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DE1157027B - Fungizide Mittel - Google Patents

Fungizide Mittel

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Publication number
DE1157027B
DE1157027B DEF36152A DEF0036152A DE1157027B DE 1157027 B DE1157027 B DE 1157027B DE F36152 A DEF36152 A DE F36152A DE F0036152 A DEF0036152 A DE F0036152A DE 1157027 B DE1157027 B DE 1157027B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
bis
propylene
dithiocarbamate
iron
ethylene
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF36152A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Hellmuth Lehmann
Dr Ferdinand Grewe
Dr Walter Lautenschlager
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority to BE629022D priority Critical patent/BE629022A/xx
Priority to NL289482D priority patent/NL289482A/xx
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF36152A priority patent/DE1157027B/de
Priority to CH202263A priority patent/CH429287A/de
Priority to US260037A priority patent/US3326951A/en
Priority to FR925856A priority patent/FR1350244A/fr
Priority to GB7655/63A priority patent/GB981680A/en
Priority to DK93963AA priority patent/DK113992B/da
Priority to BR147300/63A priority patent/BR6347300D0/pt
Priority to AT161863A priority patent/AT255204B/de
Publication of DE1157027B publication Critical patent/DE1157027B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C333/00Derivatives of thiocarbamic acids, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atom not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C333/14Dithiocarbamic acids; Derivatives thereof
    • C07C333/16Salts of dithiocarbamic acids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N47/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
    • A01N47/08Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having one or more single bonds to nitrogen atoms
    • A01N47/10Carbamic acid derivatives, i.e. containing the group —O—CO—N<; Thio analogues thereof
    • A01N47/12Carbamic acid derivatives, i.e. containing the group —O—CO—N<; Thio analogues thereof containing a —O—CO—N< group, or a thio analogue thereof, neither directly attached to a ring nor the nitrogen atom being a member of a heterocyclic ring
    • A01N47/14Di-thio analogues thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C333/00Derivatives of thiocarbamic acids, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atom not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C333/14Dithiocarbamic acids; Derivatives thereof
    • C07C333/18Esters of dithiocarbamic acids

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Environmental Sciences (AREA)
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  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Die fungizide Wirksamkeit von alkyl-bis-dithiocarbaminsauren Alkali-, Erdalkali- und Schwermetallsalzen ist seit längerer Zeit bekannt. So werden z. B. in der USA.-Patentschrift 2 317 765 fungizid wirksame Mischungen beansprucht, die als aktiven Bestandteil 5 das Di-natrium-, Kupfer(II)- oder Eisen(III)-salz der Äthylen-bis-dithiocarbaminsäure enthalten.
Weiterhin sind in der österr. Patentschrift 193 891 das Di-natrium-, Kupfer(II)- und Zink-l,2-propylenbis-dithiocarbamat als gegen pflanzenpathogene Pilze wirksame Substanzen beschrieben.
Schließlich haben die bekanntgemachten Unterlagen der südafrikanischen Patentanmeldung 60/5125 fungizide Verbindungen auf der Basis von solchen Zink- und Calciumsalzen der Äthylen-bis-dithiocarbamin- 1S säure, deren Äthylenbrücke ein- oder zweimal durch einwertige aliphatische Reste substituiert ist, zum Gegenstand, wobei als besonders wirksam das Zink-1,2-propylen-, -äthyl-äthylen- und -dimethyläthylenbis-dithiocarbamat genannt werden.
Es wurde nun gefunden, daß die bisher in der Literatur noch nicht beschriebenen 1,2-propylen-bisdithiocarbaminsauren Salze des Bariums, Magnesiums, Nickels sowie des zwei- und dreiwertigen Eisens nicht nur ebenfalls ausgezeichnete fungizide Eigenschaften besitzen und sich daher zur Bekämpfung pilzlicher Krankheitserreger hervorragend eignen, sondern den bekannten Äthylen- bzw. Propylen-bis-dithiocarbamaten in dieser Hinsicht eindeutig überlegen sind. So zeichnen sich beispielsweise — wie in den weiter unten 3·° stehenden Tabellen im einzelnen nachgewiesen wird — sowohl das Eisen(II)- als auch das Eisen(III)-l,2-propylen-bis-dithiocarbamat im Vergleich zu den entsprechenden Zink- und Eisensalzen der Äthylen-bisdithiocarbaminsäure als auch gegenüber dem 1,2-propylen-bis-dithiocarbaminsauren Zink durch eine wesentliche Wirkungsüberlegenheit aus, während das Barium- und das Magnesium-1,2-propylen-bis-dithio carbamat nicht nur stärker fungizid wirksam, sondern außerdem auch erheblich besser pflanzenverträglich ist als das bekannte 1,2-propylen-bis-dithiocarbaminsaure Calcium. Neben diesen Vorteilen besitzt das Nickelsalz der 1,2-Propylen-bis-dithiocarbaminsäure noch einen speziellen und technisch wertvollen Effekt.
Die genannte Verbindung erweist sich bei der An-Wendung gegen Phytophthora infestans an Tomaten unter Gewächshausbedingungen nicht nur dem als fungizides Standardpräparat bekannten Zinkäthylenbis-dithiocarbamat deutlich überlegen, sondern wird darüber hinaus im Freiland zusätzlich stark aktiviert, wobei die Aktivierung mit zunehmender Intensität der Lichteinstrahlung und Verweilzeit auf der Pflanze zu-Fungizide Mittel
Anmelder:
Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft,
Leverkusen
Dr. Hellmuth Lehmann, Wuppertal-Elberfeld,
Dr. Ferdinand Grewe, Burscheid,
und Dr. Walter Lautenschlager,
Wuppertal-Vohwinkel,
sind als Erfinder genannt worden
nimmt, so daß auch unter Freilandbedingungen das Nickel-l^-propylen-bis-dithiocarbamat gegenüber den entsprechenden Zinksalzen der Äthylen- und 1,2-Propylen-bis-dithiocarbaminsäure eine bessere fungizide Wirksamkeit besitzt. Dieser positive Einfluß von Witterungsfaktoren war in keiner Weise vorauszusehen. Er beruht vermutlich auf einem Destabilisierungseffekt, was auch bei Versuchen in vitro bestätigt werden konnte.
Die Herstellung der erfindungsgemäß zu verwendenden l^-propylen-bis-dithiocarbaminsauren Salze erfolgt nach prinzipiell bekannten Methoden durch Umsetzung von Propylendiamin (1,2-Diaminopropan) mit Schwefelkohlenstoff in Gegenwart einer starken Base, vorzugsweise der wäßrigen Lösung eines Alkalioder Ammoniumhydroxyds und anschließende Fällung des gebildeten löslichen 1,2-Propylen-bis-dithiocarbamats mit einer wäßrigen Lösung des betreffenden Erdalkali- bzw. Schwermetallsalzes. Dabei scheidet sich das Reaktionsprodukt meist in Form eines schwerlöslichen Niederschlages aus der Mischung ab und kann durch einfaches Abfiltrieren leicht isoliert werden.
Das Verfahren sei im folgenden an Hand eines Repräsentativbeispiels für die Herstellung des Nickel- und Eisen(II)-propylen-bis-dithiocarbamats näher erläutert:
Man löst 255 g 1,2-Propylendiamin in 1,871 Wasser, tropft zu dieser Lösung 550 g Schwefelkohlenstoff und versetzt das Reaktionsgemisch anschließend mit 555 g 46%iger Natronlauge. Die erhaltene Lösung des
309 747/374
1,2-propylen-bis-dithiocarbaminsauren Natriums wird gefällt,
a) mit einer Nickelsulfatlösung, wobei man 960 g l^-propylen-bis-dithiocarbaminsaures Nickel erhält, oder
b) mit einer Eisen(II)-sulfatlösung, wobei das 1,2-propylen-bis-dithiocarbaminsaure Eisen(II) in einer Ausbeute von 1060 g erhalten wird.
Auf Grund ihrer hervorragenden fungiziden Eigenschaften sind die erfindungsgemäßen Mittel zur Bekämpfung aller derjenigen phytopathogenen Pilze geeignet, gegen die bisher die obengenannten bekannten äthylen- bzw. 1,2-propylen-bis-dithiocarbaminsauren Salze eingesetzt worden sind, d. h. vor allem gegen
Phytophthora infestans, Cladosporium fulvum oder 15 dithiocarbaminsäure im Vergleich zu Zink- und Alternaria solani an Tomaten und Kartoffeln, gegen Calcium-l^-propylen-bis-dithiocarbamat sowie Zink-
b) Prüfung der fungiziden Wirksamkeit bei Anwendung gegen Plasmopara viticola an Reben
Junge Topfreben der Sorte Müller-Thurgau werden 24 Stunden nach der Applikation der jeweiligen unten genannten Präparate in analoger Weise wie im Falle der Versuche mit Phytophthora infestans mit Sporen von Plasmopara viticola inokuliert. Die Auswertung der Tests erfolgt wie unter a) beschrieben.
Die bei den einzelnen Versuchsreihen mit den verschiedenen Testpilzen erhaltenen Ergebnisse sind in den nachfolgenden Tabellen 1 bis 7 zusammengestellt.
Fungizide Wirksamkeit des Eisen(II)-, Eisen(III)-, Barium- und Magnesiumsalzes der 1,2-Propylen-bis-
Peronospora (= Plasmopara viticola) an Reben, Venturia inaequalis an Kernobst sowie gegen andere pilzliche Schädlinge an verschiedenen Kulturpflanzen. Darüber hinaus hat sich speziell das Eisen-(II)-1 ^-propylen-bis-dithiocarbamat als hervorragend wirksam gegen Getreiderost erwiesen, während das entsprechende Nickelsalz besonders für die Bekämpfung der Blattfleckenkrankheit an Tee in Betracht kommt.
Die Anwendung der erfindungsgemäßen Verbindüngen als fungizide Mittel erfolgt dabei in prinzipiell bekannter Weise, d. h. bevorzugt in Kombination mit geeigneten festen oder flüssigen Streck- bzw. Verdünnungsmitteln. Als feste Trägermaterialien kommen vor allem Kreide, Silicagel, Kieselgur, Talkum, Bentonite u. ä. in Betracht, während für die Herstellung flüssiger Formulierungen besonders Wasser als Verdünnungsmittel zur Anwendung gelangt. Da die gemäß vorliegender Erfindung zu verwendenden 1,2-propylen-bis-dithiocarbaminsauren Salze jedoch weitgehend wasserunlöslich sind, ist es bei der Bereitung wäßriger Verdünnungen zweckmäßig, manchmal sogar notwendig, den betreffenden Wirkstoff in einem Lösungshilfsmittel wie Aceton oder Dimethylformamid vorzulösen und diese Vormischung in Gegenwart eines handelsüblichen nicht ionogenen Emulgators sowie gegebenenfalls unter Mitverwendung von Netz-, Haft- oder festen Forrnulierhilfsstoffen mit Wasser auf die jeweils gewünschte Wirkstoff konzentration zu verdünnen.
Die Anwendung der erfindungsgemäßen Mittel in Verbindung mit anderen Fungiziden und/oder Insektiziden ist möglich.
Die folgenden Beispiele mögen die Erfindung näher erläutern:
und Eisen(II)-äthylen-bis-dithiocarbamat.
Tabelle 1
Testpilz: Phytophthora infestans an Tomaten
Präparat
Eisen(II)-l ,2-propylenbis-dithiocarbamat .
Zink-1,2-propylen-bisdithiocarbamat
0,0125 0
0,0031 14
0,0125 2
0,0031 18
0,0125 36
0,0031 59
Tabelle 2
Testpilz: Plasmopara viticola an Reben
Zink-äthylen-bis-dithiocarbamat
Wirkstoffkonzentration
in°/o
Befall
in % der
unbehandel-
ten Kontrolle
(= 100)
Präparat
Eisen(II)-1,2-propylenbis-dithiocarbamat .
Eisen(II)-äthylen-bisdithiocarbamat
a) Bestimmung der fungiziden Wirksamkeit gegen Phytophthora infestans an Tomaten Wirkstoffkonzentration in°/o
0,0008
Befall in
% der
unbehandel-
ten Kontrolle
(=100)
19
39
Präparat
Junge Tomatenpflanzen der Sorte »Bonny best« im 4- bis 5-Blatt-Stadium werden mit wäßrigen Emulsionen bzw. Suspensionen der weiter unten genannten Präparate bespritzt. Danach läßt man die Pflanzen 24 Stunden abtrocknen, übersprüht sie dann mit
Sporenaufschwemmung von Phytophthora infestans
und bringt sie anschließend in eine Feuchtkammer in 60 Eisen(III)-l,2-propylender etwa 100% relative Luftfeuchtigkeit herrschen. bis-dithiocarbamat .
Nach Ablauf der Inkubationszeit wird der Pilzbefall durch Bewertung der einzelnen Fiederblättchen ermittelt, wobei Werte von 0 (ohne Befall) bis 5 (Blatt auf der ganzen Fläche von Pilz befallen oder zerstört) festgelegt werden und die Befallshöhe in % des Befalls der unbehandelten Kontrollpfianze (= 100) ausgedrückt.
0,0008
Tabelle 3
Testpilz: Phytophthora infestans an Tomaten
Zink-1,2-propylen-bisdithiocarbamat
Zink-äthylen-bis-dithiocarbamat
Wirkstoffkonzentration
in0/,
0,0062
0,025 0,0062
0,025 0,0062
Befall in % der unbehandelten Kontrolle (=100)
13 26
5
Tabelle 4
Testpilz: Phytophthora infestans an Tomaten (Gewächshausversuche)
Tabelle 6
Testpilz: Phytophthora infestans an Tomaten
Präparat
Nickel-1,2-propylen-bisdithiocarbamat
Zink-äthylen-bis-dithiocarbamat
Wirkstoffkonzentration
in°/o
0,025
0,0032
0,0008
0,025
0,0032
0,0008
Befall
in °/o der
unbehandel-
ten Kontrolle
(= 100)
7 21 40
48 76
Tabelle 5
Testpilz: Phytophthora infestans an Tomaten (Freilandversuch)
Wirkstoff Befall in % 8.8.61 am
konzen 1.8.61 23.8.61
rraparat tration*)
in°/o
4
Nickel-1,2-propylen- 4 32
bis-dithiocarbamat 0,15 10
Zink-1,2-propylen-bis- 9 35
dithiocarbamat 0,15 15
Zink-äthylen-bis- 10 73
dithiocarbamat.... 0,15 71
Kontrolle 32 97
(unbehandelt)
5
Präparat
Wirkstoff
konzentration
Befall
in °/o der
unbehandel-
ten Kontrolle
(= 100)
10 Barium-l,2-propylen-bis-
dithiocarbamat
Magnesium-1,2-propylen-
bis-dithiocarbamat ....
Calcium-l^-propylen-bis-
15 dithiocarbamat
Zink-äthylen-bis-dithio- f
carbamat <
0,025
0,025
0,025
0,025
0,0062
0
0
0,6
13
26
Pflanzenverträglichkeit (die Auswertung erfolgte 4 Tage nach der Spritzung; es wurden Bonitierungsgrade von 0 bis 5[O = ohne Schäden; 5 Pflanze tot] festgelegt) des Barium- und Magnesium-propylen-bisdithiocarbamats im Vergleich zu 1,2-propylen-bisdithiocarbaminsaurem Calcium.
Tabelle 7
Testpflanze: Buschbohnen (Saxa)
Präparat
*) Aufwandmenge 1000 1 Brühe pro Hektar.
Barium-1,2-propylen-bis-dithiocarbamat
Magnesium-l,2-propylen-bisdithiocarbamat ,
Calcium-l^-propylen-bis-dithiocarbamat
Wirkstoffkonzentration
0,3 »/ο 0,15 »/„
I
II
III
0
I
II
Aus den obigen Tabellen geht eindeutig hervor, daß bei der Anwendung gegen Phytophthora infestans an Tomaten das Eisen(II)- bzw. Eisen(III)- sowie das Nickel-1,2-propylen-bis-dithiocarbamat den bekannten Zinksalzen der Äthylen- und 1,2-Propylen-bis-dithiocarbaminsäure hinsichtlich der fungiziden Wirksamkeit eindeutig überlegen ist. Ferner wird aus den mitgeteilten Versuchsergebnissen die deutliche Wirkungsüberlegenheit des Eisen(II)-l,2-propylen-bis-dithiocarbamats im Vergleich zu dem entsprechenden äthylen-bis-dithiocarbaminsauren Salz gegenüber Plasmopara viticola an Reben deutlich. Schließlich ist die überlegene fungizide Wirksamkeit des 1,2-propylenbis-dithiocarbaminsauren Bariums und Magnesiums gegenüber dem entsprechenden bekannten Calciumsalz sowie die bessere Pflanzenverträglichkeit der beiden erstgenannten Verbindungen klar ersichtlich.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Fungizide Mittel, enthaltend Magnesium-, Barium-, Nickel-, Eisen(II)- oder Eisen(III)-l,2-propylen-bis-dithiocarbamat.
    1 309 747/374 10.63
DEF36152A 1962-03-01 1962-03-01 Fungizide Mittel Pending DE1157027B (de)

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BE629022D BE629022A (de) 1962-03-01
NL289482D NL289482A (de) 1962-03-01
DEF36152A DE1157027B (de) 1962-03-01 1962-03-01 Fungizide Mittel
CH202263A CH429287A (de) 1962-03-01 1963-02-18 Fungizide Mittel
US260037A US3326951A (en) 1962-03-01 1963-02-20 Propylene-(1, 2)-bis-dithiocarbamates
FR925856A FR1350244A (fr) 1962-03-01 1963-02-25 Nouveaux propylène-(1, 2)-bis-dithiocarbamates
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DK93963AA DK113992B (da) 1962-03-01 1963-02-28 Propylen-(1,2)-bis-dithiocarbamat-forbindelse til anvendelse i fungicider.
BR147300/63A BR6347300D0 (pt) 1962-03-01 1963-03-01 Composicoes fungicidas
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