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DE1770935A1 - Polymerisationsverfahren - Google Patents

Polymerisationsverfahren

Info

Publication number
DE1770935A1
DE1770935A1 DE19681770935 DE1770935A DE1770935A1 DE 1770935 A1 DE1770935 A1 DE 1770935A1 DE 19681770935 DE19681770935 DE 19681770935 DE 1770935 A DE1770935 A DE 1770935A DE 1770935 A1 DE1770935 A1 DE 1770935A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acrylonitrile
polymerization
acid
parts
salts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19681770935
Other languages
English (en)
Inventor
Heinz Dr Pohlemann
Frithjof Dr Roemer
Johann Dr Swoboda
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DE19681770935 priority Critical patent/DE1770935A1/de
Priority to CH1058069A priority patent/CH512523A/de
Priority to NL6910887A priority patent/NL6910887A/xx
Priority to AT683369A priority patent/AT294423B/de
Priority to FR6924319A priority patent/FR2013398A1/fr
Priority to BE736277D priority patent/BE736277A/xx
Priority to US843241A priority patent/US3634371A/en
Priority to GB1266779D priority patent/GB1266779A/en
Publication of DE1770935A1 publication Critical patent/DE1770935A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00Polymerisation catalysts
    • C08F4/28Oxygen or compounds releasing free oxygen
    • C08F4/32Organic compounds

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Polymerisation Methods In General (AREA)

Description

Badische Anilin- & Soda-Fabrik AG
Unser Zeichen: O.Z. 25 689 Mob/Km
Ludwigshafen an Rhein, 19.7.1968
Polymerisationsverfahren
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Polymerisieren olefinisch ungesättigter org. Verbindungen in organischen Lösungsmitteln.
Es ist bekannt, olefinisch ungesättigte organische Verbindungen mit radikalbildenden Startern, wie Azoisobuttersäurenitril oder Peroxyverbindungen, in organischen Lösungsmitteln zu polymerisieren. Diese Starter befriedigen nicht in jeder Hinsicht, da sie oft eine störende Verfärbung der Polymerisate bzw. deren Lösungen bewirken. Starter, wie die Natrium-, Kalium- oder Ammoniumsalze der Peroxydischwefelsäure, die in wäßrigen Systemen diese Nachteile nicht zeigen, sind für die Polymerisation in organischen Lösungsmitteln wegen ihrer Schwerlöslichkeit nicht geeignet.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zum Polymerisieren olefinisch ungesättigter organischer Verbindungen in organischen Lösungsmitteln mit Polymerisationsstartern, dadurch gekennzeichnet, daß man als Polymerisationsstarter in den organischen Lösungsmitteln lösliche Salze der Peroxydischwefelsäure verwendet.
Als olefinisch ungesättigte organische Verbindungen, die ge~'äß der Erfindung polymerisiert werden können, kommen beispielsweise
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in Betracht: ot,ß-olefinisch ungesättigte Carbonsäuren, wie Acrylsäure, Methacrylsäure oder Crotonsäure,oder deren Derivate, wie Ester mit Monohydroxylverbindungen mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen, wie Acrylsäuremethylester, Acrylsäurebutylester oder Acrylsäure-2-äthylhexylester oder Amide oder Nitrile dieser Säuren, ferner Vinylaromaten, wie Styrol, oder Vinylester von Monocarbonsäuren, wie Vinylacetat oder Vinylpropionat, ferner Vinylhalogenide, wie Vinylchlorid oder Vinylidenchlorid, ferner olefinisch ^ ungesättigte Sulfonsäuren, wie Vinylsulfonsäure, 3-Sulfopropylmethacrylat, oder olefinisch ungesättigte basische Stickstoffverbindungen, wie Vinylpyridine oder 2-Diäthylamino-äthylacrylat, oder Gemische der genannten Monomeren.
Besonders vorteilhaft werden gemäß der Erfindung Acrylnitril oder mehr als 30 Gew.% Acrylnitril enthaltende Monomergemische polymerisiert ., Als Monomere neben Acrylnitril kommen hierbei besonders die oben genannten in Frage.
P Als organische Lösungsmittel, in denen die Polymerisation durchgeführt werden kann, kommen beispielsweise in Frage: Alkohole, Ketone oder, besonders bei der Polymerisation von Acrylnitril oder überwiegend Acrylnitril enthaltenden Monomergemischen, Dimethylformamid, Dimethylacetamid, Butyrolacton, Äthylencarbonat, Dimethylsulfoxid oder Tetramethylensulfon.
Als lösliche Salze der Peroxydischwefelsäure kommen solche in Frage, die in organischen Lösungsmitteln löslich sind, insbesondere Salze der Peroxydischwefelsäure mit organischen stickstoff-
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haltigen Basen. Geeignete Basen sind primäre, sekundäre, tertiäre oder quartäre Stickstoffbasen mit aliphatischen geradkettigen oder verzweigten Resten mit 1 bis 3O3 insbesondere 2 bis 8, Kohlenstoffatomen, cycloaliphatischen Resten mit 5 bis 10 Ringkohlenstoffatomen oder aromatischen Resten mit 6 bis 10 Ringkohlenstoffatomen. Als. Reste sind Kohlenwasserstoffreste besonders geeignet, doch können diese Reste auch Substituenten, wie Halogen, COOR, CONHp, CONRp, tragen, oder Heteroatome, wie Sauerstoff- oder Stickstoffatome, in der Kette enthalten. Die an einem Stickstoffatom befindlichen Reste können gleich oder verschieden sein. Als geeignete Basen kommen auch basische Heterocyclen, wie Morpholin, Pyrrolidin, Pyridin oder substituierte Pyridine, in Frage. Zweckmäßig verwendet man die Salze der Peroxydischwefelsäure mit 2 Äquivalenten Base. Allgemein werden organische Basen gewählt; deren Peroxydisulfate in den verwendeten Lösungsmitteln löslich sind und die durch die Peroxydischwefelsäure nicht oxydiert werden, was durch einen Vorversuch unschwer ermittelt werden kann.
Die löslichen Salze der Peroxydischwefelsäure werden in Mengen von 0,01 bis 2, vorteilhaft 0,03 bis 1,2 und insbesondere 0,05 bis 0,8, Gew.^, bezogen auf Monomere, in fester oder gelöster Form dem Polymerisationsansatz zugesetzt.
Die Herstellung der Salze der Peroxydischwefelsäure erfolgt im allgemeinen durch Umsetzung wäßriger oder alkoholischer Lösungen der oben genannten organischen Basen mit wäßrigen Lösungen der Peroxydischwefelsäure bei Temperaturen von etwa 0 bis 200C, wobei im allgemeinen die Lösungen der Basen vorgelegt werden. In manchen
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Fällen, wie bei Verwendung von Benzylamin, kristallisiert das ' Peroxydisulfat aus der wäßrigen oder wäßrig-alkoholischen Lösung aus. Wenn dies nicht der Fall ist, wird die Lösung bei 15 200C im Vakuum eingeengt. Im allgemeinen werden die Salze der Peroxydischwefelsäure mit 2 Äquivalenten Base hergestellt. Beim Lagern der Salze wird zweckmäßig eine Temperatur von weniger als 250C gewählt.
^ Es hat sich als vorteilhaft erwiesen, Peroxydischwefelsäure aus ihren Natrium-, Kalium- oder Ammoniumsalzen in wäßriger Lösung mit Hilfe von sauren Ionenaustauschern herzustellen. Im allgemeinen werden 5 - 40#ige Lösungen hergestellt. Es empfiehlt sich ein Arbeiten bei niederen Temperaturen, wie 0 bis 5°C, sowie ein baldiges Umsetzen der Peroxydischwefelsäure, da wäßrige Lösungen dieser Säure im allgemeinen nicht genügend stabil sind.
Die Polymerisation erfolgt in an sich üblicher Weise in üblichen Vorrichtungen. Sie kann diskontinuierlich oder kontinuierlich P durchgeführt werden. Sie wird im allgemeinen bei 35 - 100, insbesondere bei 50 - 900C, zweckmäßig unter Schutzgas, durchgeführt. Im allgemeinen wird in 20- bis 40#igen Lösungen polymerisiert.
Die erfindungsgemäß hergestellten Polymerisate können vielfältig verwendet werden. So werden z.B. die Acrylnitrilpolymerisate vorzugsweise zum Herstellen von Formkörpern, insbesondere von Fäden oder Fasern, verarbeitet, gegebenenfalls unter Mitverwendung üblicher Zusätze, wie Stabilisatoren, Antistatika oder Farbstoffe. Günstig ist hierbei ein unmittelbares Verarbeiten der bei der
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Polymerisation erhaltenen Acrylnitrilpolymerisatlösungen, beispielsweise durch Trocken- oder Fällungsspinnen, ohne vorherige Isolierung des Polymerisats.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren werden helle bis farblose und klare Polymerisatlösungen erhalten. Das ist besonders überraschend bei der Herstellung der Acrylnitrilpolymerisate, da hierbei sehr leicht Verfärbungen auftreten können. Die erhaltenen Acrylnitrilpolymerisate zeichnen sich durch für die Herstellung von Fäden gut geeignete Molekulargewichte aus. Es können ohne weiteres Polymerisate mit K-Wert von 80 bis 95 erhalten werden (bestimmt nach der Formel von H. Fikentscher, Cellulosechemie, 13, (1932), Seite 58. Die aus den erfindungsgemäßen Polymerisaten hergestellten Formkörper zeichnen sich durch einen besonders guten Weißgrad aus.
Von Vorteil ist es, daß auch bei der Polymerisation von Acrylnitril oder überwiegend Acrylnitril enthaltenden Monomergemischen in Dimethylformamid, bei der besonders leicht Verfärbungen auftreten, in Gegenwart der erfindungsgemäßen Starter helle bis praktisch farblose Polymerisatlösungen erhalten werden, die sich zu Formkörpern mit sehr gutem Weißgrad verarbeiten lassen.
Die in den Beispielen genannten Teile und Prozente beziehen sich auf das Gewicht.
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Beispiel 1
Acrylnitril
Acrylsäuremethylester
Methacroyloxy-propyl-sulfonsaures Natrium
Dimethylformamid
Di-(n-buty!ammonium)-peroxidisulfat
27,7 Teile 2,0 Teile
0,3 Teile
70,0 Teile 0,106 Teile
Die Mischung wird unter Stickstoff 20 Stunden bei 450C gerührt Bei einem Umsatz von 80 % liegt der K-Wert (nach Fikentscher) des praktisch farblosen, klaren Polymerisats bei 85.
Beispiel 2
Acrylnitril
Acrylsäuremethylester
Methacroyloxy-propyl-sulfonsaures Natrium
Dimethylformamid
Di-(benzylammonium)-peroxidisulfat
27,7 Teile
2,0 Teile
0,3 Teile
70,0 Teile
0,13 Teile
Bei Temperaturen.von 40° - 5O0C erhält man in 10 Stunden eine praktisch farblose, klare Polymerlösung. Der Umsatz beträgt 70 JE, der K-Wert (nach Pikentscher) des Polymerisats liegt bei 95. Die Polymerlösung läßt sich gut durch Fällungs- oder Trockenspinnen zu Fäden mit gutem Weißgrad verarbeiten.
Wird der Versuch mit Kaliumperoxidisulfat anstelle von Di-(benzyl-
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ammonium)-peroxidisulfat wiederholt, so wird eine trübe Polymerlösung erhalten, die vor dem Verspinnen filtriert werden muß.
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Claims (1)

  1. - 8 - O.Z. 25 689
    Patentanspruch
    Verfahren zum Polymerisieren olefinisch ungesättigter organischer Verbindungen in organischen Lösungsmitteln mit Polymerisationsstartern, dadurch gekennzeichnet.,- daß man als Polymerisationsstarter in den organischen Lösungsmitteln lösliche Salze der Peroxydischwefelsäure verwendet.
    Badische Anilin- & Soda-Fabrik AG
    JLr-
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DE19681770935 1968-07-20 1968-07-20 Polymerisationsverfahren Pending DE1770935A1 (de)

Priority Applications (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19681770935 DE1770935A1 (de) 1968-07-20 1968-07-20 Polymerisationsverfahren
CH1058069A CH512523A (de) 1968-07-20 1969-07-10 Verfahren zur Polymerisation olefinisch ungesättigter Verbindungen
NL6910887A NL6910887A (de) 1968-07-20 1969-07-15
AT683369A AT294423B (de) 1968-07-20 1969-07-16 Verfahren zum Polymerisieren olefinisch ungesättigter organischer Verbindungen
FR6924319A FR2013398A1 (de) 1968-07-20 1969-07-17
BE736277D BE736277A (de) 1968-07-20 1969-07-18
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GB1266779D GB1266779A (de) 1968-07-20 1969-07-18

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CH512523A (de) 1971-09-15
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