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DE1273815B - Formmassen aus festen Poly-a-olefinen oder Blockmischpolymerisaten von a-Monoolefinen - Google Patents

Formmassen aus festen Poly-a-olefinen oder Blockmischpolymerisaten von a-Monoolefinen

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Publication number
DE1273815B
DE1273815B DE1963E0034733 DEE0034733A DE1273815B DE 1273815 B DE1273815 B DE 1273815B DE 1963E0034733 DE1963E0034733 DE 1963E0034733 DE E0034733 A DEE0034733 A DE E0034733A DE 1273815 B DE1273815 B DE 1273815B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
tert
cresol
bis
thio
butyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE1963E0034733
Other languages
English (en)
Inventor
Clarence Earl Thostrup
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Eastman Kodak Co
Original Assignee
Eastman Kodak Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Eastman Kodak Co filed Critical Eastman Kodak Co
Publication of DE1273815B publication Critical patent/DE1273815B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND DEUTSCHES Al PATENTAMT Int. Cl.:
C08f
AUSLEGESCHRIFT
Deutsche Kl.: 39 b-22/06
Nummer: 1273 815
Aktenzeichen: P 12 73 815.7-43 (E 34733) Anmeldetag: 14. März 1963
Auslegetag: 25. Juli 1968
Es ist bekannt, daß Poly-a-olefine und Mischpolymerisate aus a-Olefinen mit anderen ungesättigten Verbindungen durch Einverleiben bestimmter organischer Verbindungen gegenüber oxydativen Schädigungen stabilisiert werden können. Als Stabilisatoren sind insbesondere phenolische Verbindungen, Amine und Schwefel enthaltende Verbindungen, wie z. B. Thiodialkansäureester, bekanntgeworden. Auch ist es bekannt, daß der gleichzeitige Zusatz verschiedener stabilisierend wirkender Verbindungen zuweilen zu synergistischen Effekten führt, d. h., daß die stabilisierende Wirkung der Stabilisatormischung größer ist als die Summe der Wirkungen, die durch die einzelnen Stabilisatorkomponenten hervorgerufen •wird. Das Auftreten synergistischer Effekte läßt sich jedoch nicht voraussagen. Synergistisch wirksame Stabilisatormischungen werden beispielsweise in der USA.-Patentschrift 3 033 814 beschrieben. Diese Stabilisatormischungen bestehen aus einem Thiodialkansäureester, einem Bisphenol und einem Phenylsalicylat. Aus der französischen Patentschrift 1286 703 und der britischen Patentschrift 890 761 sind weiterhin synergistisch wirksame Stabilisatormischungen aus Thiodialkansäureestern und Thiobisphenolen bekanntgeworden.
Es wurde nun gefunden, daß sich ganz besonders starke, mit den bisher bekannten Stabilisatormischungen nicht erreichbare synergistische Effekte dann erzielen lassen, wenn man als Stabilisatormischung eine Mischung, bestehend aus einem Diester der Thiodipropionsäure, einem bestimmten Thio-bis-phenol, einem Phenylsalicylat und gegebenenfalls einem Dialkylpentaerythritdiphosphit verwendet.
Gegenstand der Erfindung sind demzufolge Formmassen aus festen Poly-a-olefinen oder Blockmischpolymerisaten aus mindestens 80 Gewichtsprozent eines a-Monoolefins mit einem Diolefin mit 4 bis 10 Kohlenstoffatomen oder einem aliphatischen acethylenischen Kohlenwasserstoff mit 3 bis 10 Kohlenstoffatomen und einer Stabilisatormischung aus je 0,001 bis 10 Gewichtsprozent
a) eines Thiodialkansäureesters,
b) eines Thiophenols und
c) eines Phenylsalicylats,
dadurch gekennzeichnet, daß sie als a) einen Dilauryl- oder Distearylester der Thiodipropionsäure, als b) 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-m-kresol), 4,4'-Thiobis-(6-tert.-butyl-o-kresol), 4,4'-Thio-bis-(6-nonylm-kresol), 4,4'-[6-(l-Methylheptadecyl)-m-kresol] oder das Kondensationsprodukt von 3 Teilen p-Nonylphenol mit 2 Teilen SCk, als c) ein Phenylsalicylat Formmassen aus festen Poly-a-olefinen oder Blockmischpolymerisaten von a-Monoolefinen
Anmelder:
Eastman Kodak Company, Rochester, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter:
Dr.-Ing. W. Wolff, H. Bartels, Dr. J. Brandes und Dr.-Ing. M. Held, Patentanwälte, 8000 München 22, Thierschstr. 8
Als Erfinder benannt: Clarence Earl Thostrup, Klingsport, Tenn. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 9. Mai 1962 (193 590)
und gegebenenfalls d) zusätzlich 0,001 bis 10 Gewichtsprozent eines Dialkylpentaerythritdiphosphits enthalten.
Zur Herstellung der Formmassen der Erfindung geeignete Phenylsalicylate besitzen die folgende Formel:
OH
Il c—o
worin R die Bedeutung eines Wasserstoffatoms oder eines Kohlenwasserstoffrestes mit 1 bis 22, vorzugsweise 8 bis 18 Kohlenstoffatomen, beispielsweise eines Benzyl-, Cyclohexyl-, 1-Alkylbenzyl- oder 1-Alkylcyclohexylrestes oder insbesondere eines Alkylrestes mit 1 bis 22 Kohlenstoffatomen besitzt.
Als besonders vorteilhaft haben sich substituierte Phenylsalicylate folgender Formel erwiesen:
OH
worin Ri und R3 Wasserstoffatome und Re ein Alkylrest mit 8 bis 18 Kohlenstoffatomen bedeuten.
M9 517/5*6
Geeignete Dialkylpentaerythritdiphosphite besitzen die Formel:
R4-O-P
■\/
P-O-R5
—CH2
O"
worin R4 und R5 Alkylreste mit 10 bis 20 KohlenstoiFatomen darstellen.
Erfindungsgemäß können alle normalerweise festen Polymeren von a-monoolefinischen, aliphatischen Kohlenwasserstoffen mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen gegenüber Schädigungen durch Einwirkung erhöhter Temperaturen stabilisiert werden. Stabilisieren lassen sich beispielsweise Polyäthylen, Polypropylen, PoIybuten-(l), Poly-3-methylbuten-(l), Poly-4-methylpenten-(l), Polypenten-(l), Poly-3,3-dimethylbuten-(l), Poly-4,4-dimethylbuten-(l), Polyocten-(l), Polydecen-(l) und andere Polyolefine. Dabei können sowohl die Poly-a-olefine mit »niedriger Dichte« als auch mit »hoher Dichte« oder »hoher Kristallinität« stabilisiert werden. Weiterhin lassen sich Mischpolymerisate, die mindestens zu 80 Gewichtsprozent aus einem Polymeren eines a-monoolefinischen, aliphatischen Kohlenwasserstoffes mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen bestehen und deren Rest aus einem anderen Polymeren besteht, z. B. Polypropylen, das mit einem geringen Anteil Äthylen polymerisiert ist oder ein Polymeres eines diolefinischen, aliphatischen Kohlenwasserstoffes mit 4 bis 10 Kohlenstoffatomen, z. B. Polypropylen, das mit einem geringen Anteil von Butadien, Isopren oder Tetramethylbutadien polymerisiert ist, oder ein Polymeres eines acetylenischen, aliphatischen Kohlenwasserstoffes mit 3 bis 10 Kohlen-Stoffatomen, z.B. Polypropylen, das mit einem geringen Anteil Acetylen polymerisiert ist, stabilisieren. Ganz besonders gut lassen sich feste, harzartige Polya-olefine mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 15 000, normalerweise mindestens 20 000, stabilisieren, obwohl auch sogenannte Poly-a-olefinwachse mit geringeren durchschnittlichen Molekulargewichten von etwa 3000 bis 12 000 stabilisiert werden können.
Die Konzentration der Stabilisatorkomponenten in den Formmassen kann sehr verschieden sein. Als besonders zweckmäßig haben sich Konzentrationen von etwa 0,001 bis 5, vorzugsweise etwa 0,01 bis 3 Gewichtsprozent, bezogen auf das Poly-a-olefingewicht, von jeder Komponente der Stabilisatorkombination erwiesen.
Die Formmassen nach der Erfindung besitzen nicht nur eine verbesserte Stabilität gegenüber oxydativen Schädigungen, die von erhöhten Temperaturen herrühren, sondern auch eine erhöhte Stabilität gegenüber Schädigungen durch Sonnenlicht oder ultraviolettes Licht. Die Formmassen nach der Erfindung können gegossen, stranggepreßt, gewalzt oder zu Folien, Stäben, Schläuchen, Rohren, Fäden oder Fasern und anderen Formartikeln einschließlich zu den weitverbreiteten Filmen mit einer Stärke von etwa 0,0127 bis 2,54 mm verarbeitet werden. Die Formmassen können auch zum Beschichten von Papier, Draht, Metallfolien, Glasfasergeweben, synthetischen und natürlichen Textilien oder Geweben verwendet werden.
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung näher veranschaulichen.
In den Beispielen wurde die Stabilität der Formmassen durch die Bestimmung der sogenannten Ofenlebensdauer ermittelt. Die zu prüfende Formmasse wurde unter Druck zu einer glatten Folie verpreßt. Die Folie wurde dann in Stücke von je 0,25 g Gewicht geschnitten. Die 0,25-g-Proben wurden dann in einen Luftofen, der auf 1600C aufgeheizt war, gelegt. Die Proben wurden in zeitlichen Abständen herausgenommen und auf einen Peroxydgehalt analysiert. Die Ofenlebensdauer ist die Zeit in Stunden bis zur beginnenden Peroxydbildung. Zur Bestimmung des Peroxydgehalts der Proben wurden diese in 20 ml Tetrachlorkohlenstoff gelöst oder suspendiert und hierin 25 Minuten lang belassen. Dann wurden 20 ml einer Mischung, bestehend aus 60% Eisessig und 40% Chloroform, und weiterhin 1,0 ml einer gesättigten, wäßrigen Kaliumjodidlösung zugegeben. Nach 2 Minuten wurden zur Verdünnung der Mischung 100 ml Wasser und ein Stärkeindikator zugesetzt. Die erhaltene Mischung wurde dann mit 0,002 normalem Natriumthiosulfat zurücktitriert. Die Peroxydkonzentration P kann dann in Milliäquivalenten pro Kilogramm Polymeres durch den Ausdruck P=SS angegeben werden, worin S die Zahl der verbrauchten Milliliter 0,002normaler Natriumthiosulfatlösung bedeutet.
Beispiel 1
Verschiedenen Anteilen eines pulverförmigen Polypropylens wurden verschiedene Stabilisatorkomponenten sowie Stabilisatorkombinationen gemäß der Erfindung zugesetzt. Die Anteile wurden unter Druck zu Folien einer Stärke von 1,58 mm verpreßt. Die erhaltenen Folien wurden anschließend dem beschriebenen Ofenlagerungsversuch ausgesetzt. Das Polypropylen bestand aus einem festen Polypropylen vom plastischen Typ mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von über 15 000, einer Dichte von 0,908, einer Grundviskosität von 1,48, bestimmt in Tetralin bei 145 0C, und einem Schmelzfluß von 1,27 bei 190/1,38 kg. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle A zusammengestellt.
Tabelle A
ohne Zusätze Ofen
0,1% lebens
0,1% dauer
1,0% bei 16O0C
1,0% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat in Stunden
1. Distearyl-3,3'-thiodipropionat 0,2
2. 1,0% p-tert.-Octylphenylsalicylat 1
3. 0,1% p-tert.-Octylphenyl-5-tert.- 1
4. 1,0% butylsalicylat <1
5. 0,1% p-tert.-Octylphenylsalicylat +
1,0°/., Dilauryl-3,3'-thiodipropionat <1
6. p-tert.-Octylphenylsalicylat +
0,1% Distearyl-3,3'-thiodipropionat <2
7. 1,0% p-tert.-Octylphenyl-5-tert.-
butylsalicylat + <2
8. 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
p-tert.-Octylphenyl-5-tert.-
butylsalicylat + <2
9. DistearyI-3,3'-thiodipropionat
<2
5 s
Fortsetzung
0,1% Zusätze Ofen-
- Iebens-
0,1% dauer
4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl- bei 16O0C
0,1% m-kresol) in Stunden
10. 0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
m-kresol) + 50
11. 0,1% Dilauryl-3, 3'-thiodipropionat
1,0% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
0,1% m-kresol) + 325
12. Dilauryl-3,3'-thiodipropionat +
0,1% p-tert. -Octylphenylsalicylat
1,0% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl·
m-kresol) + 450
13. 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat +
p-tert.-Octylphenyl-5-tert.-
0,1% butylsalicylat
0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
m-kresol) + 500
14. 0,1% Distearyl-3,3'-thiodipropionat
4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
1,0% m-kresol) + 340
15. 0,1% Distearyl-3,3'-thiodipro-
pionat +
0,1% p-tert.-Octylphenylsalicylat
4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
0,1% o-kresol) 470
16. 0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
o-kresol) + 70
17. 0,1% Dilauryl-3,3 '-thiodipropionat
4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
1,0% o-kresol) + 250
18. 0,1% Dilauryl-3,3 '-thiodipro
pionat +
p-tert.-Octylphenylsalicylat
4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
375
19.
o-kresol) +
0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipro-
pionat +
1,0% p-tert.-Octylphenyl-5-tert.-
butylsalicylat
420
ermittelt. Das verwendete Polybuten-(l) bestand aus einem festen Polybuten-(l) mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von über 15 000 und einer Grundviskosität von 1,9, bestimmt in Tetralin bei 145°C. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle B zusammengestellt.
Tabelle B
1. ohne Zusätze Ofen
IO 2. 0,1% lebens
3. 1,0% dauer
4. 0,1% bei 160°C
Dilauryl-3,3 '-thiodipropionat in Stunden
5. 0,1% p-tert.-Octylphenylsalicylat 0,5
15 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl- 1
1,0% m-kresol) <2
6. 0,1% Dilauryl-3,3 '-thiodipro
pionat + <10
20 0,1% p-tert.-Octylphenylsalicylat
Dilauryl-3,3 '-thiodipro
7. 0,1% pionat + <3
0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
m-kresol)
25 1,0% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat +
8. 0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl- 175
m-kresol) +
9. 0,1% p-tert.-Octylphenylsalicylat
Distearylpentaerythritol-di-
30 0,1% phosphit 210
Dilauryl-3,3 '-thiodipro
1,0% pionat + <1
0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
35 m-kresol) +
p-tert.-Octylphenylsalicylat +
Distearylpentaerythritol-di-
phosphit
40 250
Während Phenylsalicylate in Poly-a-olefinen wirksame Ultraviolettinhibitoren sind, sind diese Stoffe allein als Wärmestabilisatoren unwirksam, wie sich aus den Versuchen 4 und 5 ergibt. Es ist daher überraschend, daß durch Zusatz eines Phenylsalicylats zu einer Kombination aus einem Dialkyl-3,3'-thiodipropionat und einem Thiobisphenol eine hervorragende Stabilisatorkombination für Poly-a-olefine gegenüber thermischem Abbau erhalten wird. Dies ist besonders unerwartet im Hinblick auf die Tatsache, daß auch Kombinationen aus Phenylsalicylaten und Dialkyl-3,3'-thiodipropionaten unwirksame Hitzestabilisatoren darstellen, wie sich aus den Versuchen 6 bis 9 ergibt. Gleiche Ergebnisse werden erhalten, wenn festes Polyäthylen mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von über 15 000, einer Dichte von 0,91 und einem Schmelzindex von 7,59 an Stelle des Polypropylens verwendet wird.
Beispiel 2
In diesem Beispiel wurde die stabilisierende Wirkung der Stabilisatormischlingen auf Polybuten^ 1) Entsprechende Ergebnisse wurden dann erhalten, wenn an Stelle des Polybutens-(l) ein Propylen-Buten-Mischpolymerisat im Verhältnis 90 : 10 und ein Mischpolymerisat, das durch Polymerisation von Propylen mit Isopren mit einem Isoprengehalt von 0,7 Gewichtsprozenten, bezogen auf das Mischpolymerisat, hergestellt wurde.
Beispiel 3
Die in diesem Beispiel zusammengefaßten Versuche wurden mit einem Polypropylen mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von über 15 000, einer Grundviskosität von 1,96, bestimmt in Tetralin von 145 0C, und einer Dichte von 0,9 durchgeführt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle C zusammengestellt.
Tabelle C
60 1. ohne Zusätze Ofen
2_ 0,1% lebens
3. 1,0% dauer
bei 160" C
Dilauryl-3,3'-thiodipropionat in Stunden
65 p-tert.-Octylphenylsalicylat 0,3
<3
<2
7
Fortsetzung
Zusätze
4. 1,0% p-Octadecylphenylsalicylat
5. 0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-nonyl-
m-kresol)
6. 0,1% 4,4'-Thio-bis-[6-(l-methyl-
heptadecyl)-m-kresol]
7. 0,1% Kondensationsprodukt aus
3 Teilen p-Nonylphenol und SCl2
8. 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat + .0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-nonyl-
m-kresol)
9. 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat + 0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-nonyl-
m-kresol) +
1,0% p-tert.-Octylphenylsalicylat 10. 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat + 0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-nonyl-
m-kresol) +
1,0% p-Octadecylphenylsalicylat
1. 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat + 0,1% ^^-Thiö'-bis-Co-il-methylheptadecyl)-m-kresol]
12. 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat + 0,1% 4,4'-Thio-bis-[6-(l-methyl-
heptadecyl)-m-kresol] + 1,0% p-tert.-Octylphenylsalicylat
13. 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat + 1,0% Kondensationsprodukt aus
3 Teilen p-Nonylphenol und SCl2
14. 0,1 % Dilauryl-3,3'-thiodipropionat + 1,0% Kondensationsprodukt aus
3 Teilen p-Nonylphenol und SCl2 -τ-1 ,0% p-tert-Octylphenylsalicylat
Ofenlebens dauer bei 1600C in Stunden
<3
<15 το
<15
160
220
>220
180
>250
150
>220
35
40
45
Beispiel-4 Vergleichsbeispiele
Dieses Beispiel zeigt die Überlegenheit der erfindungsgemäß verwendeten Stabilisatormischungen gegenüber bekannten Stabilisatormischungen. Verschiedenen Anteilen von kristallinem Polypropylen wurden die in der folgenden Tabelle aufgeführten Stabilisatormischungen zugesetzt. Die verschiedenen Anteile wurden dann zu Folien einer Stärke von 0,127 mm verpreßt. Die Folien wurden dann in einen Luftumwälzofen- gebracht, der diesmal auf eine Temperatur von 14O0C erhitzt wurde. In der folgenden Tabelle D sind die erhaltenen Ofenlebensdauermeßwerte zusammengestellt.
Tabelle D
Zusätze
; Ofenlebens dauer
bei 14O0C in Stunden
0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat < 1
0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat +
0,1 % 4,4'-Butyliden-bis-(6-tert.-butyl-
m-kresol) +
1,0% · p-tert.-Octylphenylsalicylat
(gemäß USA.-Patentschrift
3 033 814) 50
3. 0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat +
0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
m-kresol) +
1,0% p-tert.-Octylphenylsalicylat t ,.
(gemäß Erfindung) 65
4. 0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat +
0,1% 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl-
m-kresol) +
1,0% p-tert-Octylphenylsalicylat +
0,1 % Distearylpentaerythritol-di-
phosphit
(gemäß Erfindung) 75
5. 0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropioiiat +
0,1% Reaktionsprodukt aus Nonyl-
phenol und Aceton
(gemäß britischer Patentschrift
890 761)

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Formmassen aus festen Poly-a-olefinen oder Blockmischpolymerisaten aus mindestens 80 Gewichtsprozent eines a-Monoolefins mit einem Diolefin mit 4 bis 10 Kohlenstoffatomen oder einem aliphatischen acethylenischen Kohlenwasserstoff mit 3 bis 10 Kohlenstoffatomen und einer Stabilisatormischung aus je 0,001 bis 10 Gewichtsprozent
    a) eines Thiodialkansäureesters,
    b) eines Thiophenols und
    c) eines Phenylsalicylates,
    dadurch gekennzeichnet, daß sie als a) einen Dilauryl- oder Distearylester der Thiodipropionsäure, als b) 4,4'-Thio-bis-(6-tert.-butyl - m - kresol), 4,4' - Thio - bis - (6 - tert. - butyl-o-kresol), 4,4'-Thio-bis-(6-nonyl-m-kresol), 4,4'-[6-(l-Methylheptadecyl)-rn-kresol] oder das Kondensationsprodukt von 3 Teilen p-Nonylphenol mit 2 Teilen SCl2, als c) ein Phenylsalicylat und gegebenenfalls d) zusätzlich 0,001 bis 10 Gewichtsprozent eines Dialkylpentaerythritdiphosphits enthalten.
    809 587/566 7.68 O Bundesdruckerei Berlin
DE1963E0034733 1962-05-09 1963-03-14 Formmassen aus festen Poly-a-olefinen oder Blockmischpolymerisaten von a-Monoolefinen Pending DE1273815B (de)

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US19359062A 1962-05-09 1962-05-09

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GB (1) GB1041016A (de)

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GB890761A (en) * 1959-12-31 1962-03-07 Ici Ltd Copper articles coated with polypropylene compositions
NL260433A (de) * 1960-01-25
FR1286703A (fr) * 1961-01-09 1962-03-09 Basf Ag Mélange stabilisé à base de polypropylène

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DE1266968B (de) 1968-04-25

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