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DE1230421B - Verfahren zur Herstellung von 2, 4, 6-Trichlor-2, 4, 6-triphenyltriphosphonitrilen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 2, 4, 6-Trichlor-2, 4, 6-triphenyltriphosphonitrilen

Info

Publication number
DE1230421B
DE1230421B DEG41212A DEG0041212A DE1230421B DE 1230421 B DE1230421 B DE 1230421B DE G41212 A DEG41212 A DE G41212A DE G0041212 A DEG0041212 A DE G0041212A DE 1230421 B DE1230421 B DE 1230421B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
reaction
trichloro
solvent
trimers
concentration
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEG41212A
Other languages
English (en)
Inventor
John Theodore Ament
Bernard Grushkin
Rip George Rice
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
WR Grace and Co
Original Assignee
WR Grace and Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by WR Grace and Co filed Critical WR Grace and Co
Publication of DE1230421B publication Critical patent/DE1230421B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/6564Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms
    • C07F9/6581Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having phosphorus atoms, with or without nitrogen, oxygen, sulfur, selenium or tellurium atoms, as ring hetero atoms having phosphorus and nitrogen atoms with or without oxygen or sulfur atoms, as ring hetero atoms
    • C07F9/65812Cyclic phosphazenes [P=N-]n, n>=3
    • C07F9/65815Cyclic phosphazenes [P=N-]n, n>=3 n = 3

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.:
C07d
Deutsche Kl.: 12 ο - 26/01
Nummer: 1 230 421
Aktenzeichen: G 41212IV b/12 ο
Anmeldetag: 29. Juli 1964
Auslegetag: 15. Dezember 1966
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 2,4,6 - Trichlor - 2,4,6 - triphenyltriphosphonitril durch Umsetzung einer Lösung von Phenyltetrachlorphosphoran mit Ammoniumchlorid in einem inerten Lösungsmittel.
Es ist seit einiger Zeit bekannt, daß man 2,4,6-Trichlor - 2,4,6 - triphenyltriphosphonitril in die entsprechenden Aminverbindungen überführen und diese dann zu höhermolekularen Polymeren kondensieren kann, welche eine sehr gute Hitzebeständigkeit ίο aufweisen. Die technische Verwendung dieser Polymeren ist jedoch weitgehend von einer wirtschaftlichen Herstellungsmöglichkeit des Zwischenproduktes 2,4,6-Trichlor -2,4,6 - triphenyltriphosphonitril abhängig.
2,4,6 - Trichlor -2,4,6 - triphenyltriphosphonitril kann in gewissem Umfang durch Umsetzen von Phenyltetrachlorphosphoran (im folgenden mit 0PCI4 bezeichnet) mit NH4CI hergestellt werden. Dabei treten jedoch Nebenreaktionen auf, bei denen 2c cyclische Tetramere und auch lineare Produkte entstehen. Daher war die Ausbeute an Trimeren bei dieser Reaktion bisher verhältnismäßig gering.
Erfindungsgemäß wird nun ein Verfahren zur Herstellung von 2,4,6-Trichlor-2,4,6-triphenyltriphosphonitrilen durch Umsetzung einer Lösung von Phenyltetrachlorphosphoran mit NH4CI in einem inerten Lösungsmittel vorgeschlagen, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Konzentration an Phenyltetrachlorphosphoran im Lösungsmittel während des Reaktionsverlaufs auf höchstens 10"4 Mol je Liter Lösungsmittel hält.
Wenn die Konzentration an 0PCIi auf diese Weise begrenzt wird, insbesondere durch langsamen Zusatz des 0PCIj im Verlauf der Reaktion, wird die Entstehung von tetrameren und höheren linearen Produkten zurückgedrängt und die Bildung von Trimeren gefördert. Im allgemeinen kann die Bildung von Trimeren gegenüber den bekannten Verfahren, bei welchen meist das gesamte 0PCU gleich am Anfang der Reaktion zugesetzt wird, um mindestens das Doppelte erhöht werden.
Das in dieser Reaktion als Ausgangsstoff verwendete 0PCI4 kann durch einfaches Chlorieren von 0PCI2 in einem inerten Lösungsmittel hergestellt werden. Gewöhnlich kann man zum Chlorieren des 0PCI2 einen Teil des später zur Umsetzung des erhaltenen 0PCI4 mit NH4CI verwendeten Lösungsmittels einsetzen. Das Chlorieren kann bei Raumtemperatur erfolgen. Dabei wird gasförmiges Chlor so lange durch die Lösung von 0PCI2 in einem inerten Lösungsmittel geleitet, bis sich die Lösung durch Verfahren zur Herstellung von
2,4,6-Trichlor-2,4,6-triphenyltriphosphonitrilen
Anmelder:
W. R. Grace & Co., New York, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter:
Dr. rer. nat. J. D. Frhr. v. Uexküll, Patentanwalt,
Hamburg-Hochkamp, Königgrätzstr. 8
Als Erfinder benannt:
Rip George Rice, Ashton, Md.;
Bernard Grushkin, Silver Spring, Md.;
John Theodore Ament, Baltimore, Md. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 28. August 1963
(305 129)
überschüssiges Chlor gelb färbt. Der Chlorüberschuß wird dann mit einem Stickstoffatom entfernt. Für die Reaktion kann handelsübliches körniges NH4CI verwendet werden, jedoch wird vorzugsweise ein feinteiliges Ammoniumchlorid eingesetzt. Dieses feinteilige Ammoniumchlorid kann durch mechanisches Vermählen von handelsüblichem Ammoniumchlorid erhalten werden. Ein bevorzugtes Verfahren zur Herstellung eines äußerst feinteiligen Ammoniumchlorids besteht jedoch darin, daß man einen Strom von gasförmigem HCl und einen Strom von gasförmigem Ammoniak vereinigt, wobei ein Ammoniumchlorid mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von unter 10 μ Durchmesser ausgefällt wird. Dieses äußerst feinteilige Ammoniumchlorid bietet für die Reaktion eine sehr große Oberfläche, wodurch eine höhere Reaktionsgeschwindigkeit erzielt wird. Die zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendeten Lösungsmittel müssen gegenüber den Reaktionsteilnehmern und den Reaktionsprodukten und vorzugsweise auch gegen Abspaltung von Halogenwasserstoff inert sein. Vorzugs-
609 74-7/346
weise werden als Lösungsmittel für die Reaktion halogenierte Benzole der allgemeinen Formel
verwendet, worin X Halogen und η eine Zahl von 1 bis 3 ist. Solche Lösungsmittel sind beispielsweise Chlorbenzol, Brombenzol, 1,2-Dichlorbenzol und Trichlorbenzol. Als Lösungsmittel sind weiterhin aliphatische Kohlenwasserstoffe der allgemeinen Formel
Beispiel
a) Herstellung der Ausgangsstoffe
(nicht beansprucht)
Eine Lösung von 0,2 Mol 0PCl2 in 350 ml Chlorbenzol wurde chloriert, bis die Reaktionsmischung deutlich gelb war, was die Beendigung der Reaktion anzeigte. Dann wurde so lange Stickstoff durch die Reaktionsmischung geleitet, bis sie wasserhell war, was die Entfernung von überschüssigem Chlor anzeigte.
Gasförmiger Ammoniak und gasförmiger Chlorwasserstoff wurden gleichzeitig unter schnellem Rühren in 2700 ml Chlorbenzol eingeleitet, bis mindestens 0,4 Mol NH4CI gebildet waren.
b) Verfahren der Erfindung
geeignet, worin m eine Zahl von 6 bis 10 ist. Zu diesen Lösungsmitteln gehören beispielsweise Nonan, Hexan, Heptan und Isohexane.
Während der Reaktion wird die Mischung vorzugsweise auf einer Temperatur zwischen etwa 60 und etwa 1500C gehalten. Bei diesen Temperaturen und der hier angewendeten Zusatzgeschwindigkeit erfolgt die Bildung des gewünschten Trimeren praktisch spontan bei Zusatz des 0PCk. Demnach ist selten eine längere Reaktionsdauer erforderlich als für den Zusatz des 0PCU mit einer Geschwindigkeit, bei der eine Konzentration von ΙΟ""4 Mol 0PCLt je Liter vorhandenem Lösungsmittel nicht überschritten wird, benötigt wird.
Anschließend an die Reaktion kann das gewünschte Trimere aus der Reaktionsmischung gewonnen werden, indem diese zuerst mit Wasser von etwa 80 bis etwa 1000C behandelt wird. .
Durch die Behandlung mit Wasser werden eventuell vorhandene lineare Phosphornitrilverbindungen sowie Spuren von überschüssigem 0PCk hydrolysiert. Außerdem wird durch die Wasserbehandlung in der Reaktionsmischung vorhandenes überschüssiges Ammoniumchlorid gelöst. Nach der Wasserbehandlung bei den genannten Temperaturen trennt sich die Reaktionsmischung in zwei Phasen, eine wäßrige und eine organische. Die organische Phase wird abgetrennt und enthält nun das gewünschte Trimere sowie etwa während der Reaktion gebildete geringe Mengen an Tetrameren. Diese Phase wird eingedampft, wobei ein fester, aus einer Mischung aus Trimerem und Tetramerem bestehender Rückstand erhalten wird.
Wenn die Mischung keine linearen Verbindungen enthält, kann sie auch zur Entfernung von überschüssigem NH4CI filtriert werden und die cyclischen Tetrameren durch Konzentration des Filtrates ausgefällt und dann abfiltriert werden. Aus diesem FiI-trat werden dann durch Konzentration die cyclischen Trimeren erhalten.
Die Trimeren werden am besten von vorhandenen Tetrameren befreit, indem man die Mischung mit einem aliphatischen Kohlenwasserstoff, wie Pentan, Hexan oder Isoheptan, mit einem Siedepunkt von unter etwa 900C, welches ein bevorzugtes Lösungsmittel für Trimere ist, extrahiert. Auf diese Weise können weitgehend die gesamten Trimeren gewonnen werden.
Die Erfindung wird an Hand des folgenden Beispiels näher erläutert.
Diese Suspension wurde dann bis zum Rückfluß erhitzt und die 0PCk-Lösung unter Stickstoffatmosphäre mit einer Geschwindigkeit von etwa 0,1 ml je Sekunde zugesetzt. Bei dieser Zusatzgeschwindigkeit überstieg die 0PCk-Konzentration zu keinem Zeitpunkt 10~4 Mol je Liter. Bei der Reaktion entwickeltes HCl wurde mittels eines Stickstoffstromes in ein Auffanggefäß mit Wasser getrieben und in Abständen mit Normallauge titriert.
Während der Reaktion wurden in bestimmten
Abständen 10 ml Proben der Lösung entnommen.
Diese wurden gut mit Wasser gewaschen, getrocknet, auf ein bestimmtes Volumen verdünnt und der Gehalt an Trimerem und Tetramerem durch Infrarotspektroskopie bestimmt (Trimeres: 1200 cm"1, Tetrameres: 1300 cm"1). Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle wiedergegeben.
Reaktionszeit Umsetzung Infrarotanalyse Tetrameres
Probe
Mr
seit Beginn % Trimeres Millimol
INI.
40
in Minuten 8,6 Millimol
1 42 22,9 7,6
2 87 31,8 14,8 2,39
45 3 132 44,9 21,7 3,44
4 170 56,7 28,8 3,44
5' 241 74,1 38,7 4,47
6 294 94,1 42,3 5,14
50 7 320 100 47,6 5,79
8 2667*) 59,8
*) Das gesamte <Z>PCli war innerhalb von 349 Minuten zugesetzt.
Aus den obigen Werten geht hervor, daß insgesamt 179,4 Millimol (ΦΡΝΟ)3, entsprechend einer Ausbeute von 89%, und 23,04 Millimol (0PNCl)4, entsprechend einer Ausbeute von 11%, erhalten wurden. Dies entspricht einer Gesamtmenge von 202,4 Millimol Phosphor bei einer theoretischen Menge von 200 Millimol. Es wurde gefunden, daß sich bei der Reaktion keine linearen Produkte (0PNCl)n gebildet hatten.
Um die Auswirkung der 0PC1-Konzentration auf die Bildung von Trimeren zu veranschaulichen, wurden die folgenden Vergleichsversuche mit verschiedenen 0PCk-Konzentrationen unter verschiedenen Reaktionsbedingungen durchgeführt:
Lösungsmittel Temperatur
(C)
Maximale Durchschnittliche
Teilchengröße des NH1Cl
- °/o Aus
Trimeres
beute
Tetrameres
Versuch Nr. symm. Tetrachloräthan 144 tf>PCLi-
Konzentration
(Mol/l)
0,5 bis 2,0 mm 2,4 24,7
1 symm. Tetrachloräthan 144 1,2 0,5 bis 2,0 mm 18,3 32,0
2 symm. Tetrachloräthan 144 0,7 0,5 bis 2,0 mm 20,1 29,6
3 symm. Tetrachloräthan 144 0,05 0,5 bis 2,0 mm 30,2 20,1
4 Chlorbenzol 131 10-4*) 0,5 bis 2,0 mm 29,4 45,6
5 Chlorbenzol 131 0,5 0,5 bis 2,0 mm 45,5 16,0
6 Chlorbenzol 131 0,2 0,5 bis 2,0 mm 75,6 4,0
7 Chlorbenzol 131 10-4*) < 10 Mikron 89,0 11,0
8 1,2,4-Trichlorbenzol 130 10-4*) 0,5 bis 2,0 mm 28,7 37,4
9 1,2,4-Trichlorbenzol 130 2,46 0,5 bis 2,0 mm 42,1 36,1
10 1,2,4-Trichlorbenzol 130 0,10 0,5 bis 2,0 mm 71,6 8,3
11 1,2,4-Trichlorbenzol . 130 10-4*) < 10 Mikron 90,1 8,2
12 Brombenzol 132 10 4*) 0,5 bis 2,0 mm 37,1 16,2
13 Brombenzol 132 1,7 0,5 bis 2,0 mm 47,8 20,1
14 Brombenzol 132 0,06 0,5 bis 2,0 mm 70,2 6,7
15 Brombenzol 132 10-4*) < 10 Mikron 88,6 11,1
16 n-Heptan 98 10-4*) 0,5 bis 2,0 mm 0 0
17 n-Heptan 98 2,1 < 10 Mikron 80,1 5,6
18 10-4*)
*) Erfindungsgemäß.
Diese Vergleichsversuche zeigen deutlich, daß bei erfindungsgemäßem Zusatz des ΦΡΟ4 mit einer Geschwindigkeit, bei der die (PPCU-Konzentration etwa 10~4 Mol pro Liter anwesendem Lösungsmittel nicht überschreitet, unter gegebenen Reaktionsbedingungen eine verbesserte Ausbeute an Trimeren erhalten wird.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von 2,4,6-Trichlor-2,4,6-triphenyltriphosphonitrilen durch Umsetzung einer Lösung von Phenyltetrachlorphosphoran mit NH4CI in einem inerten Lösungsmittel, dadurch gekennzeichnet, daß man die Konzentration an Phenyltetrachlorphosphoran im Lösungsmittel während des Reaktionsverlaufs auf höchstens 10~4 Mol je Liter Lösungsmittel hält.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in einem halogenierten Benzol der allgemeinen Formel
in der X ein Halogen und η eine Zahl von 1 bis 3 ist, oder in einem Alkan der allgemeinen Formel CmH2m+2, in welcher m einen Wert von 6 bis 10 hat, durchführt.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Journal of the Chemical Society, 1962, S. 5007.
DEG41212A 1963-08-28 1964-07-29 Verfahren zur Herstellung von 2, 4, 6-Trichlor-2, 4, 6-triphenyltriphosphonitrilen Pending DE1230421B (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US30521963A 1963-08-28 1963-08-28
US30512963A 1963-08-28 1963-08-28

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EP0026882A1 (de) * 1979-10-05 1981-04-15 Hoechst Aktiengesellschaft Verfahren zur Herstellung von Alkyl-chlor-phosphazenen

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