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TW202212475A - 樹脂組合物及其製品 - Google Patents

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TW202212475A
TW202212475A TW109131602A TW109131602A TW202212475A TW 202212475 A TW202212475 A TW 202212475A TW 109131602 A TW109131602 A TW 109131602A TW 109131602 A TW109131602 A TW 109131602A TW 202212475 A TW202212475 A TW 202212475A
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Abstract

本發明公開一種樹脂組合物，其包括80重量份至160重量份的含乙烯基樹脂、0.1重量份至1.0重量份的第一化合物以及0.1重量份至2.0重量份的第二化合物，其中，該含乙烯基樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂、馬來醯亞胺樹脂、雙(乙烯基苯基)乙烷、三烯丙基異氰脲酸酯、含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合，該第一化合物包括式（1）至式（3）所示結構之任一者或其組合，該第二化合物包括式（4）至式（6）所示結構之任一者或其組合。此外，本發明還公開一種由前述樹脂組合物製成之物品，其包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。

Description

樹脂組合物及其製品
本發明係關於一種樹脂組合物及其製品，特別係關於一種可用於製備半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板之樹脂組合物。
隨著第五代行動通訊技術（5G）的快速發展，適用於高頻高速資訊傳輸的樹脂材料也成為基板的主要開發方向，然而為了滿足在高溫度變化及高濕度變化下仍可維持低介電損耗，基板必須具備低吸水率以及吸水後耐熱性高的特性要求，並且還需同時具備高溫下維持高尺寸安定性（即低熱膨脹），使得製作而得的基板於高溫度及高濕度環境下仍可正常運作。
有鑒於先前技術中所遭遇的問題，特別是現有材料無法滿足上述一種或多種特性要求，本發明的主要目的在於提供一種能克服上述技術問題之至少一者的樹脂組合物，以及使用此樹脂組合物製成的物品。
為了達到上述目的，本發明公開一種樹脂組合物，其包括80重量份至160重量份的含乙烯基樹脂、0.1重量份至1.0重量份的第一化合物以及0.1重量份至2.0重量份的第二化合物； 其中： 該含乙烯基樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂、馬來醯亞胺樹脂、雙(乙烯基苯基)乙烷、三烯丙基異氰脲酸酯、含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合（若無特別指明，前述成分在解讀時也包括這些成分的改性物）； 該第一化合物包括式（1）至式（3）所示結構之任一者或其組合：
Figure 02_image001
式（1）
Figure 02_image003
式（2）
Figure 02_image005
式（3） 該第二化合物包括式（4）至式（6）所示結構之任一者或其組合：
Figure 02_image007
式（4）
Figure 02_image009
式（5）
Figure 02_image011
式（6）。
舉例而言，於一實施例中，前述含乙烯基聚苯醚樹脂包括含乙烯苄基聚苯醚樹脂、含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂、含乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂、乙烯基擴鏈聚苯醚樹脂或其組合。
舉例而言，於一實施例中，本發明公開的前述樹脂組合物較佳不包括環烯烴共聚物。
舉例而言，於一實施例中，本發明公開的樹脂組合物可視需要選擇性的進一步包括氰酸酯樹脂、活性酯、氫化聚烯烴樹脂、乙烯苄基-雙環戊二烯苯醚、雙乙烯苄基醚、二乙烯基苯、三烯丙基氰脲酸酯、1,2,4-三乙烯基環己烷、二烯丙基雙酚A、苯乙烯單體、聚苯乙烯、丙烯酸酯、環氧樹脂、酚樹脂、苯并噁嗪樹脂、苯乙烯馬來酸酐樹脂、胺類固化劑、聚醯胺、聚醯亞胺或其組合。若無特別指明，前述成分在解讀時也包括這些成分的改性物。舉例而言，於一實施例中，前述任一成分的含量可為1重量份至40重量份，較佳的，可為5重量份至30重量份。
舉例而言，於一實施例中，本發明公開的樹脂組合物可視需要選擇性的進一步包括阻燃劑、無機填充物、硬化促進劑、阻聚劑、溶劑、矽烷偶合劑、表面活性劑、染色劑、增韌劑、核殼橡膠、光穩定劑或其組合。舉例而言，於一實施例中，前述任一成分的含量可為0.01重量份至300重量份，例如但不限於0.01重量份至3重量份、30重量份至80重量份或50重量份至300重量份。
本發明的另一主要目的在於提供一種由前述樹脂組合物製成之物品，其包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
舉例而言，於一實施例中，前述物品具有以下一種、多種或全部特性： 參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的Z軸熱膨脹係數係小於或等於50 ppm/ oC； 參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的Z軸熱膨脹率係小於或等於1.50%； 參照IPC-TM-650 2.6.2.1a所述的方法測量而得的72小時後之吸水率係小於或等於0.30%； 參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試進行吸濕5小時後測量而得的吸水率係小於或等於0.50%； 參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試後，再參照IPC-TM-650 2.4.23所述的方法進行浸錫測試後並無爆板； 以目視觀察不存在織紋顯露（例如乾板）或樹枝狀條紋；以及 經由板內流膠量測試而得的流膠量介於1 mm至10 mm之間。
另一方面，本發明還公開一種樹脂組合物，其包括40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂、0.1重量份至1.0重量份的前述第一化合物以及0.1重量份至2.0重量份的前述第二化合物。
舉例而言，於一實施例中，該含乙烯基聚苯醚樹脂包括含乙烯苄基聚苯醚樹脂、含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂、含乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂、乙烯基擴鏈聚苯醚樹脂或其組合。
舉例而言，於一實施例中，本發明公開的樹脂組合物進一步包括馬來醯亞胺樹脂、雙(乙烯基苯基)乙烷、三烯丙基異氰脲酸酯、含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合。舉例而言，於一實施例中，前述樹脂組合物進一步包括5重量份至120重量份的馬來醯亞胺樹脂、雙(乙烯基苯基)乙烷、三烯丙基異氰脲酸酯、含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合。
舉例而言，於一實施例中，該馬來醯亞胺樹脂包括4,4’-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、苯甲烷馬來醯亞胺寡聚物、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺、3,3’-二甲基-5,5’-二丙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺、間-亞苯基雙馬來醯亞胺、4-甲基-1,3-亞苯基雙馬來醯亞胺、1,6-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷、2,3-二甲基苯馬來醯亞胺、2,6-二甲基苯馬來醯亞胺、N-苯基馬來醯亞胺、乙烯苄基馬來醯亞胺、含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺樹脂、二烯丙基化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、二胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、多官能胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、酸性酚化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物或其組合。
舉例而言，於一實施例中，前述樹脂組合物較佳也不包括環烯烴共聚物。
此外，本發明也提供一種由前述樹脂組合物製成之物品，其包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
為使本領域具有通常知識者可瞭解本發明之特點及功效，以下謹就說明書及申請專利範圍中提及之術語及用語進行一般性之說明及定義。除非另有指明，否則文中使用的所有技術及科學上的字詞，皆具有本領域具有通常知識者對於本發明所瞭解的通常意義，當有衝突情形時，應以本說明書之定義為準。
本文描述和公開的理論或機制，無論是對或錯，均不應以任何方式限制本發明的範圍，即本發明內容可以在不為任何特定的理論或機制所限制的情況下實施。
本文使用「一」、「一個」、「一種」或類似的表達來描述本發明所述的組分和技術特徵，此種描述僅僅是為了方便表達，並給予本發明的範圍提供一般性的意義。因此，此種描述應理解為包括一個或至少一個，且單數也同時包括複數，除非明顯是另指他義。
在本文中，「或其組合」即為「或其任一種組合」，「任一」、「任一種」、「任一個」即為「任意一」、「任意一種」、「任意一個」。
於本文中，用語「包含」、「包括」、「具有」、「含有」或其他任何類似用語均屬於開放性連接詞（open-ended transitional phrase），其意欲涵蓋非排他性的包含物。舉例而言，含有複數要素的一組成物或製品並不僅限於本文所列出的此等要素而已，而是還可包含未明確列出但卻是該組成物或製品通常固有的其他要素。除此之外，除非有相反的明確說明，否則用語「或」是指涵括性的「或」，而不是指排他性的「或」。例如，以下任何一種情況均滿足條件「A或B」：A為真（或存在）且B為偽（或不存在）、A為偽（或不存在）且B為真（或存在）、A和B均為真（或存在）。此外，於本文中，用語「包含」、「包括」、「具有」、「含有」之解讀應視為已具體揭示並同時涵蓋「由…所組成」、「組成為」、「餘量為」等封閉式連接詞，以及「實質上由…所組成」、「主要由…組成」、「主要組成為」、「基本含有」、「基本上由…組成」、「基本組成為」、「本質上含有」等半開放式連接詞。
在本文中，所有以數值範圍或百分比範圍形式界定的特徵或條件如數值、數量、含量與濃度僅是為了簡潔及方便。據此，數值範圍或百分比範圍的描述應視為已涵蓋且具體公開所有可能的次範圍及範圍內的個別數值（包括整數與分數），特別是整數數值。舉例而言，「1.0至8.0」或「介於1.0及8.0之間」的範圍描述應視為已經具體公開如1.0至8.0、1.0至7.0、2.0至8.0、2.0至6.0、3.0至6.0、4.0至8.0、3.0至8.0等等所有次範圍，並且應視為涵蓋端點值，特別是由整數數值所界定的次範圍，且應視為已經具體公開範圍內如1.0、2.0、3.0、4.0、5.0、6.0、7.0、8.0等個別數值。除非另有指明，否則前述解釋方法適用於本發明全文的所有內容，不論範圍廣泛與否。
如果數量、濃度或其他數值或參數是以範圍、優選範圍、較佳範圍或一系列上限與下限表示，則其應理解成是本文已特定公開了由任意一對該範圍的上限或優選值或較佳值與該範圍的下限或優選值或較佳值構成的所有範圍，不論這些範圍是否有分別公開。此外，本文中若提到數值的範圍時，除非另有說明，否則該範圍應包括其端點以及範圍內的所有整數與分數。
於本文中，在可達成發明目的之前提下，數值應理解成具有該數值有效位數的精確度。舉例來說，數字40.0則應理解成涵蓋從39.50至40.49的範圍。
於本文中，對於使用馬庫西群組（Markush group）或選項式用語以描述本發明特徵或實例之情形，本領域技術人員應瞭解馬庫西群組或選項列表內所有成員的次群組或任何個別成員亦可用於描述本發明。舉例而言，若X描述成「選自於由X 1、X 2及X 3所組成的群組」，亦表示已經完全描述出X為X 1的主張與X為X 1及/或X 2及/或X 3的主張。再者，對於使用馬庫西群組或選項式用語以描述本發明之特徵或實例者，本領域技術人員應瞭解馬庫西群組或選項列表內所有成員的次群組或個別成員的任何組合亦可用於描述本發明。據此，舉例而言，若X描述成「選自於由X 1、X 2及X 3所組成的群組」，且Y描述成「選自於由Y 1、Y 2及Y 3所組成的群組」，則表示已經完全描述出X為X 1或X 2或X 3而Y為Y 1或Y 2或Y 3的主張。
若無特別指明，在本發明中，化合物是指兩種或兩種以上元素藉由化學鍵連接所形成的化學物質，包括小分子化合物和高分子化合物，且不限於此。本文中化合物在解讀時不僅限於單一個化學物質，還可解釋為具有同一種成分或具有同種性質的同一類化學物質。
若無特別指明，在本發明中，聚合物是指單體藉由聚合反應所形成的產物，往往包括許多高分子的聚集體，每一個高分子由許多簡單的結構單元藉由共價鍵重複連接而成，單體即合成聚合物的化合物。聚合物可以包括均聚物（又稱自聚物）、共聚物、預聚物等等，且不限於此。預聚物是指分子量介於單體與最終聚合物之間的一種分子量較低的聚合物。舉例而言，在本發明中，二烯丙基化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物是指二烯丙基化合物和馬來醯亞胺樹脂經過一定程度的聚合反應，而到達中間分子量狀態時的產物，此產物的分子量大於反應前二烯丙基化合物和馬來醯亞胺樹脂的分子量，但小於完全反應後得到的最終產物的分子量，且預聚物含有反應性官能基可以再進一步進行聚合反應，而得到完全交聯或硬化的更高分子量產物。聚合物當然包括寡聚物，且不限於此。寡聚物又稱低聚物，是由2～20個重複單元組成的聚合物，通常是2～5個重複單元組成的聚合物。舉例而言，二烯聚合物在解讀時，包括二烯均聚物、二烯共聚物、二烯預聚物，當然也包括二烯寡聚物等。又例如，於本發明中，(甲基)丙烯酸酯聚合物包括(甲基)丙烯酸酯均聚物、(甲基)丙烯酸酯共聚物、(甲基)丙烯酸酯預聚物，當然包括(甲基)丙烯酸酯寡聚物。
若無特別指明，「樹脂」一般可以是一種合成聚合物的習慣命名，但在本發明中，「樹脂」在解讀時，可以包括單體、其聚合物、單體的組合、其聚合物的組合或是單體與其聚合物的組合等等形式，且不限於此。舉例而言，本發明中的「馬來醯亞胺樹脂」在解讀時，包括馬來醯亞胺單體、馬來醯亞胺聚合物、馬來醯亞胺單體的組合、馬來醯亞胺聚合物的組合以及馬來醯亞胺單體與馬來醯亞胺聚合物的組合。
舉例而言，在本發明中，「含乙烯基」在解讀時包括乙烯基、伸乙烯基、烯丙基、(甲基)丙烯酸酯基或其組合。
若無特別指明，在本發明中，改性物（亦稱改質物）包括：各樹脂的反應官能基改性後的產物、各樹脂與其它樹脂預聚反應後的產物、各樹脂與其它樹脂交聯後的產物、各樹脂均聚後的產物、各樹脂與其它樹脂共聚後的產物等等。
若無特別指明，本發明所述的不飽和鍵，是指反應性不飽和鍵，例如但不限於可與其他官能基進行交聯反應的不飽和雙鍵，例如但不限於可與其他官能基進行交聯反應的不飽和碳碳雙鍵。
若無特別指明，在本發明中，丙烯酸酯及丙烯腈的具體實例中使用「(甲基)」形式撰寫的，在解讀時，應理解為包括含有甲基和不含有甲基兩種情況，例如聚(甲基)丙烯酸酯，應解讀為包括聚丙烯酸酯及聚甲基丙烯酸酯。又例如(甲基)丙烯腈應解讀為包括丙烯腈及甲基丙烯腈。
若無特別指明，本發明中所述的烷基與烯基，在解讀時包括其各種同分異構體。例如丙基應解讀為包括正丙基及異丙基。
應理解的是，本文各實施例所揭露的特徵均可任意組合，形成本申請案的技術方案，只要這些特徵的組合不存在矛盾。
若無特別指明，於本文中，重量份代表重量的份數，其可為任意的重量單位，例如但不限於公斤、公克、磅等重量單位。例如100重量份的馬來醯亞胺樹脂，代表其可為100公斤的馬來醯亞胺樹脂或是100磅的馬來醯亞胺樹脂。
以下具體實施方式本質上僅是例示性，且並不欲限制本發明及其用途。此外，本文並不受前述先前技術或發明內容或以下具體實施方式或實施例中所描述之任何理論的限制。實施例中所採用的方法、試劑和條件，除非另有說明，否則為本領域常規的方法、試劑和條件。
大致而言，本發明主要公開一種樹脂組合物，其包括80重量份至160重量份的含乙烯基樹脂、0.1重量份至1.0重量份的第一化合物以及0.1重量份至2.0重量份的第二化合物； 其中： 該含乙烯基樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂、馬來醯亞胺樹脂、雙(乙烯基苯基)乙烷、三烯丙基異氰脲酸酯、含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合（若無特別指明，前述成分在解讀時也包括這些成分的改性物）； 該第一化合物包括式（1）至式（3）所示結構之任一者或其組合：
Figure 02_image001
式（1）
Figure 02_image003
式（2）
Figure 02_image005
式（3） 該第二化合物包括式（4）至式（6）所示結構之任一者或其組合：
Figure 02_image007
式（4）
Figure 02_image009
式（5）
Figure 02_image011
式（6）。
另一方面，本發明也公開一種樹脂組合物，其包括40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂、0.1重量份至1.0重量份的前述第一化合物以及0.1重量份至2.0重量份的前述第二化合物。舉例而言，前述樹脂組合物還可以視需要進一步包括馬來醯亞胺樹脂、雙(乙烯基苯基)乙烷、三烯丙基異氰脲酸酯、含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合，其中該馬來醯亞胺樹脂、該雙(乙烯基苯基)乙烷、該三烯丙基異氰脲酸酯、該含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合之含量係介於5重量份及120重量份之間。
若無特別指明，本發明各實施例中提及的含乙烯基聚苯醚樹脂可包括含乙烯苄基聚苯醚樹脂、含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂、含乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂、乙烯基擴鏈聚苯醚樹脂或其組合，且不以此為限。
舉例而言，於一實施例中，含乙烯基聚苯醚樹脂可包括本領域所知的各類含乙烯基聚苯醚樹脂。適用於本發明的含乙烯基聚苯醚樹脂並不受特別限制，且可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合。在某些實施方式中，可使用以下任一種或多種含乙烯基聚苯醚樹脂：含乙烯苄基聚苯醚樹脂（例如OPE-2st，可購自三菱瓦斯化學公司）、含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂（例如SA9000，可購自Sabic公司）、含乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂、乙烯基擴鏈聚苯醚樹脂或其組合。所述乙烯基擴鏈聚苯醚樹脂可包括公開號為2016/0185904 A1的美國專利申請案中的各類聚苯醚樹脂，本文將其全部內容以引用的方式納入作為參考。
舉例而言，於一實施例中，本發明所述的馬來醯亞胺樹脂包括分子中具有一個或一個以上馬來醯亞胺官能基的單體、聚合物或其組合。若未特別指明，本發明採用的馬來醯亞胺樹脂並不特別限制，可為任一種或多種適用於半固化片（或稱預浸料）、樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的馬來醯亞胺樹脂。在某些實施方式中，可使用以下任一種或多種的馬來醯亞胺樹脂：4,4’-二苯甲烷雙馬來醯亞胺（4,4’-diphenylmethane bismaleimide）、苯甲烷馬來醯亞胺寡聚物（oligomer of phenylmethane maleimide）（或稱聚苯甲烷馬來醯亞胺（polyphenylmethane maleimide））、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺（bisphenol A diphenyl ether bismaleimide）、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺（3,3’-dimethyl-5,5’-diethyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide）（或稱雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺基苯)甲烷（bis-(3-ethyl-5-methyl-4- maleimidephenyl)methane））、3,3’-二甲基-5,5’-二丙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺（3,3’-dimethyl-5,5’-dipropyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide）、間-亞苯基雙馬來醯亞胺（m-phenylene bismaleimide）、4-甲基-1,3-亞苯基雙馬來醯亞胺（4-methyl-1,3-phenylene bismaleimide）、1,6-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷（1,6-bismaleimide-(2,2,4-trimethyl)hexane）、2,3-二甲基苯馬來醯亞胺（N-2,3-xylylmaleimide）、2,6-二甲基苯馬來醯亞胺（N-2,6-xylylmaleimide）、N-苯基馬來醯亞胺（N-phenylmaleimide）、乙烯苄基馬來醯亞胺（vinyl benzyl maleimide，VBM）、含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺樹脂、二烯丙基化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、二胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、多官能胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、酸性酚化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物或其組合。若無特別指明，前述馬來醯亞胺樹脂在解讀時也包括這些成分的改性物。
舉例而言，馬來醯亞胺樹脂可為商品名為BMI-1000、BMI-1000H、BMI-1100、BMI-1100H、BMI-2000、BMI-2300、BMI-3000、BMI-3000H、BMI-4000、BMI-5000、BMI-5100、BMI-TMH、BMI-7000及BMI-7000H等由Daiwakasei Industry公司生產的馬來醯亞胺樹脂，或商品名為BMI-70、BMI-80等由K.I化學公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
舉例而言，含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺樹脂可為商品名為BMI-689、BMI-1400、BMI-1500、BMI-1700、BMI-2500、BMI-3000、BMI-5000及BMI-6000等由設計者分子公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
舉例而言，於一實施例中，本發明所述的雙(乙烯基苯基)乙烷包括1,2-雙(4-乙烯基苯基)乙烷、1,2-(3-乙烯基苯基-4-乙烯基苯基)乙烷、1,2-雙(3-乙烯基苯基)乙烷或其組合。
舉例而言，於一實施例中，本發明所述的三烯丙基異氰脲酸酯為市售可得。
舉例而言，於一實施例中，本發明所述的含乙烯基聚烯烴樹脂可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合。具體實例包括但不限於：苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三元聚合物、苯乙烯-丁二烯-馬來酸酐三元聚合物、乙烯基-聚丁二烯-脲酯寡聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物（例如但不限於苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物）、苯乙烯-異戊二烯共聚物、馬來酸酐-丁二烯共聚物、聚丁二烯（或稱丁二烯的均聚物）或其組合。其中，該含乙烯基聚烯烴樹脂較佳不包括環烯烴共聚物（cyclic olefin copolymer），因樹脂組合物中使用環烯烴共聚物會大幅劣化熱膨脹率及熱膨脹係數。
於一實施例中，舉例而言，本發明的樹脂組合物還可以視需要選擇性的進一步包括氰酸酯樹脂、活性酯、氫化聚烯烴樹脂、乙烯苄基-雙環戊二烯苯醚、雙乙烯苄基醚、二乙烯基苯、三烯丙基氰脲酸酯、1,2,4-三乙烯基環己烷、二烯丙基雙酚A、苯乙烯單體、聚苯乙烯、丙烯酸酯、環氧樹脂、酚樹脂、苯并噁嗪樹脂、苯乙烯馬來酸酐樹脂、胺類固化劑、聚醯胺、聚醯亞胺或其組合。若無特別指明，前述成分在解讀時也包括這些成分的改性物。於一實施例中，舉例而言，相較於80重量份至160重量份的含乙烯基樹脂而言，或相較於40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂而言，於本發明的樹脂組合物中，上述任一種成分的含量可為1重量份至40重量份，例如1重量份至30重量份，且它們之間的比例關係，均可視需要進行調整。於另一實施例中，舉例而言，相較於40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂而言，於本發明的樹脂組合物中，上述任一種成分的含量可為1重量份至40重量份，例如1重量份至30重量份，且它們之間的比例關係，均可視需要進行調整。
舉例而言，本發明所述的氰酸酯樹脂並無特別限制，任何具有Ar-O-C≡N結構的氰酸酯樹脂皆可，其中Ar可為經取代或未經取代的芳族基團。具體實例包括但不限於酚醛型氰酸酯樹脂、雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚F型氰酸酯樹脂、含二環戊二烯結構的氰酸酯樹脂、含萘環結構的氰酸酯樹脂、酚酞型氰酸酯樹脂、金剛烷型氰酸酯樹脂、芴型氰酸酯樹脂或其組合。其中，酚醛型氰酸酯樹脂可包括雙酚A酚醛型氰酸酯樹脂、雙酚F酚醛型氰酸酯樹脂、苯酚酚醛型氰酸酯樹脂或其組合。上述氰酸酯樹脂可為例如商品名為primaset PT-15、PT-30S、PT-60S、BA-200、BA-230S、BA-3000S、BTP-2500、BTP-6020S、DT-4000、DT-7000、ULL-950S、HTL-300、CE-320、LVT-50、LeCy等由Lonza生產的氰酸酯樹脂。
舉例而言，本發明所述的活性酯可為本領域已知的各類活性聚酯樹脂，包括但不限於各種市售活性聚酯樹脂產品。例如但不限於大日本油墨化學出售的商品名為HPC-8000、HPC-8150的活性聚酯樹脂。
舉例而言，於一實施例中，本發明所述的氫化聚烯烴樹脂可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合。例如但不限於：氫化苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三元聚合物、氫化苯乙烯-丁二烯-馬來酸酐三元聚合物、氫化苯乙烯-丁二烯共聚物、氫化苯乙烯-異戊二烯共聚物或其組合。其中，該氫化聚烯烴樹脂也不包括環烯烴共聚物。
舉例而言，於一實施例中，本發明所述的乙烯苄基-雙環戊二烯苯醚的實例並不特別限制，例如但不限於以下結構：
Figure 02_image017
其中，R 6各自獨立代表氫、1至20個碳的直鏈烷基、3至20個碳的環烷基或6至20個碳的芳香基；n為1至10的整數；較佳的，R 6為氫或甲基，n為1至3的整數。
舉例而言，於一實施例中，本發明所述的雙乙烯苄基醚、二乙烯基苯、三烯丙基氰脲酸酯、1,2,4-三乙烯基環己烷、二烯丙基雙酚A、苯乙烯單體或聚苯乙烯的實例均不特別限制，且可包括各種市售產品。
舉例而言，適用於本發明的丙烯酸酯並不特別限制，任一種或多種分子結構中含有兩個或兩個以上不飽和鍵的丙烯酸酯化合物均適用，還可包括市售的各種單官能丙烯酸酯。
舉例而言，適用於本發明的環氧樹脂可為本領域已知的各類環氧樹脂，包括但不限於例如雙酚A環氧樹脂、雙酚F環氧樹脂、雙酚S環氧樹脂、雙酚AD環氧樹脂、酚醛（novolac）環氧樹脂、三官能（trifunctional）環氧樹脂、四官能（tetrafunctional）環氧樹脂、多官能（multifunctional）環氧樹脂、雙環戊二烯（dicyclopentadiene，DCPD）環氧樹脂、含磷環氧樹脂、對二甲苯（p-xylene）環氧樹脂、萘型（naphthalene）環氧樹脂（例如萘酚型環氧樹脂）、苯并呋喃（benzofuran）型環氧樹脂、異氰酸酯改性（isocyanate-modified）環氧樹脂。其中，酚醛環氧樹脂可為苯酚酚醛（phenol novolac）環氧樹脂、雙酚A酚醛（bisphenol A novolac）環氧樹脂、雙酚F酚醛（bisphenol F novolac）環氧樹脂、聯苯型酚醛（biphenyl novolac）環氧樹脂、酚苯甲醛（phenol benzaldehyde）環氧樹脂、酚基芳烷基酚醛（phenol aralkyl novolac）環氧樹脂或鄰甲基酚酚醛（o-cresol novolac）環氧樹脂；其中，含磷環氧樹脂可為DOPO（9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide）環氧樹脂、DOPO-HQ環氧樹脂或其組合。前述DOPO環氧樹脂可包括含DOPO苯酚酚醛環氧樹脂（DOPO-containing phenol novolac epoxy resin）、含DOPO鄰甲基酚酚醛環氧樹脂（DOPO-containing cresol novolac epoxy resin）、含DOPO雙酚A酚醛環氧樹脂（DOPO-containing bisphenol-A novolac epoxy resin）或其組合；前述DOPO-HQ環氧樹脂可包括含DOPO-HQ苯酚酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing phenol novolac epoxy resin）、含DOPO-HQ鄰甲基酚酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing o-cresol novolac epoxy resin）、含DOPO-HQ雙酚A酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing bisphenol-A novolac epoxy resin）或其組合。
舉例而言，適用於本發明的酚樹脂包括但不限於單官能、雙官能或多官能的酚樹脂，包括所有已知用於製作半固化片的樹脂組合物中的酚樹脂，例如酚氧樹脂、酚醛樹脂等等。
舉例而言，適用於本發明的苯并噁嗪樹脂可為雙酚A型苯并噁嗪樹脂、雙酚F型苯并噁嗪樹脂、酚酞型苯并噁嗪樹脂、雙環戊二烯苯并噁嗪樹脂或含磷苯并噁嗪樹脂，如Huntsman生產的商品名LZ-8270（酚酞型苯并噁嗪樹脂）、LZ-8280（雙酚F型苯并噁嗪樹脂）、LZ-8290（雙酚A型苯并噁嗪樹脂）或昭和高分子公司生產的商品名HFB-2006M。
舉例而言，適用於本發明的苯乙烯馬來酸酐樹脂中，苯乙烯(S)與馬來酸酐(MA)的比例可為1：1、2：1、3：1、4：1、6：1、8：1或12：1，如Cray Valley銷售的商品名SMA-1000、SMA-2000、SMA-3000、EF-30、EF-40、EF-60及EF-80等苯乙烯馬來酸酐樹脂，或是Polyscope銷售的商品名C400、C500、C700、C900等苯乙烯馬來酸酐共聚物，且不以此為限。
適用於本發明的胺類固化劑可為本領域已知的各類胺類固化劑，包括但不限於各種市售胺類固化劑產品。舉例而言，在一個實施例中，本發明所述的胺類固化劑可為雙氰胺、二胺基二苯碸、二胺基二苯基甲烷、二胺基二苯醚、二胺基二苯硫醚或其組合，但不以此為限。
適用於本發明的聚醯胺可為本領域已知的各類聚醯胺樹脂，包括但不限於各種市售聚醯胺樹脂產品。
適用於本發明的聚醯亞胺可為本領域已知的各類聚醯亞胺樹脂，包括但不限於各種市售聚醯亞胺樹脂產品。
再者，除前述成分外，本發明的樹脂組合物更可視需要選擇性地進一步包括阻燃劑、無機填充物、硬化促進劑、阻聚劑、溶劑、矽烷偶合劑、表面活性劑、染色劑、增韌劑、核殼橡膠、光穩定劑或其組合。
於一實施例中，舉例而言，適用於本發明的阻燃劑可為任一種或多種適用於半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的阻燃劑，例如但不限於含磷阻燃劑，較佳包括：多磷酸銨（ammonium polyphosphate）、對苯二酚-雙-(二苯基磷酸酯)（hydroquinone bis-(diphenyl phosphate)）、雙酚A雙-(二苯基磷酸酯)（bisphenol A bis-(diphenylphosphate)）、三(2-羧乙基)膦（tri(2-carboxyethyl) phosphine，TCEP）、磷酸三(氯異丙)酯、磷酸三甲酯（trimethyl phosphate，TMP）、甲基膦酸二甲酯（dimethyl methyl phosphonate，DMMP）、間苯二酚雙-(二甲苯基磷酸酯)（resorcinol bis(dixylenyl phosphate)，RDXP（如PX-200、PX-201、PX-202等市售產品）、磷腈化合物（phosphazene，如SPB-100、SPH-100、SPV-100等市售產品）、多磷酸三聚氰胺（melamine polyphosphate）、DOPO及其衍生物（例如雙DOPO化合物）或樹脂、DPPO （diphenylphosphine oxide）及其衍生物（例如雙DPPO化合物）或樹脂、三聚氰胺氰脲酸酯（melamine cyanurate）、三羥乙基異氰脲酸酯（tri-hydroxy ethyl isocyanurate）、次膦酸鋁鹽（例如OP-930、OP-935等產品）或其組合。
舉例而言，阻燃劑可為DPPO化合物（如雙DPPO化合物）、DOPO化合物（如雙DOPO化合物）、DOPO樹脂（如DOPO-HQ、DOPO-NQ、DOPO-PN、DOPO-BPN）、DOPO鍵結的環氧樹脂等，其中DOPO-PN為DOPO苯酚酚醛樹脂、DOPO-BPN可為DOPO-BPAN（DOPO-bisphenol A novolac）、DOPO-BPFN（DOPO-bisphenol F novolac）或DOPO-BPSN（DOPO-bisphenol S novolac）等雙酚酚醛類樹脂。
上述阻燃劑的用量並不特別限制。於一實施例中，舉例而言，相較於80重量份至160重量份的含乙烯基樹脂而言，或相較於40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂而言，於本發明的樹脂組合物中，上述阻燃劑的含量可為5重量份至100重量份，例如5重量份至50重量份，又例如30重量份至50重量份。於另一實施例中，舉例而言，相較於40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂而言，於本發明的樹脂組合物中，上述阻燃劑的含量可為5重量份至100重量份，例如5重量份至50重量份，又例如30重量份至50重量份。
於一實施例中，舉例而言，適用於本發明的無機填充物可為任一種或多種適用於半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的無機填充物，具體實例包括但不限於：二氧化矽（熔融態、非熔融態、多孔質或中空型）、氧化鋁、氫氧化鋁、氧化鎂、氫氧化鎂、碳酸鈣、氮化鋁、氮化硼、碳化鋁矽、碳化矽、二氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鉛、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鋯酸鋇、鋯酸鉛、鋯酸鎂、鋯鈦酸鉛、鉬酸鋅、鉬酸鈣、鉬酸鎂、鉬酸銨、鉬酸鋅改性滑石、氧化鋅、氧化鋯、雲母、勃姆石（boehmite，AlOOH）、煅燒滑石、滑石、氮化矽或煅燒高嶺土。此外，無機填充物可為球型、纖維狀、板狀、粒狀、片狀或針鬚狀，並可視需要選擇性經過矽烷偶合劑預處理。
若無特別指明，相較於80重量份至160重量份的含乙烯基樹脂而言，或相較於40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂而言，於本發明的樹脂組合物中，上述無機填充物的用量並不特別限制，例如可以是10重量份至300重量份。較佳的，所述無機填充物的用量可為100重量份至300重量份，或是120重量份至250重量份。
於一實施例中，舉例而言，適用於本發明的硬化促進劑可包括路易斯鹼或路易斯酸等催化劑。其中，路易斯鹼可包括咪唑（imidazole）、三氟化硼胺複合物、乙基三苯基氯化膦（ethyltriphenyl phosphonium chloride）、2-甲基咪唑（2-methylimidazole，2MI）、2-苯基咪唑（2-phenyl-1H-imidazole，2PZ）、2-乙基-4-甲基咪唑（2-ethyl-4-methylimidazole，2E4MI）、三苯基膦（triphenylphosphine，TPP）、4-二甲基胺基吡啶（4-dimethylaminopyridine，DMAP）或其組合。路易斯酸可包括金屬鹽化合物，如錳、鐵、鈷、鎳、銅、鋅等金屬鹽化合物，如辛酸鋅、辛酸鈷等金屬催化劑。硬化促進劑也可包括硬化引發劑（簡稱引發劑），例如可產生自由基的過氧化物。硬化引發劑包括但不限於：過氧化二苯甲醯（dibenzoyl peroxide，BPO）、過氧化二異丙苯、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基過氧基)己烷、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基過氧基)-3-己炔（25B）、過氧化二叔丁基、二(叔丁基過氧化異丙基)苯、二(叔丁基過氧基)鄰苯二甲酸酯、二(叔丁基過氧基)間苯二甲酸酯、過氧苯甲酸叔丁酯、2,2-雙(叔丁基過氧基)丁烷、2,2-雙(叔丁基過氧基)辛烷、2,5-二甲基-2,5-二(苯甲醯基過氧基)己烷、過氧化月桂醯、過氧化新戊酸叔己酯、雙丁基過氧化異丙基苯、雙(4-叔丁基環己基)過氧化二碳酸酯、2,3-二甲基-2,3-二苯基丁烷或其組合。
若無特別指明，本發明採用的硬化促進劑的用量可以視需要進行調整。舉例而言，相較於80重量份至160重量份的含乙烯基樹脂而言，或相較於40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂而言，於本發明的樹脂組合物中，上述硬化促進劑的用量並不特別限制，例如可以是0.1重量份至10重量份，例如0.1重量份至0.5重量份，又例如1重量份至10重量份。
於一實施例中，舉例而言，適用於本發明的阻聚劑具有抑制聚合反應的作用。其具體實例並不特別限制，可包括本領域所知的各種分子型阻聚劑、穩定自由基型阻聚劑或其組合。舉例而言，適用於本發明的分子型阻聚劑包括但不限於酚化合物、醌化合物、芳胺化合物、芳烴硝基化合物、含硫化合物、變價金屬氯化物或其組合。更具體而言，適用於本發明的分子型阻聚劑包括但不限於苯酚、對苯二酚、4-叔丁基鄰苯二酚、苯醌、氯醌、1,4-萘醌、三甲基醌、苯胺、硝基苯、Na 2S、FeCl 3、CuCl 2或其組合。舉例而言，適用於本發明的穩定自由基型阻聚劑包括但不限於1,1-二苯基-2-三硝基苯肼（DPPH）、三苯基甲基或其組合。
本發明添加溶劑的主要作用，在於溶解樹脂組合物中的各組成部分，改變樹脂組合物的固含量，並調整樹脂組合物的黏度。舉例而言，溶劑可包括但不限於甲醇、乙醇、乙二醇單甲醚、丙酮、丁酮（又稱為甲基乙基酮）、甲基異丁基酮、環己酮、甲苯、二甲苯、甲氧基乙基乙酸酯、乙氧基乙基乙酸酯、丙氧基乙基乙酸酯、乙酸乙酯、丙二醇甲基醚、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺及氮甲基吡咯烷酮等溶劑或其混合溶劑。前述溶劑的用量並不特別限制，可視樹脂組合物所需的黏度調整溶劑的添加量。
適用於本發明的矽烷偶合劑可包括矽烷化合物（silane，例如但不限於矽氧烷化合物（siloxane）），依官能基種類又可分為胺基矽烷化合物（amino silane）、環氧基矽烷化合物（epoxide silane）、乙烯基矽烷化合物、酯基矽烷化合物、羥基矽烷化合物、異氰酸酯基矽烷化合物、甲基丙烯醯氧基矽烷化合物及丙烯醯氧基矽烷化合物。前述矽烷偶合劑的用量並不特別限制，可視樹脂組合物的無機填充物的分散性而調整矽烷偶合劑的添加量。
適用於本發明的染色劑可包括但不限於染料（dye）或顔料（pigment）。
本發明添加增韌劑的主要作用，在於改善樹脂組合物的韌性。增韌劑可包括但不限於端羧基丁腈橡膠（carboxyl-terminated butadiene acrylonitrile rubber，CTBN）等橡膠。
本發明各實施例的樹脂組合物可藉由各種加工方式製成各類物品，包括但不限於半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
舉例而言，本發明所述的樹脂組合物可製成半固化片。
於一實施例中，舉例而言，本發明所述的半固化片（或稱預浸料）具有補強材及設置於補強材上的層狀物，該層狀物是由前述樹脂組合物經高溫加熱至半固化態（B-stage）而成。製作半固化片的烘烤溫度為例如140 oC至180 oC之間。該補強材可為纖維材料、織布、不織布中的任何一種，且織布較佳包括玻璃纖維布。玻璃纖維布的種類並無特別限制，可為市售的可用於各種印刷電路板的玻璃纖維布，例如E型玻璃纖維布、D型玻璃纖維布、S型玻璃纖維布、T型玻璃纖維布、L型玻璃纖維布或Q型玻璃纖維布，其中纖維的種類包括紗和粗紗等，形式則可包括開纖或不開纖。前述不織布較佳包括液晶樹脂不織布，例如聚酯不織布、聚氨酯不織布等，且不限於此。前述織布也可包括液晶樹脂織布，例如聚酯織布或聚氨酯織布等，且不限於此。此補強材可增加該半固化片的機械強度。在較佳實施方式中，補強材也可選擇性經由矽烷偶合劑進行預處理。半固化片後續加熱進行固化（C-stage）後會形成絕緣層。
於一實施例中，舉例而言，可將各樹脂組合物分別均勻混合後形成膠液（varnish），將膠液放置在含浸槽中，再將玻璃纖維布浸入含浸槽中，使樹脂組合物附著於玻璃纖維布上，再以適當溫度加熱烘烤至半固化態，即可得到半固化片。
於一實施例中，舉例而言，本發明所述的樹脂組合物也可製成樹脂膜，樹脂膜是由該樹脂組合物經烘烤加熱至半固化態而成。例如，樹脂組合物可選擇性地塗布於液晶樹脂膜、聚對苯二甲酸乙二酯膜（polyethylene terephthalate film，PET film）或聚醯亞胺膜（polyimide film）上，再以適當加熱溫度加熱烘烤至半固化態形成樹脂膜。又例如，可以將本發明各實施例的樹脂組合物分別塗布於銅箔上，使樹脂組合物均勻附著，再以適當溫度加熱烘烤至半固化態，以得到樹脂膜。
於一實施例中，舉例而言，本發明所述的樹脂組合物可製成各種積層板，其包含至少兩個金屬箔及至少一個絕緣層，該絕緣層設置於兩個金屬箔之間，且該絕緣層可由前述樹脂組合物於高溫、高壓下固化而成（C-stage），可適用的固化溫度例如介於190 oC至240 oC之間，較佳為220 oC至240 oC之間，固化時間為60至180分鐘，較佳為90至150分鐘，可適用的壓力為 300至500 psi之間，較佳為350至450 psi之間。前述絕緣層可為前述半固化片或樹脂膜固化而得。前述金屬箔的材質可為銅、鋁、鎳、鉑、銀、金或其合金，例如銅箔。在較佳實施方式中，所述積層板為銅箔基板（亦稱覆銅板）。
於一實施例中，舉例而言，前述積層板可進一步經由線路加工後製成印刷電路板。本發明印刷電路板的其中一種製作方式可以是使用厚度為28密耳（mil）且具有1盎司（ounce）HVLP（hyper very low profile）銅箔的雙面銅箔基板（例如產品EM-891，可購自台光電子材料股份有限公司），鑽孔後進行電鍍，從而使上層銅箔和底層銅箔之間形成電導通。再對上層銅箔和底層銅箔進行蝕刻，從而形成內層電路。接著對內層電路進行棕化粗化處理，從而在表面形成凹凸結構以增加粗糙度。接著，將銅箔、前述半固化片、前述內層電路、前述半固化片、銅箔依序堆疊，再使用真空層壓裝置於溫度190至240 oC下加熱60至180分鐘以對半固化片的絕緣層材料進行固化。接著，在最外層表面的銅箔上進行黑化處理、鑽孔、鍍銅等本領域已知的各種電路板製程加工，可獲得印刷電路板。
於一實施例中，本發明提供的樹脂組合物可在物品的熱膨脹（如熱膨脹係數或熱膨脹率）、吸水性、吸濕後耐熱性、外觀及板內流膠量等特性中的至少一個達到改善。
舉例而言，本發明提供的樹脂組合物製成的物品可滿足以下特性中的一者、多者或全部： 參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的Z軸熱膨脹係數係小於或等於50 ppm/ oC，例如介於30 ppm/ oC及50 ppm/ oC之間，或介於32 ppm/ oC及48 ppm/ oC之間； 參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的Z軸熱膨脹率係小於或等於1.50%，例如介於1.20%及1.50%之間，或介於1.23%及1.46%之間； 參照IPC-TM-650 2.6.2.1a所述的方法測量而得的72小時後之吸水率係小於或等於0.30%，例如介於0.20%及0.30%之間，或介於0.23%及0.29%之間； 參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試進行吸濕5小時後測量而得的吸水率係小於或等於0.50%，例如介於0.30%及0.50%之間，或介於0.32%及0.42%之間； 參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試後，再參照IPC-TM-650 2.4.23所述的方法進行浸錫測試後並無爆板； 以目視觀察不存在織紋顯露（例如乾板）或樹枝狀條紋；以及 經由板內流膠量測試而得的流膠量介於1 mm至10 mm之間。
採用以下來源的各種原料，依照表1至表4的用量分別調配本發明實施例及本發明比較例的樹脂組合物，並進一步製作成各類測試樣品。
本發明實施例及比較例所使用的化學原料如下： OPE-2st：OPE-2st 2200，末端雙乙烯苄基聚苯醚樹脂，購自三菱瓦斯化學。 SA9000：末端雙甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂，購自Sabic。 BMI-70：3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺，購自K.I化學。 BMI-2300：聚苯甲烷馬來醯亞胺，購自大和化成。 BVPE：雙(乙烯基苯基)乙烷，購自臨川化工。 TAIC：三烯丙基異氰脲酸酯，市售可得。 Ricon 150：聚丁二烯，購自Cray Valley。 B-3000：聚丁二烯，購自日本曹達。 Ricon 130MA13：馬來酸酐-丁二烯共聚物，購自Cray Valley。 D1118：苯乙烯-丁二烯共聚物，購自Kraton。 式（1）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 90498-90-1。 式（2）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 85-60-9。 式（3）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 6683-19-8。 式（4）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 31570-04-4。 式（5）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 80693-00-1。 式（6）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 26741-53-7。 式（7）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 2082-79-3。 式（8）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 3806-34-6。 式（9）所示的化合物：市售可得，CAS No.: 29598-76-3。 G1726：氫化苯乙烯-丁二烯共聚物，購自Kraton。 DCP：過氧化二異丙苯，購自日本油脂。 DMDPB：2,3-二甲基-2,3-二苯基丁烷，購自無錫珠峰化工。 523受阻胺：市售可得，CAS No.: 129757-67-1。 TOPAS 5013：環烯烴共聚物（二烯與環烯烴共聚物），購自TOPAS公司。 SC2050 SMJ：球形二氧化矽，購自Admatechs公司。表中「Y」代表各組實施例或比較例的樹脂組合物中排除無機填充物及溶劑後其他所有成分的總量。表中「Y*1.5」代表溶劑含量為前述Y的1.5倍。舉例而言，實施例E1中的Y*1.5代表無機填充物的添加量為129.9重量份 （86.6重量份乘以1.5）。 混合溶劑：丁酮（MEK）與甲苯的混合溶劑，其中丁酮與甲苯的重量比為8:2，自行調配。表中「Z」代表溶劑的添加量為各組實施例或比較例的樹脂組合物中排除溶劑後其他所有成分的總量。表中「Z*0.35」代表溶劑含量為前述Z的0.35倍。舉例而言，實施例E1中的Z*0.35代表前述混合溶劑的添加量為75.775重量份。
實施例及比較例的樹脂組合物組成（單位皆為重量份）與特性測試結果如下表所示： [表1]實施例樹脂組合物的組成（單位：重量份）與特性測試
成分 名稱 E1 E2 E3 E4 E5 E6
含乙烯基聚苯醚樹脂 OPE-2st       20    
SA9000 40 40 40 20 40 40
馬來醯亞胺樹脂 BMI-70 40 40 40 30 40 40
BMI-2300       10    
雙(乙烯基苯基)乙烷 BVPE            
三烯丙基異氰脲酸酯 TAIC            
含乙烯基聚烯烴樹脂 Ricon 150            
B-3000            
Ricon 130MA13       10    
D1118            
第一化合物 式（1） 0.5     1.0 0.1 1.0
式（2）   0.5        
式（3）     0.5      
第二化合物 式（4） 1.0 1.0 1.0   2.0 0.1
式（5）       2.0    
式（6）            
第三化合物 式（7）            
第四化合物 式（8）            
式（9）            
氫化聚烯烴樹脂 G1726            
硬化促進劑 DCP 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
DMDPB 5 5 5 5 5 5
光穩定劑 523受阻胺            
環烯烴共聚物 TOPAS 5013            
無機填充物 SC2050 SMJ Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5
混合溶劑 丁酮:甲苯 = 8:2 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35
特性 單位 E1 E2 E3 E4 E5 E6
Z-CTE (α1) ppm/ oC 38 42 39 43 36 32
Z-PTE % 1.32% 1.38% 1.28% 1.42% 1.34% 1.32%
常態吸水率 % 0.29% 0.26% 0.24% 0.29% 0.26% 0.25%
PCT吸水率 % 0.42% 0.38% 0.36% 0.38% 0.37% 0.37%
PCT耐熱性 無 OOO OOO OOO OOO OOO OOO
基板外觀 無 OK OK OK OK OK OK
流膠量 mm 3~5 1~3 2~4 2~4 1~3 1~3
[表2]實施例樹脂組合物的組成（單位：重量份）與特性測試
成分 名稱 E7 E8 E9 E10 E11
含乙烯基聚苯醚樹脂 OPE-2st          
SA9000 40 40 40 40 40
馬來醯亞胺樹脂 BMI-70     40 40 40
BMI-2300          
雙(乙烯基苯基)乙烷 BVPE 40 40   20  
三烯丙基異氰脲酸酯 TAIC       20  
含乙烯基聚烯烴樹脂 Ricon 150 15   40    
B-3000   10 40 40  
Ricon 130MA13 5 5      
D1118 20 10      
第一化合物 式（1） 0.3 0.8 0.5 0.5 0.5
式（2） 0.1        
式（3） 0.1 0.2      
第二化合物 式（4） 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0
式（5） 0.5 0.5      
式（6） 0.5        
第三化合物 式（7）          
第四化合物 式（8）          
式（9）          
氫化聚烯烴樹脂 G1726   15      
硬化促進劑 DCP 0.3 0.5 0.1 0.1  
DMDPB 1   6 5 10
光穩定劑 523受阻胺          
環烯烴共聚物 TOPAS 5013          
無機填充物 SC2050 SMJ Y*1.8 Y*2.0 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5
混合溶劑 丁酮:甲苯 = 8:2 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35
特性 單位 E7 E8 E9 E10 E11
Z-CTE (α1) ppm/ oC 47 46 48 44 43
Z-PTE % 1.42% 1.32% 1.46% 1.23% 1.42%
常態吸水率 % 0.29% 0.28% 0.23% 0.24% 0.29%
PCT吸水率 % 0.38% 0.38% 0.32% 0.33% 0.39%
PCT耐熱性 無 OOO OOO OOO OOO OOO
基板外觀 無 OK OK OK OK OK
流膠量 mm 1~3 1~3 5~10 3~8 3~5
[表3]比較例樹脂組合物的組成（單位：重量份）與特性測試
成分 名稱 C1 C2 C3 C4 C5 C6
含乙烯基聚苯醚樹脂 OPE-2st            
SA9000 40 40 40 40 40 40
馬來醯亞胺樹脂 BMI-70 40 40 40 40 40 40
BMI-2300            
雙(乙烯基苯基)乙烷 BVPE            
三烯丙基異氰脲酸酯 TAIC            
含乙烯基聚烯烴樹脂 Ricon 150            
B-3000            
Ricon 130MA13            
D1118            
第一化合物 式（1）     0.5 0.5    
式（2）            
式（3）            
第二化合物 式（4） 1.0 1.0        
式（5）            
式（6）            
第三化合物 式（7） 0.5       0.5  
第四化合物 式（8）     1.0   1.0 1.0
式（9）       1.0    
氫化聚烯烴樹脂 G1726            
硬化促進劑 DCP 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
DMDPB 5 5 5 5 5 5
光穩定劑 523受阻胺   0.5       0.5
環烯烴共聚物 TOPAS 5013            
無機填充物 SC2050 SMJ Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5
混合溶劑 丁酮:甲苯 = 8:2 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35
特性 單位 C1 C2 C3 C4 C5 C6
Z-CTE (α1) ppm/ oC 52 56 48 52 48 57
Z-PTE % 1.92% 2.08% 1.82% 1.86% 1.83% 1.87%
常態吸水率 % 0.38% 0.41% 0.29% 0.31% 0.31% 0.35%
PCT吸水率 % 0.52% 0.58% 0.42% 0.46% 0.47% 0.56%
PCT耐熱性 無 XXX XXX OOO XXX OOO XXX
基板外觀 無 條紋 條紋 OK 乾板 OK 乾板
流膠量 mm ＞10 ＞10 5~10 無流膠 5~10 無流膠
[表4]比較例樹脂組合物的組成（單位：重量份）與特性測試
成分 名稱 C7 C8 C9 C10 C11 C12
含乙烯基聚苯醚樹脂 OPE-2st            
SA9000 40 40 40 40 40 40
馬來醯亞胺樹脂 BMI-70 40 40 40 40 40 40
BMI-2300            
雙(乙烯基苯基)乙烷 BVPE            
三烯丙基異氰脲酸酯 TAIC            
含乙烯基聚烯烴樹脂 Ricon 150            
B-3000            
Ricon 130MA13            
D1118            
第一化合物 式（1） 0.5   0.5     0.5
式（2）     1.0      
式（3）            
第二化合物 式（4）   1.0   0.5   1.0
式（5）       1.0    
式（6）            
第三化合物 式（7）            
第四化合物 式（8）            
式（9）            
氫化聚烯烴樹脂 G1726            
硬化促進劑 DCP 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
DMDPB 5 5 5 5 5 5
光穩定劑 523受阻胺            
環烯烴共聚物 TOPAS 5013           80
無機填充物 SC2050 SMJ Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5 Y*1.5
混合溶劑 丁酮:甲苯 = 8:2 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35 Z*0.35
特性 單位 C7 C8 C9 C10 C11 C12
Z-CTE (α1) ppm/ oC 48 53 40 55 51 66
Z-PTE % 1.62% 1.60% 1.58% 1.00% 1.88% 2.23%
常態吸水率 % 0.36% 0.37% 0.31% 0.40% 0.41% 0.26%
PCT吸水率 % 0.59% 0.66% 0.52% 0.62% 0.67% 0.41%
PCT耐熱性 無 OOO XXX XXX OOO XXX XXX
基板外觀 無 OK 乾板 乾板 條紋 乾板 乾板
流膠量 mm ＜1 無流膠 無流膠 ＞10 無流膠 ＜1
前述特性係參照以下方式製備待測物（樣品），再根據具體條件進行特性分析。 1、半固化片：分別選用上述實施例的樹脂組合物（列於表1至表2）及上述比較例的樹脂組合物（列於表3至表4），將樹脂組合物中各別的化學試劑均勻混合後形成膠液（varnish），其中，膠液中可溶解的固態化學試劑都已溶解。將膠液置入含浸槽中，再將玻璃纖維布（例如規格為1078的L-玻璃纖維布（L-glass fiber fabric），購自Asahi公司）浸入上述含浸槽中，使樹脂組合物附著於玻璃纖維布上，於140 oC至170 oC下進行加熱成半固化態（B-Stage），得到半固化片。使用1078玻璃纖維布製成的半固化片的樹脂含量約78%。 2、不含銅基板（6-ply，六張半固化片壓合而成，樹脂含量約78%）：準備兩張厚度為35微米的超低表面粗糙度（hyper very low profile，HVLP）銅箔以及六張前述1078的L-玻璃纖維布含浸各待測樣品（每一組實施例或比較例）所製得的半固化片，依銅箔、六片半固化片及銅箔的順序進行疊合，於真空條件、壓力420 psi、溫度240 oC下壓合固化2小時形成含銅箔基板（6-ply，六張半固化片壓合而成）。接著，將上述含銅箔基板經蝕刻去除兩側的銅箔，以獲得不含銅基板（6-ply），不含銅基板（6-ply）的樹脂含量約78%。
對於前述待測樣品，各測試方法及其特性分析項目說明如下：
熱膨脹係數（coefficient of thermal expansion，Z-CTE）
在Z軸熱膨脹係數的測量中，選用上述不含銅基板（六張半固化片壓合而成）作為待測樣品進行熱機械分析（thermal mechanical analysis，TMA）量測。將上述不含銅基板裁成長度為10 mm且寬度為10 mm的樣品。以升溫速率每分鐘10°C加熱樣品，由35°C升溫至300°C，參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量各待測樣品在50°C至110°C溫度範圍內（α1）的Z軸熱膨脹係數（單位為ppm/°C）。Z軸熱膨脹係數越低，代表尺寸脹縮特性越佳。Z軸熱膨脹係數差異大於或等於1 ppm/°C時為顯著差異。舉例而言，根據本發明公開的樹脂組合物所製成的物品，參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量而得的Z軸熱膨脹係數小於或等於50 ppm/°C，例如介於30 ppm/°C與50 ppm/°C之間，又例如介於32 ppm/°C與48 ppm/°C之間。
熱膨脹率（ratio of thermal expansion，Z-PTE）
在Z軸熱膨脹率的測量中，選用上述不含銅基板（六張半固化片壓合而成）作爲待測樣品進行熱機械分析（thermal mechanical analysis，TMA）量測。將上述不含銅基板裁成長度為10 mm且寬度為10 mm的樣品。以溫升速率每分鐘10 oC加熱樣品，由35 oC升溫至300 oC的溫度區間，參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量各待測樣品於50 oC至260 oC的溫度區間的Z軸熱膨脹率（單位爲%）。熱膨脹率越低代表特性越佳。一般而言，熱膨脹率差異大於或等於0.1%時爲顯著差異。舉例而言，根據本發明公開的樹脂組合物所製成的物品，參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量而得的熱膨脹率小於或等於1.50%，例如介於1.20%與1.50%之間，又例如介於1.23%與1.46%之間。
吸水率（72小時常態吸水率）
於吸水率測試中，參考IPC-TM-650 2.6.2.1a所述方法，選用長為2英寸且寬為2英寸的不含銅基板（六張半固化片壓合而成）為待測樣品，將各待測樣品放入105±10 oC烘箱內烘烤1小時後取出，於室溫（約25 oC）下冷卻10分鐘後秤得不含銅基板重量為W1，接著將秤得重量後的不含銅基板在室溫下放入純水中浸泡72小時後取出，並將基板表面殘留的水擦乾，擦乾後秤得重量為吸水後不含銅基板重量為W2，根據公式：吸水率W（%）=（（W2-W1）/W1）×100%計算得出吸水率。吸水率單位為%。
舉例而言，根據本發明公開的樹脂組合物所製成的物品，參考IPC-TM-650 2.6.2.1a所述方法測量而得的72小時後之吸水率小於或等於0.30%，例如介於0.20%與0.30%之間，又例如介於0.23%與0.29%之間。
壓力蒸煮（PCT）吸水率
選用長為2英寸且寬為2英寸的不含銅基板（六張半固化片壓合而成）為待測樣品，將各待測樣品放入105±10 oC烘箱內烘烤1小時後取出，於室溫（約25 oC）下冷卻10分鐘後秤得不含銅基板重量為W3，接著參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試（pressure cooking test，PCT）進行吸濕 5小時（測試溫度121°C，且相對濕度100%）後，並將基板表面殘留的水擦乾，擦乾後秤得重量為吸水後不含銅基板重量為W4，根據公式：吸水率W（%）=（（W4-W3）/W3）×100%計算得出壓力蒸煮（PCT）吸水率。吸水率單位為%。
舉例而言，根據本發明公開的樹脂組合物所製成的物品，參考IPC-TM-650 2.6.16.1所述方法經壓力蒸煮測試進行吸濕5小時後測量而得的吸水率小於或等於0.50%，例如介於0.30%與0.50%之間，又例如介於0.32%與0.42%之間。
吸濕後耐熱性測試（PCT & S/D，PCT耐熱性）
選用上述的不含銅基板（六張半固化片壓合而成），參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試（pressure cooking test，PCT）分別進行吸濕 5小時（測試溫度121°C，且相對濕度100%）後，再參考IPC-TM-650 2.4.23所述方法，浸入恆溫288°C的錫爐內，並在浸入20秒後取出觀看有無爆板（爆板即失敗，未爆板即通過測試），例如絕緣層與絕緣層間造成層間剝離即是爆板。層間剝離會在基板任意層間發生起泡分離的現象。
舉例而言，根據本發明公開的樹脂組合物所製成的物品，參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試後，再參照IPC-TM-650 2.4.23所述的方法進行浸錫測試後並無爆板。
基板外觀
選用上述不含銅基板（六張半固化片壓合而成），以人員目視觀察不含銅基板的表面絕緣層外觀是否有乾板（如圖1所示，產生織紋顯露）或樹枝狀條紋（如圖2所示）的現象。無乾板且無條紋即代表基板外觀正常（如圖3所示）。測試結果中標示「OK」代表基板外觀正常。若基板表面具有乾板的現象，即標示為「乾板」。若基板表面具有條紋（樹枝狀）的現象，即標示為「條紋」。
舉例而言，根據本發明公開的樹脂組合物所製成的物品，以目視觀察不存在織紋顯露（例如乾板）或樹枝狀條紋。
流膠量（板內流膠量）
首先，採用本領域中公知的棕化處理過程對厚度為28密耳的含銅基板（EM-827，可購自台光電子材料股份有限公司，其使用7628 E-玻璃纖維布及1盎司HTE銅箔）進行處理以得到棕化核芯板。
再分批準備前述實施例（E1至E11）及比較例（C1至C12）製作的一張半固化片（使用規格為1078的L-玻璃纖維布製作，每一張半固化片的樹脂含量約為78%，其長、寬各為17英寸與15英寸），其中該半固化片的中央具有一個長、寬均為4英寸的菱形開口（使用公知沖孔機將半固化片的中央沖出一個4英寸＊4英寸的菱形空間）。以一張0.5盎司HTE銅箔（反壓，即銅箔的亮面接觸半固化片）、一張半固化片及一個厚度為28密耳且長、寬各為18英寸與16英寸的棕化核芯板的順序疊合，之後在真空、高溫（235°C）及高壓（380 psi）條件下壓合固化2小時，得到含銅多層板。將此含銅多層板的表面反壓銅箔移除後可得到板內流膠量測試樣板。取板內流膠量測試樣板，將4英寸＊4英寸的菱形各邊做為基線，每邊平均分成4等分，測量十二個點上各自的流膠量（即十二個點上各自的垂直方向流膠距離），並計算十二個點流膠量的平均值，統計出板內流膠量（平均值），單位為mm。板內流膠量差異為1 mm為顯著差異。
舉例而言，根據本發明公開的樹脂組合物所製成的物品，經由前述板內流膠量測試而得的流膠量介於1 mm至10 mm之間。
以上實施方式本質上僅為輔助說明，且並不欲用以限制申請標的之實施例或該等實施例的應用或用途。於本文中，用語「例示性」代表「作為一實例、範例或說明」。本文中任一種例示性的實施態樣並不必然可解讀為相對於其他實施態樣而言為較佳或較有利者。
此外，儘管已於前述實施方式中提出至少一例示性實施例或比較例，但應瞭解本發明仍可存在大量的變化。同樣應瞭解的是，本文所述之實施例並不欲用以透過任何方式限制所請求之申請標的之範圍、用途或組態。相反的，前述實施方式將可提供本領域具有通常知識者一種簡便的指引以實施所述之一或多種實施例。再者，可對元件之功能與排列進行各種變化而不脫離申請專利範圍所界定的範圍，且申請專利範圍包含已知的均等物及在本專利申請案提出申請時的所有可預見均等物。
圖1為基板外觀乾板的示意圖。
圖2為基板外觀樹枝狀條紋的示意圖。
圖3為基板外觀正常的示意圖。
Figure 109131602-A0101-11-0001-1

Claims (20)

  1. 一種樹脂組合物，其包括80重量份至160重量份的含乙烯基樹脂、0.1重量份至1.0重量份的第一化合物以及0.1重量份至2.0重量份的第二化合物； 其中： 該含乙烯基樹脂包括含乙烯基聚苯醚樹脂、馬來醯亞胺樹脂、雙(乙烯基苯基)乙烷、三烯丙基異氰脲酸酯、含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合； 該第一化合物包括式（1）至式（3）所示結構之任一者或其組合：
    Figure 03_image001
    式（1）
    Figure 03_image003
    式（2）
    Figure 03_image005
    式（3） 該第二化合物包括式（4）至式（6）所示結構之任一者或其組合：
    Figure 03_image007
    式（4）
    Figure 03_image009
    式（5）
    Figure 03_image011
    式（6）。
  2. 如請求項1所述之樹脂組合物，其中該含乙烯基聚苯醚樹脂包括含乙烯苄基聚苯醚樹脂、含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂、含乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂、乙烯基擴鏈聚苯醚樹脂或其組合。
  3. 如請求項1所述之樹脂組合物，其中該樹脂組合物不包括環烯烴共聚物。
  4. 如請求項1所述之樹脂組合物，其進一步包括氰酸酯樹脂、活性酯、氫化聚烯烴樹脂、乙烯苄基-雙環戊二烯苯醚、雙乙烯苄基醚、二乙烯基苯、三烯丙基氰脲酸酯、1,2,4-三乙烯基環己烷、二烯丙基雙酚A、苯乙烯單體、聚苯乙烯、丙烯酸酯、環氧樹脂、酚樹脂、苯并噁嗪樹脂、苯乙烯馬來酸酐樹脂、胺類固化劑、聚醯胺、聚醯亞胺或其組合。
  5. 如請求項1所述之樹脂組合物，其進一步包括阻燃劑、無機填充物、硬化促進劑、阻聚劑、溶劑、矽烷偶合劑、表面活性劑、染色劑、增韌劑、核殼橡膠、光穩定劑或其組合。
  6. 一種由請求項1所述之樹脂組合物製成之物品，其包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
  7. 如請求項6所述之物品，其參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的Z軸熱膨脹係數係小於或等於50 ppm/ oC。
  8. 如請求項6所述之物品，其參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的Z軸熱膨脹率係小於或等於1.50%。
  9. 如請求項6所述之物品，其參照IPC-TM-650 2.6.2.1a所述的方法測量而得的72小時後之吸水率係小於或等於0.30%。
  10. 如請求項6所述之物品，其參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試進行吸濕5小時後測量而得的吸水率係小於或等於0.50%。
  11. 如請求項6所述之物品，其參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試後，再參照IPC-TM-650 2.4.23所述的方法進行浸錫測試後並無爆板。
  12. 如請求項6所述之物品，其以目視觀察不存在織紋顯露或樹枝狀條紋。
  13. 一種樹脂組合物，其包括40重量份的含乙烯基聚苯醚樹脂、0.1重量份至1.0重量份的第一化合物以及0.1重量份至2.0重量份的第二化合物； 其中： 該第一化合物包括式（1）至式（3）所示結構之任一者或其組合：
    Figure 03_image001
    式（1）
    Figure 03_image003
    式（2）
    Figure 03_image005
    式（3） 該第二化合物包括式（4）至式（6）所示結構之任一者或其組合：
    Figure 03_image007
    式（4）
    Figure 03_image009
    式（5）
    Figure 03_image011
    式（6）。
  14. 如請求項13所述之樹脂組合物，其中該含乙烯基聚苯醚樹脂包括含乙烯苄基聚苯醚樹脂、含甲基丙烯酸酯聚苯醚樹脂、含乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂、乙烯基擴鏈聚苯醚樹脂或其組合。
  15. 如請求項13所述之樹脂組合物，其進一步包括馬來醯亞胺樹脂、雙(乙烯基苯基)乙烷、三烯丙基異氰脲酸酯、含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合，其中該馬來醯亞胺樹脂、該雙(乙烯基苯基)乙烷、該三烯丙基異氰脲酸酯、該含乙烯基聚烯烴樹脂或其組合之含量係介於5重量份及120重量份之間。
  16. 如請求項13所述之樹脂組合物，其中該馬來醯亞胺樹脂包括4,4’-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、苯甲烷馬來醯亞胺寡聚物、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺、3,3’-二甲基-5,5’-二丙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺、間-亞苯基雙馬來醯亞胺、4-甲基-1,3-亞苯基雙馬來醯亞胺、1,6-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷、2,3-二甲基苯馬來醯亞胺、2,6-二甲基苯馬來醯亞胺、N-苯基馬來醯亞胺、乙烯苄基馬來醯亞胺、含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺樹脂、二烯丙基化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、二胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、多官能胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、酸性酚化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物或其組合。
  17. 如請求項13所述之樹脂組合物，其中該樹脂組合物不包括環烯烴共聚物。
  18. 一種由請求項13所述之樹脂組合物製成之物品，其包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
  19. 如請求項18所述之物品，其參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的Z軸熱膨脹係數係介於30 ppm/ oC及50 ppm/ oC之間。
  20. 如請求項18所述之物品，其參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述的方法測量而得的Z軸熱膨脹率係介於1.20 %及1.50 %之間。
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