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DE1157395B - Verfahren zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen

Info

Publication number
DE1157395B
DE1157395B DED30477A DED0030477A DE1157395B DE 1157395 B DE1157395 B DE 1157395B DE D30477 A DED30477 A DE D30477A DE D0030477 A DED0030477 A DE D0030477A DE 1157395 B DE1157395 B DE 1157395B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
eupolyoxymethylenes
trioxane
preparation
formaldehyde
sulfur
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DED30477A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Heinrich Hopff
Dr Hermann Metzler
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Evonik Operations GmbH
Original Assignee
Degussa GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Degussa GmbH filed Critical Degussa GmbH
Priority to DED30477A priority Critical patent/DE1157395B/de
Priority to DED30845A priority patent/DE1180519B/de
Priority to GB12621/60A priority patent/GB917101A/en
Priority to FR824226A priority patent/FR1260237A/fr
Priority to US22088A priority patent/US3110700A/en
Priority to FR829234A priority patent/FR77809E/fr
Priority to GB20529/60A priority patent/GB949049A/en
Priority to US35412A priority patent/US3144433A/en
Publication of DE1157395B publication Critical patent/DE1157395B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G2/00Addition polymers of aldehydes or cyclic oligomers thereof or of ketones; Addition copolymers thereof with less than 50 molar percent of other substances
    • C08G2/06Catalysts
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G2/00Addition polymers of aldehydes or cyclic oligomers thereof or of ketones; Addition copolymers thereof with less than 50 molar percent of other substances
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G2/00Addition polymers of aldehydes or cyclic oligomers thereof or of ketones; Addition copolymers thereof with less than 50 molar percent of other substances
    • C08G2/10Polymerisation of cyclic oligomers of formaldehyde

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyoxymethylene Polymers And Polymers With Carbon-To-Carbon Bonds (AREA)

Description

INTERNAT. KL. C 08 g
DEUTSCHES
PATENTAMT
D 30477 IVd/39c
ANMELDETAG: 18. A P R I L 1959
BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
DNDAUSGABE DER
AUSLEGESCHRIFTi 14. NOVEMBER 1963
Eupolyoxymethylene können nach verschiedenen Verfahren hergestellt werden. Zu diesen Verfahren gehört beispielsweise die Polymerisation von monomerem Formaldehyd in einem indifferenten flüssigen Medium in Abwesenheit von Wasser und in Gegenwart von Dispersionsmitteln und Polymerisationskatalysatoren, wie aliphatischer oder aromatischer Amine (USA.-Patentschrift 2 768 994 und H. Staudinger und W. Kern, »Die hochmolekularen organischen Verbindungen«, 1932, S. 280 bis 287). Weitere bekannte Katalysatoren sind Trialkylarsine, -stibine oder -phosphine. Es ist ferner bekannt, Formaldehyd bei niedrigen Temperaturen in Lösungsmitteln in Gegenwart von Schwefelsäure oder Bortrichlorid zu polymerisieren. Die Polymerisation kann auch so durchgeführt werden, daß vor der Polymerisation des Hauptteiles zuerst ein kleiner Teil des Formaldehyds polymerisiert wird, der dann zusammen mit den eventuell vorhandenen Verunreinigungen abgetrennt wird.
Ferner ist es aus der britischen Patentschrift 748 836 bekannt, Formaldehyd in Gegenwart von Halogenkohlenwasserstoffen mit oder ohne Zusatz bekannter Katalysatoren zu Polyoxymethylene!! zu polymerisieren.
Es ist auch schon vorgeschlagen worden, zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen mit erhöhter Wärmebeständigkeit monomeren Formaldehyd in Gegenwart einer Schwefelverbindung, die das Strukturelement
Verfahren zur Herstellung
von Eupolyoxymethylenen
.s
c:
ο
aufweist, zu polymerisieren. Zu dieser Verbindung gehören beispielsweise Thiuramdisulfid, Tetramethylthiuramdisulfid, 2-Mercaptobenzthiazol usw.
Es ist ferner bekannt, Eupolyoxymethylene aus Formaldehyd in Gegenwart von Verbindungen der allgemeinen Formel RnM, in der M ein Metall, wie Cu oder Al, und R ein Thiohohlenwasserstoffradikal bedeutet, herzustellen.
Es ist ferner schon vorgeschlagen worden, zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen aus monomerem Formaldehyd die Polymerisation mit einem möglichst weitgehend von Feuchtigkeit befreiten Formaldehyd in Gegenwart von in trockenem Benzin und/oder Dekalin suspendiertem oder gelöstem Schwefel durchzuführen. Hierbei soll die durchschnittliche Teilchengröße des suspendierten Schwefels zweckmäßigerweise kleiner als 200 μ sein. Nach diesem Vorschlag kann als Anmelder:
Deutsche Gold- und Silber-Scheideanstalt
vormals Roessler,
Frankfurt/M., Weißfrauenstr. 9
Dr. Heinrich Hopf! und Dr. Hermann Metzler,
Zürich (Schweiz),
sind als Erfinder genannt worden
Ein weiterer Miterfinder hat beantragt,
nicht genannt zu werden
Schwefel neben ventiliertem Reinschwefel oder feinverteiltem plastischem Schwefel insbesondere monokliner oder makromolekularer, in Kautschuk unlöslicher Schwefel verwendet werden.
Es wurde nun gefunden, daß man Eupolyoxymethylene durch Polymerisation von Trioxan mittels Katalysatoren bei Temperaturen von 50 bis 900C herstellen kann, indem man als Katalysatoren mindestens einen aliphatischen Halogenkohlenwasserstoff in Mengen von 0,01 bis 10 Gewichtsprozent, bezogen auf das eingesetzte Trioxan, verwendet.
Zu den halogenierten Kohlenwasserstoffen, die für das erfindungsgemäße Verfahren verwendet werden können, gehören beispielsweise Tetrachlorkohlenstoff, Chloroform, Methylenchlorid, Bromoform, Dichloräthylen und n-Propylchlorid.
Die Halogenkohlenwasserstoffe werden in Mengen von 0,01 bis 10%» bezogen auf den Ausgangsstoff, verwendet.
Die Polymerisation kann in der Weise durchgeführt werden, daß man das Trioxan mit geringen Mengen des Halogenkohlenwasserstoffes versetzt und bis zur Beendigung der Reaktion bei gewöhnlicher oder schwach erhöhter Temperatur stehenläßt. Zweckmäßig verfährt man aber in der Weise, daß man Trioxan in einem geschlossenen Gefäß mit dem Katalysator auf 50 bis 9O0C erwärmt. Es ist vorteilhaft, hierbei durch Rühren oder Rollen des Gefäßes eine gute Durchmischung aufrechtzuerhalten. Dabei wird die anfangs
309 748/386
klare Lösung unter Ausscheidung des Polymerisats trüb und geht allmählich in ein festes Produkt über. Durch Waschen mit Methanol und Extraktion mit verdünnter Natronlauge können die niedrigmolekularen Anteile entfernt werden. Die Ausbeuten schwanken je nach dem Katalysator zwischen 50 und 90 %· Die Molekulargewichte der erhaltenen Polyoxymethylene schwanken ja nach den Reaktionsbedingungen zwischen 20000 und mehreren Hunderttausend bei einem Erweichungspunkt von etwa 185°C.
Die erfindungsgemäß hergestellten Eupolyoxymethylene lassen sich nach den für Thermoplasten üblichen Verfahren zu Formkörpern, beispielsweise durch Spritzgießen, Pressen usw., verarbeiten oder zum Überziehen von Gegenständen verwenden.
Man erhält Formkörper, die zäh und elastisch sind. Beim Erwärmen auf 1800C während einer Stunde findet nur eine geringfügige Depolymerisation statt.
Auch Füll- und/oder Farbstoffe können im Gemisch mit den Eupolyoxymethylenen verwendet werden. Hierzu gehören insbesondere auch Glasfasern und Schlackenwolle.
Vorteilhaft ist die Verwendung von hochdispersen, insbesondere aktiven Füllstoffen, beispielsweise Ruß, vorzugsweise alkalischer Ruß, oder Oxyde von Metallen oder Metalloiden, wie Aluminiumoxyd, Titanoxyd, Zirkonoxyd oder Siliciumdioxyd, die durch Umsetzung flüchtiger Verbindungen dieser Stoffe bei hoher Temperatur in einem oxydierenden oder hydrolysierenden Medium erhalten werden.
Ein überraschender sprunghafter technischer Effekt des erfindungsgemäßen Verfahrens gegenüber dem Verfahren der britischen Patentschrift 748 836 soll darin gesehen werden, daß in Abwesenheit von organischen Lösungsmitteln gearbeitet wird und damit die Regeneration des Lösungsmittels unnötig wird.
Beispiel 1
40 Teile Trioxan werden mit 0,4 Teilen Chloroform in einem emaillierten Gefäß geschmolzen und 24 Stunden auf 7O0C erwärmt. Nach dieser Zeit ist das gesamte Produkt in eine feste weiße Masse übergegangen, die nach dem Zerkleinern zur Entfernung des unveränderten Trioxans mit Methanol gewaschen und zur Abtrennung von niedrigmolekularen PoIyoxymethylenen mit verdünnter Natronlauge behandelt wird. Nach dem Auswaschen der Lauge wird das Produkt getrocknet. Man erhält 23 Teile Eupolyoxymethylen von Erweichungspunkt 185° C.
Beispiel 2
10 Teile Trioxan werden mit 0,5 Teilen Tetrachlorkohlenstoff gemäß Beispiel 1 72 Stunden auf 70° C erwärmt, wobei das Gefäß langsam in Rotation ge-* halten wird. Bei der Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 8 Teile hochmolekulares Polyoxymethylene
Ein Versuch, der ohne Zusatz von Tetrachlor-' kohlenstoff durchgeführt wurde, ergab eine Ausbeute von nur 0,1 bis 1%= die sich durch Bewegen des Gefäßes auf 10 bis 15°/o steigern ließ.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Verfahren zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen durch Polymerisation von Trioxan mittels, Katalysatoren bei Temperaturen von 50 bis 9O0C5: dadurch gekennzeichnet, daß man als Katalysator in mindestens einen aliphatischen Halogenkohlenwasserstoff, in Mengen von 0,01 bis 10 Gewichts-, prozent, bezogen auf das eingesetzte Trioxan^ verwendet.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Britische Patentschrift Nr. 748 836.
    © 309 748/386 11.63
DED30477A 1959-04-18 1959-04-18 Verfahren zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen Pending DE1157395B (de)

Priority Applications (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DED30477A DE1157395B (de) 1959-04-18 1959-04-18 Verfahren zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen
DED30845A DE1180519B (de) 1959-04-18 1959-06-12 Verfahren zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen
GB12621/60A GB917101A (en) 1959-04-18 1960-04-08 A process for the production of eupolyoxymethylene
FR824226A FR1260237A (fr) 1959-04-18 1960-04-13 Procédé pour préparer des polyoxyméthylènes à poids moléculaires très élevés par polymérisation de l'aldéhyde formique
US22088A US3110700A (en) 1959-04-18 1960-04-14 Process for the production of eupolyoxymethylenes
FR829234A FR77809E (fr) 1959-04-18 1960-06-07 Procédé pour préparer des polyoxyméthylènes à poids moléculaires très élevés par polymérisation de l'aldéhyde formique
GB20529/60A GB949049A (en) 1959-04-18 1960-06-10 A process for the production of eupolyoxymethylenes
US35412A US3144433A (en) 1959-04-18 1960-06-13 Process for the production of eupolyoxymethylenes

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DED30477A DE1157395B (de) 1959-04-18 1959-04-18 Verfahren zur Herstellung von Eupolyoxymethylenen

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DE1157395B true DE1157395B (de) 1963-11-14

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DE (1) DE1157395B (de)

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB748836A (en) * 1952-08-30 1956-05-09 Du Pont Improvements in or relating to formaldehyde polymers

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB748836A (en) * 1952-08-30 1956-05-09 Du Pont Improvements in or relating to formaldehyde polymers

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