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DE1171608B - Formmassen aus Polyolefinen - Google Patents

Formmassen aus Polyolefinen

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Publication number
DE1171608B
DE1171608B DEE25659A DEE0025659A DE1171608B DE 1171608 B DE1171608 B DE 1171608B DE E25659 A DEE25659 A DE E25659A DE E0025659 A DEE0025659 A DE E0025659A DE 1171608 B DE1171608 B DE 1171608B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
polyolefins
thiodipropionate
dilauryl
carbon atoms
stabilizer
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEE25659A
Other languages
English (en)
Inventor
Clarence Earl Tholstrup
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Eastman Kodak Co
Original Assignee
Eastman Kodak Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Eastman Kodak Co filed Critical Eastman Kodak Co
Publication of DE1171608B publication Critical patent/DE1171608B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/04Oxygen-containing compounds
    • C08K5/13Phenols; Phenolates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/6564Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms
    • C07F9/6571Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms having phosphorus and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07F9/6574Esters of oxyacids of phosphorus
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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Internat. Kl.: C08f
Deutsche Kl.: 39 b-22/06
Nummer: 1171 608
Aktenzeichen: E 25659 IVc / 39 b
Anmeldetag: 17. Dezember 1960
Auslegetag: 4. Juni 1964
Die Erfindung bezieht sich auf Formmassen aus Polyolefinen mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen in der Monomereneinheit, insbesondere Formmassen aus Polyäthylen und Polypropylen,' von besonderer Stabilität gegenüber oxydativen Schädigungen bei 5 erhöhten Temperaturen.
Polyolefine werden in der Regel bei ihrer Verarbeitung in Gebrauchsgegenstände, ζ. Β. beim Walzen, Spritzgießen und Strangpressen, oder bei ihrer Verwendung, z. B. als Isolationsmittel, erhöhten Temperaturen ausgesetzt, die zu einer Schädigung der Polymeren führen können.
Um die Polyolefine vor Oxydationen zu schützen, ist es bekannt, ihnen Stabilisatoren zuzusetzen. Derartige Stabilisatoren bestehen gewöhnlich ausAminen, Schwefel-, Phosphor- oder Hydroxylgruppen enthaltenden Verbindungen. Es ist auch bekannt, daß in manchen Fällen durch Zusatz einer Stabilisatorkombination synergistische Effekte erzielt werden können, d. h., es ist bekannt, daß sich in manchen Fällen Stabilisierungseffekte erzielen lassen, die größer sind als die Summe der Effekte der Einzelkomponenten. Das Auftreten synergistischer Effekte ist jedoch nicht häufig und nicht voraussehbar.
Zu den bekannten hydroxylgruppenhaltigen oder phenolischen Stabilisatoren gehören beispielsweise die aus der USA.-Patentschrift 2 843 563 bekannten 2,4,5-Trihydroxyphenone und 2,4,5-Trihydroxyketone oder die aus der belgischen Patentschrift 550 337 bekannten 4,4'-Bis-(2-alkylphenole). Aus der zuletzt genannten Patentschrift ist es auch bereits bekannt, 4,4'-(Bis-2-alkylphenole) gemeinsam mit anderen stabilisierenden Verbindungen, wie z. B. mit Propylgallat, zu verwenden.
Bekannte Schwefel enthaltende Stabilisatoren sind z. B. die Dialkylester der 3,3'-Thiodipropionsäure. Aus der belgischen Patentschrift 577 252 ist es ferner bekannt, diese Dialkylester gemeinsam mit Bis-(alkylphenolen) oder Umsetzungsprodukten von Alkylphenolen mit Ketonen, wie z. B. dem Umsetzungsprodukt von Nonylphenol mit Aceton als Stabilisatoren zu verwenden.
Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß man zu einer ganz besonders hervorragenden, synergistischwirksamenStabilisatorkombination dann gelangt, wenn man Thiodipropionsäuredialkylester mit gewissen Trihydroxyphenonen kombiniert. Die Erfindung betrifft demzufolge Formmassen aus Polyolefinen mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen in der Monomereneinheit und einer Stabilisatormischung aus 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polyolefin, eines Thiodipropionsäuredialkylesters mit Formmassen aus Polyolefinen
Anmelder:
Eastman Kodak Company, Rochester, N. Y.
(V. St. A.)
Vertreter:
Dr.-Ing. W. Wolff, H. Bartels
und Dipl.-Chem. Dr. J. Brandes, Patentanwälte,
Stuttgart 1, Lange Str. 51
Als Erfinder benannt:
Clarence Earl Tholstrup, Kingsport, Tenn.
(V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 4. Januar 1960 (54)
mindestens 4 Kohlenstoffatomen in dem Alkylrest und 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polyolefin einer phenolischen Verbindung, welche dadurch gekennzeichnet sind, daß sie als phenolische Verbindung ein Trihydroxyphenol der allgemeinen Formel
OH
HO
OH
in welcher R die Bedeutung einer Alkylgruppe mit bis 18 Kohlenstoffatomen besitzt, enthalten.
Die Thiodipropionsäuredialkylester der erfindungsgemäß verwendeten Stabüisatorkombination besitzen die folgende Formel:
S^CH2CH2CORj2
Hierin ist R ein Alkylradikal mit mindestens 4 und im allgemeinen bis 20, vorzugsweise 8 bis 18 Kohlen-
409 598/468
Stoffatomen. Als besonders vorteilhaft hat sich Dilauryl-3,3'-thiodipropionat erwiesen.
Es kann jedoch jeder Diester der Thiodipropionsäure verwendet werden, wie beispielsweise die Butyl-, Amyl-, Hexyl-, Heptyl-, Octyl-, Nonyl-, Decyl-, Tridecyl-, Myristyl-, Pentadecyl-, Cetyl-, Heptadecyl-, Stearyl- undEicosyldiesterderS^'-Thiodipropionsäure. Auch können Mischungen derselben verwendet werden.
Geeignete Trihydroxyphenone sind beispielsweise 2,4,5 - Trihydroxyacetophenon, 2,4,5 - Trihydroxyn-butyrophenon und 2,4,5-Trihydroxystearophenon. Mit einer Stabilisatorkombination aus Thiodipropionsäuredialkylester und einem Trihydroxyphenon können alle normalerweise festen Polymerisate von Olef acn mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen stabilisiert werden. Neben insbesondere Polyäthylen und Polypropylen können z. B. Poly-[3-methylbuten-(l)J, Poly-[4-methylpenten-(l)], Poly-penten-(l), PoIy-[3,3'-dimethylbuten-(l)], PoIy-[4,4'-dimethyIbuten-(l)], Poly-octen-(l) und Poly-decen-(l) stabilisiert werden. Dabei können sowohl Polyolefine mit niedriger Dichte wie auch mit hoher Dichte oder hoher Kristallinität stabilisiert werden. Polyolefine, weiche erfindungsgemäß gegen thermische Schädigungen stabilisiert werden können, werden beispielsweise in der USA.-Patentschrift 2153 553 beschrieben. Besonders geeignet sind die Stabilisatorkombinationen zur Stabilisierung von festen, harzartigen PoIya-olefinen mit durchschnittlichen Molekulargewichten von mindestens 15 000 bis 20 000, obwohl auch Poly-a-olefinwachse mit durchschnittlichen Molekulargewichten von nur 3000 bis 12 000 stabilisiert werden können.
Die angewandte Stabilisatorkonzentration ist normalerweise von dem Verwendungszweck der Formmasse abhängig. Konzentrationen von etwa 0,01 bis 3% Thiodipropionsäurediester und etwa 0,01 bis 1% Trihydroxyphenon haben sich als vorteilhaft erwiesen.
Die erfindungsgemäß verwendeten Stabilisatorkombinationen können auf übliche Weise, z. B. durch Einwalzen mittels erhitzter Walzen, durch Niederschlagen aus Lösungsmitteln oder durch trockenes Vermischen in die Polyolefine eingebracht werden.
Die erfindungsgemäß stabilisierten Formmassen sind insbesondere gegenüber Wärmeeinwirkung, Sonnenlicht und UV-Strahlung stabilisiert. Sie können gegossen, stranggepreßt, gewalzt oder zu Platten, Stäben, Schläuchen, Rohren, Fasern oder anders geformten Artikeln verformt werden. Auch können beispielsweise etwa 0,0127 bis 2,54 mm starke stabilisierte Folien hergestellt werden. Die Formmassen der Erfindung können auch zum Überziehen von Papier, Draht, Metallfolien, Glasfasergeweben, synthetischen oder natürlichen Textilien verwendet werden.
Die vorzügliche Stabilisatorwirkung der Stabilisatorkombination ergibt sich aus den folgenden Beispielen. Die Stabilität der Polyolefine wurde mittels eines Ofenlagerungstestes bestimmt. Das zu untersuchende Polyolefin wurde in eine glatte Folie gepreßt, woraus Stücke von jeweils 0,25 g Gewicht geschnitten wurden. Diese Stücke wurden dann in einem Luftumwälzofen einer Temperatur von 1600C ausgesetzt. In gewissen Zeitabständen wurden die Proben auf Peroxyd analysiert. Die angegebene Ofenlagerungsdauer ist die Zeit, nach welcher sich Peroxyde gebildet hatten. Zur Peroxydbestimmung wurden die Muster in 20 ml Tetrachlorkohlenstoff gelöst oder suspendiert und darin 25 Minuten lang belassen. Dann wurden 20 ml einer Mischung, bestehend aus 60% Eisessig und 40% Chloroform, sowie 1,0 ml einer gesättigten wäßrigen Kaliumjodidlösung zugegeben. Nach einer Reaktionszeit von 2 Minuten wurden lOOmal Wasser zur Verdünnung und ein Stärkeindikator zugegeben. Anschließend wurde mit einer 0,002 n-Natriumthiosulfatlösung titriert.
Beispiel 1
Die in der folgenden Tabelle aufgeführten Stabilisatoren wurden aus einer Lösung auf granuliertes Polypropylen aufgebracht. Nach dem Trocknen wurden die Granulate durch Verpressen zu Folien einer Stärke von etwa 1,587 mm verarbeitet. Das verwendete Polypropylen besaß ein durchschnittliches Molekulargewicht von über 15 000, eine Dichte von etwa 0,91 und eine Grundviskosität von etwa 1,25, gemessen in Tetralin bei 145 0C. Die Konzentrationen der in der Tabelle angegebenen Zusätze beziehen sich auf das Polyolefingewicht.
Tabelle A
Zusatz Ofenlagerungs
dauer bei 1600C
in Stunden
Polypropylen
Kein .... .... 2
3
12
20
30
60
80
100
0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
0,05 % Trihydroxy-n-butyrophenon
0,2% Trihydroxy-n-butyrophenon
0,5% Trihydroxy-n-butyrophenon
0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
+0,1 % Trihydroxy-n-butyrophenon
0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
+0,2% Trihydroxy-n-butyrophenon
0,3 % Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
+0,5% Trihydroxy-n-butyrophenon
Die erhaltenen Ergebnisse zeigen den mit den Stabilisatorkombinationen nach der Erfindung erhaltenen synergistischen Effekt eindeutig. Ähnliche synergistische Effekte lassen sich z. B. mit Distearyl-3,3'-thiodipropionat an Stelle von Dilauryl-3,3'-thiodipropionat erzielen.
Beispiel 2
Die Überlegenheit der nach der Erfindung verwendeten Stabilisatorkombinationen gegenüber den aus der belgischen Patentschrift 577 252 bekannten Stabilisatorkombinationen ergibt sich aus den in der folgenden Tabelle B aufgeführten Ergebnissen von Vergleichsversuchen, die einerseits mit Kombinationen, bestehend aus einem Reaktionsprodukt aus Nonylphenol und Aceton, sowie Dilauryl-3,3'-thiodipropionat und andererseits mit einem Trihydroxyphenon und Dilauryl-3,3'-thiodipropionat erhalten wurden. Die Stabilisatoren wurden diesmal in einer Weise in das Polymere eingebracht, die eine noch innigere Vermischung der Stabilisatoren mit dem Polymeren erlaubte.
Die Stabilisatoren wurden zunächst in Polypropylen einer Dichte von 0,91, einem Molekular-
gewicht von größer als 15 000 und einem Schmelzpunkt von etwa 167 0C eingewalzt. Die erhaltenen Walzstücke wurden dann granuliert. Aus dem Granulat wurden dann nach dem Spritzgußverfahren Folien einer Stärke von etwa 1,65 mm und einer Größe von etwa 1,27 6,68 cm hergestellt und geprüft. Neben der Bestimmung der Ofenlagerungsdauer wurde zum Teil auch noch die Zeit in Stunden ermittelt, nach welcher bei zwei von vier in einem Ofen mit Luftumwälzung bei 140° C aufbewahrten Proben mit dem Auge erkennbare Sprünge oder Risse auftraten.
Tabelle B
Zusatz Ofenlagerungsdauer
bei 1600C in Stunden
Zeit in Stunden bis
zur Rißbildung
1. 0,1% Nonylphenol-Aceton-Reaktionsprodukt
+0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
2. 0,1% Nonylphenol-Aceton-Reaktionsprodukt
+0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
3. 0,05% Nonylphenol-Aceton-Reaktionsprodukt
+0,1% DiIauryl-3,3'-thiodipropionat
4. 0,1% 2,4,5-Trihydroxystearophenon
+0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
5. 0,1% 2,4,5-Trihydroxystearophenon
+0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
130
75
20
165
320
570
500
250
800

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Formmassen aus Polyolefinen mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen in der Monomereneinheit und einer Stabilisatormischung aus 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polyolefin, eines Thiodipropionsäuredialkylesters mit mindestens 4 Koh-
    30
    OH
    lenstoffatomen in dem Alkylrest und 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polyolefin, einer phenolischen Verbindung, dadurchgekennzeichnet, daß sie als phenolische Verbindung ein Trihydroxyphenon der allgemeinen Formel
    OH
    C-R
    Il ο
    in welcher R eine Alkylgruppe mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen bedeutet, enthalten.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Belgische Patentschrift Nr. 577 252; USA.-Patentschrift Nr. 2 843 563.
    409 598/468 5.64 © Bundesdruckelei Berlin
DEE25659A 1960-01-04 1960-12-17 Formmassen aus Polyolefinen Pending DE1171608B (de)

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US5460A 1960-01-04 1960-01-04

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Publication Number Publication Date
DE1171608B true DE1171608B (de) 1964-06-04

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GB (1) GB975112A (de)

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE577252A (de) * 1958-04-04 Hercules Powder Co Ltd
US2843563A (en) * 1955-01-27 1958-07-15 Eastman Kodak Co Polyethylene compositions stabilized with acyl derivatives of 1, 2, 4-trihydroxybenzene

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NL98793C (de) * 1955-09-22

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GB975112A (en) 1964-11-11

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