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DE2331876A1 - Photographische halogensilberemulsionen - Google Patents

Photographische halogensilberemulsionen

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Publication number
DE2331876A1
DE2331876A1 DE19732331876 DE2331876A DE2331876A1 DE 2331876 A1 DE2331876 A1 DE 2331876A1 DE 19732331876 DE19732331876 DE 19732331876 DE 2331876 A DE2331876 A DE 2331876A DE 2331876 A1 DE2331876 A1 DE 2331876A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
alkyl radical
radical
group
dye
alkyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19732331876
Other languages
English (en)
Inventor
Masanao Hinata
Hirotetu Kato
Akira Ogawa
Akira Sato
Keisuke Shiba
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Fujifilm Holdings Corp
Original Assignee
Fuji Photo Film Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Fuji Photo Film Co Ltd filed Critical Fuji Photo Film Co Ltd
Publication of DE2331876A1 publication Critical patent/DE2331876A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B23/00Methine or polymethine dyes, e.g. cyanine dyes
    • C09B23/02Methine or polymethine dyes, e.g. cyanine dyes the polymethine chain containing an odd number of >CH- or >C[alkyl]- groups
    • C09B23/06Methine or polymethine dyes, e.g. cyanine dyes the polymethine chain containing an odd number of >CH- or >C[alkyl]- groups three >CH- groups, e.g. carbocyanines
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03CPHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
    • G03C1/00Photosensitive materials
    • G03C1/005Silver halide emulsions; Preparation thereof; Physical treatment thereof; Incorporation of additives therein
    • G03C1/06Silver halide emulsions; Preparation thereof; Physical treatment thereof; Incorporation of additives therein with non-macromolecular additives
    • G03C1/08Sensitivity-increasing substances
    • G03C1/28Sensitivity-increasing substances together with supersensitising substances
    • G03C1/29Sensitivity-increasing substances together with supersensitising substances the supersensitising mixture being solely composed of dyes ; Combination of dyes, even if the supersensitising effect is not explicitly disclosed

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  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Silver Salt Photography Or Processing Solution Therefor (AREA)

Description

pf A. Gmnacker ür.-tng. H. Ki:: ';■ 1^y
Dr.-lng.W.Sir,ckn:.:;r 2331878
S München 22. Ma»mi:. ...s/r 49
ρ 6?49 22. Juni 182
FUJI ΡΗ05Ό FIiM CO., LTD.
No. 210» Nakanuma, Minami Ashigara-shi,
Kanagawa, Japan
Photographische Halogensilberemulsionen
Die Erfindung betrifft spektral sensibilisierte, photographisohe Halogensilberemulsionen, insbesondere photographische Halogensilberemnlaionen» die d^rch. eine Kombination von zwei Sensibilisatorfarbstoff-Typen s^persensibilisiert sind.
Bei der Herstellung von photographischein, lichtempfindlichem Material ist es bekannt, den photographischen Halogensilberenrilsicnen bestimmte Cyaninfarbstoffe zuzusetzen, ^m den lichtempfindlichen Wellenlängenbereich a^f den längerwelligen Bereich auszudehnen, das heißt, die spektrale Sensibilisier"ng ist bekannt.
Es ist weiterhin bekannt, daß die spektrale Empfindlichkeit im allgemeinen d^rch die chemische Struktur des Sensibilisator färbst of fs,, verschiedene Eigenschaften der Emulsion, wie Halogenzusammensetznng, Kristallhabitus und Kristallsystem des Silberhalogenids, Silberionenkonzentration oder Wasserstoffionenkonzentration, beeinflußt wird. Darüber hinaus wird die spektrale Empfindlichkeit auch durch die in der Emulsion vorhandenen photographischen Zusatzstoffe, wie Stabilisatoren, Antischleierbildungsmittel, Überzugshilfsmittel, Fällungsmittel oder Farbkuppler, beeinflußt.
Im allgemeinen wird bei lichtempfindlichem Material zur "ensibilisierung für einen gewünschten spektralen Weiienlängenbereich nur ein Sensibilisator farbstoff verwendet. "Die Vervon Sensibilisatorfarbstoffkombinationen führt in vielen
3 Ci :. i 3 1 / Q 9 8 G
"Fällen Z1I einer niedrigeren Empfindlichkeit als die bei Verwendung eines einzigen Farbstoffs erhaltene spektrale Empfindlichkeit. In bestimmten Fällen kann jedoch die spektrale Empfindlichkeit im Sinne einer Superaddition durch Verwendung *eines oder mehrerer Sensibilisatorfarbstoffe in Kombination mit einem bestimmten Sensibilisatorfarbstoff erhöht werden. Diese Erscheinung ist als Supersensibilisierung bekannt. Die in Kombination verwendeten Sensibilisatorfarbstoffgruppen sind jedoch wechselseitig spezifisch, und bereits ein geringer Unterschied in der chemischen Struktur hat einen großen Einfloß auf die supersensibilisierende Wirkung. Deshalb sind geeignete Sensibilisatorfarbstoffkombinationen allein aufgrund der chemischen Struktur schwierig vorherzusagen.
Die von einer bestimmten Art von Sensibilisatorfarbstoff hervorgerufene sensibilisierende Wirkung wird von dem Emulsionstyp beeinflußt, dem der Farbstoff zugesetzt wird, insbesondere von der Halogenzusammensetzung, dem Kristallhabitus nd dem Kristallsystem des Silberhalogenid3.
Darüber hinaus kann die sensibilisierende Wirkung iner bestimmten Emulsion d^reh Veränderung der Bedingungen in der Emulsion verändert werden. Zum Beispiel kann die sensibili-
ierende Wirkung dirrch Erhöhung der Silberionenkonzentration oder Erniedrigung der Wasserstoffionenkonzentration oder durch Veränderung beider Faktoren verbessert werden. Deshalb läßt sich die sensibilisierende Wirkung verbessern, indem man einen Film mit einer hierauf befindlichen, spektral sensibilisierten Emulsion in Wasser oder eine wässrige Ammoniaklösung eintaucht. Die oben beschriebene Methode zur Veränderung der Empfindlichkeit einer sensibilisierten Emulsion durch Erhöhung der Silberionenionzentration oder Erniedrigung der Wasserstoffionenkonzentration oder durch beide Maßnahmen wird üblicherweise als Hypersensibilisier^ng bezeichnet. Im allgemeinen besitzt eine hypersensibilisierte Emulsion eine kurze Lager zeit.
Bei der Anwendung der Supersenaibilisierung auf pho-
tographiseile Halogensilberenmlsionen ist es erforderlich, daß die verwendeten Sensibilisatorfarbsto-ffe keine störende Wechselwirkung mit anderen photographischen Zusatzstoffen eingehen und photograph is ehe Eigenschaften besitzen, die während der Lagerung von lichtempfindlichem Material stabil bleiben.
Darüber hinaus ist es erforderlich, daß in' dem verarbeiteten, lichtempfindlichen Material keine von den Sensibilisator farbstoff en herrührende, restliche Farbe zurückbleibt. Insbesondere ist es erforderlich, daß bei rascher Verarbeitung (die im allgemeinen in einigen Sekunden bis zu einigen zehn Sekunden erfolgt) kein restlicher Farbstoff anwesend ist.
Auf der anderen Seite ist als panchromatisch spektral sensibilisiertes/ photographisches lichtempfindliches Material zum Beispiel hoch empfindliches Negativmaterial oder lichtempfindliches Material für Repro-Zwecke bekannt. Bei licht-' empfindlichem Material für Repro-Zwecke, zum Beispiel bei Mikrofilmen, reichen die Farben in dem ursprünglichen Bereich über nahezu das gesamte sichtbare Spektrum, und zur Belichtung werden häufig, zusätzlich zum Sonnenlicht, Belichtungsquellen verwendet, die Licht mit größeren 7/ellenlängen in größerer Menge
z.B. Wolfranilicnt.
abgeben-,/Aus diesem Grund'ist die Sigenempf indlichkeit von Silberhalogenid unzureichend, und es ist erforderlich, das Material panchromatisch spektral zu sensibilisieren. Insbesondere ist es bei Mikrofilmen wichtig, eine starke Lichthoch3chutzschicht vorzusehen, damit man eine hohe Auflösung erhält, und deshalb sind panchromatisch spektral sensibilisierte photographische Halogensilbereraulsionen mit hoher Lichtempfindlichkeit erforderlich.
Eine Aufgabe der Erfindung besteht darin, photographische Halogensilberemulsionen mit hoher Empfindlichkeit im gesamten sichtbaren Spektralbereich durch eine supersensibilisierende Wirkung, insbesondere photographische Emulsionen mit ausgezeichneten Eigenschaften hinsichtlich der spektralen Empfindlichkeit im längerwelligen Bereich, zur Verfügung zu
stellen· 309881/0986
Eine andere Aufgabe der Erfindung besteht darin, photograhisehe Halogensilberemulsionen zur Verfügung zu stellen, die bei photographisch verarbeitetem Photomaterial keine Verfär- i bungen bzw. Flecken zurücklassen.
Weitere Aufgaben der Erfindung sind aus der folgenden Beschreibung ersichtlich.
Die vorgenannten Aufgaben der Erfindung werden dadurch gelöst, daß man einer photographischen Halogensilberemulsion verschiedene Sensibilisatorfarbstoffe einverleibt, und zwar mindestens einen Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen Formel
-Z- R ^-Z1-
E j/ C=CH-C=CH-C== N-RP (λ®) , (I)
in der Z und Z- jeweils die zur Vervollständigung eines Benzothiazole llaphthothiazol- oder Benzoselenazolkerns erforderlichen Atome darsteilen, die gleich oder voneinander verschieden sein können,
R ein niederer Alkylrest mit 1-4 C-Atomen, z. B. die Methyl- oder Äthylgruppe ist,
R1 und Rp jeweils einen mindestens eine Carboxylgruppe enthaltenden Alkylrest darstellen, wobei der Alkylrest vorzugsweise bis zu 4 C-Atome besitzt fz. B. Carboxymethyl, ß-Carboxyäthyl, ξ~ -Carboxypropyl, O -Carboxybutyl, Carboxyalkoxyalkyl [2 AlkylrestJ (z. B. 2-(2-Carboxyäthoxy)-äthyl), Carboxyaralkyl, wobei der Arylrest einen Benzolring enthält, (z. B. p-Carboxybenzyl)] oder ein Alkylrest mit mindestens einer Sulfogruppe, wobei der Alkylrest vorzugsweise bis zu 4 C-Atome besitzt [z. B. ß-Suifoäthyl, [ -Sulfopropyl, ^-S^lfob^tyl,
cT -Sulfobutyl, Hydroxysulfoalkyl (z. B. 2-Hydroxy-3-«ulfopropyl), Sulfoalkoxyalkyl (z. B. 2-(3-Sulfopropoxy)-äthyl, 3-Methoxy-2-(3-sulfopropoxy)-propyl, 2-[?-(3-Sulfopropoxy)-
_— &»8 8 1/03-3-6
äthoxyj -äthylf 2-Hydroxy-3-(3'-snlfopropoxy)-propyl)t Acetoxys^lfoalkyl (z. B. 2-Acetoxy-3-3i3lf opropyl) , S η If oar alkyl, wobei der Arylrest einen Benzolring enthält (z. B. p-S'ilfophenäthyl, P-S1JIf obenzyl) , wobei mindestens einer der Reste R., und Rn einen eine S^lfogr^.ppe enthaltenden Alkylrest darstellt,
X ein Anion ist, das ein Salz mit einem quartären Stickstoffatom (kationisches Atom) in dem Cyahinfarbstoff bildet,
η den Wert 1 oder 2 hat,
wenn η den Wert 1 hat, der Farbstoff eine Betain-ähnliche Struktur (inneres Salz) besitzt;
mindestens einen Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen Formel (II) .
(ID
ι. "
. (Xl"\-l
in der R^ ein niederer Alkylrest mit 1-4 C-Atomen,
z. B. die Methyl-, Äthyl- oder n-Propylgruppe, oder eine Allylgruppe ist,
Y ein Halogenatom, z. B. ein Fluor-, Chlor- oder Bromatom, darstellt,
R, einen Alkylrest bedeutet (d. h. nicht-substituierte Alkylreste und substituierte Alkylreste, wie sie üblicherweise in Cyaninfarbstoffen vorkommen, wobei der Alkylrest vorzugsweise 1-4 C-Atome besitzt), wie Methyl, Äthyl, Hydroxyalkyl (ζ. B. ß-Hydroxyäthyl, </-Hydr oxyb'ityl) , Acetoxyalkyl (z. B.. ß-Acetoxyäthyl, J^ -Acetoxypropyl) , oder ein eine Sulfo- oder Carboxylgruppe enthaltender Alkylrest, wie nachfolgend im
Hinblick auf R^ beschrieben (mit der Maßgabe, daß, wenn Rj- einen eine Sulfogruppe enthaltenden Alkylrest darstellt, R, kein eine Sulfogruppe enthaltender Alkylrest ist),
Rc ein mindestens eine Carboxylgruppe enthaltender Alkylrest ist, wobei der Alkylrest vorzugsweise 1-4 C-Atome besitzt [z. B. Carboxymethyl, ß-Oarboxyäthyl, ;*■ -Carboxypropyl,
(f -Carboxybutyl, Carboxyalkoxyalkyl (z. B. 2-(2-Carboxyäthoxy)-äthyl), Carboxyaralkyl, wobei der Arylrest einen Benzolring enthält (z. B. p-Carboxybenzyl)J , oder ein Alkylrest mit mindestens einer SnIfοgruppe, wobei der Alkylrest vorzugsweise 1 bis 4 C-Atome besitzt [z. B. ß-Sulfoäthyl, r -SuIfopropyl, ei -SuIfobutyl, Hydroxysulfoalkyl (z. B. 2-Hydroxy-3-snlfopropyl), Sulfoalkoxyalkyl (z. B. 2-( 3-Sulfopropoxy) -äthyl, 3-Fethoxy-2-(3-sulfo~ propoxy)-propyl, 2-£2-(3-Sulfopropoxy)-äthoxyj-äthyl, 2-Hydroxy-3-(3'-sulfopropoxy)-propyl), Acetoxysulfoalkyl (z. B. 2-Acetoxy-. 3-sulfopropyl), SuIfoaralkyl, wobei der Arylrest ein^n Benzolring enthält (z. B. p-Sulfophenäthyl, p-Sulfobenzyl)! ,
X^ ein Anion ist, das ein Salz mit einem quartären Stickstoffatom (kationisches Atom) in dem Cyaninfärbst off bildet,
m den Wert 1 oder 2 hat,
und wenn η den Wert 1 hat, der Farbstoff eine Betain-ähnliche Struktur (inneres Salz) besitzt.
Im folgenden wird die Erfindung anhand der Zenc hnungen erläutert.
?ig. 1 zeigt die Spektralabsorptionskurven von Proben, die durch Zusatz von Farbstoffen zu einer Bromjodsilberemulsion (1,5 Nol-w JoI), die kubische und reguläre Körner enthält, und Aufbringen auf einen "PiIm erhalten wurden. Die Spektralabsorptionskurve 1 wird erhalten durch Zusatz von A ml des Sensibilisatorfarbstoffs 1-10 zu der Emulsion (pro 100 g) als
-4
Lesung von 5x10 Mol/Liter, die Spektralabsorptionskurve 2 wird erhalten durch Zusatz von 8 ml des Sensibilisatorfarbstoffs II-6 zu der Emulsion (pro 100 g) als Lösung von 1 χ 10"^ Mol/Liter, und die Spektralabsorptionskurve 3 wird erhalten durch Zugabe von 4 ml de3 Sensibilisatorfarbstoffs 1-10 als Lösung von 5 x 10. Mol/Liter und 8 ml des Sensibilisatorfarbstoffs II-6 als Lösung von 1 χ ΙΟ"-5 Mol/Liter zu der Emulsion (pro 100 g).
pig. 2 zeigt die Spektralabsorptionskurven von Pro-Iben, die d^rch Zusatz von Farbstoffen zu einer Bromjodsilberjemulsion (1,5 Mol-# Jod), die hauptsächlich reguläre Körner mit jeiner (111)-Fläehe besitzt, und Aufbringen auf einen Film erhal- !ten wurden. Die Spektralabsorptionskurve 1 wird erhalten durch Zugabe von 4 ml des Sensibilisatorfarbstoffs 1-10 zu der Emulsion (pro 100 g) als Lösung von 5 x 10 Mol/Liter. Die Spektralabsorptionskurve 2 wird erhalten durch Zugabe von 4 ml des Sensibilisatorfarbstoffs II-6 zu der Emulsion (pro 100 g) als Lösung von 1 χ 10~3 Mol/Liter, und die Spektralabsorptionskurve 3 wird erhalten durch Zugabe von 4 ml des Sensibilisatorfarbstoffs 1-10 als Lösung von 5 χ 10 Mol/Liter und 4 ml des Sensibilisatorfarbstoffs II-6 als Lösung von 1 χ ^0~i Mol/Liter zu der Emulsion (pro 100 g).
Fig. 3 zeigt die Kurven der spektralen Empfindlichkeit. Bei (a) handelt es sich um die Kurven der spektralen' Empfindlichkeit von Versuch Nr. 1 der Tabelle II der Beispiele, wobei die Empfindlichkeitskurve 1-1 durch Einverleiben des Farbstoffs (1-1) allein in einer Menge von 3,2 χ 10" Mol/Mol Silberhalogenid erhalten wurde. Die Empfindlichkeitskurve II-6 wurde durch Einverleiben des Farbstoffs (II-6) allein in einer Menge von 1.2 χ 10""* Mol/Mol Silberhalogenid erhalten, und die JBmpfindlichkeitskurve (1-1 + II-6) wurde durch Einverleiben des Farbstoffs (1-1) und des Farbstoffs (II-6) in Mengen von 3,2 χ 10"5 bzw. 1,2 χ 10~4 Mol/faol Silberhalogenid erhalten. Bei (b) handelt es sich um die Kurven der spektralen Empfindlichkeit von Versuch Kr. 3 der Tabelle III der Beispiele. Hierbei
■ - 3 -
wurde die Empfindlichkeitskurve 1-20 durch Einverleiben des Farbstoffs (1-20) allein in einer Menge von 3,2 χ 10~5 Mol/Mol Silberhalogenid erhalten. Die Empfir.dlichkeitskurve (1-2: + 11-5} wurde durch Einverleiben des Farbstoffs (1-21) und des Färb-- j Stoffs (II-6) in Mengen von 3,2 >: 10"5 bzw. 1,2 χ 10~4 Mol/Mol j Silberhalogenid erhalten. Bei (c) handelt es sich um die Kurven j der spektralen Empfindlichkeit von Versuch Nr. 6 der Tabelle III! der Beispiele. Hierbei wurde die Empfindlichkeitskurve I-C durch Einverleiben des Farbstoffs (i-C) allein in einer Menge von 3»2 χ 1 0~ Mol/Mol Silberhalogenid und die Empfindlichkeit s-~ kurve (I-C + II-6) durch Einverleiben des Farbstoffs (I-C) und des Farbstoffs (II-6) in Mengen von 3,2 χ 10"5 bzw. 1,2 χ ΙΟ"4" Mol/Mol Silberhalogenid erhalten. Bei (α) handelt es sich um die Kurven der spektralen Empfindlichkeit von Versuch Nr. 7 der Tabelle III der Beispiele. Hierbei wurde die Erapfindlichkeitskurve (I-D) durch Einverleiben des Farbstoffs (I-D) allein in einer Menge von 3,2 χ 10 J Mol/Mol Silberhalogenid und die Kurve (I-D + II-6) durch Einverleiben des Farbstoffs (I-D) und des Farbstoffs (II-6) in Mengen von 3,2 x 1 0~~ bzw. 1,2 χ 10~4 Mol/ Mol Silberhalogenid ei halten.
Als Benzothiazole Naphthothiazol- oder Benzoselenazolkern, der durch Z oder Z, vervollständigt wird, ist sum Beispiel Benzothiazol geeignet, das zum Beispiel üblicher v/eise in Cyaninfarbstoffen verwendete Substituenten tragen kann, zum Beispiel ein Halogenatom, einen Alkylrest, einen Alkoxyrest, eine Hydroxylgruppe, eine Oyangruppe oder zwei oder mehr hiervon, wobei der Alkyl- oder Alkoxyrest vorzugsweise bis zn 4 C-Atome besitzt. Spezielle Beispiele sind Halogenobenzothiazol (wie 5-Chlorbenzothiazol, 5-Brombenzothiazol, 6-Chlorbenzothiazol oder 6-Brombenzothiazol), Alkylbenzothiazol (wie 5-Methylbenzothiazol, 6-MethylbenzotMazol oder 5-Trifluormethylbenzothiazol), Alkoxybensothiazol (wie 5-Methoxybenzothiazol, 5-Äthoxybenzothiazol oder 5-Methoxy-6-methylbenzothiazol), Hydroxvbenzothiazol (wie 5-Hydroxybenzothiazol), Oyanobenzothiazol (wie 5-Cyanobenzothiazol) . C-C -ITaphthothiazol, β -ITaphthothiazol oder Benzoselenazol, die gegebenenfalls einen oder
881/nSftfi
mehrere Srtbstituenten tragen können, wie sie im allgemeinen bei Cyaninfarbstoffen vorkommen, wie ein Halogenatom, einen Alkylrest, eine Hydroxylgruppe, einen Alkoxyrest, oder zwei oder mehr hiervon, wobei der Alkyl- oder Alkoxyrest vorzugsweise bis zu 4 C-Atome besitzt, wie Halogenobenzoselenazol (z. B. 5-Chlorbenzoselenazol), Alkylbenzoselenazol (z. B. 5-Methylbenzoselenazol oder 5.6-Dimethylbenzoselenazol), Kydroxybenzoselenazol (z. B. 5-Hydroxybenzoselenazol) oder Alkoxybenzoselenazol (z. B. 5-Ätn.oxy-6-methylbenzoselenazol) .
Beispiele für das Anion X oder X., sind Halogenionen (z. B. Chlorid-, Bromid- oder Jodidionen), Mineralsäureanionen (z. B. Thiocyanat-, Sulfat- oder Perchlorationen), oder Anionen organischer Säuren (z. B. p-Toluolsulfonat-, Methylsulfat- oder Äthyls"Ifationen).
Spezielle Beispiele für Farbstoffe der allgemeinen Formel (i) nnd (II) sind nachfolgend nnter der Bezeichnung 1-1 bis 1-23, sowie II-1 bis II-9 angegeben. Diese Farbstoffe stel- j len jedoch keinerlei Beschränkung der erfind1 mgsgemaß verwendba-j ren Sensibilisatorfarbstoffe dar.
I - 1
CH
\ I3 /3^
X-CH=C-CH = C
N1-
1-2
309881 /DQßß
- k
- 10 -
H3C
H3C
CH
CH-
H3C
Se ?H3
^. C-CH=Cz-CH
9//
GH-
(CHg)3SO3H-N(C2H5).
9 881/0386
CH
NC
^C-CH=C-CH = C
,)xS0P (CHp),SO,H . n' \
-CH=C-CH = C
F3C
309881/0986
C-CH=C-CH= C
-CiL
I - 11
C-CH=C-CH= C
(CH2)^SO3H
S ?H3
"V I
C-CH=C-CH
Θ/
= C
(CH2KSO3H
9 881/0986
ι ·» ia
~ c
CH5CH3SOx . 2 <■ ,5 CH2CH2SO5H
CH
GH ε C
Sv <?«3
\«CHsC-
CH =
Nj
3( .'58 W0986
I - 16 1-17
- 14- -
ι- ν?
CH5
-CH=C-CH =
(C
H2)3S0
C
\
:cho)
COOH
■\
CHx
I *
C-CH=C-CH =C
C00H
CH =
CCH2)3S0
(CH2) ν
/0988
1-20
1-18
CH,
C^-CH=C-CH θ/
N
=■ C
CH,
C-CH=C-CH
Θ/
C-CH=C-CH = C [
CH2CH2CHCH3
SO-
309881/0986
1-21
3SO3H
1-22
1-23
/'S
C=CH-C=CH-
' J^ (CH2J3SO3H
309881/0986
II - 1
Cl
O.
N" .N
'C=CH-CH=CH-C . N (J1
II - 2 CH2-CH=CHp
.N
C=CH-CH=CH— C
(CH2)3S0:
II - 3
=CH-CH=CH -
■J"
H^CH2CH "CH, SO,
309881/0986
II- 4
Nj=CH-CH=CH /
(CH2)3S0
II -
~A1
(CH2)3C00H
II - 6
Cl
C=CH-CH=CH -
309881 /0986
II - 7
er
O /N
C=CH-CH=CH - C e
CH2CH2OH
Cl C=CH-CH=CH- C φ
CH0CH0CH-CH 2 2I _
to,
II - 9
Br
C=CH-CH=CH -
309881/0986
Wenn der Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen "Formel (I) und der Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen Formel (II) in Kombination einer photogräphisehen Halogens.ilberemulsion zugesetzt werden, erhält man eine optimale spektrale Sensibilisierung über den gesamten sichtbaren Spektral!·^t,i
Oarüber hinaus verbleibt bei einem photograph!sehen lichtempfindlichen Material, das die erfir.dungsgemäße Kombination der Sensibilisatcrfarbstoffe enthält« nach der Verarbeitung im. wesentlichen keine von den Sensibilisatorfarbstoffen herrührende restliche Farbe. Insbesondere bleibt selbst bei einer relativ schnellen Verarbeitung nahezu kein Farbstoff zurück.
Weiterhin zeigt die erfindungsgemäß verwendete Kombination der Senaibilisatorfarbstoffe keine störende Wechselwirkung mit anderen Zusatzstoffen, die in photographischen Halogensilberemulsionen anwesend sind, wie anionaktive Verbindungen, z. B. Antistrahlungsfarbstoffe mit einer anionaktiveη Gruppe, wie eine Snlfogruppe, Gelatine koagulierende (oder ausfällende) Mittel mit anionaktiven Gruppen, .wie eine Carboxylgruppe, oder "Farbkuppler, die in einer lichtempfindlichen Emulsionsschicht enthalten sind, und besitzen stabile photograph!sehe Eigenschaften während der lagerung von lichtempfindlichem Material, das die Kombination enthält.
Ein sehr charakteristisches Merkmal der Erfindung besteht darin, daß die spektrale Absorptionsstärke im Bereich größerer Wellenlängen infolge des Sensibilisatorfarbstoffs der allgemeinen "Formel (I) erhöht werden kann, und daß zur gleichen Zeit die spektrale Empfindlichkeit erhöht werden kann, indem man den Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen Formel (II) in Kombination hiermit verwendet.
In vielen Fällen tritt bei den spektralen Absorptionswellenlängen (d. h. dem längsten sensibilisierten Y/ellenlängenbereich und der maximal einpfindTi* clnsn Wellenlänge) eine
309881/0986
Veränderung bei Erhöhung der spektralen Absorption auf.
Die Spektralabsorptionskurven sind in den Fig. 1 und 2 dargestellt.
Die chemischen Strukturmerkmale der erfindungagemaß verwendeten Sensibilisatorfarbstoffe der allgemeinen 'Formel (I) sind nachfolgend beschrieben.
(1) Bei den Sensibilisatorfarbstoffen der allgemeinen Formel (I) bedeuten R. und Rg jeweils einen Alkylrest, der eine Carboxylgruppe enthält, oder einen Alkylrest, der eine SuI-I fogruppe enthält, wobei mindestens einer der Reste R1 und R2 einen eine Sulfogr^ppe enthaltenden Alkylrest darstellt.
Farbstoffe, die als Substituenten R-j und Rp nur allgemein bekannte, nicht-substituierte Alkylreste, wie Methyl- oder Äthylgruppen, enthalten, zeigen keine supersensibilisierende Wirkung, wenn sie zusammen mit dem Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen Formel (II) verwendet werden. In vielen Fällen wird die Lichtempfindlichkeit im Bereich größerer Wellenlängen durch die kombinierte Verwendung dieser zwei Farbstoffe herabgesetzt.
(2) Von den Sensibilisatorfarbstoffen der allgemeinen Formel (I) sind diejenigen, in denen R ein Wasserstoffatom bedeutet, bekannt. Diese Farbstoffe zeigen jedoch keine supersensibilisierende Wirkung, wenn sie zusammen mit den Sensibilisatorfarbstoffen der allgemeinen Formel (II) verwendet werden. Farbstoffe, in denen RQ einen niederen Alkylrest bedeutet, sind wirksam, und insbesondere sind Farbstoffe, die als Substituent R eine Kethylgruppe besitzen, wirksam.
(3) Von den Sensibilisatorfarbstoffen der allgemeinen vorrnol (IT) sind diejenigen, bei denen der Substituent Y an einem heterocyclischen Kern ein Wasseratoffatom, einen Alkyl- oder Alkoxyrest bedeutet, bekannt. Diese Farbstoffe besitzen
BT/ΤΓ9 8 6 "
jedoch, keine supersensibilisierende Wirkung, wenn sie zusammen mit den farbstoffen der allgemeinen Formel (I) verwendet werden. Diejenigen Farbstoffe, in denen Y ein Halogenated, insbesondere ein Chloratora, bedeutet, sind wirksam.
(4) Von den Sensibilisatorfarbstoffen der allgemeinen Formel (II) sind diejenigen, in denen der S^bs
einen niederen Alkylrest, einen Hydroxyalkylrest oder einen Acetoxyalkylreot bedeutet, besonders wirksam.
(5) Von den Farbstoffen der allgemeinen Formel (II) sind diejenigen, in denen der TT-Substituent (Rc) ein Alkylrest j ist, bekannt und besitzen keine supersensibilisierende Wirkung, ' wenn sie zusammen mit den Farbstoffen der allgemeinen Formel (I) ! verwendet werden; diejenigen Farbstoffe, in deren Rr einen eine j Carboxyl- oder Sulfogruppe enthaltenden Alkylrest, insbesondere. eine Sulfogruppe enthaltenden Alkylrest, bedeutet, sind wirksam.
Verschiedene, erfindungsgemäß erzielte Bffekte stellen eine Superaddition der T.Terkraale der oben beschriebenen Farbstoffe der allgemeinen Formeln (I) und (II) dar (d. h. nicht bloß eine "Summe" der individuellen Eigenschaften, sondern eine "superadditive" Wirkung).
Farbstoffe der allgemeinen Forms! (II) sind zum !Beispiel in der bekanntgemachten JA-PA 14 O3O/69 beschrieben und können aufgrund der dort gemachten Angaben von einem Fachmann leicht hergestellt werden. Diejenigen Farbstoffe, die dort nicht beschrieben sind, lassen sich nach einem ähnlichen Verfahren durch Veränderung der Auagangsverbindungen herstellen.
Farbstoffe der allgemeinen Formel (I) sind in den TJ3-P3 2 503 776, 3 459 553 1^nd 3 177 210, den G3-P~ 1 123 340 und 1 137 C34, den DT-PS 1 929 037 und 1 311 542, sowie der "7U-PS 1 573 694 beschrieben und können vom Fachnnr η aufgrund u-;-r dort gemachten Angaben leicht hergestellt werden. Diejenigen Farbstoffe, die dort nicht beschrieben sind, können in ähnlicher
BAD ORIGINAL
Weise durch Veränderung der Ausgangsverbindungen hergestellt wer den. Alle Ausgangsverbindungen sind entweder erhältlich oder kön· nen vom Fachmann leicht hergestellt werden.
Als Silberhalogenid können in den erfindungsgemäßen Emulsionen alle lichtempfindlichen Silberhalogenide, wie Silberchlorid, Silberbromid, Silberjodid, Silberchlor "or otnid, Silberbrongodid, vorzugsweise mit nicht über 10 ΜοΙ-'/ζ Jodid, oder Silbe rchlorbromjodid, verwendet werden.
Die Korngröße der erfindungsgemäß verwendeten Silberhalogenide kann sich im Bereich von sehr feinem Κο*Λη bis Z1J normalen Größen bewegen. Sie ist nicht besonders begrenzt und kann z. B. gewöhnliche Größen von über etwa 0,6 u oder sehr feine Körner von unter etwa 0,2 Ji umfassen.
Das Kristallsystem und der Kristallhabitus der verwendeten Silberhalogenidkörner unterliegen keiner besonderen Beschränkung.
Silberhalogenidkörner, die eine (111)-Fläche besitzen, sind bekannt und für die erfindungsgemäße Sensibilisierung geeignet; Körner mit einer (100)-Fläche oind besonders geeignet.
Die Messung bzw. Bestimmung des Kristallhabitus ist auf diesem Gebiet bekannt- (z. B.; indem man die Körner mit einem Elektronenmikroskop photographiert).
Die Erfindung ist selbstverständlich auch zur Sensibilisierung von irregulären Körnern geeignet. Darüber hinaus ist im Fall der Verwendung der Körner für Mikrofilme die Sensibilisierung von regulären Körnern besonders zweckmäßig. Von den regulären Körnern sind reguläre Silberbromjodid- oder Silberbromidkorner mit einer (100)-Oberfläche besonders für die Sensibilisierung geeignet. Solche im wesentlichen kubischen Silberhalogenidkörner sind erfindungsgemäß besonders wirksam. 3in Verfahren zur Herstellung von Fmulsionen, die kubische und reguläre
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Silberhalogenidkörner mit einer (100)-Fläche enthalten, ist in der GB-PS 1 156 1,93 beschrieben.
Es ist nicht erforderlich, die Silber- und/oder
Wasserstoffionenkonzentraticn(en) bei der erfindungsgemäßen Sensibilisierung zu verändern, d. h. die Emulsionen können so verwendet werden, wie sie im allgemeinen hergestellt werden.
Von dem Ohlorbromsilberemulsionen sind diejenigen Emulsionen, denen nach der Bildung das Silberhalogenids ein wasserlösliches Jodid (z. B. in einer Menge von 0,005 - 0,10 T-ToI pro Mol Silberhalogenid, das das AgCl bildet) oder ein wasserlösliches Bromid (in einer Menge von z. B, 0,01 - 0,20 T.Tol pro Mol Silberhalogenid, das das AgCl bildet) zugesetzt worden ist, besonders vorteilhaft. Erfindungsgeznäß wird im allgemeinen eine Gelatine-Halcgensilberemulsion verwendet. Die Gelatine kann jedoch durch andere Bindemittel ersetzt werden, die auf das lichtempfindliche Silberhalogenid keine störende Wirkung ausüben. Geeignet sind z. B, modifizierte Gelatine, z. B. mit Phthalsäure oder Malonsäure modifizierte Gelatine, Albumin, Agar-Agar, Gummiarabikum, Alginsäure, hydrophile Harze (z. B. Polyvinylalkohol, Polyvinylpyrrolidon, Polyacrylamid oder Polystyrolsul f onat) , modifizierte Cellulose, wie Hydroxyäthylnellulose oder Carboxymethylcellulose, oder wasserlösliche Stärken, wie Dextrin, Das Gewichtsverhältnis von Silber zu Bindemittel liegt vorzugsweise im Bereich von etwa 1 : 4 bis etwa 4:1. Dieser Bereich bedeutet jedoch keine Einschränkung,
"Farbstoffe der allgemeinen Formeln (I) und (II) können nach Maßgabe"des Emulsionstyps, der Konzentration des Silberhalogen ids, der gewünschten Wirkungen usw. in verschiedenen Konzentrationen verwendet werden.
Die optimale Konzentration der Sensibilisatorfarbstoffe läßt sich nach einem bekannten Verfahren dadurch bestimmen, daß man die gleiche Emulsion in Portionen teilt, jeder Portion Farbstoffe in unterschiedlichen Konzentrationen einverleibt,
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und dann die Empfindlichkeit der Emulsionen, bestimmt. Die optimale Konzentration der Supersensibilisierungskombination kann erfindungsgemäß auch leicht nach einer ähnlichen Methode bestimmt werden, d. h. indem man die Kombination der Farbstoffe einer Reihe von Testportionen der gleichen Emulsion einverleibt und die Konzentration in der Emulsion verändert.
Die Sensibilisatorfarbstoffe werden den Emulsionen in bekannter Weise zugesetzt. Die Sensibilisatorfarbstoffe können direkt in einer Emulsion dispergiert oder in Form einer Lösung zugesetzt werden. Zur Herstellung der Lösung werden die Farbstoffe in einem Lösungsmittel, wie Pyridin, Methanol, Äthanol, Methyl'tellosolve oder Aceton (oder einem Gemisch hiervon), gelöst, wobei die Lösung in einigen Fällen mit Wasser verdünnt v/erden kann und in einigen Fällen die Lösung der Farbstoffe sogar in Wasser allein erfolgen kann.
Darüber hinaus können auch Ultraschall-Vibrationen angewendet werden, um den Lösevorgang zu erleichtern. Die in den bekanntgemachten JA-PA 8 231/70; 23 389/69» 27 555/69 und 22 948/69, der US-PS 3 485 634, der DT-OS 1 947 935 und den US-PS 3 342 605 und 2 912 343 beschriebenen Methoden können angewendet werden.
Falls gewünscht, können die Sensibilisatorfarbstoffe getrennt in einem geeigneten Lösungsmittel gelöst und einer Emulsion getrennt zugesetzt werden, oder sie können in dem gleichen oder verschiedenen Lösungsmitteln gelöst und vor ihrer Zugabe zu der Halogensilberemulsion vermischt werden. Letztere Methode i.st insbesondere vorteilhaft zur Erzielung einer hohen Sensibilisierung.
Es ist erforderlich, die Farbstoffe gleichmäßig in der Emulsion zu dispergieren, bevor die Emulsion mit den Sensibilisator Farbstoffen auf geeignete Träger, z. B. Glasplatten, '"■elluloscderivatfilme (z. B. Cellulosetriacetat), Polyvinylharzfilme (z. B. Polystyrolfilme oder Polyvinylchloridfilme),
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- 26 - " "T
Polyesterfilme (ζ. B. Polyethylenterephthalat), synthetisches Papier, Schwerspatpapier oder Polyolefin-beschichtetes photographisches Papier, aufgebracht wird.
Diese Sensibilisatorfarbstoffe können der Emulsion zu jedem Zeitpunkt während der Herstellung der "Emulsion zugegeben werden; es ist jedoch zweckmäßig, die Zugabe nach der Beendigung der zweiten Heifung vorzunehmen.
Der Anteil der Sensibilisatorfarbstoffe der allgemeinen Formeln (i) und (II) braucht nur so groß zu sein, da(3 die Farbstoffe in supersensibilisierenden Mengen anwesend sind, d. h. das Verhältnis des Sensibilisatorfarbstoffes der allgemeinen Formel (I) zu dem Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen Formel (II) unterliegt keinen besonderen Beschränkungen; im allgemeinen ist ein Bereich von et v/a 9 ϊ 1 bis etwa 1 : 9, bezogen auf das Gewicht, besonders v/irksam. Das Verhältnis kann nach Maßgabe der endgültigen Verwendung variieren. Die verwendeten Sensibilisatorfarbstoffmengen können zum Beispiel nach Maßgabe der Eigenschaften der speziell verwendeten Halogensilberemulsion oder der gewünschten. Wirkungen verändert werden.
Im allgemeinen ist es ausreichend, jeden Farbstoff in einer Menge von etwa 1 χ 10 bis etwa 5 x 10"·^ Mol/Mol Silberhalogenid einzuverleiben, um eine optimale Sensibilisierung zu erreichen.
Die erfindungsgemäß verwendete photographische Emulsion kann chemisch mit einem Edelmetall-Sensibilisator sensibi- ! lisiert werden (z. B. mit Kaliumehloroaurat, GoId-(I)-thiosulfat oder Kaliumchloropalladat; wie dies in den TJS-P3 2 340 035, 2 597 856, 2 597 915 und 2 399 083 beschrieben ist), einem Schwefelsensibilisator (wie Allylthiocarbamid, Thioharnstoff, Natriumthiosulfat oder Cystin; wie dies in den "S-PS 1 574 944, 2 273 947, 2 440 205, 2 410 639, 3 159 453 und 3 415 64 9 beschrieben ist), einem Heduktionssensibilisator (wie Zinn-(II)-Chlorid oder Phenylhydrazin; wie dies z. B. in den T.J'3-P3
2 518 693, 2 419 974 und 2 933 610 beschrieben ist), Sensibilisatoren der Polyalkylenoxidreihe, wie Polyoxyäthylenderivate oder Polyoxypropylenderivate, ngw,
Darüber hinaus können, falls erwünscht, Antischleierbildungsmittel, wie Nitrobenzimidazol oder Ammoniumchloroplatinat, Stabilisatoren, wie 4-Hydroxy-6-methyl-1,3,3a, 7-tetrazainden, Härter, wie Formaldehyd, Chromalaun, Natrium-1-hydroxy-3,5-dichlortriazin, Glyoxal oder Dichloracrolein, Überzugshilfsmittel, wie Saponin oder Natriumalkylbenzolsulfonat, Weichmacher, Entwicklungsbeschleuniger oder Luftschleierverhin-· derungsmittel der Emulsion einverleibt werden.
Die photographischen Halogensilberemulsionen, die die Kombination der erfindungsgemäß verwendeten Sensibilisatorfarbstoffe enthalten, können für eine .Vielzahl lichtempfindlicher Materialien verwendet werden, d. h. z. B. für photographisches lichtempfindliches Material für Repro-Zwecke, z. B. bei Mikrofilmen, für lichtempfindliches Negativmaterial Z1Ir allgemeinen Verwendung; für lichtempfindliches Plattenmaterial; für lichtempfindliches Material zur Verwendung beim Fernsehen odexfür ähnliches Kegativmaterial; für lichtempfindliches Material znr Aufnahme von Spektrogrammen; für lichtempfindliches Material znr astronomischen Verwendung; für li"chtempfindliches Material für Luftaufnahmen; für lichtempfindliches Material mit hohem Auflösungsvermögen oder für lichtempfindliches Material zur Verwendung beim Diffusions-Transfer-Verfahren.
Die Erfindung wird nachfolgend durch die Beispiele erläutert, die jedoch keine Beschränkung der Erfindung darstellen.
Beispiel 1
BromjOvisilber-Gelatineemulsionen (1,5 Mol-ΐί Jodid-
eehalt; Gewichtsverhältnis von "über : Bindemittel 1:1), die
Natriumhvposulfit ("hypo")
mit 30 iiu; / uha 40 mg Hydrogentetrachloroaurat, bezogen auf
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10Og der Emulsion (die spektrale Sensibilisator farbstoffe enthält) sensibilisiert sind, werden in üblicher Weise hergestellt (pH 6,5; pAg 8,5) und auf einen Filmträger aufgebracht. Die 3ensibilisatorfarbstoffe werden den Emulsionen durch lösen in Methanol zugesetzt.
Die oben beschriebenen, beschichteten Filme v/erden nach der in JIS beschriebenen Methode belichtet (1/20 see, 5000 Lux, Wolfrarnlicht mit einer Färbtetnperatur von 2854 ° K) und dann 1 Minute bei 31 C dem "'ntwicklungsverfahren in einem Entwickler der nachfolgend angegebenen Zusammensetzung unterworfen, um die Empfindlichkeit jeder Probe zu bestimmen. Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle I zusammengestellt.
Rezeptur des Entwicklers
Metöl 4 g
Wasserfreies ITatriumsulfit 60 g
Hydrochinon 10 g
Natriumearbonatmonohydrat 52,7 g
Kaliumbromid 2,5 g
Wasser, ergänzt zu 1 Liter
(Bei den verwendeten Bromjodsilberemulsionen handelt es sich im wesentlichen vollständig um Silberhalogenidkörner, die eine (100)-Fläche und eine mittlere Korngröße von etwa 0,3 u (bestimmt durch Messen der projizierten Fläche)), besitzen.
Tabelle I
Sen-
sibi-
zuge
setz
Sen-
sibi-
zuge
setz
Relative
Empfindlichkeit
gelbes
Licht
+ ) beobach
tete
lisa-
tor-
farb-
stoff
te
Kenge r
(x 10"-*
Mol/Mol
Silber
haloge
nid)
lisa-
tor-
farb-
stoff
te
Menge
(x UT*
MolA'Ol
Silber
haloge
nid)
v/eißes
Licht
83.5 blaues
Licht
Dichte
infolge
Eest-
farb-
stoffge
halt
nach dem
Ent
wickeln
1-13 3,2 100 127 3,0 . 0,01
Il h ■ II-l 2,0 152 133 ■3,15 0,01
ti It II-2 2,0 159 127 3,15 0,01
Il It II-3 . 2,0 152 121 3,2 O1Ol
11 tt Il-i* 1,6. 3Λ5 139 3,1 0,01
Il ti II-5 1/6 167 145 3Λ5 0,01
ti It II-6 1,6 174 142 3,W? 0,01
Il η II-7 1,6 170 136 3,5 0,01
Il Il II-8 1/2 149 118 3,3 0,01
Il It II-9 2,0 155 115 3,0 0,01
ti 12 . . - - 152 113 3,0 0,02
ti 16 - 135 110 3,0 0,02
Il 8 132 3,0 0,01
+ ' "Die Empfindlichkeit für weißes Licht der Emulsion, die. den "Farb3toff(l-13) enthält (in einer !'enge von 3,2 χ 1O"5 Mol/Nfol Silberhalogenid)', wn-rde mit 100 angesetzt.
4 U y 8 8 1 7"
Wie aus Tabelle I hervorgeht, führt die kombinierte Verwendung des Farbstoffs der allgemeinen Formel (I) und des Farbstoffs der allgemeinen Formel (II) zu einer höheren Empfindlichkeit (sowohl gegenüber weißem, als a"ch gegenüber gelbem Licht) im Vergleich zu dem Fall, wo der Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen Formel (I) allein verwendet wird. Bei Zusatz von Farbstoffen wird im allgemeinen die Blauempfindlicb.-keit verringert. Durch die Kombination der Farbstoffe gernäß der Erfindung wird jedoch die Blauempfindlichkeit gesteigert.
In Tabelle II sind die Daten für die in genau der gleichen V/eise wie in Beispiel 1 hergestellten und verarbeiteten Elemente zusammengestellt, wobei jedoch der Farbstoff gemäß Tabelle II verändert wurde.
VeriTr.
Tabelle II Sen-
Sen- zuge sibi-
sibi- setz lisa-
lisa- te tor-
tor- Menge ,- farb-
farb- (x ΙΟ""5' st off
St Off Mol/Mol
Silber
haloge
nid) .
zugesetz te
Menee . (x ICT4 Mol/Mol Silberhaloge nid)!
Relative Smpfindlic hjkei-1_
weißes Licht
blaues Licht
I-l 3,2 6 - - 1 T
Il It Il II-6 ΙΙ-6 ,2
Il 8 8 ■— -
Il 12 12 - 1 -
-- ■ ■· - 3,2 II-6 - 1 ,2
- - Il η ΙΙ-6 ,6
1-2 8 - 1 -
Il 12 ,2
It -
Il -
1-3 1 -
Il ,2
ti mm
ti
100 2r5
187
135
132 2'5
97,5 2,5
87,2 2,5
100 1,6
166 1,6
3Λ8 1,6
3Λ2 1,6
100 2,5
.162 132 132
309881/0986
1-4 3,2
It Il
Il 8
Il 12
1-5 6
Il ti
Il δ
Il 12
1-7 6
Il
Il 8
It 12
Ι-δ 6
Il Il
It 8
. ti 12
I-ll 3,2
ti Il
η δ
ti 1.2
1-14 3,2
Il Il
It 8
W v 12
II-6
II-6
II-6
II-6
II-6
1,2
II-6
1,2
100 2,5 .
174 2f5
145 2t5
143 2,5
100 2,5
235 2f5
148 Z*5 -
146 2,5
100 2,5
170 2,5
145 2,5
145 2,5
100 2,5
200 2,5
146 ■ 2,5
142 2,5
100 2,5
200 2,5
159
152
2,5
2,5 ■
100 Z,5
145 2,5
115 2t5
112
^, 5
309881/0986
II-6
II-6
1-18 hz
Il η
Il 8
M 12
1-21 3,2
ti Il
Il " 8
It 12
1-22 3,2
Il ti
Il 8
Il 12
ΙΙ-6
100 2331876
• 204 zr5
1,2 120 z,5
mm 118 Zt5
- 100 Zf5
- 174 Z, 5
1/2 135
. - 135
- 100 zr5
- 155 Z,5
1/2 132 Z* 5
- 129 Z,5
Z, 5
Im Hinblick auf die Versuche 1, 3, 4 und 8 bis 12 wird die relative Empfindlichkeit α ο ausgedrückt, daß man die Empfindlichkeit als 100 setzt, die man beim Einverleiben in die Emul-
—5 / sicm jedes Farbstoffs allein in einer Menge von 3»2 χ 10 J Mol/ Mol Silberhalogenid erhält; hinsichtlich der Versuche Kr. 2 und 5 bis 7 ist die relative Empfindlichkeit so ausgedrückt, daß man die Empfindlichkeit als 100 setzt, die man beim Einverleiben jedes Farbstoffs allein in einer Menge von 6x10 Mol/Mol Silberhalogenid erhält.
Ans Tabelle II ist ersichtlich, daß die Empfindlichkeit für weißes Licht durch die Kombination der Farbstoffe gemäß der Erfindung deutlich erhöht werden kann, und daß durch ihre gemeinsame Verwendung keine Verminderung der Empfindlichkeit gegenüber blauem Licht hervorgerufen wird.
3 0 9 R 8 1 / 0 9 8 6
Beispiel 2
Bromjodsilber-Gelatineemulsionen (2,0 MoI-^ Jpdidgehalt; Gewichtsverhältpio Silber : Bindemittel 1 : 1),kdie mit 20 mg / und 30 mg Hydrogentetrachloroaurat, bezogen auf 100 g der Emulsion (die Ξpektral-Sensibilisatorfarbstoffe enthält), sensibilisiert sind, werden nach einem Standardverfahren (pH - 6,5> pAg - 8,5) hergestellt und auf einen Filniträger aufgebracht. Die Sensibilisatorfarbstoffe v/erden den Emulsionen abgesetzt, indem man sie in Methanol löst. Bei den verwendeten BroEijoasilbereiriOlsionen handelt es sich im wesentlichen vollstan-i dig ma Silberhelogenidkörner, die eine ( 1 00)-!'lache nnd eine mittlere KorngröiSe von etvv-a 0,2 η (bestimmt durch Messung der projezierten Fläche) besitzen.
Die oben beschriebenen, beschichteten Filme werden nach dor gleichen Methode, wie in Beispiel 1 beschrieben, belichtet und dann 4 Minuten bei 20 C einem Entwicklungsverfahren in einem Entwickler der nachfolgend angegebenen Zusammensetzung unterworfen, um die Empfindlichkeit Z1J messen. Die Ergebnisse sind in Tabelle III zusammengestellt.
Rezeptur des Entwicklers
Metöl 1,0 s
Wasserfreies Natrinmsulfit 75,0 g Hydrochinon 9,0 g
Natriumcarbonatmonohydrat 30,0 g Kaliumbromid 5,0 g
Wasser, ergänzt zu 1 Liter
- Tabelle III 3en-
sibi-
lisa-
tor-
farb-
St Off
zuge-
setz-
Me η ge R,
(χ 10"5
Mol/Mol
Silber
haloge
nid)
Ver
such
Rr.
1-10 3,2
1 ti Il
Il 8
Il 12
I-J
(zum Ver
gleich)
St*
2 It It
Il 8
Il 12
1-20 3,2.
3 Il Il
tt 8
Il 12
I-A ·
(zum Ver
gleich)
3,2
4 Il Il
ti 8
Il 12
I-B
(zum Ver
gleich)
3,2
5 ti Il
Il 8
Il 12
II-6
Sen-
sibi-
znge-
setz-
■ - - Relative
E rnp f i η d 1 i chke i t
rotes
Licht
lisa-
tor-
farb-
stoff
Menge V
(x Ϊ0"5
Mol/Mol
Silber
haloge
nid)
1,2 weißes
Li cht
69,2
- 100 155
II-6 If 2 163 96,0
- - 108 93,7
- mm 105 91,2
- - 100 102
II-6 1,2 155 132
- 148 135
- - . 148 91,2
- - 100 200
II-6 1/2 214 135
- 148 132
- 145 85,2
- 100 79,5
II-6 IW 147
- 170 135
156
100 S7,Z
159 96,0
152 . 132
148 129
/noοc
I-C 3,2
Il ,11
It 8
Il 12
I-D
(zum Ver
gleich)
3,2
It I?
Il ■ 8
It 12
I-E
(zum Ver
gleich)
Il Il
It 8
Il 12
I-F
(zum Ver
gleich)
3,2
ti Il
Il 8
It 12
I-G
(zum Ver—
gleich)
3,2
Il Il
Il 8
H 12
II-6
II-6
II-6
II-6
II-6
- 100 85 μ
1,2 93,3 69,5
- 115 98,0
- 115 98,0
- 100 91,2
1,2 95,5 72,5
- 141 128
- 138 126
- 100 76
1,2 204 59
- 289 220
- 282 220
- 100 91,2
1,2 95,5 81,5
- 115 105
- 112
100
102
76,0
i,2 246 ^ltl
263 210
263 212
&1
11 I-H 3,2 - (zum Vergleich)
ti μ II-6 1.2 100 7*t,2
Il β - ll8 100
.. 12 ' - - 115 97,8
In obiger Tabelle stellen die Sensibilisatorfarb-Rtoffe I-A, I-B, I-C, I-D, I-E, I-P, I-G, I-H, I-J (später definiert) Vergleichsfarbstoffe dar. Die Empfindlichkeit für weißes Licht, die man beim Einverleiben jedes Sensibilisatorfarbstoffs (wiedergegeben durch die I-Serie) allein in einer Menge von 3,2 χ 10~J Mol/Mol Silberhalogenid erhält, wird mit 100 angesetzt.
Wenn R in der allgemeinen Formel (I) einen niederen Alkylrest darstellt (in diesem Beispiel eine Methylgruppe), so erleiden Farbstoffe, die als Substituenten R1 und R2 Äthylgruppen (I-D), Hydroxyäthylgrnppen (I-G) oder^Carboxyalkylreste (I-A, I-B und I-J) enthalten, eine Verringerung der Rotempfindlichkeit aufgrund des Farbstoffs der Erfindung, der durch die allgemeine Formel (II) (II-6) wiedergegeben wird, und selbst wenn die Rotempfindlichkeit zunimmt, ist die Erhöhung gering.
Auf der anderen Seite ist bei der erfindungsgemäßen Kombination des Farbstoffs (1-10) oder (1-21) mit dem Farbstoff (II-6) sowohl die Empfindlichkeit für weißes Licht, als auch für rotes Licht beträchtlich erhöht, und es läßt sich eine erheblich höhere Empfindlichkeit als bei unabhängiger Verwendung der Farbstoffe erreichen.
Darüber hinaus geht aus Tabelle III deutlich hervor, daß die unter Verwendung des Farbstoffs I-E oder I-G erhaltene Rotempfindlichkeit (entsprechend dem Farbstoff der allgemeinen vormel (i), in der R ein Wasserstoffatom ist), zusammen mit dem Farbstoff (II-6) im Vergleich mit der bei unabhängiger Verwendung der Farbstoffe erhaltenen Roteinpfindlichkeit stark vermin-
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dert ist.
Sensibilisatcrfarbstoffe für Vergleichszwo eke:
I - A
I - B
I - C
χ Γ5
C-CH=C-CH
= C
H2COO
H2COOH
CH
J-CH=C-
CH
H2CH2COO
JH2CH2COOH
CH
C-CH=C-CH = C
H2CH2OH Br
CH2CH2OH
309881/0988
CH-
C-CH=C-CH = C
Br
C2H^
C-CH=CH-CH =
C-CH=C-CH
3 0 9881/0986
S ' S
11 N C-CH=CH-CH=C I!
N © N
A.
CH
C-CH=C-CH =
CH2CH2CH-CH3
SO-
O2H5
CH-
k G-CH=C-
H2CH2COO
CH
H2CH2COOH
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Beispiel
Es werden die gleichen Emulsionen, wie in Beispiel 1 verwendet, hergestellt, wobei jedoch die in Tabelle IV aufgeführten "Farbstoffe verwendet werden. Die Emulsionen werden zur Herstellung von Proben, wie in Beispiel .1, auf einen Träger aufgebracht. Die relative Empfindlichkeit wird unter den gleichen. Bedingungen der Belichtung, Verarbeitung und Messung wie in Beispiel 1 bestimmt. Die Ergebnisse sind in Tabelle IV zusammengestellt.
Tabelle IV Sen- zuge Relative Empfindlic"
Sen- züge- . sibi- setz
sibi- setz Ii sa- te weißes gelbes
lisa- te tor- Menge, Licht Licht
tor- Menge ,- farb- (x 10 4
farb- (x 10 ° stoff ?£ol/fyiol
St Off 1."Ol A'ol Silber
Gilber haloge
hai oge- nid)
nid)
H
It
Il
It
2,8
ti it ti ti It
Il Il ti
·· 100 ö3,5
II-6 2,0 178 Uf8
H-A* 2,0 105 83,5
H-B* 2,0 91,2 72,9
H-C* 2,0 81,5 68,2
Tl-V* ■2,0 87,1 71,2
H-E* 2,0 97,6 81,7
H-F* 2,0 93,3 76,3
H-H* 2,0 69,3 .52,8
II-1* 2,0 97,6 7^f6
Tür
309881/0986
In der oben genannten Tabelle handelt es sich bei (II-A) bis (H-I) um Farbstoffe für Vergleichszwecke mit einer chemischen Strukturformel, die der erfindungsgemäß verwendeten allgemeinen Formel (II) analog ist.
Im Fall der Farbstoffe der allgemeinen Formel (II), j in der Y eine T-Tethy 1- oder Methoxygruppe bedeutet (entsprechend | dem Farbstoff II-A oder H-B), des Farbstoffs, in dem Y eine ! Methylgruppe und der 3ubstituent in der c-Stcllung dee Benzoxa- \ zolkerns eine Kethylgruppe bedeuten (entsprechend dem Farbstoff H-C), des Farbstoffs, in dem Y eine Phenylgruppe ist j (entsprechend dem "Farbstoff II-D), oder des Farbstoffs, in dem Y I ein Wasserstoff at ora ist (entsprechend dem Farbstoff H-S, II-? oder H-G), wird die Empfindlichkeit (zumindest, die Gelbempfir.dlichkeit) bei gemeinsamer Verwendung mit dem Farbstoff (1-13) durch den Farbstoff (1-13) herabgesetzt.
Darüber hinaus wird im Hinblick auf der. Farbstoff, in dem der Substituert in dor j-3tellung des Bensoxazolkerns ine Methyl gruppe ist, obwohl Y ein Chloratom. darstellt (Färb- j
stoff H-I) durch die Verwendung in Kombination die "Empfindlich- | keit herabgesetzt. !
Fs ist überraschend, daß, obwohl die gemeinsame Verwendung des Farbstoffs (H-H), in dem Y ein Ch.lora.tom,und sowohl
., als auch PL· Sulfoalkylgruppen bedeuten, und des Farbstoffs (1-13) die Empfindlichkeit des Farbstoffs (1-13) vermindert, der Farbstoff (II-6), in dem R, ein Alkylrest ist, die Empfindlichkeit beträchtlich erhöht.
Sensibilisator farbstoffe für Vergleichszwecke:
309881/0986
II - A
C=CH-CH=CH -
II - B
H3 '2H5
c «er "^ ^N
TJ=CH-CH=CH
(CH2)3S03®
II - C
H,C
.0 /1^
\=CH-CH=CH - C /a
(CH2)
0 9881/0986. .
II - D
CPHR
ι2 5
Nj=CH-CH=CH
η/
(i
Cl
II - E
rz C-CH=CH-CH =C
(CH3),
Cl
II - F
C=CH-CH=CH -
309881/0986
II - 9
II - 8
Cl
Cl
II - I
Vu- -*
**s
N I
Cl
309891/0996
Beispiel 4
Ss werden die gleichen Emulsionen, wie in Beispiel 1 verwendet, hergestellt, wobei jedoch die in Tabelle V aufgeführ-'j ten Farbstoffe verwendet werden. Die Emulsionen werden, wie in Beispiel 1. zur Herstellung von Proben auf einen Träger aufgebracht . Die relative Empfindlichkeit wird unter den gleichen Be-
dingungen der Belichtung, der Verarbeitung und der Messung wie ' in Beispiel 1 bestimmt. Die Ergebnisse sind in Tabelle V zusammengestellt.
Tabelle V
I! ti Il Il
zuge Sen- zuge 3elative Empfindlichkeit
setz
te
Menge r
(x 10 >
MolAol
Qilber-
haloge-
sibi-
lisa-
tor-
f ar la
st off
setz
te
Menge .
(x 10~4
T.'ol/l.Tol
Silber
haloge
nid)
weißes
Licht
gelbes
licht
3.2 100 88,2
Il II-6 1,6 200 178
It III-A* 1,6 79,5 67,0
ti III-B* 1,6 93,5 6*f,9
It IH-C* 1,6 70,8 62,5
ti III-D* 1,6 55,0 30,7
ti HI-E* 1,6 63,2 39,5
It HI-F* 1,6 ^6,9 30,7
Il III-G* 1,6 79,5 65,7
ti HI-H* 1,6 76,0 47,5
III-J* 1,6 71,8 52,0
It IH-K* 1,6 83,3 52,0
ti IH-L* 1,6 65,7
1-17
η ti tt tt it
3,2 HI-M* 1,6
η IH-N* 1,6
tt IH-O* 1,6
tt IH-P* , 1,6
tt IH-Q* 1,6
It ' IH-E* 1,6
ti HI-S* 1,6
It HI-T* 1,6
85 f2 73,5
76 r2 73,5
77 ,6 67,0
93 |3 82,5
43 ,7 28,8
57 41,3
76 »° . 57,0
85 r2 65,7
Farbstoffe fib? Vergleiohszwecke
Die Z1I Vergleichszwecken in der oben genannten Tabelle enthaltenen Farbstoffe sind in ihrer chemischen Str^ktnr analog den erfindnngsgemäß verwendeten Farbstoffen der allgemeinen Formel (II) . Jedoch wird bei all diesen Farbstoffen bei gemeinsamer Verwendung mit -dem Farbstoff der"allgemeinen Formel (I) die Empfindlichkeit erniedrigt.
Sensibilisatorfarbstoffe für Vergleichszwecke:
III - A
30 988 1 /Π98-6
III - B C2H5
N^=CH-CH=CH -
μ/
el,
Cl Cl
III - C
H3C
H3C
C=CH-CH=CH -C;
I.
Cl
Cl
III - D
Br
1^
C=CH-CH=CH -C © 11
Cl
^Ik* ^ j C1
(CH,),SO,®
309881/0986
III - E
HC
C=CH-CH=CH -
III - F
HOOC 0^
O. ^ s^/C1
C-CH=CH-CH= QT \\
(C
(CH0)
Cl
III - G
H3C-OOC
C=CH=CH-CH =
309881/0986
III - H F3C
C=CH-CH=CH - C^ (E
Cl
Cl
III - J
C=CH-CH=CH -
CH C2H5
III - K
VcH-CCH - <
C2H5
309881/0986
III - L
2H5
C-CH=CH-CH =C
CH0CH0'CH-CH 2 2 j j
Cl
CCHp)
III - M
C=CH-CH=CH - C
^N ' (CHJ
Cl
Cl
2'3S03
III - N
C2H5
C=CH-CH=CH 1
Cl Cl
■J
2H5
30 3 881/0986
III - O
'C=CH-CH=CH - C
/ ^N
Br
H2CH2COOH
III - P
'C-CH=CH-CH = C
/N
(CH0)-
(CH9),
III - Q
C CH._
1Λ / 3
C
,C=CH-CH=CH -
N-θ
■Η,
309881/0986
Ill - E
,N
C=CH-CH=CH - C^ © (I
(CH2KSO
III - ?2»5
H,C C=CH-CH=CH
l"
- C
■^ίί>'
2H5
III - T
Cl
Cl
Die Erfindung int im einzelnen ""md mit BeZ1Ig a^f spezielle A^sführ^ngsf orinen beschrieben worden. Für den "Fachmann sind viele. Änderungen und Modifikationen möglich, ohne daß hierd'irch der Rahmen der Erfindung gesprengt wird.

Claims (22)

  1. PATENTANSPRÜCHE:
    /J. Photographische Halogensilberemulsionen, gekennzeichnet durch den Gehalt einer s^persensibilisierenden Menge mindestens eines Sensibilisatorfarbstoffs der allgemeinen Formel (I)
    -Z- B ^-Z-,-B1-N— ^=CH-C=CH-C V-B ' (jP) ί (I)
    in der Z und Z^ jeweils die zur Vervollständigung Benzothiazol-, l^aphthothiazol- oder Benzoselenazolkerns notwendigen Atome sind.
    R einen niederen Alkylrest mit 1.-4 C-Atomen be-
    R-, ^nd Rp jeweils einen Alkylrest mit mindestens einer Carboxylgruppe oder einem Alkylrest mit mindestens einer Snlfogr^ppe darstellen, wobei mindestens einer der Reste R-j und Rp einen Alkylrest mit mindestens einer Snlfogruppe bedeutet, Jx ein Anion bedeutet, das ein Salz mit einem quartären Stickstoffatom in dem Cyaninfarbstoff bildet,
    η den Wert 1 oder 2 hat, und
    wenn η den Wert 1 hat, der Farbstoff eine Betainähnliche Struktur bildet,
    sowie mindestens eines Öensibilisat orfarl»fit-off B . der allgemeinen Formel (II)
    309881/0986
    -.56 -
    in der R^ ein niederer Alkylrest mit 1-4 C-Atomen oder eine Allylgrnppe ist,
    Y ein Halogenatom darstellt,
    R< einen Alkylrest bedeutet (mit der Maßgabe, daß, wenn R,- ein mindestens eine Snlfogrnppe enthaltender Alkylrest ist, R. keinen mindestens eine Sulfogrnppe enthaltenden Alkylrest darstellt),
    Hr einen mindestens eine Carboxylgruppe enthaltenden Alkylrest oder mindestens eine Snlfogrnppe enthaltenden Alkylrest bedeutet,
    X-j ein Anion bedeutet, das ein Salz mit einem qnartären Stickstoffatom in dem Cyaninfärbstoff bildet,
    m den Wert 1 oder 2 hat, υηα
    wenn η den Wert 1 hat, der Farbstoff eine Betainähnliche Stmktnr bildet.
  2. 2. Halogensilberemnlsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß R-j oder R2 ein carboxysnbstitnierter Alkylrest mit bis zn 4 C-Atomen in der Alkylgmppe des Alkylrestes ist.
  3. 3. Halogensilberemnlsionen nach Anspruch 1, dadnrch gekennzeichnet, daß R1 oder R2 ein Alkylrest mit bis zn 4 C-Atomen in der Alkylgmppe des Alkylrest es ist, nnd der Alkylrest ein Carboxyalkoxyalkylrest. Carboxyalkylrest, Carboxyaralkylrest, in dem die Arylgmppe ein Benzolring ist, Snlfoalkvlrest, Hydroxysnlfoalkylrest, SnIfoalkoxyalkylrest, Acetoxysnlfoalkylrest oder Snlfoaralkylrest, in dem die Arylgmppe einen Benzolring darstellt, ist.
  4. 4. Halo^ensilberem^lrjionen nach Anspruch 3, dadurch
    gekennzeichnet, daß Z oder Z^ ein Benzothiazole, Raphthothiazol oder Benzoselenazolrest ist.» der mit einem Halogenatom, einem Alkylrest, Alkoxyre3t, einer Hydroxylgruppe, Cyanogr^ppe oder zwei oder mehr hiervon substituiert sein kann.
  5. 5. Halogens!Iberemulsionen nach Anspruch 1, dadurch, gekennzeichnet, daß die Alkylgrnppe im Alkylrest von R.
    1 Ms 4 C-Atome enthält. . · · ■
  6. 6. Halogensilberemnlsionen nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß R«. ein Hydroxyalkylrest, Acetoxyalkylrest, ein mindesten« eine Sulfogr^ppe enthaltender Alkylrest oder mindestens eine Carboxylgruppe enthaltender Alkylrest ist, mit der Maßgabe, daß, wenn H5- einen eine Snlfogr^ppe enthaltenden Alkylrest darstellt, R, keinen eine Snlfogr^ppe enthaltenden Alkylrest bedeutet. . ,
  7. 7. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß R< einen mindestens eine Carboxylgruppe enthaltenden Alkylrest, nämlich einen Carboxyalkyl-, Carboxyalkoxy-| alkyl- oder Carboxyaralkylrest, oder R^ einen mindestens eine .
    enthaltenden Alkylrest, nämlich einen S11Ifoalk.yl-, Hydroxysnlfoalkyl-, Snlfoalkoxyalkyl-, Acetoxysnlfoalkyl- oder foaralkylres-t bedeutet.
  8. 8. Halogensilberemnlsionen nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Arylrest ein Monoarylrest ist.
  9. 9. Halogensilberemnlsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß R^ einen mindestens eine Carboxylgruppe enthaltenden Alkylrest bedeutet, wobei die Alkylgr^ppe im Alkylreet 1 bis 4 C-Atome enthält.
  10. 10. Halogensilberemnlsionen nach Anspruch 1, dadurch f'okerri^eichnet. .da,? ^r einen Carboxyalkylrost, Carboxyalkoxyal-
    o.Jt, Crirbozvaralkylrost, in dem der Arylrest ein Benzoliing: ist, einen S^ifoalkylrest,-HydroXys^lfoalkylrest, 31Jlfoalkoxy- .
    8AD ORlQfNAL
    alkylrest, Acetoxysulfoalkylrest oder einen SnIfoaralkylrest bedeutet, in dem der Arylrest ein Benzolring ist. _.-..
  11. 11. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß X oder X-, ein Halogenion, ein Mineralsäure" anion oder ein Anion einer organischen Säure ist.
  12. 12. Halogensilberernulsionen naeh "Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis des Sensibilisatorfarbstoffs der allgemeinen formel (I) zn dem Sensibilisator farbstoff der allgemeinen Formel (II) im Bereich von etwa 9 ' 1 "bis i etwa 1 : 9 liegt, , i
  13. 13. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen Formel (I) und der Sensibilisatorfarbstoff der allgemeinen-Formel (II)xi clerHalogensilberemulsion ■ jeweils in einer Menge von etwa 1 χ 10 bis etwa 5 x 10 J Mol/Mol Silberhalogenid enthalten sind.
  14. 14. Halogensilbsremulsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß diese chemisch sensibilisiert sind.
  15. 15. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 14, dadurch, gekennzeichnet, daß es sich bei der chemischen Sensibilisierung um eine "Edelmetall-, eine Schwefel-, eine Reduktionsoder eine Polyalkylenoxid-Sensibilisierung handelt.
  16. 16. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet j daß das verwendete Silberhalogenid im wesentlihen aus Silberbromjodid besteht,
  17. 17. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete Silberhalogenid hauptsächlich 1-5 Silberhaloge^idkärnern mit einer ( 1 v.'O) -"^läche br-.-iteht.
  18. 18. HalogensilberfiiTiUlsionen nach Anspruch. 1, da
    gekennzeichnet, daß R in der allgemeinen Formel (I) eine Methylgr"px>e ist.
  19. 19. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß R... und Rp in der allgemeinen Formel (I)
    Sulfoalkylreste sind.
  20. 20. Halogensilberemulsionen nach Anspruch Ί, dadurch gekennzeichnet, daß Y in der allgemeinen Formel (II) ein Chloratom ist.
  21. 21. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß R. in der allgemeinen Formel (II) ein niederer Alkylrest ist.
  22. 22. Halogensilberemulsionen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Rj- in der allgemeinen Formel (II) ein Sulfoalkylrest ist,
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