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DE3016303A1 - 1,2-dihydropyrido eckige klammer auf 2,3-e eckige klammer zu -as-triazinderivate, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel - Google Patents

1,2-dihydropyrido eckige klammer auf 2,3-e eckige klammer zu -as-triazinderivate, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel

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Publication number
DE3016303A1
DE3016303A1 DE19803016303 DE3016303A DE3016303A1 DE 3016303 A1 DE3016303 A1 DE 3016303A1 DE 19803016303 DE19803016303 DE 19803016303 DE 3016303 A DE3016303 A DE 3016303A DE 3016303 A1 DE3016303 A1 DE 3016303A1
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DE
Germany
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radical
dihydropyrido
carbon atoms
radicals
triazine derivatives
Prior art date
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Granted
Application number
DE19803016303
Other languages
English (en)
Other versions
DE3016303C2 (de
Inventor
Pal Dr Benko
Peter Dr Goeroeg
Gyoergy Dr Hajos
Ibolya Dr Kosoczky
Andras Dr Messmer
Lujza Dr Petoecz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar
Original Assignee
Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
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Publication of DE3016303A1 publication Critical patent/DE3016303A1/de
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D471/04Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
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    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
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    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/04Centrally acting analgesics, e.g. opioids
    • AHUMAN NECESSITIES
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    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]

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Description

DR. STEPHAN G. BESZ^DES PATENTANWALT
ZUGELASSENER VERTRETER AUCH BEIM EUROPÄISCHEN PATENTAMT
PROFESSIONAL REPRESENTATIVE ALSO BEFORE THE EUROPEAN PATENT OFFICE
DACHAU BEJ MÖNCHEN
POSTFACH 1 1 68
MDNCHENER STRASSE 80 A
Bundesrepublik Deutschland
TELEPHON: DACHAU 4371
Postscheckkonto München (BLZ 700 100 80)
Konto-Nr. 1 368 71
Bankkonto-Nr. 906 370 bei der Kreis- und Stadtsparkasse Dachau-Indersdorf (BLZ 700 515 40) (VIA Bayerische Landesbank Girozentrale. München)
P 1 340
B eschreibung
zur F&tentanmeldunp:
EGYT GYOGYSZERVEGYESZETI GYAR
Budapest, Ungarn
betreffend
1,g-Oihydröpyrido [~2, 3-e] -as-triazinderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindunpen enthaltende Arzneimittel
Die Erfindung betrifft neue 1,2-Dihydropyrido[2,3-eJ- -as-triazinderivate, ein Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel, insbesondere solche mit schmerzstillenden (analgetischen), narkosepotenzierenden und sedativen Wirkungen und sonstigen
030049/0696
BAD ORfQiNAL
Wirkungen auf das Zentralnervensystem sowie entzündungshemmenden, wie ödemhemmenden, Tetrabenazin entgegenwirkenden und die Yohimbin-Toxizität potenzierenden Wirkungen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, überlegene pharmakologische Wirkungen aufweisende neue Pyrido[j5,3-e3-as-triazinderivate, ein Verfahren zur Herstellung derselben und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel zu schaffen.
Das Obige wurde überraschenderweise durch die Erfindung erreicht.
Gegenstand der Erfindung sind 1,2-Dihydropyrido[2,3-eJ- -as-triazinderivate der allgemeinen Formel
Cr3?Ö 04 9 /0 696
worm
^ und Rp unabhängig voneinander für Wasserstoff, Alkylcarbonylreste mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, Halogenalkylcarbonylreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, Alkoxycarbonylreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, Benzoylreste, Phenylalkylcarbonylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, Phenylalkenylcarbonylreste mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkenylteil oder heterocyclische Säurereste mit Stickstoff enthaltenden sowie gegebenenfalls 1 oder mehrere weitere Stickstoffatome und/oder auch 1 oder mehrere Sauerstoff- und/oder Schwefelatome aufweisenden 5- bis 10-gliedrigen mono- oder bicyclischen heterocyclischen Ringen stehen, wobei gegebenenfalls die Benzolringe beziehungsweise heterocyclischen Ringe der vorstehenden Reste durch 1 oder mehrere identische oder verschiedene Halogenatome, Alkoxyreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Nitrogruppen und/oder Hydroxygruppen substituiert sein können , oder
. und Rp zusammen mit den Stickstoffatomen, an
welchen sie hängen, einen, gegebenenfalls
in der 4-Stellung durch einen Alkylrest
mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen substituierten,
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Ah-
Pyrazol-3,5-dionring beziehungsweise zu ihm tautomeren 3-Hydroxypyrazol-5- -onring beziehungsweise 5-Hydroxypyrazol-3-onring beziehungsweise 3,5-JDihydr oxypyr azo lring darstellen und
Wasserstoff, Halogen, einen Alkoxyrest mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen, eine Aminogruppe, einen Monoalkylaminorest mit Λ bis 6 Kohlenstoffatomen, einen Dialkylaminorest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil, eine HydrOXygruppe, -Q
•-, einen Acyloxyrest, einen Morpholinore3t, einen Fiperazinorest, einen N-(Alkyl)- -piperazinorest mit Λ bis 6 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, einen E-Benzylpiperazinorest, einen K-(Pyridyl)- -piperazinorest oder einen Alkoxycarbonyloxyrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkoxyteil bedeutet,
mit der weiteren Maßgabe, daß,
mindestens 1 von R. und R
von Wasserstoff verschieden ist,
030049/0696
sowie ihre Säureadditionssalze.
Unter dem Ausdruck "Alkylreste", auch in Kombinationen, wie in Alkoxyresten und Alkylcarbonylresten, sind geradkettige oder verzweigte gesattigte aliphatische Kohlenwasserstoffreste, zum Beispiel Methyl-, Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl- und n-Butylreste, zu verstehen. Der Ausdruck "Halogen" umfaßt Fluor-, Chlor-, Brom- und Jodatome.
Vorzugsweise weist der Alkylteil des Alkylcarbonylrestes beziehungsweise der Alkylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R. und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, 1 bis 10 oder 17, insbesondere 1 bis 4 oder 17, ganz besonders 1 oder 2, Kohlenstoffatome auf.
Ss ist auch bevorzugt, daß der Alkylteil des Halogenalkylcarbonylrestes beziehungsweise der Halogenalkylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R^ und/oder R- stehen kann beziehungsweise können, 1 oder 2, ganz besonders 1, Kohlenstoffatom(e), aufweist.
Ferner ist es bevorzugt, daß das ?:alogen des Halogenalkylcarbonylrestes beziehungsweise der Halogenalkylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R^ und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, Chlor oder Brom ist.
Weiterhin ist es bevorzugt, d3_ß der Alkoxyteil des Alkoxycarbonylrestes beziehungsweise der Alkoxycarbonylreste, für den beziehungsweise die Rx, und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, 1 oder 2 Kohlenstoffatome aufweist=
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Vorzugsweise weist der Alkylteil des Phenylalkylcarbonylrestes beziehungsweise der Phenylalkylcarbonylreste, für den beziehungsweise die Rx, und/oder R2 stehen kann beziehungsweise können, 1 oder 2, ganz besonders 1, Kohlenstoffatom(e) auf.
Es ist auch bevorzugt, daß der Alkenylteil des Phenylalkenylcarbonylrestes beziehungsweise der Phenylalkenylcarbonylreste, für den beziehungsweise die Rx, und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, 2 oder 3, ganz besonders 2, Kohlenstoffatome aufweist.
Ferner ist es bevorzugt, daß der heterocyclische Ring des heterocyclischen Säurerestes beziehungsweise die heterocyclischen Ringe der heterocyclischen Säurereste, für den beziehungsweise die Rx, und/oder R2 stehen kann beziehungsweise können, 5- oder 6-gliedrig ist beziehungsweise sind.
Weiterhin ist es bevorzugt, daß der heterocyclische Säurerest beziehungsweise die heterocyclischen Säurereste, für den beziehungsweise die Rx, und/oder R2 stehen kann beziehungsweise können, ein Pyridylcarbonylrest beziehungsweise Pyridylcarbonylreste, insbesondere Kicotinoylrest beziehungsweise Nicotinoylreste, ist beziehungsweise sind.
ic- \ u
Il
VofzngsWeis'e 1st beziehungsweise sindTder Eenzölrxng ^ beziehungsweise die Benzolringe des Benzoylrestes und/oderj «ö Phenylalkylcarbonylrestes und/oder Phenylalkenylcarbonylrestes beziehungsweise der Benzoylreste und/oder Phenylalkylc arbonylreste und/oder Phenylalkenylcarbonylreste, für den beziehungsweise die Rx, und/oder R2 stehen kann
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BAD
beziehungsweise können, substituiert sein kann beziehungsweise können, Chlor und/oder Brom.
Ferner ist es bevorzugt, daß der Alkoxyrest beziehungsweise die Alkoxyreste, durch den beziehungsweise die der Benzolring beziehungsweise die Benzolringe des Benzoylrestes und/oder Phenylalkylcarbonylrestes und/oder Phenylalkenylcarbonylrestes beziehungsweise der Benzoylreste und/oder Phenylalkylcarbonylreste und/oder Phenylalkenylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R. und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, beziehungsweise der heterocyclische Ring des heterocyclischen Säurerestes beziehungsweise die heterocyclischen Ringe der heterocyclischen Säurereste, für den beziehungsweise die R- und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, substituiert sein kann beziehungsweise können, ein solcher beziehungsweise solche mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen ist beziehungsweise sind»
Weiterhin ist es bevorzugt, daß der Alkylrest, durch welchen der Pyrazol-3,5-dionring, 3~Hydroxypyrazol-5- -onring, 5-Kydroxypyrazol-3-onring Ieziehungsweise 3,5-Dihydroxypyrazolring, den R^ und Rp zusammen mit den Stickstoffatomen, an welchen sie hängen, darstellen können, substituiert sein kann, ein solcher mit 1 bis 4·, insbesondere 3 oder 4, Kohlenstoffatomen ist.
Vorzugsweise ist das Halogen, für das R^ stehen kann, Chlor oder Brom.
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Es ist auch bevorzugt, daß der Alkoxyrest beziehungsweise der Alkoxyteil des Alkoxycarbonyloxyrestes, für den R, stehen kann, ein solcher mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen ist.
Ferner ist es bevorzugt, daß der Monoalkylaminorest, für den R^ stehen kann, ein solcher mit 1 bis 4-, insbesondere 1 bis 3» ganz besonders 2 oder 3> Kohlenstoffatomen ist.
Weiterhin ist es bevorzugt, daß die Alkylteile des Dialkylaminorestes, für den R^ stehen kann, solche mit je 1 bis 4-, insbesondere 1 bis 3* ganz besonders 2 oder 3» Kohlenstoffatomen sind.
Vorzugsweise weist der Acyloxyrest, für den R^ stehen kann, 2 bis 18, insbesondere 2 bis 5 oder 18, ganz besonders 2 oder 3» Kohlenstoffatome auf.
Es ist auch bevorzugt, daß der Alkylteil des N-Alkylpiperazinorestes, für den R3, stehen kann, ein solcher mit 1 bis 4·, insbesondere 1 oder 2, Kohlenstoff--atomen ist.
Beispiele für Alkylcarbonylreste mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, für die R^ und/oder R^ stehen kann beziehungsweise können, sind Acetyl-, Propionyl-, Butyryl- beziehungsweise Stearoylreste.
Beispiele für Halogenalkylcarbonylreste mit 1 bis 4-Kohlenstoffatomen im Alkylteil, für die R^, und/oder R^
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30163Q3
stehen kann beziehungsweise können, sind Chloracetyl-, Bromacetyl- beziehungsweise Chlorpropionylreste.
Beispiele für Alkoxycarbonylreste mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen im Alkylteil, für die Rx, und/oder R^ stehen kann beziehungsweise können, sind Methoxycarbonyl-, Äthoxycarbonyl- beziehungsweise n-Propoxycarbonylreste.
Beispiele für Phenylalkylcarbonylreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, für die Rx, und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, sind Phenylacetyl-, ß-Phenylpropionyl- beziehungsweise a-Phenylpropionylreste.
Ein Beispiel für die Phenylalkenylcarbonylreste mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkenylteil, für die Rx, und/oder Ep stehen kann beziehungsweise können, ist der Cinnamoylrest.
Beispiele für heterocyclische Säurereste, für die Rx, und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, sind außer dem Pyridylcaxbonylrest Purylcarbonyl-, Thienylcarbonyl-, Pyrrolylcarbonyl-, Imidazolylcarbonyl-, Pyrazolylcarbonyl-, Pyrazinylcarbonyl-, Pyrimidinylcarbonyl-, Pyridazinylcarbonyl-, Chinolylcarbonyl-, Isochinolylcarbonyl-, Benzimidazolylcarbonyl-, Benzthiazolylcarbonyl- beziehungsweise Benzisothiazolylcarbonylreste.
Beispiele für Alkoxyreste, durch welche der Benzolring beziehungsweise die Benzolringe des Benzoylrestes und/oder Phenylalkylcarbonylrestes und/oder Phenylalkenylcarbonylrestes beziehungsweise der Benzoylreste und/oder Phenylalkylcarbonylreste und/oder Phenylalkenylcarbonylreste,
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für den beziehungsweise die Rx, und/oder R2 stehen kann "beziehungsweise können, substituiert sein kann beziehungsweise können, sind Methoxy-, Äthoxy- beziehungsweise n-Propoxyreste.
- Beispiele für Alkoxyreste mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen, für die R, stehen kann, sind Methoxy-, Äthoxy-, n-Propoxy- beziehungsweise Isopropoxyreste.
Beispiele für Alkylreste mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, durch welche der Pyrazol-3,5-dionring beziehungsweise zu ihm tautomere 3-Hydroxypyrazol-5-onring beziehungsweise 5-Hydroxypyrazol-3-onring beziehungsweise 3 ·, 5-Dihydroxypyrazolring, den Rx, und Rp zusammen mit den Stickstoffatomen, an welchen sie hängen, gegebenenfalls in der 4~Stellung substituiert sein kann, sind Methyl-, Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, η-Butyl- und n-Hexylreste.
Besonders bevorzugte erfindungsgemäße Verbindungen sind diejenigen, bei welchen Rx, für einen Acetyl-, Propionyl-, Chloracetyl-, Benzoyl-, Phenylacetyl-, Phenylpropionyl-, Cinnamoyl-, Nicotinoyl-, Methoxycarbonyl— oder Äthoxycarbonylrest steht, Rp Wasserstoff oder einen Acetyl-, Propionyl- oder Benzoylrest bedeutet und R5, Wasserstoff, Chlor, eine Hydroxygruppe oder einen Methoxy-, Diäthylamino-, Di-(n-propyl)-amino-, Morpholino-, N-Benzylpiperazino-, Methoxycarbonyloxy- oder Äthoxycarbonyloxyrest darstellt. Ganz besonders bevorzugte erfindungsgemäße Verbindungen sind 3-Morpholino-1,2-dipropionyl-1,2-dihydr ο pyrido [j2,3-e] ~ -as-triazin und 3-Diisopropylamino-1-propionyl-1,2- -dihydropyrido[2,3-e]-as-triazin sowie ihre Säureadditions-
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salze, insbesondere Hydrochloride.
Die Säureadditionssalze der erfindungsgemäßen Verbindungen sind zweckmäßig solche mit therapeutisch brauchbaren Säuren. Sie können solche mit anorganischen Säuren, insbesondere Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefelsäure, Salpetersäure oder Phosphorsäure, oder organischen Säuren, insbesondere Milchsäure, Bernsteinsäure, Maleinsäure, Fumarsäure, Apfelsäure oder Weinsäure, sein.
Gegenstand der Erfindung ist auch ein Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemäßen. Verbindungen, welches dadurch gekennzeichnet lsi;, daüT(1,2-Dihydropyrido[_2,3j- -as-triazine der allgemeinen Formel
N-H
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worin R,. wie oben festgelegt ist, oder Salze derselben mit monofunktioneilen.Acylierüngsmitteln der allgemeinen Formel ..._■"..-■
R1-X ■ · III
worin R^ wie oben festgelegt ist und X eine austretende Gruppe bedeutet, oder bifunktionellen Acylierungsmitteln der allgemeinen Formel
C-X
- H ' ' IV ,
C-X
worin R^. für Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht und X eine austretende Gruppe bedeutet, umgesetzt werden und gegebenenfalls erhaltene 1,2-Dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I, bei welchen R^ für eine Hydroxygruppe steht, in an sich bekannter Weise alkyliert und/oder acyliert werden und/oder gegebenenfalls erhaltene Diacyl-1,2-dihydropyrido ,3-e]-as-triazinderivate der
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allgemeinen Formel I durch partielle Hydrolyse in entsprechende Monoacyl-1, 2-dihydivpyrido[_2,3-e2]-as- -triazinderivate der allgemeinen F'ormel I überführt werden, worauf in an sich bekannter Weise gegebenenfalls die erhaltenen 1.2-Dihydropyrido[2,3j-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I in Säureadditionssalze überführt werden beziehungsweise gegebenenfalls die erhaltenen Säureadditionssalze der 1,2-Dihydropyrido[2,3J- -as-triazinderivate der allgemeinen Formel I in die freien 1, 2-Dihydropyrido[J5, 3]-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I oder in andere Säureadditionssalze überführt werden.
Die 1, 2-I'ihydropyridor2,3l-ss-triazinausgangsstoff e der allgemeinen Formel II können sowohl in Form der freien rasen als auch als Salze eingesetzt werden. Diese Salze können solche mit üblichen anorganischen oder organischen Säuren, zum Eeispiel Hydrochloride, Hydi'obronide, Fumarate und Tartr&te, sein. Als Acylierungsmittel der allgemeinen Formeln III und IV können jegliche zur Acylierung von sekundären Aminen geeignete übliche Acylierungsriittel, soweit sie unter die allgemeinen Fcrneln III beziehungsweise IV fallen, eingesetzt werden. Vorteilhaft kennen als Acylierungsmittel der allgemeinen Formeln III beziehungsweise IV, solche, bei welchen X für Halogen, insbesondere Chlor, einen Alkoxyrest mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen oder einen Acyloxyrest, insbesondere einen solchen der allgemeinen Formel
I V '
R1-C-O-
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in welchletzterer R^, wie oben festgelegt ist, steht, also Carbonsäurehalogenide, insbesondere Carbonsäurechloride, Carbonsäurealkylester und Carbonsäureanhydride, verwendet werden. Es können aber auch solche, bei welchen X für eine Hydroxygruppe steht, also Carbonsäuren, eingesetzt werden.
Die Umsetzung kann in Lösungsmitteln durchgeführt werden. Als Lösungsmittel können zum Beispiel Halogenkohlenwasserstoffe, wie Methylenehlorid und Chloroform, aromatische Kohlenwasserstoffe, wie Xylol, Toluol und Benzol, verschiedene Äther, wie Diäthyläther, Tetrahydrofuran und Dioxan, Kohlenwasserstoffgemische, wie Benzin, und aliphatische und aromatische Carbonsäuren, sowie Gemische von solchen eingesetzt werden. Die Umsetzung kann bei Temperaturen von 10 bis 180 C, insbesondere 30 bis 1400C t durchgeführt werden. Beispiele für inerte Gase, in Vielehen die Umsetzung zweckmäßigerweise durchgeführt wird, sind Stickstoff und Argon.
Vorzugsweise wird das Acylieren mit 1 bis 10 Mol Acylierungsiiitteln der allgemeinen Formeln III beziehungsweise IV bei Temperaturen von 10 bis 180°C, insbesondere' 30 bis 140°C, in organischen Lösungsmitteln, zweckmäßig in den bei der Herstellung der Acylierungsmittel erhaltenen Reaktionsgeraischen, und zweckmäßig in inerten Gasen, gegebenenfalls in Gegenwart von säurebindenden Mitteln, durchgeführt.
030049/0696 ORIGINAL.
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Nach einer vorteilhaften Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens werden T bis 10 Moläquivalente des Acylierungsraittels der allgemeinen Formel III beziehungsweise IV in einem- inerten Lösungsmittel gelöst oder suspendiert, danach-wird der Lösung beziehungsweise Suspension 1 Moläquivalent eines 1, 2-Dihydropyrido(j2,3[]~ -as-triazines der allgemeinen Formel II zugesetzt und erforderlichenfalls· wird das Reaktionsgemisch in eine inerte Gasatmosphäre gebracht. Bei Verwendung von Garbonsäureanhydriden öder Carbonsäureestern kann vorteilhaft bei 4-0 bis 140 C, vorzugsweise bei der Siedetemperatur des Reaktionsgemisches, gearbeitet werden. Die mit Carbonsäurehrf!r.g-:-niden durchgeführte Acylierung kann bei einer niedrigeren Temperatur vorgenommen werden. Im Laufe der Reaktion gehen die Ausgangsstoffe im allgemeinen in Lösung, das Reaktionsgemisch wird vorübergehend homogen und schließlich findet ein Auskristallisieren des Endproduktes statt. Die Isolierung und gegebenenfalls Reinigung des erhaltenen Produktes kann nach an sich bekannten Verfahrensweisen erfolgen.
Besonders die mit den bifunktionellen Acylierungsnitteln oder anders ausgedrückt Kalonsäurederivaten der allgemeinen Formel IV durchgeführte Acylierung wird zweckmäßig in einem inerten Gas, zum Beispiel Argon oder Stickstoff, bewerkstelligt.
Bei Verwendung der freien Carbonsäuren der allgemeinen Formel III (in welchem Falle X für eine Hydroxygruppe steht) als mono'unktioneller Acylierungsmittel wird zweckmäßig in Gegenwart eines üblichen Kondensationsmittels, zum Beispiel von Dicylohexylcarbodiimid, gearbeitet. In anderen
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- AS -
Fällen, insbesondere bei Verwendung von Carbonsaurehalogeniden (In1 welchem Falle X für Halogen steht),· kann, die umsetzung 'vorteilhaft in Gegenwart eines säurebihdenden Mittels, 'zum Beispiel eines Alkalicarbonat es, wie "von Natrium- oder - -Kaliumcarbonat, eines AlKalibicarbonates, wie von Natriumoder * Kallümbicarboiiat, eines Älkalihydroxydes, wie von Natrium- oder Kaliumhydroxyd, oder' eines organischen Amines, wie von Triäthylamin, Dimethylamin oder Pyridin, durchgeführt werdend Es ist vorteilhaft, das säurebindende Mittel in einer geringeren Menge als die äquimolare Menge zu verwenden. Me Art des■·■ säurebindenden Mittels übt keine entscheidende Wirkung auf die Ausbeute oder die Durchführbarkeit' der- Umsetzung aus. · "".■-"
Bei Verwendung von monofunktionellen Acylierungsmitteln der allgemeinen Formel III können in Abhängigkeit von der Struktur des Acylierungsmittels und dem Substituenten in der 3-Stellung erfindungsgemäße Monoacyl-1,2-dihydropyrido(j2,3-e]-as-triazinderivate oder erfindungsgemäße Diacyl-1,2-dihydropyridop,3-e]-as-triazinderiva1;e der allgemeinen Formel I erhalten werden.
Bei Verwendung von bifunktionellen Acylierungsmitteln der allgemeinen Formel IV werden erfindungsgemäße Verbindungen der allgemeinen Formel I, bei welchen R^, und Rp zusammen mit den Stickstoffatomen, an welchen sie hängen, einen, gegebenenfalls in der 4-Stellung durch einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen substituierten, Pyrazol-3,5-dionring beziehungsweise zu ihm tautomeren 3-Hydroxypyrazol-5-onring beziehungsweise 5-Hydroxypyrazol-3-onring beziehungsweise 3,5-Dihydroxypyrazolring darstellen, erhalten. Der genannte
030049/0698 ORIGINAL INSPECTED
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gegebenenfalls vorliegende Alkylrest entspricht dem Alkylsubstituenten, der von R^ d-arr;e stellt sein kann, in der allgemeinen Formel IV. Die so in 1 Stufe erhaltenen, 1,2-Dihydropyridoj^2, 3-e]-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I haben das neue PyrazoloQi, 2-a~lpyridojJ2,3-e] -as-
-triazinringsystem.
Die erfindungsgemäßen 1 ^-jJ derivate der allgemeinen Formel I, bei welchen R-, für eine Hydroxygruppe steht, können außer in der Enolform (Formel Ia) auch in der Ketoform (Formel Ia1) vorliegen, wobei eine Keto-Fnol-Tautoraerie existiert, wie es en Hand des folgenden Formelschemys veranschaulicht wird.
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030049/0696 ORIGINAL
030049/0696
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Die erfindungsgemäßen l,2-Dihydropyrido[[2,3-el-as-triazinderivate, bei welchen R^. und Rp zusammen mit den Stickstoffatomen, an welchen sie hangen, einen, gegebenenfalls in der ^-Stellung durch einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen substituierten, Pyrazol-3,5-dionring (Formel Ib) beziehungsweise zu ihm tautomeren 3-Hydroxypyrazol-5-onring (Formel Ib11) beziehungsweise 5- Hydroxypyrazol-3-onring (Formel Ib1) beziehungsweise 3,5-Dihydroxypyrazolring (Formel Ib111) darstellen, können in den genannten tautomeren Formen vorliegen, wobei eine Keto-Enol-Tautomerie existiert, wie es an Hand des folgenden Formelschemas veranschaulicht wird.
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030049/0696
ORIGINAL INSPHTTED
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in welchen R für Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht, v+e erfindungsgemäßen 1, 2-Dihydropyrido[j2,3-e[j-as-triazinderivate mit dem Pyrazolo [j1,2-a] pyrido ' 2, 3-Oj-as-triazinringsystem können also auf Grund ihrer chemischen Struktur auch in der ?jnolform vorliegen. Dementsprechend können anders ausgedrückx bei der Urnsetzung des erfindungsgemäßen Verfahrens die 3,5-Dioxo-, 3-0x0-5-01-, 3-01-5-oxo- beziehungsweise 3,5-DioltautoiTiere (mit anderer Nomenklaturzählung 1,3-Dioxo-, Ί-Οχο-3-ol-, 1-01-3-0X0- beziehungsweise 1,3-Dioltautomere) oder deren Gemische entstehen. Im Hinblick darauf, daß im erf indungsgeiTiäßen Verfahren im allgemeinen mehr tautomere Formen entstehen, die in einigen Fällen sogar voneinander nicht getrennt werden können, umfaßt die Erfindung sämtliche Isomere und IsomeTenniischungen, auch wenn der Einfachheit halber nur eines derselben erwähnt ist.
Die gegebenenfalls erfolgende partielle Hydrolyse der erfindungsgenäßen Diacylpyridof2,3-eJ-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I, bei welchen sowohl Rx. als auch R~ für Acylreste innerhalb der obigen Festlegungen stehen und P.-Ä v.'ie oben festgelegt ist, zu den entsprechenden er:"irjdungsgc-.T.:ißen Konoacylpyrido[j2,3-ej-as-triazinderivaten der-allgemeinen Formel I, bei welchen nur eines von Rx. und Rp , insbesondere Rx, , für einen Acylrest innerhalb der obigen Festlegungen steht und das andere Wasserstoff bedeutet sowie R^ wie oben festgelegt ist, kann vorteilhaft in an sich bekannter Weise in einem alkalischen Medium, zum Beispiel in Gegenwart von Alkylihydroxyden, wie Kalium- oder Natriumhydroxyd, Alkalicarbonaten, wie Natrium- oder Kaliumcarbonat, oder· Alkalibicarbonaten,
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030049/0696
wie Natrium- oder Kaliumbicarbonat, durchgeführt werden.
Die gegebenenfalls erfolgende Acylierung und/oder Alkylierung der erfindungsgemäßen 1, 2-Dihydropyrido [~2,3-e~l- -as-triazinderivate der allgemeinen Formel I, bei welchen R, für eine Hydroxygruppe steht, insbesondere zu den entsprechenden erfindungsgemäßen 1,2-Dihydropyrido[2,3-e]- -as-triazinderivaten der allgemeinen Formel.I, bei welchen R7. einen Acyloxyrest, einen Alkoxycarbonyloxyrest oder einen Alkoxyrest bedeutet, kann unter Verwendung von zur Acylierung beziehungsweise Alkylierung von Hydroxygruppen üblichen Acylierungs- beziehungsweise Alkylierungsmitteln in an sich bekannter Weise durchgeführt werden.
Zur überführung der erfindungsgemäßen
1,2-Dihydropyridojj2,3-e]-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I, welche von basischem Charakter sind, in ihre Säureadditionssalze können zum Beispiel die erfindungsgemäßen 1,2-Dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinderivatbasen der allgemeinen Formel I mit äquimolaren Mengen der entsprechenden Säuren in Lösungsmitteln umgesetzt werden.
Die im erfindungsgemäßen Verfahren als Ausgangsstoffe verwendeten 1,2-Dihydropyrido[2,3j-as-triazine der allgemeinen Formel II können durch Reduktion von aus den US-Patentschriften 3 108 102 und 3 137 693 bekannten Pyrido-as-triazinen hergestellt worden sein. Die im erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten Acylierungsmittel der allgemeinen Formeln III und IV können gemäß Houben-Weyl, Methoden der präp. org. Chemie 11/2, 10 bis 14, 16 bis 19 und 31 his 34- hergestellt worden sein.
- 23 -
030049/0696
—23 .. 7 c .
Ferner sind erfindungsgemäß Arzneimittel, welche 1 oder mehr der erfindungsgemäßen Verbindungen als Wirkstoff beziehungsweise Wirkstoffe, gegebenenfalls zusammen mit 1 oder mehr üblichen inerten flüssigen oder festen pharmazeutischen Trägern und/oder anderen Hilfsstoffen und/oder Zusatzstoffen enthalten, vorgesehen.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen haben nämlich wie bereits erwähnt wertvolle pharmakologische Wirkungen, insbesondere schmerzstillende (analgetische), narkosepotc-nzierende und sedative Wirkungen und sonstige Wirkungen auf das Zentralnervensystem sowie entzündungshemmend e , wie üdenhemraende, Tetrcbenazin entgegenwirkende und die Yohimbin-Toxizität potenzierende Wirkungen.
Zunächst wurde die akute Toxizität von erfindungsgemäßen Verbindungen Tind der Vergleichssubstanzen 2-:-:ethyl-2-n-propyl-1, 3-propandioldicarbamat Q-ieprobamat] , 5-(5 '-Din.e thyl aniinopropyliden)-dibenz- [a,dj-1 ,''i-cycloheptadien [Amitryptilin] und Λ-Hydroxyacetanilid ^Faracetamolj an Käusen bei peroraler Verabreichung ermittelt. Die erhaltenen ID-,-,-'.-,'-'ivta sind in der folgenden Tabelle I zusammengestellt.
- 24- -
030049/0696 BAD ORiQINAL
- 24- Tabelle I
Verbin
Bezeichnung
dung
Beispiel
Peroraler
LDc-Q-Wert
in
mg/kg
3-Morpholino-1,2-dipropionyl-1,2-dihydropyrido[2,3-e]-as-triazin 1 Λ 600
3~Diisopropylamino-1-propionyl-1,2-dihydropyrido []2,3-e] -as-triazin 2 2 000
2-Methyl-2-n-propyl-1,3-propandioldicarbamat
{jMeprobamat]
Vergleichs
substanz A
1 100
5_(5'_Dimethylarainopropyliden)-dibenz-[a,d]-1,4-
-cycloheptadien [Ämitryptilin]
Vergleichs
substanz B
225
4-Hydroxyacetanilid
[Paracetamol]
Vergleichs
substanz C
510
- 25 -
CD CO O CO
-,25 -
Die auf den orientierender. -f'"ex ausgeübte Wirkung von erfindungsgemäßen Verbinden.-, _ und der anerkannt gut wirksamen Vergleichssubstanz 2-I'jethvl-2-n-propyl-1, 3- -propandioldicarbamat Q-ieprobamat] gleicher Wirkungsrichtung wurde bei peroraler Verabreichung an Mäuse nach der Verfahrensweise von Borsy und Mitarbeitern (Arch. Int. Pharmacodyn. 124- [/196Cf), 1 bis 2) bestimmt. Die bei der Bestimmung der Motilitätshemmung erhaltenen ED^-Werte und die therapeutischen Indices sind in der folgenden Tabelle II zusammengestellt.
- 26 -
030049/0696 ORIGINAL
- 26 Tabelle II
O CD CO
Verbir
Bezeichnung
Ldung
Beispiel
Peroraler
KD,-0-Wert
in
mg/kg
Therapeutischer
Index
LD c-Q-lV ert
EDcQ-Wert .
3-Morpholino-1,2-dipropionyl-1,2-
-dihydropyrido[2,3-e]-as-triazin
1 320 5
3-Diisopropylamino-i-propionyl-i,2-
-dihydropyrido[2,3-e\ -as-triazin
2 250 8
2-Methyl-2-n-propyl-1,3-propandiol-
dicarbamat [MeprobamatJ
Vergleichs
substanz A
270 4,1
rsrs"
Die mit 5~O'-Cyclohexenyl)-1,5-dimethylbarbitursäure [Hexobarbital] hervorgerufene narkosepotenzierende Wirkung von erfindungsgemäßen Verbindungen und der anerkannt gut wirksamen Vergleichssubstanz 2-Methyl-2-n-propyl-1,3- -propandioldicarbamat Jj-Ieprobamatj gleicher Wirkungsrichtung wurde nach der Verfahrensweise von Kaergaard und Mitarbeitern (Arch. Int. Pharmaco'dyn. 2 JJ9673» 1?0) untersucht. Die ED,-0-Werte und die therapeutischen Indices sind in der folgenden Tabelle III zusammengestellt.
- 28 -
030049/0696
- 28 Tabelle III
CD CD CD
Verbir
Bezeichnung
idung
Beispiel
Peroraler
EDcQ-Wert
in ;
mg/kg
Therapeutischer
Index
LDcQ-Wert
EDcQ-V/ert
3-Morpholino-1,2-dipropionyl-1, 2-
-dihydropyrido [2,3-0-as-triazin
Λ , '. 54: .' 29,6
J-Liisopropylamino-i-propionyl-i,2-
-dihydropyridoQ?,3-e]-as-triazin
2 ΛΟ 50
2-Methyl-*2-n-propyl-1,3-propandiol-
dicarbamat [Meprobamat]
Vergleichs
substanz A ■
260 4,2
- 2-9 J-
- 29 -
Die schmerzstillende beziehungsweise analgetische Wirkung von erfindungsgemäßen Verbindungen und der anerkannt gut wirksamen Vergleichssubstanz 4-Hydroxyacetanilid [Paracetamol] gleicher Wirkungsrichtung wurde bei peroraler Verabreichung an Mäuse nach der Verfahrensweise von Hewbould (Brit. J. Pharmacol. 35 |j1969], 4-87) untersucht. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle IV, in welcher sowohl die ED,-n-Werte als auch die therapeutischen Indices angegeben sind, zusammengestellt.
030049/0696 ORIGINAL
- 30 -
Tabelle IV
CD CD CO CO
Verbin
Bezeichnung
Ldung
Beispiel
Peroraler
ED50-Wert
in
mg/kg
Therapeutisc her
Index
LD50-Wert
EDcO-Wert
3-Morpholino-1,2-dipropionyl-1,2-
-dihydropyrido[2,3-e3-as-triazin
1 300 5,3
3-Diisopropylamino-1-propionyl-1,2-
-dihydropyrido[^2,3-e] -as-triazin
2 350 5,7
^-Hydroxyacetanilid
[Paracetamol]
Vergleichs
substanz C
180 2,8
CD CJ)
Aus den obigen Tabellen I bis IV geht eindeutig die therapeutische Überlegenheit der erfindungsgemäßen Verbindungen gegenüber den Vergleichssubstanzen hervor.
Daher können die erfindungsgemäßen Verbindungen mit Vorteil in der Therapie verwendet werden.
Einen Vorteil der erfindungsgemäßen Verbindungen bedeutet es auch, daß sie in jeder geeigneten Anwendungsform, zum Beispiel in solchen zur peroralen, intravenösen, intramuskulären oder subkutanen Verabreichung, vorliegen und verwendet werden können.
Die -erfindungsgemäßen.Verbindungen können in Form von Arzneimittelpräparaten vorliegen. Diese können nach an sich bekannten Verfahren der pharmazeutischen Industrie bereitet worden sein.
Die erfindungsgemäßen Arzneimittelpräparate können vorteilhaft in Form von peroral zu verabreichenden festen Zubereitungsformen, zum Beispiel Tabletten, Kapseln, Dragees oder Zäpfchen, oder flüssigen Zubereitungsformen, sum Beispiel Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen, vorliegen.
Die peroral zu verabreichenden festen Arzneimittelpräparate können als Träger verschiedene übliche Bindemittel, zum Beispiel Traganthgummi, Stärke, Gelatine und/oder Dikaliumphosphat, das Zerfallen begünstigende Kittel, zum Beispiel Stärke und/oder Alginsäure,
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030049/06 9-6 BAD ORIGINAL
Gleitmittel, zum Beispiel Magnesiumstearat, Süßungsmittel, zum Beispiel Eohrzucker, Milchzucker und/oder Saccharin, und/oder den Geschmack verbessernde Mittel, zum Beispiel Pfeffer, enthalten.
Die zu injizierenden flüssigen Arzneimittelpraparate, wie sterilen Lösungen oder Dispersionen, können als Träger verschiedene Lösungsmittel, zum Beispiel Wasser, Äthanol, Polyole, wie Glycerin, flüssige Polyäthylenglykole und/oder Propylenglykol, und/oder Pflanzenöle, enthalten.
Die zweckmäßige perorale Dosis der erfindungsgemäßen Verbindungen ist täglich im allgemeinen etwa 50 bis 1 200 mg. Die zu verabreichende Dosis kann aber im gegebenen Fall den Vorschriften des Arztes entsprechend auch unterhalb oder oberhalb des angegebenen Bereiches liegen.
Die peroral zu verabreichenden erfindungsgemäßen Arzneimittelpraparate können vorteilhaft etwa 5 bis 200 mg der erfindungsgemäßen Verbindung(en) je Dosierungseinheit enthalten.
Die Erfindung wird an Hand der folgenden Beispiele näher erläutert.
- 33 -
030049/0696
3 -
Beispiel 1
3-Morpholino-1,2-dipropionyl-1,2- -dihydropyrido Γ2,$-e] -as-triazin
Es wurde ein Gemisch aus 3,0 g (0,01 Mol) 3-Morpholino-1,2-dihydropyrido[2,3-e] -as-triazindihydrochlorid und 4-0 cm5 Propionsäureanhydrid 2 Stunden lang auf 125 C erhitzt. Die erhaltene dunkelgelbe Lösung wurde abgekühlt. Nach Zugabe von Äther schied sich ein Niederschlag aus, welcher abfiltriert und mit einer gesättigten Katriumcarbonatlösung gerührt beziehungsweise geschüttelt und gegebenenfalls aus Äthanol umkristallisiert wurde. So wurden 1,5 g (4-5$ der Theorie) 3-frorpholino-i ,2- -dipropionyl-1,2-dihydropyrido [2, 3-e]] -as-triazin mit einem Schmelzpunkt von 173 bis 174°C erhalten.
Analyse:
berechnet: N = 21,10$; gefunden: N = 21,05$.
Molekulargewicht: 33Ί·
030049/0696 ORIGINAL tfe
Beispiel 2
3-Diisopropylamino-1-propionyl- -1,2-dihydropyrido [~2,3-e] -as-triazin
Es wurde ein Gemisch aus 5>O g (0,02 Mol) 3-Diisopropylamino>-1,2-dihydropyrido [2,3-e] -as-triazin und 40 cm Propionsäureanhydrid in einer Argonatmosphäre auf 120°C erhitzt. Nach 2 Stunden wurde das Reaktionsgemisch abgekühlt, das ausgeschiedene kristalline Produkt wurde abfiltriert und in Chloroform gelöst und die Lösung wurde durch eine Silicagelsäule geleitet und schließlich eingedampft. So wurden 3,5 g (5S# der Theorie) 3-Diisopropylamino-i-propionyl-i,2-dihydropyrido [2,3-e] -as-triazin mit einem Schmelzpunkt von 199 bis 200°C erhalten.
Analyse:
berechnet: N = 24,20$; gefunden: N => 24,22#.
Molekulargewicht: 288.
- 35 -
"0 3 0049/0 696
Eeispiel 3
3-Chlor-1-propionyl-1,2- -dihydropyridop,3-e] -as-triazin
Es wurde ein Gemisch aus 8,0 g (0,048 Mol)
3-Chlor-1,2-dihydropyrido Jj2,3-e] -as-triazin und
60 era ^ Propionsäure anhydrid in einer Argonatmosphäre 30 I-iinuten lang auf 120 C erhitzt. Aus der homogenen Lösung schieden sich bald Kristalle aus, welche nach 1 Stunde abfiltriert wurden. So wurden 6,8 g
(64$ der Theorie) 3-Chlor-1-propionyl-1,2-dihydropyrido [2,3-e] -as-triazin mit einem Schmelzpunkt von
205 bis 2060C erhalten.
Anelyse:
berechnet: K = 24,94%; gefunden: N = 24,63%.
Molekulargewicht: 224.
36 -
030049/0696
_ τ,α
Beispiel M-
3-Methoxy-1-propionyl-1, 2- -dihydropyrido[~2,3-e]-as-triazin
Es wurde ein Gemisch aus 4,5 g (0,027 Mol)
3-Methoxy-1,2-dihydropyrido [~2,3-e] -as-triazin,
3 -3
25 cm Propionsäureanhydrxd und 25 cm Propionsäure
in einer Argonatmosphäre auf Ί00 bis 1200C erhitzt. Nach dem Abkühlen wurden die ausgeschiedenen Kristalle abfiltriert. So wurden 4,5 g (75% der Theorie) 3-Methoxy-1-propionyl-1,2-dihydropyrido []2,3-e]-as-triazin mit einem Schmelzpunkt von 197 bis 198°C erhalten.
Analyse:
berechnet: N = 25,44$; gefunden: N = 25,29#.
Molekulargewicht: 220.
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Beispiel 5
3-Hydroxy-1,2-dipropionyl-1,2-dihydropyrido[j2,3-eJ -as-triazin
Es wurden 2,0 g (0,013 MoI) 3-Hydroxy-1,2-dihydropyrido []2,3-e]-as-triazin und 16 cm Propionsäure anhydrid nach der Verfahrensweise des Beispieles 3 umgesetzt. So wurden 2,^g {70% der Theorie) 3-Eydroxy-1,2-dipropionyl-1,2-dihydropyrido £2,3-e]-as- -triazin mit einem Schmelzpunkt von 186 bis 187 C erhalten.
Analyse:
berechnet: N = 21,36$; gefunden: N = 21,29$.
Molekulargewicht:
030049/0696
Beispiel 6
3-Hydroxy-i-phenylacetyl- -1,2-dihydropyrido£2,3-e]-as-triazin
Es wurden 2,5 g (0,017 MoI) 3-Hydroxy-1,2-dihydropyrido[2,3-e]-as-triazin mit 3,5 cnr (5,8 g, 0,038 MoI) Phenylacetylchlorid in 50 cnr wasserfreiem Acetonitril in einer Argonatmosphäre 1 Stunde lang bei 60°C umgesetzt. Das Produkt wurde durch Abkühlen des Reaktionsgemisches isoliert. So wurden 2,8 g (62% der Theorie) 3-Hydroxy-1 -phenyl ac etyl-1,2-dihydropyrido []5,3-e] -as- -triazin mit einem Schmelzpunkt von 220 bis 221 C erhalten.
Analyse:
berechnet: N = 20,88#; gefunden: N = 20,95^·
Molekulargewicht: 268
- 39 -
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- 39 -
Beispiel 7
3-Hydroxy-1-cinnamoyl- -1, 2-dihydropyrido[^2,3-e[]-as-triazin
Es wurden 7,5 g (0,05 MoI) 3-Hydroxy-1,2-dihydropyrido[2,3-ej-as-triazin mit 17 g (0,102 Mol) Zimtsäurechlorid in 150 cm Acetonitril nach der Verfahrensweise des Beispieles 6 umgesetzt. So wurden 9^0 g (65$ der Theorie) 3-Hydroxy-i-cinnamoyl-i,2-dihydropyridor"2,3-e]-as-triazin mit einem Schmelzpunkt von 221 bis 2230C erhalten.
Analyse:
berechnet: N = 20,00^;
gefunden: N = 20
Molekül ar gev/icht: 280
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-ßO -
Beispiel 8
3-Hydroxy-1,2~dibenzoyl- -1,2-dihydropyrido[2,3-e]-as-triazin
Es wurde wie im Beispiel 6 beschrieben vorgegangen, jedoch mit dem Unterschied, daß an Stelle des Phenylacetylchlorides Benzoylchlorid verwendet wurde. So wurde 3-Hydroxy-1,2-dibenzoyl-1,2-dihydropyrido[2,3-e] -as-triazin mit einem Schmelzpunkt von 198 bis 199 C in einer Ausbeute von ^Λ% der Theorie erhalten.
Beispiel 9
3-Hydroxy-1-(dichloracetyl)- -1,2-dihydropyrido[2,3-e]-as-triazin
Es wurde wie im Beispiel 6 beschrieben vorgegangen, jedoch mit dem Unterschied, daß an Stelle des Phenylacetylchlorides Dichloracetylchlorid verwendet wurde. So wurde 3-Hydroxy-1-(dichloracetyl)-1,2-dihydropyrido jj2,3-e] -as-triazin mit einem Schmelzpunkt von 210 bis 2110C in einer Ausbeute von 58# der Theorie erhalten.
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-UA-
S'i "
Beispiel 10
3-Hydroxy-1,2-diacetyl- -1,2-dihydropyrido , 3-e] -as-triazin
Es wurden nach der Verfahrensweise des Beispieles 3 3-Hydroxy-1,2-dihydropyrido|j2,3-e] -as-triazin und Essigsäureanhydrid miteinander umgesetzt. So wurde 3-Hydroxy-1,2-diacetyl-1, 2-dihydropyrido[j5,3-ej -as-triazin mit einem Schmelzpunkt von 149 bis 15O0C in einer Ausbeute von 79,5/·? der Theorie erhalten.
Beispiel 11
3-(N-Benzylpiperazino)-1-nicotinoyl- -1,2-dihydropyrido£2,3-eJ-as-triazinhydrochlorid
Es wurde nach der Verfahrensweise des Beispieles 6 aus 3-(K-Benzylpiperazino)-1,2-dihydropyrido{j2,3-ej-as- -triazinhydrochlorid und Nicotinsäurechlorid 3-(K-Benzylpiperazino)-1-nicotinoyl-1,2-dihydropyrido jj2, 3-e]-as-triazinhydrochlorid mit einem Schmelzpunkt von 218 bis 219 C in einer Ausbeute von 83!» der Theorie erhalten.
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Beispiel 12
3-(Methoxycarbonyloxy)-1-(methoxycarbonyl)- -1,2-dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinhydrochlorid
Es wurden 2,5 g (0,017 MoI) 3-Hydroxy-1,2-dihydropyrido[^2,3-e]-as-triazin und 2,16 g (0,03 MoI) Chlorameisensäuremethylester in 100 cm Dioxan 3 Stunden lang bei einer Temperatur von 5 bis 10°C und 5 Stunden lang bei einer Temperatur von 40 bis 50°C umgesetzt. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels wurden 3,58 g (.73% der Theorie) 3-(Methoxycarbonyloxy)-1-(methoxycarbonyl)-1,2-dihydropyrido{j?,3—ej-as-triazinhydrochlorid mit einem Schmelzpunkt von 159 bis 160°C erhalten.
Patentansprüche
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Claims (1)

  1. Patentansprüche
    und Rp unabhängig voneinander für Wasserstoff, Alkylcarbonylreste mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, Halogenalkylcarbonylreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, Alkoxycarbonylreste mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen im Alkylteil, Benzoylreste, Phenylalkylcarbonylreste mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen im Alkylteil, Phenylalkenylcarbonylreste mit 2 bis Kohlenstoffatomen im Alkenylteil
    030049/0696
    oder heterocyclische Säurereste . mit Stickstoff enthaltenden sowie gegebenenfalls 1 oder mehrere weitere Stickstoffatome und/oder auch 1 oder mehrere Sauerstoff- und/oder Schwefelatome aufweisenden 5- bis 10-gliedrigen mono- oder bicyclischen heterocyclischen Ringen stehen, wobei gegebenenfalls die Benzolringe beziehungsweise heterocyclischen Ringe der vorstehenden Reste durch 1 oder mehrere identische oder verschiedene Halogenatome, Alkoxyreste mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen, Nitro- ' gruppen und/oder Hydroxygruppen substituiert sein können, oder
    ^, und Ro zusammen mit den Stickstoffatomen, an welchen sie hängen, einen, gegebenenfalls in der 4-Stellung durch einen Alkylrest mit 1 bis Kohlenstoffatomen substituierten, Pyrazol-3 > 5-dionring beziehungsweise zu ihm tautomeren 3-Hydroxypyrazol-5-onring beziehungsweise 5-Hydroxypyrazol-3-onring beziehungsweise 315-Dinydroxypyrazolring darstellen und
    - 4-5 -
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    R5. Wasserstoff, Halogen, einen Alkoxyrest mit 1 bis M Kohlenstoffatomen, eine Aminogruppe, einen Monoalkylaminorest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen Dialkylaminorest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil, eine Hydroxygruppe, einen Acyloxyrest, einen Morpholinorest, einen Piperazinorest, einen N-(Alkyl)-piperazinorest mit Ί bis 6 Kohlenstoffatomen im Alkylteil, einen N-Benzylpiperazinorest, einen N-(Pyridyl)-piperazinorest odereinen Alkoxycarbonyloxyrest mit 1 bis M Kohlenstoffatomen im Alkoxyteil bedeutet,
    mit der weiteren Maßgabe, daß
    mindestens 1
    von R^, und R£ von Wasserstoff verschieden ist,
    sowie ihre Säureadditionssalze.
    030049/0696
    2.) 1,.2-Mhydrop;yridof^,3-e]-as-triazinderivate nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,'daß der Alkylteil des Alkylcarbonylrestes beziehungsweise der Alkylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R,- und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, 1 bis 10 oder 17» insbesondere 1 bis 4- oder 17» ganz besonders 1 oder 2, Kohlenstoffatome aufweist.
    3.) 1,2-Dihydropyrido [2,3-e]-as-triazinderivate nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Alkylteil des Ealogenalkylcarbonylrestes beziehungsweise der Halogenalkylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R^ und/oder R~ stehen kann beziehungsweise können, 1 oder 2, ganz besonders 1, Kohlenstoffatom(e), aufweist.
    4.) 1,2-Dihydropyridoj~2r3-e]-as-triazinderivate
    Anspruch 1 bis -3i dadurch gekennzeichnet, daß das Halogen des Halogenalkylcarbonylrestes beziehungsweise der Halogenalkylcarbonylreste, für den bezie hungsweise die Ry, und/oder R- stehen kann beziehungsweise können, Chlor oder Brom ist.
    5-) 1,2-Dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Alkoxyteil des Alkoxycarbonylrestes beziehungs weise der Alkoxycarbonylreste, für den beziehungsweise die R^j und/oder Rg stehen kann beziehungsweise können, 1 oder 2 Kohlenstoffatome aufweist.
    - 4-7 -
    030049/0 696
    30163Q3
    6.) 1,2-Dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 5» dadurch gekennzeichnet, daß der Alkylteil des Phenylalkylcarbonylrestes beziehungsweise der Phenylalkylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R. und/oder R^ stehen kann beziehungsweise können, 1 oder 2, ganz besonders 1, Kohlenstoffatom(e) aufweist.
    7.) 1,2-Dihydropyrido[2,3-eJ-as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Alkenylteil des Phenylalkenylcarbonylrestes beziehungsweise der Phenylalkenylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R^, und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, 2 oder 3, ganz besonders 2, Kohlenstoffatome aufweist.
    8.) 1, 2-DihydropyridojJ2,3-eJ-as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der heterocyclische Ring des heterocyclischen Säurerestes beziehungsweise die heterocyclischen Ringe der heterocyclischen Säurereste, für den beziehungsweise die R^ und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, 5- oder 6-gliedrig ist beziehungsweise sind.
    9.) 1,2-Dihydropyrido[j2,3--e] -as-triazinderivate nach Anspruch Λ bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der heterocyclische Säurerest beziehungsweise die heterocyclischen Säurereste, für den beziehungsweise die R^, und/oder Rp stehen kann
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    beziehungsweise können, ein Pyridylcarbonylrest beziehungsweise Pyridylcarbonylreste, insbesondere Nicotinoylrest beziehungsweise Nicotinoylreste, ist beziehungsweise sind.
    10.) 1,2-Dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Halogenatom beziehungsweise die Halogenatome, durch das beziehungsweise die der Benzolring beziehungsweise die Benzolringe des Benzoylrestes und/oder Phenylalkylcarbonylrestes und/oder Phenylalkenylcarbonylrestes beziehungsweise der Benzoylreste und/oder Phenylalkylcarbonylreste und/oder Phenylalkenylcarbonylreste, für den beziehungsweise die R^j und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, beziehungsweise der heterocyclische Ring des heterocyclischen Säurerestes beziehungsweise die heterocyclischen Ringe der heterocyclischen Säurereste, für den beziehungsweise die R^, und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, substituiert sein kann beziehungsweise können, Chlor und/oder Brom ist beziehungsweise sind.
    1O1
    11.) 1,2-Dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Alkoxyrest beziehungsweise die Alkoxyreste, durch den beziehungsweise die der Benzolring beziehungsweise die Bensolringe des Benzoylrestes und/oder Phenylalkylcarbonylrestes und/oder Phenylalkenylcarbonylrestes beziehungs-
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    weise der Benzoylreste und/oder Phenylalkylcarbonylreste und/oder Phenylalkenylcarbonylreste, für den beziehungsweise die Rx, und/oder Rp stehen kann beziehungsweise können, beziehungsweise der heterocyclische Ring des heterocyclischen Säurerestes beziehungsweise die heterocyclischen Ringe der heterocyclischen Säurereste, für den beziehungsweise die Ry, und/oder R- stehen kann beziehungsweise können, substituiert sein kann beziehungsweise können, ein solcher beziehungsweise solche mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen ist beziehungsweise sind.
    12.) 1,2-Dihydropyrido f~2,3-e] -as-triazinderivate nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Alkylrest, durch welchen der Pyrazol-3 ■> 5-dionring, 3-Hydroxypyrazol-5-onring, 5-Hydroxypyrazol-3-onring beziehungsweise 3,5-Dihydroxypyrazolring, den Rx, und Rp zusammen mit den Stickstoffatomen, an welchen sie hängen, darstellen können, substituiert sein kann, ein solcher mit 1 bis 4-, insbesondere 3 oder M-, Kohlenstoffatomen ist.
    13·) 1,2-Dihydropyrido jj5,3-eH -as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet-, daß das Halogen, für das R, stehen kann, Chlor oder Brom ist.
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    14.) 1,2-Dihydropyrido[2,3-el-as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Alkoxyrest beziehungsweise der Alkoxyteil des Alkoxycarbonyloxyrestes, für den R^ stehen kann, ein solcher mit 1 oder Kohlenstoffatomen ist.
    15. ) 1,2-Dihydropyrido jj2,3-e]-as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Monoalkylaminorest, für den R^ stehen kann, ein solcher mit 1 bis 4, insbesondere 1 bis 3, ganz besonders 2 oder 3, Kohlenstoffatomen ist.
    16. ) 1,2-Dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinderivate
    nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Alky!teile des Dialkylaminorestes, für den R^ stehen kann, solche mit je 1 bis 4, insbesondere 1 bis 3, ganz besonders 2 oder 3, Kohlenstoffatomen sind.
    17. ) 1,2-Dihydropyrido Γ*2,3-e] -as-triazinderivate
    nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Acyloxyrest, für den R^ stehen kann, 2 bis 18, insbesondere 2 bis 5 oder 18, ganz besonders 2 oder 3? Kohlenstoff atome aufweist.
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    18,)
    19.) 20.) 21.)
    1,2-Dihydropyrido Qr,5-e"] -as-triazinderivate nach Anspruch 1 bis adurch gekennzeichnet, daß der Alkylteil des K-Alkylpiperazinorestes, für den R, stehen kann, ein solcher mit 1 bis 4, insbesondere 1 oder 2, Kohlenstoffatomen ist ο
    3-Morpholino-i,2-dipropionyl-1,2-dihydropyrido[j2,3-e] -as-triazin und seine Säureadditionssalze, insbesondere Hydrochloride.
    3-Diisopropylamino-1-propionyl-1,2-dihydropyridop, 3-e]-as-triazin und seine Säureadditionssalze, insbesondere Hydrochloride.
    Verfahren zur Herstellung der Verbindungen nach Anspruch 1 bis 19, dadyrch gekenn-
    -triazine der allgemeinen Formel
    TJ 0 i'/
    N-H
    030049/0696
    BAD ORIGINAL'
    worin R^ wie im Anspruch 1 oder 13 bis festgelegt ist, oder Salze derselben mit monofunktionellen Acylierungsmxtteln der allgemeinen Formel
    R1-X III
    worin R- wie in den Ansprüchen 1 bis 11 festgeigt ist und X eine austretende Gruppe bedeutet, oder bifunktionellen Acylierungsmitteln der allgemeinen Formel
    C-X
    R^-C-H IT ,
    C-X O
    worin R^ für Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht und X eine austretende Gruppe bedeutet, umsetzt und gegebenenfalls erhaltene 1,2-Dihydropyrido[[2,5-e]· -as-triazinderivate der allgemeinen Formel I,
    - 53 -
    J J- i<i;·-
    '""""ΙΌ 4 9/0 69 6
    bei welchen R5, für eine Hydroxygruppe steht, in an sich bekannter Weise alkyliert und/oder acyliert und/oder gegebenenfalls erhaltene Diacyl-1,2-dihydropyrido[2,3-e] -as-triazinderivate der allgemeinen Formel I durch partielle Hydrolyse in entsprechende Monoacyl-1,2-dihydropyrido[2,3-e]-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I überführt, worauf man in an sich bekannter Weise gegebenenfalls die erhaltenen 1,2-Dihydropyrido [J2,3]]-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I in Säureadditionssalze überführt beziehungsweise gegebenenfalls die erhaltenen Säureadditionssalze der Λ , 2-Dihydropyrido [2,3]] -as-triazinderivate der allgemeinen Formel I in die freien 1,2-Dihydropyrido ,3]-as-triazinderivate der allgemeinen Formel I oder in andere Säureadditionssalze überführt.
    22.) Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß man als Acylierungsmittel der allgemeinen Formeln III beziehungsweise IV solche, bei welchen X für Halogen, insbesondere Chlor, einen Alkoxyrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder einen Acyloxyrest, insbesondere einen solchen der allgemeinen Formel
    Il
    R1-C-O-
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    in weichletzterer Rx, wie in den Ansprüchen 1 bis 11 festgelegt ist, steht, verwendet.
    23·) Verfahren nach Anspruch 21 oder 22, dadurch gekennzeichnet, daß man das Acylieren mit 1 bis 10 Mol Acylierungsmitteln der allgemeinen Formeln III beziehungsweise IV bei Temperaturen von 10 bis 180°C, insbesondere 30 bis 14-00C, in organischen Lösungsmitteln, zweckmäßig in den bei der Herstellung der Acylierungsmittel erhaltenen Reaktionsgemischen, und zweckmäßig in inerten Gasen, gegebenenfalls in Gegenwart von säurebindenden Mitteln, durchführt.
    24.) Arzneimittel, gekennzeichnet durch einen Gehalt an 1 oder mehr Verbindungen nach Anspruch 1 bis 20 als Wirkstoff(en),· gegebenenfalls zusammen mit 1 oder mehr üblichen inerten flüssigen oder festen pharmazeutischen Trägern und/oder anderen Hilfsstoffen und/oder Zusatzstoffen.
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