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DE1044781B - Verfahren zur Herstellung von reinstem Silicium oder Germanium - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von reinstem Silicium oder Germanium

Info

Publication number
DE1044781B
DE1044781B DEK32451A DEK0032451A DE1044781B DE 1044781 B DE1044781 B DE 1044781B DE K32451 A DEK32451 A DE K32451A DE K0032451 A DEK0032451 A DE K0032451A DE 1044781 B DE1044781 B DE 1044781B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
germanium
production
purest
group
iii
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEK32451A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Hans Werner Schmidt
Dr Herbert Jenkner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Kali Chemie AG
Original Assignee
Kali Chemie AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kali Chemie AG filed Critical Kali Chemie AG
Priority to DEK32451A priority Critical patent/DE1044781B/de
Publication of DE1044781B publication Critical patent/DE1044781B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00Silicon; Compounds thereof
    • C01B33/04Hydrides of silicon
    • C01B33/046Purification
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G17/00Compounds of germanium
    • C01G17/003Preparation involving a liquid-liquid extraction, an adsorption or an ion-exchange
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B41/00Obtaining germanium

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von reinstem Silicium oder Germanium Es ist bekannt, reinstes Silicium, das für Halbleiterzwecke verwendbar ist, herzustellen durch thermische Spaltung von SiH4. Das hierfür erforderliche S i H4 kann z. B. hergestellt werden durch Hydrolyse von Magnesiumsilicid, durch Hydrierung von Sic14 mit LiA1H4 und nach anderen bekannten Methoden. Aber auch nach diesen Verfahren sind einige als Verunreinigungen vorhandenen Elemente sehr schwierig zu beseitigen, da sie, wie z. B. das Bor, in ihre Wasserstoffverbindungen übergeführt werden und das Si114 begleiten. Es ist daher bei den bisher bekannten Verfahren erforderlich, das Si114 oder die Ausgangsprodukte langwierigen und ausbeutevermindernden Reinigungs- bzw. Destillationsprozessen zu unterwerfen, wenn es überhaupt möglich war, den erforderlichen hoben Reinheitsgrad zu erreichen.
  • Es wurde nun gefunden, daß reinstes, direkt für Halbleiterzwecke verwendbares Silicium oder Geri-nanium durch thermische Zersetzung ihrer Hydride in der Weise hergestellt werden kann, daß noch Bor-, Arsen-, Antimon- oder ähnliche '#,'erunreinigungen enthaltendes, auf beliebige Weise hergestelltes Si H 4 oder GeH4 durch eine Suspension eines Alkalihvdrids, die außerdem eine organische Verbindung, eines Elements der III. Gruppe des Periodischen Systems enthält, geleitet wird und das abgeführte SH4 bzw. GeH4 einer an sich bekannten thermischen Zersetzung unterworfen wird.
  • Für die gewissermaßen als Katalysator benutzten organischenVerbindungen der Elemente der III. Gruppe des Periodischen Systems kommen insbesondere aluminiumorganische Verbindungen in Frage, von diesen insbesondere die Aluminiumtrialkyle, z. B. Aluminiumtrimethyl, -triäthyl oder -tributyl. Des weiteren können Aluminiumalkylhydride, Aluminiumalkylalkoholate oder Aluminiumalkoholate (weniger günsti-, infolge ihrer -eringeren Reaktionsfähigkeit Bortr ialkyle, Borsäureester, Alkylborsäureester, Galliumalk-yle usw. eingesetzt werden. Diese Verbindungen haben die Eigenschaft, schon in geringen Mengen ihre Wirkung zu entfalten. Beispielsweise genügen 5 bis 10 Molprozent, bezogen auf eingesetztes Alkalihydrid, um die Reaktion durchzuführen. Es können aber auch größere Mengen an organischen Verbindungen der 111. Gruppe des Periodischen Systems eingesetzt werden, beispielsweise 10 bis 30 oder 30 bis 100 Molprozent oder mehr, bezogen auf eingesetztes Alkalihydrid. Insbesondere bei Verwendung der stöchiometrischen Menge der organischen Verbindung der III. Gruppe kann die Reaktionstemperatur stark ermäßigt werden, und es hat sich herausgestellt, daß selbst so tiefe Temperaturen wie -50' C und darunter angewendet werden können. Für die Herstellung von reinstem Silicium ist es jedoch von Vorteil, mit praktisch katalytischen Mengen zu arbeiten und dabei eine Reaktionstemperatur von mehr als etwa +60' C zu verwenden.
  • Die organische Verbindung eines Elements der III. Gruppe des Periodischen Systems braucht nicht als solche zugesetzt zu werden, sondern kann auch erst durch Umsetzung nach einem beliebigen be- kannten Verfahren in der Suspension selbst erzeugt werden.
  • Als Alkalihydrid kommt als weitaus billigstes insbesondere Natriumhydrid in Frage, jedoch können ebenso auch Li H, K H oder deren Gemische verwendet werden.
  • Zur schnelleren und besseren Reaktionsdurchführung ist es zweckmäßig, das Alkalihydrid in feinteiliger Form einzusetzen, obwohl bei größeren Ansätzen auch grobkörnigeres Alkalihydrid verwendet werden kann. Gutes Rühren erleichtert allgemein die Umsetzung. Das Verfahren wird zweckmäßigerweise in Ge-enwart von Lösungs- oder Suspensionsmitteln durchgeführt, wobei als solche die verschiedensten organischen Verbindungen verwendet werden können, sofern sie mit den Ausgangs- und Endprodukten nicht reagieren.
  • Geeignet sind beispielsweise aliphatische und aromatische Kohlenwasserstoffe, Alkylsilane, Mineralöle und viele mehr.
  • Die Umsetzungstemperatur kann in weiten Grenzen variiert werden und liegt beispielsweise zwischen - 50 und + 150' C.
  • Als Zersetzungstemperatur des Hydrids reicht für si H4 im all-emeinen 500 bis etwa 1400' C aus, bei GeH4 liegt sie niedriger, etwa 500 bis 1200' C. Zweckmäßigerweise wird das Si oder Ge bereits auf reinstes Si oder Ge niedergeschlagen.
  • Es ist zweckmäßig, die erfindungsgemäße Umsetzung in mehreren hintereinandergeschalteten Reaktionsgefäßen durchzuführen, wobei die hinteren nicht mit Katalysator beschickt sind. Man erreicht dabei, daß, falls der Katalysator leicht flüchtig ist, er in das nächste Gefäß, das nur Alkalihydrid enthält, mit-,gerissen wird. Selbstverständlich können mehrere dieser Einheiten hintereinandergeschaltet werden.
  • \Tach dem beanspruchten neuen Verfahren wird erreicht, daß insbesondere die im reinsten Silicium schwer zu entfernenden und sehr unliebsamen Verunreinigungen an Bor beseitigt werden. Es wurde nun gefunden, daß beispielsweise die im SiH4 noch enthaltenen flüchtigen Borverbindungen mit dem katalysierten NaH entweder zu NaBH4 umgesetzt werden ,) unter Bildung von oder mit dem Katalysator (AIR, B R, reagieren, das sofort mit dem anwesenden Alkalihydrid zum Komplex NaHBR, umgesetzt und abgeschieden wird. Ähnliche Verhältnisse liegen für die Herstellung von reinstem Germanium aus Germaniumtetrachlorid vor. Beispiel Ein 0,5 Molprozent B, H" enthaltendes Si H4 wurde durch eine 20%ige Suspension von NaH in einem Mineralöl vom Kp.,. etwa 200' C bei 100 bis 140' C geleitet, welche 15 Molprozent Al (C2 H5) ., bezogen auf eingesetztes NaH, enthielt. Das austretende SiH4 wurde durch einen zweiten Reaktor, der gleichermaßen, und zwei weitere, die wie der erste und der zweite, jedoch ohne Al (C,H"), beschickt sind, geleitet. Nach thermischer Zersetzung bei 800 bis 1000' C konnte in dem erhaltenen reinsten Silicium kein Bor mehr nachzewiesen werden.

Claims (3)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von reinstem Silicium oder Germanium durch thertnische Zersetzung ihrer Hydride, dadurch gekennzeichnet, daß das noch borhaltige und/oder sonstige Verunreinigungen enthaltende, auf beliebige Weise hergestellte SiH4 bzw. GeH4 durch eine Suspension eines Alk-alihydrids, die außerdem eine organische Verbindung eines Elements der III. Gruppe des Periodischen Systems als Katalysator enthält, geleitet und das abgeführte SiH4 bzw. GeH4 einer an sich bekannten thermischen Zersetzung unterworfen wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als organische Verbindungen eines Elementes der III.
  3. Gruppe des Periodischen Systems z. B. Al (C2 H,5),9, Al (C2 H.5) 2 H, Al (0 R) s. Al R" (0 R) 3 , (R = Alkyl, n = 1 oder 2) oder andere benutzt werden. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere Reaktionsgefäße hintereinandergeschaltet werden, wobei die hinteren nicht mit Katalysator beschickt werden.
DEK32451A 1957-06-17 1957-06-17 Verfahren zur Herstellung von reinstem Silicium oder Germanium Pending DE1044781B (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1139103B (de) * 1960-04-07 1962-11-08 Metallgesellschaft Ag Verfahren zur Herstellung von Monosilan

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE1139103B (de) * 1960-04-07 1962-11-08 Metallgesellschaft Ag Verfahren zur Herstellung von Monosilan

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