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TWI848591B - 樹脂組合物及使用其製成之物品 - Google Patents

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TWI848591B
TWI848591B TW112107503A TW112107503A TWI848591B TW I848591 B TWI848591 B TW I848591B TW 112107503 A TW112107503 A TW 112107503A TW 112107503 A TW112107503 A TW 112107503A TW I848591 B TWI848591 B TW I848591B
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許宗儒
張書豪
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台光電子材料股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種樹脂組合物，包括：1重量份至20重量份的具有式(1)所示結構的第一樹脂；以及70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂；
其中，m為10至250的正整數。本發明更提供使用前述樹脂組合物製成的物品。

Description

樹脂組合物及使用其製成之物品
本發明主要涉及一種樹脂組合物，特別係涉及一種可用於製備半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板的樹脂組合物。
全球環保減碳議題近年來受到世界各國的重視，國際品牌大廠紛紛提出碳減量及碳中和的減碳管理目標，供應鏈減碳管理成為主要執行方案之一。有鑑以此，以二氧化碳為原料(減碳)的聚合物相繼被開發出來並應用於民生及工業產品。
此外，隨著第五代行動通訊技術(5G)的快速發展，適用於高頻高速訊號傳輸的低介電基板材料也成為印刷電路板產業的主要開發方向，其技術需求包括基板在高頻下具有低介電常數及低介電損耗，使得製作而得的印刷電路板可應用於高頻高速等5G通訊傳輸。例如，低介電基板材料於10GHz頻率下量測而得的介電常數小於或等於3.5，以及10GHz頻率下量測而得的介電損耗小於或等於0.0030。然而，低介電的基板材料通常伴隨著低銅箔剝離強度(基板的絕緣層與相鄰且接合的銅箔兩者分離所需的力)，額外添加提升銅箔剝離強度的樹脂原料，通常會伴隨著劣化低介電性，或是銅箔剝離強度的提升幅度不 足。因此，如何維持基板低介電性，並有效提升銅箔剝離強度，為本技術領域所需積極開發的技術方向。
有鑒於先前技術中所遭遇的問題，本發明的主要目的在於提供一種樹脂組合物，以及使用此樹脂組合物製成的製品。
為了達到上述目的，本發明公開一種樹脂組合物，其包括：1重量份至20重量份的具有式(1)所示結構的第一樹脂；以及100重量份的第二樹脂；其中，該第二樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂、馬來醯亞胺樹脂、苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂、氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂或其組合；
Figure 112107503-A0101-12-0002-4
 其中，m為10至250的正整數。
此外，本發明還公開另一種樹脂組合物，其包括：1重量份至20重量份的具有式(1)所示結構的第一樹脂；以及70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂；
Figure 112107503-A0101-12-0003-5
 其中，m為10至250的正整數。
現有的低介電樹脂組成物往往面臨銅箔剝離強度不足的問題。尤其是，當銅箔的粗糙度降低時，現有的低介電樹脂組成物因其銅箔剝離強度不足，而無法應用於需要低粗糙度銅箔的領域上。於本發明的樹脂組合物中，藉由添加具有式(1)所示結構的樹脂，樹脂組合物除了可保有低介電性外，更具有提升的銅箔剝離強度。特別是，即便本發明的樹脂組合物形成於低粗糙度的銅箔上形成絕緣層時，因本發明的樹脂組成物具有提升的銅箔剝離強度，故銅箔不易於絕緣層上剝離；據此，本發明的樹脂組成物可有利於使用低粗糙度銅箔的領域上。
除前述的樹脂組合物外，本發明更提供一種由前述樹脂組合物製成之物品(或稱製品)，其中，物品可包括，例如，半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
舉例而言，於一實施例中，本發明所提供的物品具有以下一種、多種或全部特性：
參考IPC-TM-650 2.4.8所述之方法測量而得的含銅基板的銅箔剝離強度大於3.0磅/英吋；
根據JIS C2565所述之方法於10GHz之頻率下測量而得的介電常數小於或等於3.5；及/或
根據JIS C2565所述之方法於10GHz之頻率下測量而得的介電損耗小於或等於0.0030。
下文將詳細說明，使本發明的其他目的、優點、及新穎特徵更明顯。
圖1為具有式(1)所示結構的樹脂的FTIR圖譜。
本文使用「一」、「一個」、「一種」或類似的表達來描述本發明所述的組分和技術特徵，此種描述僅僅是為了方便表達，並給予本發明的範圍提供一般性的意義。因此，此種描述應理解為包括一個或至少一個，且單數也同時包括複數，除非明顯是另指他義。
在本文中，「或其組合」即為「或其任一種組合」，「任一」、「任一種」、「任一個」即為「任意一」、「任意一種」、「任意一個」。
此外，在本文中，除了特別指明者之外，「第一」、「第二」等序數，只是用於區別具有相同名稱的多個元件，並不表示它們之間存在位階、層級、執行順序、或製程順序。一「第一」元件與一「第二」元件可能一起出現在同一構件中，或分別出現在不同構件中。序數較大的一元件的存在不必然表示序數較小的另一元件的存在。
在本文中，除了特別指明者之外，所謂的特徵甲「或」(or)或「及/或」(and/or)特徵乙，是指甲單獨存在、乙單獨存在、或甲與乙同時存在；所謂的特徵甲「及」(and)或「與」(and)或「且」(and)特徵乙，是指甲與乙同時存在。
於本文中，用語「包含」、「包括」、「具有」、「含有」或其他任何類似用語均屬於開放性連接詞(open-ended transitional phrase)，其意欲涵蓋非排他性的包含物。舉例而言，含有複數要素的一組合物或製品並不僅限於本文所列出的此等要素而已，而是還可包含未明確列出但卻是該組合物或製品通常固有的其他要素。除此之外，除非有相反的明確說明，否則用語「或」是指涵括性的「或」，而不是指排他性的「或」。此外，於本文中，用語「包含」、「包括」、「具有」、「含有」之解讀應視為已具體揭示並同時涵蓋「由...所組成」、「組成為」、「餘量為」等封閉式連接詞，以及「實質上由...所組成」、「主要由...組成」、「主要組成為」、「基本含有」、「基本上由...組成」、「基本組成為」、「本質上含有」等半開放式連接詞。
此外，在本文中，「較佳」或「更佳」是用於描述可選的或附加的元件或特徵，亦即，這些元件或特徵並不是必要的，而可能加以省略。
在本文中，所有以數值範圍或百分比範圍形式界定的特徵或條件如數值、數量、含量與濃度僅是為了簡潔及方便。據此，數值範圍或百分比範圍的描述應視為已涵蓋且具體公開所有可能的次範圍及範圍內的個別數值(包括整數與分數)，特別是整數數值。舉例而言，「1.0至8.0」、「介於1.0至8.0之間」或「介於1.0及8.0之間」的範圍描述應視為已經具體公開如1.0至8.0、1.0至7.0、2.0至8.0、2.0至6.0、3.0至6.0、4.0至8.0、3.0至8.0等等所有次範圍，並且應視為涵蓋端點值，特別是由整數數值所界定的次範圍，且應視為已經具體公開範圍 內如1.0、2.0、3.0、4.0、5.0、6.0、7.0、8.0等個別數值。除非另有指明，否則前述解釋方法適用於本發明全文的所有內容，不論範圍廣泛與否。
如果數量、濃度或其他數值或參數是以範圍、優選範圍、較佳範圍或一系列上限與下限表示，則其應理解成是本文已特定公開了由任意一對該範圍的上限或優選值或較佳值與該範圍的下限或優選值或較佳值構成的所有範圍，不論這些範圍是否有分別公開。此外，本文中若提到數值的範圍時，除非另有說明，否則該範圍應包括其端點以及範圍內的所有整數與分數。
於本文中，在可達成發明目的之前提下，數值應理解成具有該數值有效位數的精確度。此外，在本文中，除了特別指明者之外，一數值可涵蓋該數值的±10%的範圍，特別是該數值±5%的範圍。除了特別指明者之外，一數值範圍是由較小端點數、較小四分位數、中位數、較大四分位數、及較大端點數所定義的多個子範圍所組成。舉例來說，數字40.0則應理解成涵蓋從39.50至40.49的範圍。
於本文中，對於使用馬庫西群組(Markush group)或選項式用語以描述本發明特徵或實例之情形，本領域具有通常知識者應瞭解馬庫西群組或選項清單內所有成員的次群組或任何個別成員亦可用於描述本發明。舉例而言，若X描述成「選自於由X1、X2及X3所組成的群組」，亦表示已經完全描述出X為X1的主張與X為X1及/或X2及/或X3的主張。再者，對於使用馬庫西群組或選項式用語以描述本發明之特徵或實例者，本領域具有通常知識者應瞭解馬庫西群組或選項清單內所有成員的次群組或個別成員的任何組合亦可用於描述本發明。據此，舉例而言，若X描述成「選自於由X1、X2及X3所組成的群組」，且Y描述 成「選自於由Y1、Y2及Y3所組成的群組」，則表示已經完全描述出X為X1或X2或X3而Y為Y1或Y2或Y3的主張。
若無特別指明，在本發明中，化合物是指兩種或兩種以上元素藉由化學鍵連接所形成的化學物質，包括小分子化合物和高分子化合物，且不限於此。本文中化合物在解讀時不僅限於單一個化學物質，還可解釋為具有同一種成分或具有同種性質的同一類化學物質。
若無特別指明，在本發明中，聚合物是指單體藉由聚合反應所形成的產物，往往包括許多高分子的聚集體，每一個高分子由許多簡單的結構單元藉由共價鍵重複連接而成，單體即合成聚合物的化合物。聚合物可以包括均聚物(又稱自聚物)、共聚物、預聚物等等，且不限於此。預聚物是指兩種或兩種以上化合物經轉化率介於10%至90%之間的聚合反應所產生的化學物質。聚合物當然包括寡聚物，且不限於此。寡聚物又稱低聚物，是由2~20個重複單元組成的聚合物，通常是2~5個重複單元組成的聚合物。舉例而言，二烯聚合物在解讀時，包括二烯均聚物、二烯共聚物、二烯預聚物，當然也包括二烯寡聚物等。
若無特別指明，在本發明中，共聚物是指兩種以上不同單體藉由聚合反應所形成的產物，包括但不限於無規共聚物、交替共聚物、接枝共聚物或嵌段共聚物。舉例而言，苯乙烯-丁二烯共聚物即是僅由苯乙烯及丁二烯兩種單體由聚合反應所形成的產物，例如但不限於，苯乙烯-丁二烯共聚物包括苯乙烯-丁二烯無規共聚物、苯乙烯-丁二烯交替共聚物、苯乙烯-丁二烯接枝共聚物或苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物。苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物包括，例如但不限於，苯乙烯-苯乙烯-苯乙烯-丁二烯-丁二烯-丁二烯-丁二烯的聚合後的分子結構。苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物包括，例如但不限於，苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚 物。苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物包括，例如但不限於，苯乙烯-苯乙烯-苯乙烯-丁二烯-丁二烯-丁二烯-丁二烯-苯乙烯-苯乙烯-苯乙烯的聚合後的分子結構。同理，氫化苯乙烯-丁二烯共聚物包括氫化苯乙烯-丁二烯無規共聚物、氫化苯乙烯-丁二烯交替共聚物、氫化苯乙烯-丁二烯接枝共聚物或氫化苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物。氫化苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物包括，例如但不限於，氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物。
若無特別指明，「樹脂」一般可以是一種合成聚合物的習慣命名，但在本發明中，「樹脂」在解讀時，可以包括單體、其聚合物、單體的組合、其聚合物的組合或是單體與其聚合物的組合等等形式，且不限於此。舉例而言，在本發明中，「馬來醯亞胺樹脂」在解讀時，包括馬來醯亞胺單體、馬來醯亞胺聚合物、馬來醯亞胺單體的組合、馬來醯亞胺聚合物的組合或是馬來醯亞胺單體與馬來醯亞胺聚合物的組合。
舉例而言，在本發明中，「含乙烯基」在解讀時包括乙烯基、伸乙烯基、烯丙基、(甲基)丙烯酸酯基或其組合。其中，乙烯基包括乙烯苄基。
若無特別指明，在本發明中，改性物(亦稱改質物)包括：各樹脂的反應官能基改性後的產物、各樹脂與其它樹脂預聚反應後的產物、各樹脂與其它樹脂交聯後的產物、各樹脂均聚後的產物、各樹脂與其它樹脂共聚後的產物等等。舉例而言，例如但不限於，改性可為將原本的羥基經由化學反應置換成乙烯基，或將原本的末端乙烯基與對胺基苯酚經由化學反應得到末端羥基。
若無特別指明，本發明所述的不飽和鍵，是指反應性不飽和鍵，例如但不限於可與其他官能基進行交聯反應的不飽和雙鍵，例如但不限於可與其他官能基進行交聯反應的不飽和碳碳雙鍵。
若無特別指明，在本發明中，丙烯酸酯化合物的具體實例中使用「(甲基)」形式撰寫的，在解讀時，應理解為包括含有甲基和不含有甲基兩種情況，例如環己烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯應解讀為包括環己烷二甲醇二丙烯酸酯及環己烷二甲醇二甲基丙烯酸酯。
若無特別指明，本發明中所述的烷基，在解讀時包括其各種同分異構體，例如丙基應解讀為包括正丙基及異丙基。
應理解的是，本文各實施例所揭露的特徵均可任意組合，形成本申請案的技術方案，只要這些特徵的組合不存在矛盾。
若無特別指明，於本文中，重量份代表重量的份數，其可為任意的重量單位，例如但不限於公斤、公克、磅等重量單位。例如100重量份的馬來醯亞胺樹脂，代表其可為100公斤的馬來醯亞胺樹脂或是100磅的馬來醯亞胺樹脂。若樹脂溶液包含溶劑及樹脂，則一般(固態或液態)樹脂的重量份是指該(固態或液態)樹脂的重量單位，並不包含溶液中溶劑的重量單位。而溶劑的重量份是指該溶劑的重量單位。
以下具體實施方式本質上僅是例示性，且並不欲限制本發明及其用途。此外，本文並不受前述先前技術或發明內容或以下具體實施方式或實施例中所描述之任何理論的限制。實施例中所採用的方法、試劑和條件，除非另有說明，否則為本領域常規的方法、試劑和條件。
本發明公開一種樹脂組合物，其包括：1重量份至20重量份的具有式(1)所示結構的第一樹脂；以及100重量份的第二樹脂；其中，該第二樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂、馬來醯亞胺樹脂、苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂、氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂或其組合。本發明更公開另一種 樹脂組合物，其包括：1重量份至20重量份的具有式(1)所示結構的第一樹脂；以及70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂。接下來，將針對本發明所提供的樹脂組合物進行進一步說明。
第一樹脂
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物中的式(1)所示的第一樹脂的含量可為1重量份至20重量份，較佳為3重量份至18重量份，且更佳為5重量份至15重量份。
舉例而言，於一實施例中，式(1)所示結構可如下式(2)所示：
Figure 112107503-A0101-12-0010-6
 其中，m為10至250的正整數。
舉例而言，於一實施例中，式(1)或式(2)中的m可分別為10至250的正整數，較佳分別為30至120的正整數，且更佳分別為40至105的正整數。
舉例而言，於一實施例中，具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂的數量平均分子量可分別為2,000至40,000，較佳分別為5,000至20,000，更佳分別為7,000至17,000。
舉例而言，於一實施例中，可使用一分子量範圍的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂來製備本發明的樹脂組合物。於一實施例中，可使用數量平均分子量為6,000至8,000的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂來製備本發明的樹脂組合物。於一實施例中，可使用數量平均分子量約為7,000的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂來製備本發明的樹脂組合物。於一實施例中，可使用數量平均分子量為16,000至18,000的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂來製備本發明的樹脂組合物。於一實施例中，可使用數量平均分子量約為17,000的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂來製備本發明的樹脂組合物。然而，本發明並不僅限於此。
舉例而言，於一實施例中，可使用兩種以上不同分子量範圍的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂來製備本發明的樹脂組合物。於一實施例中，可使用數量平均分子量為6,000至8,000的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂(低分子量)以及數量平均分子量為16,000至18,000的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂(高分子量)來製備本發明的樹脂組合物。於一實施例中，可使用數量平均分子量約為7,000的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂(低分子量)及可使用數量平均分子量約為17,000的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂(高分子量)來製備本發明的樹脂組合物。其中，低分子量的第一樹脂與高分子量的第一樹脂兩者間的重量比可介於9：1至1：9之間，較佳可介於7：3至3：7之間，且更佳介於7：3至1：1之間。然而，本發明並不僅限於此。
於本發明中，所使用的具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂，其製備方法是以二氧化碳作為反應物(碳源)，故能達到減碳(減少二氧化碳)的效果。此外，具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂中的碳酸酯結構還具有燃燒熱 低及/或生物可分解性。再者，具有式(1)或式(2)所示結構的第一樹脂中的乙烯基，更可與其他含反應官能基的化合物交聯，而使樹脂組合物的應用領域更加廣泛。
第二樹脂
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可包括含乙烯基聚苯醚樹脂。
舉例而言，於一實施例中，若無特別指明，本發明各實施例中提及的含乙烯基聚苯醚樹脂可包括各種末端經由乙烯基或烯丙基所改性的聚苯醚樹脂，例如乙烯苄基聚苯醚樹脂。亦或是該含乙烯基聚苯醚樹脂可為含(甲基)丙烯酸酯的聚苯醚樹脂。舉例而言，前述含乙烯基聚苯醚樹脂包括含乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂、含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂、含乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂或其組合，且不以此為限。舉例而言，該含乙烯基聚苯醚樹脂包括公開號為2016/0185904 A1的美國專利申請案中的各類聚苯醚樹脂，本文將其全部內容以引用的方式納入作為參考。
舉例而言，於一實施例中，含乙烯基聚苯醚樹脂可包括本領域所知的各類含乙烯基聚苯醚樹脂。適用於本發明的含乙烯基聚苯醚樹脂並不受特別限制，且可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合。在某些實施方式中，可使用以下任一種或多種含乙烯基聚苯醚樹脂：含乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂(例如OPE-2st，可購自三菱瓦斯化學公司)、含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂(例如SA9000，可購自Sabic公司)、含乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂或其組合。然而，本發明並不僅限於此。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)中的含乙烯基聚苯醚樹脂的含量可為70重量份。其餘樹脂的含量是相對於70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂的相對含量。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)中的含乙烯基聚苯醚樹脂可為含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)中的含乙烯基聚苯醚樹脂可包括含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂及含乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂。其中，含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂與含乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂的重量比可介於9：1至1：9之間，較佳可介於6：1至1：6之間，且更佳可介於6：1至4：3之間。然而，本發明並不僅限於此。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括馬來醯亞胺樹脂，且馬來醯亞胺樹脂的含量並不限定。於一實施例中，相對於70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括1重量份至40重量份的馬來醯亞胺樹脂，但本發明並不僅限於此。於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可不包含馬來醯亞胺樹脂，此時，馬來醯亞胺樹脂的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物(或其第二樹脂)不特意添加馬來醯亞胺樹脂。
舉例而言，於一實施例中，馬來醯亞胺樹脂的例子包括，但不限於，4,4’-二苯甲烷雙馬來醯亞胺(4,4’-diphenylmethane bismaleimide)、聚苯甲烷馬來醯亞胺(polyphenylmethane maleimide)(或稱苯甲烷馬來醯亞胺寡聚物(oligomer of phenylmethane maleimide))、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺(bisphenol A diphenyl ether bismaleimide)、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來 醯亞胺(3,3’-dimethyl-5,5’-diethyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide)、3,3’-二甲基-5,5’-二丙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺(3,3’-dimethyl-5,5’-dipropyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide)、間亞苯基雙馬來醯亞胺(m-phenylene bismaleimide)、4-甲基-1,3-亞苯基雙馬來醯亞胺(4-methyl-1,3-phenylene bismaleimide)、1,6-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷(1,6-bismaleimide-(2,2,4-trimethyl)hexane)、正-2,3-二甲基苯基馬來醯亞胺(N-2,3-xylylmaleimide)、正-2,6-二甲基苯基馬來醯亞胺(N-2,6-xylylmaleimide)、正苯基馬來醯亞胺(N-phenylmaleimide)、乙烯苄基馬來醯亞胺(vinyl benzyl maleimide，VBM)、含聯苯結構的馬來醯亞胺、含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺樹脂、二烯丙基化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、二胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、多官能胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、酸性酚化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物或其組合。在解讀時也包括這些成分的改性物。
舉例而言，馬來醯亞胺樹脂的例子包括，但不限於，商品名為BMI-1000、BMI-1000H、BMI-1100、BMI-1100H、BMI-2000、BMI-2300、BMI-3000、BMI-3000H、BMI-4000、BMI-5000、BMI-5100、BMI-TMH、BMI-7000及BMI-7000H等的由Daiwakasei Industry公司生產的馬來醯亞胺樹脂，或商品名為BMI-70、BMI-80等的由K.I化學公司生產的馬來醯亞胺樹脂，商品名為MIR-3000或MIR-5000等的由日本化藥公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
舉例而言，含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺樹脂的例子包括，但不限於，商品名為BMI-689、BMI-1400、BMI-1500、BMI-1700、BMI-2500、BMI-3000、BMI-5000及BMI-6000等的由設計者分子公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
前述的馬來醯亞胺樹脂可單獨使用或兩種以上合併使用。
舉例而言，於一實施例中，當樹脂組合物(或其第二樹脂)包含馬來醯亞胺樹脂時，馬來醯亞胺樹脂的含量可為1重量份至40重量份，較佳為1重量份至20重量份，更佳為1重量份至15重量份，且最佳為5重量份至10重量份。然而，本發明並不僅限於此，馬來醯亞胺樹脂的含量可視需求進行調整。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括含乙烯基聚烯烴，且乙烯基聚烯烴的含量並不限定。於一實施例中，相對於70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括1重量份至40重量份的乙烯基聚烯烴，但本發明並不僅限於此。於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可不包含含乙烯基聚烯烴，此時，含乙烯基聚烯烴的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物(或其第二樹脂)不特意添加含乙烯基聚烯烴。
舉例而言，於一實施例中，含乙烯基聚烯烴的種類並不限制，可包括本領域所知的各種含乙烯基烯烴聚合物。其中，含乙烯基聚烯烴的例子包括，但不限於，聚丁二烯、聚異戊二烯、苯乙烯-丁二烯共聚物、苯乙烯-異戊二烯共聚物、苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三元聚合物、苯乙烯-丁二烯-馬來酸酐三元聚合物、乙烯基-聚丁二烯-脲酯寡聚物、馬來酸酐-丁二烯共聚物或其組合。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂。於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可不包含苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂，此時，苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物(或其第二樹脂)不特意添加苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂。
舉例而言，於一實施例中，當樹脂組合物(或其第二樹脂)包括含乙烯基烯烴聚合物(例如，苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂)時，含乙烯基烯烴聚合物的含量可為1重量份至40重量份，較佳為5重量份至35重量份，更佳為5重量份至30重量份，且最佳為10重量份至20重量份。然而，本發明並不僅限於此，含乙烯基烯烴聚合物(例如，苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂)的含量可視需求進行調整。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括氫化聚烯烴，且氫化聚烯烴的含量並不限定。於一實施例中，相對於70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括1重量份至35重量份的氫化聚烯烴，但本發明並不僅限於此。於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可不包含氫化聚烯烴，此時，氫化聚烯烴的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物(或其第二樹脂)不特意添加氫化聚烯烴。
舉例而言，於一實施例中，氫化聚烯烴的種類並不限制，可包括本領域所知的各類氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(又稱為苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯共聚物)。適用於本發明的氫化聚烯烴並不受特別限制，且可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合。舉例而言，於一實施例中，氫化聚烯烴可包括，但不限於，氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、經馬來酸酐取代之氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物或其組合。亦即，氫化聚烯烴可包括，但不限於，未經取代之氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物、經馬來酸酐取代之氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物或其組合。舉例而言，於一實施例中，氫化聚烯烴可為商品名為H1221、H1062、H1521、H1052、H1041、H1053、H1051、H1517、H1043、N504、H1272、M1943、M1911、M1913等由Asahi KASEI 公司生產的氫化聚烯烴，或是商品名為G1650、G1651、G1652、G1654、G1657、G1726、FG1901、FG1924等由KRATON公司生產的氫化聚烯烴，或是商品名為8004、8006、8007L等由Kuraray公司生產的氫化聚烯烴。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂，且氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂的含量並不限定。於一實施例中，相對於70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括1重量份至35重量份的氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂，但本發明並不僅限於此。於一實施例中，樹脂組合物(或其第二樹脂)可不包含氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂，此時，氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物(或其第二樹脂)不特意添加氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂。
舉例而言，於一實施例中，當樹脂組合物(或其第二樹脂)包含氫化聚烯烴(例如，氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂)時，氫化聚烯烴的含量可為1重量份至35重量份，較佳為1重量份至30重量份，更佳為1重量份至15重量份，且最佳為5重量份至10重量份。然而，本發明並不僅限於此，氫化聚烯烴(例如，氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂)的含量可視需求進行調整。
其他添加劑
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括一無機填充物，且無機填充物的含量並不限定。於一實施例中，相對於70重量份的含 乙烯基聚苯醚樹脂，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括30重量份至130重量份的無機填充物，但本發明並不僅限於此。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物中的無機填充物的含量可為30重量份至130重量份，較佳為40重量份至130重量份，更佳為50重量份至130重量份，最佳為60重量份至125重量份。然而，本發明並不僅限於此，無機填充物的含量可視需求進行調整。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物中的無機填充物可為二氧化矽。舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物中的無機填充物可為球型二氧化矽。
舉例而言，於一實施例中，球型二氧化矽可包括本領域所知的各類球型二氧化矽，該球型二氧化矽的粒徑分佈D50可以是例如小於或等於2.0微米(μm)。舉例而言，較佳粒徑分佈D50可以是介於0.2微米及2.0微米之間。例如但不限於0.2微米、0.3微米、0.4微米、0.6微米、0.8微米、1.2微米、1.3微米、2.0微米。若無特別指明，所述的粒徑分佈D50是指通過雷射散射法測定填充物(例如但不限於球形二氧化矽)累計體積分佈達到50%所對應的顆粒粒徑。適用於本發明的球型二氧化矽並不受特別限制，且可為任一種或多種市售產品，例如但不限於購自Admatechs公司的球型二氧化矽，或是購自Denka公司的球型二氧化矽。
舉例而言，在一個實施例中，所述的球型二氧化矽可以視需要選擇性地經過矽烷偶合劑預處理，例如但不限於胺基矽烷偶合劑、環氧基矽烷偶合劑、乙烯基矽烷偶合劑或丙烯酸酯基矽烷偶合劑。相較於100重量份的球型 二氧化矽含量，前述矽烷偶合劑預處理的含量可為0.005重量份至0.5重量份，且不以此為限。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括一硬化引發劑，且硬化引發劑的含量並不限定。於一實施例中，相對於70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括0.01重量份至0.5重量份的硬化引發劑，但本發明並不僅限於此。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物中的硬化引發劑的含量可為0.01重量份至0.5重量份，較佳為0.05重量份至0.5重量份，更佳為0.1重量份至0.5重量份，且最佳為0.1重量份至0.4重量份。然而，本發明並不僅限於此，硬化引發劑的含量可視需求進行調整。
若無特別指明，樹脂組合物中的硬化引發劑可為任一種或多種適用於半固化片、積層板或印刷電路板製作的硬化引發劑，該硬化引發劑可為過氧化物、偶氮引發劑、碳碳引發劑或其組合。舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物中的硬化引發劑可為過氧化物。其中，過氧化物的例子包括，但不限於過氧化二苯甲醯(dibenzoyl peroxide，BPO)、過氧化二異丙苯(DCP)、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基過氧基)己烷、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基過氧基)-3-己炔(25B)、過氧化二叔丁基、二(叔丁基過氧化異丙基)苯、二(叔丁基過氧基)鄰苯二甲酸酯、二(叔丁基過氧基)間苯二甲酸酯、過氧苯甲酸叔丁酯、2,2-雙(叔丁基過氧基)丁烷、2,2-雙(叔丁基過氧基)辛烷、2,5-二甲基-2,5-二(苯甲醯基過氧基)己烷、過氧化月桂醯、過氧化新戊酸叔己酯、雙丁基過氧化異丙基苯以及雙(4-叔丁基環己基)過氧化二碳酸酯或其組合。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括三烯丙基異氰脲酸酯。於一實施例中，樹脂組合物可不包括三烯丙基異氰脲酸酯，此時，三烯丙基異氰脲酸酯的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物不特意添加三烯丙基異氰脲酸酯。
舉例而言，於一實施例中，當樹脂組合物包括三烯丙基異氰脲酸酯時，三烯丙基異氰脲酸酯的含量可為1重量份至50重量份，較佳為1重量份至35重量份，更佳為1重量份至30重量份，最佳為1重量份至10重量份。於一實施例中，三烯丙基異氰脲酸酯的含量可約為5重量份。然而，本發明並不僅限於此，三烯丙基異氰脲酸酯的含量可視需求進行調整。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括一抑制劑，且抑制劑的含量並不限定。於一實施例中，相對於70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂，樹脂組合物(或其第二樹脂)可選擇性的更包括0.1重量份至0.5重量份的抑制劑，但本發明並不僅限於此。於一實施例中，樹脂組合物可不包括抑制劑，此時，抑制劑的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物不特意添加抑制劑。
舉例而言，於一實施例中，當樹脂組合物包括抑制劑時，抑制劑的含量可為0.1重量份至0.5重量份，例如可為0.1重量份、0.2重量份、0.3重量份、0.45重量份、0.5重量份。然而，本發明並不僅限於此，抑制劑的含量可視需求進行調整。
若無特別指明，樹脂組合物中的抑制劑可為任一種或多種適用於半固化片、積層板或印刷電路板製作的抑制劑。該抑制劑包括本領域所知的各種分子型阻聚劑、穩定自由基型阻聚劑或其組合。舉例而言，分子型阻聚劑包 括但不限於酚化合物、醌化合物、芳胺化合物、芳烴硝基化合物、含硫化合物、變價金屬氯化物或其組合。更具體的，分子型阻聚劑包括但不限於苯酚、對苯二酚、4-叔丁基鄰苯二酚、苯醌、氯醌、1,4-萘醌、三甲基醌、苯胺、硝基苯、Na2S、FeCl3、CuCl2或其組合。舉例而言，穩定自由基型阻聚劑包括但不限於1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DPPH)、三苯基甲基、2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧化物、2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧化物的衍生物或其組合。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括一阻燃劑。於一實施例中，樹脂組合物可不包括阻燃劑，此時，阻燃劑的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物不特意添加阻燃劑。
舉例而言，於一實施例中，當樹脂組合物包括阻燃劑時，阻燃劑的含量可為30重量份至90重量份，例如可為30重量份、40重量份、50重量份、60重量份、70重量份、80重量份或90重量份。然而，本發明並不僅限於此，阻燃劑的含量可視需求進行調整。
若無特別指明，樹脂組合物中的阻燃劑可為任一種或多種適用於半固化片、積層板或印刷電路板製作的阻燃劑，例如但不限於含磷阻燃劑，較佳包括：多磷酸銨(ammonium polyphosphate)、對苯二酚-雙-(二苯基磷酸酯)(hydroquinone bis-(diphenyl phosphate))、雙酚A雙-(二苯基磷酸酯)(bisphenol A bis-(diphenylphosphate))、三(2-羧乙基)膦(tri(2-carboxyethyl)phosphine，TCEP)、磷酸三(氯異丙)酯、磷酸三甲酯(trimethyl phosphate，TMP)、甲基膦酸二甲酯(dimethyl methyl phosphonate，DMMP)、間苯二酚雙-(二甲苯基磷酸酯)(resorcinol bis(dixylenyl phosphate)，RDXP(如PX-200、PX-201、PX-202等市售產品)、磷腈化合物(phosphazene，如SPB-100、SPH-100、SPV-100等市售產品)、多磷酸 三聚氰胺(melamine polyphosphate)、9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物(DOPO)及其衍生物(例如雙DOPO化合物)或樹脂(如DOPO-HQ、DOPO-NQ、DOPO-PN、DOPO-BPN)、DOPO鍵結的環氧樹脂等、二苯基磷氧(diphenylphosphine oxide，DPPO)及其衍生物(例如雙DPPO化合物)或樹脂、三聚氰胺氰脲酸酯(melamine cyanurate)、三羥乙基異氰脲酸酯(tri-hydroxyethyl isocyanurate)、次膦酸鋁鹽(例如OP-930、OP-935等產品)或其組合。其中DOPO-PN為DOPO苯酚酚醛樹脂，DOPO-BPN可為DOPO-BPAN(DOPO-bisphenol A novolac)、DOPO-BPFN(DOPO-bisphenol F novolac)或DOPO-BPSN(DOPO-bisphenol S novolac)等雙酚酚醛類樹脂。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括聚矽氧烷。於一實施例中，樹脂組合物可不包括聚矽氧烷，此時，聚矽氧烷的含量為0重量份；在此，是指樹脂組合物不特意添加聚矽氧烷。
舉例而言，於一實施例中，當樹脂組合物包括聚矽氧烷，聚矽氧烷的含量可為5重量份至30重量份，例如5重量份、10重量份或15重量份。然而，本發明並不僅限於此，聚矽氧烷的含量可視需求進行調整。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物中的聚矽氧烷可包括，但不限於，商品名為X-22-161A,X-22-161B,X-22-163A,X-22-163B,X-22-164等購自信越公司生產的聚矽氧烷。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括至少一化合物，選自由：二乙烯基苯、二(乙烯苄基)醚、二(乙烯基苯基)乙烷、二(乙烯基苯基)二亞甲基苯、二(乙烯基苯基)二亞甲基醚、二(乙烯基苯基)二亞乙基苯、二乙烯基萘、二乙烯基聯苯、二乙烯基苯的自聚物、二乙烯基苯與其它含乙烯 基化合物的共聚物、苯乙烯、聚苯乙烯、三烯丙基氰脲酸酯、1,2,4-三乙烯基環己烷、多官能丙烯酸酯、雙環戊二烯、降冰片烯及苊烯所組成之群組。前述化合物可單獨使用或合併使用。此外，舉例而言，於一實施例中，前述化合物的含量可分別為1重量份至50重量份，較佳分別為1重量份至40重量份，最佳分別為1重量份至30重量份，且更佳分別為1重量份至10重量份。然而，本發明並不僅限於此，前述化合物的含量可視需求進行調整。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括二(乙烯基苯基)乙烷，其含量可為1重量份至10重量份，較佳為1重量份至7.5重量份，且更佳為1重量份至5重量份。
舉例而言，於一實施例中，樹脂組合物可選擇性的更包括至少一成分，選自由：不同於球型二氧化矽的無機填充物、溶劑、矽烷偶合劑、染色劑、增韌劑及核殼橡膠所組成之群組。前述成分可單獨使用或合併使用。
舉例而言，於一實施例中，不同於球型二氧化矽的無機填充物的含量可為5重量份至100重量份，較佳為10重量份至80重量份。然而，本發明並不僅限於此，不同於球型二氧化矽的無機填充物的含量可視需求進行調整。
舉例而言，於一實施例中，矽烷偶合劑、染色劑、增韌劑或核殼橡膠的含量可分別為0.01重量份至100重量份，例如但不限於0.01重量份至3重量份、30重量份至80重量份或50重量份至100重量份。然而，本發明並不僅限於此，前述成分的含量可視需求進行調整。
舉例而言，於一實施例中，前述不同於球型二氧化矽的無機填充物可為任一種或多種適用於半固化片、積層板或印刷電路板製作的不同於球型二氧化矽的無機填充物，具體實例包括但不限於：非球型的二氧化矽(即習知的 不規則型，不規則型並非球型)、氧化鋁、氫氧化鋁、氧化鎂、氫氧化鎂、碳酸鈣、氮化鋁、氮化硼、碳化鋁矽、碳化矽、二氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鉛、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鋯酸鋇、鋯酸鉛、鋯酸鎂、鋯鈦酸鉛、鉬酸鋅、鉬酸鈣、鉬酸鎂、鉬酸銨、鉬酸鋅改性滑石、氧化鋅、氧化鋯、雲母、勃姆石(boehmite，AlOOH)、煅燒滑石、滑石、氮化矽或煅燒高嶺土。此外，除了前述非球型的二氧化矽，其餘前述無機填充物可為球狀、纖維狀、板狀、粒狀、片狀或針鬚狀。該不同於球型二氧化矽的無機填充物可視需要選擇性經過矽烷偶合劑預處理。用於預處理無機填充物的矽烷偶合劑的例子與用量如前所述，在此不再贅述。
添加溶劑的主要作用，在於溶解樹脂組合物中的各組成部分，改變樹脂組合物的固含量，並調整樹脂組合物的黏度。舉例而言，溶劑可包括但不限於甲醇、乙醇、乙二醇單甲醚、丙酮、丁酮(又稱為甲基乙基酮)、甲基異丁基酮、環己酮、甲苯、二甲苯、甲氧基乙基乙酸酯、乙氧基乙基乙酸酯、丙氧基乙基乙酸酯、乙酸乙酯、丙二醇甲基醚、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺及氮甲基吡咯烷酮等溶劑或其混合溶劑。前述溶劑的用量並不特別限制，可視樹脂組合物所需的黏度調整溶劑的添加量。
若無特別指明，用於作為樹脂組合物添加劑的矽烷偶合劑可包括矽烷化合物(silane，例如但不限於矽氧烷化合物(siloxane))，依官能基種類又可分為胺基矽烷化合物(amino silane)、環氧基矽烷化合物(epoxide silane)、乙烯基矽烷化合物、酯基矽烷化合物、羥基矽烷化合物、異氰酸酯基矽烷化合物、甲基丙烯醯氧基矽烷化合物及丙烯醯氧基矽烷化合物。前述矽烷偶合劑的用量並不特別限制，可視樹脂組合物的無機填充物的分散性而調整矽烷偶合劑的添加量。
若無特別指明，適用於本發明的染色劑可包括但不限於染料(dye)或顏料(pigment)。
本發明添加增韌劑的主要作用，在於改善樹脂組合物的韌性。若無特別指明，適用於本發明的增韌劑可包括但不限於端羧基丁腈橡膠(carboxyl-terminated butadiene acrylonitrile rubber，CTBN)等橡膠。
若無特別指明，適用於本發明的核殼橡膠可包括市售的各種核殼橡膠。
樹脂組合物製成的物品
本發明前述所提供的樹脂組合物，可藉由各種加工方式製成各類物品，包括但不限於半固化片、積層板或印刷電路板。
舉例而言，可將本發明前述所提供的樹脂組合物製成半固化片，其包括補強材料及設置於補強材料上的層狀物。該層狀物由前述樹脂組合物經高溫加熱形成半固化態(B-stage)而製得。製作半固化片的烘烤溫度可為120℃至180℃之間，較佳為140℃至160℃之間。該補強材料可為纖維材料、織布、不織布中的任何一種，且織布較佳包括玻璃纖維布。玻璃纖維布的種類並無特別限制，可為市售各種可用於印刷電路板的玻璃纖維布，例如E型玻璃纖維布、D型玻璃纖維布、S型玻璃纖維布、T型玻璃纖維布、L型玻璃纖維布或Q型纖維布，其中纖維的種類包括紗和粗紗等，形式則可包括開纖或不開纖。前述不織布較佳包括液晶樹脂不織布，例如聚酯不織布、聚氨酯不織布等，且不限於此。前述織布亦可包括液晶樹脂織布，例如聚酯織布或聚氨酯織布等，且不限於此。此補強材料可增加該半固化片的機械強度。在一個較佳實施例中，該補強材料 亦可選擇性經由矽烷偶合劑進行預處理。該半固化片後續加熱進行固化(C-stage)後會形成絕緣層。
舉例而言，可將前述的樹脂組合物製成樹脂膜，其由前述的樹脂組合物經烘烤加熱後半固化而得到。該樹脂組合物可選擇性地塗布於聚對苯二甲酸乙二酯膜(PET膜)、聚醯亞胺膜(PI膜)、銅箔或背膠銅箔上，再經由烘烤加熱後形成半固化態，使該樹脂組合物形成樹脂膜。
舉例而言，前述的樹脂組合物可製成積層板。
舉例而言，於一實施例中，前述積層板可包括至少兩個金屬箔及至少一個絕緣層，該絕緣層設置於兩個金屬箔之間，且該絕緣層可由前述樹脂組合物於高溫、高壓下壓合固化而成(C-stage)，可適用的固化溫度例如介於190℃至235℃之間，較佳為200℃至230℃之間，固化時間可為60至240分鐘，較佳為90至180分鐘，可適用的壓力可為350至800psi之間，較佳為400至650psi之間。前述絕緣層可為前述半固化片固化而得。前述金屬箔的材質可為銅、鋁、鎳、鉑、銀、金或其合金，例如銅箔。在較佳實施方式中，所述積層板為銅箔基板(亦稱覆銅板)。
舉例而言，於一實施例中，前述積層板使用的金屬箔可為超低粗糙度(hyper very low profile，HVLP)銅箔或是超低粗糙度2(hyper very low profile 2，HVLP2)銅箔。其中，超低粗糙度(HVLP)銅箔的粗糙面(matte side)的粗糙度Rz≦2(微米)，超低粗糙度2(HVLP2)銅箔的粗糙面(matte side)的粗糙度Rz≦1.5(微米)。粗糙度Rz的定義同銅箔技術領域的一般定義，在此不再贅述。
舉例而言，於一實施例中，前述積層板可進一步經由線路加工後製成印刷電路板，該印刷電路板的製造方法可為任一種習知的製造方法。
舉例而言，本發明提供的樹脂組合物製成的物品可滿足以下特性中的一者、多者或全部：
參考IPC-TM-650 2.4.8所述之方法測量而得的含銅基板(使用HVLP2，銅厚half ounce)的銅箔剝離強度大於3.00磅/英吋，例如含銅基板的銅箔剝離強度介於3.00磅/英吋至3.50磅/英吋之間；又例如銅箔剝離強度大於3.20磅/英吋，例如含銅基板的銅箔剝離強度介於3.20磅/英吋至3.50磅/英吋之間。根據JIS C2565所述之方法於10GHz之頻率下測量而得的介電常數小於或等於3.50，例如介電常數介於3.30至3.50之間；又例如介電常數小於或等於3.45，例如介電常數介於3.35至3.45之間；以及
根據JIS C2565所述之方法於10GHz之頻率下測量而得的介電損耗小於或等於0.0030，例如介電損耗介於0.0020至0.0030之間。
本發明實施例及比較例所使用的化學原料如下：
SA9000：含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂，購自Sabic。
OPE-2st 2200：含乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂，購自三菱瓦斯。
BMI-70：雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺基苯)甲烷，購自KI化學。
BMI-3000：式(3)結構的馬來醯亞胺樹脂，購自設計者分子。
Figure 112107503-A0101-12-0028-7
 其中，n為1至10的正整數。
Ricon 257：苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物，購自Cray Valley。
G1726：氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物，購自Kraton。
1,2-雙(乙烯基苯基)乙烷，購自臨川化工公司。
三烯丙基異氰脲酸酯，市售可得。
Ricon 100：含乙烯基的苯乙烯-丁二烯共聚物，購自Cray Valley。
FG1901：含馬來酸酐基的氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物，購自Kraton。
SC2050 SXJ：球形二氧化矽，購自Admatechs。
SC2050 SVJ：球形二氧化矽，購自Admatechs。
25B：2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基過氧)-3-己炔，購自日本油脂。
DCP：過氧化二異丙苯，購自日本油脂。
混合溶劑：甲苯與丁酮的混合溶劑，甲苯與丁酮的重量比為60：40。
合成例1-製備具有式(1)所示結構的樹脂1
(A)觸媒前驅體合成：將20毫升(mL)的1,3-二氧五環(1,3-dioxolane)導入經過乾燥與除水氣的玻璃反應器中，再加入Zn(Et)2與甘油(glycerine)進行反應1小時，得到觸媒前驅體(Zn(Et)2-glycerine)；
(B)共聚合反應：將Y(CF3CO2)3置入附有機械攪拌裝置的高壓反應器中，抽真空去除水汽與氧氣後，再將觸媒前驅體(Zn(Et)2-glycerine)導入高壓反應器中，並於溫度60℃下攪拌2小時來製備觸媒(Y(CF3CO2)3-Zn(Et)2-glycerine)。接著於高壓反應器中導入30毫升的4-乙烯基-環氧環己烷(4-vinyl cyclohexene oxide)，並通入二氧化碳氣體使系統壓力為400psi，並調整系統溫度至80℃，進行4-乙烯基-環氧環己烷與二氧化碳的共聚合反應，反應時間為12小時。共聚合反應結束時，將系統壓力降至常壓(14psi)，系統溫度降至室溫(25℃)，再加入含有5%鹽酸的乙醇溶液(約300mL)使共聚合反應終止，取出沉澱物，其為固態產物A，放入80℃烘箱中乾燥12小時。
(C)產物A純化：將乾燥後的產物A溶解於適量(300~500mL)的丙酮中並攪拌得到澄清溶液B，再將溶液B慢慢滴入大量(2000~3000mL)的乙醇中使固體聚合物沉澱析出得到產物C，將產物C放入80℃烘箱中真空乾燥12小時，得到白色的固體產物D，產物D為具有式(1)結構的樹脂，命名為樹脂1，其數均分子量Mn為17,000。
具有式(1)結構的第一樹脂的紅外光譜(FTIR)測試
將上述具有式(1)結構的樹脂1(Mn為17,000)的粉末，藉由傅立葉轉換紅外光譜儀(FTIR)測試，得到如圖1所示的FTIR譜圖，在1642.6cm-1出現乙烯基的特徵峰，在1753.4cm-1出現羰基的特徵峰，在2947.4cm-1出現羥基的特徵峰。
合成例2-製備具有式(1)所示結構的樹脂2
合成例2的製備步驟基本上同合成例1，差異為4-乙烯基-環氧環己烷與二氧化碳的共聚合反應的反應時間為6.5小時，最後得到產物E為具有式(1)結構的樹脂，命名為樹脂2，其數均分子量Mn為7,000。
將上述的各種原料，依照下表1及表2的用量分別調配本發明實施例及本發明比較例的樹脂組合物，並進一步製作成各類測試樣品。
表1：實施例的樹脂組合物組成(單位：重量份)
Figure 112107503-A0101-12-0030-8
表2：比較例的樹脂組合物組成(單位：重量份)
Figure 112107503-A0101-12-0031-10
成膠(或稱清漆、varnish)
分別將各個實施例(以E表示，如E1至E6)或比較例(以C表示，如C1至C3)依照表1及表2的用量，將各組分加入攪拌槽中進行攪拌，均勻混合後形成的樹脂組合物稱為樹脂成膠。
以實施例E1的樹脂組合物的調配方法為例，將70重量份的SA9000以及10重量份的樹脂2加入到含有110重量份的混合溶劑的攪拌器中，攪拌至SA9000及樹脂2完全溶解且混合均勻。接著加入24重量份的Ricon 257以及6重量份的G1726後攪拌至混合均勻後，再加入100重量份的SC-2050 SXJ 並持續攪拌至混合均勻，再加入0.3重量份的25B，並持續攪拌1小時，得到樹脂組合物E1的成膠。
此外，依照以上表1及表2所列成分用量，參考實施例E1的成膠製作方法，製備實施例E2至E6及比較例C1至C3的成膠。
參照以下方式，使用實施例E1至E6及比較例C1至C3的成膠製備待測物(樣品，分別為半固化片、含銅基板1、含銅基板2、不含銅基板1及不含銅基板2)，再根據下述具體條件進行特性分析。
半固化片(使用2116 L-玻璃纖維布)
將列於表1及表2的不同實施例(E1至E6)及比較例(C1至C3)中的樹脂組合物分批置入一含浸槽中。將玻璃纖維布(例如規格為2116的L-玻璃纖維布)通過上述含浸槽，使樹脂組合物附著於玻璃纖維布上，於至170℃下加熱4分鐘使其成半固化態(B-Stage)，得到半固化片(樹脂含量約56%)。
含銅基板1(或稱為銅箔基板1，由兩張半固化片壓合而成)
準備兩張厚度為18微米之超低粗糙度2(hyper very low profile 2，HVLP2)銅箔以及兩張前述半固化片(每一組實施例或每一組比較例)，依銅箔、兩張半固化片及銅箔的順序進行疊合，於真空條件、壓合壓力500psi，210℃下壓合120分鐘，形成含銅基板1。
含銅基板2(或稱為銅箔基板2，由四張半固化片壓合而成)：準備兩張厚度為18微米之超低粗糙度2(hyper very low profile 2，HVLP2)銅箔以及四張前述半固化片(每一組實施例或每一組比較例)，依銅箔、四張半固化片及銅箔的順序進行疊合，於真空條件、壓合壓力500psi，210℃下壓合120分鐘，形成含銅基板2。
不含銅基板1(兩張半固化片壓合而成)：將上述含銅基板1經蝕刻去除兩面的銅箔，以獲得不含銅基板1，其由兩張半固化片所壓合而成。
不含銅基板2(四張半固化片壓合而成)：將上述含銅基板2經蝕刻去除兩面的銅箔，以獲得不含銅基板2，其由四張半固化片所壓合而成。
對於前述待測樣品，各測試方法及其特性分析項目說明如下：
銅箔剝離強度(peel strength,P/S)
將含銅基板2(四張半固化片壓合而成)裁成寬度為24毫米、長度大於60毫米的長方形樣品，並將表面銅箔蝕刻，僅留寬度為3.18毫米和長度大於60毫米的長條形銅箔，利用萬能拉伸強度試驗機，在常溫下(約25℃)依IPC-TM-650 2.4.8所述方法進行量測，測出將銅箔拉離基板表面所需的力量大小(單位為磅/英吋，lb/in)。銅箔拉力越高越佳，且不同待測樣品的銅箔拉力值的差異大於或等於0.1 lb/in為顯著差異(存在顯著的技術困難度)。
介電常數(Dk)
在介電常數的測量中，選用上述不含銅基板1(兩張半固化片壓合而成)為待測樣品。採用微波誘電分析儀(microwave dielectrometer，購自日本AET公司)，參照JIS C2565所述方法，於室溫(約25℃)且在10GHz之頻率下測量各待測樣品，得到介電常數Dk。介電常數越低代表待測樣品的介電特性越佳。在10GHz之測量頻率下且介電損耗Df值小於0.0030以下的範圍，Dk值之差異小於0.01代表基板之介電損耗沒有顯著差異(沒有顯著差異代表不存在顯著的技術困難度)，Df值之差異大於或等於0.01代表不同基板的介電損耗之間存在顯著差異(代表顯著的技術困難度)。
介電損耗(Df)
在介電損耗的測量中，選用上述不含銅基板1(兩張半固化片壓合而成)為待測樣品。採用微波誘電分析儀(microwave dielectrometer，購自日本AET公司)，參照JIS C2565所述方法，於室溫(約25℃)且在10GHz之頻率下測量各待測樣品，得到介電損耗Df，介電損耗越低代表待測樣品的介電特性越佳。在10GHz之測量頻率下且Df值小於0.0030以下的範圍，Df值之差異小於0.0001代表基板之介電損耗沒有顯著差異(沒有顯著差異代表不存在顯著的技術困難度)，Df值之差異大於或等於0.0001代表不同基板的介電損耗之間存在顯著差異(代表顯著的技術困難度)。在10GHz之測量頻率下且Df值大於0.0040以上的範圍，Df值之差異小於0.0005代表基板之介電損耗沒有顯著差異，Df值之差異大於或等於0.0005代表不同基板的介電損耗之間存在顯著差異。
以上測試結果，如下表3及表4所示。
表3：實施例的樹脂組合物製成的樣品的測試結果
Figure 112107503-A0101-12-0034-11
表4：比較例的樹脂組合物製成的樣品的測試結果
Figure 112107503-A0101-12-0034-12
如上表4所示，比較例C3的樹脂組合物的製作的不含銅基板，其於10GHz量測的介電常數小於3.5，其於10GHz量測的介電損耗小於0.0030；但比較例C3的樹脂組合物的製作的含銅基板，其銅箔撥離強度只有2.65磅/英吋。
如上表4所示，比較例C1與C2的樹脂組合物分別使用含乙烯基的苯乙烯-丁二烯共聚物(Ricon 100)或含馬來酸酐基的氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(FG1901)來部分取代比較例C3中使用的氫化的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(不含反應性官能基)，雖然所製得的含銅基板的銅箔剝離強度有些微提升，卻相對的劣化了所製得的不含銅基板的介電常數。
如上表3所示，同時使用本發明所述的樹脂組合物的實施例E1至E4，其製作的含銅基板，銅箔剝離強度皆可大於3磅/英吋；且其所製作的不含銅基板，於10GHz量測的介電常數小於或等於3.5，特別是於10GHz量測的介電常數小於3.45，以及於10GHz量測的介電損耗小於或等於0.0030。顯示本發明所述的樹脂組合物，藉由添加具有式(1)所示結構的樹脂，不僅可有效提升銅箔剝離強度，且可維持低介電常數及低介電損耗。
當使用超低粗糙度銅箔(例如使用HVLP或HVLP2)製作的含銅基板的銅箔剝離強度大於3磅/英吋，可確保後續製作印刷電路板的銅線路不會脫落。反之，假若含銅基板的銅箔剝離強度小於3磅/英吋，其製作的印刷電路板的銅線路有很大的風險會脫落，造成電路板故障失效。
如上表3所示，本發明所述的樹脂組合物的實施例E1至E6，所製得的銅箔基板皆可同時達到銅箔剝離強度大於3.0磅/英吋；且所製得的不含銅基板，於10GHz之頻率下測量而得的介電常數小於或等於3.45，及於10GHz之頻 率下測量而得的介電損耗小於或等於0.0030。反之，如上表4所示，比較例C1至C3的樹脂組合物，無法同時達到上述三種技術功效。
綜上所述，本發明所提供的樹脂組成物，藉由添加具有式(1)所示結構的樹脂，除了可使樹脂組合物所製成的樹脂層具有低介電常數及介電常數外，更可使樹脂組合物所製成的含銅基板具有提升的銅箔剝離強度。據此，本發明所提供的樹脂組成物可應用於更加精密的電子產品上。
以上實施方式本質上僅為輔助說明，且並不欲用以限制申請標的之實施例或該等實施例的應用或用途。
儘管本發明已透過多個實施例來說明，應理解的是，只要不背離本發明的精神及申請專利範圍所主張者，可作出許多其他可能的修飾及變化。
Figure 112107503-A0101-11-0002-3

Claims (21)

  1. 一種樹脂組合物，包括：1重量份至20重量份的具有式(1)所示結構的第一樹脂；以及100重量份的第二樹脂；其中，該第二樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂、馬來醯亞胺樹脂、苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂、氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂或其組合；
    Figure 112107503-A0305-02-0039-1
     其中，m為10至250的正整數。
  2. 如請求項1所述的樹脂組合物，其中該第二樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂，且含乙烯基聚苯醚樹脂的含量為70重量份。
  3. 如請求項1所述的樹脂組合物，其中該第二樹脂包括馬來醯亞胺樹脂，且馬來醯亞胺樹脂的含量為1重量份至40重量份。
  4. 如請求項1所述的樹脂組合物，其中該第二樹脂包括苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂，且苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂的含量為1重量份至40重量份。
  5. 如請求項1所述的樹脂組合物，其中該第二樹脂包括氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂，且氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂的含量為1重量份至35重量份。
  6. 如請求項1所述的樹脂組合物，其中該第二樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂、馬來醯亞胺樹脂、苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂及氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂；其中含乙烯基聚苯醚樹脂的含量為70重量份，馬來醯亞胺樹脂的含量為1重量份至15重量份，苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂的含量為5重量份至35重量份，而氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂的含量為1重量份至15重量份。
  7. 如請求項1所述之樹脂組合物，更包括：30重量份至130重量份的無機填充物。
  8. 如請求項7所述之樹脂組合物，其中該無機填充物為二氧化矽。
  9. 如請求項1所述之樹脂組合物，更包括：0.01重量份至0.5重量份的硬化引發劑。
  10. 如請求項9所述之樹脂組合物，其中該硬化引發劑為一過氧化物。
  11. 一種樹脂組合物，包括：1重量份至20重量份的具有式(1)所示結構的第一樹脂；以及70重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂；
    Figure 112107503-A0305-02-0041-2
     其中，m為10至250的正整數。
  12. 如請求項11所述之樹脂組合物，更包括：20重量份至40重量份的至少一選自由馬來醯亞胺樹脂、苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂及氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂所組成之群組。
  13. 如請求項11所述之樹脂組合物，更包括：1重量份至40重量份的馬來醯亞胺樹脂。
  14. 如請求項11所述之樹脂組合物，更包括：1重量份至40重量份的苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂。
  15. 如請求項11所述之樹脂組合物，更包括：1重量份至35重量份的氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂。
  16. 如請求項11所述之樹脂組合物，更包括：1重量份至15重量份的馬來醯亞胺樹脂的含量，5重量份至35重量份的苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三聚物樹脂，以及1重量份至15重量份的氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂。
  17. 如請求項11所述之樹脂組合物，更包括：30重量份至130重量份的無機填充物。
  18. 如請求項17所述之樹脂組合物，其中該無機填充物為二氧化矽。
  19. 如請求項11所述之樹脂組合物，更包括：0.01重量份至0.5重量份的硬化引發劑。
  20. 如請求項19所述之樹脂組合物，其中該硬化引發劑為一過氧化物。
  21. 一種如請求項1至20任一項所述之樹脂組合物製成之物品，其中該製品包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
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