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DE2061189A1 - Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Alkoxysilanen bzw.Alkoxypolysiloxanen - Google Patents

Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Alkoxysilanen bzw.Alkoxypolysiloxanen

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DE2061189A1
DE2061189A1 DE19702061189 DE2061189A DE2061189A1 DE 2061189 A1 DE2061189 A1 DE 2061189A1 DE 19702061189 DE19702061189 DE 19702061189 DE 2061189 A DE2061189 A DE 2061189A DE 2061189 A1 DE2061189 A1 DE 2061189A1
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alcohol
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Siegfried Dr Habil Nitzsche
Norbert Dr Zeller
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Wacker Chemie AG
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  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
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Description

WACKER-CHEMIE München, den 4. Dezember 1970
GMBH VI/Pat .Abt ./Dr.Ru/Bh
Va 7012
Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Alkoxysilanen "bzw. Alkoxypolysiloxanen
Aus der Arbeit von A. Easkai und Mitarbeiter in "chemische Technik" 1957» Seite 463 bis 466, und von H.G. Emblem, britische Patentschriften 992 111 und 993 249, sind bereits Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Alkoxysilanen bzw. Alkoxypolysiloxanen durch Umsetzung von Chlorsilanen mit Alkoholen und gegebenenfalls Wasser bekannt, bei denen ohne verhältnismäßig aufwenige Maßnahmen bzw. ohne die Aufarbeitung der Produkte erschwerende Maßnahmen, wie Zusatz säurebindender Mittel, z.B. Pyridin, Mitverwendung von Lösungsmitteln und/oder Inertgasen oder Anwendung von vermindertem Druck, um den bei der Umsetzung entstandenen Chlorwasserstoff möglichst rasch zu entfernen, Produkte mit einem Ghlorwasserstoffgehalt von o,2 bis 0,6%· erhalten werden. Bei diesen bekannten Verfahren wird gasförmiger Alkohol und gasförmiges Chlorsilan in stöchiometrischem Verhältnis an einander gegenüber liegenden Stellen in der Mitte oder kurz oberhalb oder unterhalb der Mitte an der Längsseite einer Kolonne eingeführt bzw. in einer Kolonne von unten gasförmiges Silan herabfließendem Alkohol, der Wasser enthalten kann, entgegengeführt.
Gegenüber diesen bekannten Verfahren hat das erfindungsgemäße Verfahren insbesondere die Vorteile, daß es noch bessere Produkt-Ausbeuten und Produkte mit einem Chlorwas-
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_ 2 —
serstoffgehalt von unter 5 Teilen pro Million (ppm), also Produkte mit etwa einem Tausendstel des bisher niedrigsten, ohne nachbehandlung oder sonstige aufwändige. Maßnahmen erreichbaren Chlorwasserstoffgehalts ergibt und daß zudem kein Gefäß für das Verdampfen von SiIan wie bei dem Verfahren gemäß der ersten der ο oben genannten Literatursteilen erforderlich ist. Wegen des niedrigen Chlorwasserstoffgehalts erübrigt sich bei den er fidungs gemäß erzeugten Produkten auch die Entfernung von restlichem Chlorwasserstoff mittels trockenem Ammoniak, die bei dem Verfahren gemäß der deutschen Patentschrift 913 769» wonach zur Herstellung von Alkoxysilanen flüssiger Alkohol und flüssiges Chlorsilan im Gleichstrom von oben in das Reaktionsgefäß eingeführt werden, erforderlich ist.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von gegebenenfalls substituierten Al.-koxysilanen bzw. gegebenenfalls substituierten Alkoxypolysiloxanen durch Umsetzung von ChloasLlanen mit gegebe» nenfalls substituierten Alkoholen und gegebenenfalls Wasser in einer mit Rückflußkühler versehenen, bei erhöhter Temperatur gehaltenen Kolonne, dadurch gekennzeichnet, daß das Chlorsilan am Kopf der Kolonne und der gegebenenfalls substituierte Alkohol in Gasform von unten oder an einer Stelle zwischen dem unteren Ende und dem oberen Ende des untersten Drittels der Länge der Kolonne und Wasser, falls mitverwendet, an einer beliebigen Stelle der Kolonne eingeführt werden, das Reaktionsprodukt aus dem unteren Ende bzw. unterhalb der Einführungsstelle des Alkohols aus der Kolonne geführt wird, mindestens zwei Drittel der Strecke zwischen dem Eintritt des Alkohols und dem Eintritt des Silans in die Kolonne, die Kolonne über ihren gesamten Innenquerschnitt bei einer Temperatur von mindestens 1/2 ° C oberhalb des Siedepunkts des jeweils verwendeten Alkohols bei dem Jeweils in der Kolonne herr-
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sehenden Druck gehalten wird und während der Umsetzung stets unter Rückfluß siedender, über schüssiger Alkohol am Kolonnenkopf zugegen ist.
Als Chlorsilane können auch im Rahmen des erfindungsgemäßen Verfahrens alle Chlorsilane eingesetzt werden, die bisher zur Herstellung von gegebenenfalls substituierten Alkoxy*.s lanen bzw. gegebenenfalls substituiertenAlköxypolysiloxanen durch Umsetzung von Chlorsilanen mit gegebenenfalls substituierten Alkoholen und gegebenenfalls Wasser eingesetzt werden konnten. Es sind dies insbesondere Verbindungen cfer allgemeinen Formel ■
worin R gleiche oder verschiedene Atome oder Gruppen bedeutet, die gegenüber den jeweils eingesetzten Alkoholen unter den jeweiligen Reaktionsbedingungen inert sind und η O, 1, 2 oder 3 ist.
Beispiele für R sind Wasserstoff und insbesondere Kohlenwasserstoffreste, wie Methyl-, Vinyl-, Phenyl- und Tolylrestej ferner durch unter den jeweiligen Reaktionsbedingungen inerte Atome oder Gruppen substituierte Kohlenwasserstoffreste, wie Halogenalkylreste, bei denen die Kohlenstoff atome, an die Halogen gebunden ist, in alpha-Stellung zum Si-Atom stehen, z.B. der gamma-Chlorpropylrest; und Halogenarylreste, z.B. Chlorphenylreste· Weitere Beispiele für durch inerte Gruppen substituierte Kohlenwasserstoffreste sind der beta-Cyanäthylrest und der gamma-Methacryloxypropylrest. Wegen der leichten Zugänglichkeit ist es besonders bevorzugt, daß η 0 oder Λ und R der Methylrest ist. Es können Gemische verschiedener Chlorsilane verwendet werden. Dies kann insbesonde dann von Vorteil sein, wenn
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Wasser beim erfindungsgemäßen Verfahren mitverwendet wird,
Vorzugsweise werden die Chlorsilane in flüssiger Form eingesetzt, solange dies den geringsten Aufwand erfordert,, und vorzugsweise befinden sich diese Silane bis zum Eintritt in die Kolonne bei Raumtemperatur.
Wenn bei dem erfindungsgemäßen Verfahren Wasser mitverwendet wird, kann es zweckmäßig sein, das Ohlorsilan mit einem inerten Lösungsmittel, dessen Siedepunkt höher ist,
P als die Temperatur bei der mindestens zwei Drittel der Strecke zwischen dem Eintritt des Alkohols und dem Eintritt des Silans in die Kolonne gehalten.werdeavzavira^ damit die Viskosität des entstandenen Alkoxypolysiloxans die Entfernung des Produktes aus der Kolonne nicht erschwert. Gegenüber den bisher bekannten Verfahren zur Herstellung von Alkoxypolysiloxanen durch Umsetzung von Chlorsilanen mit Alkoholen und Wasser, bei denen Lösungsmittel mitverwendet werden, hat das erfindungsgemäße Verfahren, auch wenn es unter Mitverwendung von Lösungsmitteln durchgeführt wird, immer noch zumindest den entscheidenden Vorteil, daß es Produkte mit in überraschen-
^ dem Maße niedrigem Chlorwasserstoffgehalt ergibt.
Im Rahmen des erfindungsgemäßen Verfahrens kann jeder beliebige aliphatisehe Alkohol, dessen Siedepunkt unter dem des herzustellenden Alkoxysilans bzw. Alkoxypolysiloxans liegt und der bei dem jeweiligen Druck in der Kolonne destillierbar ist, eingesetzt werden. Der Alkohol kann mit gegenüber dem Chlorsilan unter den jeweiligen Reaktionsbedingungen inerten Gruppen substituiert sein. Beispiele für bei dem erfindungsgemäßen Verfahren einsetzbare gegebenenfalls substituierte Alkohole sind somit
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Methanol, Äthanol, beta-Methoxyäthanol, n-Propanol, Isöpropanol und n-Hexanol.
Wenn bei dem erfindungsgemäßen Verfahren Wasser mitverwendet wird, wird es vorzugsweise ebenfalls in Gasform in die Kolonne eingeführt· Das Wasser kann im Gemisch mit dem Alkohol oder getrennt vom Alkohol in die Kolonaa eingeführt werden. Wird es getrennt vom Alkohol in die Kolonne eingeführt, so kann es jeder beliebigen Stelle, die anders ist als die Einführungsstelle des Alkohols in die Kolonne eingeführt werden.
Der Ausdruck "in Gasform" oder"gasförmig" in Verbindung mit Alkohol und/oder Wasser bei dem erfindungsgemäßen Verfahren soll bedeuten, Saß beide Stoffe bei Temperaturen bei ihrem Siedepunkt oder oberhalb ihres Siedepunkts bei dem in der Kolonne herrschenden Druck und in verdampftem Zustand in die Kolonne eingeführt werden.
Als Kolonne kann im Rahmen deseerfindungsgemäßen Verfahrens jedes, meist mit Füllungen oder Einbauten versehene Rohr verwendet werden, das auch bei der fraktionierten Destillation zum Fraktionieren eingesetzt werden kann, beispielsweise eine Füllkörperkolonnne. Vorzugsweise ist die Kolonne mindestens 90 cm lang. Die obere Grenze der Kolonnenlänge ist lediglich eine Frage der Wirtschaftlichkeit.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird vorzugsweise beim Druck der umgebenden Atmosphäre, d.h. bei 760 mm Hg. (abs.) oder etwa 760 mm Hg (abs.) durchgeführt, weil beim Arbeiten unter dem Druck der umgebenden Atmosphäre der Aufwand, z. B. für korrosionsfeste Pumpen, entfällt. Es kann Jedoch, falls es die Lage der Siedepunkte der
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Eeaktionsteilnehmer erfordert oder zweckmäßig macht oder weil der Alkohol bei Normaldruck ohne Zersetzung nicht destillierbar ist, bei höheren oder niedrigeren Drücken gearbeitet werden. Geganüber den bisher bekannten Verfahren zur Herstellung von Alkoxysilanen bzw. Alkoxypolysiloxanen durch Umsetzung von Chlorsilanen mit Alkoholen und gegebenenfalls Wasser, bei denen unter vermindertem Druck gearbeitet wird, hat.; das erfindungsgemäße Verfahren, auch wenn es unter Anwendung von vermindertem Druck ausgeübt wird, immer noch zumindest die entscheidenden Vorteile, daß es bessere Ausbeuten und Produkte mit in überraschendem Maße, niedrigerem Chlorwasserstoffgehalt ergibt.
Zu Beginn der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens muß etwas überschüssiger, also etwas mehr als die theoretisch für die Umsetzung aller Si-gebundenen Chloratome im gleichzeitig in die Kolonne eingeführten Chlorsilan erforderliche Menge,an gasförmigem, gegebenenfalls substituiertem Alkohol in die Kolonne eingeführt werden, um zu gewährleisten, daß während der Umsetzung stets unter Rückfluß siedender überschüssiger Alkohol am Kolonnenkopf zugegen ist. Sobald der Rückfluß von überschüssigem Alkohol eingesetzt hat, darf nurmehr genau soviel Alkohol in die Kolonne eingeführt werden, als durch die Umsetzung mit dem Chlorsilan, durch Austragung mit dem bei der Umsetzung entstandenem Chlorwasserstoff und mit dem Alkoxysilan bzw. Alkoxypolysiloxan und gegebenenfalls durch Entnahme am Rückflußkühler dem Kolonneninhalt entzogen wird, um zu gewährleisten, daß mindestens zwei Drittel der Strecke zwischen dem Eintritt des Alkohols und dem Eintritt des Silans in die Kolonne die Kolonne über ihren gesamten Innenquerschnitt
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bei einer Temperatur von mindestens 1/2° C oberhalb des Siedepunkts des jeweils verwendeten Alkohols bei dem jeweils in der Kolonne herrsdenden Druck durch die Reaktionswärme, die Wärme der in die Kolonne eingeführten Reaktionsteilnehmer, insbesonder des Alkohols und. gegebenenfalls Beheizung gehalten werden kann. Am einfachsten wird bei einer zunächst erfolgenden Beheizung der Kolonne mit einer Außentemperatur von etwa 25 C über dem Siedepunkt des Alkohols dies dadurch erreicht, daß bei gegebener gleichbleibender Alkoholzugabe-Geschwindigkeit und Alkoholtemperatur die Silanzugabe-Geschwindigkeit bzw. bei gegebener, gleichbleibender Silanzugabe-Geschwindigkeit die Alkoholzugabe-"ßeschwindigkeit und Alkoholtemperatur so gängelt wird, daß sich etwa 300 mm unterhalb der Silan-Einführungsstelle in der Kolonne die Temperatur auf einen gleichbleibenden Wert von 1/2° C bis 12° C oberhalb de*s Siedepunkts des jeweils verwendeten Alkohols bei dem jeweils in der · Kolonne herrschenden Druck einstellt. Als dritte Möglichkeit kann eine gleichbleibende Menge an überschüssigem Alkohol in die Kolonne eingeführt werden, wenn der so eingeführte Oberschuß durch Entnahme am Rückflußkühler dem Kolonneninhalt entzogen wird. Diese dritte Möglichkeit ist jedoch nur zweckmäßig, wann Bedarf an Chlorwasserstoff enthaltendem Alkohol besteht.
Beispiel 1
Es wird als Kolonne ein 2400 mm langes Glasrohr mit 50 mm Innendurchmesser, das mit 4- mm-Raschigringen aus Glas gefüllt ist, zu Beginn der Reaktion durch einen mit bei 100° C gehaltenem Heizöl gefüllten Doppelmantel beheizt wird, und am Kopf mit einem bei -20° C betriebendem Rückflußkühler versehen ist, verwendet. Am Kopf der Kolonne wird bei Raumtemperatur befindliches Methyltrichlorsilan
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und 17OO mm unterhalb der Silan-Einführungsstelle Äthanol in Gasform, das eine Temperatur von 110° C hat, eingeführt. Die Zugabegeschwindigkeit des Äthanols beträgt nach Beginn des Rückf 1 ießens von Äthanol 4-5,5 Mol/Stunde. Die Zugäbegeschwindigkeit des Methyltrichlorsilans wird so geregelt, daß 300 mm unterhalb der Silan-Einführungsstelle in der · Kolonne die Temperatur 82+20C beträgt und damit auch zwischen der Stelle 300 mm unterhalb der Silan-Einführungsstelle und der Einführungsstelle des Alkohols die Temperatur in der Kolonne über ihren gesamten Innenquerschnitt oberhalb des Siedepunkts des Äthanols gehalten wird. Durchschnittlich beträgt die Zugabegeschwindigkeit des Silane 15 Mol/Stunde. Das aus dem unteren Ende der Kolonne ausfließende Gut wird in einem Umlaufverdampfer von Äthanol, das zusammen mit frischem Äthanol in die Kolonne zurückgeführt wird, befreit. Das so erhaltene Methyltriäthoxysilan läuft über einen Siphon und einen Produktkühler in die Vorlage. Es werden 15 Mol/Stunde Methyltriäthoxysilan mit einer gaschromatisch bestimmten Reinheit von 99»8 % d. Th., mit einem Chlorwasserstoffgehalt von weniger als 1 ppm. erhalten.
Beispiel 2
Die in Beispiel 1 beschriebene Arbeitsweise wird unter Verwendung der in diesem Beispiel beschriebenen Vorrichtung viermal wiederholt mit der Abänderung, daß an Stelle von Methyltrichlorsilan einmal Phenyltrichlorsilan, einmal Siliciumtetrachlorid, einmal Vinyltrichlorsxlan und einmal Dimethyldichlorsilan verwendet werden.
Es wird Phenyltriäthoxysilan, Äthylorthosilikat, Vinyltriäthoxysilan und Dimethyldiäthoxysilan jeweils in einer Reinheit und Ausbeute von über 99 Gewichtsprozent und mit einem Chlorwasserstoffgehalt von weniger als 5 ppm erhalten.
Beispiel 3
Die in Beispiel 1 beschriebene Arbeitsweise wird unter Verwendung der in diesem Beispiel beschriebenen Vorrichtung
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5i!l!j|Bij|il ™'!l: !i111"-1=™""':!!"11"' '" 1B1P11! I!"!*""" ■•■»IF"1!"1?'" "v -' "':M ■:!»'■ !!", "1H '"' WiISIiSr ■:' ■ "Hl1''!1;! »ilWSIiiJ! If» lii!|ii|||i||r..,, ■, ■-.:■ ||i '■■"■»■ ".;
wiederholt mit den Abändescingen, daß das Heizöl im Doppelmantel bei 90° C gehalten, an Stelle von Methyltrichlorsilan gamma-Ghlorpropyltrichlorsilan verwendet wird, an Stelle von Ithanol gasförmiges Methanol mit einer Temperatur von 90° G in die Kolonne eingeführt wird und durch Regelung der Silanzugabe 300 mm unterhall) der Silanzuführungssstelle in der Kolonne, die !Temperatur 68 + 2° C beträgt.
Es wird gamma-Chlorpropyltriäthoxysilan in einer Reinheit und Ausbeute von über 99 Gewichtsprozent mit einem Chlor* wasserstoffgehalt von weniger als 1 ppm erhalten»
Beispiel 4 . .
Die in Beispiel 1 beschriebene Arbeitsweise wird unter Verwendung der in diesem Beispiel beschriebenen Vorrichtung viermal wiederholt mit der Abänderung, daß an Stelle von Ithanol, einmal gasförmiges Methanol, einmal gasförmiges· beta-Methoxyäthanol, einmal gasförmiges Isopropanol und einmal gasförmiges n-Hexanol verwendet wird. Dabei wird zu Beginn der Reaktion das Heizöl im Doppelmantel jeweils 25° C höher als der Siedepunkt des jeweils eingesetzten Alkohols gehalten. Ebenso hat der jeweilige gasförmige Alkohol eine Temperatur von 25° G über seinem Siedepunkt und die Zugabegeschwindigkeit des Alkohols wird jeweils so geregelt, daß 300 mm unterhalb der Silan-Einführungsstelle in der Kolonne die Temperatur 2 bis 5° C höher ist.als der Siedepunkt des jeweiligen Alkohols.
Es wird Methyltrimethoxysilan, Methyltris(beta-Methoxyätho3cy)-silan:, Methyltriisopropoxysilan und Methyltrin-hexyloxysilan jeweils in einer Reinheit und Ausbeute von über 99 Gewichtsprozent und mit einem Chlorwasserstoffgehalt von weniger als 5 ppm erhalten.
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Beispiel 5
Es wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, Methyltrichlorsilan mit Äthanol umgesetzt, mit den Abänderungen, daß das Methyltrichlorsilan verdünnt mit 1/4 der Gewichtsmenge seines Gewichts an Toluol eingesetzt und zusätzlich ie Mol Silan 1 Mol gasförmiges Wasser mit einer Temperaturlvon 105° 0 etwa 1000 mm unterhalb der Silan-Einführungsstelle in die Kolonne eingeführt wird.
Es wird ein Gemisch aus niedrigmolekularen Methyläthoxypolysiloxanen und Methyltriäthoxysilan in einer Ausbeute von über 99 Gewichtsprozent und mit einem Chlorwasserstoff gehalt von weniger als 1 ppm erhalten.
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Claims (1)

  1. Patentanspruch
    Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von gegenenfalls substituierten Alkoxysilanen bzw· gegebenenfalls substituierten Alkoxypolysiloxanen durch Umsetzung von Chlorsilanen mit gegebenenfalls substituierten Alkoholen und gegebenenfalls Wasser in einer mit Riickflußkühler versehenen bei erhöhter Temperatur gehaltenen Kolonne, dadurch gekennze i c h η e t, daß das Chlorsilan am Kopf der Kolonne, der gegebenenfalls substituierte Alkohol in Gasform von unten oder an einer Stelle zwischen dem unteren Ende und dem oberen Ende des untersten Drittels der Länge der Kolonne und Wasser, falls mitverwendet, an einer beliebigen Stelle der Kolonne eingeführt werden, das Reaktionsprodukt aus dem unteren Ende bzw. unterhalb der Einführungsstelle des Alkohols aus der Kolonne geführt wird, mindestens zwei Drittel der Strecke zwischen dem Eintritt des Alkohols und dem Eintritt des Silans in die Kolonne, die Kolonne über ihren gesamten Innenquerschnitt bei einer Temperatur von mindestens 1/2° O oberhalb des Siedepunkts des jeweils verwendeten Alkohols bei dem jeweils in der Kolonne herrschenden Druck gehalten wird und während der Umsetzung stets unter Bückfluß siedender, überschüssiger Alkohol am Kolonnenkopf zugegen ist.
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