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DE2228377A1 - Dihydropyridin-carbonsaeureamide, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als arzneimittel - Google Patents

Dihydropyridin-carbonsaeureamide, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als arzneimittel

Info

Publication number
DE2228377A1
DE2228377A1 DE19722228377 DE2228377A DE2228377A1 DE 2228377 A1 DE2228377 A1 DE 2228377A1 DE 19722228377 DE19722228377 DE 19722228377 DE 2228377 A DE2228377 A DE 2228377A DE 2228377 A1 DE2228377 A1 DE 2228377A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
groups
formula
alkyl
given above
meaning given
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19722228377
Other languages
English (en)
Inventor
Friedrich Dr Bossert
Horst Dr Meyer
Kurt Dr Stoepel
Wulf Dr Vater
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DE19722228377 priority Critical patent/DE2228377A1/de
Priority to BE132065A priority patent/BE800680A/xx
Priority to FR7321038A priority patent/FR2187349A1/fr
Publication of DE2228377A1 publication Critical patent/DE2228377A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/80Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D211/84Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/90Carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description

FARBENFABRIKEN BAYER AG LEVERK U S EN-Bayerwerk Zentralbereich £'9· JUil'l 1972 Patente, Marken und Lizenzen
Ib (Pha) KS/As
Dihydropyridin-carbonsäureamide, Verfahren zu ihrer Herstellung, sowie ihre Verwendung als Arzneimittel
Die vorliegende Erfindung betrifft neue 1,4-Dihydropyridincarbonsäureamide, mehrere Verfahren zu ihrer Herstellung, sowie ihre Verwendung als Arzneimittel, insbesondere als Coronarmittel.
Es ist bereits bekannt geworden, daß 1,4-Dihydropyridine interessante pharmakologische Eigenschaften besitzen (F. Bossert und W. Vater, Die Naturwissenschaften 1971, 58. Jahrgang, Heft 11, S. 578).
Es wurde gefunden, daß die neuen 1,4-Dihydropyridin-carbonsäureamide der Formel I
Ie A 14 259 - 1 -
309881/1128
in welcher 22/π
R für Wasserstoff, einen geradlinigen oder verzweigten, gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasserstoff-Rest steht und
R und R gleich oder verschieden sind und für Wasserstoff oder einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest stehen und 3
R und R gleich oder verschieden sind und für
R1
einen -N -Rest stehen, wobei
R' und R" Wasserstoff oder eine -geradkettige oder verzweigte Alkylgruppe bedeuten, oder wobei R1 und R" gemeinsam mit dem Stickstoffatom einen heterocyclischen Ring bilden, der seinerseits gegebenenfalls noch durch Heteroatome wie Sauerstoff, Schwefel oder die -NH- oder N-Alkyl-Gruppeunterbrochen ist
oder
R für einen geradkettigen oder verzweigten, gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasserstoffrest oder für eine Alkoxy- oder Alkenoxygruppe, deren Alkyl- und Alkenylrest geradkettig, vorzweigt oder cyclisch sein können, und gegebenenfalls durch 1-2 Hydroxylgruppen substituiert sind und/oder durch 1-2 Sauerstoffatome unterbrochen sind, steht und
Le A 14 259 - 2 -
30.988 1 / 1 1 2*3
5
R für einen Phenylrest, der durch Nitrogruppen,
Cyangruppen, Azidogruppen, Alkylgruppen, Alkoxygruppen, Acetyloxygruppen, Carbalkoxy— gruppen, Aminogruppen, Acetylaminogruppen, Alkyl- bzw. Dialkylaminogruppen, SO -Alkylgruppen (n = 0-2), Trifluorinethylgruppen und/oder Halogenatome substituiert ist, wobei die Gesamtzahl der Substituenten maximal drei beträgt, steht
oder
für einen Benzyl-, Styryl-, Cycloalkyl- oder Cycloalkenyl-Rest
oder
für einen gegebenenfalls durch Alkyl, Alkoxy, Nitro oder Halogen substituierten Uaphthyl—, Chinolyl-, Isochinolyl-, Pyridyl-, Pyrimidyl-, Thenyl-, Furyl— oder Pyrryl-Rest
starke kreislaufbeeinflußende Eigenschaften aufweisen.
Weiterhin wurde gefunden, daß man 1,4-Dihydropyridin-carbonsäureamide der Formel I erhält, wenn man
a) Acylfettsäurederivate der Formel II
R1-CO-CH2-COR2 (II)
in welcher
2
R und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen
mit Aminen oder deren Salzen der Formel III
Le A 14 259 - 3 -
309881/1126
in welcher
R die oben angegebene Bedeutung hat,
gegebenenfalls nach Isolierung der hierbei entstellenden Enamine der Formel IV
NH-R
1 i 2 R-G=CH-OOR (IV)
in welcher
1 2
R, R und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen mit Yliden-Derivaten der Formel V
0 R5-CH=C-C-R4 (V)
GO-R3
in welcher
^5 4 5
R , R und R^ die oben angegebene Bedeutung
besitzen,
I ι
umsetzt oder
b) ß-Dicarbonyl-Verbindungen der Formel VI
R4 nr\ /TtT nn TnJ ίλΤΎ ^
Le A H 259 - 4 -
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3 4. R und R die oben genannte Bedeutung
besitzen
mit Aminen oder deren Salzen der Formel III
H9Ii-R (III)
C.
in welcher
R die oben angegebene Bedeutung hat,
gegebenenfalls nach Isolierung der hierbei entstehenden Enamine der Formel
NH-R R4--G=CH-CO-R3 (VII)
in welcher
R, R und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen
mit Yliden-Derivaten der Formel
R5-CH=C-GO-R1. (VIII)
COR2
in welcher
12 R , R und R^ die oben genannte Bedeutung
besitzen, umsetzt oder
Le A U 259 - 5 -
309881 /1128
c) ß-Dicarbonyl-Verbindungen der Formel VI
R —CO— ΓΉ —CO—R fVI^
in welcher
■5 4 R und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen und Enamine der Formel IV
NH-R R1-C=CH-COR2 (IV)
in welcher
1 R, R und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen mit Aldehyden 'der Formel IX
R5-CHO (IX)
in welcher
R die oben genannte Bedeutung hat,
umsetzt oder
d) Acylfettsäurederivate der Formel II
R1-CO-CH2-COR2 (II)
in welcher
1 2 R und R die oben genannte Bedeutung besitzen
Le A U 259 - 6 -
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mit Enaminen der Formel VII ?99QQ1T7T
NH-R R4-G=GH-C0-R5 (VII)
in welcher
R, R und R die oben genannte Bedeutung
besitzen
mit Aldehyden der Formel IX
R5-GHO
in welcher
R die oben genannte Bedeutung besitzt,
umsetzt
oder
e) Acylfettsäurederivate der Formel II
R1-CO-CH2GOR2 (II)
in der
1 2
R und R die obengenannte Bedeutung besitzen
mit Aminen oder deren Salzen der Formel III
H2N-R (III)
in welcher
R die oben genannte Bedeutung besitzt,
Le A U 259 - 7 -
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gegebenenfalls nach Isolierung der hierbei.entstehenden Enamine der Formel IV
NH-R
R '-C=CH-COiT (IV)
in welcher
1 2
R, R und R die oben genannte Bedeutung
besitzen
mit Aldehyden der Formel IX
R5-CHO (IX)
in der
R die oben genannte Bedeutung besitzt
in Gegenwart oder in Abwesenheit von inerten organischen Lösung
setzt.
Lösungsmitteln bei Temperaturen zwischen 10 und 20O0C um-
Der Temperaturbereich und die Lösungsmittelangaben gelten für alle Verfahrensvarianten ^f" a) bis e)_7·
Überraschenderweise besitzen die erfindungsgemäßen 1,4-Dihydropyridin-carbonsäureamide eine ausgeprägte antihypertensive Wirkung bei nur geringer Toxizität. Weiterhin zeigen sie eine bessere Löslichkeit als die aus dem Stand der Technik bekannten Dihydropyridine und sind infolgedessen leichter applizierbar. Die erfindungsgemäßen Stoffe stellen somit eine Bereicherung der Pharmazie dar»
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Verwendet man 3*~Nitrobenzylidenacetessigsäuremethylester (A) und Acetessigsäure-methylamid und Methylamin, bzw. N-Methylaminocrotonsäure-methylamid (B) als Ausgangsstoffe, so kann der Reaktionsablauf der Variante a) durch folgendes Formelschema wiedergegeben werden:
H3COOC
NO2
CH3
CO-NH-CH3
CH5
-H2O'
H3CO
H-C
(A)
(B)
Verwendet man 3'-Nitrobenzylidenacetessigsäure-morpholid (A') und Aceteesigsäuremethylester und Methylamin, bzw. N-Methylaminocrotonsäuremethylester (B') als Ausgangskomponenten, so gilt für Variante b) folgendes Formelschema:
CH3OOCv1,/
CH
NH CH,
N0s
CH,0OC
CH,
Verwendet man 2-Nitrobenzaldehyd, Acetessigsäuremethylester und Aminocrotonsäure-methylamid, so erfolgt der Reaktionsablauf der Variante c) nach folgendem Formelschema:
Le A 14 259
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NO3
CHO
CH,οοα
CH3 OH
,/CONHC2H5 CH3
-H9O
NO2
CONH-C2H5 CH3
Verwendet man 2-Nitrobenzaldehyd, Aminocrotonsäuremethylester und Acetessigsäure-amid als Ausgangsstoffe, so lässt sich der Reaktionsablauf für Variante d) durch folgendes Formelschema wiedergeben:
CH3 0OC
CHO
Le A H 259
CONH2
HO CH3
-H8O
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Verwendet man 2-Trifluormethy!benzaldehyd, Acetessigsäuremorpholid und Ammoniak, bzw. Aminocorotonsäure-morpholid so findet der Reaktionsablauf für Variante e) nach folgendem Formelschema statt:
CF,
HO
HO
-H2O
CH,
CO-lTj) CH3
a) I-n der Formel II
R1-CO-CH2-COR2 (II)
steht
Le A H 259
- 11 -
30988 171.126
R · vorzugsweise für-Wasserstoff oder einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest mit 1-4 C-Atomen, insbesondere für einen Alkylrest mit 1-2 Kohlenstoffatomen und Rf
2 s^
R vorzugsweise für einen N -Rest, wobei
\ R
R1 und R" Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1-4 C-Atomen bedeuten oder wobei R1 und R" gemeinsam mit dem Stickstoffatom einen 5 7-gliedrigen heterocyclischen Ring bilden, der seinerseits gegebenenfalls durch 1-2 Heteroatome, wie Sauerstoff, Schwefel oder die NH- oder N-Alkyl-Gruppe, insbesondere durch ein Sauerstoff- oder ein Schwefelatom oder durch die NH-Gruppe, Alkyl mit 1-4 C-Atomen unterbrochen ist.
Die erfindungsgemäß verwendbaren ß-KetocarbonsäureamideC/^ sind bekannt oder können nach bekannten Verfahren hergestellt werden (Ger. Pat. 1 142 859 nach CA. j>9. 7377C (1963)).
Als Beispiele seien genannt:
ß-Ketocarbonsäureamide
Acetessigsäureamid, Acetessigsäuremethylamid, Acetessigsäuredimethylamid, Aceteesigsäure-äthylamid, Acetessigsäurediäthylamid, Aceteesigsäurepropylamid, Acetessigsäuredipropylamid, Acetessigsäure-isopropylamid, Acetessigsäurediisopropylamid, Acetessigsäure-butylamid, Acetessigsäuretert.butylamid, Acetessigsäure-dibutylamid, Acetessigsäuremorpholid, Acetessigsäure-thiomorpholid, Acetessigsäure-N-methyl-piperazid, Acetessigsäure-N-butyl-piperazid, Acet-
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Ld,
essigsäurepiperazid, Propionylessigöäure-diäthylamic Propionylessigsäure-morpholid, Butyrylessigsäure-N-propylpiperazid.
In der Formel III
H2N-R III
steht
R vorzugsweise für Wasserstoff, einen geradlinigen oder verzweigten, gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasserstoff-Rest mit bis zu 4 C-Atomen, insbesondere für einen Alkylrest mit 1 - 2 C-Atomen.
Die erfindungsgemäß verwendbaren Amine sind bekannt. In der Formel IV
NH-R
1 ! 2
R-C=CH-C(KET .IV
besitzen
1 2
R, R und R die obengenannte Bedeutung.
Die erfindungsgemäfl verwendbaren Enaaine (ß-Amine-iG-ßungesättlgte Carboasäureaaide) der F«rmel IY sind bisher nicht bekannt« können jedech nach bekannten Verfahren hergestellt werden (A.C. C#pe, J.A.C.S. 6J, 1017 (1945)).
Als Beispiele seien genannt:
Le A U 259 - 13 -
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Enamins (ß«-Amin»-«,ß-ungesättigte Carbonsäureamide)
ß-Aminocrotonsäure-amid, ß-Aminocrotonsäure-dimethylamid, ß-Methylaminocrotonsäure-morpholid, ß-Methylaminocrotonsäure-diäthylamid.
In der Formel V
R5-CH=G-CO-R4
0-R3
steht R'
R^ vorzugsweise für einen N -Rest, bei dem
R1 und R" die bereits oben unter R2 (Formel II)
genannte Bedeutung haben
oder
für einen geradkettigen oder verzweigten
Kohlenwasserstoff-Rest mit bis zu 4 C-Atomen,
insbesondere für einen Alkylrest mit 1-2
C-Atomen,
oder
für eine Alkoxy- oder Alkenoxygruppe, deren
Alkyl- und Alkylenrest bis zu 6 C-Atome
enthalten und gegebenenfalls durch eine
Hydroxylgruppe, substituiert und/oder durch
ein Sauerstoffatom in der Kette unterbrochen
sind und
R vorzugsweise für einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest mit 1-4 C-Atomen, insbesondere für einen Alkylrest mit 1-2 C-Atomen und
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R vorzugsweise für einen Phenylrest, der durch 1-2 Nitrogruppen, insbesondere durch eine Nitrogruppe, durch eine Cyangruppe oder eine Azidogruppe, durch 1—2 Trifluormethylgruppen, insbesondere durch eine Trifluormethylgruppe, durch eine SO -Alkylgruppe, wobei η für 0 oder 2 steht, und die Alkylgruppen 1 - 4 Kohlenstoffatome enthalten, durch 1 - 2 Alkyl-, 1 - 3 Alkoxygruppen, 1-2 Acetoxygruppen, 1-2 Aminogruppen, 1-2 Acetylaminogruppen, 1-2 Alkyl-, bzw. Dialkylaminogruppen mit jeweils 1-4, insbesondere 1 - 2 Kohlenstoffatomen für die Alkyl- bzw. Alkoxygruppen oder durch Chlor oder Brom oder durch Phenyl substituiert ist, wobei die Gesamtzahl der Substituenten maximal 3 beträgt oder
für einen gegebenenfalls durch eine Alkyl-'oder Alkoxygruppe mit je 1 - 4 Kohlenstoffatomen, insbesondere mit 1-2 Kohlenstoffatomen, oder durch eine Nitrogruppe öder durch Halogen insbesondere Chlor oder Brom substituierten Pyridyl-, Pyrimidyl-, Naphthyl-, Chinolyl-, Isochinolyl-, Thenyl-, Pyrryl- oder Furyl-Rest
oder
für einen Benzyl-, Styryl-, Cycloalkyl- oder Gycloalkenyl-Rest mit je 5 - 6 Kohlenstoffatomen.
Die erfindungsgemäß Verwendbaren Yliden-ß-carbonsäureamide, bzw. Yliden-ß-ketocarbonyl-Verbindungen sind bereits bekannt oder können nach bekannten Methoden hergestellt werden (Org. Reactions XV, 204 ff, (1967)).
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Als Beispiele 3eien genannt?
Yliden-ß-Kexocarbonsäureamide, bzw, Yliden-ß-carbonyl-Verbindungens
Benzylidenacetessigsäureamid, 2'-Hitrobenzylidenacetessigsäuremethylester, 2'-Nlirofoenzylidenacety!aceton, Benzylidenacetylaceton* 3S-Nitrobensylidenacetessigsäuremethylamidt 3'-Nitrobenzylidenacetessigsäurepropargylester, 3'-Nitrobenzylidenacetessigsäurediäthylamid, 39-Nitrobenzylidenacetessigsäurepropylamid, 3S-Hitrobenzylidenacetessigsäuredimethylamid, 3'~Nitroben27lidenacetessigsäureisopropylamid, 3'-Nitrobsnzylidenacetylaceton, A»-Nitrobenzylidenacetylaceton, k*-Nitrobenzylideacetessigsäuremofpholid, 4'-Nitrobenzylidenacetessigsäuredipropylamid 9 3 s-Nitro-6'chlorbenzylidenacetessigsäuredimethylamidj 2"-Cyanbenzylidenacetessigsäuremethylesters 2'-Cyanbenzylidenacetessigsäureäthylamid, 2'-Cyanbenzylidenpropionylessigsäuredibutylamid, 3'-Cyanbenzylidenacetessigsäuremethylesterf 3'~Nitro-4'-chlorbenzylidenacetylacetoii, 39-Nitro-4s-chlorbenzylidenacetessigsäure-t~butylester, 3 *~Nitro~4?-chlorbenzylidenacetessigsäurediäthylamid, 29-FiItro-4?~methoxybenzyliden-acetessigsäuremofpholid f 2p -Cyan-4*-methylbenzylidenacetessigsäuremethylamid, 2f-Ä2idobenzylidenacetessigsäurediäthylamid, 3'-Azidobenzylidenacetylaceton, 2'-Methylmercaptobenzylidenacetessigsäuremethylester, 2'-Methylmercaptobenzylidenacetessigsäureisopropylamid» 2'-SuIfinylmethylbenzylidenacetesslgsäureäthylester, 2'-SuIfonylmethylacetessigsäuredibutylamid, 4-Sulfonylmethylacetessigsäuren-propyl-piperazid, (l'-Naplithyliden)-acetessigsäuremethyl- ester, (1'-Naphthyliden)-acetessigsäurediäthylamid, (2'-Naphthyliden)-acetessigsäureisopropylamid, (2'-Aethoxy-1'-naphthyliden)acetessigsäureamid, (2'-Methoxy-1'-naphthyli-' denacetessigsäureäthylester9 5'-Brom-(1'-naphthyliden)-
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acetessugsäuredimethylamid, (2'-chinolyl)-methylidenacetessigsäureäthylester, (3'-Chinolyl)-methylidenacetessigsäurepiperazid, (4'-Chinolyl)-methylidenacetessigsäurediäthylamid, (8'-Chinolyl)-methylidenacetessigsäureäthylester, (1'-Isochinolyl)-methylidenacetessigsäuremethylester, (3'-Isochinolyl)-methylidenacetessigsäureäthylamid, a-Pyridylmethyli-
denacetessigsäuremethylester, a-Pyridylmethylidenacetessigsäurepropylamid, a-Pyridylmethylidenacetessigsäureallylester, a-Pyridylmethylidenacetessigsäure-tert.butylamid, ß-Pyridylmethylidenacetessigsäure-ß-methoxyäthylester, γ-Pyridylmethylidenacetessigsäuredipropylamid, 6-Methyl-apyridylmethylidenacetessigsäureäthylester, 4»,6'-Dimethoxy-(5'pyrimidyl)-methylidenacetessigsäurediäthylamid, (2'-Thenyl)· methylidenacetessigsäureäthylester, (2'-Furyl)-methylidenacetessigsäureamid, (2'-Pyrryl)-methylidenacetessigsäuredimethylamid, 3*-Nitrobenzylidenpropionylessigsäurediäthylamid^ a-Pyridylmethylidenpropionylessigsäuremethylamid, a-Pyridylmethylidenacetylaceton, Methoxybenzyliden- acetessigsäurediäthylamid, 4*-Methoxybenzylidenacetylaceton, 2'-Methoxybenzylidenacetessigsäuremorpholid, 2'-Methoxybenzylidenacetessigsäurepropargylester, 2'-Methoxybenzylidenß-methoxyäthylester, 2'-IsopΓopoxybenzylidenacetessigsäuΓebutylamid, 3'-Butoxybenzylidenacetessigsäuremethylamid, 3',4'^'-Trimethoxybenzylidenacetessigsäurethiomorpholid, 2'-Methylbenzylidenpropionylessigsäuremethylester, 2'-, 3'- oder 4'-Methylbenzylidenacetessigsäurediäthylamid, 2'-Methylbenzylidenacetessigsäure-methylamid, 2'-Methylbenzylidenacetessigsäure-ß-propoxyäthylester, 2'-Methylbenzylidenacetylaceton, 3* ,4*-Dimethoxy-5'-broinbenzylidenacetessigsäureäthylamid, 2'-, 3'- oder 4' Chlor/Brom/ Fluorbenzylidenacetessigsäureäthylester, 2*-Fluorbenzylidenacetessigsäurediäthylamid, 3'-Chlorbenzylidenacetylaceton, 3'-Chlorbenzylidenpropionylessigsäureäthylester, 3*-Chlorbenzylidenacetessigsäurepiperazid, 2'-Chlorbenzylidenacet-
A 14. PSQ - 17 _
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essigsäureallylestei's 29~? 2s- oder 4f-Trifluorinethylbenzylidenaceteasigsäur-epr-opylamidj 28-Trifluormethylbensyiidenacetessigsäureiaopropjlasterj 3'-Trifluormethylben£yli(ienao©tsssigsäur'3-I-äthyl-piperazid, 2? -Garbäthcxybenzylidenacetessigsäur-eäthylamid 5 3 e-Carlooxymethylbenzylidenaeetessigsäuremetiiylamids 4-Garboxyisopropylbenzylidenacetessigsäurelsopr^pyianid, 4 *-Garliosyjiethylbenzylidenacetessigsäureallylester,
b) In der Formel VI
besitsen
TL A
R^ und R die schon '..mter der Formel (V) ge nannte Be d eutung»
Die erfindungsgemäß verwendbaren ß-Dioarbony!-Verbindungen sind bereits bekannt oder- können nach bekannten Verfahren hergestellt werden (Pohl, Schmidt ί US-Patent 2 351 566 (1940), ref. in CA= JjH^s 5224)·>
Als Beispiele seien ·=- außer den oben bereits aufgeführten Verbindungen - genannt ι
ß-Dicarbony1-Verbindangea
Forroylessigsäureäthylester, Acetessigsäureaiethylester, Acetessigsäureäthylestei-j Acetessigsäurepropylester, Acetessigsäureisopropylsster, Acetessigsäurebutylester, Acetessigsäure»(α™ oder ß-)~methoxyäthylester, Acetessigsäure-(a- oder ß)-propoxyäthylester, Acetessigsäure-(a- oder ß-)hydroxyäthylester? Acetessigsäureallylester, Acetessigsäurepropargylester, Propionylessigsaureathylester, Butyrylessigsäuremethylester, Isobutyrylessigsaureäthylester, Acetessigsäurefurfurylester, Acetonsäuretetrahydrofurfurylester, Pentadion-(2,4), Heptadion-(3,5), Nonandion-(4,6), 2,6-Dimethy1-heptadion-(3,5).
18 30988!/112S
c) In der Formel IX
R5-GHO (IX)
besitzt
R die schon unter der Formel (V) genannte Bedeutung.
Die erfindungsgemäß verwendbaren Aldehyde (IX) sind bereits bekannt oder können .nach bekannten Methoden hergestellt werden (E. Mosettig, Org. Reaktions, YIII, 218 ff. (1954)).
Als Beispiele seien genannt«
Aldehyde
Benzaldehyd, 2-, 3- oder 4-Methcxyfoenzaldehyd, 2-Isopropoxybenzaldehyd, 3-Butoxybenzaldehyd, 3,4-DIoxymethylenbenzaldehyd, 3,4,5-Trimethoxybenzaldehyd, 2-, 3- oder 4-Chlor/ Brom/Fluorbenzaldehyd, 2,4- oder 2,6-Dichlorbenzaldehyd, 2,4-Dimethy!benzaldehyd, 3 f 5-Diisopropyl--4-methoxybenzaldehyd, 2-, 3- oder A-Nitro'oenzaldehyd, 2,4- oder 2,6-Dinitrobenzaldehyd, 2-Nitro-6~broobenzaldehyd, 2-Nitro-3-methoxy-6-chlorbenzaldehyd;v "'---Hitro-A-chlorbenzaldehyd, 2-Nitro-4-methoxybenzaldehjd, 2~? 3- oder 4-Trifluormethy!benzaldehyd, 2-, 3- oder 4-Dimethylaminobenzaldehyd, 4-Dibutylaminobenzaldehyd, 4-Acetaminobenzaldehyd, 2-, 3- oder 4-Cyanbenzaldehyd. 2-Nitro-4-cyanbenzaldehyd, 3-Chlor-4-cyanbenzaldehyd, 2-, 3- oder 4-Methylmercaptobenzaldehyd, 2-Methylmercapto-5-nitrobe,nzaldehyd, 2-Butylmercaptobenzaldehyd, 2-, 3- oder 4-Methylsulfinylbenzaldehyd, 2-, 3- oder 4-Methylsulfonyibenzaldehyd, Benzaldehyd-2-carbonsäureäthylester, Benzaldehyd-3-carbonsäureisopropylester, Benzaldehyd-4-carbonsäurebutylester, 3-Nitrobenzaldehyd-4-carbonsäureäthylester, Zimtaldehyd, Hydrozimtaldehyd, Formylcyclohexan, l-Formylcyclohexen-3ii 1-Formyl-
Le A U 259 - 19 -
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cyclohexin-1,3, l-Formylcyclopenten-3» α-, β- oder^^"^ °° ■ ' γ-Pyridinaldehyd, 6-Methylpyridin-2-aldehyd, Furan-2-aldehyd, Thiophen-2-aldehyd und Pyrrol-2-aldehyd, 2~, 3- oder 4-Azidobenzaldehyd, Pyrimidin-4-aldehyd, 5~Nitro-6~ methyl-pyridin-2-aldehyd, 1- oder 2-Naphthaldehyd, 5-Brom-1-naphthaldeyd, Chinolin-2-aldehyd, T-Methoxy-chinolin-A-aldehyd, Isochinolin-1-aldeyd, 2,- 3- oder 4-Phenylbenzaldehyd.
d) In der Formel VII
NH-R
R+-C=CH-CO-R3 VII
besitzen R, R3 und R4 die schon unter den Formeln III und V genannte Bedeutung.
Die erfindungsgemäss verwendbaren ß-Enamino-aarbonyl-VerbindungenVII sind bereits tsek&mt oder lassen sich nach bekannten Verfahren herstellen (A.C. Cope, J.A.C.S. 67, 1017 (1945)).
Als Beispiele seien genannt:
ß-Aminocrotonsäuremethylester f ß-Arainocrotonsäureäthylester, ß-Aminocrotonsäureisopropylester, ß-Aminocrotonsäureäthylester, ß-Aminocrotonsäure-ß-methoxyäthylester, ß-Aminocrotonsäurecyclohexylester, ß-N~Methylaminocrotonsäuremethylester, ß-N-Methylaminocrotonsäureäthylester, ß-N-Methylaminocrotonsäureisopropylester, ß-N-Aethylaminocrotonsäureäthylester, ß-N-Isopropylaminocrotonsäuremethylester, ß-N-Methylaminocortonsäure-ß-methoxyäthylester, l-Amino-buten-(l)-on-(3), 2-Amino-penten-(2)-on-(4), 2-Methylamino-penten-(2)-on-(4).
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Als Verdünnungsmittel kommen Wasser und alle inerten organischen Lösungsmittel in Frage. Hierzu gehören vorzugsweise Alkohole wie Aethanol, Methanol, Aether wie Dioxan, Diäthyläther, oder Eisessig, Pyridin, Dimethylformamid, Dimethylsulfoxid oder Acetonitril.
Die Reaktionstemperaturen können in einem grösseren Bereich variiert werden. Im allgemeinen arbeitet man zwischen etwa 10 und 2000C, vorzugsweise zwischen 20 und 1500C, insbesondere bei Siedetemperatur des Lösungsmittels. Die Umsetzung kann bei Normaldruck, aber auch bei erhöhtem Druck durchgeführt werden. Im allgemeinen arbeitet man bei Normaldruck.
Bei der Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens werden die an der Reaktion beteiligten Stoffe jeweils in molaren Mengen eingesetzt; das verwendete Ammoniak bzw. Amin wird zweckmässig im Ueberschuss zugegeben.
Als neue Wirkstoffe seien im einzelnen genannt:
2,6-Diäthyl-4-(3'-methoxy-6-bromphenyl)-l,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-dithiomorpholid
1,2,6-Trimethyl-4-(2'-methylmercaptophenyl)-1,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-di-(N-propyl-piperazid)
l-Propyl-2,6-dimethyl-4-(3',4»,5 *-trimethoxyphenyl)-l,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-diisopropylamid
1,2,6-Trimethyl-4-(phenyl)-!,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäurediamid
l-Butyl-2,6-dimethyl-4-(5'-brom-a-furyl)-l,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-di-diäthylamid
1-Ally1-2,6-dimethyl-4-(4'-carbäthoxyphenyl)-l,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-di-dibutylamid
2,6-Dimethyl-4-(5'-nitro-a-thenyl)-1,4-dihydropyridindicarbonsäure-di-(N-Methylpiperazid)
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1,2-Dimethyl~6-äthyl~4-phenyl-l f. 4-dihyclrcpyridin-3-carbon-
säure-diäthyl©miä-5°carba?i3äur®pr0pylester
2,6-Dimethyl~4- (3" ~pyr-iialdy 1 )-l 3 4~dihydropyridin-3,5-dicarbonsäur©-dipiper-3.Lid
2,ö-Dimethyl-A-(4s-p-diphöDyl)-l,^-dihydropyridine,5-
2,6-Dimethyl-4° (fö-p.aphtLyI )-l«4-dihydropyridIn-3,5~di-
2-Me"thyl-6"»isoprOpyl-=-'r-ίί9 f -chin©IyI)-l, 4-dihydropyridin-3-carbonsäure-pyrrolIdiö-—5-ca
Die neuen erfindungsgemässen Verbindungen sind als Arzneimittel verwendbarο Sie haben ein breites und vielseitiges pharmakologisehss V/irkmigsspektnua.
Im einzelner- konatea im T'ierescperiEient folgende Hauptwirkungen nachgewiesen wardes
1) Die Verbindungen bewirken bei parenteraler und oraler, vorzugsweise perlingualer Applikation eine deutliche und langanhaltende Erweiterung der Coronargefässe. Diese Wirkung auf die Coronargefässe wird durch einen gleichzeitigen Nitrit-ähnlichen iierzentlastenden Effekt verstärkt. Sie beeinflussen bsw. verändern den Herzstoffwechsel im Sinne einer Energieersparnis.
2) Die Erregbarkeit des Reizbildungs- und Erregungsleitungssystems innerhalb des Herzens wird herabgesetzt, so daß eine in therapeutischen Dosen nachweisbare Antiflimmerwirkung resultiert.
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3) Der Tonus der glatten Gefässmuskulatur wird unter der Wirkung der Verbindungen stark vermindert.
4) Die Verbindungen senken den Blutdruck von normotonen und hypertonen Tieren und können somit als antihypertensive Mittel verwendet werden.
5) Die Verbindungen haben stark muskulär-spasmolytische Wirkungen, die an· der glatten Muskulatur des Magens, Darmtraktes, des Urogenitaltraktes und des Respirationssystems deutlich werden.
6) Die Verbindungen beeinflussen den Cholesterin- bzw. Lipidspiegel des Blutes.
Die neuen Wirkstoffe können in bekannter Weise in die üblichen Formulierungen überführt werden, wie Tabletten, Kapseln, Dragees, Pillen, Granulate, Aerosole, Sirupe, Emulsionen, Suspensionen und Lösungen, unter Verwendung inerter, nichttoxischer pharmazeutisch geeigneter Trägersubstanzen oder Lösungsmittel. Hierbei soll die therapeutisch wirksame Verbindung in einer Konzentration von etwa 0,5 bis 90 Gewichtsprozent der Ge^amtaischung vorhanden sein, d.h. in Mengen, die ausreichend si.??·!, um den angegebenen Dosierungsspielraum zu erreichen.
Die. Formulierungen werden beispielsweise hergestellt durch Verstrecken der Wirkstoffe mit Lösungen und/oder Trägerstoffen, gegebenenfalls unter Verwendung von Emulgiermitteln und/oder Dispergiermitteln, wobei z.B. im Fall der Benutzung von Wasser als Verdünnungsmittel gegebenenfalls organische Lösungsmittel als Hilfslösungsmittel verwendet werden können.
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Als Hilfsstoffe seiein beispielhaft aufgeführt:
Wasser, nichttoxische organische Lösungsmittel, wie Paraffine (z.B. Erdölfraktionen), pflanzliche OeIe (z.B. Erdnuß-/Sesamöl), Alkohole (z.B. Aethylalkohol, Glycerin), Glykole (z.B. Propylenglykol, Polyäthylenglykol); feste Trägerstoffe, wie z.B. natürliche Gesteinsmehle (z.B. Kaoline, Tonerden, Talkum, Kreide), synthetische Gesteinsmehle (z.B. hochdisperse Kieselsäure, Silikate), Zucker (z.B. Roh-, Milch- und Traubenzucker); Emulgiermittel, wie nichtionogene und anionische Emulgatoren (z.B. Polyoxyäthylen-Fettsäure-Ester, Polyoxyäthylen-Fettalkohol-Aether, Alkylsulfonate und Arylsulfonate), Dispergiermittel (z.B. Lignin, Sulfitablaugen, Methylcellulose, Stärke und Polyvinylpyrrolidon) und Gleitmittel (z.B. Magnesiumstearat, Talkum, Sterainsäure und Natriumlaurylsulfat).
Die Applikation erfolgt in üblicher Weise, vorzugsweise oral oder parenteral, insbesondere perlingual oder intravenös.
Im Falle der oralen Anwendung können Tabletten selbstverständlich ausser den genannten Trägerstoffen auch Zusätze, wie Natriumeitrat, Calciumcarbonat und Dicalciumphosphat zusammen mit verschiedenen Zuschlagstoffen, wie Stärke, vorzugsweise Kartoffelstärke, Gelantine und dergleichen enthalten. Weiterhin können Gleitmittel, wie Magnesiumstearat, Natriumlsurylsulfat und Talkum zum Tablettieren mitverwendet werden. Im Falle wässriger Suspensionen und/oder Elixieren, die für orale Anwendungen gedacht sind, können die Wirkstoffe ausser mit den obengenannten Hilfsstoffen mit verschiedenen Geschmacksaufbesserungen oder Farbstoffen versetzt werden.
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Für den Fall der parenteralen Anwendung können Lösungen der Wirkstoffe unter Verwendung geeigneter flüssiger Trägermaterialien eingesetzt werden.
Im allgemeinen hat es sich als vorteilhaft erwiesen, bei intravenöser Applikation Mengen von etwa 0,01 bis 0,1 mg/kg, vorzugsweise etwa 0,02 bis 0,05mg/kg Körpergewicht pro Tag zur Erzielung wirksamer Ergebnisse zu verabreichen, und bei oraler Applikation beträgt die Dosierung etwa 0,5 bis 30 mg/kg, vorzugsweise 1,0 bis 10 mg/kg Körpergewicht pro Tag.
Trotzdem kann es gegebenenfalls erforderlich sein, von den genannten Mengen abzuweichen, und zwar in Abhängigkeit vom Körpergewicht des Versuchstieres bzw. der Art des Applikationsweges, aber auch auf Grund der Tierart und deren individuellem Verhalten gegenüber dem Medikament bzw. der Art von dessen Formulierung und dem Zeitpunkt bzw. Intervall, zu welchem die Verabreichung erfolgt. So kann es in einigen Fällen ausreichend sein, mit weniger als der vorgenannten Mindestmenge auszukommen, während in anderen Fällen die genannte obere Grenze überschritten werden muss. Im Fall der Applikation grösserer Mengen kann es empfehlenswert sein, diese in mehrere Einzelgaben über den Tag zu verteilen. Für die Applikation in der Humanmedizin ist der gleiche Dosierungsspielraum vorgesehen. Sinngemäss gelten hierbei auch die obigen Ausführungen.
In der Tabelle I sind Toxizitätswerte und die Blutdruckwirkung einiger erfindungsgemäßer Verbindungen beispielhaft angegeben. Die Daten für die Blutdruckwirkung,beziehen sich auf eine signifikante Blutdrucksenkung von mindestens 15 mm Hg.
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Tabelle I
Herstellungs™
Beiapiel Nr.
Toxizitätj Maus
Dl50 mg/kg poo»
Blutdruck, Hochdruck—
ratte
antihypertensive Wir
kung
mg/kg p.o.
VJl ■et ab 10
6 >3000 ab 10
9 >3000 ab 30
10 ab 30
12 _ ab 30
13 >3000 ab 1
In der Tabelle II ist die Coronarwirkung einiger erfindungsgemäßen Verbindungen exemplarisch aufgeführt.
Die Coronarwirkung wurde an narkotisierten, herzkatheterisierten Bastardhunden durch Messung des Anstiegs der Sauerstoff-Sättigung im Coronarsinus festgestellt«
Tabelle II
Herstellungs Dosis Anstieg d. Rückkehr zum Aus
beispiel Nr. mg/kg
i.v.
Op-Sättigung
uffl ... 02%
gang nach ... min.
4a 15,0 12 20
6 10,0 13 3
7 1,0 28 45
8 0,5 33 > 60
9 2,0 13 120
10 1,0 37 >.12O
11 0,5 29 30
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Herstellungsbeispiele Beispiel 1
2, 6-Dimethyl-4- ((/-pyridyl )-1,^.-dihydropyridine,5-dicarbonsäureamid.
• H2NOC VXS^CO-NH2
CH3
Nach 5-stündigem Erhitzen einer Lösung von 10,5 ecm Pyridin-2-aldehyd, 21 g Acetylacetamid und 10 ecm konz. wäßrigem Ammoniak in 80 ecm Alkohol am Rückfluß wird gekühlt und abgesaugt. Hellbeige Kristalle vom Fp. 2380C (Alkohol) Ausbeute: 56 # der Theorie.
Beispiel 2
2,6-Dimethyl-4-(a-pyridyl)-l,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-dimethylamid
CH3 HNOGs1ZX^CO-NH-CH3
CH3 υ
Man erhält nach 5-stündigem Erhitzen einer Lösung von 10,5 ecm Pyridin-2-aldehyd, 23 g N-Methyl-acetylacetamid und 10 ecm konz. wäßrigem Ammoniak in 80 ecm Alkohol am Rückfluß und anschließendem Kühlen hellgelbe Kristalle vom Fp. 2300C. Ausbeute 52 % der Theorie
-27,Γ 309881/1126
Beispiel 3
2,6-Dimethyl-(ß-pyridy1)-1,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-diisopropylamid.
I/
Vhhnoc ^W c°-nh-ch
CH3/LHHWÜ0 T CH3
Der nach 1-ständigem Erhitzen einer Lösung von 29 g Acetessigsäure-isopropylamid, 10 ecm Pyridin-3-aldehyd und 10 ecm Ammoniak in 40 ecm Alkohol am Rückfluß erhaltene Niederschlag wird abgesaugt und mit Alkohol und Äther gewaschen. Hellgelbe Kristalle, Fp. 2620C. Ausbeutet 70 # der Theorie.
a) Auf gleiche Weise wird aus
29 g Acetessigsäure-isopropylamid, 10 ecm Pyridin-4-aldehyd und 10 ecm Ammoniak in 40 ecm Alkohol das
2,6-Dimethyl-4-(%-pyridyl)-1,4~dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-diisopropylamid in hellgelben Kristallen vom Pp. >260 C erhalten. Ausbeutet 75 # der Theorie.
Beispiel 4
2,6-Dimethyl-4-(ß-pyridyl)-1,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-di-tert.-butylamid.
CH3 ^S^ CH3
,H I
CO-NH-C-CH3
CH3 CH3
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Man erhitzt 31 g Acetessigsäure-tert.-butylamid, 10 ecm Pyridin-3-aldehyd und 10 ecm Ammoniak in 40 ecm Alkohol zum Sieden und saugt nach 1 Stunde vom ausgefallenen Umsetzungsprodukt ab. Weiße Kristalle vom Fp. > 2500C. Ausbeute» 70 $> d.Th.
a) Auf gleiche Weise wird mit Pyridin-2-aldehyd in 45 % Ausbeute das 2,6-Dimethyl-4-(<λ -pyridyl)-1^-dihydropyridine, 5-dicarbonsäure-ditert.-butylamid vom Pp. >25O°C erhalten. Ausbeute:
Beispiel 5
2,6-Dimethyl-4-(3'-cyanphenyl)-1,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäure-diamid.
H2 NOC y^Y CO-NH2
Man erhitzt die Lösung von 13 g 3-Cyanbenzaldehyd, 21 g Acetessigsäureamid und 11 ecm Ammoniak in 80 ecm Alkohol mehrere Stunden zum Sieden und erhält weißgelbe Kristalle vom Fp. 235°C(Alkohol). Ausbeute 50 4, der Theorie
Beispiel 6
2,6-Dimethyl-4-(3'-nitrophenyl)-1,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäurediamid.
-NO0
H2NOC ^y\- CO-NH2
15 g 3-Nitrobenzaldehyd, 21 g Acetylacetamid und 10 ecm Ammoniak werden in 80 ecm Alkohol 7 Stunden am Rückfluß erhitzt. Nach dem Kühlen und Absaugen erhält man gelb-
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orange Kristalle vom Pp. 2520C (Alkohol). Ausbeute: 50 # der Theorie.
a) Daa auf gleiche Weise mit 2-Nitrobenzaldehyd erhaltene 2,6-Dimethyl-4-(2l-nitrophenyl)-1,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäurediamid schmilzt bei Pp. 2710G. Ausbeute: 50 # der Theorie.
Beispiel 7
2,6-Dime thy1-4-(3·-nitrophenyl)-1,4-dihydropyridin-5-carbonsäureäthylester-3-carbonsäureamid.
H5C2OOC
Nach 8-stündigem Kochen einer Lösung von 26,3 g 3*-NJtrobenzylidenacetessigsäureäthylester, 9,9 g Acetessigsäureamid und 11 ecm konz. Ammoniak in 150 ecm Alkohol werden Kristalle vom Pp. 1810C (Alkohol) erhalten. Ausbeute: 58 $ d.Th.
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Beispiel 8 w
2,o-Dimethyl-A- (3' -nit rophenyl) -1,4-dihydropyridin-5~car-Donf:äureäthylester-3-carbonsäuredimethylamid.
CO-N(CH3 )
CH3 jj CH3
Man erhitzt die Lösung von 29,3 g jj'-Nitrobenzylidenacetessigsäureäthylester und 12,6 g ß-Crotonsäuredimethylamid in 150 ecm Alkohol 6 Stunden zum Sieden und erhält Kristalle vom Fp. 205°C(Alkohol). Ausbeute 70 # d.Th.
Beispiel 9
2,6-Dimethyl-4-(3'-nitrophenyl)-1,A-dihydropyridin-5-carbonsäureäthylester-3-carbonsäuremorpholid.
H5 C2 0OC >y**y CO-N Ο . CH3 υ CH3
Nach 8-stündigem Erhitzen einer Lösung von 15,1 g 3-Nitrobenzaldehyd, 17 g ß-Aminocrotonsäure-morpholid und 13 g Acetessig-säureäthylester in 250 ecm Alkohol werden Kristal-
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le vom Pp. 1620G (Alkohol) erhalten.
Beispiel 10
2,6-Dimethyl-4-(2»-chlorphenyl)-1,4-dihydropyridin-5-carbonsäureäthylester-3-carbonsäuremorpholid.
CH3
Man erhitzt die Lösung von 14g 2-Chlorbenzaldehyd, 17 g ß-Aminocrotonsäuremorpholid und 13g Acetessigsäureäthylester in 250 ecm Alkohol 6 Stunden am Rückfluß und erhält Kristalle vom Pp. 23Q0C. Ausbeute: 80 fi d.Th.
Beispiel 11
2,6-Dimethyl-4-(3 *-chlorphenyl)-1,4-dihydropyridin-5-carbonsäureäthylester-3-carbonsäuremorpholid.
A 1 4 259 H5 00Cx
OH/
Le
Tl
^-N-
H
γ C0-O
CH
32 -
3
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Durch 7-stündiges Erhitzen einer lösung von 25,2 g 3'-ChIOrbenzylidenacetessigsäureäthylester und 17 g ß-Aminocrotonsäuremorpholid in 200 ecm Methanol werden Kristalle vom Fp. 1710C (Essigester / Petroläther) erhalten. Ausbeute: 75 $> d.Th.
Beispiel 12
2,6-Dimethyl-4-(3 *-trifluorme thylphenyl)-1,4-dihydropyridin-3 , 5-diearbonsäurediamid.
H2NOC
CH,
Nach 8-stündigem Kochen einer Lösung von 18,7 g 3-Trifluorme thy!benzaldehyd, 21,6 g Acetessigsäureamid und 11 ecm Ammoniak in 80 ecm Alkohol werden weiße Kristalle vom Pp. 1560C (Alkohol) erhalten. Ausbeute: 55 $ d.Th.
Beispiel 13
2,6-Dimethyl-4-(2'-trifluormethylphenyl)-1,4-dihydropyridin-3,5-dicarbonsäurediamid.
H3NOC-
JLI
CH3
Man erhitzt die Lösung von 18,7 g 2-Trifluormethylbenzalde· hyd, 21,6 g Acetessigsäureamid und 11 ecm Ammoniak in 80 ecm Alkohol mehrere Stunden zum Sieden und erhält weiße. Kristalle vom Fp. 2460C. Ausbeute: 50 # d.Th,
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Beispiel 14
1,2,6-Trimethyl-A-(3'-nitrophenyl)-1,4-dihydropyridin-5-carbonsäureä^thylester-^-carbonsäur.edimethylamid.
Nach 6-stündigem Erhitzen einer Lösung von 26,3 g 3'-Nitrobenzylidenacetessigsäureäthylester, 12,7 g Acetessigsäuredimethylamid und 8 g Methylamin-Chlorhydrat in 200 ecm Pyridin werden Kristalle vom Fp. 141°C (Isopropylalkohol) erhalten. Au ίΛ ■:<::...: 'jZ ,1 d.Th.
Beispiel 15
H5 C2 0OC
Durch 8-stündiges Kochen einer Lösung von 8,1 g 2'-Cyanbenzylidenacetessigsäureäthylester und 5,7 g ß-Aminocrotonsäuremorpholid in 80 ml Aethanol wurde das 2,6-Dimethyl-4-(2'-Cyanphenyl)-5-carbäthoxy-l,4-dihydropyridin-3-carbonsäuremorpholid vom Fp. 244° erhalten (Alkohol). Ausbeute 77,5 % d.Th.
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Claims (3)

1)1,^-Dihydropyridin-carbonsäureamide der Formel I
in welcher ,
R für Wasserstoff, einen geradlinigen oder verzweigten, gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasserstoff-Rest steht und
R und R gleich oder verschieden sind und für Wasserstoff oder einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest stehen und 3
R und R^ gleich oder verschieden sind und für
R'
einen -N -Rest stehen, wobei
R1 und R" Wasserstoff oder eine geradkettige ocsr verzweigte Alkylgruppe bedeuten, oder wobei R' und R" gemeinsam mit dem Stickstoffatom einen heterocyclischen Ring bilden, der seinerseits gegebenenfalls noch durch Heteroatome wie Sauerstoff, Schwefel oder die -NH- oder N-Alkyl-Gruppe unterbrochen ist
oder
für einen geradkettigen oder verzweigten, gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasserstoffrest oder für eine
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Alkoxy- oder Alkenoxygruppe, deren Alkyl- und Alkenylrest geradkettig, verzweigt oder cyclisch sein können, und gegebenenfalls durch 1-2 Hydroxylgruppen substituiert sind und/oder durch 1-2 Sauerstoffatome unterbrochen sind, steht und
R für einen Phenylrest, der durch Nitrogruppen, Gyangruppen, Azidogruppen, Alkylgruppen, Alkoxygruppen, Acetyloxygruppen, Carbalkoxygruppen, Aminogruppen, Acetylaminogruppen, Alkyl- bzw. Dialkylaminogruppen, SOn~Alkylgruppen (n = 0 - 2), Trifluormethylgruppen und/oder Halogenatom« substituiert ist, wobei die Gesamtzahl der Substituenten maximal drei beträgt, steht
oder
für einen Benzyl-,·Styryl-, Cycloalkyl- oder Cycloalkenyl-Rest
oder
für einen gegebenenfalls durch Alkyl, Alkoxy, Nitro oder Halogen substituierten Naphthyl-, Chinolyl-, Isochinolyl-, Pyridyl-, Pyrimidyl-, Thenyl-, Puryl- oder Pyrryl-Rest steht.
2) Verfahren zur Herstellung von 1,4-Dihydropyridin-carbonsäureamiden der Formel I
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R für Wasserstoff, einen geradlinigen oder verzweigten, gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasserstoff-Rest steht und
R und R gleich oder verschieden sind und für Wasserstoff oder einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest stehen und ■?
R und R gleich oder verschieden sind und für

einen -N -Rest stehen, wobei
R* und R" Wasserstoff oder eine geradkettige oder verzweigte Alkylgruppe bedeuten, oder wobei R1 und R" gemeinsam mit dem Stickstoffatom einen heterocyclischen Ring bilden, der seinerseits gegebenenfalls noch durch Heteroatome wie Sauerstoff, Schwefel oder die -NH- oder H-Alkyl-G-ruppe unterbrochen ist
oder
R für einen geradkettigen oder verzweigten, gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasserstoffrest oder für eine Alkoxy- oder Alkenoxygruppe, deren Alkyl- und Alkenylrest geradkettig, verzweigt oder cyclisch'sein können, und gegebenenfalls durch 1-2 Hydroxylgruppen substituiert sind und/oder durch 1-2 Sauerstoffatome unterbrochen sind, steht und
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5
R für einen Phenylrest, der durch Nitrogruppen,
Cyangruppen, Azidogruppen, Alkylgruppen, Alkoxygruppen, Acetyloxygruppen, Carbalkoxygruppen, Aminogruppen, Acetylaminogruppen, Alkyl- bzw. Dialkylaminogruppen, SO -Alkylgruppen (n = 0 - 2), Trifluormethylgruppen und/oder Halogenatome substituiert ist, wobei die Gesamtzahl der Substituenten maximal drei beträgt, steht
oder
für einen Benzyl-,·Styryl-, Cycloalkyl- oder Cycloalkenyl-Rest
oder
für einen gegebenenfalls durch Alkyl, Alkoxy, Nitro oder Halogen substituierten Naphthyl-, Chinolyl-, Isochinolyl-, Pyridyl-, Pyrimidyl-, Thenyl-, Puryl- oder Pyrryl-Rest steht,
dadurch gekennzeichnet, daß man
a) AcyIfettsäurederivate der Formel II
R1-CO-CH2-COR2 (II)
in welcher
2
R und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen
mit Aminen oder deren Salzen der Formel III
H2N-R (IH)
in welcher
R die oben angegebene Bedeutung hat,
Le A ,14 259 - 38 -
3Ö988T/1126
gegebenenfalls nach Isolierung der hierbei entstehenden Enamine der Formel IV ' ·
NH-R
1 I' ?
R-C=CH-COR^ (IV)
in welcher
R, R und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen
mit Yliden-Derivaten der Formel V
0
Γ
R^CH=C-C-R4 (V)
CO-R5
in welcher
3 4. S
R , R und R"^ die oben angegebene Bedeutung
besitzen,
umsetzt
oder
b) ß-Dicarbonyl-Verbindungen der Formel VI
R^CO-CH9-CO-R5 -(VI)
C.
in welcher
R und R die oben genannte Bedeutung besitzen
mit Aminen oder deren Salzen der Formel III
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H2Ii-R * (III)
R die oben angegebene .Bedeutung hat,
gegebenenfalls nach Isolierung der hierbei entstehenden Enamine der Formel
NH-R H4--C=CH-CO-R5 (VII)
in welcher
X A
Rt R^ und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen
mit Yliden-Derivaten der Formel
R5 -CH=C-CO-R (VIII) COR2 in welcher . H1, R2 und R die oben genannte Bedeutung besitzen,
umsetzt
c) ß-Bicarbonyl-Verbindungen der Formel VI
R4-C0-CH2-CO-R5 (TI)
in welcher
R und R die oben angegebene Bedeutung besitzen
Le A 14 259 -
und Enamine der Formel IV
WH-E
1 -C=CH-COR2 (IV) 2228377
in welcher
1 R, R und R die oben angegebene Bedeutung
besitzen mit Aldehyden der Formel IX
R5-CHO (IX)
in welcher
R^ die oben genannte Bedeutung hat,
umsetzt '
d) Acylfettsäurederivate der Formel II
R1-C0-CH2-COR2 (II)
in welcher
1 2 R und R die oben genannte Bedeutung besitzen
mit Enaminen der Formel VII
NH-R R^-C=CH-CO-R5 (VII)
in welcher
R, R und R die oben genannte Bedeutung
besitzen
Le A 14 259 - 41 -
309881/1126
mit Aldehyden der Formel IX
R5-CHO (IX)
in weicher
5
R die oben genannte Bedeutung besitzt,
umsetzt
oder
e) Acylfettsäurederivate der Formel II
R1-C0-CH2C0R2 (II)
in der
1 2
R und R die obengenannte Bedeutung besitzen
mit Aminen oder deren Salzen der Formel III
H9N-R · (III)
C.
in welcher
R die oben genannte Bedeutung besitzt,
gegebenenfalls nach Isolierung der hierbei entstehenden Enamine der Formel IV
NH-R
R1-C=CH-COR2 IV)
in welcher
1 2
R, R und R die oben genannte Bedeutung
besitzen
Le A 14 259 - 42 -
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** ■ AZO1 11
k , G
it Aldehyden der,Forael IX ·
R5-CHO (IX)
in der
R die oben genannte Bedeutung besitzt
in Gegenwart oder in Abwesenheit von inerten organischen Lösungsmitteln bei Temperaturen zwischen 10 und 2000C un-
O ^- U (_r U ·
3) Arzneimittel, gekennzeichnet .durch einen Gehalt an mindestens einem 1^-Dihydropyrldin-carbonsäureamid gemäß Anspruch 1.
A-) Verfahren zur Herstellung von kreislaufbeeinflußenden Kitteln, dadurch gekennzeichnet, daß man ΐ,4~Diiiydr©— pyridincarbonsäureamide gemäß Anspruch 1 mit inerten, nichttoxischen, pharmazeutisch geeigneten Trägerstoffen vermischt.
a A '4,259 - 43 -
309881/1126
DE19722228377 1972-06-10 1972-06-10 Dihydropyridin-carbonsaeureamide, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als arzneimittel Pending DE2228377A1 (de)

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