[go: up one dir, main page]

DE1568907C3 - 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyde und deren Verwendung als Initiator bei der Polymerisation von ungesättigten Polyestern. Ausscheidung aus: 1280246 - Google Patents

3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyde und deren Verwendung als Initiator bei der Polymerisation von ungesättigten Polyestern. Ausscheidung aus: 1280246

Info

Publication number
DE1568907C3
DE1568907C3 DE1568907A DE1568907A DE1568907C3 DE 1568907 C3 DE1568907 C3 DE 1568907C3 DE 1568907 A DE1568907 A DE 1568907A DE 1568907 A DE1568907 A DE 1568907A DE 1568907 C3 DE1568907 C3 DE 1568907C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
trimethyl
peroxides
cyclohexanone
polymerization
unsaturated polyesters
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE1568907A
Other languages
English (en)
Other versions
DE1568907B2 (de
DE1568907A1 (de
Inventor
Hans Giovanni Deventer Gerritsen
Hendrik Schalkhaar Hansma
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Koninklijke Industrieele Noury & Van Der Lande Nv Deventer (niederlande) Mij
Original Assignee
Koninklijke Industrieele Noury & Van Der Lande Nv Deventer (niederlande) Mij
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Koninklijke Industrieele Noury & Van Der Lande Nv Deventer (niederlande) Mij filed Critical Koninklijke Industrieele Noury & Van Der Lande Nv Deventer (niederlande) Mij
Publication of DE1568907A1 publication Critical patent/DE1568907A1/de
Publication of DE1568907B2 publication Critical patent/DE1568907B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1568907C3 publication Critical patent/DE1568907C3/de
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00Polymerisation catalysts
    • C08F4/28Oxygen or compounds releasing free oxygen
    • C08F4/32Organic compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C409/00Peroxy compounds
    • C07C409/20Peroxy compounds the —O—O— group being bound to a carbon atom further substituted by singly—bound oxygen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C409/00Peroxy compounds
    • C07C409/20Peroxy compounds the —O—O— group being bound to a carbon atom further substituted by singly—bound oxygen atoms
    • C07C409/22Peroxy compounds the —O—O— group being bound to a carbon atom further substituted by singly—bound oxygen atoms having two —O—O— groups bound to the carbon atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F283/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G
    • C08F283/01Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G on to unsaturated polyesters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00Polymerisation catalysts
    • C08F4/28Oxygen or compounds releasing free oxygen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2601/00Systems containing only non-condensed rings
    • C07C2601/12Systems containing only non-condensed rings with a six-membered ring
    • C07C2601/14The ring being saturated

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

25
Es ist bekannt, daß die Polymerisation von ungesättigten Polyestern und Monomeren mit wenigstens einer polymerisierbaren CH2 = C =-Gruppe mit freien, Radikale liefernden Peroxyden gegebenenfalls in Gegenwart eines Beschleunigers in Gang gesetzt werden kann.
In der Praxis werden häufig Cyclohexanonperoxyde als Initiatoren und Metallverbindungen, z. B. Kobalt-, Mangan- und Vanadiumverbindungen, als Beschleuniger angewandt.
Cyclohexanonperoxyde sind bei Zimmertemperatur feste Stoffe. Aus Sicherheitsgründen ist es jedoch notwendig, daß man diese Peroxyde in stabiler Form in den Verkehr bringt, z. B. in der Form eines mit Wasser benetzten Pulvers, einer Paste, welche als flüssige Komponente gewöhnlich einen Phthalatweichmacher enthält, oder einer Lösung in einem phosphorsauren Ester. Ihre Verwendung als Initiator bei der Polymerisation von Polyesterharzen ist mit Schwierigkeiten verbunden, da das Pulver und die Paste schwer löslich sind und die Lösung zum Auskristallisieren neigt.
Zur Gewinnung von Cyclohexanonperoxydlösungen mit einem relativ hohen Peroxydgehalt, die bei niedrigen Temperaturen nicht auskristallisieren, werden diesen Lösungen in der Praxis Methylcyclohexanonperoxyde zugegeben, was aber auf Schwierigkeiten stößt, weil diese Peroxyde aus wirtschaftlichen Gründen aus technischem Methylcyclohexanon, das drei Isomere enthält, von denen das ortho-Isomere zur Bildung instabiler Peroxyde Anlaß gibt, hergestellt werden.
Gegenstand der Erfindung sind daher neue 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyde der allgemeinen Formel
H H
H CH3
CH3
worin R Wasserstoff und/oder die Hydroxylgruppe bedeutet, und deren Verwendung als Initiator bei der Polymerisation ungesättigter Polyester mit wenigstens einer polymerisierbaren CH2 = CH =-Gruppe, da diese Peroxyde stabile Produkte und außerdem reaktionsfähiger als die bis jetzt bekannten Cyclohexanonperoxyde sind.
Die erfindungsgemäß zu verwendenden Peroxyde können in an sich bekannter Weise durch Reaktion von 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanon mit H2O2 gemäß Patent 1 280 246 erhalten werden.
Die Umsetzung des 3,3,5-Trimethylhexanons mit H2O2 kann z. B. in 35- bis 85%igen wäßrigen Lösungen von H2O2, vorzugsweise einer 50% igen Lösung, bei einer Reaktionstemperatur zwischen 0 und 50° C, vorzugsweise 40 bis 45° C, in Gegenwart eines sauer reagierenden Katalysators, vorzugsweise einer Mineralsäure, stattfinden.
Beispiel 1
In einen Dreihalskolben von 250 ml, mit einem Rührer, Thermometer und einem Tropftrichter versehen, wurden 0,52 Mol (72,8 g) 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanon gebracht, wonach in 30 Minuten 0,52 Mol H2O2 in der Form von 35,4 g einer mit Schwefelsäure angesäuerten 50% igen wäßrigen Lösung, die 12 mg Äquivalente Säure pro Liter enthielt, bei einer Temperatur von 20 bis 30° C tropfenweise unter Rühren zugesetzt wurden. Hierauf wurde die Temperatur des Reaktionsgemisches auf 45° C gebracht, wonach noch l/2 Stunde bei dieser Temperatur gerührt wurde. Zur Verbesserung der Trennung in Phasen wurden 0,8 g Magnesiumsulfat zugesetzt. Die organische Phase wurde nach Abtrennung auf Magnesiumsulfat getrocknet.
Die Ausbeute betrug 81,2 g 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyd (Produkt A). Gehalt an aktivem Sauerstoff 6,32%.
Falls die in diesem Beispiel erwähnten 0,52 Mol H2O2 in der Form von 50,5 g einer mit Salzsäure angesäuerten 35%igen wäßrigen Lösung, die 12 mg Äquivalente Säure pro Liter enthielt, zugesetzt wurden, wurden bei sonst gleichen Reaktionsverhältnissen 71,9 g 3,3,5 - Trimethyl - cyclohexanonperoxyd (Produkt B) erhalten. Gehalt an aktivem Sauerstoff 4,27%.
Wenn die Reaktion bei 20° C ausgeführt wurde und 0,52 Mol H2O2 in der Form von 35,4 g einer mit Salpetersäure angesäuerten 50%igen wäßrigen Lösung, die 12 mg Äquivalente Säure pro Liter enthielt, zugegeben wurden, wurden bei sonst gleichen Reaktionsverhältnissen 78,3 g 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyd (Produkt C) erhalten. Gehalt an aktivem Sauerstoff 5,19%.
Beispiel 2
In derselben Apparatur wie im Beispiel 1 wurden 0,52 Mol H2O2 in der Form einer 50%igen 40 mg Äquivalente Schwefelsäure pro Liter enthaltenden wäßrigen Lösung unter Rühren innerhalb von 30 Minuten an 0,52 Mol (72,8 g) 3,3,5-Trimethylcyclohexanon zugetropft. Die Temperatur der Reaktionsflüssigkeit stieg hierbei von 20 auf 32° C. Danach wurde die Temperatur des Reaktionsgemisches auf 45° C gebracht, wonach bei dieser Temperatur noch IV2 Stunden gerührt wurde. Nach Zusatz von 0,8 g Magnesiumsulfat wurde die wäßrige Phase aus dem Reaktionsgemisch abgetrennt und die organische
Phase auf Magnesiumsulfat getrocknet. Die Ausbeute betrug 79,2 g 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyd (Produkt D). Gehalt an aktivem Sauerstoff 7,09%.
Beispiel 3
In derselben Apparatur wie im Beispiel 1 wurden 0,57 Mol H2O2 in der Form von 22,8 g einer 85%igen wäßrigen Lösung, die 0,2 mg Äquivalente Säure pro Liter enthielt, während 30 Minuten an 0,52 Mol (72,8 g) 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanon unter stetigem Rühren zutropfen gelassen. Die Temperatur der Reaktionsflüssigkeit stieg hierbei von 20 auf 30°C. Hierauf wurde die Temperatur auf 45° C gebracht, wonach bei dieser Temperatur noch während ll/2 Stunden gerührt wurde. Nach Zusatz von 0,8 g Magnesiumsulfat wurde die wäßrige Phase aus dem Reaktionsgemisch abgeschieden; die organische Phase wurde über Magnesiumsulfat getrocknet. Die Ausbeute betrug 82,0 g 3,3,5 - Trimethyl - cyclohexanonperoxyd (Produkt E). Gehalt an aktivem Sauerstoff 8,10%.
Beispiel 4
Dieses Beispiel zeigt die vorteilhafte Verwendung der erfindungsgemäßen 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyde.
Zur Bestimmung der Reaktivität der in den Beispielen 1 bis 3 erhaltenen Produkte A bis E wurden 100 g eines ungesättigten Polyesterharzes mit einem Styrolgehalt von etwa 34 Gewichtsprozent; nf = 1,535; Viskosität 1100 cP bei 200C mit.0,0025 bzw. 0,005 g Kobalt in der Form einer Lösung von Kobaltoktoat in Styrol, welche 1% Kobalt enthielt, versetzt. Daraufhin wurde dem Polyesterharz-Beschleuniger-Gemisch unter Rühren so viel Peroxyd, wie 2 bzw. 1 g Cyclohexanonperoxyd mit einem aktiven Sauerstoffgehalt von 13,0% entspricht, zugesetzt. Von 10 g des auf diese Weise erhaltenen Gemisches wurde die Gelierungszeit bei 20° C bestimmt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der nachstehenden Tabelle zusammengefaßt.
Peroxyd Kobalt- Gelie
Produkt (g) Lösung rungszeit
4,10 (g) (Min.)
A 2,05 0,25 13
6,08 0,50 13
B 3,04 0,25 8
5,0 0,50 14
ο C 2,50 0,25 6
2,74 0,50 9
D 1,37 0,25 27
3,20 0,50 28
E 1,60 0,25 9
2,00 0,50 8
Bekannte Cyclo- 1,00 0,25 54 ·
hexanonperoxyde*) 0,50 59
*) Die bekannten Cyclohexanonperoxyde sind eine Mischung aus etwa 85% eines Peroxyds der nachfolgenden Formel I und 15% einer Mischung aus zwei Komponenten der nachfolgenden Formeln II und III.
O-
-O
OH
O —
HO
(D
OOH HO
O-
-O
HX XH
\)OH HOO
(III)
Gegenüber !,l-Di-tert.-butylperoxy-SßjS-trimethylcyclohexan, das mit mindestens 55% festen oder mindestens 45% flüssigen Phlegmatisierungsmitteln befördert werden muß, bieten die erfindungsgemäßen Produkte den Vorteil, daß sie ohne Zusatz von festen Phlegmatisierungsmitteln transportiert werden können.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyde der allgemeinen Formel
in der R Wasserstoff und/oder die Hydroxylgruppe bedeutet.
2. Verwendung der Verbindungen gemäß Anspruch 1 als Initiator, gegebenenfalls in Gegenwart eines Beschleunigers, bei der Polymerisation ungesättigter Polyester mit wenigstens einer polymerisierbaren CH2 = CH <-Gruppe.
DE1568907A 1964-09-24 1965-09-21 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyde und deren Verwendung als Initiator bei der Polymerisation von ungesättigten Polyestern. Ausscheidung aus: 1280246 Expired DE1568907C3 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
NL6411123A NL6411123A (de) 1964-09-24 1964-09-24

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE1568907A1 DE1568907A1 (de) 1970-07-16
DE1568907B2 DE1568907B2 (de) 1973-12-13
DE1568907C3 true DE1568907C3 (de) 1974-07-25

Family

ID=19791096

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE1965K0057183 Expired DE1280246C2 (de) 1964-09-24 1965-09-21 Verfahren zur herstellung von 3,3,5-trimethyl-cyclohexanonperoxyden
DE1568907A Expired DE1568907C3 (de) 1964-09-24 1965-09-21 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyde und deren Verwendung als Initiator bei der Polymerisation von ungesättigten Polyestern. Ausscheidung aus: 1280246

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE1965K0057183 Expired DE1280246C2 (de) 1964-09-24 1965-09-21 Verfahren zur herstellung von 3,3,5-trimethyl-cyclohexanonperoxyden

Country Status (6)

Country Link
US (1) US3449275A (de)
BE (1) BE669129A (de)
DE (2) DE1280246C2 (de)
GB (1) GB1045227A (de)
NL (2) NL6411123A (de)
SE (2) SE361034B (de)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS4929313B1 (de) * 1970-12-29 1974-08-02
NL7707356A (nl) * 1977-07-04 1979-01-08 Akzo Nv Cyclohexanonperoxide en een oplosmiddel bevattende samenstelling.
EP0332386B1 (de) * 1988-03-10 1994-06-08 Nippon Oil And Fats Company, Limited Cyclische Monoperoxyketale

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3211796A (en) * 1955-11-30 1965-10-12 Ici Ltd 3, 5, 5-trimethylhexanoyl peroxide
GB873614A (en) * 1957-01-24 1961-07-26 Laporte Chemical Improvements in or relating to the production of substituted cyclohexanone peroxides
DE1060857B (de) * 1957-05-10 1959-07-09 Basf Ag Verfahren zur Herstellung stabiler, hochkonzentrierter Cyclohexanonperoxydloesungen

Also Published As

Publication number Publication date
GB1045227A (en) 1966-10-12
US3449275A (en) 1969-06-10
DE1568907B2 (de) 1973-12-13
SE361034B (de) 1973-10-15
NL6411123A (de) 1966-03-25
DE1280246B (de) 1968-10-17
SE330258B (de) 1970-11-09
NL129234C (de)
DE1280246C2 (de) 1975-11-20
BE669129A (de) 1965-12-31
DE1568907A1 (de) 1970-07-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2538013C2 (de) Verfahren zum Härten von ungesättigten Polyesterharzen
DE2939220A1 (de) Beschleunigersystem und seine verwendung
DE1568907C3 (de) 3,3,5-Trimethyl-cyclohexanonperoxyde und deren Verwendung als Initiator bei der Polymerisation von ungesättigten Polyestern. Ausscheidung aus: 1280246
EP0023545B1 (de) Verfahren zur Herstellung aromatischer Peroxycarbonsäuren
DE2341743B2 (de) Verfahren zur Herstellung einer Mischung aus Brenzkatechin und Hydrochinon
DE3101459C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Peroxyestern
DE1618578B1 (de) 4 4 substituierte Dycyclohexylperoxy dikarbonate und deren Herstellung
DE1104182B (de) Polymerisationskatalysator fuer die Block- und Loesungspolymerisation
DE1300949B (de) Verfahren zur Herstellung von Derivaten des s-Hexahydrotriazins
DE1258858C2 (de) Verfahren zur herstellung von epsilon-caprolacton und seiner alkylderivate
DE2703641A1 (de) Verfahren zur herstellung von aromatischen aldehyden und ketonen
DE3838028A1 (de) Verfahren zur herstellung von aralkylhydroperoxiden
DE871011C (de) Verfahren zur Herstellung von ª‰-Isopropylnaphthalinhydroperoxyd
DE1232582B (de) Verfahren zur Herstellung von 3, 3-Bis-(hydro-peroxy-tert.-butyl)-butan-1-carbonsaeureestern
DE1793652B2 (de)
DE1289523B (de) Verfahren zur Herstellung von ª†-Valero- oder ªŠ-Caprolacton
DE1034864B (de) Verfahren zur Herstellung von Polymeren, die quaternaere Ammoniumgruppen enthalten
DE1170641B (de) Verfahren zur Polymerisation von olefinisch ungesaettigten Verbindungen
EP0970048B1 (de) T-butylperoxy-cyclododecyl-oxalat
DE1768157A1 (de) Hydroperoxyde von gamma- oder ss-Ketosaeuren oder -estern und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2530901A1 (de) Verfahren zur herstellung von beta-isopropylnaphthalinhydroperoxid
DE1618578C (de)
DE2129920C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Methacrylsäure oder ihren Estern
AT240342B (de) Verfahren zur Herstellung von Methacrylsäureestern
DE1693021B2 (de) Neue ketonhydroperoxidzubereitungen, verfahren zu ihrer herstellung und verwendung als vernetzungsmittel

Legal Events

Date Code Title Description
C3 Grant after two publication steps (3rd publication)
E77 Valid patent as to the heymanns-index 1977
EHJ Ceased/non-payment of the annual fee