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DE2412975B2 - Verfahren zur herstellung von 3-amino- 2,1-benzisothiazolen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 3-amino- 2,1-benzisothiazolen

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DE2412975B2
DE2412975B2 DE19742412975 DE2412975A DE2412975B2 DE 2412975 B2 DE2412975 B2 DE 2412975B2 DE 19742412975 DE19742412975 DE 19742412975 DE 2412975 A DE2412975 A DE 2412975A DE 2412975 B2 DE2412975 B2 DE 2412975B2
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Germany
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thioamide
acid
amino
sulfuric acid
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Rolf Dipl Chem Dr 6707 Schifferstadt Niess
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BASF SE
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BASF SE
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Description

durch oxidativen Ringschluß, dadurch gekennzeichnet, daß man den Ringschluß in ungefähr 85- bis HOprozentiger Schwefelsäure bei Temperaturen von ungefähr 18 bis 1600C vornimmt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den Ringschluß in 95- bis 102prozentiger Schwefelsäure vornimmt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß man. den Ringschluß bei Temperaturen von 40 bis 90° C vornimmt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man katalytische Mengen Brom zusetzt.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man, bezogen auf die Ausgangsverbindung, die 3- bis 15fache Gewichtsmenge Schwefelsäure verwendet.
3-Amino-2,l-benzisothiazole sind wertvolle Zwischenprodukte für die Herstellung von Farbstoffen.
In der deutschen Offenlegungsschrift 14 45 547 ist ein Verfahren zur Herstellung dieser Verbindungsklasse beschrieben, das darin besteht, daß man o-Aminothiobenzamide in Lösung oder Suspension mittels geeigneter oxidierender Substanzen einem oxidativen Ringschluß unterwirft. Das dort angegebene Verfahren konnte in überraschender Weise vereinfacht und verbessert werden.
Es wurde gefunden, daß man 3-Amino-2,l -benzisothiazole der Formel I
mit 1 bis 12 Kohlenstoffatomen, Aralkyl-, Aryl-, Nitro-, Amino-, Arylamine-, Arylamine-, Acyl(I), Hydroxy-, Alkoxy-, Aryloxy-, Sulfonamid-, Alkylinlfünyl- oder Arylsulfonylgruppen substituiert sein kann, aus Verbindungen der Formel Il
NH,
NH5
in der der Ring A durch Halogenatome, Alkylgruppen durch oxidativen Ringschluß in besonders vorteilhafter Weise herstellen kann, indem man den Ringschluß in ungefähr 85- bis 110%ige Schwefelsäure bei Temperaturen von ungefähr 18 bis 16O0C vornimmt.
Die Verbindungen der allgemeinen Formel II — o-Aminothiobenzamide oder Anthranilsäurethiaamide — sind z. B. durch Umsetzung von o-Aminobenzonitrilen mit Schwefelwasserstoff in Gegenwart von Ammoniak leicht erhältlich. Besonders im Hinblick auf die Weiterverarbeitung der 3-Amino-2,1 -benziso thiazole zu Farbstoffen sind solche Anthranilsäurethioamide als Ausgangsstoffe für das erfindungsgemäße Verfahren bevorzugt, die als Substituenten im Ring A Chlor- und Bromatome, Aklylgruppen mit 1 bis 4 C-Atomen, wie z. B. Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl- oder Butyl-, weiter Aralkyl, Aryl-, Nitro-, Amino-, durch Alkyl- oder Arylgruppen substituierte Aminogruppen, Acyl-, Hydroxy-, Alkoxy-, Aryloxy-, Sulfonamid-, Alkylsulfonyl- oder Arylsulfonylgruppen aufweisen.
Beispielhaft seien folgende Verbindungen erwähnt:
Anthranilsäurethioamid
5-Methylanthranilsäurethioamid
6-Äthylanthranilsäurethioamid
3,6-Dimethylanthranilsäurethioamid
6-Methoxyanthranilsäurethioamid
3-Chloranthranilsäurethioamid
4-Chloranthranilsäurethioamid
5-Chloranthranilsäurethioamid
6-Chloranthranilsäurethioamid
3,5-DichloranthraniIsäurethioamid
3,4,5,6-Tetrachloranthranilsäurethioamid
3-Bromanthranilsäurethioamid
4-Bromanthranilsäurethioamid
5-Bromanthranilsäurethioamid
6-Bromanthranilsäurethioamid
3,5-Dibromanthranilsäurethioamid
3,4,6-Tribromanthranilsäurethioamid
3,4,5,6-Tetrabromanthranilsäurethioamid;
3-Nitroanthranilsäurethioamid
5-Nitroanthranilsäurethioamid
6-Nitroanthranilsäurethioamid
3,5-Dinitroanthranilsäurethioamid
3-ChIor-5-nitroanthranilsäurethioamid
3-Brom-5-nitroanthranilsäurethioamid
5-Aminoanthranilsäurethioamid
(10 Zur Durchführung des Verfahrens trägt man zweckmäßigerweise das Thioamid in die vorgelegte konzentrierte Schwefelsäure ein. Es ist vorteilhaft, hierbei das Umsetzungsgemisch zu rühren. Der unerwartete Vorteil der Verwendung von Schwefelsäure als Lösungsmittel liegt unter anderem darin, daß die Schwefelsäure zugleich als Oxidationsmittel für den oxidativen Ringschluß wirkt. Man verwendet zweckmäßigerweise eine Schwefelsäure der Konzentration von ungefähr 85
bis 110%, vorzugsweise 95 bis 102%. Der Temperaturbereich zur Durchführung der Reaktion reicht in Abhängigkeit von der Konzentration von 18 bis 16O0C, vorzugsweise von 40 bis 9O0C. Die Dauer der Reaktion ist sowohl abhängig von der Konzentration der Schwefelsäure als auch der Reaktionstemperatur und reicht von 10 Minuten bis 10 Stunden. Besonders vorteilhaft arbeitet man mit 96- bis 100%iger Schwefelsäure bei 60 bis 1000C und hält diese Temperatur 1 bis 5 Stunden. Bei der Durchführung der Reaktion leitet man zweckmäßigerweise ein Gas durch die Reaktionsmischung, um das Schwefeldioxid zu entfernen. Die Menge der verwendeten Schwefelsäure richtet sich zweckmäßigerweise nach den Löslichkeitseigenschaften der Reaiktionskomponenten und sollte so bemessen sein, ,5 daß die Komponenten gelöst sind. Die Reaktion gelingt jedoch auch in Suspension des Thioamids in Schwefelsäure. Vorzugsweise arbeitet man in der 3- bis 15fachen Gewiditsmenge Schwefelsäure.
Die Reaktion ist exotherm. Der Beginn ist am Ansteigen der Temperatur und an der Entwicklung von Schwefeldioxid zu erkennen. Das Einsetzen der Reaktion läßt sich durch Erwärmen, z. B. mittels eines Bades, beschleunigen. Man kann beispielsweise auf 5O0C bis zum Beginn der Schwefeldioxidentwicklung erwärmen und dann eine bis fünf Stunden bei etwa 8O0C halten. Der Ablauf der Reaktion läßt sich analytisch, z. B. dünnschichtchromatographisch, verfolgen. Sobald das gesamte Thioamid verbraucht ist, kann man die schwefelsaure Lösung abkühlen, auf Eiswasser geben und mit Basen, z. B. Kaliumhydroxid, Natriumhydroxid oder Ammoniak, neutralisieren. Dabei scheiden sich die 3-Amino-2,l -benzisothiazole in nahezu quantitativer Ausbeute in fester Form ab. Sie können in üblicher Weise, z. B. durch Abfiltrieren oder Zentrifugieren, isoliert werden.
Der oxidative Ringschluß läßt sich durch Zusatz von katalytischen Mengen Brom, auch in Form von Bromiden, beschleunigen. Der Vorteil dieser Verfahrensweise liegt in der niedrigeren Reaktionstemperatur. 4c Bei dieser Arbeitsweise kann man entweder das Thioamid in Schwefelsäure lösen oder aufschlämmen und das Brom unter Rühren zugeben, oder aber das Brom in Schwefelsäure vorlegen und dann unter Rühren das Thioamid eintragen. Man arbeitet dann zweckmäßigerweise bei Temperaturen zwischen 18 und 6O0C, vo rteilhaf t zwischen 20 und 45° C.
Ein weiterer Vorteil der erfindungsgemäßen Arbeitsweise besteht darin, daß sich die erhaltenen schwefelsauren Lösungen der 3-Amino-2,l-benzisothiazole ohne Zwischenisolierung dieser Verbindungen unmittelbar der Diazotierung unterwerfen und dann durch Kupplung zu Azofarbstoffen weiterverarbeiten lassen. Man verfährt beispielsweise so, daß man, sobald das Thioamid quantitativ umgesetzt ist, die schwefelsaure Lösung auf etwa O0C abkühlt und in üblicher Weise mit Natriumnitrit oder einer Lösung von Nitrosylschwefelsäure in konzentrierter Schwefelsäure diazotiert.
Die Kupplung schließt sich dann in bekannter Weise an. fio
Die in den Beispielen angegebenen Teile sind Gewichtsteile. Sie verhalten sich zu Volumenteilen wie Kilogramm zu Liter.
Beispiel 1 6s
In 200 Teile konzentrierter Schwefelsäure, die auf 4O0C erwärmt wurde, gibt man unter Rühren portionsweise 15,5 Teile 3,5-Di-bromanthranilsäurethioamid. Man steigert die Temperatur langsam auf 8O0C (Schwefeldioxidentwicklung setzt ein) und hält diese Temperatur bis dünnschichtchromatographisch kein Ausgangsprodukt mehr nachzuweisen ist. Nach ca. 2 Stunden wird abgekühlt, auf 600 Teile Eiswasser geleert und mit wäßriger Natronlauge auf pH 5 bis 6 gestellt. Das ausgefällte Produkt wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Man erhält 14,8 Teile (97,5% der Theorie) 5,7-Dibrom-3-amino-2,l-benzisothiazol mit einem Schmelzpunkt von 206 bis 2200C. Eine aus Toluol umkristallisierte Probe schmilzt bei 220 bis 222° C.
Beispiel 2
In 450 Teile lOOprozentige Schwefelsäure trägt man bei Raumtemperatur unter Rühren portionsweise 49,25 Teile 5-Nitro-2-aminobenzoesäurethioamid ein. Dabei tritt eine exotherme Reaktion ein, und die Temperatur steigt auf 40 bis 500C. Nach beendeter Zugabe des Thioamids steigert man langsam die Temperatur, bis bei 60 bis 700C die Schwefeldioxidentwicklung einsetzt. Man hält 2 Stunden auf 60 bis 7O0C und erhitzt dann noch 1 Stunde auf 1000C. Die Lösung wird abkühlt, auf 1000 Teile Eiswasser geleert und mit wäßriger Natronlauge auf pH 5 bis 6 gestellt. Der Niederschlag wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Man erhält 47,2 Teile (96% der Theorie) 3-Amino-5-nitro-2,l-benzisothiazol mit einem Zersetzungspunkt, der oberhalb 2500C liegt.
Beispiel 3
In 110 Teile lOOprozentige Schwefelsäure uSgt man unter Rühren bei Raumtemperatur 9,85 Teile 5-Nitro-2-aminobenzoesäurethioamid ein. Dabei steigt die Temperatur auf ca. 500C an. Man erwärmt die Mischung auf 60 bis 7O0C, wobei Schwefeldioxid abgast Die Temperatur wird nun 5 Stunden auf 8O0C gehalten und während dieser Zeit durch das Reaktionsgemisch Luft gesaugt. Nach dem Abkühlen auf O0C kann die erhaltene Lösung direkt azotiert und in bekannter Weise durch Kupplung zu einem Azofarbstoff weiterverarbeitet werden.
Beispiel 4
In die Lösung von 9,85 Teilen 5-Nitro-2-aminobenzoesäurethioamid in 110 Teilen lOOprozentiger Schwefelsäure gibt man bei Raumtemperatur unter Rühren 1,5 Teile Kaliumbromid. Dabei tritt exotherme Reaktion ein, und die Temperatur steigt auf etwa 43°C. Nach beendeter Zugabe rührt man noch 1,5 Stunden bei 4O0C. Die erhaltene Lösung kann nach dem Abkühlen direkt diazotiert und in bekannter Weise durch Kupplung zu einem Azofarbstoff weiterverarbeitet werden.
Beispiel 5
In die Lösung von 1 Teil Brom in 90 Teilen lOOprozentiger Schwefelsäure trägt man nach und nach 9,85 Teile 5-Nitro-2-aminobenzoesäurethioamid ein und erwärmt anschließend 1 '/2 Stunden auf 40 bis 45° C. Die erhaltene Lösung kann nach dem Abkühlen direkt diazotiert und in bekannter Weise durch Kupplung zu einem Azofarbstoff weiterverarbeitet werden.

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von 3-Amino-2,lbenzisothiazolen der allgemeinen Formel
NH,
in der der Ring A durch Halogenatome, Alkylgruppen mit 1 bis 12 Kohlenstoffatomen, Aralkyl-, Aryl-, Nitro-, Amino-, Alkylamino-, Arylamino-, Acyl-, Hydroxy-, Alkoxy-, Aryloxy-, Sulfonamide Alkylsulfonyl- oder Arylsulfonylgruppen substituiert sein kann, aus Verbindungen der allgemeinen Formel
DE2412975A 1974-03-18 1974-03-18 Verfahren zur Herstellung von 3-Amino-2,1 -benzisothiazolen Expired DE2412975C3 (de)

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