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DE1950749B2 - Verwendung voh heteocyclischen organischen verbindungen als photochemische polymerisationsinitiatoren - Google Patents

Verwendung voh heteocyclischen organischen verbindungen als photochemische polymerisationsinitiatoren

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DE1950749B2
DE1950749B2 DE19691950749 DE1950749A DE1950749B2 DE 1950749 B2 DE1950749 B2 DE 1950749B2 DE 19691950749 DE19691950749 DE 19691950749 DE 1950749 A DE1950749 A DE 1950749A DE 1950749 B2 DE1950749 B2 DE 1950749B2
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DE
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radical
optionally substituted
aryl
organic compounds
polymerization
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DE19691950749
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DE1950749C (de
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John David; Jenkins Philip Winder; Heseltine Donald Warren; Rochester N. Y. Mee (V.StA.)
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Eastman Kodak Co
Original Assignee
Eastman Kodak Co
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Publication date
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Publication of DE1950749B2 publication Critical patent/DE1950749B2/de
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    • GPHYSICS
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Description

N-OR
worin R ein gegebenenfalls substituierter Alkyl-. Acyl- oder Arylrest ist, als photochemische Initiatoren für die Polymerisation von ungesättigten organischen Verbindungen mit mindestens einem Vinylrest.
Es ist bekannt, daß man hochmolekulare organische Verbindungen durch Kondensationsreaktionen oder Additionsreaktionen monomerer organischer Verbindungen herstellen kann. Bei den Kondcnsationsreakticnen erfolgt der Aufbau hochmolekularer MoIekülc durch Verbindung von Monomeren unter Abspaltung von bestimmten Verbindungen, beispielsweise Wasser. Das zunächst durch Abspaltung, beispielsweise eines Moleküls Wasser, aus zwei Monomeren gebildete größere Molekül reagiert dann so lange mit anderen Monomeren, bis diese durch Kondensationsreaktionen verbraucht sind. Die Additionspolymerisation verläuft über die öffnung einer Doppelbindung durch einen sogenannten Initiator und darauf folgende Addition eines zweiten Moleküls des Monomers an die Doppelbindung. Dir zu den Addilionspolymerisationen verwendbaren Initiatoren bestehen im allgemeinen aus Molekülen, die sich von den zu polymerisierenden Monomeren unterscheiden. Sie sind dadurch gekennzeichnet, daß sie bei Absorption von Energie Kationen. Anionen oder freie Radikale bilden. Im Falle der Bildung von freien Radikalen bildet ein Elektron des freien Radikals mit einem Elektron der Doppelbindung ein Elektronenpaar, wobei ein neues freies Radikal erzeugt wird, welches einer weiteren Addition von anderen monomeren Molekülen unterliegt. Reagieren zwei wachsende Ketten miteinander, die jeweils ein Ende mit einem freien Radikal aufweisen, so wird die erhaltene Kette inert. Der Mechanismus der über freie Radikale, Kationen und Anionen verlaufenden Polymerisationen ist bekannt und wird genauer beispielsweise in dem Buch von B i 11 m e y e r. »Textbook of Polymer Science«, Kapitel 9 und 10. Verlag Inlerscience Publ. 1962, beschrieben.
fts Die bekannten, zur Durchführung von Polymerisationsreaktionen geeigneten Initiatoren können auf verschiedene Weise aktiviert werden, beispielsweise thermisch, durch Elektronenübertragung u.dgl. Die
fm
Q2
sogenannten photochemischen Initiatoren, ζ. Β. oma- oder nische Peroxyde, Azonitrile und Diketone, dissoziieren nach Absorption elektromagnetischer Strahlung Die Wellenlange der Strahlung muß jedoch ausreichend kurz sein, beispielsweise im ultravioletten Bereich des Spektrums liegen, damit die Energie, die zur Bildung Ireier Radikale erforderlich ist, ausreichend ist Um sichioares Licht zur Aktivierung von Initiatoren verwenden zu können, ist es in der Regel erforderlich einen Sensibilisator für den Aktivator zu verwenden oder aber gemeinsam mit dem Initiator ein Reduktionsmittel zu gebrauchen.
Der Erfindung liegt die überraschende Erkenntnis zugrunde, daß bestimmte organische heterocyclische Verbindungen mit der Gruppe
R1
N-O-R3-N
2X
N-OR
worin R ein gegebenenfalls substituierter Alkyl-, Acyl- oder Arylrest ist, vorzügliche photochemische Initiatoren für die Polymerisation von ungesättigten organischen Verbindungen mit mindestens einem Vinylrest darstellen.
Es wurde weiterhin gefunden, daß sich die heterocyclischen organischen Verbindungen des angegebenen Typs hervorragend als photochemische Initiatoren zum Polymerisieren ungesättigter organischer Verbindungen mit mindestens einem Vinylrest in bildaufzeichnenden Schichten photo^raphischer Aufzeichnungsmaterialien eignen, so daij die Initiatoren zur Herstellung bildaufzeichnender photographischcr Aufzeichnungsmaterialicn. bestehend aus einem Schichtträger und mindestens einer photopolymerisierbaren Schicht, verwendet werden können.
Gegenstand der Erfindung ist somit die Verwendung von heterocyclischen organischen Verbindungen mit der Gruppe
I
N-OR
worin R ein gegebenenfalls substituierter Alkyl-, Acyl- oder Arylrest ist, einer der folgenden t .rmeln:
R, X
III
worin bedeutet Z die zur Vervollständigung eines gegebenenfalls substituierten, 5- oder ogliedrigen heterocyclischen Ringes erforderlichen Atome, R einen gegebenenfalls substituierten Alkyl-, Aryl- oder Acylrest, R, eine gegebenenfalls substituierte Methingruppe mit einem endständigen, für Cyaninfarbstoffe üblichen heterocyclischen Ring, einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest, einen Anilinovinylrest, einen gegebenenfalls substituierten Arylrest, ein Wasserstoffatom, einen Aldehydrest, einen gegebenenfalls substituierten Styrylrest oder einen Acylrest, R1 und R-1 jeweils ein Wasserstoffatom oder einen gegebenenfalls substituierten Alkyl- oder Arylrest, R5 einen Alkylen- oder Alkylenoxyrest mit I bis 8 Kohlenstoffatomen in der AlkylenJrette oder einen Rest der Formel
60
fts worin bedeuten .s und ί jeweils Zahlen von 1 bis 8. κ - O oder 1 und R1(J einen Arylcnrest, vorzugsweise der Phenylen- oder Naphthylenreihc, R8 eine gegebenenfalls substituierte Methin- oder Polymethiiigruppe mit einem endständigen, für Merocyaninfarbstoffe üblichen, heterocyclischen Ring; einen gegebenenfalls substituierten Allylidenrest oder einen Aldehydrest, Q2 und Q9 die zur Vervollständigung eines 5- oder ogliedrigen heterocyclischen Ringes erforderlichen Atome und Xö ein Säuieanion, als photochemische Initiatoren für die Polymerisation von ungesättigten organischen Verbindungen mit mindestens einem Vinylrest.
Der durch Z vervollständigte Ring kann ein mono- oder polycyclischer Ring sein.
Besteht R1 aus einer gegebenenfalls substituierten Methingruppe, so kann diese eine Mono- oder PoIymethingruppe sein.
R1 ist in vorteilhafter Weise ein substituierter Alkylrest oder wenn Z die zur Vervollständigung eines polycyclischen heterocyclischen Ringes erforderlichen Atome darstellt, ein substituierter oder unsubstituierter Alkylrest.
Keine spaltbaren Verbindungen liegen vor, wenn die Gruppe
OR
Bestandteil eines Indolringes ist.
Stellt in der angegebenen Strukturformel II R1 eine Methingruppe mit einem endständigen, für Cyaninfarbstoffe üblichen heterocyclischen Ring dar, so kann die Methingruppe substituiert oder nicht substituiert sein, beispielsweise durch einen Alkyl- oder Arylrest substituiert sein, und z. B. eine der folgenden Strukturformeln aufweisen:
-CH= C(CH3)= -C(C6H5)= oder
-CH = CH-CH =
Für Cyaninfarbstoffe übliche heterocyclische Ringe, durch welche die Methingruppe abgeschlossen sein
kann, werden beispielsweise in dem Buch van Mees und Jones, »The Theory of the Photographic Process«, Verlag MacMillan, 3. Ausgabe, S. I1JS bis 232, beschrieben.
Besitzt R, die Bedeutung eines gegebenenfalls substituierten Alkylresles, so weist dieser vorzugsweise 1 bis 8 Kohlenstoffatomc auf.
Besitzt R1 die Bedeutung eines gegebenenfalls substituierten Arylrestes, so besteht dieser vorzugsweise aus einem Arylrest der Phenyl- oder Naphthylreihe, beispielsweise einem Phenyl-, Naphthyl- oder Tolylrest.
Besitzt R1 die Bedeutung eines Acylrestes, so besitzt dieser vorzugsweise die Formel
Il
— C —R
worin R ein WasserstofTatom oder ein Alkylrest mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen ist.
Besitzt R1 die Bedeutung eines Anilinovinylrestes, so besitzt dieser vorzugsweise die Formel
— CH = CH — N
worin R3 die Bedeutung eines WasserstofTatomes oder eines Alkylrestes mit vorzugsweise 1 bis 8 Kohlenstoffatomen besitzt.
Besitzt R, die Bedeutung eines gegebenenfalls substituierten Styrylrestes, so besitzt dieser vorzugsweise die Formel
-CH = CH
40
worin R2 ein Wasserstoffatom, ein Alkylrest mit vorzugsweise 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, ein Arylrest, vorzugsweise eier Phenyl- oder Naphthylrcihe oder ein Aminorest, einschließlich eines Dialkylaminorcstes, beispielsweise eines Dimethylaminorestes, sein kann.
Besitzt R die Bedeutung eines gegebenenfalls sub >o stituierten Alkylrestes, so weist dieser vorzugsweise 1 bis 8 Kohlenstoffatome auf und besteht beispielsweise aus einem Methyl-, Äthyl- oder Butylrcst, oder beispielsweise aus einem Sulfoalkylrest, z. B. der Formel — CH2SO3—, oder einem Aralkylrcst, z.B. einem Benzyl- oder Pyridinato-oxyalkylsalzrest, z. B. der Formel
-(CH2J3-O-Y
60
worin Y ein gegebenenfalls substituierter Pyridiniumsalzrcst ist.
Besitzt R die Bedeutung eines gegebenenfalls substituierten Arylrestes, so besteht dieser vorzugsweise aus einem gegebenenfalls substituierten Phenyl- oder Naphthylrest, z. B. einem Phenyl-, Naphthyl- oder Tolylrest.
Bl">ü/.i R die Bedeutung eines Acyliestes, so weist dieser vorzugsweise die Formel
auf, worin Rh ein Alkylrest mit I bis 8 Kohlenstoffatomen oder ein Arylrest, vorzugsweise der Phenyl- oder Naphthylreihe, ist, d. h. beispielsweise ein Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Butyl-, Phenyl- oder Naphthylrest.
Der durch Z vervollständigte, 5- oder ogliedrige, heterocyclische Ring kann außer dem im Ring bereits vorhandenen Stickstoffatom gegebenenfalls mindestens noch ein weiteres Heteroatom enthalten, beispielsweise ein Sauerstoff-, Schwefel-, Selen- oder Stickstoffatom. Vorzugsweise steht Z für die zur Vervollständigung eines Pyri.'fn- oder Chinolinnnges erforderlichen Atome.
Die durch RH dargestellte Methingruppe kann eine Methingruppe der im Zusammenhang mit R1 angegebenen Definition sein. Endständige, für Mcrocyaninfarbstoffe übliche heterocyclische Ringe werden beispielsweise in dem bereits erwähnten Buch von Mees und Jones, »The Theory of the Photographic Process« beschrieben.
Besitzt R8 die Bedeutung eines gegebenenfalls substituierten Allylidenrestes, so kann dieser beispielsweise aus einem Dicyanoallylidenrest, einem Alkylcarboxyallylidenrest oder einem Alkylsulfonylallylidenrest bestehen, wobei die Alkylgruppen dieser Reste vorzugsweise 1 bis 8 Kohlenstoffatome aufweisen.
Besitzen R2 und R4 die Bedeutung von Alkylresten, so weisen sie vorzugsweise 1 his 12 Kohlenstoffatome, insbesondere 1 bis 4 Kohlenstoffatome. auf. Besitzen R2 und R4 die Bedeutung von Arylresten. bo bestehen diese vorzugsweise aus Arylresten der Phenyl- oder Naphthylreihe, d. h., R2 und R4 können beispielsweise sein Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl-. Butyl-. Decyl- oder Dodecylreste oder Phenyl-, ToIyI-. Naphthyl-, Methoxyphenyl-, Cnlorophenyl- oder Nitrophenylreste.
Q2 und Q9 stehen vorzugsweise für solche 5- oder ogliedrigen heterocyclischen Ringe, die lür Cyaninfarbstoffe typisch sind und außer den bereits vorhandenen Stickstoffatomen ein weiteres Heteroatom enthalten können, beispielsweise ein Sauerstoff-, Schwefel-, Solen- oder Stickstoffatom.
X kann beispielsweise ein Säureanion sein, wie es in Cyaninfarbstoffen vorkommt, beispielsweise, ein Chloriu-. Bromid-, Jodid-, Perchlorate Sulfamat-, Thiocyanate p-Toluolsulfonat-, Methylsulfat- oder Tetraiiuoroboratanion.
Werden die erfindungsgemäß verwendeten heterocyclischen Verbindungen oder Farbstoffe der Bestrahlung mit elektromagnetischer Strahlung ausgesetzt, so werden sie durch eine Art hötefolytischer Spaltung der Stickstoffatom-Sauerstoffatom-Bindung zerstört, wobei sie ein RO+ -Ion, eine Farbstoffbasc und ein Säurcamon bilden. Das RO + -Ion kann dann weiter zerfallen. Erfindungsgemäß werden die erzeugten Fragmente als Initiatoren für die Polymerisation von Vinylmonomeren verwendet, und zwar entweder als Initiatoren für eine über freie Radikale oder Kationen ablaufende Polymerisation.
Der im Einzelfalle einsetzende Abbaumeuianisrmis hängt etwas von der Struktur der als Initiator vcr-
wendeten Verbindung ab. Auf Grund von Beobachtungen verläuft jedoch der Abbau, mindestens für die meisten der Initiatoren, wenn sie der Einwirkung elektromagnetischer Strahlung ausgesetzt werden, beispielsweise der Einwirkung von Licht nach folgendere Reaktionsmechanismus:
CH=CH-CH =
O —CHj
hv
CHjO-* CH3O+ + Γ + ^ ^-CH = CH-CH =
-♦ weitere Fragmenti
H+ + CH2O
Aus der Zerfallsreaktion ergibt sich, daß sowohl Kationen als auch freie Radikale erzeugt werden, die entweder Für eine kationische Polymerisation oder eine über freie Radikale ablaufende Polymerisation zur Verfügung stehen. Der Mechanismus derartiger Polymerisationen ist aus dem Buch von Billmeyer, »Textbook of Polymer Science«, Verlag
Interscience Publ., 1962, S. 262 bis 309, bekannt.
Der genaue Mechanismus der hier beschriebenen Polymerisationen ist unbekannt, es wird jedoch angenommen, daß es sich bei diesen Polymerisationen um kationische oder um über freie Radikale ablaufende Polymerisationen oder Kombinationen dieser beiden
jo Polymerisationsreaktionen handelt.
Die vorzugsweise verwendeten Initiatoren haben eine der folgenden Strukturen:
Q,
CH=*=fC
CH
CH -Jp1- N
Rj
©■
(B) N
, -Q2
= c
OR E
R2
C = C N-
(C) N =(= CH
i OR
(D) RO
,-Q2-i = C-
CH
worin bedeutet R einen gegebenenfalls substituierten Alkyl- oder Acylrest oder Arylrest, R2 ein Wasserstorratom oder einen Alkyl- oder Arylrest der bereits angegebenen Bedeutung, R3 einen gegebenenfalls substituierten Alkyl-. Alkenyl-. Aryl- oder Alkoxyrest Qi» Q2· Q3 und Q7 die zur Vervollständigung 5- odei 6gliedriger heterocyclischer Ringe erforderlichen Atome, L eine gegebenenfalls substituierte Methingruppe, D. E und J jeweils ein Wasserstoffatom odei ein Alkyl- oder Arylrest Xe ein Säureanion, G einen
209 531/554
Anilino- oder Arylrest, g = 1 oder 2. m = 1,2 oder 3 und /ι = I, 2, 3 oder 4.
In den angegebenen Strukturformeln stehen Q1, Qi- Qj· Qt für die Atome, die zur Vervollständigung 5- oder 6gliedriger heterocvclischer Ringe erforderlieh sind, wie sie für Cyaninfarbstoffe typisch sind. Die Ringe können dabei aus sensibilisierenden oder desensibilisierenden Ringen bestehen und können ein zweites Heteroatom aufweisen, beispielsweise ein Sauerstoff-. Schwefel-. Selen- oder Stickstoffatom.
Qi · Q2· Q.V Q- können somit beispielsweise Tür die Atome stehen, die bilden
einen Thiazolring, z. B. einen Thiazole 4-Methylthiazol-, 3 - Äthylthiazol-, 4- Phenylthiazol-, 5 - Methyl- '5 thiazol-. 5 - Phenylthiazol-. 4.5 - Dimethylthiazol-. 4.5 - Diphenylthiazole 4 -(2 - Thienyl)- thiazol-. Benzothiazole 4 - Chlorobenzothiazol-. 4- oder 5 - Nitrobenzothiazole 5 - Chlorobenzothiazol-. 6 - Chlorobenzothiazol-. 7 - Chlorobenzothiazol-. 4 - Methylbenzothiazole 5 - Methylbenzothiazol-, 6 - Methyl· benzothiazole 6 - Nitrobenzothiazol-, 5 - Bromobenzo· thiazol-. 6 - Bromobenzothiazol-, 5 - Chloro - 6 - nitrobenzothiazole 4 - Phenylbenzothiazol-. 4 - Methoxybenzothiazole 5 - Methoxybenzothiazol-, 6 - Methoxy· benzothiazole 5 - Jodobenzothiazol-, 6 - Jodobenzo thiazol-, 4-Äthoxybenzothiazole 5 - Äthoxybenzothiazol . Tetrahydrobenzothiazol. 5.6-Dimethoxybenzothia/ole 5.6 - Dtoxymethylen-benzothiazol-. 5 - Hydroxybenzothiazol-^-Hydroxybenzothiazol-.'i-Naph- thothiazol-. —Naphthothiazole ..-Naphthothiazole
5 - Methoxy -,;., >' - naphthothiazole 5 - Äthoxy - /f - naphthothiazole 8- Methoxy -/!-naphthothiazole 7-Methoxy - .1 - naphthothiazole 4' - Methoxythianaphtheno-7.6.4.5 - thiazol- oder einen durch einen Nitrorert substituierten Naphthothiazolring:
einen Oxazolring. z. B. .*inen 4 - Methyloxazo! e 4 - Nitro - oxazole 5 - Methyloxazol-. 4 - PhenyloxazoK 4.5 - Diphenyloxazole 4 - Äthyloxazol-, 4,5 - Dimethoxazole 5 - Phenyloxazol-. Benzoxazol-, 5 - Chlorobenzoxazol-, 5 - Methylbenzoxazol-. 5 - Phenylbenzoxazole 5- oder 6 - Nitrobenzoxazol-. 5 - Chloro-
6 - nitrobenzoxazol-. 6 - Methylbenzoxazol-, 5,6 - Dimethylbenzoxazole 4,6-Dimethylbenzoxazol-, 5-Methoxybenzoxazol-, 5 - Äthoxybenzoxazol-, 5 - Chlorobenzoxazol-, 6 - Methoxybenzoxazol-, 5 - Hydroxybenzoxazol-, 6 - Hydroxyijenzoxazol-, η - Naphthoxazole /J-Naphthoxazol- oder einen durch einen Nitrorest substituierten Naphthoxazolring;
einen Selenazolring, z. B. einen 4-Methylserenazol-. 4 - Nitroselenazole 4 - Phenylselenazol-, Benzoselenazole 5 - Chlorobenzoselenazole 5 - Methoxybenzoselenazol-. 5 - Hydroxybenzoselenazol-. 5- oder 6 - Nitrobenzoselenazole 5 - Chloro - 6- nitrobenzoselenazol-. Tetrahydrobenzoselenazol-. « - Naphthoselenazol-. .i-Naphthoselenazol- oder einen durch einen Nitrorest substituierten Naphthoselenazolring;
einen Thiazolinring, z. B. einen Thiazoline 4-Methylthiazolin- oder 4-Nitrothiazolinring;
einen Pyridinring, z. B. emen 2 - Pyridin-, 5 - Methyl-2 - pyridin-, 4 - Pyridin-, 3 - Methyl - 4 - pyridin- oder einen durch einen Nitrorest substituierten Pyridinring;
einen Chinolinring, z. B. einen 2 - Chinolin-, 3 - Mediyl - 2 - chinolin-, 5 - Äthyl - 2 - chinolin-, 6-Chloro-2-chinolin-. 6^Nitro-2-chinolin-. 8-Chloro-2-chinolin-. 6-Methoxy-2-chinolin-. 8-Äthoxy-2-chinolin-, 8 - Hydroxy-2-chinoline 4-Chinolin-, 6-Methoxy-4-chinolin-, 6-Nitro-4-chinolin-, 7-Methyl-4-chinolin-, 8-Chloro-4-chinolin-, I-Isochinolin-. 6-Nitro-I - isochinolin-, 3.4 - Dihydro - I - isochinolin oder 3-Isochinolinring:
einen 3,3 - Dialkylindoleninring, vorzugweise mit einem Nitro- oder Cyanorest. z. B. einem 3-3-Dimethyl-5- oder 6-Nitroindolenin- 3.3-Dimethyl-5- oder 6-C'yanoindoleninring;
einen Imidazolring. z. B. einen Imidazo!-. 1-Alkylimidazol-. 1 - Alkyl - 4 - phenylimidazol-, 1 - Alkyl-
4.5 - dimethylimid.izole Benzimidazol-, 1-Alkylbenzimidazol-, 1 · Alkyl - 5 - nitrobenzimidazol-, 1 - Aryl-
5.6 - dichlorobenzimidazole 1 - Alkyl - η - naphthimidazolring;
einen Imidazo[4.5 - b]ehinoxalinring, z. B. einen 1 - Alkylimidazo[4,5 - b]chinoxalinring. z. B. einen I -Äthylimidazo[4.5-bjchinoxalin-, 6-Chloro-1 -äthylimidazo[4.5-b]chinoxalin-. 1 -Alkenylimidazo[4.5-b]-chinoxalin-. z.B. 1 -Allylimidazo[4.5-b]chinoxalin-. 6 - Chloro - I - allylimidazo[4.5 - b]chinoxaltn-, 1 -Arylimidazo^.S-bJchinoxalin-, z. B. einen I -Phenylimidazo[4.5 - b]chinoxalin- oder 6 - Chlorol-phenylimidazo[4.5-b]chinoxalinring;
einen 3.3 - Dialkyl - 3 H - pyrrolo[2.3 - b]pyridinring. z.B. einen 3,3-Dimethyl-3H-pyrrolo[2.3-b]pyridin- oder 3.3-Diäthyl-3H-pyrrolo[2.3-b]pyridinring oder
einen Thiazolo[4.5-b]chinolinring.
Besitzt R3 die Bedeutung eines gegebenenfalls substituierten Alkylrestes. so weist dieser vorzugsweise I bis 12. insbesondere 1 bis 4 Kohlenstoffatome auf. R3 kann somit beispielsweise bestehen aus einem Methyl . Äthyl-, Propyl- Isopropyl-. Butyl-, Hexyl-. Cyclohexyl-, Decyl- oder Dodecylrest. oder einem Hydroxyalkylrest. z. B. einem /*-Hydroxyäthyl- oder fri-Hydroxybutylrest. oder einem Alkoxyalkylrest. ζ. Β einem /i-Methoxyäthyl- oder m-Butoxybutylrest. oder einem Carboxyalkylrest. ?.. B. einem /f-Carboxyäthyl- oder f-^Carboxybutylrest. oder einem Alkoxyrest. z. B. einem Methoxy- oder Äthoxyrest. oder einem Sulfoalkylrest. z. B. einem /f-SuIfoäthyl- oder «»-Sulfobutylrest. oder einem Sulfatoalkylrest. z. B. einem /i-Sulfatoäthyl- oder f>-Sulfatobutylrest, oder einem Acyloxyalkylrest, z. B. einem /i-Acetoxyäthyl-, /--Acetoxypropyl- oder cu-Butyryloxybutylrest, oder einem AIkoxycarbonylalkylrest, z. B. einem ^-Methoxycarbonyläthyt- oder m-Äthoxycarbonylbutylrest, oder einem AralkylresL z. B. einem Benzyl- oder Phenäthylrest.
Besitzt R3 die Bedeutung eines Alkenylrestes. so besteht dieser beispielsweise aus einem Allyl-, 1-Propenyl- oder 2-Butenylrest.
Besitzt R3 die Bedeutung eines gegebenenfalls substituierten Arylrestes, so besteht dieser vorzugsweise aus einem gegebenenfalls substituierten Arylrest der Phenyl- oder Naphthylreihe und besteht beispielsweise aus einem Phenyl-, Tolyl-, Naphthyk Methoxyphenyl- oder Chlorophenylrest
L kann beispielsweise eine durch einen Alkyl- oder Arylrest substituierte Methingruppe sein, beispielsweise eine Gruppe der folgenden Strukturformeln:
-CH= -C(CH3)= -C(C6H5) =
Besitzen D. E und J die Bedeutung von Alkylresten. so weisen diese vorzugsweise I bis 12, insbesondere 1 bis 4 Kohlenstoffatome auf und bestehen beispielsweise aus Meihyl-. Äthyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-, Decyl- oder Dodecylresten.
Besitzen D. E und J die Bedeutung von Arylresten. so bestehen diese vorzugsweise aus Arylresten der Phenyl- oder Naphthylrejhe und bestehen beispielsweise aus Phenyl-, ToIyI-. Naphthyl-, Methoxyphenyl-, Chlorophenyl- oder Nitrophenylresten. ro
X kann wiederum beispielsweise ein Perchlorate Tetrafluoroborat-, Chlorid-, Bromid-, Jodid-, SuIfimat-t Thiocyanate p-Toluolsulfonat- oder Methylsulfatanion sein.
Besitzt O die Bedeutung eines Arylrestes, so besteht dieser vorzugsweise aus einem Arylrest der Phenyl- oder Naphthylreihe, beispielsweise einem Phenyl-, Naphthyl-. Dialkylaminophenyl-, ToIyI-, Chlorophenyl- oder Nitrophenylrest. Besitzt G die Bedeutung eines Anilinorestes, so besitzt dieser vorzugsweise die Formel
worin R, ein Wasserstoffatom oder ein Alkyl- oder Acylrest mit 1 bis 8 C-Atomen ist.
Der in der Strukturformel IV dargestellte Rest R5 kann beispielsweise sein ein Äthylenoxy-, Trtmethylenoxy-, Tetramethylenoxy-, Propylidenoxy-, Äthylendioxy- oder Phenylenbisäthoxyrest.
Besitzt R die Bedeutung eines gegebenenfalls sub- 3s stituierten Alkylrestes. so kann dieser zweckmäßig bis zu 12, vorzugsweise 1 bis 8 und insbesondere 1 bis 4 Kohlenstoffatome aufweisen, d.h. R kann beispielsweise sein ein Methyl-, Äthyl-, Propyl-. Isopropyl-. Butyl-, Hexyl-, Cyclohexyl-, Decyl-, Dodecylrest, oder ein Alkarylrest, wie beispielsweise ein Benzylrest. oder ein Sulfoalkylrest, beispielsweise ein 0-Sulfoithyl-, o»-SuIfobutyl- oder (u-SuIfopropylrest.
Besitzt R die Bedeutung eines Acylrestes, so kann dieser auch die Formel
Il
Cn K
wiedergegeben werden, wobei R ein gegebenenfalls substituierter Aikylrest der angegebenen Bedeutung oder ein Arylrest, vorzugsweise der Phenyl- oder Naphthylreihe, d. h. beispielsweise ein Methyl-, Phenyl-, Naphthyl-, Propyl- oder Benzylrest, sein kann.
Vorzugsweise steht in den Formern Q2 für die Atome, die zur Vervollständigung eines Pyridin- oder Chinolinringes erforderlich sind.
Vorzugsweise stellen ferner D, E und J Arylreste dar.
In vorteilhafter Weise können ferner Q1. Q2, Q3. Q7 für die Atome stehen, die zur Vervollständigung eines Imidazo[4,5-b]chinoxa]inringes od^r eines durch einen Nitrorest substituierten Thiazol-, Oxazoi-, Selenazol-, Thiazolin-, Pyridin-, Chinolin- oder Imidazolringes erforderlich sind. Bei diesen Ringen handelt es sich um desensibilisierend wirkende Ringe.
Typische, erfindungsgemäß verwendbare, aus Farbstoffen bestehende Initiatoren sind beispielsweise:
12
Tabelle
2. r 3.
3-Äthyl-1 '-methoxyoxa^'-pyridocarbocyaninperchlofat,
-ÄthoxyO-äthyloxa^'-pyridocarbocyanintetrafluoroborat, 3-Äthyl-l-methoxy-2-pyridothiacyaninjodid, l-Äthoxy-3-äthyl-2-pyridothiacyanintetrafiuorohorat, l-Ben/yloxy-.V-äthyI-2-pyridothiaeyaninjodid, 3 '-Äthyl-1 -methoxy^-pyridothiaearboeyaninjodid.
I -Äthoxy- V-äthyl-2-pyf idothiacarbocyanintetrafluornborat.
Anhydro-3 -äthyl-1-(3-sulfopropoxy)-2-pyridothiacarbocyaninhydroxyd. l-Benzyloxy-i-äthyl^-pyridothiacarbocyaninperchlorat.
3 -ÄthyI-1-methoxy-2-pyridolhiadicarbocyaninperchlorat, r-Methoxy-l,3,3-trimethylindo-2'-pyridocarbocyaninpicrat, 3-Äthyl-1 -methoxy-4'.5'-benzo-2-pyridothiacarbocyaminperchlorat, 1 -Äthoxy- V-äthyl-4',5'-benzo-2-pyridothiacarbocyanintetrafluoroborat, 14. 1 '-Äthoxy-S-äthyloxa^'-carbocyanintetrafluoroborat.
r-Äthoxy-i-äthylthia^'-cyanintetrafluoroborat.
1 -Äthoxy.l-äthylthia^'-carbocyanintetrafluorohorat.
l'-Äthoxy-3-äthylthia-2'-dicarbocyanintetrafluoroborat.
l-Methoxy.V-methyl-2-pyridothiazoIinocarbocyaninperchlorat,
19. 3 -Äthyl-I-methoxy-^pyridothiacyaninperchlorat.
20. 3 -Athyl-1 -methoxy^pyridothiacarbocyaninperrhlorat.
21. i -Äthoxy-^-äthyM.S-benzothia-l'-carbocyanintetrafluoroborat,
22. 2-/f-Anilinovinyl-1 -methoxypyridiniump-toluolsulfonat.
1 -Äthyl-1 -methoxy^.S-benzothia^'-carbocyanin perch lora t.
I-Methoxy-2-methyIpyridinium-p-toluolsulfonat.
l-Methoxy-4-methylpyridinium-p-toluol-
sulfonat, 26. Anhydro-2-methyl-1 -(3-suIfopropoxy)pyridiniumhydroxyd, -Äthoxy-2-methylpyridiniumtetrafluoroborat -Benzyloxy-2-methylpyridiniumbromid, -Äthoxy-I-methylchinoliniumtetrafluoroborat, , 1 '-Äthy lendioxybispyridiniumdibromid, , 1 '-Trimethylendioxybispyridiniumdibroiiiid, , I '-Tetramethylendioxybis(2-methylpyridinium)dibroniid.
33. 1,1 '-Tetramethylendioxybis(4-methylpyridiniumjdibromid,
34. 1,1 '-TetramethylendioxybispyiiHmiumdibromid,
35. 1,1 '-Pentamethylendioxybispyridmjumdibromid,
36. l-Acetoxy-2-(4-dimethylaininostyryi)-pyridiniumperchiorat
37. l-Benzyloxyloxy-2-(4-dimethylaminostyryl)-pyridiniumperchlorat,
38. l,3-Diäthyl-5-[(l-methoxy-2(l F)-pyridyliden)äthyliden]-2-thiobarbitursäure,
39. 3-Äthyl-5-[(l-methoxy-2(l H)-pyridyliden)-äthyliden]-rhodanin,
40. l,3-Diäthyl-5-[(l-methoxy-2(l H)-pyridyliden)äthyliden]-barbitursäure,
41. 2-(3,3-Dicyanoallyliden)-1-methoxy-1,2-dihydropyridin,
42. 2-[(l-Methoxy-2(l H)-pyridyliden)äthyliden]-benzo[b]-thiophen-3-(2 H)-on-1,1 -dioxyd,
43. 3-Cyano-5-[(l-methoxy-2-(l H)-pyridyliden)-äthyliden]-4-phenyl-2-(5H)-furanon.
Die erfindungsgemäß verwendeten Initiatoren eignen sich zur Durchführung von Polymerisationsreaktinnen, bei denen die verschiedensten polymerisierbaren Vinylmonomeren oder Mischungen von verschiedenen Vinylmonomeren polymerisiert werden, und zwar unter Bildung von beispielsweise Homopolymeren, Copolymeren und Terpolymeren. Als besonders vorteilhaft hat sich die Verwendung der beschriebenen Verbindungen als photochemische Initiatoren zum Polymerisieren von Vinylmonomeren der folgenden Strukturformel erwiesen:
C = C
Besitzen in dieser Strukturformel R1 und R2 die Bedeutung von Alkoxyresten, so bestehen diese vorzugsweise aus gegebenenfalls substituierten Alkoxyresten mit 1 bis 5 Kohlenstoffatumen, d. h. beispielsweise Methoxy-, Butoxy- oder Pentoxyresten.
Besitzen R1 und R2 die Bedeutung von Aryloxyresten, so bestehen diese vorzugsweise aus solchen der Phenoxy- oder Naphthoxyreihe, d. h., R1 und R2 können beispielsweise Phenoxy- oder Naphthoxyreste
worin R, und R2 jeweils bedeuten
a) einen gegebenenfalls substituierten heterocyclisehen Rest mit 5 bis 7 Ringatomen, von denen mindestens eines ein Stickstoff-, Schwefel-, Selenoder Sauerstoffatom ist,
b) einen Nitrilrest,
c) ein Wasserstoffatom,
d) einen Acylrest, vorzugsweise der Formel
Il
C-R3
worin R3 einen Carbonsäure-, Carbonsäureester-, Acylhalogenid- oder Amidrest vervollständigt, e) einen gegebenenfalls substituierten Aminorest, vorzugsweise der Formel
-N
worin R4 und R5 Wasserstoffatome, Alkyl- oder Arylreste darstellen,
f) einen gegebenenfalls substituierten Alkoxyrest,
g) einen gegebenenfalls substituierten Aryloxyrest. h) einen Hydroxylrest,
i) ein Halogenatom,
j) einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest, k) einen gegebenenfalls substituierten Arylrest, 1) einen Vinylenrest oder
m) einen Äthmylenrest.
ίο sein.
Besitzen R1 und R2 die Bedeutung von gegebenenfalls substituierten Alkylresten, so weisen diese vorzugsweise 1 bis 8 Kohlenstoffatome auf und bestehen beispielsweise aus Methyl-, Propyl-, Isobutyl- oder Benzylresten.
Besitzen R| und R2 die Bedeutung von Arylresten.
so bestehen diese vorzugsweise aus Arylresten der Phenyl- und Naphthylreihe, d. h., R1 und R2 können beispielsweise sein Phenyl-, Naphthyl-, Tolyl-, Mesityl-, Halophenyl- oder Xylylreste.
Besitzen R1 und R2 die Bedeutung von Vinylenresten, so weisen diese vorzugsweise die Formel
-CH = CH-R6
auf. worin R6 ein Wasserstoffatom, ein Alkyl- oder ein Arylrest ist.
Besitzen R1 und R2 die Bedeutung von Äthinylenresten, so weisen diese vorzugsweise die Formel
-C = C-R7
auf, worin R7 vorzugsweise ein Wasserstoffatom oder einen Alkyl- oder Arylrest darstellt.
Typische Vinylmonomere, die sich mit den erfindungsgemäß verwendeten Initiatoren polymerisieren lassen, sind beispielsweise Acrylmonomere, z. B. Acrylnitril, Methacrylnitril, Methacrylsäure, Acrylsäure, Acrylamid, Methacrylamid, Methylmethacrylat, Methylacrylat, Styrolmonomere, Vjnylcarbazolmonomere. Vinylacetat, Alkylvinylester, Acenaphthaline, 1- und 2-Vinylnaphthaline und Vinylmesitylene.
Die Polymerisationsreaktion kann in einem der üblichen zu Polymerisationsreaktionen verwendeten Verdünnungsmittel oder Lösungsmittel erfolgen und organischer oder anorganischer Natur sein, ;a welchem das oder die zu polymerisierenden Monomeren und der Initiator mindestens teilweise löslich sind. In den Fällen, in denen die erzeugten Polymeren in fester Form anfallen sollen, wird zweckmäßig ein Lösungsmittel oder Verdünnungsmittel verwendet, in dem das gebildete Polymer unlöslich ist. Soll andererseits eine Lösung eines Polymeren hergestellt werden, dann wird ein solches Lösungsmittel ausgewählt, in dem das Monomer und das Polymer löslich sind. Die Menge des im Einzelfplle verwendeten Lösungsmittels ist nicht kritisch. Die im Einzelfalle geringste Lösungsmittelmenge ist gewöhnlich die Menge, die erforderlich ist, damit die Ausgangsverbindungen der PoIymerisationsreaktion und gegebenenfalls das Polymer in Lösung gebracht werden. In vorteilhafter Weise kann die Polymerisationsmischung bis zu 90 Gewichtsprozent aus einem oder mehreren Lösungsmitteln bestehen. Die Verwendung eines Lösungsmittels ist jedoch nicht unbedingt erforderlich, und zwar beispielsweise dann nicht, wenn das Monomer in flüssiger Form vorliegt und wenn die Polymerisation in der Masse durchgeführt wird.
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Die im Einzelfalle verwendete Konzentration am Initiator kann ebenfalls sehr verschieden sein. Die unterste Konzentration ist die Konzentration, die zur Einleitung und Aufrechterhaltung der Polymerisation erforderlich ist. In der Regel werden mindestens etwa 0,001 Gewichtsprozent, vorzugsweise 0,001 bis !0 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der Polymerisationsmischung, verwendet.
Zur Durchführung der Polymerisation wird das Polymerisationssystem mit elektromagnetischer Strahlung, beispielsweise ultraviolettem Licht, infrarotem Licht, Röntgenstrahlen oder sichtbarem Licht, bestrahlt. Die bevorzugte Form elektromagnetischer Strahlung zur Durchführung der Polymerisation besteht aus sichtbarem Licht. Erforderlich ist lediglich, daß mit Strahlung einer solchen Wellenlänge bestrahlt wird, welche der Farbstoff absorbiert, vorzugsweise für welche der Farbstoff seine maximale Absorption aufweist. Es hat sich gezeigt, daß die erfindungsgeir.äß verwendeten Initiatoren auf Wellenlängen des sichtbaren Bereiches des Spektrums ansprechbar sind, auch wenn sie ohne Sensibilisator oder Reduktionsmittel verwendet werden. Dies ist ein wesentlicher Vorteil gegenüber bekannten photochemischen Initiatoren, welche im allgemeinen nur auf Strahlung des ultravioletten Bereiches des Spektrums ansprechen, wenn sie allein, d. h. ohne Reduktionsmittel oder sensibilisierende Verbindung, verwendet werden.
Je nach der Natur des herzustellenden Polymeren können der zu polymerisierenden Reaktionsmischung die verschiedensten Verbindungen zugesetzt werden, beispielsweise Modifizierungsmittel, antistatische Verbindungen, Polymerisationsbeschleuniger, Kettenübertragungsmittel. Inhibitoren. Verzögerer.
Die Polymerisation kann bei üblichen Temperaturen durchgeführt werden, beispielsweise bei Temperaturen von - 100 bis etwa +150 C. vorzugsweise von -50 bis +50 C. Ferner kann die Polymerisation bei verschiedenen Drücken durchgeführt werden, wie sie üblicherweise bei Polymerisationsreaktionen angewandt werden, d. h. beispielsweise bei Drücken von 0.01 bis 100 Atmosphären, vorzugsweise von I bis etwa 25 Atmosphären.
Erfolgt die Polymerisation in Gegenwart eines Nichtlösungsmittcls für das Polymer, so kann das aus der Lösung ausfallende Polymer nach üblichen bekannten Verfahren isoliert werden, beispielsweise durch Abfiltricren. worauf es gewaschen und getrocknet werden kann. Eine derartige Polymerisation kann kontinuierlich durchgeführt werden, indem kontinuierlich einem Reaktionssystem frisches Monomer. Initiator und gegebenenfalls Verdünnungsmittel zugeführt wird, das Reaktionssystem kontinuierlich mit einer Lichtquelle bestrahlt wird, welche Licht einer Wellenlänge ausstrahlt, die der maximalen Absorption des FarbstofTinitiators entspricht und in dem das erhaltene Polymer kontinuierlich aus den Reaktionssystem abgezogen wird.
In besonders vorteilhafter Weise lassen sich die erfindungsgemäß verwendeten Initiatoren zur Herstellung photographischcr Aufzeichnungsmaterialicn verwenden, die beispielsweise zur Herstellung von Druckplatten, z. B. lithographischen Druckplatten, verwendet werden können und sich ferner zur Durchführung der verschiedensten anderen Photokopierverfahren eignen.
Aufzeichnungsmatcrialien zur Herstellung von Druckplatten lassen sich beispielsweise dadurch herstellen, daß eine Lösung eines Monomeren, das durch Polymerisation in ein hydrophobes Polymer übergeführt wird, in einem Lösungsmittel und einem Initiator auf einen üblichen Schichtträger, beispielsweise aus
Papier, Glas, einem plastischen Polymeren oder Metall, aufgetragen wird. Das erhaltene Aufzeichnungsmaterial kann dann in üblicher Weise bildgerecht mit aktinischer Strahlung bestrahlt werden. Dabei erfolgt eine Polymerisation nur in den exponierten
ίο Bezirken des Aufzeichnungsmaterials. Gegebenenfalls kann der Beschichtungsmasse ein Polymerisationsverzögerer zugesetzt werden, und zwar in den Fällen, in denen die Kombination aus Initiator und Monomeren besonders aktiv ist, so daß sich die Polymerisation auch in die nicht belichteten Bezirke ausdehnt.
Mit Hilfe eines Polymerisationsverzögerers läßt sich die Polymerisation leicht auf die Bezirke beschränken.
die belichtet worden sind.
Nach der Belichtung können aus dem Aufzeichnungsmaterial die nicht polymerisierten Monomeren der nicht exponierten Bezirke mit einem Lösungsmittel ausgewaschen werden, worauf nur die polymerisieiten Bezirke zurückbleiben. Das erhaltene Bild kann dann zum Druck verwendet werden, indem das Bild eingefärbt und mit einem geeigneten Bildempfangsmaterial, beispielsweise aus Papier, in Kontakt gebracht wird, wobei dies auf direktem Wege oder über eine Offsetwalze erfolgen kann. Die Affinität des Polymeren für Druckfarbe steht in gewisser Be-Ziehung zum Polymerisationsgrad, weshalb mit Hilfe derartiger Druckplatten Reproduktionen extremer Genauigkeit hergestellt werden können. Das Photobild besitzt im allgemeinen eine höhere Affinität für die meisten Druckfarben als der Hintergrund. Das Verfahren eignet sich sowohl zum Kopieren von Strichbildern als auch zum Kopieren von Halbtönen und kontinuierlichen Tönen. Zur Herstellung von farbphotographischen Bildern kann ein Dreiplattensystem verwendet werden. Hierzu werden drei verschiedene Schichtträger mit polymerisierbaren Lösungen, die verschiedene Farbstoffinitiatoren enthalten, welche eine verschiedene primäre Farbe absorbieren, beschichtet. Nach der Exponierung der drei Aufzeichnungsmaterialien mit einem farbigen Gegenstand werden die Platten jeweils zur Entfernung der nichtpolymerisierten Bezirke gewaschen und anschließend getrocknet. Daraufhin wird eine der erhaltenen Platten mit roter Druckfarbe eingefärbt. eine zweite Platte mit blauer Druckfarbe und die dritte Platte mit grüner Druckfarbe, worauf die Bilder jeder der drei Platten registerartig auf ein Blatt eines Bildempfangsmaterials, beispielsweise auf Papier, übertragen werden, wodurch eine farbige Reproduktion des Originals erhalten wird.
Lösungen von polymerisierbaren Monomeren und einem der erfindungsgemäß verwendeten Initiatoren können des weiteren beispielsweise zum Verbinden oder Verkleben von verschiedenen Gegenständen verwendet werden. So kann beispielsweise eine Verbindung zweier Gegenstände dadurch herbeigeführt werden, daß eine Lösung aus nicht polymerisierten Monomeren und Initiator auf die zu verbindenden Gegenstände aufgetragen wird, worauf die beiden Gegenstände zusammengebracht werden. Die Ver-
<>5 bindung der beiden Gegenstände erfolgt dann durch Polymerisation der Monomeren, die dadurch herbeigerufen werden kann, daß die beiden Gegenstände mit Licht einer Lichtquelle bestrahlt werden. Sind
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die zu verklebenden oder verbindenden Gegenstände opak, dann kann die Polymerisation mit Hilfe von Initiatoren durchgeführt werden, die auf eine Strahlung ansprechen, welche durch die Gegenstände hindurchdringt, beispielsweise Röntgenstrahlen. Nach erfolgter 5 Polymerisation haften die beiden Gegenstände ausgezeichnet aneinander.
Lösungen aus Monomeren und einem der erfindungsgemäß verwendeten Initiatoren lassen sich des weiteren in vorteilhafter Weise zum Imprägnieren der verschiedensten Stoffe und Gegenstände, beispielsweise Papier, Fasern, Fäden, textlien Produkten, wie Geweben und Gewirken, verwenden.
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung näher veranschaulichen.
Beispiel 1
Zunächst wurde eine Lösung von 0,5 g N-Vinylcarbazol in 2 ml Dichloromethan (getrocknet über einem Molekularsieb) hergestellt. Durch die Lösung wurde dann so lange Stickstoff geblasen, bis das Volumen so weit reduziert war, daß eine Lösung von 0,5 g N-Vinylcarbazol in 1,5 ml Dichloromethan vorlag. Die Lösung wurde dann in ein Teströhrchen übergeführt, welches einen Magnetrührerstab und 2,5 mg des zu testenden Initiators enthielt.
Durch die jeweils erhaltene Lösung wurde dann , Minute lang Stickstoff geblasen, worauf das Teströhrchen verschlossen wurde. Das Röhrchen wurde dann teilweise in ein Acetoübad in einer Petrischale eingetaucht. Als Kühlmittel wurde Trockeneis verwendet. Die Temperatur wurde mittels einer klaren Lösung gesteuert, die längs der Testlösung angeordnet wurde, welche ein Thermoelement enthielt. Nach Abkühlen und unter Rühren wurde die Testlösung mit dem Licht einer 150-Watt-Xenonbogenlampe bestrahlt, wobei das Licht mit Hilfe von Coming-Filtern vom Typ CS 3-73 und CS 3-74 gefiltert wurden, wenn die Testverbindung bei Wellenlängen von über 400 τημ absorbierte. Nicht gefiltertes Licht wurde dann verwendet, wenn die Testverbindung im ultravioletten Bereich absorbierte.
Anschließend wurde die Viskosität der klaren Vergleichslösung mit der Viskosität der Polymerisationslösung verglichen. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle II zusammengestellt.
Anion Tabelle II Temperatur
C
Bestrahlungsdaucr Endviskosität
Initiator
Verbindung*)
Ni
20 bis (-27) 90 Minuten frei fließend**)
Ohne Cl O4 20 bis 30 30 Minuten viskos
1 Cl O; 20 bis 27 30 Minuten viskos
12 BFi (-15) bis (-20) 5'/2 Minuten fest
35 bf; (-15) bis (-20) 30 Minuten viskos
4 BF", (-15) bis (-20) V2 Minute viskos
13 bf; (-15) bis (-20) 30 Minuten viskos
7 bf; (-15) bis (-20) 10 Minuten viskos
2 Picrat 20 bis 27 30 Minuten schwach viskos**)
11 p-Ts. 20 bis 27 30 Minuten schwach viskos**)
12 r 20 bis (27) 30 Minuten schwach viskos**)
3
*) s. Tabelle I.
·♦) Nach Abkühlen
Beispiel 2
Eine wäßrige Lösung mit 10 Gewichtsprozent Acrylamid und 0,005 Gewichtsprozent der Verbindung 35 wurde mit einer 500-Watt-Wolframfadenprojektorlampe bestrahlt, die in einer Entfernung von 25.4 cm von der Probe aufgestellt worden war. Die Bestrahlungsdaucr betrug 2 Minuten. Die Lösung ging dabei in viskose Masse mit Polyacrylamid über.
Beispiel 3
Eine Lösung mit 20 Gewichtsprozent Vinylcarbazol in Dichloromethan und 0,1 Gewichtsprozent der Verbindung 12 wurde auf eine Glasplatte aufgetragen. &o Die erhaltene lichtempfindliche Schicht wurde dann 15 Minuten lang mit sichtbarem Licht durch ein photographisches Negativ belichtet, Aus der belichteten Schicht wurden dann mittels eines Lösungsmittels die nicht bestrahlten und nicht polymerisierten Bezirke herausgewaschen. Es hinterbltcb ein Reliefbild, das in üblicher Weise eingefärbt und zum Druck verwendet werden konnte. Beim Druck auf Papier wurden beispielsweise Reproduktionen ausgezeichneter Qualität erhalten.
B e i s ρ i e 1 4
Nach dem im Beispiel 3 beschriebenen Verfahren wurde ein weiteres Aufzeichnungsmaterial hergestellt, wobei jedoch diesmal zwei weitere Initiatoren verwendet wurden, und zwar die Verbindungen 10 und 19. Das erhaltene Aufzeichnungsmaterial wurde bildweise mit sichtbarem Licht belichtet. Die Belichtungsdauer betrug 20 Minuten, Die nicht belichteten Bezirke wurden wiederum mit einem Lösungsmittel herausgewaschen. Es hinterblieb wiederum ein Reliefbild, das sich mit schwarzer Druckfarbe einfärben ließ, Die eingefärbte Druckplatte konnte dann in üblicher Weiee zum Drucken verwendet werden.
Beispiel 5
Eine methanolische Lösung mit 20 Gewichtsprozent Methylmethacrylat und 0,1 Gewichtsprozent der Verbindung 12 wurde aus einer Entfernung von 5 cm
mit einer 100-Watt-Wolframlampe 35 Minuten lang bestrahlt. Es schied sich ein Niederschlag aus, der aus Polymethylmethacrylat bestand.
Beispiel 6
Eine äthanolische Lösung mit 20 Gewichtsprozent Styrol und 0,1 Gewichtsprozent der Verbindung 13 wurde in der im Beispiel 5 beschriebenen Weise bestrahlt. Die Temperatur wurde dabei zwischen —15 und —20° C gehalten. Auf diese Weise wurde ein Polymer erhalten, das, wie eine Analyse ergab, aus Polystyrol bestand.
Herstellung der photochemischen Initiatoren
1. Herstellung von Verbindung Nr. 1
j-Äthy 1-l'-methoxy oxa-2'-pyridocarbocyaninperchlorat
'5
CH
= CH — CH =<
OCH3
C2H5
2,22 g 1 - Methoxy - 2 - methylpyridinium - ρ - toluolsulfonat, 2,17g 2-/?-Acetanilidovinyl-3-äthylbenzoxazoliumjodid und 1,4 ml luäthylamin in 20 ml Äthanol wurden 2 Minuten lanp auf Rückflußtemperatur erhitzt. Dann wurde eine Lösung von 0,61 g Natriumperchlorat in heißem Methanol zugegeben. Nach dem Abkühlen schied sich das Reaktionsprodukt aus. Es wurde abfiltriert und mit Äthanol gewaschen. Die Ausbeute an Reaktionsprodukt betrug 1,50 g, entsprechend 77% der Theorie. Der Schmelzpunkt der Verbindung lag bei 146 bis 147°C.
2,22 g 1 -Methoxy-2-methylpyridinium-p-toluolsulfonat, 2,25g 2-/?-Acetaniridovinyl-3-äthylbenzothiazoüumjodid -und 1,4 ml Triethylamin wurden in 20 ml Äthanol 2 Minuten lang auf Rückflußtemperatur erhitzt. Die Mischung wurde dann abgeschreckt, worauf der ausgefallene Niederschlag abHltriert und mit Äthanol gewaschen wurde. Die Ausbeute betrug 1,27 g, entsprechend 58% der Theorie. Der Schmelzpunkt der Verbindung lag bei 115° C.
4. Herstellung von Verbindung Nr. 10
3'-Äthyl-l-methoxy-2-pyridothiadicarbocyaninperchlorat
CH=CH-CH=CH-CH
cio;
3,54 g 1 - Methoxy - 2 - methylpyridinium - ρ - toluolsulfonat, 4,76 g 2 - (4 - Acetanilido -1,3 - butadienyl)-3-äthylbenzothiazoliumjodid und 1,8 ml Triäthylamin wurden in 20 ml Dimethylformamid 2 Minuten lang bei Raumtemperatur verrührt. Die Mischung wurde dann mit 400 ml Äther verdünnt. Die ätherische Schicht wurde dann abdekantiert, worauf der ölige Rückstand in 50 ml Methanol gelöst wurde. Daraufhin wurde zu der erhaltenen Lösung eine Lösung von Natriumperchlorat in Methanol zugegeben. Die Mischung wurde abgekühlt, worauf der ausgefallene Niederschlag abfiltriert und nut Methanol gewaschen wurde. Die Ausbeute an Reaktionsprodukt betrug 0,95 g, entsprechend 22% der Theorie.
2. Herstellung von Verbindung Nr. 3
3'-Äthyl-l-methoxy-2-pyridothiacyaninjodid
40
OC Hj
4,44g 1 -Methoxy-2-methylpyridinium-p-toluolsulfonat, 4,00 g 3 - Äthyl - 2 - phenylthiobenzothiazoliumjodid und 2,8 ml Triäthylamin wurden in 20 ml Äthanol 10 Sekunden lang auf Rückflußtemperatur erhitzt. Nach dem Abschrecken wurde der ausgefallene Niederschlag abfiltriert und mit Äthanol gewaschen. Die Ausbeute an Reaktionsprodukt betrug 1,55 g, entsprechend 38% der Theorie. Der Schmelzpunkt der Verbindung lag bei 159 bis 1600C.
3. Herstellung von Verbindung Nr. 6
S'-Äthyl-l-methoxy^pyridothiacarbocyaninjodid
= CH-CH
OCH3
5. Herstellung von Verbindung Nr. 11
1 '-Methoxy-1,3,3-trimethylindo-2'-pyridocarboeyaninpicrat
H3C CH3
2,22 g 1 - Methoxy - 2 - methylpyridinium - ρ - toluolsulfonat, 2,23 g 2 - β - Acetanilidovinyi - 1,3,3 * trimethylOH-indoliumjodid und 1,4 ml Triäthylamin wurden in 20 ml Äthanol 2 Minuten lang auf Rückflußtemperatur erhitzt. Die erhaltene Lösung wurde dann abgekühlt, worauf eine Lösung von 1,15 g Picrinsäure in Äthanol zugesetzt wurde. Nach dem
Abkühlen wurde der ausgefallene Niederschlag abfiltriert und mit Äthanol gewaschen. Die Ausbeute an. Reaktionsprodukt betrug 1,12g, entsprechend 40% der Theorie.
6. Herstellung von Verbindung Nr, 12
3'-Äthyl-l-methoxy-4',5'-benzo-2-pyridothiacarbocyaninperchlorat
CH = CH-CH =
CIO4-
OCH,
2,22 g 1 - Methoxy - 2 - methylpyridiniun - ρ - ioluolsulfonat, 2,57 g 2 - β - Anilinovinyl - 1 - äthylnaphtho[l,2-d]thiazolium-p-toluolsulfonat und 1,4 ml Triäthylamin in 25 ml Essigsäureanhydrid wurden unter Rühren 5 Minuten lang auf 400C erwärmt. Eine geringe Menge nicht gelöster Verbindungen wurde abfiltriert, worauf das Filtrat mit überschüssigem Äther verdünnt wurde. Die ätherische Schicht wurde dann abdekantiert, worauf der Rückstand in 25 ml Methanol gelöst wurde. Dann wurde eine Lösung von 0,61 g Natriumperchlorat in Methanol zugegeben. Nach dem Abkühlen wurde der ausgefallene Niederschlag abfiltriert und mit Methanol gewaschen. Die Ausbeute an Reaktionsprodukt betrug 1,48 g, entsprechend 65% der Theorie.
7. Herstellung von Verbindung Nr. 24
(Methode A)
Eine Mischung aus 10,9 g 2-Picolin-N-oxyd und 27,9 g Methyl-p-toluolsulfonat wurde auf dem Dampfbad unter konstantem Rühren erhitzt, bis eine exo-
IO therme Reaktion einsetzte, Nach Beendigung der Zufuhr äußerer Wärme stieg die Temperatur auf maximal etwa I2O"C an. Die Mischung wurde dann abgekühlt, mit 200 ml Aceton verdünnt und abgeschreckt, üer ausgefallene Niederschlag wurde abfiltriert und mit Aceton gewaschen. Die Ausbeute an Reaktionsprodukt betrug 23,2 g, entsprechend 79% der Theorie. Der Schmelzpunkt der Verbindung lag bei 113 bis 114"C.
8. Herstellung von Verbindung Nr. 28
(Methode B)
10,9 g 2-Picolin-N-oxyd und 18,8 g Benzylbromid wurden in 25 ml Aceton gelöst, worauf die Lösung 10 Minuten lang auf Rückflußtemperatur erhitzt wurde. Nach Verdünnung mit i.O mlAceton wurde die Lösung abgekühlt. Der ausgefa.lene Niederschlag wurde abfiltriert und mit Aceton gewaschen. Die Ausbeute an Reaktionsprodukt betrug 19,0 g, entsprechend 68% der Theorie. Der Schmelzpunkt lag bei 113 bis 114'C.
9. Herstellung von Verbindung Nr. 22
5,90 g der Verbindung Nr. 24 und 2,98 g Äthylisoformanilid in 5 ml Dimethylformamid wurden V2 Stunde lang auf dem Dampfbad erhitzt. Die Mischung wurde dann mit 50 ml Aceton verdünnt und abgeschreckt. Der ausgefallene gelbe Niederschlag wurde abfiltriert und mit Aceton gewaschen. Die Ausbeute betrug 3,3 g, entsprechend 41% der Theorie. Der Schmelzpunkt der Verbindung lag bei 172 bis 173°C.
Nach den beschriebenen Verfahren wurden weitere Verbindungen der Tabelle I hergestellt. Aus der folgenden Tabelle III ergeben sich die im einzelnen angewandten Herstellungsmethoden, die erzielten Ausbeuten sowie die Schmelzpunkte der erhaltenen Verbindungen.
Tabelle III
Hcrstcllungsbcispicl
10
11
12
13
14
15
16
17
18
19
20
21
22
23
Ver Hergestellt
bindung aus Ver
Nr. bindung Nr.
2 27
4 27
5 28
7 27
8 26
9 28
13 27
14 29
15 29
16 29
18 24
19 25
20 25
21 29
Nach Methode beschrieben im Beispiel
6 Ä
5 Ä
5 Ä
6 Ä
6 M;j
4 M
9 EA
(ohne NaClO4)
6 M
5 M
6 M
9 EA
■Reaktionstemperatur
80° C)
5 Ä
4 M
11 DF/EA2
Lösungsmittel
Ausbeute
in %
43
33
18
89
45
45
81
38
47
63
35
20
58
40
Fp.
dec.
dec. 125 bis 130
dec. 128 bis 131
125
dec.
143
dec.
138 bis 139 127 bis 128
186 bis 187 128 dec.
J-al
t.
:r
it
23
Tabelle IV
Her Ver
stellungs-
beispiel
bin
dung
Nr.
24 25
25 26
26 27
27 29
28 30
29 31
30 32
31 33
32 34
33 35
Ausgangs base
4-Pieolin-N-oxyd
2-Picolin-N-oxyd
2-Picolin-N-oxyd
Chinaldin-N-oxyd
Pyridin-N-oxyd
Pyridin-N-oxyd
2-Picolin-N-oxyd
4-Picolin-N-oxyd
Pyridin-N-oxyd
Pyridin-N-oxyd
1) Reaktionsmischung, verdünnt mit Aceton,
2) Reaktionstemperatur 25 C". ohne Zugabe
A = Äthylalkohol M = Methylalkohol EA = Essigsäureanhydrid. DF = Dimethylformamid.
34. Herstellung von Verbindung Nr. 38
1,3-Diäthyl-5-[( 1 -methoxy-2( 1 H)-pyridyliden )-äthyliden]-2-thiobarbitursäure
Alkylierungsmittel
Methyl-p-toluol-
sulfonat
1.3-Pfopansulfon Triäthyloxonium-
tetrafluoroborat Triäthyloxonium-
tetrafluoroborat 1,2-Dibromoäthan 1,3-Dibromopropan 1,4-Dtbromobutan 1,4-Dibromobutan 1,4-Dibromobutan 1,5*Dibromopentan
zur Ausfällung des Farbstoff«, von NaCIO4.
Methode
B B
A A A B A A
Lösungsmittel
Aceton CHCl3
CH2CU
CH3CN
Aus 153 Fp. 154
beute 202 203
in % 53 C 57
115 bis 117
97 170 bis 171
95 151 bis 153
80 153 bis 154
90 109 bis 111
81 172 bis
100 115 bis 117
bis
39
91 bis
88
OCH3
CH-CH
den lang kaltgestellt. Der ausgefallene Farbstoff wurde abfiltriert und zunächst mit Methanol und dann mit Äther gewaschen. Die Ausbeute an reinem Farbstoff betrug 1,48 g, entsprechend 44% der Theorie. Der Schmelzpunkt der Verbindung lag bei 171 bis
J5 172'Cdec. In der im Herstellungsbeispiel 34 beschriebenen Weise wurden die Verbindungen Nr. 39 bis 43 hergestellt. Die erhaltenen Ausbeuten sowie die Schmelzpunkte der Verbindungen ergeben sich aus der
Tabelle IV. Tabelle V
3,99 g 2 - β - Anilinovinyl - 1 - methoxypyridiniump - toluolsulfonat, ZOO g 1.3 - Diäthyl - 2 - thiobarbitursäure und 20 ml Essigsäureanhydrid wurden mitein- 45 ander verrührt, woraufhin 5 ml Triethylamin zugegeben wurden. Die Mischung wurde dann wenige Minuten lang verrührt, bis sich alles gelöst hatte. Die Lösung wurde dann geimpft, indem ein Impfkristall, erhalten durch Verdünnen einer geringen Menge der 50 Reaktionsmischung mit überschüssigem Athen zugesetzt wurde. Die Mischung wurde dann einige Stun-
Her-
stellungs-
Verbindung Ausbeute Fp
beispiel Nt. in '/, C
35 39 47 75.5
36 40 25 154 bis 155
37 41 73 dec.
38 42 79 169 bis 170
39 43 88 133 bis 134
209531/554

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verwendung von heterocyclischen organischen Verbindungen mit der Gruppe
N-OR
worin R ein gegebenenfalls substituierter Alkyl-, Acyl- oder Arylrest ist, einer der folgenden Formeln:
cyaninfarbstoffe üblichen, heterocyclischen Ring einen gegebenenfalls substituierten Allylidenresi oder einen Aldehydrest, Q2 und Q9 die zur Vervollständigung eines 5- oder ogliedrigen heterocyclischen Ringes erforderlichen Atome und X ein Säureanion, als photochemische Initiatoren füi die Polymerisation von ungesättigten organischen Verbindungen mit mindestens einem Vinylrest.
2. Verwendung von Verbindungen nach Anspruch 1 als photochemische Initiatoren zum Polymerisieren ungesättigter organischer Verbindunger mit mindestens einem Vinylrest in bildaufzeichnenden Schichten photographischer Aufzeichnungsmaterialien.
15
OR
R1 X=
II
OR
-f—R,
III
OR
N-O-R5-N'
R4
Q, 2X-
IV
tvorin bedeutet Z die zur Vervollständigung eines tegebcnenfalls substiluitiien, 5- oder ogliedrigen, ieterocyclischen Ringes erforderlichen Atome. R •inen gegebenenfalls substituierten Alkyl-, Aryl-Dder Acylrest, R1 eine gegebenenfalls substituierte Methingruppe mit einem endständigen, Tür Cyaninfarbstoffe üblichen heterocyclischen Ring, einen Itegcbenenfalls substituierten Alkylrest. einen Aniinovinylrcst, einen gegebenenfalls substituierten Arylrest, ein Wasserstoffatom, einen Aldchydrest. tinen gegebenenfalls substituierten Styrylrest oder einen Acylrest, R2 und R4 jeweils ein Wasserstoffatom oder einen gegebenenfalls substituierten Alkyl- oder Aryli ;st. R5 einen Alkylen- oder Alkylenoxyrest mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylenkette oder einen Rest der Formel
worin bedeuten .1 und f jeweils Zahlen von I bis 8, u = 0 oder 1 und Rm einen Arylenrest, Vorzugsweise der Phenylen- oder Naphthylenreihe, R8 eine gegebenenfalls substituierte Methin- oder PoIymethingruppe mit einem endständigen, für Mero-Die Erfindung betrifft die Verwendung von bestimmten heterocyclischen organischen Verbindungen mit der Gruppe
DE19691950749 1968-10-09 1969-10-08 Verwendung von heterocyclischen orga nischen Verbindungen als photochemi sehe Polymerisationsinitiatoren Expired DE1950749C (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2704368A1 (de) * 1976-02-02 1977-08-11 Eastman Kodak Co Verwendung von in 3-stellung substituierten cumarinen zum sensibilisieren lichtempfindlicher verbindungen

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GB1279999A (en) 1972-06-28
CH519181A (fr) 1972-02-15
BE736991A (de) 1970-02-02
DE1950749A1 (de) 1970-04-16
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US3699026A (en) 1972-10-17

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