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DE1770697A1 - Neue Spiro-azatetramethylen-Derivate - Google Patents

Neue Spiro-azatetramethylen-Derivate

Info

Publication number
DE1770697A1
DE1770697A1 DE19681770697 DE1770697A DE1770697A1 DE 1770697 A1 DE1770697 A1 DE 1770697A1 DE 19681770697 DE19681770697 DE 19681770697 DE 1770697 A DE1770697 A DE 1770697A DE 1770697 A1 DE1770697 A1 DE 1770697A1
Authority
DE
Germany
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salts
formula
acceptable
acid
produced
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE19681770697
Other languages
English (en)
Other versions
DE1770697B2 (de
DE1770697C3 (de
Inventor
Schlatmann Joseph Luc Antonius
Cornelis Albertus De Bock
Joseph Lucas Maria Schlatmann
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Koninklijke Philips NV
Original Assignee
Koninklijke Philips Electronics NV
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from NL6804904A external-priority patent/NL6804904A/xx
Application filed by Koninklijke Philips Electronics NV filed Critical Koninklijke Philips Electronics NV
Publication of DE1770697A1 publication Critical patent/DE1770697A1/de
Publication of DE1770697B2 publication Critical patent/DE1770697B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1770697C3 publication Critical patent/DE1770697C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N35/00Automatic analysis not limited to methods or materials provided for in any single one of groups G01N1/00 - G01N33/00; Handling materials therefor
    • G01N35/02Automatic analysis not limited to methods or materials provided for in any single one of groups G01N1/00 - G01N33/00; Handling materials therefor using a plurality of sample containers moved by a conveyor system past one or more treatment or analysis stations
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61MDEVICES FOR INTRODUCING MEDIA INTO, OR ONTO, THE BODY; DEVICES FOR TRANSDUCING BODY MEDIA OR FOR TAKING MEDIA FROM THE BODY; DEVICES FOR PRODUCING OR ENDING SLEEP OR STUPOR
    • A61M5/00Devices for bringing media into the body in a subcutaneous, intra-vascular or intramuscular way; Accessories therefor, e.g. filling or cleaning devices, arm-rests
    • A61M5/178Syringes
    • A61M5/31Details
    • A61M5/315Pistons; Piston-rods; Guiding, blocking or restricting the movement of the rod or piston; Appliances on the rod for facilitating dosing ; Dosing mechanisms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/56Ring systems containing three or more rings
    • C07D209/96Spiro-condensed ring systems

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  • Epidemiology (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

1770697 Pia:. 253ο c. Dipl.-Ing. HORST AUER vo/wc.
Pclen'anwciff JUwnelder: N. V. PHiUPS* GLQEfUlPENFABBEKEN
fi*-2580 Q 24. J«»! 1966
"Neue Spiro-az«.tetraae thylen-Derivate"·
Dio antiviral· Aktivität von Verbindungen in vivo kann durch Prüfungen mit Mausen be3tiwat werden. Dabei wird 8 lausen t^lich 7 Tage lang eine Dosis dec zu prüfenden Stoffes oral verabreicht» Am ersten Tag der Verabreichung werden die Tiere mit einem Virus infidsiert, da» in den Käfigen, in denen die Mäuse verbleiben, vernebelt wird. Da es schwer feststellbar ist, ob die Tiere erkranken oder nicht, wird dabei eine solche Virusdoeis verabreicht, äpjss 3äxtliche I.'i\-se WcLhror.d der Prüfung sterben. Diese Dosis ist natur/rer.üss ein Vielfache· derjenigen bei einer natürlichen Infektion.
Die gestorbenen MSuse werden t?.jlich zweimal gezahlt. Die Zahl der toten l'Jluae. und der Zeitpunkt, in den sie starben, vird axt den erhaltenen Daten einer Oruppo vcn 13 MSusen
109^48/0478 ftvl
BAD
-2- κπ:. 2580 c.
die *var infl-ziert wurden, aber nicht don zu prüfenden Stoff empfinden. Mit Hilfe des Verfahrene nach WiIoozon kann dann berechnet werden, ob der Stoff eine bedeutunssvolle antiviral« Wirkung aufwoist.
Kitttla dieser PrCivnc wurde die antiviral« Aktivität von unter anderem 1- und 2-Amino-adamantan nachgewiesen.
£3 vatrde festgestellt, dasc Sriro-aaatetramethylen-Derivate naoh der Formel I
und deren aäureadditive Salze mit pharmaoeutiaoh akaeptabelen SJluron eine besonders starke antiviral© Aktivität aufweisen. In der Formel I steUt R «in Kaaeerstoffatowi ein« n-»All;ylt>ruppe mit bis 3 Kohlenstoffatomen oder eine Propargylffruppe dar,
Veberraacaenderweise ergab es sich aber, dass es nicht möglich war, sämtliche behandelten Ι'Άνβο mit der let-.alen Virualosis SV töten. Sieben der acht Tiere blieben am Leben.
3o3onders beaerkensvert ist, d*es die Stoffe bereita\oine bedeutungsvolle nntivirqle Aktivität aufweisen, wem si« ausschlioeslieh am Tn& der Infektion ctatt 7 Tage lang verabreicht werden, wie es sich aus einer anderen Prüf uric er^ab.
Weiterhin vurde boi einer VeröleiohopiHlfune mit Influenzavirus 'A^-Japan festgestellt, dass die Stoffe eine stärkere antiviral« Aktivität haben als 1-Amino-adamantan und dass 3i« auch gegen Hhinoviruo wirksam sind, wie es sich aus Prüfungen mit einer Gewebekultur ergab.
Der Umstand, dass nicht sämtliohe behandelten MSuse sterben»
103848/0478
BAD ORIGINAL
-3- ?:-:. 2530 C.
kann eine Anzeige für cine sehr cerin^e Giftigkeit der Stoffe sein.
Als sehr aktive Stoffe solion 2,2-(2-Azatotrani-3thylcn)-adananton und 2,2-(n-'ieth/l-.--azaxetrau3th7len)-adaa>.iit.-'.n, zunacanen irit ihren von pharmiceutisch akzeptabalen S'luren abgeleiteten uäureadditivan Saison, erwähnt werdon.
AIc 3cispicle solcher Süuren können unter anderem or-.;"..::r.t verdont anorganische S"urai, r.;io Ilalo^onwaaaerstoffsüuren, Schvofelsilure, Salpeters "ure, Phos^horüilure, oi\;.-u;i3Che S"uren,-λ;ϊθ S^sir-3^uiH2, Zitronensaure, Vieinoxeinüüure, Sulfaniinsüure, p-Toluclaulfo-' s-lure, Bernsteinsäure, Puicara^ure, Oxalsü-ure, Benzoesäure und dergleichen.
Die Verbindiaieren nach, der Srfiniun,:; können sur '.jok'usr-funs vor. Yirusinfcktioiier., insliojondere von Infsktionon mit Jr.fliior.sa-A-Viren taid Rhinovirus, vuid namentlich zur Yerhlitvn,- von Virusinfektionen verviendet '.rerden. Mit der VeraOreichunc eines Etoffos nach der Erfindung en. ?*ensoh oder Tier knnn anäefancrQ^ werden, sobald sich eine Virusinfektion offenbare hat. i]s werden bosor.lers dann ^•ünstige Er.jelaaisso erzielt, vann ein Stoff verabreicht wird, sobald Infektion droht oder sobald die Wetterverhaitr.is3e eine baldige Infektion wahrscheinlich machen. Ez isst daher ecpfohlenGwert, -r"hrend der !fintermonate tSjlich sine Dosis einer der Verbindungen zu verabreichen.
Ba eine Impfung erst nach Verlauf von drei Wochen Ir.n2uni-."t ergibt, können die Verbindungen auch zusammen mit einem Vakzin verabreicht worden, das wahrend der ersten drei Wochennach der Inpfunc Schutz biotet.
109848/0478 BAD OR!GiNAL
-4- PIC:.· 25&O C.
Die Verbindungen können sowohl injiziert ale auch oral ö-dar rektal verabreicht werden. Die orale Verabreichung wird aber beVor-ZU^t.
Die Behandlung für Erwachsenen ist 5O bis 5OO mg tätlich, vorzugsweise 200 mg. Diese Dosis kann in einmal verabreicht worden· Kinder werden mit einer halben Dosis behandelt. Für Tiere komm"1, eine Dosierung von 10 bis 100 mg/kg/Tag und vorzugsweise 40 mg/kg/Tag am meisten in Frage.
Die Verbindungen nach der Formel I können auch für die Herstellung dieser Art vor. Verbindungen bekannten Vorfahren oder diesen ähnlichen Verfahren hergestellt worden.
Dementsprechend betrifft die Erfindung auch ein Verfahren zur Herstellung neuer Sr/iro-azatetramethylon-Derivate und weist da3 kennzeichen auf, dass Verbindungen nach der Formel I
und deren Salze mit pharmaceutisch akzeptabolen oiiuren, wobei R ein Wasserstoffatom, eine n-Alkylgruppo mit bis 3 Kohlenstoffatomen oder sine Propargylgruppe darstellt, nach für die Horste llung dieser Art von Verbindungen bekannten Verfahren oder diesen ähnlichen Verfahren hergestellt werden.
So können Verbindungen nach der Formel II
II
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-5- Κ2Γ. 2530 C.
und deren Salze, wobei R1 ein Wasserstoffatom oder eine n-Alkylgruppo mit bis 3 Kohlenstoffatomen darstellt, dadurch hergestellt werden, dass eine Vorbindung nach der Formel III
tr
ί - 2 - R«
-C-Y1 III
wobei Y und Y1 je ein doppelt gebundenes Sauerstoffatom,oder eines
von beiden ,zwei Wasserstoffatome darsteiler-, reduziert viri. Diese · |
Reduktion kann mit Hydriden, wie LiAUI,- KaAlII1 oder ITaBH. samt
4 4 4
AlCl,, in einem inerten Lösungsmittel, wie einem Aether, ζ. 3. Di-β thy lather ι Diorcan, Tetrahydrofuran, Diglyme, usw. durchgeführt werden.
Verbindungen der Formel III in der Y νίΛ V je eine doppeltgebundenem Sauerstoffatom darstellen, sind dadurch herstellbar, dass von Adamantanon und Cyanessigsaure, die nach Cope sum Reagieren gaoracht werden, ausgegangen wird. Bei Behandlung der erhaltenen Adamantyliden-cyanessigsäure mit KCl' in Methanol wird C-Cyano-S-cvanomethyl- i
adamantan erhalten, das mit konzentrierter Schwefelsaure zum Di-carbonamid verseift werden Vcrurn. Dieser Stoff kann mit 50,-^-iger Salasüure zum Saureanhydrid bereitet werden, das mit R'IIIL· in eine Verbindung . ■
nach der Formel III umgesetzt werden kann. .;
Verbindungen nach der l-Ormel III, wobei Y ein doppeltjebundenes Sauerstoffatom und Y· zwei ivasserstoffatome darctellt, können rlQxchfrills aus 2-Cyiaio-2-cyanoi.'iethyl:idanicaitan horcestellt werden. Dor Stoff wird dazu nit Wasserstoff und RanejMiickel hydriert 3ur Moro' von 2-Cyano-2-(2-amino.'Ithyl)—adamantar., da3 gowtinachtenf
mit einem Alkylchlorid mix bis 3 Kohlenstoff at omen alkylisrt wird.
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1ADOBK3WAL
-6- K2I, 25ÄO C.
Die llitril^ruppe irird anschließend mit Schwofe 1ε".ure hydrolysiert und die erhaltene 2-(2-ArainoätLyl)-uaa^antan-karbor.s;:ura-2 ".:ird ansohliessend nit Thionylchlorid oder Dicyclohexylkarbodiiinid ringgoschlosson.
Verbindungen nach der ?ornol III, wobei Ϋ zwei Waace-rstoffatomö vnd. Y1 ein doppeltjebundenos Sauerstoffatom larsteilt, könr.er. gleichfalls, von Adamant.-inon ausgehend, hergestellt werden. Dieser Stoff wird dazu nach Reformats'.:! nit einem Ester von 3romesni~caure - sun Reagieren gebracht. Dem Reaktionsprodukt wird z.E?. mit Hilfe von
Thionylchlorid ir. Pyridin ein Molekül Wasser entzogen. Das resultierende adamantyliden-essi£Ga\.re Sster vrird anschliessend mit Lat.re verseift und ir.it PCI, in Benzol in das SSurechlorid rege so tat. Das Reaktionsprodukt kann mit Annoniak oder mit eines Amin H1JH2 in da3 entsprechende Acetamid umgesetzt worden. Der erhaltene Stoff kann dann sit Dime thyloxosulfonittnne thy »lid in Dime thy lculfozyd in die gewünschte Verbindung umgesetzt werden.
Verbindungen nach der Fomel IV
IV
und ihre Salze, wobei R" eine η-Alkylgruppe mit bis 3 Kohlenstoffatomen oder eine Propargyl:;ruppo darstellt, können durch Alkylierung von 2,2-(2-Azatetramethylen)adanantan hercestollt werden. Dies kann in der tfoise vorcenoixaon werden, dass der Stoff mit einöm Halogenid R11KaI oder einem Sulfat R^SO., vorzugsweise in oinsm alkalischen inerten Lösungsmittel^.3. in Triethylamin, Pyridin, KOII oder KpCO, in benzol oder Methanol, zun Reagieren gobracht wird.
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25cO C.
Verbindungen nach der 7orael V
- IT - R" ·
CH.} - CH0
und ihre Salze, wobei R1" eine ::-Alkyl£ruppe mit bis 3 l-Iohlenctoffatonsca darstellt, können auch durch reduktive Alkylierung vor. -,2-(2-Asate träne thylcn)-adas;antan hergestellt vrerden. Diese Reaktion ";:aiin cit Ponaaldchyd, Acetaldouyd, Propionaldohyd und s.Z. ?t/lio, Eaney-iiicl:el/H.-., Ameisensäure, ITaSH, und dergleichen durch,TGführt werden.
Die Yer"Dindur.~cr> nach der Fornel 5 sind auch dadurch heri; teilbar, dejsa 2,2-(2-Azatetraniotb.rlen)adanar^22i acyliert und cr.och" iesser-d reduziert wird. 3a2U k.'snil der Stoxf mit ^noissncaui^e bä*.?. äcm Anhydrid oder einem Halogenid von Essigsäure oder Propionsäure sum Reagieren gebracht wordon. Das srhaltor.c Asu ist 3.3. ciit einem Hydrid, s.2. LiAlH,, reduzierbar.
2,2-(i:-Propar^yl-2-azatetranethylen)-adaniantan und seine Salze sind dadurch herstellbar, dass einer Verbindung nach der ?onaol YI
- CH2
wobei P.- dio" Gruppe -CBr=CH2 oder die Gruppe -CHBr-CH2Br darstellt, Bromwasserstoff entao^en wird." Die Reaktion kann mit lisH'.xL· in ipera Amnoniak oder in Toluol, Xylol oder dergleichen durch-vo-
8AD
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führt werden. Der Stoff nach der Formel VI, wobei R1 die Gruppe -CBr-CH2 darstellt, ist herstellbar durch Kopplung von :; ,2-(?-Azntetraraethylen)-adnuantan mit 2,3-Dibroci,ropen-1 und der Stoff, in den» Π., die Gruppe -CHBr-CH2Br darstellt, ist dadurch herstellbar, dass nach einen für die Synthese von Verbindungen der Formel III beschriebenen Verfahren hergestelltes 2,2-(N-Allyl-2-azatetrarnethylen)-adaaantan mit Brom in V/asser zun Reagieren gebracht viivl.
2,2-(K-Propartjyl-2-azatetrainethylen)ada.Tiantan ist auch dadurch herstellbar, dass 2,2-(2-Azatetramethylcn)-adan:nntan sit Formaldehyd und Azetylen zun Heagieren gebracht wird. Die Reaktion kann bei 3O-4OeC und +, 10 Atm. Azetylendruck unter Einfluss von Kupferchlorid in Essigsäure durchgeführt werden.
2,2-(2-Azatetranethylen)-adamantan und r.eine Salse können achliesslich noch dadurch gewonnen werden, dass Salze von 2-Air.inoäthyl-2-aciinomethyl.adamantan auf Temperaturen Über ihrem Schmelz·· funkt erhitzt werden. Man kann diese Reaktion in Abwesenheit eines Lösunoemittels durchführen.
Die Stoffe können in üblicher Weise in eine zur Verabreichung geeignete Form gebracht werden. So können sie rait inerten festen TrE^ernaterialien gemischt bzw. in flüssigen TrHge.rmaterialien gelöst werden. Auf diese Weise lassen sich Tabletten, Pillen, Dragee«, Stuhlzapfen, Pulver, Suspensionen, Injektionsflüesijkeiten, Kapseln und dergleichen herstellen. Sewünschtenfalls kann man darin andere Hoilnittel, Vitaaine, oder Farbstoffe verarbeiten.
Als Trägerraaterialien sind z.^. Wasser, Clycerin, Kreide, Calciumphosphat, Milchzucker und Pulverzucker ζ Saccharose) bzw. Gemische dieser Stoffe verwendbar. Sie Verwendung von Zuckern als Trägermaterial bietet den Vorteil, dass die Stoffe einen an<;er.ehja»n
Geschmack haben.
Tabletten und Drat;eee können noch Qu/ellaittrl enthalten, die das Ir&parat In Vaeser leicht zerfallen lcsner.. Ale solche·
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PE:. 25BO C.
sind z.I'.. Kartoffelstärkeuehl, Maicstärkemehl, Arrov/root (a.r.yium marontae), Carboxyaethyl ·-Zellulose verwendbar, .vsiterhin lassen sich Gleitmittel, wie Talk, lla^esiumstearat und Calciumstearat, verwenden.
Als Xoncerviemittel können Verbindungen j *'ie s.3. Ilethylp-hydroxjrbcnzoat, Propyl-p-bydroxybenzoat und Banzyialkohol zu^esetat werden. Als oberflächenaktive Stoffe sind z.B. Mono- oder 1'ri-ester von z. 3, Laurintiäure, Palni tin säure, Stearinsäure. Pdcinolc'iure und Oelsäure mit einem Polyalkoaol, .wie z.3. Sorbitan, Ilam^itan, rianni-t und Glycerin und weiterhin Polyojcyäthylenderivative von unter anderem den erwähnton Estern verwendbar.
Präparate naoh der Erfindung können s.E. foljsndü Zu3aa.:.er.-cetzuns haben:
Suspension für Injektion
1Ü0 £., 2,2-(2-Azatetramethylen)-adamantan 1,80 s "ethyl-p»^f^32y'aüßz"öat
0,20 £ Propyl-p-hydroxybcnzoat
9,0 g Natriumchlorid
4,0 g Polysorbat 80 U.S.P.
!fässer bis 1000 ml
Tablette '
200 mg 2,2-(n~I-iethyl-2-azatetramethj'-len)-adaraantan.rICl 335 mS Laktose
60 mg Xartoffolstärkeaiehl
25 mg Talk
5 mg Kagnosiumstoarat
5 mg Gelatine
Stuhlzapfen
220 mg 2,2-(2-Az ate tramö thylen )-adanian tan. Schwefelsäure I5OO mg Stuhlaapfönmasse
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-10- ·-;;., 2530 C.
Hc r3 to 1 lung der In t ~ k * - ".-. sf 1" ·'; :; i.:'.'- - it
1,80 g Ilethyl-p-hydrojcybenzoat, 0,20 g Fronyl-p-hydroxybenzoat und y,0 g Natriumchlorid wurden in 500 al ciedende.-i Wasser i'ür Injektion gelöst. Der Lösung wurden weitere 3C0 ml "liaaser für Injektion zugesetzt, vorauf atif 30 C ab^ekühlx wurde. Der erhaltenen J-ÖEU^g iairdo eino Lösung von 4,0 g Polysorbat GO V.:J,~. in Vias^er von 40 C iCr Injektion zuo'üsoxzt. Das Cjoaisch >rurde zu Girier
?lÜ3;jiiv'.;eit gerührt νηά dann auf 200C abgeiitthit. Der pH-Wert wurde ^ mit 0,1 N-Salzsäure r.a· a-uf 6,0-7,1 ein^restellt, >rorauf nit Vip-scer
für Injektion bis 1000 ml nachgefüllt vurae. Die LÖsur.g irurdo durch
-en ein Jenaer u3-Glasfilter filtriert, in einss Autoklav/3tarilisiert (■jV Stunde bsi 110 C) und unter aseptischen Verhältnissen unter litihren auf Zimmertemperatur abgekühlt. 100 g 2,2-(2-Äzatetrac-iethylen)-ada^antan nit Teilchen^rössen von 1 bis 10 n/U wurden durch
einsxündige troclaie Erhitzung "bei I50 C sterilisiert, liach Abkühlung ■wurde der Stoff in SOO ml der nach obenstehender Vorschrift uersestellten Flüssigkeit suspondiert. Die Suspension wurde nit der ^leichon Fluiisi^keit bis 1000 nl ergänzt, bis homogen gerührt und in Ampullen von je 2 ml abgefüllt.
Herstellung Tablette
200 g 2f2-(n-:i©thyl-2-azatetraEOthj'leri)-adaaaatar. HCl, 335 & Laiztose und 30 s -^artoffelstaiicecelil wurden zu einem kono^ener. Geniach gemischt. Das Gemisch, wurd« mit einer 10^-igen Lösung von Gelati:.e in Wasser benetzt. Die feuchte Maase wurde granuliert und bei 45 C getrocknet, woi'auf die Maese abermals granuliert trurde. Anschliescerd wurden die Granülen mit 25 S ?alk, 5 S Stearat und 30 S Kartoffeletürkoiaehl gemischt. Das erhaltene Gemisch wurde zu Tabletten von je O50 mg komprimiert.
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'.i^TCXcl1 ντ.[· Div-;;ooi;
-/ic Herstellu;]*: von Drawees vfurde auf cleLoho V.^xze vie die von .ableiten vordren o:n:r.er., übor statt flachen Tabletten -.rurdcn biiiouvu T ab !otter* nit einer Zuc.:er- ur.d Glar.2sch.icht bereitet.
l.orctollun^; ctuhlsr-^fer.
^CO 5 curch ein Sieb von 1CC nach ,70 sieb te 2,2-(2-Acatetrar.oth:/'len)— adarnaiitan-Sch'.rofelsüure '.rurdon luitor I.i'hror. 1^CO £ auf 37 C ^ehoistor Stuiilsapieriiaacae zu^esotat. IFachden; öine homogene Paste er.t-Stauden vrar, viirds das Gemisch in SupposiüOrien|von 1,5 ^l abgefüllt.
la adar.antyliflGn-.-'-c"ar.e.3Ai;;Garre3 Acthyleatcr
15 b in 1^)O al Sonsol gelösten Adar.antar.or. i-rurden 11,3 S Cyar.esoijsaures Aethyle^ter ijnd eine heimse Lösi^ifo von C,77 S Aiumonrumazetat ill i, 14 ül j-iijäjtjig" £t.ji;c-setat. jjOö Jüir.itiö;'. ".iVrde fi.te? ..i'Ljifci". ~J«i Stunden lan^; unter F^ckfluvSsicUhltaij Ookocht. Das entstandene "'aücer wurde in einem Viacserabsciieider auf^e.""a:~.^er.. Die Beiisolscbicht "rorde eir.cal Bit einer SoialöGung und sweinial ir.it *ffa.joer gsvaschon. Da^ '.lcr.zol -..-urde r.vf M^SC^ getrocknet und ar.schliessend ir. Vakuun entfernt. Der l'eberucLiiss »rurde aus 75]J-i£Qn Aethar.ol vnnkristallisiert. Scanolzptö-.kt &O,5-52°C.
1b ^-Cyan-c-cypngeth.yladainantan
L'iner Lbsxafig von 100 g adanantyliden-'^-cyanessifoSaurea Aeti^.'laster in 600 ml Aeffeanol wurden- u4 g KCT in I40 nl Wasser zu£-esot2t. Das Gcnicch. "vrurde 16 Stunden lang bei 65 C gerührt. L'ach Abfitihlung vrurde der Niederschlag; abgesocen, mit 75/i-icren: Aetbanol g'Gvascben und auf einem Danpfbaa getrocknet.· Sas Filtrat wurde zu oir.cri kleii.c-r. Volunen ο in cedampfi. Die entstandene Feststoff wurde abfiltriert ^
109848/0478
-1Ξ- ?£:. 25üO C.
nit 5O,'-it;ea Ae than öl cewaschon und getrocknet.
Hine zweite Stoffmenge wurde dadurch aus dem ueberschuss vonnen, das dieser mit 45° Eil 'iasser und >G al 2 1.11 CII geschüttelt, anschließend mit Diäthyläther geschüttelt und die Aotherloovng eingedampft wird. Schmelzpunkt der beiden Fraktionen 126,5-128 C. IB. '- < ~~t 2-Cbca-l,3-dike tote träne thylen) -adaraan tan
76 G 2-Jyan-2-cyanr.iethjrladaniantan wurden in 750 ral auf ?0 erhitzter
konzentrierter Schwefelsaure gelöst. Die Lösuri^; wx^rde 5 ^'ir., lani; ceschü itGlt UT:d P-nochlicGGena auf 12 Liter Eic £,*e£,"ocsen. 2ie Flüccic-P keit ;<"urde nit ^<·>ρ-χ^βτ Latronlau^e neutralisiert und dann eine Stunde
lant? über Dar.pf erhitzt. Der Eeststoff wurde darauf abfiltriert, nit tfacser ^e vase hen ur.d eotrccknot. Dor erhaltene Stoff wurde cricchlicss in 2 Liter konzentriorie SalzsJ'uro gebracht und über Dann-f erhitzt, 17aciideri eier litofi vollstlir.di^ ?:el3at \;ar, ".rurde vroitere Vv Stunden erhitzt. Lach Abkühlung wurde der !'iederschlatT ab£esosen und mit Wasser gewaschen. Dor Stoff wurde in 4 Mtor sie.dendem Scnsol ^6löst, die Uo^ZclsCLicht vcn einer entstandenen 'i.'asnGrscliicht abgeschieden ν-τΛ auf 10 C gekühlt. Das ilristallisat wurde abgesopen tar.d mit Benzol tcwaccher.. Schmelzpunkt 22U-229 C.
Ii 2,2-(2-Aza-1,3-diketototraaathylen)-ada-nntan
In tir.er Amir.onialcatmosphäre wurden 52,1 g 2,2-(2-&ca-1,3-diketotetramethylen)-adamantan gcsclunolsen. Aramonialc wurde 4 Stunden lang mit einer Geschwindigkeit von 4 Liter pro Stui-de durcht-eloitet. Der Stoff wurde aus eine -h Liter Aothanol umkristallisicrt. Schmelzpunkt 187-1G9°C.
Ig, 2,2-( 2-Azate tramo thylen) -adamnn tan. HCl
40 g LiAlE wurden in 1 Liter absolutem Tetrs.hydrofuran gelöst.
109848/0478 bad original
-13- PIi'. 25oO C.
Dieser Lösung wurde in kleinen Porxionen 45 >1 G 2,2-(2-Aza-1,3-dike tote träne thy len)-adamaiitan zugesetzt, worauf 85 Stunden lang unter KückflusskChlung gekocht wurde. Die Komplexe wurden iuicchliessend sit 55 nil Wasser sersetat, die Kydroxyde abgesogen, zweimal rr.it -jV Liter Diethylether gekocht und wieder abgesogen. Den Filtrat und άοη Wasch— flüssigkeiten wurden 90 nil 2-JVnIJHCl zugesetzt. Die r'lüscigkeit wurde in Vakuum auf 100 ml eingedampft und anschliessend bis zum Jieden erhitzt. Nach Abkühlung '.,airde das Kristallisat ab^esot>en, mit Aethanol
/rewaschen und über KOH getrocknet. Schmelzpunkt 252-254- C, "
2a ' 2-(..r-Me thylcarboxa.midorr.e i thyl)-2-Carboxyada:nantr'.n 6,60 g 2,2-(2-0za-1,3~diketotetramethylen)-adan-.paitan "κ-urden in 10" ml heissem Benzol Gelöst und unter Kühren einer üquimolaren 1'e-hylar.ir.-roenge in ύΰ ml auf uO-65°C geheiztem Benzol zugesetzt. IC ach halb-Süünaigem Rühren "bei o0 G vmrde der Niederschlag abgesogen νηά ir.it Benzol gewaschen. Schmelzpunkt 209-210 C,
2 b 2,2-(!7-He th;rl-2-aza-1 1 3-dike totetrame thylen) -adaxan tan
6 g 2-(lC-Methylcajboxamidomethyl)-2-Carboxyadamcuitan wurde 30 Hin, lang in einer Stickstoffatmosphäre bin 15 C über seinem Schmelzpunkt erhitzt. Der Stoff wurde nach Abkühlung aus Aethanol umlcri^talliciert. Schmelzpunkt 214-2160C.
_2£ 2,2-(K-IIo thyl-2-azate tramo thylen) -adanantan. MCl
5 g 2,2-(N-Me thyl-2-aza-1,3-dikototetrame thylen )-adaman tan wurden in 100 ml Tetrahydrofuran gelöst. Der Lösung wurde LiAlH. in 1 ^O.'.-igem Uoberniass zugesetzt, worauf 3 Tage lang unter Hückfliesskühlung gekocht wurde. Die Komplexe wurden anschliessend mit etwa 6 ml Wasser zersetzt. Die niedergeschlagenen Hydroxyde wurden abgesogen, zweimal mit 5"' nil Aether gekocht und anschliessend abfiltriert. Die gesammelten
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-14- V1IZ-. 2500 C.
?iltrate wurden 10 ^l 2-\·η alkoholische Srtlac'iuro surosoizt. D:.i Goniach "Kurde bis auf 10 nl in Vakv.ua eir..vcdanpft ur.d anoc^iiocuerid zum Sieden erhitzt. Ξ3 wrae zo viol Aot::anol sußosctst, i^c oir.o klare LS-Jung erhalten wurde. l.'acii dem Einaacpfor. der L3sun~ '.r^rao der Ueberachuss reit Aethanol/l^nsol 1:1 kristallisiert. Schnülzcurikt .2o7-2ü6°C,
_3 2,2~(li~!'.e thyl) -2-as ate t mac- thy ler.) -P-daaant-".r.-.'."droo'r lori α
Einer Lösung vor. 1,2 g 2,2-(2-Azatetranetiiylen)-iida.':aritar. in 5 al 96;i-i£em Äethanol '.vurden 2 el rOrnalin-LÖcunj (37/ä) und <JO3 r.c Platinoxyd z-cgesexzz. Das Reaktions^emisch vazrde 16 Stunden lan£ unter H^,{4 At.) jöschüttelt, vorauf der /latalysator abfiltriert '..-urde Das I-'iltrat -,airdo nit Salzsäure angesäuert υηά dann is; Vakuv-z ein^edaapft. I.:ach Kristallisierung des erhaltenen Ueberschusses aus Aetlianol/Diäthyliither 1:1 wurde 2,2-(^-nethyl-2-azatetraceth:-len)-adaaantan hydrochlorid cit einen SchcGlapunkt von 209-267° erhalten.
4a 2,2-(.r~Acet7l-2-aza':Gtraneth"len )
2,45 B 2,2-(2-Azatetramethyien)-ada.T.antan wurden in 5 Ql ecsi£;cauroni Anhydrid gelöst. Das ?;eal:tions£;er.i3ch ;rurde auf 100 C erhitzt und nach Abkühlung in 15 nl Wasser ausgegossen, nachdem einige Minuten auf £0 C erhitzt und auf Zicmortenperatur abgekühlt var, -srurde das Reaktionsgenisch cit Chloroforn: extrahiert. Dex Extraict vurdo cit einer Iiatriumbikarbonatl3sung und 'wasser gewaschen und nach ?rocl3ien auf natriumsulfat eingedampft. Der Ueberschnss vurae aus Petroläther (4O°C-5O°C) bei -2O0C kristallisiert. Das entstandene Erzeugnis hatte einen LehmeIzpunkt von 43-45 C.
4b 2, 2-(I.'-Ag thyl-2-azate traae thyler. )adaa2R ton -hydrochlorid
2,37 S 2,2».(ij_Acetyl-2-azatetraQethylen)adaacntan wurden in kleinen
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ί 771=697
-15- JHH. 2ρδΟ C.
Portionen einer gerührten Suspension von 1 g LiAlH. in <\Q nl absolutem Tetrahydrofuran sugeaotzt. liaohdöm das Reaktionsgemisoh 16 Stunden lang »lter Aiisschliessung von Feuchtigkeit unter einem liückfliesskühler gekocht yar, wurde es abgekühlt, vorauf ein Gemisch von 3 ml Tetrahydrofuran und 3 al Wasser langsam und unter Rühren hinzugetropfe It wurde. Bas Reaktionsgemisob. wurde darauf abgeooßen und der Überschuss tüchtig mit absolutem Tetrahydrofuran gewaschen. Das FiItrat wurde mit einer Lösung von HCl in Di-athyläther angesäuert". Das kristallisierte Erzeugnis wurde abfiltriort und aus Aethanol/DiäthylSther 1:1 ucikris-
tallisiert. Es entstand ein Stoff mit einem Schmelzpunkt von 256-208 C. H" 2t2-(l-.:-Propart?yl-2-azatetramethylen)adainantrtfi-hydrochlorid
t44 g 2,2-(2-Azätetrame thy lon) adamant an ι/urden in 50 ml absoluten Aethanöl £el3st und der Lösung wurden 35 ml Triäthylamin zugesetzt. Unter Kühlen in Eio und Rühren wurden ensohliteaend 17 S Proparcylbromid in + 5 Minuten zugetropft. Das HeaVitionsgenisch vurde auf Ciedetecperatur gebracht und sofort darauf auf Zinmertemperatur ab{;ekühlt. Das kristallisierte Erzeugnis wurde abgeso^en. Das Filtrat
• *
wurde eingedampft und dem lieber schuss 50 ml Hasser zugesetzt. Die erhaltene Etoulsion wurde mit DiäthyüLther extrahiert und der B^tralct wurde, nach Vaschen mit Wasser und Trocknen auf Na2SO., mit atherieohor Salzsaure angesäuert. Der entstandene Niederschlag wurde abgesogen und zweiaal aus Wasser kristallisiert. Es entstand ein kristallines Erzeugnis mit einem Schmelzpunkt von 225-2260C ( zugeschinolzenes Rohr). 6a 2- Aaino&thyl-?-amlnomethyladflmantan-»c3ihydrochlorid
Einer LSeuni; von 2g 2-Cyano-2-cyanoeethyladamantan in 2.·; nl 96^-igem Äthanol wurden 6 ml 3,85 η alkoholische Salzsäure und 200 mg
4* Platinoxyd zugesetzt. Das Reaktionsgemiech wurde 16' Stunden lang • unter Hg(4At) geschüttelt, worauf der Katalysator abfiltriert vurde. Bas Filtrat wurde im Vakuum eingedampft.. Nach Kristallioation dee erhaltenen Oeb*i*chus*<* Atrf A*<i»*«*i/Liäthyläther (ill) entstand
Φ ■' ■
6A OR!QJNAL
2-Anino&thyl~2-&ainoaethyl&d&aantan-dihydroohiorid' mit Schmelzpunkt 281-2O5*C.
6b 2,2-(2-Azhtetraniethylc;n)-adamantan-HCl
1,5 e 2-Aainoiithyl-ii-füninoaetljyl-adamantan-dihydrochlorid wurden JO Min. lanj in einen Metallbad auf 55OeC erhitzt. Der UeberscMuss wurde in Wasser ^eICut und 1 njal mit 1^ ml UiStl-.ylfither gewaschen. Die wässrige Lbaunc,- wui'de durch den Zusatz von C ul 2η NaOIl basisch Gemacht und 2 cial aii EiäthylÜther extrahiert. Lie ^ci.airu:ielten Extrakte wurden 1 mal mit Wasser gewaschen, auf lift^.neeiuraculfat getrocknet und mit alkoholischer Salzsäure zu einer schwach sauron Reaktion angesäuert. Das auskri^tallisierte Erzeugnis wxirde abfiltriert und aus Äthanol/Ei£thy1ether (lsi) unkristallieiert. Das entstandene ü
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Claims (3)

PATSNTAIISPHÜBCHEt . *
1. Verfahren zur Herstellung neuer Spiro-azatetramethylen-
derivate, dadurch gekennzeichnet, dacs Verbindungen nach der Formel I
und deren Salze mit pharmazeutisch akzeptabelen Säuren, wobei R ein tfasseretoffatom, eine n-Alkylgruppe mit "bis 3 Kohlenstoff atomen oder eiiio Propar<sylßruppe darstellt, nach für die Herstellung dieser Art von Vorbindungen bekannten Verfahren oder diesen ähnlichen Verfahren hergestellt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass
Verbindungen nach dor Formel II
CH„ -E-R'
^CH2-OH2
und ihre Sals· »it pharmaceutieoh akseptabölen Säuren, wobei Γ;1 ein Kasseretoffatom oder eine n-Alkylgruppe sit bis 3 Kohlenstoffatomen darstellt, daduroh hergestellt werden, dass ein ο Verbindung nach der Ponael III
III
109848/0478
wobei Y und Y1 je eiii doppe ltj;ebur.dur.es Sauerc^O-f^tom oder ο in 3. vor. beiden zwei Wasserstoff atome- darstellt, reduziert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch j^körjizaiclinet, d?.ss Verbindungen der Formel IV
C" — ^ — "R."
und ihre Salze mit pharmaceutisch akseptabelen S-'luren vobci Ii" eino n-All-^l^ruppe mit Ms 3 Xohlsr.otoffatonon oder oir.c Propar^l^ruppo darstellt, dadurch hergestellt v.-erden, dans 2,2-(2-Azatotr.'i.:iut:^/len) adamantan nit einer Verb in dun j H11HaI öler R"„SG/, wobei Hai ein Halo^enatom darstellt, alkyliort uird.
4· Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dr.ss Verbindungen der Formel V
und ihre Salze mit pharmaceutisch akzeptabolen Säuren, wobei Ii"' eine n-Alkyl^ruppe mit bis 3 Kohlenstoffatomen darstellt, dadurch hergestellt werden, dass 2,2-(2-Azatetra.-ethyIen)-adar..antan reduktiv alkyliert wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass Ver
Formel V
H2 - :j - a-H, - CK,
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*fl
pic:. 2580 c.
und ihre Salsa ait pharmaceutiech akzeptabolen Saurer., voOoi R"Oine n-Alkylgruppe mit bis 3 Kohlenstoffatomen darstellt, dadurch hergestellt werden, dass 2,2-(2-Azatetraoethylen)-adarr.ajitan acyliert und anschlieasend reduziert wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch Gekennzeichnet, dass 2,2-
(N-Propargyl-2-azate trains thylen)-adaaan tan und seine Salze mit pliarmaceutisch akzeptabelen Säuren dadurch hergestellt werden, dass eine Verbindung der Formel VI
VI
wobei E1 die Gruppe -CBr-CH2 oder die Gruppe -CKBr-CH2Br darstellt, dehydrobromiert wird.
7. Verfahren naoh Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass 2,2-
(N-Propargj'l-2«-a3|it*tranethylen)-adamantan und seine Salze cit phanaaoeutisoh akaoptabeltn Säureft iadurch hergestellt werden, dass 2,2-(2~Axatetraaethylen)-adamantan mit Formaldehyd und Acetylen zum
Reagieren gebraoht wird·
η Verfahren nach Anspruch 1, daduroh gekennzeichnet, dass 2,2-(2-
AEatetrtnethylon)-adanantan und seine Sülzo mit· pharr.aceutir.ch akzeptabelen SSuren dadurch hergestellt werden, dass Salze von 2-Aninofithyl-2-aninoiaethyladamantan auf Temperaturen über ihren Schmelzpunkt erhitzt werden.
!?. 2,2-(2-A8atetraaQthylen)adacantan und seine Salze mit pharaa-
ceutisoh akzeptabelen Sauren«
10. . 2,2-(lI-I-iethyl-2-azatetrainethylen)ada=antan und seine Salze adt pharoaceutiech alczeptabelen Sauren«
109848/0478 8AD OR!g/Nal
11. ^,2-(i:-Aothyl-::-asatotra~.;th7lcn)adar.-.3^tan und seine 3alse r.iit pharsaceutisch. alcseptabolcr. Lüvrer..
12. 2,2-(]T-r..?rop;.'l-2-asatutrar.otb.7len)ada"antan und seine Salze nit pharrnaceutisch akseptabelen S'iurer.,
13. 2,2-(r.-Propari^.'i-2-r.sate-i,ran-iethyIer.)adaxaiitan und seine Salze nit phaiw-aceuticch. aiiseptabcien ^,!luren.
1.;. Verfahren =ur Mor^xeiliu.o vor. ai'.tiviraleri ?r"irr.araton,dadurch
^•oker^izeici-JiO-t, dac3 eine Vorbir.dvj-.^ nach der ?or.r.el I
oder ein SaIs derselben ~.it eir.er phar.T.aceutisch a'.u:3ptabölen Säure, wobei R ein VraccerutofiatoE, eine n-Al'r:yI.7r\.;ppe nit bis 3 riohlenctoffatosion oder oir.c Proparcylcruppe darstellt, ir. eine zur Verabreichiaig •oeignete I-'orn gebracht wird.
\j, Vdrfahrer: nach .Inspr^cl: 1.'r, dadurch ^rokoruiseichnet, zjxzz
eine Verbindung; nach der Forr.el I oder ein SaIa derselben nit einer pharr.-.aoeutisch aksoptabclcn S'lure mit festen, flüssigen oder c?-sfSrirdöen Tra^ermaterialien ccir-ischt oder in diesen gelöst wird. K. Antivirale Präparate nit einem Gehalt an einer Verbind\a?.g nach.
der ?ornel I
oder ein SaIs derselben oit eiiaar pharnaceutisca akzeptabelcn Säure, irobei H ein Waoserstoffatoa oder ein r.-Alkylgruppe nit bis 3 kohlenstoffatomen oder eine Proparjvl^ruppe darstellt,
109848/0478 BAD ORIGINAL
17. Antivirale Präparate mit einem Gehalt an 2,2-(2-Azatetra-
ncthylon)-adammtan oder einem Salz derselben ait einer ph&rnaceutiech akzeptabelen Säure.
12, Antivirale Präparate mit einem Gehalt an 2,2-(N-Methy1-2-
azatstraaethylen)adanantan oder einem Salz derselben mit einer pharmaoeutiech akzeptabelen Säure,
19· Antivirale Präparate mit einem Gehalt an 2,2-lI-Aethyl-2-
azatetraaethylen)adaBantan oder einem Salz derselben mit einer pharcaceutisch akzeptabelen Satire.
20. Antivirale Präparate mit einem Gehalt an 2,2-(lT-n.?ropyl-2-azatetraiaethylen)adatsantan oder einem Salz derselben mit einer pharmaceutisch akzeptabelen Säure.
21. AntiTirale Präparate mit einem Gehalt an 2,2-(lI-Propart7yl-2~a2atetfanethylen)adamantan oder einem Salz derselben mit einer pharniacoutisch akzeptabelen Säure.
22. Verfahren zur Bekämpfung von Virusinfektionen, dadurch ge ztiohn«t, dass eine Verbindung nach der Fornel I verabreicht wird.
109848/0479
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