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TWI899667B - 樹脂組合物及由其製成的物品 - Google Patents

樹脂組合物及由其製成的物品

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TWI899667B
TWI899667B TW112140261A TW112140261A TWI899667B TW I899667 B TWI899667 B TW I899667B TW 112140261 A TW112140261 A TW 112140261A TW 112140261 A TW112140261 A TW 112140261A TW I899667 B TWI899667 B TW I899667B
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吳家宏
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台光電子材料股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種樹脂組合物，其包含：100重量份的樹脂A，其包含含乙烯基聚苯醚樹脂或馬來醯亞胺樹脂；5重量份至15重量份的具有式（1）結構的化合物；以及2重量份至15重量份的化合物B，其包含具有式（2）結構的化合物、具有式（3）結構的化合物或具有式（4）結構的化合物。此外，本發明還提供一種由前述樹脂組合物製成的物品，其包含背膠銅箔、積層板或印刷電路板。 式（1） 式（2） 式（3）

Description

樹脂組合物及由其製成的物品
本發明係關於樹脂組合物及由其製成的物品。
隨著電子產品不斷向高密度、高精度方向發展，更高的印刷電路板技術如高密度互連技術(High Density Interconnect，HDI)已被廣泛使用。背膠銅箔為印刷電路板製造過程中的一種增層方式，其係將背膠銅箔的樹脂層堆疊於核心板(Core)上再進行壓合藉此達到增層目的的方式。使用背膠銅箔進行增層的優點包含可降低印刷電路板的絕緣層厚度，以及縮小印刷電路板的線路的線寬/線距，進而達成印刷電路板整體薄型化。
然而，在使用背膠銅箔進行增層時，需考量隨著存放時間增加，背膠銅箔的壓合流膠率是否會降低，以及線路板填膠時樹脂能否填滿空曠區等問題。因此，如何開發出可有效解決上述問題的背膠銅箔為本領域努力的方向。
鑒於先前技術中所遭遇的問題，特別是現有材料無法滿足上述一種或多種技術問題，本發明的主要目的在於提供一種能克服上述技術問題之至少一者的樹脂組合物，以及使用此樹 脂組合物製成的物品。
本發明提供一種樹脂組合物，其包含：100重量份的樹脂A，其包含含乙烯基聚苯醚樹脂或馬來醯亞胺樹脂；5重量份至15重量份的具有式(1)結構的化合物；以及2重量份至15重量份的化合物B，其包含具有式(2)結構的化合物、具有式(3)結構的化合物或具有式(4)結構的化合物； 在式(1)中，m為2至18的整數； 在式(3)中，a1、a2、a3各自獨立為0至7的整數； 在式(4)中，b1、b2、b3、b4各自獨立為0至9的整數。
本發明提供一種由前述樹脂組合物製成的物品，該物品包含背膠銅箔、積層板或印刷電路板。
由本發明之樹脂組合物製成的物品，例如背膠銅箔、積層板或印刷電路板，在含銅基板壓合流膠變化率、線路基板填膠等級、線路基板壓合板邊條紋、X軸熱膨脹係數及銅箔剝離強度其中至少一者上具有優異的特性，因此可成為滿足綜合性需求的高性能基板。
3:含銅基板
33:含銅區域
34:不含銅區域
5:線路基板
51:線路區
52:板邊區
53:含銅區域
52b:導氣條區域
54:填膠區域
55:樹枝狀條紋
56:流痕異色區
P:區域
A,D,F,I,K:長度
B,C,G,H,J:寬度
E:間隔距離
a1,a2,a3,a4:填膠區
a1’,a2’,a3’,a4’:空曠區
X:大銅面區域
X’:大銅面區域
L:距離
圖1為含銅基板的部分區域的示意圖。
圖2為圖1中區域P的放大圖。
圖3為線路基板的部分區域的示意圖。
圖4A為線路基板的線路區有空泡的示意圖。
圖4B為線路基板的線路區無空泡的示意圖。
圖5A為線路基板的板邊區存在較嚴重的樹枝狀條紋及流痕異色區的示意圖。
圖5B為線路基板的板邊區存在較輕微的樹枝狀條紋及流痕異色區的示意圖。
圖5C為線路基板的板邊區無樹枝狀條紋且無流痕異色區的示意圖。
以下實施例僅用於說明本發明之實施方式，非用於限制本發明。
本文使用的用語(包含技術性及科學性用語)與所屬領域中具通常知識者所一般理解的方式有著一樣的意思。若另有說明，請以本文所界定的用語為準。
本文使用的「包含」、「包括」、「含有」、「具有」均屬開放性連接詞(亦即還可包含其他未列出之要素)。本文使用的「由...所組成」、「組成為」均屬封閉式連接詞。
於本文中，用語「一組合物包含A、B以及C，其中A包含a1、a2或a3。」其義同「一組合物包含A、B以及C，其中A包含a1、a2、a3或其組合。」，亦即是「一組合物包含A、B以及C，其中A包含a1、a2、a3、a1與a2的組合、a1與a3的 組合、a2與a3的組合或a1、a2與a3的組合。」。
本文使用的數值範圍包含所有可能的次範圍以及所述範圍內的所有個別數值(包含小數與整數)。
本文使用的數值包含經四捨五入至此數值的有效位數後而與此數值相同的所有數值範圍。
本文使用的聚合物是指單體藉由聚合反應所形成的產物。聚合物可包括均聚物(又稱自聚物)、共聚物、預聚物等等，但本發明並不受限於此。預聚物是指兩種或兩種以上化合物經轉化率介於10%至90%之間的聚合反應所產生的化學物質。聚合物也包含寡聚物，且不限於此。寡聚物又稱低聚物，是由2~20個重複單元組成的聚合物，通常是2~5個重複單元組成的聚合物。例如，二烯聚合物包含二烯均聚物、二烯共聚物、二烯預聚物，當然也包含二烯寡聚物等。
本文使用的共聚物是指兩種以上不同單體藉由聚合反應所形成的產物，包含但不限於雜亂共聚物(random copolymer，又稱無規共聚物)、交替共聚物、接枝共聚物或嵌段共聚物。例如，苯乙烯-丁二烯共聚物即是僅由苯乙烯及丁二烯兩種單體由聚合反應所形成的產物。例如，苯乙烯-丁二烯共聚物包含但不限於苯乙烯-丁二烯雜亂共聚物、苯乙烯-丁二烯交替共聚物、苯乙烯-丁二烯接枝共聚物或苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物。苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物包含，例如但不限於，苯乙烯-苯乙烯-苯 乙烯-丁二烯-丁二烯-丁二烯-丁二烯的聚合後的分子結構。苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物包含，例如但不限於，苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物。苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物包含，例如但不限於，苯乙烯-苯乙烯-苯乙烯-丁二烯-丁二烯-丁二烯-丁二烯-苯乙烯-苯乙烯-苯乙烯的聚合後的分子結構。同理，氫化苯乙烯-丁二烯共聚物包含氫化苯乙烯-丁二烯雜亂共聚物、氫化苯乙烯-丁二烯交替共聚物、氫化苯乙烯-丁二烯接枝共聚物或氫化苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物。氫化苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物包含，例如但不限於，氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物。
本文使用的「樹脂」可以包含單體、其聚合物、單體的組合、其聚合物的組合或是單體與其聚合物的組合等形式，且不限於此。例如，本文使用的「馬來醯亞胺樹脂」包含馬來醯亞胺單體、馬來醯亞胺聚合物、馬來醯亞胺單體的組合、馬來醯亞胺聚合物的組合或是馬來醯亞胺單體與馬來醯亞胺聚合物的組合。
本文使用的「含乙烯基」包含乙烯基、乙烯苄基、伸乙烯基、烯丙基或(甲基)丙烯酸酯基。
本文使用的改性物(亦稱改質物)包含：各樹脂的反應官能基改性後的產物、各樹脂與其他樹脂預聚反應後的產物、各樹脂與其他樹脂交聯後的產物、各樹脂均聚後的產物、各樹脂與其他樹脂共聚後的產物等。例如，改性可為將原本的末端羥基 經由化學反應置換成末端乙烯基，或是將原本的末端乙烯基與對胺基苯酚經由化學反應得到末端羥基。
本發明所述的不飽和鍵，是指反應性不飽和鍵，例如但不限於可與其他官能基進行交聯反應的不飽和雙鍵，例如但不限於可與其他官能基進行交聯反應的不飽和碳碳雙鍵。
本文使用的化合物的具體實例使用「(取代基)」之形式撰寫時，包含含此取代基和不含此取代基的兩種情況，例如環己烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯應解讀為包含環己烷二甲醇二丙烯酸酯及環己烷二甲醇二甲基丙烯酸酯，(甲基)丙烯酸酯應解讀為包含丙烯酸酯及甲基丙烯酸酯。
本發明中所述的烷基包含其各種同分異構物，例如丙基應解讀為包含正丙基及異丙基。
本文使用的重量份代表重量的份數，其可為任意的重量單位，例如公斤、公克、磅等重量單位，但本發明並不受限於此。例如，100重量份的馬來醯亞胺樹脂，代表其可為100公斤的馬來醯亞胺樹脂或是100磅的馬來醯亞胺樹脂。若樹脂溶液包含溶劑及樹脂，則(固態或液態)樹脂的重量份一般是指該(固態或液態)樹脂的重量單位，並不包含溶液中溶劑的重量單位，而溶劑的重量份是指該溶劑的重量單位。
本發明一實施例提供一種樹脂組合物，其包含：100重量份的樹脂A，其包含含乙烯基聚苯醚樹脂或馬來醯亞胺樹脂； 5重量份至15重量份的具有式(1)結構的化合物；以及2重量份至15重量份的化合物B，其包含具有式(2)結構的化合物、具有式(3)結構的化合物或具有式(4)結構的化合物。
前述具有式(1)結構的化合物，其結構式如下所示：
在式(1)中，m為2至18的整數，較佳為6至8的整數。
前述具有式(2)結構的化合物，其結構式如下所示：
前述具有式(3)結構的化合物，其結構式如下所示：
在式(3)中，a1、a2、a3各自獨立為0至7的整數。
前述具有式(4)結構的化合物，其結構式如下所示：
在式(4)中，b1、b2、b3、b4各自獨立為0至9的整數。
樹脂組合物中的樹脂A的含量為100重量份，其他成分或添加劑的含量是相對於100重量份的樹脂A的相對含量。例如，當100重量份的樹脂A為100重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂時，具有式(1)結構的化合物相對於100重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂，其含量為5重量份至15重量份。例如，在本發明一實施例的樹脂組合物中可包含100公斤的含乙烯基聚苯醚樹脂以及5公斤至15公斤的具有式(1)結構的化合物。例如，在本發明一實施例的樹脂組合物中可包含100磅的含乙烯基聚苯醚樹脂以及5磅至15磅的具有式(1)結構的化合物。同理，當100重量 份的樹脂A為100重量份的馬來醯亞胺樹脂時，具有式(2)結構的化合物相對於100重量份的馬來醯亞胺樹脂，其含量為2重量份至15重量份。例如，在本發明一實施例的樹脂組合物中可包含100公斤的馬來醯亞胺樹脂以及2公斤至15公斤的具有式(2)結構的化合物。例如，在本發明一實施例的樹脂組合物中可包含100磅的馬來醯亞胺樹脂以及2磅至15磅的具有式(2)結構的化合物。
在一示例性實施例中，前述100重量份的樹脂A可為100重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂、100重量份的馬來醯亞胺樹脂，或是總量為100重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂與馬來醯亞胺樹脂。
在一示例性實施例中，含乙烯基聚苯醚樹脂可包含含乙烯卞基聚苯醚樹脂或含(甲基)丙烯酸酯聚苯醚樹脂，但本發明並不受限於此。前述含乙烯基聚苯醚樹脂可藉由其結構末端的乙烯基(即碳碳不飽和鍵)進行聚合反應。
在一示例性實施例中，含乙烯基聚苯醚樹脂可包含本領域所知的各類含乙烯基聚苯醚樹脂。適用於本發明的含乙烯基聚苯醚樹脂可為任一種或多種市售產品，但本發明並不受限於此。在某些實施例中，可使用以下任一種或多種含乙烯基聚苯醚樹脂：含乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂(例如OPE-2st 1200或OPE-2st 2200，可購自三菱瓦斯化學公司)或含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹 脂(例如SA9000，可購自Sabic公司)。然而，本發明的含乙烯基聚苯醚樹脂並不受限於此。
在一示例性實施例中，馬來醯亞胺樹脂可包含分子中具有一個或一個以上馬來醯亞胺官能基的單體、聚合物或其組合。本發明的馬來醯亞胺樹脂可使用以下任一種或多種的馬來醯亞胺樹脂：4,4’-二苯甲烷雙馬來醯亞胺(4,4’-diphenylmethane bismaleimide)、聚苯甲烷馬來醯亞胺(polyphenylmethane maleimide)(或稱為苯甲烷馬來醯亞胺寡聚物(oligomer of phenylmethane maleimide))、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺(bisphenol A diphenyl ether bismaleimide)、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺(3,3’-dimethyl-5,5’-diethyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide)、3,3’-二甲基-5,5’-二丙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺(3,3’-dimethyl-5,5’-dipropyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide)、間亞苯基雙馬來醯亞胺(m-phenylene bismaleimide)、4-甲基-1,3-亞苯基雙馬來醯亞胺(4-methyl-1,3-phenylene bismaleimide)、1,6-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷(1,6-bismaleimide-(2,2,4-trimethyl)hexane)、N-2,3-二甲基苯基馬來醯亞胺(N-2,3-xylylmaleimide)、N-2,6-二甲基苯基馬來醯亞胺(N-2,6-xylylmaleimide)、N-苯基馬來醯亞胺(N-phenylmaleimide)、乙烯苄基馬來醯亞胺(vinyl benzyl maleimide)、含聯苯結構的馬來醯亞胺、含茚烷(indane)結構 的馬來醯亞胺、含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺(脂肪族長鏈結構為碳數10至50的脂肪族長鏈)，但本發明並不受限於此。
例如，馬來醯亞胺樹脂的具體例可包含：商品名為BMI-1000、BMI-1000H、BMI-1100、BMI-1100H、BMI-2000、BMI-2300、BMI-3000、BMI-3000H、BMI-4000、BMI-5000、BMI-5100、BMI-TMH、BMI-7000及BMI-7000H等由Daiwakasei Industry公司生產的馬來醯亞胺樹脂；商品名為BMI-70、BMI-80等由K.I化學公司生產的馬來醯亞胺樹脂；或是商品名為MIR-3000或MIR-5000等由日本化藥公司生產的馬來醯亞胺樹脂，但本發明並不受限於此。
例如，含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺樹脂的具體例可包含：商品名為BMI-689、BMI-1400、BMI-1500、BMI-1700、BMI-2500、BMI-3000、BMI-5000及BMI-6000等由設計者分子公司生產的馬來醯亞胺樹脂，但本發明並不受限於此。
前述具有式(2)結構的化合物、具有式(3)結構的化合物及具有式(4)結構的化合物皆具有至少三個丙烯酸酯基，故上述三種化合物皆可發揮相同或相似的作用，彼此替換皆可達到相同或相似的技術效果。
前述具有式(3)結構的化合物係分子內具有三個丙烯酸酯基的單體。在一示例性實施例中，a1、a2、a3各自獨立為0至7的整數。在一示例性實施例中，a1、a2、a3各自獨立為0至3 的整數。在一示例性實施例中，a1、a2、a3較佳皆為0。在一示例性實施例中，a1、a2、a3較佳皆為3。於另一實施例中，a1、a2、a3各自獨立為0至7的整數，且a1、a2、a3的總數和為20。
在一示例性實施例中，具有式(3)結構的化合物可包含具有式(3-1)結構的化合物：
前述具有式(4)結構的化合物係分子內具有四個丙烯酸酯基的單體。在一示例性實施例中，b1、b2、b3、b4各自獨立為0至9的整數。在一示例性實施例中，b1、b2、b3、b4各自獨立為0至3的整數。在一示例性實施例中，b1、b2、b3、b4較佳皆為0。在一示例性實施例中，b1、b2、b3、b4較佳皆為3。於另一實施例中，b1、b2、b3、b4各自獨立為0至9的整數，且b1、b2、b3、b4的總數和為35。
在一示例性實施例中，具有式(4)結構的化合物可包含具有式(4-1)結構的化合物：
在一示例性實施例中，樹脂組合物可更包含樹脂C，樹脂C可包含聚烯烴樹脂、含環氧基之丙烯酸酯樹脂、聚乙烯醇縮丁醛樹脂、聚醯亞胺樹脂、苯氧樹脂或其組合。在一示例性實施例中，相對於100重量份的樹脂A，樹脂C的含量可為5重量份至20重量份，但本發明並不受限於此。
在一示例性實施例中，聚烯烴樹脂可包含含乙烯基聚烯烴、氫化聚烯烴或其組合。在一示例性實施例中，相對於100重量份的樹脂A，聚烯烴樹脂的含量可為0重量份至20重量份，但本發明並不受限於此。於另一實施例中，樹脂組合物可不包含聚烯烴樹脂，此時聚烯烴樹脂的含量為0重量份，於此是指樹脂組合物不特意添加聚烯烴樹脂。
在一示例性實施例中，含乙烯基聚烯烴的種類可包含本領域所知的各種含乙烯基烯烴聚合物，但本發明並不受限於此。例如，含乙烯基聚烯烴的具體例可包含：聚丁二烯、聚異戊二烯、苯乙烯-丁二烯共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯共聚物、苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三元聚合 物、馬來酸酐加成的苯乙烯-丁二烯共聚物、乙烯基-聚丁二烯-脲酯寡聚物、馬來酸酐加成的聚丁二烯或其組合，但本發明並不受限於此。例如，含乙烯基聚烯烴的具體例可包含：商品名為Ricon 100、Ricon 150、Ricon 184MA6、Ricon 130MA10、Ricon 257等由Cray Valley公司生產的含乙烯基聚烯烴；或是商品名為B-1000、B-2000、B-3000等由日本曹達公司生產的含乙烯基聚烯烴，但本發明並不受限於此。
在一示例性實施例中，當樹脂組合物包含含乙烯基聚烯烴時，相對於100重量份的樹脂A，含乙烯基聚烯烴的含量可為1重量份至20重量份，較佳為1重量份至10重量份。於另一實施例中，樹脂組合物可不包含含乙烯基聚烯烴，此時含乙烯基聚烯烴的含量為0重量份，於此是指樹脂組合物不特意添加含乙烯基聚烯烴。然而，本發明並不受限於此，含乙烯基聚烯烴的含量可視需求進行調整。
在一示例性實施例中，氫化聚烯烴的種類可包含本領域所知的各類氫化的聚烯烴，但本發明並不受限於此。本發明的氫化聚烯烴可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合，但本發明並不受限於此。例如，氫化聚烯烴可包含氫化的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(又稱為苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯共聚物)、經馬來酸酐取代之氫化的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物或其組合。亦即，氫化聚烯烴可包含未經取代之氫化的苯乙 烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物、經馬來酸酐取代之氫化的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物或其組合。例如，氫化聚烯烴的具體例可包含商品名為H1221、H1062、H1521、H1052、H1041、H1053、H1051、H1517、H1043、N504、H1272、M1943、M1911、M1913、P1500等由Asahi KASEI公司生產的氫化聚烯烴；商品名為G1650、G1651、G1652、G1654、G1657、G1726、FG1901、FG1924等由KRATON公司生產的氫化聚烯烴；或是商品名為8004、8006、8007L等由Kuraray公司生產的氫化聚烯烴。
在一示例性實施例中，當樹脂組合物包含氫化聚烯烴(例如，氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物樹脂)時，相對於100重量份的樹脂A，氫化聚烯烴的含量可為0重量份至20重量份，亦可為1重量份至10重量份。於另一實施例中，樹脂組合物可不包含氫化聚烯烴，此時氫化聚烯烴的含量為0重量份，於此是指樹脂組合物不特意添加氫化聚烯烴。然而，本發明並不受限於此，氫化聚烯烴的含量可視需求進行調整。
在一示例性實施例中，含環氧基之丙烯酸酯樹脂的種類可包含本領域所知的各類含環氧基之丙烯酸酯樹脂，可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合，但本發明並不受限於此。例如，含環氧基之丙烯酸酯樹脂的具體例可包含商品名為SG-P3、SG-80H、SG-80H-3等由Nagase ChemteX公司生產的含環氧基之丙烯酸酯樹脂。
在一示例性實施例中，聚乙烯醇縮丁醛樹脂可包含本領域所知的各類聚乙烯醇縮丁醛樹脂。例如，聚乙烯醇縮丁醛樹脂的具體例可包含：商品名為B-72、B-74、B-76、B-79等購自Eastman公司的聚乙烯醇縮丁醛樹脂；或是商品名為KX-1、KW-1、KW-10、BL-1、BM-1、BL-5等由台灣積水化學公司生產的聚乙烯醇縮丁醛樹脂。
在一示例性實施例中，聚醯亞胺樹脂可包含本領域所知的各類聚醯亞胺樹脂。例如，聚醯亞胺樹脂包含聚醯亞胺樹脂前驅物(polyimide precursor)，聚醯亞胺樹脂前驅物包含聚醯胺樹脂、聚醯胺酸(polyamic acid)或聚醯胺醯亞胺樹脂，但本發明並不受限於此。例如，聚醯亞胺樹脂可為商品名為UPIA-AT、UPIA-ST等由宇部(UBE)公司生產的聚醯胺酸前驅物(polyamide acid precursor)。
在一示例性實施例中，苯氧樹脂(phenoxy)的種類可包含本領域所知的各類苯氧樹脂。本發明的苯氧樹脂可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合，但本發明並不受限於此。例如，本發明的苯氧樹脂可包含：購自Gabriel公司的產品PKHA、PKHB、PKHB+、PKHC、PKHH、PKHJ、PKFE、PKHP-200或PKHW-34的苯氧樹脂；購自新日鐵化學的產品YP50S；或是購自東都化成公司的產品FX-293、FX-280，但本發明並不受限於此。
在一示例性實施例中，樹脂組合物可更包含無機填 充物、矽烷偶合劑、抑制劑、阻燃劑、染色劑、增韌劑、核殼橡膠或溶劑。前述成分的含量並不限定，且可單獨使用或合併使用。在一示例性實施例中，前述成分的含量可為0重量份，亦可為0.001重量份至400重量份。
在一示例性實施例中，樹脂組合物可更包含無機填充物，且無機填充物的含量並不限定。在一示例性實施例中，無機填充物的含量可為樹脂組合物中除了無機填充物及溶劑以外的其他所有成分的含量的總量的1.1倍至2.5倍。換言之，樹脂組合物可更包含其他所有成分的總量的1.1倍至2.5倍重量份的無機填充物，前述其他所有成分是指樹脂組合物中除了無機填充物及溶劑以外的其他所有成分。然而，本發明並不受限於此，無機填充物的含量可視需求進行調整。
在一示例性實施例中，無機填充物可為二氧化矽。在一示例性實施例中，無機填充物可為球型二氧化矽。在一示例性實施例中，球型二氧化矽可包含本領域所知的各類球型二氧化矽。例如，球型二氧化矽的粒徑分佈D50可小於或等於2.0微米(μm)。例如，粒徑分佈D50較佳可介於0.2微米及2.0微米之間，例如0.2微米、0.3微米、0.4微米、0.5微米、0.6微米、0.8微米、1.2微米、1.3微米、2.0微米，但本發明並不受限於此。所述粒徑分佈D50是指通過雷射散射法測定填充物(例如但不限於球形二氧化矽)累計體積分佈達到50%所對應的顆粒粒徑。本發明的球型 二氧化矽可為任一種或多種市售產品，例如購自Admatechs公司的球型二氧化矽，但本發明並不受限於此。
在一示例性實施例中，無機填充物可為不同於球型二氧化矽的無機填充物，其含量可視需求進行調整。在一示例性實施例中，相較於100重量份的樹脂A，前述不同於球型二氧化矽的無機填充物的含量可為1重量份至100重量份。
在一示例性實施例中，不同於球型二氧化矽的無機填充物可包含非球型的二氧化矽(即習知的不規則型二氧化矽，所述不規則型並非球型)、氧化鋁、氫氧化鋁、氧化鎂、氫氧化鎂、碳酸鈣、氮化鋁、氮化硼、碳化鋁矽、碳化矽、二氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鉛、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鋯酸鋇、鋯酸鉛、鋯酸鎂、鋯鈦酸鉛、鉬酸鋅、鉬酸鈣、鉬酸鎂、鉬酸銨、鉬酸鋅改性滑石、氧化鋅、氧化鋯、雲母、勃姆石(boehmite，AlOOH)、煅燒滑石、滑石、氮化矽或煅燒高嶺土。此外，除了前述非球型的二氧化矽以外，其餘的前述無機填充物可為球狀、纖維狀、板狀、粒狀、片狀或針鬚狀。
在一示例性實施例中，無機填充物可視需求選擇性經過矽氧烷化合物預處理。用於預處理無機填充物的矽氧烷化合物的含量為本技術領域的通常知識，於此不再贅述。
本發明的矽烷偶合劑可包含矽烷化合物(silane，例如矽氧烷化合物(siloxane))，依官能基種類又可分為胺基矽烷 化合物(amino silane)、環氧基矽烷化合物(epoxide silane)、乙烯基矽烷化合物、酯基矽烷化合物、羥基矽烷化合物、異氰酸酯基矽烷化合物、甲基丙烯醯氧基矽烷化合物及丙烯醯氧基矽烷化合物。矽烷偶合劑的含量並不特別限制，可視樹脂組合物的無機填充物的分散性而調整矽烷偶合劑的含量。
在一示例性實施例中，樹脂組合物可更包含抑制劑，且抑制劑的含量並不限定。在一示例性實施例中，相對於100重量份的樹脂A，抑制劑的含量可為0.01重量份至0.5重量份，但本發明並不僅限於此。當樹脂組合物包含抑制劑時，抑制劑的含量可為0.01重量份至0.5重量份，例如可為0.02重量份、0.05重量份、0.2重量份、0.3重量份、0.45重量份、0.5重量份。然而，本發明並不僅限於此，抑制劑的含量可視需求進行調整。於另一實施例中，樹脂組合物可不包含抑制劑，此時抑制劑的含量為0重量份，於此是指樹脂組合物不特意添加抑制劑。
本發明的抑制劑可為半固化片、背膠銅箔、積層板或印刷電路板製作的任一種或多種抑制劑。抑制劑可包含本領域所知的各種分子型阻聚劑或穩定自由基型阻聚劑。分子型阻聚劑可包含酚化合物、醌化合物、芳胺化合物、芳烴硝基化合物、含硫化合物或變價金屬氯化物，但本發明並不受限於此。例如，分子型阻聚劑可包含苯酚、對苯二酚、4-三級丁基鄰苯二酚、苯醌、氯醌、1,4-萘醌、三甲基醌、苯胺、硝基苯、Na2S、FeCl3或CuCl2， 但本發明並不受限於此。例如，穩定自由基型阻聚劑可包含1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DPPH)、三苯基甲基自由基、2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧化物或2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧化物的衍生物，但本發明並不受限於此。
在一示例性實施例中，樹脂組合物可更包含阻燃劑。當樹脂組合物包含阻燃劑時，相對於100重量份的樹脂A，阻燃劑的含量可為1重量份至60重量份，例如可為1重量份、5重量份、10重量份、20重量份、30重量份、40重量份、50重量份或60重量份。然而，本發明並不受限於此，阻燃劑的含量可視需求進行調整。於另一實施例中，樹脂組合物可不包含阻燃劑，此時阻燃劑的含量為0重量份，於此是指樹脂組合物不特意添加阻燃劑。
本發明的阻燃劑可為半固化片、背膠銅箔、積層板或印刷電路板製作的任一種或多種阻燃劑，例如含磷阻燃劑，但本發明並不受限於此。例如，含磷阻燃劑可包含多磷酸銨(ammonium polyphosphate)、對苯二酚-雙(二苯基磷酸酯)(hydroquinone bis(diphenyl phosphate))、雙酚A雙(二苯基磷酸酯)(bisphenol A bis(diphenylphosphate))、三(2-羧乙基)膦(tri(2-carboxyethyl)phosphine，TCEP)、磷酸三(氯異丙酯)、磷酸三甲酯(trimethyl phosphate，TMP)、甲基膦酸二甲酯(dimethyl methyl phosphonate，DMMP)、間苯二酚雙(二甲苯基磷酸酯)(resorcinol bis(dixylenyl phosphate))、間苯二酚雙(二-2,6-二甲基苯基磷酸酯)(resorcinol bis(di-2,6-dimethylphenyl phosphate)，例如市售產品PX-200)、對苯二酚雙(二-2,6-二甲基苯基磷酸酯)(hydroquinone bis(di-2,6-dimethylphenyl phosphate)，例如市售產品PX-201)、4,4’-聯苯二酚雙(二-2,6-二甲基苯基磷酸酯)(4,4’-biphenol bis(di-2,6-dimethylphenyl phosphate)，例如市售產品PX-202)、磷腈化合物(phosphazene，例如SPB-100、SPH-100、SPV-100等市售產品)、多磷酸三聚氰胺(melamine polyphosphate)、9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物(DOPO)及其衍生物(例如雙DOPO化合物)或樹脂(例如DOPO-HQ、DOPO-NQ、DOPO-PN、DOPO-BPN)、DOPO鍵結的環氧樹脂、二苯基磷氧(diphenylphosphine oxide，DPPO)及其衍生物(例如雙DPPO化合物)或樹脂、三聚氰酸三聚氰胺酯(melamine cyanurate)、三聚異氰酸三羥乙酯(tri-hydroxyethyl isocyanurate)或次膦酸鋁鹽(例如OP-930、OP-935等產品)。其中，DOPO-PN為DOPO苯酚酚醛樹脂，DOPO-BPN可為DOPO-BPAN(DOPO-bisphenol A novolac)、DOPO-BPFN(DOPO-bisphenol F novolac)或DOPO-BPSN(DOPO-bisphenol S novolac)等雙酚酚醛類樹脂。
在一示例性實施例中，染色劑、增韌劑或核殼橡膠的含量可各自為0.01重量份至10重量份，例如0.01重量份至3重量份、0.05重量份至1重量份。然而，本發明並不僅限於此，前 述成分的含量可視需求進行調整。
適用於本發明的染色劑可包含染料(dye)或顏料(pigment)，但本發明並不受限於此。
增韌劑的主要作用在於改善樹脂組合物的韌性。本發明的增韌劑可包含端羧基丁腈橡膠(carboxyl-terminated butadiene acrylonitrile rubber，CTBN)等橡膠，但本發明並不受限於此。
本發明的核殼橡膠可包含市售的各種核殼橡膠。
溶劑的主要作用在於溶解樹脂組合物中的各成分，改變樹脂組合物的固含量，並調整樹脂組合物的黏度。例如，溶劑可包含甲醇、乙醇、乙二醇單甲醚、丙酮、丁酮(又稱為甲基乙基酮)、甲基異丁基酮、環己酮、甲苯、二甲苯、乙酸甲氧基乙酯、乙酸乙氧基乙酯、乙酸丙氧基乙酯、乙酸乙酯、丙二醇甲基醚、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、氮甲基吡咯烷酮或其混合溶劑，但本發明並不受限於此。前述溶劑的添加量並不特別限制，可視樹脂組合物所需的黏度調整溶劑的添加量。若樹脂組合物加入有溶劑，溶劑會於樹脂組合物經高溫加熱形成半固化態時揮發移除，因此背膠銅箔中不存在溶劑，或背膠銅箔中僅存在微量溶劑。
本發明一實施例之樹脂組合物，可藉由各種加工方式製成各類物品，包含背膠銅箔、積層板或印刷電路板，但本發 明並不受限於此。
例如，本發明一實施例之樹脂組合物可製成背膠銅箔(resin coated copper)。例如，將本發明一實施例之樹脂組合物塗佈於銅箔上，再經由烘烤加熱後使樹脂組合物形成半固化態，藉此得到背膠銅箔。前述烘烤溫度可為95℃至150℃之間，較佳為110℃至130℃之間，前述烘烤時間可為1分鐘至6分鐘，較佳為3分鐘至5分鐘。前述背膠銅箔可包含一銅箔以及附著於該銅箔的一側的一半固化樹脂層，該半固化樹脂層即為前述樹脂組合物形成半固化態而得者。
例如，前述背膠銅箔可更包含保護膜層。亦即，背膠銅箔可包含一銅箔，以及附著於該銅箔的一側的一半固化樹脂層與相對於該半固化樹脂層貼附於該銅箔的另一側的一保護膜層。
例如，前述背膠銅箔的銅箔的種類可為本領域常用的各種銅箔，例如高溫延展性(high temperature elongation，HTE)銅箔、反轉(reverse treated foil，RTF)銅箔、反轉2(RTF2)銅箔、低粗糙度(very low profile，VLP)銅箔、極低粗糙度(hyper very low profile，HVLP)銅箔、極低粗糙度2(HVLP2)銅箔、附載體銅箔等，但本發明並不受限於此。前述銅箔的厚度可為本領域常用的銅箔厚度，例如Toz(ounce)、Hoz、1oz、2oz等，但本發明並不受限於此。前述附載體銅箔可為本領域常用的各種附載體銅箔，例如可為包含18微米載體銅箔及3微米薄銅的附載體 銅箔，其中3微米薄銅附著於18微米載體銅箔上。前述附載體銅箔的具體例可為可購自三井金屬之商品名MT18Ex的附載體銅箔。
例如，本發明一實施例之樹脂組合物可製成積層板(laminate)。例如，積層板可包含至少兩個金屬箔及至少一個絕緣層，絕緣層設置於兩個金屬箔之間。絕緣層可由將半固化態的樹脂組合物於習知的高溫、高壓的壓合程序固化(C-stage)而得。例如，將兩張前述背膠銅箔各自的一側的半固化樹脂層對接疊合，使兩張背膠銅箔各自的銅箔層朝向外側，再經由高溫及高壓固化壓合，藉此得到積層板。例如，將一張前述背膠銅箔的一側的半固化樹脂層側疊上另一張銅箔，使兩個銅箔層在半固化樹脂層的外側，再經由高溫及高壓固化壓合，藉此得到積層板。適用的固化溫度可介於190℃至230℃之間，較佳為介於200℃至230℃之間。適用的固化時間可為60至300分鐘，較佳為100至200分鐘。適用的壓力可為200psi至500psi之間，較佳為250psi至400psi之間。例如，前述積層板的絕緣層可由至少一張背膠銅箔的半固化樹脂層經由固化壓合後而得。前述積層板可為銅箔基板(copper clad laminate，亦稱覆銅板)。
例如，前述積層板可進一步經由線路加工後製成印刷電路板。印刷電路板的製造方法可為任一種習知的製造方法。
例如，由本發明一實施例之樹脂組合物製成的物品 可滿足以下特性中的至少一者：參考IPC-TM-650 2.3.17所述的方法測量而得的含銅基板壓合流膠變化率小於或等於10.0%，例如介於0.8%及10.0%之間；參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的X軸熱膨脹係數小於或等於30ppm/℃，例如介於22ppm/℃及30ppm/℃之間；參考IPC-TM-650 2.4.8所述的方法測量而得的銅箔剝離強度大於或等於4.5磅/英寸(lb/in)，例如介於4.7lb/in及5.3lb/in之間；線路基板填膠等級為1級；線路基板壓合板邊條紋小於或等於10毫米(mm)，例如介於0mm及8mm之間。
本發明之實施例及比較例所使用的化學原料如下：OPE-2st 1200：含乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂，市售可得。
OPE-2st 2200：含乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂，市售可得。
SA9000：含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂，市售可得。
MIR-3000：聯苯馬來醯亞胺，市售可得。
BMI-70：雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺基苯)甲烷，市售可得。
BMI-2300：聚苯甲烷馬來醯亞胺，市售可得。
MIR-5000：具有式(5)結構的馬來醯亞胺樹脂，市售可得。在式(5)中，1≦n≦10。
BMI-80：雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺樹脂，市售可得。
BMI-3000：具有式(6)結構的馬來醯亞胺樹脂，市售可得。在式(6)中，n為1至10的正整數。
式(1)化合物：具有式(1)結構的化合物，參見製造例1。在式(1)中，m=6。
式(7)化合物：具有式(7)結構的化合物，市售可得。
TAC：三聚氰酸三烯丙酯(又稱三烯丙基氰脲酸酯)，市售可得。
TAIC：三聚異氰酸三烯丙酯(又稱三烯丙基異氰脲酸酯)，市售可得。
式(2)化合物：具有式(2)結構的化合物，三丙烯酸三聚異氰酸三(2-羥乙基)酯(又稱三(2-羥乙基)異氰脲酸酯三丙烯酸酯，Tris(2-Hydroxyethyl)Isocyanurate Triacrylate)，市售可得。
式(3-1)化合物：具有式(3-1)結構的化合物，三丙烯酸三羥甲基丙烷酯(又稱三羥甲基丙烷三丙烯酸酯， Trimethylolpropane triacrylate)，市售可得。
式(4-1)化合物：具有式(4-1)結構的化合物，四丙烯酸新戊四醇酯(又稱季戊四醇四丙烯酸酯，Pentaerythritol tetraacrylate)，市售可得。
式(8)化合物：具有式(8)結構的化合物，二丙烯酸三環癸烷二甲酯(又稱三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯，Tricyclodecanedimethanol Diacrylate)，市售可得。
式(9)化合物：具有式(9)結構的化合物，甲基丙烯酸十二酯(dodecyl methacrylate)，市售可得。
式(10)化合物：具有式(10)結構的化合物，二甲基丙烯酸二乙二醇酯(diethylene glycol dimethacrylate)，市售可得。
式(11)化合物：具有式(11)結構的化合物，二丙烯酸-1,6-己二醇酯(1,6-hexanediol diacrylate)，市售可得。
Ricon 184MA6：馬來酸酐加成的苯乙烯-丁二烯共聚物，市售可得。
Ricon 150：聚丁二烯，市售可得。
Ricon 100：苯乙烯-丁二烯共聚物，市售可得。
Ricon 257：苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三元聚合物，市售可得。
ASAPRENE T439：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物，市售可得。
H1043：氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物，市售可得。
P1500：氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物，市售可得。
SG-P3：含環氧基之丙烯酸酯樹脂，市售可得。
PVB：聚乙烯醇縮丁醛(polyvinyl butyral)，市售可得。
UPIA-AT：聚醯亞胺樹脂前驅物，市售可得。
YP-50：苯氧樹脂，市售可得。
SC2050 SVJ：矽烷偶合劑處理的球型二氧化矽，市售可得。
SC2050 SXJ：矽烷偶合劑處理的球型二氧化矽，市售可得。
丁酮與甲苯：市售可得。
製造例1：
於反應器中加入400mL的N,N-二甲基甲醯胺(DMF)以及60g(0.286莫耳)未經改性的三聚異氰酸二烯丙酯，持續攪拌使未經改性的三聚異氰酸二烯丙酯溶解於DMF中。接著，於反應器中加入添加39.5g(0.286莫耳)碳酸鉀及34.9g(0.143莫耳)1,6-二溴己烷，將溫度升至120℃並持續恆溫攪拌6小時，隨後冷卻至室溫。
將上述溶液過濾後，將所得濾液移除DMF，剩餘物再溶解於400mL乙酸乙酯中，並依序用200mL去離子水、200mL濃度為5體積%的鹽酸和200mL飽和氯化鈉溶液進行萃取。將所得之有機溶液以硫酸鎂乾燥，將其過濾後，再移除所有溶劑，得到具有式(1)結構的化合物。
將上述各原料依照表1及表7的用量分別調配製備本發明之實施例及比較例的樹脂組合物，並進一步製作成各類待測樣品。
表中「R」代表在各組實施例或比較例的樹脂組合物中無機填充物的含量為其他所有成分的總量的R倍。換言之，無機填充物的含量為樹脂組合物中除了無機填充物及溶劑以外的其他所有成分的含量的總量的R倍。表中「R*2」代表無機填充物的含量為前述R的2倍。例如，實施例E1中的R*2代表無機填充物的添加量為250重量份(其他所有成分的含量的總量為125重量份，實施例E1中無機填充物的含量為125重量份乘以2倍，故為250重量份)。
成膠(或稱清漆，varnish)
分別將各個實施例(以E表示，如E1至E15)或比較例(以C表示，如C1至C9)依照表1至表7的用量，將各成分加入攪拌槽中進行攪拌，均勻混合後形成的樹脂組合物稱為樹脂成膠。
以實施例E1的樹脂組合物的調配方法為例，將100重量份的OPE-2st 1200、10重量份的式(1)化合物、10重量份的式(2)化合物以及5重量份的Ricon 184MA6加入到含有50重量份的甲苯溶劑以及50重量份的丁酮溶劑的攪拌器中，攪拌至完全溶解且混合均勻。接著，加入250重量份的SC2050 SVJ，並持續攪拌至混合均勻，得到樹脂組合物E1的成膠。
此外，依照表1至表7所列的用量，參考實施例E1的成膠製作方法，製備實施例E2至E15及比較例C1至C9的成膠。
參照以下方式，使用實施例E1至E15及比較例C1至C9的成膠製備待測樣品(分別為背膠銅箔、含銅基板、不含銅基板)，再根據下述條件對待側樣品進行特性分析。
背膠銅箔
使用實施例E1~E15及比較例C1~C9的樹脂組合物，將各樹脂組合物分別加入攪拌槽內並混合均勻後形成膠液(varnish)，分別塗佈於RTF(Toz)銅箔上使樹脂組合物均勻附 著，再以溫度120℃加熱烘烤5分鐘形成半固化樹脂層，得到背膠銅箔。所述背膠銅箔的半固化樹脂層的厚度為70微米(μm)。
含銅基板1(兩張背膠銅箔壓合而成)
準備兩張由前述方法於當日製得的各實施例與比較例的背膠銅箔，將兩張背膠銅箔進行疊合，其中將兩張背膠銅箔的半固化樹脂層相鄰於內側而兩外側為銅箔層，於真空環境的高溫壓合機中，以壓合面壓力300psi、壓合溫度220℃下壓合固化2小時，形成含銅基板1(兩張背膠銅箔壓合而成)。
不含銅基板1(兩張背膠銅箔壓合而成)
將上述含銅基板1蝕刻去除兩外側的銅箔，以獲得不含銅基板1(兩張背膠銅箔壓合而成)。
含銅基板2(兩張背膠銅箔及一張棕化板壓合而成)
準備兩張由前述方法於當日製得的各實施例與比較例的背膠銅箔，並將其與棕化核心板1(例如產品名EM-S526的棕化核心板，可購自台光電子材料)疊合，其中將一張背膠銅箔的半固化樹脂層與棕化板的其中一面相鄰，將另一張背膠銅箔的半固化樹脂層與棕化板的另一面相鄰，於真空環境的高溫壓合機中，以壓合面壓力300psi、壓合溫度220℃壓合固化2小時，形成含銅基板2(兩張背膠銅箔及一張棕化板壓合而成)。
前述棕化核心板1的製造方法如下所述。準備一張半固化片(例如產品EM-S526，可購自台光電子材料，使用1078 E-玻璃纖維布，RC=65%)，在半固化片兩側分別疊合一張銅箔，之後在真空、高溫(195℃)及高壓(360psi)條件下壓合固化2小時，得到含銅核心板。接者，將此含銅核心板進行習知的銅箔棕化製程得到棕化核心板1。
含銅基板3
準備兩張由前述方法於當日製得的各實施例與比較例的背膠銅箔，將兩張背膠銅箔進行疊合，其中將兩張背膠銅箔的半固化樹脂層相鄰於內側而兩外側為銅箔層，於真空環境的高溫壓合機中，以壓力300psi、壓合溫度220℃下壓合固化2小時，形成含銅基板3。
含銅基板4
準備兩張由前述方法於當日製得的各實施例與比較例的背膠銅箔以及一個前述含銅基板3，其中每一張背膠銅箔的長為30公分且寬為21公分。請參考圖1及圖2，圖1為含銅基板的部分區域的示意圖，圖2為圖1中區域P的放大圖，在前述含銅基板3的兩側的表面銅箔製作線路區，使其分成含銅區域33以及不含銅區域34(不含銅區域又稱空曠區)。前述線路區使用習知的微影蝕刻技術製作而成。接著，將含銅基板3的含銅區域33的表面銅箔進行習知的棕化處理，得到棕化核心板2。前述棕化核心板2至少包含下述區域(圖2)：經棕化處理的大銅面區域X’(長度D為6公分，寬度C為4.5公分)、不含銅的空曠區 a1’(長度A為1公分，寬度B為1公分)、不含銅的空曠區a2’(長度F為1公分，寬度G為0.5公分)、不含銅的空曠區a3’(長度I為0.5公分，寬度H為0.5公分)以及不含銅的空曠區a4’(長度K為1.5公分，寬度J為1公分)，其中空曠區a2’與空曠區a1’之間的間隔距離E為0.1公分，且空曠區a2’及空曠區a3’位於大銅面區域X’的範圍內。將一張背膠銅箔、一個前述棕化核心板2、一張背膠銅箔依序進行疊合，所述兩張背膠銅箔的半固化樹脂層朝向棕化核心板2的方向疊合，於真空環境、壓力300psi、220℃下壓合固化2小時，形成含銅基板4。含銅基板4於前述壓合後，樹脂組合物於壓合過程中填入不含銅區域34中並覆蓋於含銅區域33上，且樹脂組合物於壓合後已固化。圖3中，覆蓋有固化的樹脂組合物的含銅區域33以含銅區域53表示，覆蓋有固化的樹脂組合物的不含銅區域34以填膠區域54表示，不含銅區域34的空曠區a1’至空曠區a4’被背膠銅箔的樹脂組合物填入並固化形成填膠區域54，前述空曠區a1’至空曠區a4’及大銅面區域X’分別對應圖3中的填膠區a1至填膠區a4及大銅面區域X，亦即空曠區a1’在樹脂組合物填入並固化後形成填膠區a1，空曠區a2’至空曠區a4’同理形成填膠區a2至填膠區a4。
線路基板5
將上述含銅基板4蝕刻去除兩面最外層的銅箔，以獲得線路基板5。線路基板5的兩面外層不含銅箔，但線路基板 5內含有棕化核心板2的含銅的線路區。請參考圖3，圖3為線路基板的部分區域的示意圖。線路基板5可分為線路區51及板邊區52並包含經棕化處理的含銅區域53及填膠區域54，其中樹脂組合物填入含銅基板3的不含銅區域34中並覆蓋於含銅基板3的含銅區域33(圖1)，前述含銅基板3的含銅區域33(圖1)形成為線路基板5的含銅區域53(圖3)。
對於前述待測樣品，各測試方法及其特性分析項目說明如下。
壓合流膠1
準備兩張由前述方法於當日製得的各實施例與比較例的背膠銅箔並進行疊合，使兩張背膠銅箔的樹脂層相鄰於內側而兩個外側為銅箔層，將其裁切成尺寸4英寸×4英寸(16 in2)，此時將兩疊合背膠銅箔秤重得W0。接者，將上述疊合背膠銅箔的兩外側各疊合一張離型膜，並置於習知的Resin flow壓機的熱板中。接著，以壓合面壓力1452kgf/16in2、壓合溫度171℃壓合固化5分鐘，冷卻至室溫後取出得到測試樣品。接著，去除測試樣品四個邊溢出的固化樹脂，得到含銅基板的測試樣品1。秤取含銅基板的測試樣品1的重量得Wd。壓合流膠1(resin flow 1)的測試值等於[(W0-Wd)/(W0-2×Wcu)]×100%，單位為%。其中，Wcu定義為RTF(Toz)銅箔裁切成尺寸4英寸×4英寸(16 in2)後所秤得的重量。
壓合流膠2
準備兩張背膠銅箔於室溫環境下(25℃)擺放30日，得到已擺放30日的背膠銅箔，此時為製造得到背膠銅箔後的第30日。參照上述壓合流膠1的測試樣品的製備及量測方式，得到含銅基板的測試樣品2以及其壓合流膠2的測試值，單位為%。
含銅基板壓合流膠變化率
含銅基板壓合流膠變化率定義為[(壓合流膠1-壓合流膠2)/壓合流膠1]*100%，單位為%。含銅基板壓合流膠變化率的數值差異大於或等於1%表示顯著差異(具有顯著的技術困難度)。含銅基板壓合流膠變化率愈小愈好，代表背膠銅箔不會隨著擺放時間增加而流膠量衰退。含銅基板壓合流膠變化率愈高，會造成背膠銅箔增層時的線路填膠不良率增高，造成印刷電路板的絕緣層產生空泡(空泡內不含固化後的樹脂組合物)，進而降低印刷電路板的生產良率。前述含銅基板壓合流膠變化率小於或等於15%為安全值，含銅基板壓合流膠變化率大於15%會逐漸開始劣化生產良率。
線路基板填膠等級
線路基板填膠等級測試係使用前述線路基板5(圖3)，測試人員使用光學顯微鏡觀察線路基板5的填膠區(包含填膠區a1至填膠區a4)上的絕緣層是否出現空泡。請參考圖4A及圖4B，圖4A及圖4B為線路基板的局部的線路區51，圖4A為 線路基板的線路區有空泡的示意圖，圖4B為線路基板的線路區無空泡的示意圖，圖4A中以虛線標示空泡。具體而言，測試人員使用光學顯微鏡觀察線路基板5的外觀表面，若存在球型或類球型且直徑0.5mm以上的未填滿區域，則視為存在空泡；若存在非球型且長度為0.5mm以上的不規則型的未填滿區域，亦視為存在空泡。若線路基板5的填膠區(包含填膠區a1至填膠區a4)中存在至少一個空泡，則判斷為無法填滿相應的空曠區。線路基板填膠等級的分類如下：等級1為可填滿空曠區的面積大於或等於100平方公釐，例如可填滿空曠區的面積介於大於或等於25平方公釐至小於或等於150平方公釐之間；等級2為可填滿空曠區的面積介於大於或等於25平方公釐至小於100平方公釐之間；等級3為可填滿空曠區的面積介於大於或等於25平方公釐至小於50平方公釐之間。換句話說，在每一組線路基板的測試結果中，若可同時填滿填膠區a1至填膠區a4且未出現任何一個空泡(亦即，可填滿空曠區的面積大於或等於100平方公釐)，則標註為等級1。若可同時填滿填膠區a2及填膠區a3，但填膠區a1存在至少一個空泡(亦即，可填滿空曠區的面積大於或等於25平方公釐至小於100平方公釐之間)，則標註為等級2。若可填滿填膠區a3，但填膠區a2存在至少一個空泡(亦即，可填滿空曠區的面積為25平方公釐)，則標註為等級3。填膠等級1代表測試樣品不存在空泡，等級1為可接受的範圍，填膠等級2及等級 3為不可接受的範圍，填膠等級2及等級3的線路基板5(電路板或線路板)需報廢。
線路基板壓合板邊條紋
請參考圖5A至圖5C，圖5A至圖5C為線路基板的局部的板邊區52，圖5A為線路基板的板邊區存在較嚴重的樹枝狀條紋及流痕異色區的示意圖，圖5B為線路基板的板邊區存在較輕微的樹枝狀條紋及流痕異色區的示意圖，圖5C為線路基板的板邊區無樹枝狀條紋且無流痕異色區的示意圖。線路基板5的板邊區52設計有導氣條區域52b(亦稱導流區域)，即印刷電路板領域中習知的導氣條。當板邊區52產生樹枝狀條紋55及流痕異色區56時，量測最內側的樹枝狀條紋55及/或流痕異色區56至外側板邊的最遠距離並定義為線路基板壓合板邊條紋的距離L(圖4A及圖4B)。其中，L≦10mm為可接受的範圍，L>10mm為不可接受的範圍。若線路基板5的板邊存在L>10mm的樹枝狀條紋或流痕異色區，會造成印刷電路板的信賴性測試失效，例如但不限於會劣化電路板的介電常數均勻性。測試人員以目視觀察線路基板5的板邊區是否存在樹枝狀條紋55及流痕異色區56，目視觀察時可使用尺作為工具量測其距離L。若樹脂組合物填膠時流動均勻則不會產生樹枝狀條紋55及流痕異色區56，反之，若樹脂組合物填膠時流動不均勻則會產生樹枝狀條紋55及流痕異色區56。使用掃描式電子顯微鏡觀察樹枝狀條紋55及流痕異 色區56的區域的切片樣品，可發現在產生有樹枝狀條紋55及流痕異色區56的區域的絕緣層中的無機填充物及樹脂間並非均勻分佈，且流痕異色區56的填膠厚度較薄。反之，在沒有產生樹枝狀條紋且非流痕異色區的區域的切片樣品中，可發現絕緣層中的無機填充物及樹脂間均勻分佈，且在沒有產生樹枝狀條紋且非流痕異色區的區域的填膠厚度為均勻厚度。
X軸熱膨脹係數(X-axis coefficient of thermal expansion，X-CTE)
在X軸熱膨脹係數的測量中，選用上述不含銅基板1(兩張背膠銅箔壓合而成)作為待測樣品進行熱機械分析(thermal mechanical analysis，TMA)。將上述不含銅基板1裁成長度為15mm且寬度為2mm的樣品。以升溫速率每分鐘5℃加熱樣品，由50℃升溫至260℃，參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量各待測樣品在40℃至125℃溫度範圍內(α1)的X軸熱膨脹係數(單位為ppm/℃)。X軸熱膨脹係數愈低，代表尺寸脹縮特性愈佳。X軸熱膨脹係數差異大於或等於1ppm/℃時表示顯著差異(具有顯著的技術困難度)。
銅箔剝離強度(peel strength，P/S)
將上述含銅基板2裁成寬度為24毫米、長度大於60毫米的長方形待測樣品，並將表面銅箔蝕刻，僅留寬度為3.18毫米和長度大於60毫米的長條形銅箔。利用萬能拉伸強度試驗機， 在常溫下(約25℃)依IPC-TM-650 2.4.8所述之方法進行量測，測出將銅箔拉離基板表面所需的力量大小(單位為磅/英寸，lb/in)。銅箔剝離強度愈高愈佳，且不同待測樣品的銅箔剝離強度的差異大於或等於0.10lb/in，代表存在顯著差異，代表存在顯著的技術困難度。實施例(E1至E15)的銅箔剝離強度皆大於4.5lb/in，例如介於4.7lb/in至5.3lb/in之間。
根據以上測試結果，可觀察到以下現象。
使用包含本發明之100重量份樹脂A、5重量份至15重量份的具有式(1)結構的化合物以及2重量份至15重量份的具有式(2)結構、具有式(3)結構或具有式(4)結構的化合物B的樹脂組合物的實施例E1至E15，皆可達到含銅基板壓合流膠變化率小於或等於10%、線路基板填膠等級為1級、線路基板壓合板邊條紋小於或等於10mm、X軸熱膨脹係數小於或等於30ppm/℃以及銅箔剝離強度大於或等於4.5lb/in。
相較於實施例E1，未使用本發明具有式(1)結構的化合物而只使用具有式(2)結構的化合物B的比較例C2，以及未使用本發明具有式(1)結構的化合物但使用其他含烯丙基之三聚氰酸酯的比較例C3，比較例C2與C3皆無法同時達到含銅基板壓合流膠變化率小於或等於10%、線路基板填膠等級為1級、線路基板壓合板邊條紋小於或等於10mm、X軸熱膨脹係數小於或等於30ppm/℃以及銅箔剝離強度大於或等於4.5lb/in。
相較於實施例E1，未使用本發明化合物B的比較例C1與C5，以及未使用本發明化合物B但使用小於或等於2官能的含丙烯酸酯化合物的比較例C6至C8，比較例C1與C5至C8皆無法同時達到含銅基板壓合流膠變化率小於或等於10%、線路基板填膠等級為1級、線路基板壓合板邊條紋小於或等於10mm、X軸熱膨脹係數小於或等於30ppm/℃以及銅箔剝離強度大於或等於4.5lb/in。
相較於實施例E1，不同時使用本發明之具有式(1)結構的化合物與化合物B的比較例C4與C9，皆無法同時達到含銅基板壓合流膠變化率小於或等於10%、線路基板填膠等級為1級、線路基板壓合板邊條紋小於或等於10mm、X軸熱膨脹係數小於或等於30ppm/℃以及銅箔剝離強度大於或等於4.5lb/in。
總體而言，本發明的樹脂組合物，可同時達到含銅基板壓合流膠變化率小於或等於10%、線路基板填膠等級為1級、線路基板壓合板邊條紋小於或等於10mm、X軸熱膨脹係數小於或等於30ppm/℃以及銅箔剝離強度大於或等於4.5lb/in其中至少一個或多個特性。
由本發明之樹脂組合物製成的物品，例如背膠銅箔、積層板或印刷電路板，在含銅基板壓合流膠變化率、線路基板填膠等級、線路基板壓合板邊條紋、X軸熱膨脹係數及銅箔剝離強度其中至少一者上具有優異的特性，因此可成為滿足綜合性需求 的高性能基板。
無。

Claims (7)

  1. 一種樹脂組合物，其包含：100重量份的樹脂A，其包含含乙烯基聚苯醚樹脂或馬來醯亞胺樹脂；5重量份至15重量份的具有式（1）結構的化合物；以及2重量份至15重量份的化合物B，其包含具有式（2）結構的化合物、具有式（3）結構的化合物或具有式（4）結構的化合物； 式（1）；在式（1）中，m為2至18的整數； 式（2）； 式（3）；在式（3）中，a 1、a 2、a 3各自獨立為0至7的整數； 式（4）；在式（4）中，b 1、b 2、b 3、b 4各自獨立為0至9的整數。
  2. 如請求項1所述之樹脂組合物，其中該具有式（3）結構的化合物包含具有式（3-1）結構的化合物： 式（3-1）。
  3. 如請求項1所述之樹脂組合物，其中該具有式（4）結構的化合物包含具有式（4-1）結構的化合物： 式（4-1）。
  4. 如請求項1所述之樹脂組合物，其更包含5重量份至20重量份的樹脂C，該樹脂C包含聚烯烴樹脂、含環氧基之丙烯酸酯樹脂、聚乙烯醇縮丁醛樹脂、聚醯亞胺樹脂或苯氧樹脂。
  5. 如請求項1所述之樹脂組合物，其更包含無機填充物、矽烷偶合劑、抑制劑、阻燃劑、染色劑、增韌劑、核殼橡膠或溶劑。
  6. 一種由請求項1至5之任一項所述之樹脂組合物製成的物品，該物品包含背膠銅箔、積層板或印刷電路板。
  7. 如請求項6所述之物品，其具有以下至少一種特性：參考IPC-TM-650 2.3.17所述的方法測量而得的含銅基板壓合流膠變化率小於或等於10.0%；參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的X軸熱膨脹係數小於或等於30 ppm/℃；參考IPC-TM-650 2.4.8所述的方法測量而得的銅箔剝離強度大於或等於4.5磅/英寸。
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