[go: up one dir, main page]

DE1171607B - Formmassen aus Polyolefinen - Google Patents

Formmassen aus Polyolefinen

Info

Publication number
DE1171607B
DE1171607B DEE20326A DEE0020326A DE1171607B DE 1171607 B DE1171607 B DE 1171607B DE E20326 A DEE20326 A DE E20326A DE E0020326 A DEE0020326 A DE E0020326A DE 1171607 B DE1171607 B DE 1171607B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
polyolefins
thiodipropionate
gallate
carbon atoms
dilauryl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEE20326A
Other languages
English (en)
Inventor
Clarence Earl Tholstrup
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Eastman Kodak Co
Original Assignee
Eastman Kodak Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Eastman Kodak Co filed Critical Eastman Kodak Co
Publication of DE1171607B publication Critical patent/DE1171607B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/04Oxygen-containing compounds
    • C08K5/13Phenols; Phenolates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/6564Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms
    • C07F9/6571Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms having phosphorus and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07F9/6574Esters of oxyacids of phosphorus
    • C07F9/65746Esters of oxyacids of phosphorus the molecule containing more than one cyclic phosphorus atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/36Sulfur-, selenium-, or tellurium-containing compounds
    • C08K5/37Thiols
    • C08K5/372Sulfides, e.g. R-(S)x-R'

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Treatments For Attaching Organic Compounds To Fibrous Goods (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
  • Paints Or Removers (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Internat. KL: C08f
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
Deutsche Kl.: 39 b-22/06
E 20326IV c/39 b
17. Dezember 1960
4. Juni 1964
Die Erfindung bezieht sich auf Formmassen aus Polyolefinen mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen in der Monomereneinheit, insbesondere Formmassen aus Polyäthylen und Polypropylen, von besonderer Stabilität gegenüber oxydativen Schädigungen bei erhöhten Temperaturen.
Polyolefine werden in der Regel bei ihrer Verarbeitung in Gebrauchsgegenstände ζ. B. beim Walzen, Spritzgießen und Strangpressen oder bei ihrer Verwendung, z. B. als Isolationsmittel, erhöhten Temperaturen ausgesetzt, die zu einer Schädigung der Polymeren führen können.
Um die Polyolefine vor Oxydationen zu schützen, ist es bekannt, ihnen Stabilisatoren zuzusetzen. Derartige Stabilisatoren bestehen gewöhnlich aus Aminen, Schwefel-, Phosphor- oder Hydroxylgruppen enthaltenden Verbindungen. Es ist auch bekannt, daß in manchen Fällen durch Zusatz einer Stabilisatorkombination synergistische Effekte erzielt werden können, d. h., es ist bekannt, daß sich in manchen Fällen Stabilisierungseffekte erzielen lassen, die größer sind als die Summe der Effekte der Einzelr komponenten. Das Auftreten synergistischer Effekte ist jedoch nicht häufig und nicht voraussehbar.
Zu den bekannten hydroxylgruppenhaltigen oder phenolischen Stabilisatoren gehören beispielsweise die aus der USA.-Patentschrift 2 843 563 bekannten 2,4,5-Trihydroxyphenone und 2,4,5-Trihydroxyketone oder die aus der belgischen Patentschrift 550 337 bekannten 4,4'-Bis-(2-alkylphenole). Aus der zuletzt genannten Patentschrift ist es auch bereits bekannt, 4,4'-Bis-(2-alkylphenole) gemeinsam mit anderen stabilisierenden Verbindungen, wie z. B. mit Propylgallat, zu verwenden.
Bekannte Schwefel enthaltende Stabilisatoren sind z. B. die Dialkylester der 3,3'-Thiodipropionsäure. Aus der belgischen Patentschrift 577 252 ist es ferner bekannt, diese Dialkylester gemeinsam mit Bis-(alkylphenolen) oder Umsetzungsprodukten von Alkylphenolen mit Ketonen, wie z. B. dem Umsetzungsprodukt von Nonylphenol mit Aceton, als Stabilisatoren zu verwenden.
Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß man zu einer ganz besonders hervorragenden, synergistisch wirkenden Stabilisatorkombination dann gelangt, wenn man Thiodipropionsäuredialkylester mit Gallaten, d. h. Estern der Gallussäure, kombiniert.
Die Erfindung betrifft demzufolge Formmassen aus Polyolefinen mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen in der Monomereneinheit und einer Stabilisatormischung aus 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polyolefin, eines Thiodipropionsäuredialkyl-Formmassen aus Polyolefinen
Anmelder:
Eastman Kodak Company, Rochester, N. Y.
(V. St. A.)
Vertreter:
Dr.-Ing. W. WoHf und H. Bartels, Patentanwälte, Stuttgart N, Lange Str. 51
Als Erfinder benannt:
Clarence Earl Tholstrup, Kingsport, Tenn.
(V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 4. Januar 1960 (54)
esters mit mindestens 4 Kohlenstoffatomen. in dem Alkylrest und 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polyolefin, einer phenolischen Verbindung, welche dadurch gekennzeichnet sind, daß sie als phenolische Verbindung ein Gallat der allgemeinen Formel
OH
HO
in welcher R die Bedeutung einer Alkylgruppe mit bis 18 Kohlenstoffatomen besitzt, enthalten.
Die Thiodipropionsäuredialkylester der erfindungsgemäß verwendeten Stabilisatorkombination besitzen die folgende Formel:
S\CH2CH2CORJ2
Hierin ist R ein Alkylradikal mit mindestens 4 und im allgemeinen bis 20, vorzugsweise 8 bis 18 Kohlenstoffatomen. Als besonders vorteilhaft hat sich Dilauryl-3,3'-thiodipropionat erwiesen. Es kann jedoch jeder Diester der Thiodipropionsäure verwendet werden, wie beispielsweise die Butyl-, Amyl-, Hexyl-, Heptyl-, Octyl-, Nonyl-, Decyl-, Tridecyl-,
409 598/467
Myristyl-, Pentadecyl-, Cetyl-, Heptadecyl-, Stearyl- und Eicosyldiester der 3,3'-Thiodipropionsäure. Auch können Mischungen derselben verwendet werden.
Geeignete Gallate sind beispielsweise Methylgallat, n-Propylgallat, n-Butylgallat, Laurylgallat, Myristylgallat und Stearylgallat.
Mit einer Stabilisatorkombination aus Thiodipropionsäuredialkylester und einem Gallat können alle normalerweise festen Polymerisate von Olefinen mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen stabilisiert werden. Neben insbesondere Polyäthylen und Polypropylen können z.B. Poly-[3-methylbuten-(l)], Poly-[4-methylpenten-(l)], Poly-penten-(l), Poly-[3,3'-dimethylbuten-(l)], Poly-[4,4'-dimethylbuten-(l)], PoIyocten-(l) und Poly-decen-(l) stabilisiert werden. Dabei können sowohl Polyolefine mit niedriger Dichte wie auch mit hoher Dichte oder hoher Kristallinität stabilisiert werden. Polyolefine, welche erfindungsgemäß gegen thermische Schädigungen stabilisiert werden können, werden beispielsweise in der USA.-Patentschrift 2 153 553 und den beiden französischen Patentschriften 1 171 437 und 1 231 090 beschrieben. Besonders geeignet sind die Stabilisatorkombinationen zur Stabilisierung von festen, harzartigen Poly-a-olefinen mit durchschnittlichen Molekulargewichten von mindestens 15 000 bis 20 000, obwohl auch Poly-a-olefinwachse mit durchschnittlichen Molekulargewichten von nur 3000 bis 12 000 stabilisiert werden können.
Die angewandte Stabilisatorkonzentration ist normalerweise von dem Verwendungszweck der Formmasse abhängig. Konzentrationen von etwa 0,01 bis 3% Thiodipropionsäurediester und etwa 0,01 bis l°/o Gallat haben sich als vorteilhaft erwiesen.
Die erfindungsgemäß verwendeten Stabilisatorkombinationen können auf übliche Weise, z. B. durch Einwalzen mittels erhitzter Walzen, durch Niederschlagen aus Lösungsmitteln oder durch trockenes Vermischen in die Polyolefine eingebracht werden.
Die erfindungsgemäß stabilisierten Formmassen sind insbesondere gegenüber Wärmeeinwirkung, Sonnenlicht und UV-Strahlung stabilisiert. Siekönnen gegossen, stranggepreßt, gewalzt oder zu Platten, Stäben, Schläuchen, Rohren, Fasern oder anders geformten Artikeln verformt werden. Auch können beispielsweise etwa 0,0127 bis 2,54 mm starke stabilisierte Folien hergestellt werden. Die Formmassen der Erfindung können auch zum Überziehen von Papier, Draht, Metallfolien, Glasfasergeweben, synthetischen oder natürlichen Textilien verwendet werden.
Die vorzügliche Stabilisatorwirkung der angegebenen Stabilisatorkombination ergibt sich aus den folgenden Beispielen. Die Stabilität der Polyolefine
ίο wurde mittels eines Ofenlagerungstestes bestimmt. Das zu untersuchende Polyolefin wurde in eine glatte Folie gepreßt, woraus Stücke von jeweils 0,25 g Gewicht geschnitten wurden. Diese Stücke wurden dann in einem Luftumwälzofen einer Temperatur von 1600C ausgesetzt. In gewissen Zeitabständen wurden die Proben auf Peroxyd analysiert. Die angegebene Ofenlagerungsdauer ist die Zeit, nach welcher sich Peroxyde gebildet hatten. Zur Peroxydbestimmung wurden die Muster in 20 ml Tetrachlorkohlenstoff gelöst oder suspendiert und darin 25 Minuten lang belassen. Dann wurden 20 ml einer Mischung, bestehend aus 60% Eisessig und 40% Chloroform, sowie 1,0 ml einer gesättigten wäßrigen Kaliumjodidlösung zugegeben. Nach einer Reaktionszeit von 2 Minuten wurden 100 ml Wasser zur Verdünnung und ein Stärkeindikator zugegeben. Anschließend wurde mit einer 0,002 n-Natriumthiosulfatlösung titriert.
,0 B e i s ρ i e 1 1
Die in der folgenden Tabelle aufgeführten Stabilisatoren wurden aus einer Lösung auf granuliertes Polyäthylen und Polypropylen aufgebracht. Nach dem Trocknen wurden die Granulate durch Verpressen zu Folien einer Stärke von etwa 1,587 mm verarbeitet. Das verwendete Polyäthylen besaß ein durchschnittliches Molekulargewicht von über 15 000, eine Dichte von etwa 0,91 und einen Schmelzindex von etwa 7,59. Das verwendete Polypropylen besaß ein durchschnittliches Molekulargewicht von über 15 000, eine Dichte von etwa 0,91 und eine Grundviskosität von etwa 1,25, gemessen in Tetralin bei 145 0C. Die Konzentrationen der in der Tabelle angegebenen Zusätze beziehen sich auf das Polyolefingewicht.
Tabelle A
Zusatz
Kein
0,05% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
0,3 % DilauryI-3,3'-thiodipropionat
0,05% n-Propylgallat
0,025% n-Propylgallat
0,05% Laurylgallat
0,3%Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
+ 0,025% n-Propylgallat
0,3%DiIauryl-3,3'-thiodipropionat
+ 0,05% n-Propylgallat
0,05%Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
+ 0,05% n-Propylgallat
0,3% Dilauryl~3,3'-thiodipropionat
+ 0,05% Laurylgallat
Ofenlagerungsdauer bei 1600C
in Stunden
Polyäthylen
2 7
17
Polypropylen
11
13
Die erhaltenen Ergebnisse zeigen den mit den Stabilisatorkombinationen erhaltenen synergistischen Effekt eindeutig. Ähnliche synergistische Effekte lassen sich z. B. mit Distearyl-3,3'-thiodipropionat an Stelle von Dilauryl-3,3'-thiodipropionat erzielen.
Beispiel 2
Die Überlegenheit der nach der Erfindung verwendeten Stabilisatorkombinationen gegenüber den aus der belgischen Patentschrift 577 252 bekannten Stabilisatorkombinationen ergibt sich aus den in der folgenden Tabelle B aufgeführten Ergebnissen von Vergleichsversuchen, die einerseits mit Kombinationen, bestehend aus einem Reaktionsprodukt ausNonylphenol und Aceton sowie Dilauryl-3,3'-thiodipropionat, und andererseits aus Octadecylgallat und Dilauryl - 3,3' - thiodipropionat erhalten wurden. Die Stabilisatoren wurden diesmal wie folgt in das Polymere eingebracht: Die Stabilisatoren wurden in Polypropylenproben einer Dichte von 0,91, einem Molekulargewicht von größer als 15 000 und einem Schmelzpunkt von etwa 167° C eingewalzt. Die erhaltenen Walzstücke wurden dann granuliert. Aus dem Granulat wurden nach dem Spritzgußverfahren flache Proben einer Stärke von
ro etwa 1,65 mm und einer Größe von etwa 1,27 x 6,68 cm hergestellt und geprüft. Neben der Bestimmung der Ofenlagerungsdauer wurde auch noch die Zeit in Stunden ermittelt, nach welcher bei zwei von vier in einem Ofen mit Luftumwälzung bei 1400C aufbewahrten Proben mit dem Auge erkennbare Sprünge oder Risse auftraten.
Tabelle B Zusatz Ofenlagerungs Zeit in Stunden
dauer bei 1600C bis zur
1.0,1% Nonylphenol-Aceton-Reaktionsprodukt in Stunden Rißbildung
+ 0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
2. 0,1% Nonylphenol-Aceton-Reaktionsprodukt 130 570
+ 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
3. 0,05% Nonylphenol-Aceton-Reaktionsprodukt 75 500
+ 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
4. 0,1% Octadecylgallat 20 250
+ 0,1% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
5. 0,1% Octadecylgallat 230 600
+ 0,3% Dilauryl-3,3'-thiodipropionat
350 950

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Formmassen aus Polyolefinen mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen in der Monomereneinheit und einer Stabilisatormischung aus 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polyolefin, eines Thiodipropionsäuredialkylesters mit mindestens
    40 4 Kohlenstoffatomen in dem Alkylrest und 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polyolefin, einer phenolischen Verbindung, dadurch gekennzeichnet, daß sie als phenolische Verbindung ein Gallat der allgemeinen Formel
    OH
    HO—(V-OH J
    C-OR
    in welcher R die Bedeutung einer Alkylgruppe mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen besitzt, enthalten.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Belgische Patentschriften Nr. 550 337, 577 252; USA.-Patentschrift Nr. 2 843 563.
    40J 598/467 5.64 © Bundesdruckerei Berlin
DEE20326A 1960-01-04 1960-12-17 Formmassen aus Polyolefinen Pending DE1171607B (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US5460A 1960-01-04 1960-01-04

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1171607B true DE1171607B (de) 1964-06-04

Family

ID=21689698

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DEE25659A Pending DE1171608B (de) 1960-01-04 1960-12-17 Formmassen aus Polyolefinen
DEE20326A Pending DE1171607B (de) 1960-01-04 1960-12-17 Formmassen aus Polyolefinen

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DEE25659A Pending DE1171608B (de) 1960-01-04 1960-12-17 Formmassen aus Polyolefinen

Country Status (2)

Country Link
DE (2) DE1171608B (de)
GB (1) GB975112A (de)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE550337A (de) * 1955-09-22
BE577252A (de) * 1958-04-04 Hercules Powder Co Ltd
US2843563A (en) * 1955-01-27 1958-07-15 Eastman Kodak Co Polyethylene compositions stabilized with acyl derivatives of 1, 2, 4-trihydroxybenzene

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2843563A (en) * 1955-01-27 1958-07-15 Eastman Kodak Co Polyethylene compositions stabilized with acyl derivatives of 1, 2, 4-trihydroxybenzene
BE550337A (de) * 1955-09-22
BE577252A (de) * 1958-04-04 Hercules Powder Co Ltd

Also Published As

Publication number Publication date
DE1171608B (de) 1964-06-04
GB975112A (en) 1964-11-11

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE1173241B (de) Formmassen aus Polymerisaten mindestens eines aliphatischen ª‡-Monoolefins mit 2 bis10 Kohlenstoffatomen
DE2255731A1 (de) Sterisch gehinderte tris(metahydroxybenzyl)cyanurate
DE1251020B (de) Stabilisieren von Polyvinylchlorid, Mischpolymerisaten des Vinylidenchlorid und Vinylchlorids und Halogenaethylenpolymerisaten
DE1151114B (de) Verfahren zum Stabilisieren von Polymerisaten aus ª‡-Olefinen
DE1193668B (de) Selbstverloeschende Formmassen aus Olefinpolymerisaten
DE1494012C3 (de) Antistatisch wirkende Weichmacher in Thermoplasten
DE2252686C3 (de) Polyvinylchloridprä parate
DE1171607B (de) Formmassen aus Polyolefinen
DE1180516B (de) Formmassen aus Polyolefinen
DE1138924B (de) Stabilisierte Formmassen aus einem Polymeren mindestens eines aliphatischen ª‡-Monoolefins
DE1164656B (de) Stabilisierte Form- und UEberzugsmassen aus Polyolefinen
DE2255730A1 (de) Sterisch gehinderte tris(metahydroxybenzylthio)-s-triazine
DE1694402C3 (de) Warmestabile Formmasse aus Olefin polymeren
DE1224924B (de) Verfahren zum Stabilisieren von Polyolefinen
DE1172042B (de) Verfahren zum Stabilisieren von Homo- oder Mischpolymerisaten von ª‡-Mono-olefinen
DE1162556B (de) Formmassen aus Polymerisaten von ª‡-Monoolefinen
DE1244399B (de) Normalerweise feste, pigmentierte Formmassen aus Polyolefinen
DE1165256B (de) Formmassen aus Polymerisaten von ª‡-Monoolefinen
DE1149892B (de) Stabilisierte Formmassen aus Poly-ª‡-olefinen
DE1176847B (de) Formmassen aus Polymerisaten von ª‡-Olefinen
DE1155591B (de) Stabilisierte Formmassen aus Polyolefinen
DE1176359B (de) Formmassen aus Polymerisaten von ª‡-Olefinen
DE1934902C (de) Stabilisierte Formmassen aus Polyolefinen
DE1769764C3 (de) Stabilisierte Polyolefin-Formmasse
DE1569440C (de) Stabilisierte Formmassen aus Poly olefinen