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DE1670356B2 - Verfahren zur herstellung von 2-nitroalkyloxazolinen oder -imidazolinen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 2-nitroalkyloxazolinen oder -imidazolinen

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Publication number
DE1670356B2
DE1670356B2 DE1966C0039462 DEC0039462A DE1670356B2 DE 1670356 B2 DE1670356 B2 DE 1670356B2 DE 1966C0039462 DE1966C0039462 DE 1966C0039462 DE C0039462 A DEC0039462 A DE C0039462A DE 1670356 B2 DE1670356 B2 DE 1670356B2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
imidazolines
general formula
nitroalkyloxazolines
oxazoline
imidazoline
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE1966C0039462
Other languages
English (en)
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DE1670356A1 (de
Inventor
Herbert L. Terre Haute Ind. Wehrmeister (V.StA.)
Original Assignee
Commercial Solvents Corp., Terre Haute, Ind. (V.St.A.)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Commercial Solvents Corp., Terre Haute, Ind. (V.St.A.) filed Critical Commercial Solvents Corp., Terre Haute, Ind. (V.St.A.)
Publication of DE1670356A1 publication Critical patent/DE1670356A1/de
Publication of DE1670356B2 publication Critical patent/DE1670356B2/de
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07D263/00Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings
    • C07D263/02Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings
    • C07D263/08Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D263/10Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
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    • C07D263/02Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings
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    • C07D263/10Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

«5
C CH3
HC-CH2-C-CH3
R, NO2
worin X ein Sauerstoffatom oder die Gruppe NY bedeutet, worin Y ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe ist, Ri ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe und R2 und R3 Wasserstoffatome oder Alkylgruppen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen bedeuten, und werden erfindungsgemäß dadurch hergestellt, daß man 2-Alkyloxazolin oder -imidazolin der allgemeinen Formel Il
-C-R2
(II)
C
CH2
worin X, Ri, R2 und R3 die obige Bedeutung haben, entweder mit Formaldehyd und 2-Nitropropan oder mit 2-Nitro-2-methyl-propan-1-ol in etwa äquimolaren Mengen in Gegenwart von Jod, p-Xylolsulfonsäure, Zinkchlorid oder Natriumbisulfat in einer Menge von 0,5 bis 5 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des 2-Alkyl-oxazolins oder -imidazolins unter Entfernung des Reaktionswassers auf eine Temperatur von iOO bis 2000C erhitzt.
Wenn Ri eine Alkylgruppe bedeutet, besitzt diese zweckmäßig 1 bis 20 Kohlenstoffatome.
Bei diesem Verfahren entsteht in situ als Zwischenverbindung ein 2-Äthenyloxazolin oder -imidazolin der allgemeinen Formel
Aus den Literaturstellen »W. J. H i c k i η b ο 11 ο m, Reactions of Organic Compounds, 3. Auflage (1957), Seite 467. und Chemical Abstracts, Band 51 (1957), Spalte 11262 bis 11268, ist es bekannt, «,^-ungesättigte Carbonsäurederivate mit Nitroalkanen umzusetzen. Wie diese Literaturstellen zeigen, wurden bei solchen Verfahren jedoch stets basische Katalysatoren und «,/J-ungesättigte Carbonsäurederivate mit Substituenten zweiter Ordnung verwendet. Für die Einführung einer Nitroalkylgruppe am «-Kohlenstoffatom eines 2-Alkyloxazolins oder -imidazolins sind in der Literatur keine Verfahren beschrieben.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe
55 H,C-
60
65
"C-R2
R1-C=CH2
worin X, Ri, R2 und R3 die obige Bedeutung haben. Bei der Umsetzung entsteht etwa 1 Mol Reaktionswasser pro Mol 2-Nitroalkyloxazolin oder -imidazolin. Dieses wird zweckmäßig mit Hilfe eines wasserentziehenden Lösungsmittels, wie Hexan, Octan, Benzol, Toluol, Xylol
oder 2-Nitropropan, durch azeotrope Destillation und unter Verwendung eines Wasserabscheiders entfernt
Bei Verwendung von 2-Nitro-2-methylpropan-1-ol zerfällt möglicherweise diese Verbindung bei den Reaktionsbedingungen unter Bildung von Formaldehyd und 2-Nitropropan, worauf Formaldehyd mit dem 2-Nitroalkyloxazolin oder -imidazolin unter Bildung des 2-Äthenyloxazolins oder -imidazolins reagiert und dieses seinerseits mit dem 2-Nitropropan reagiert Man kann daher statt des 2-Nitro-2-methylpropan-l-ols auch Formaldehyd und 2-Nitropropan verwenden, was kostengünstiger ist
Die als Ausgangsverbindung verwendeten 2-Alkyloxazoline oder -imidazoline der allgemeinen Formel Il können durch Umsetzung einer gesättigten aliphatischen Monocarbonsäure mit 2 oder mehr Kohlenstoff atomen mit einem Alkanolamin der allgemeinen Formel
HO-CH2-C-R2
NH2 bzw. mit einem Diamin der allgemeinen Formel Rückflußbedingungen erhitzt wobei die Temperatur nach und nach auf etwa 164° C anstieg.
Der Rest wurde in einer Kurzwegdestillation destilliert
Eine erste Fraktion wurde mit einem Siedepunkt von 39 bis 156° C bei 20 mm und eine zweite Fraktion mit einem Siedebereich von 88 bis 172° C bei 1 mm abgenommen. Der Rest wurde verworfen, die beiden Fraktionen wurden vereinigt und in einer Kolonne abermals destilliert Das gewonnene Produkt war 2-{3-Nitro-13-dimethylbutyl)-4,4-dimethyl-2-oxazolin und besaß folgende Kennwerte:
Y-NH-CH2-C-R2
NH2-
worin R2 und R3 die obige Bedeutung haben, gewonnen werden. Statt der Monocarbonsäuren können dabei auch die entsprechenden Ester benutzt werden. Ein Beispiel eines dabei verwendbaren Alkanolamins der obigen Formel ist 2-Amino-2-methyl-l-propanol, und Beispiele der verwendbaren Diamine gemäß der obigen Formel sind 1,2-Äthylendiamin, 1 ^-Propylendiamin und N' -Isopropyl-2-methyl-1,2-pi opandiamin. Brauchbare Säuren sind etwa Essigsäuren, Propionsäure, Capronsäure oder andere Monocarbonsäuren mit bis zu 22 Kohlenstoffatomen.
Die erfindungsgemäß erhaltenen 2-Nitroalkyloxazoline oder -imidazoline sind brauchbar als Weichmacher für Nitrocelluloselacke, in die sie gewöhnlich in einer Menge von etwa 75-125Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Nitrocellulose, eingearbeitet werden. Auch sind die erfindungsgemäß erhaltenen 2-Nitroalkyloxazoline oder -imidazoline brauchbar als Zwischenprodukte für die Herstellung von Aminooxazolinen und Aminoimidazolinen durch Hydrierung in Gegenwart eines Hydrierkatalysators, wie Raney-Nickel, bei etwa 68 atü und 30°C nach an sich bekannten Methoden.
Beispiel 1
2-(3-Nitro-l,3-dimethylbutyl)-4,4-dimethyl-2-oxazolin
In einen 500-ml-Rundkolben gab man 60 g (0,5 mol) 2-Nitro-2-methyl-1-propanol, 74,0 g (0,58 Mol) 2-Äthyl-4,4-dimethyl-2-oxazolin und 1 g Jod als Katalysator. Das Nitromethylpropanol löste sich leicht in dem Oxazolin. 100 ml Toluol wurden zugesetzt, um die Entfernung von Reaktionswasser zu unterstützen. Der Kolben wurde mit einer Kolonne verbunden, die mit einem Wasserabscheider und einem Rückflußkühler ausgestattet war. Außerdem führte man ausreichend Wärme zu, um den Rückfluß einzuleiten. Es wurde etwa 17 Stunden auf
Molekulargewicht 2283
(berechnet) 230,6
Neutralisationsäquivalent 99,0%
Reinheit
Stickstoff 11,8%
(theoretisch 123%) In Übereinstimmung
Infrarotspektrum mit der Struktur
87 bis 93-C
Siedebereich bei 1 mm
Das erhaltene Produkt wurde in einen Nitrocelluloselack als Weichmacher in etwa gleicher Menge wie das Nitrocellulosegewicht eingearbeitet. Wenn der Lack auf eine Fläche eines Gegenstandes aufgebracht und getrocknet wurde, bildete sich ein dauerhafter, flexibler Film.
B e i s ρ i e 1 2
2-(3-Nitro-l,3-dimethylbutyl)-4,4-dimethyl-2-oxazolin wurde mit 2-Nitropropan und Paraformaldehyd anstelle von 2-Nitro-2-methyl-l-propanol, das im Beispiel 1 verwendet wurde, hergestellt.
In einen 500-ml-Kolben gab man 33 g Paraformaldehyd, 131,5g 2-Äthyl-4,4-dimethyl-2-oxazolin, 153,5 g 2-Nitropropan und 4 g Jod als Katalysator. Die für dieses Beispiel gewählte Katalysatormenge war größer als die in Beispiel 1, um die Reaktionszeit herabzusetzen. Das 2-Nitropropan wirkte als Wasser entziehendes Mittel, bis es durch die Reaktion im wesentlichen verbraucht war. Der Kolben war mit einem abgedichteten Rührer und einem Thermometer ausgestattet und mit einer Kolonne verbunden, die mit einem Wasserabscheider und einem Rückflußkühler versehen war. Das Gemisch wurde etwa 9 Stunden auf Rückflußtemperatur erhitzt, während weicher Zeit die Temperatur auf etwa 152° C anstieg.
Der Topfrückstand wurde in einer Kurzwegdestillation destilliert, und eine Fraktion mit einem Siedebereich von 106 bis 125°C bei 1,5 bis 2,5 mm wurde durch eine Kolonne fraktioniert. Dabei entnahm man als Hauptprodukt eine relativ reine Fraktion mit einem Siedebereich von 90 bis 100°C bei 1,5 mm.
Beispiel 3 2-(3-Nitro-3-methylbutyl)-4,4-dimethyl-2-oxazoIin
In einen 500-ml-Kolben gab man 33 g Paraformaldehyd und 115 g 2,4,4-Trimethyl-2-oxazolin. Diese Mischung wurde unter Rühren 2 Stunden auf 80 bis 84°C erhitzt, dann setzte man 150 g 2-Nitropropan und 5 g Natriumbisulfat zu.
Diese Mischung wurde dann 4 Stunden auf Rückflußtemperatur erhitzt, während welcher Zeit die Temperatur auf 137° C anstieg.
Der Rest in dem Reaktionsgefäß wurde in einer
ICurzwegdestillation durch eine Kolonne destilliert, und eine Fraktion wurde abgenommen. Diese Fraktion wurde durch eine Kolonne fraktioniert, und eine Fraktion wurde bei 90 bis 94° C bei 03 mm abgenommen und bestand aus 54 g des Produktes. Die analytischen Werte bestätigten die erwartete Struktur.
Beispiel 4
2-(3-Nitro-13-dimethyIbutyl)-l-isopropyl-4,4-dimethyl-2-imidazo!in
Einen 500-ml-Kolben beschickte man mit 85 g l-Isopropyl^-äthyl^-dimethyW-imidazolin, 16,5 g Paraformaldehyd.45 g 2-Nitropropan, 50 ml Benzol und 2 g Zinkchlorid als Katalysator. Die Mischung wurde unter Rühren etwa 5 Stunden auf Rückflußtemperatur (132 bis 136°C) erhitzt und dann in einer Kurzwegdestiliation destilliert Die Kopffraktion und die letzten Fraktionen wurden verworfen, der Rest wurde durch eine Kolonne fraktioniert Eine relativ reine Fraktion erhielt man bei 90 bis 95° C bei 03 mm.
Das so erhaltene Produkt wurde in einen Nitrocellulosesack als Weichmacher in etwa gleicher Menge wie das Gewicht der Nitrocellulose eingearbeitet Bei Aufbringen dieses Lackes auf die Oberfläche eines Gegenstandes und Trocknung erhielt man einen dauerhaften flexiblen Film.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von 2-NitroalkyIoxazolinen oder -imidazolinen der allgemeinen Formel I bestand nun darin, 2-Nitroalkyloxazoline oder -imidazoline herzustellen.
    Diese besitzen die allgemeine Formel I
    R3
    H,C-
    (D
    CH3
    HC-CH2-C-CH3
    R,
    NO2
    worin X ein Sauerstoffatom oder die Gruppe NY bedeutet, worin Y ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe ist, Ri ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe und R2 und R3 Wasserstoffatome oder Alkylgruppen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß man ein 2-Alkyloxazolin oder -imidazolin der allgemeinen Formel II
    H2C-
    -C-R2
    (II)
    35
    CH2
    R1
    worin X, Ri, R2 und R3 die obige Bedeutung haben, entweder mit Formaldehyd und 2-Nitropropan oder mit 2-Nitro-2-rrethylpropan-l-ol in etwa äquimolaren Mengen in Gegenwart von Jod, p-Xylolsulfonsäure, Zinkchlorid oder Natriumbisulfat in einer Menge von 0,5 bis 5Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des 2-Alkyl-oxazolins oder -imidazolins unter Entfernung des Reaktionswassers auf eine Temperatur von 100 bis 200°C erhitzt.
    H2C-
    -C-R2
DE1966C0039462 1965-09-20 1966-06-28 Verfahren zur herstellung von 2-nitroalkyloxazolinen oder -imidazolinen Granted DE1670356B2 (de)

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DE1670356A1 DE1670356A1 (de) 1972-04-27
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Families Citing this family (2)

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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US3996372A (en) * 1975-12-03 1976-12-07 Shell Oil Company Insecticidal 1-acyl-3-substituted-2-(nitro(phenylthio)-methylene)imidazolidines

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