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TW201906212A - 形成圖案之方法 - Google Patents

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TW201906212A
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瀬下武広
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日商東京威力科創股份有限公司
日商東京應化工業股份有限公司
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Abstract

一種形成圖案之方法，其包括：藉由以包括聚合物(其包括可交聯組分)之組成物塗覆蝕刻目標膜來形成第一有機膜；使無機物質滲入到第一有機膜中；使聚合物交聯；在第一有機膜上形成第二有機膜；藉由圖案化第二有機膜來形成第二有機膜圖案；藉由使用第二有機膜圖案作為芯圖案之自對準圖案化方法圖案化第一有機膜來形成具有節距減少到第二有機膜圖案之節距一半之第一有機膜圖案；藉由使用第一有機膜圖案作為芯圖案之自對準圖案化方法圖案化蝕刻目標膜來形成具有節距減少到第一有機膜圖案之節距一半之蝕刻目標膜圖案。

Description

形成圖案之方法
本文中之揭示內容大致關於一種形成圖案之方法。
傳統上，已知稱作自對準多重圖案化的技術。於自對準多重圖案化中，給定薄膜係沉積在線與空間結構(line-and-space structure)上，並使用該薄膜沉積在各線的各側(側壁)上的部分。亦，於自對準多重圖案化中，即使藉由使用光微影技術曝光形成之線寬是大約臨界維度，可形成具有寬度小於此一曝光臨界維度之側壁。
例如，藉由調整線與空間結構的線寬及空間寬以及薄膜厚度，可形成具有寬度為原始線寬一半之側壁(自對準雙重圖案化：SADP)。又者，藉由將側壁的圖案轉移到基底膜以及在基底膜上沉積具有預定厚度的給定薄膜，可形成具有寬度為線與空間結構的原始線寬四分之一之側壁(自對準四重圖案化：SAQP)。
以此方式，自對準多重圖案化允許藉由光微影技術形成具有維度小於曝光臨界維度之圖案。
傳統上，於使用SAQP之圖案化中，使用有機膜作為線與空間結構，使用無機膜作為基底膜，且使用氧化矽膜作為側壁(參見例如專利文件1)。
然而，在上述傳統方法中，難以在基底膜(無機膜)與側壁(氧化矽膜)間獲得高蝕刻選擇性。因此，指示側壁表面不均勻性的線邊緣粗糙度(LER)可能增加。 [相關技術文件] [專利文件]
[專利文件1]日本早期公開專利案公開第2013-80169號
鑒於上述，本發明之一種態樣的目的為提供一種形成圖案之方法，其使得自對準多重圖案化具有減少的LER。
根據至少一種具體實施例的態樣，一種形成圖案之方法包括下列步驟：藉由以包括聚合物之組成物塗覆蝕刻目標膜來形成第一有機膜，該聚合物包括可交聯組分；使無機物質滲入到第一有機膜中；使聚合物交聯；在滲入與交聯步驟後在第一有機膜上形成第二有機膜；藉由圖案化第二有機膜來形成第二有機膜圖案；藉由使用第二有機膜圖案作為芯圖案之自對準圖案化方法圖案化第一有機膜來形成具有節距減少到第二有機膜圖案之節距一半之第一有機膜圖案；藉由使用第一有機膜圖案作為芯圖案之自對準圖案化方法圖案化蝕刻目標膜來形成具有節距減少到第一有機膜圖案之節距一半之蝕刻目標膜圖案。
在結合隨附圖式閱讀時，從以下詳細描述中本發明其他目的及進一步之特徵將顯而易見。
在下文中，將參照隨附圖式描述本發明的具體實施例。在說明書與圖式中，具有實質上相同構形的元件由相同的參考編號表示且將省略其之重複描述。 [形成圖案之方法]
根據一具體實施例之形成圖案之方法可採用所謂的自對準多重圖案化，於該自對準多重圖案化中，給定薄膜係沉積在線與空間結構上，並使用該薄膜沉積在各線的各側(側壁)上的部分。
首先，參考圖14A至14F與圖15A至15D，將描述採用自對準多重圖案化的傳統形成圖案之方法。根據本案具體實施例的形成圖案之方法將在更後面描述。
圖14A至14F為例示說明傳統形成圖案之方法的一實例的橫截面圖。於傳統形成圖案之方法的該實例中，如圖14A例示說明者，藉由旋塗而在蝕刻目標膜91上形成第一有機膜92。接下來，如圖14B例示說明者，藉由旋塗或化學氣相沉積(CVD)在第一有機膜92上形成氧化矽膜93。接下來，如圖14C例示說明者，藉由旋塗在氧化矽膜93上形成第二有機膜94。接下來，如圖14D例示說明者，在第二有機膜94上形成抗反射膜95及具有線與空間結構之光阻圖案96p。接下來，如圖14E例示說明者，藉由使用光阻圖案96p作為蝕刻遮罩來蝕刻抗反射膜95及第二有機膜94，而使得光阻圖案96p轉移到抗反射膜95及第二有機膜94。結果，形成了抗反射膜圖案95p及第二有機膜圖案94p。接下來，藉由稀釋氫氟酸(dHF)移除抗反射膜圖案95p，而使得光阻圖案96p與抗反射膜圖案95p一起被移除。此時，稀釋氫氟酸部分地溶解形成在第一有機膜92與第二有機膜圖案94p之間的氧化矽膜93，導致頸化，而造成氧化矽膜93的線寬變窄。此頸化可能面臨第二有機膜圖案94p會輕易地從第一有機膜92剝離的問題。
圖15A至15D為例示說明傳統形成圖案之方法的另一實例的橫截面圖。於傳統形成圖案之方法的此實例中，如圖15A例示說明者，藉由旋塗而在蝕刻目標膜91上形成第一有機膜92。接下來，藉由旋塗而在第一有機膜92上形成第二有機膜94。此時，用以藉由旋塗形成第二有機膜94之有機溶劑溶解第一有機膜92。結果，如圖15B例示說明者，在蝕刻目標膜91上形成其中第一有機膜92與第二有機膜94被混合的混合膜99。接下來，如圖15C例示說明者，在混合膜99上形成抗反射膜95及具有線與空間結構之光阻圖案96p。接下來，藉由使用光阻圖案96p作為蝕刻遮罩來蝕刻抗反射膜95及混合膜99，而使得光阻圖案96p轉移到抗反射膜95及混合膜99。結果，形成了抗反射膜圖案95p及混合膜圖案99p。在其中第一有機膜92與第二有機膜94被混合的此一混合膜圖案99p中，難以將蝕刻停止在所欲深度，如圖15D例示說明者。
亦，可假設使用無機膜替代第一有機膜92或第二有機膜94之方法。然而，在其中氧化矽膜係形成在無機膜上且使用該氧化矽膜沉積在該無機膜的二側上的部分作為側壁之自對準多重圖案化的情況下，難以在無機膜與側壁間獲得高蝕刻選擇性。因此，側壁表面的LER可能增加。
鑒於上述傳統技術所伴隨的問題，本案發明人進行了認真的調查，並發現了一種形成圖案之方法，其使得自對準多重圖案化有減少的LER，其將於下描述。
圖1為例示說明根據一具體實施例之形成圖案之方法之一實例的流程圖。如圖1例示說明者，形成圖案之方法包括在蝕刻目標膜上形成有機膜堆疊體之步驟S1，形成第二有機膜圖案之步驟S2，形成第一有機膜圖案之步驟S3，以及形成蝕刻目標膜圖案之步驟S4。
在蝕刻目標膜上形成有機膜堆疊體之步驟S1中，第一有機膜及第二有機膜以此順序形成在蝕刻目標膜上，其中該蝕刻目標膜係形成在半導體晶圓(後文中稱為“晶圓”)表面上。形成第二有機膜圖案之步驟S2中，第二有機膜圖案是藉由圖案化第二有機膜形成。形成第一有機膜圖案之步驟S3中，具有節距減少到第二有機膜圖案之節距一半之第一有機膜圖案是藉由利用使用第二有機膜圖案作為芯圖案之自對準圖案化方法圖案化第一有機膜形成。形成蝕刻目標膜圖案之步驟S4中，具有節距減少到第一有機膜圖案之節距一半之蝕刻目標膜圖案是藉由利用使用第一有機膜圖案作為芯圖案之自對準圖案化方法圖案化蝕刻目標膜形成。下面，將詳細描述這些步驟。
(在蝕刻目標膜上形成有機膜堆疊體之步驟S1) 　　參考圖2A至2C及圖3，將描述在蝕刻目標膜上形成有機膜堆疊體之步驟S1。圖2A至2C為例示說明形成有機膜堆疊體程序之一實例的示意橫截面圖。圖3為例示說明使含矽氣體滲入到第一有機膜中之程序之一實例的流程圖。
首先，以包括聚合物(包括可交聯組分)之組成物塗覆形成在晶圓上之蝕刻目標膜11。結果，在蝕刻目標膜11上形成第一有機膜12，如圖2A例示說明者。
於本具體實施例中，蝕刻目標膜11為矽膜。組成物包括藉由聚合具有羥基之單體所獲得之聚合物(組分A)，交聯劑(組分B)，酸或酸產生劑(組分C)，及溶劑(組分D)。
具有羥基之單體的實例包括具有酚系(phenolic)羥基之單體及具有醇系(alcoholic)羥基之單體。藉由聚合具有羥基之單體所獲得之聚合物的實例包括具有下列化學式(1)及(2)所表示之單元的化合物。
於化學式(1)及(2)中，R1 及R2 各表示氫原子、鹵素原子、或具有1至5個碳原子且可具有取代基之烷基。
藉由聚合具有羥基之單體所獲得之聚合物可為藉由聚合具有羥基之單體與任何不具有羥基之單體所獲得之共聚物。不具有羥基之單體的實例包括苯乙烯及其衍生物。具有羥基之單體與不具有羥基之單體的共聚物的實例包括聚羥基苯乙烯(PHS)與聚苯乙烯(PS)之共聚物(例如，重量平均分子量(Mw)=3,000且PHS/PS之重量比=68/32)。
交聯劑可為能夠在酸的存在下交聯具有羥基之聚合物的化合物。交聯劑的實例包括含羥甲基之化合物、含烷氧基烷基之化合物、含羧甲基之化合物、及環氧化合物。
酸的實例包括有機磺酸及有機羧酸。酸產生劑的實例包括熱酸產生劑及光酸產生劑。熱酸產生劑的實例包括有機磺酸的胺鹽、有機羧酸的胺鹽及鋶鹽。光酸產生劑的實例包括鋶鹽及錪鹽。
溶劑可為任何藉由溶解待使用組分而形成均質溶液之組分。有機溶劑的實例包括：內酯諸如γ-丁內酯；酮諸如丙酮、甲基乙基酮(MEK)、環己酮、甲基正戊基酮(2-庚酮)、及甲基異戊基酮；多元醇諸如乙二醇、二乙二醇、丙二醇及二丙二醇；多元醇衍生物諸如具有酯鍵的化合物(諸如乙二醇單乙酸酯、二乙二醇單乙酸酯、丙二醇單乙酸酯、或二丙二醇單乙酸酯)、具有醚鍵的化合物諸如多元醇或具有酯鍵的化合物之單烷基醚(如單甲基醚、單乙基醚、單丙基醚及單丁基醚)或單苯基醚(其中，丙二醇單甲基醚乙酸酯(PGMEA)及丙二醇單甲基醚(PGME)為較佳者)；環狀醚諸如二噁烷，以及酯諸如乳酸甲酯、乳酸乙酯(EL)、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯、甲氧基丙酸甲酯、及乙氧基丙酸乙酯；芳族有機溶劑諸如苯甲醚、乙基苄基醚、甲苯基甲基醚(cresyl methyl ether)、二苯基醚、二苄基醚、苯乙醚、丁基苯基醚、乙基苯、二乙基苯、戊基苯、異丙基苯、甲苯、二甲苯、異丙基甲苯及均三甲苯；及二甲基亞碸(DMSO)。這些有機溶劑可以單獨使用或者可以組合成混合溶劑使用。其中，PGMEA和PGME為較佳者。
接下來，使無機物質滲入到該第一有機膜12中(滲入程序)。無機物質的實例包括矽及金屬。於本具體實施例中，如圖3例示說明者，滲入程序包括使第一有機膜12暴露於含矽氣體之步驟S11，以氮(N2 )吹掃之步驟S12，使第一有機膜12暴露於水蒸氣之步驟S13，以及以N2 吹掃之步驟S14。滲入程序也包括決定是否將步驟S11至S14重覆預定數目次數之步驟S15。藉由實施這些步驟，可使矽滲入到第一有機膜12中。據此，可對第一有機膜12提供對氧電漿的蝕刻抗性(後文中稱為“氧電漿抗性”)。又者，可使矽於厚度方向上滲入到整個第一有機膜12中，或可使矽僅滲入到第一有機膜12的表面中，而將矽滲入到第一有機膜12中。再者，當矽於厚度方向上滲入到整個第一有機膜12中時，較佳地形成了其中密度從蝕刻目標膜11側朝第二有機膜14側增加之密度分佈。
於滲入程序中，矽滲入到第一有機膜12中的量可藉由改變晶圓溫度、壓力、暴露時間、及將步驟S11至S14重覆次數的數目(重覆的數目)調整。具體地，矽滲入到第一有機膜12中的量可藉由提高晶圓溫度增加，且矽滲入到第一有機膜12中的量可藉由降低晶圓溫度減少。亦，矽滲入到第一有機膜12中的量可藉由提高重覆的數目增加，矽滲入到第一有機膜12中的量可藉由減少重覆的數目減少。
含矽氣體的實例包括六甲基二矽氮(HMDS)、N-(三甲基矽基)二甲基胺(TMSDMA)、三甲基矽基咪唑(TMSI)、N,O-雙(三甲基矽基)三氟乙醯胺(BSTFA)、N,O-雙(三甲基矽基)乙醯胺(BSA)、N-甲基-N-三甲基矽基三氟乙醯胺(MSTFA)、N-(三甲基甲矽基)二乙基胺(TMSDEA)、N-甲基-N-三甲基矽基乙醯胺(MTMSA)、及三甲基氯矽烷(TMCS)。
又者，滲入程序可在真空下實施或可在大氣壓下實施。亦，本具體實施例已描述其中係將使第一有機膜12暴露於含矽氣體之步驟S11與使第一有機膜12暴露於水蒸氣之步驟S13重覆實施之實例。然而，可省略使第一有機膜12暴露於水蒸氣之步驟S13。為了促進滲入，較佳地實施使第一有機膜12暴露於水蒸氣之步驟S13。
又者，當使金屬替代矽滲入到第一有機膜12中時，可使第一有機膜12暴露於含金屬氣體，而非實施使第一有機膜12暴露於含矽氣體之步驟S11。滲入到第一有機膜12中金屬的實例包括鋁、鈦、及鋯。作為用於滲入鋁的含鋁氣體，例如可以使用三甲基鋁(TMA)。類似地，用含鈦氣體使鈦滲入，且用含鋯氣體使鋯滲入。
又者，隨著完成滲入反應，為了安定第一有機膜12，較佳地在實施滲入程序後實施將第一有機膜退火之退火程序。退火的實例包括電漿處理、熱處理、真空紫外光(VUV)照射、臭氧處理及電子束(EB)照射。
在無機物質滲入到第一有機膜12中後，使包括在第一有機膜12中的聚合物交聯(交聯程序)。具體地，當組成物包括酸或熱酸產生劑時，將第一有機膜12加熱到預定溫度(例如，100℃至150℃)從而造成聚合物與交聯劑反應並被交聯。當組成物包括光酸產生劑時，藉由以預定光照射第一有機膜12從而產生酸並將第一有機膜12加熱到預定溫度，聚合物與交聯劑反應並被交聯。據此，可對第一有機膜12提供對有機溶劑的蝕刻抗性(後文中稱為“有機溶劑抗性”)。
以此方式，藉由使矽滲入到第一有機膜12中以及使第一有機膜12歷經交聯，可形成具有氧電漿抗性及有機溶劑抗性之第一有機膜12a，如圖2B例示說明者。
儘管本具體實施例已描述其中交聯程序係在滲入程序後實施之實例，本發明不限於此。滲入程序可在交聯程序後實施。又者，滲入程序與交聯程序可同時實施。然而，為了使得容易控制無機物質滲入到第一有機膜12中的量，滲入程序較佳地係在交聯程序前實施。
接下來，以有機化合物塗覆第一有機膜12a。結果，在第一有機膜12a上形成第二有機膜14，如圖2C例示說明者。此時，第一有機膜12a具有有機溶劑抗性。因此，可避免第一有機膜12與第二有機膜14混合。亦，有機化合物可以是用以形成第一有機膜12a之組成物或可以是另一組成物。 (形成第二有機膜圖案之步驟S2)
參考圖4A至4C，將描述形成第二有機膜圖案之步驟S2。4A至4C為例示說明形成第二有機膜圖案程序之一實例的示意橫截面圖。
首先，抗反射膜15與光阻膜16以此順序形成在第二有機膜14上。接下來，藉由使用光微影技術而圖案化光阻膜16來形成光阻圖案16p。結果，如圖4A例示說明者，於第二有機膜14上方形成光阻圖案16p。作為抗反射膜15，可使用藉由旋塗形成之氧化矽膜及藉由CVD沉積之氧化矽膜與不定形矽膜。又者，也可使用藉由真空沉積、CVD、或濺鍍沉積之鈦(Ti)、氧化鈦(TiO2 )、及氮化鈦(TiN)。根據光微影技術之曝光可藉由使用KrF準分子雷射、ArF準分子雷射、F2 準分子雷射、及極紫外(EUV)射線、真空紫外(VUV)射線、電子束(EBs)、X射線、或其他照射實施。又者，作為使光阻膜16曝光之方法，可採用在空氣或在惰性氣體(諸如氮)中實施之乾曝光方法，或可採用浸沒式微影術。於浸沒式微影術中，曝光是在其中光阻膜16與曝光設備間的空間填充了具有折射率大於空氣折射率之溶劑的狀態下實施。在本具體實施例中，光阻圖案16p具有線與空間結構。又者，藉由使用光微影技術形成光阻圖案16p後，可實施用以薄化光阻圖案16p的線寬之瘦身程序。
接下來，藉由使用光阻圖案16p作為蝕刻遮罩來蝕刻抗反射膜15。結果，光阻圖案16p轉移到抗反射膜15，並形成了抗反射膜圖案15p。接下來，藉由使用光阻圖案16p作為蝕刻遮罩而以氧電漿蝕刻第二有機膜14。結果，光阻圖案16p轉移到第二有機膜14，並形成了第二有機膜圖案14p。第一有機膜12a具有氧電漿抗性。因此，可防止第一有機膜12a被氧電漿蝕刻。亦即，當蝕刻第二有機膜14時，第一有機膜12a作為蝕刻停止層。
接下來，藉由使用稀釋氫氟酸之濕蝕刻移除抗反射膜圖案15p，而使得光阻圖案16p與抗反射膜圖案15p一起被移除。因為第一有機膜12a是由有機化合物形成，第一有機膜12a具有對稀釋氫氟酸之蝕刻抗性(後文中稱為“稀釋氫氟酸抗性”)。據此，如圖4C例示說明者，可在不蝕刻第一有機膜12a下，選擇性移除抗反射膜圖案15p與光阻圖案16p。於本具體實施例中，光阻圖案16p轉移到第二有機膜圖案14p。因此，第二有機膜圖案14p具有具與光阻圖案16p所具者相同之節距的線與空間結構。 (形成第一有機膜圖案之步驟S3)
將描述形成第一有機膜圖案之步驟S3。圖5A至5E為例示說明形成第一有機膜圖案程序之一實例的示意橫截面圖。
首先，藉由原子層沉積(ALD)或分子層沉積(MLD)形成氧化矽膜17來覆蓋第二有機膜圖案14p。如圖5A例示說明者，共形氧化矽膜17係以氧化矽膜17沉積在第二有機膜圖案14p之上表面上的厚度幾乎等於氧化矽膜17沉積在第二有機膜圖案14p之側上的厚度的方式形成。
接下來，藉由各異向性蝕刻而回蝕氧化矽膜17直到暴露出第二有機膜圖案14p之上表面。結果，氧化矽膜17留在第二有機膜圖案14p之各側上，且形成第一側壁17p，如圖5B例示說明者。
接下來，藉由氧電漿移除第二有機膜圖案14p。結果，第一側壁17p仍然留下。第二有機膜圖案14p相對於第一側壁17p於氧電漿中的蝕刻速度比(蝕刻選擇性)高。因此，如圖5C例示說明者，防止第一側壁17p被蝕刻。據此，可減少第一側壁17p之表面的LER。於本具體實施例中，第一側壁17p具有節距減少到第二有機膜圖案14p之節距一半之線與空間結構。
接下來，藉由使用第一側壁17p作為蝕刻遮罩而藉由氫(H2 )/氮(N2 )電漿來蝕刻第一有機膜12a。結果，如圖5D例示說明者，第一側壁17p的圖案轉移到第一有機膜12a，並形成第一有機膜圖案12p。因為第一有機膜12a相對於第一側壁17p於H2 /N2 電漿中的蝕刻選擇性高，第一側壁17p幾乎不被蝕刻。因此，能以高正確性將第一側壁17p的圖案轉移到第一有機膜12a。
接下來，藉由使用稀釋氫氟酸之濕蝕刻移除第一側壁17p。因為第一有機膜圖案12p是由有機化合物形成，第一有機膜圖案12p具有稀釋氫氟酸抗性。因此，當藉由使用稀釋氫氟酸之濕蝕刻移除第一側壁17p時，可在不蝕刻第一有機膜圖案12p下，選擇性移除第一側壁17p。於本具體實施例中，第一側壁17p的圖案轉移到第一有機膜圖案12p。故，第一有機膜圖案12p具有節距減少到第二有機膜圖案14p之節距一半之線與空間結構。 (形成蝕刻目標膜圖案之步驟S4)
將描述形成蝕刻目標膜圖案之步驟S4。圖6A至6E為例示說明形成蝕刻目標膜圖案程序之一實例的示意橫截面圖。
首先，藉由ALD或MLD形成氧化矽膜18來覆蓋第一有機膜圖案12p。如圖6A例示說明者，共形氧化矽膜18係以氧化矽膜18沉積在第一有機膜圖案12p之上表面上的厚度幾乎等於氧化矽膜18沉積在第一有機膜圖案12p之側上的厚度之方式形成。
接下來，藉由各異向性蝕刻而回蝕氧化矽膜18直到暴露出第一有機膜圖案12p之上表面。結果，氧化矽膜18留在第一有機膜圖案12p之各側上，且形成第二側壁18p，如圖6B例示說明者。
接下來，藉由H2 /N2 電漿移除第一有機膜圖案12p。結果，第二側壁18p仍然留下。第一有機膜圖案12p相對於第二側壁18p於H2 /N2 電漿中的蝕刻選擇性高。因此，如圖6C例示說明者，防止第二側壁18p被蝕刻。據此，可減少第二側壁18p之表面的LER。於本具體實施例中，第二側壁18p具有節距減少到第一有機膜圖案12p之節距一半之線與空間結構。亦即，第二側壁18p具有節距減少到第二有機膜圖案14p之節距四分之一之線與空間結構。
接下來，藉由使用第二側壁18p作為蝕刻遮罩來蝕刻蝕刻目標膜11。結果，如圖6D例示說明者，第二側壁18p的圖案轉移到蝕刻目標膜11，並形成蝕刻目標膜圖案11p。
接下來，如圖6E例示說明者，藉由使用稀釋氫氟酸之濕蝕刻移除第二側壁18p。於本具體實施例中，第二側壁18p的圖案轉移到蝕刻目標膜圖案11p。故，蝕刻目標膜圖案11p具有節距減少到第一有機膜圖案12p之節距一半之線與空間結構。亦即，蝕刻目標膜圖案11p具有節距減少到第二有機膜圖案14p之節距四分之一之線與空間結構。
如上所述，根據本具體實施例之形成圖案之方法中，可提供小於光微影技術曝光臨界維度之線寬。又者，藉由採用自對準多重圖案化(其使用形成在蝕刻目標膜11上之有機膜堆疊體)，可提供具有減少之LER的自對準多重圖案化。 [實施例]
接下來，於下面將描述用以探討根據本案具體實施例之形成圖案之方法的效果所進行的實施例。 ＜實施例1＞
於實施例1，藉由下列製備樣品：在蝕刻目標膜上形成第一有機膜，使矽滲入到第一有機膜中，及在下述條件下使第一有機膜歷經交聯。對此樣品，評估氧電漿抗性及稀釋氫氟酸抗性。
(形成第一有機膜的條件) 　　藉由以下表1表明之組成物塗覆(藉由旋塗)蝕刻目標膜而形成第一有機膜。
(滲入條件) 　　藉由以預定數目次數實施使第一有機膜暴露於含矽氣體之步驟S11、以N2 吹掃之步驟S12，使第一有機膜暴露於水蒸氣之步驟S13，以及以N2 吹掃之步驟S14，0至30原子%的矽滲入到第一有機膜中。將N-(三甲基矽基)二甲基胺與乙酸丁酯的混合溶液蒸氣化並使用來作為含矽氣體。
(交聯條件) 　　藉由將第一有機膜加熱到預定溫度，包括在第一有機膜中之PHS與PS的共聚物被交聯。
圖7為顯示第一有機膜的氧電漿抗性及稀釋氫氟酸抗性之圖。於圖7，水平軸指示矽滲入到第一有機膜中的含量(原子%)，而垂直軸指示第一有機膜的厚度(nm)。亦，於圖7，繪以菱形的線指示以氧電漿蝕刻後第一有機膜的厚度，而繪以方塊的線指示以稀釋氫氟酸蝕刻後第一有機膜的厚度。
如圖7中所示，發現當矽滲入到第一有機膜中的含量大於或等於6原子%時，第一有機膜不會被氧電漿蝕刻。亦發現當矽滲入到第一有機膜中的含量為5原子%時，第一有機膜幾乎不被氧電漿蝕刻。相反地，發現到當矽滲入到第一有機膜中的含量小於或等於1原子%時，第一有機膜被氧電漿完全蝕刻。據此，為了對第一有機膜提供氧電漿抗性，矽滲入到第一有機膜中的含量較佳地為大於或等於2原子%，更佳地為大於或等於5原子%，且甚至更佳地為大於或等於6原子%。
又者，如圖7中所示，發現當矽滲入到第一有機膜中的含量小於或等於10原子%時，第一有機膜不會被稀釋氫氟酸蝕刻。相反地，發現到當矽滲入到第一有機膜中的含量大於或等於15原子%時，第一有機膜大部分被稀釋氫氟酸蝕刻。據此，為了允許第一有機膜保持稀釋氫氟酸抗性，矽滲入到第一有機膜中的含量較佳地為小於15原子%，且更佳地為小於10原子%。
＜實施例2＞ 　　於實施例2，藉由下列製備樣品：藉由以含有PHS之組成物塗覆(藉由旋塗)蝕刻目標膜而形成第一有機膜，以及使8原子%的矽滲入到第一有機膜中。除了沒有矽滲入到第一有機膜中外，亦以相同方式製備另一樣品。對這些樣品，評估並比較氧電漿抗性。又者，使用與實施例1中所用者相同的滲入條件。
圖8為顯示在矽滲入到第一有機膜中及矽沒有滲入到第一有機膜中各自的情形下氧電漿抗性之圖。於圖8，水平軸指示蝕刻時間(秒)，而垂直軸指示膜厚度(nm)。亦，於圖8，繪以圓圈的線指示從滲入8原子%矽的樣品獲得的結果，而繪以方塊的線指示從矽沒有滲入的樣品獲得的結果。
如圖8中所示，發現對矽沒有滲入的樣品來說，第一有機膜與蝕刻時間成正比地被蝕刻，而對矽滲入的樣品來說，不管經過的蝕刻時間如何，第一有機膜幾乎不被蝕刻。亦即，發現到藉由使矽滲入到第一有機膜中而對第一有機膜提供氧電漿抗性。
＜實施例3＞ 　　於實施例3，藉由下列製備樣品：藉由以含有PHS之組成物塗覆(藉由旋塗)蝕刻目標膜而形成第一有機膜，以及使8原子%的矽滲入到第一有機膜中。除了沒有矽滲入到第一有機膜中外，亦以相同方式製備另一樣品。對這些樣品，評估並比較稀釋氫氟酸抗性。又者，使用與實施例1中所用者相同的滲入條件。
圖9為顯示在矽滲入到第一有機膜中及矽沒有滲入到第一有機膜中各自的情形下稀釋氫氟酸抗性之圖。於圖9，水平軸指示蝕刻時間(秒)，而垂直軸指示膜厚度(nm)。亦，於圖9，繪以圓圈的線指示從滲入8原子%矽的樣品獲得的結果，而繪以方塊的線指示從矽沒有滲入的樣品獲得的結果。
如圖9中所示，發現到，類似於矽沒有滲入的樣品，滲入8原子%矽的樣品不被稀釋氫氟酸蝕刻。亦即，發現到滲入8原子%矽的樣品保持與矽沒有滲入的樣品實質上相同水平的稀釋氫氟酸抗性。
＜實施例4＞ 　　於實施例4，藉由下列製備樣品：藉由以實施例1中所用的組成物塗覆(藉由旋塗)蝕刻目標膜而形成第一有機膜，使8原子%的矽滲入到第一有機膜中，及在與實施例1相同之條件下使第一有機膜歷經交聯。對此樣品，藉由在第一有機膜上形成第二有機膜來評估有機溶劑抗性。
圖10A與10B為例示說明其中第二有機膜係形成在第一有機膜上之一實例的示意橫截面圖。圖10A為當第一有機膜在蝕刻目標膜上形成並歷經矽滲入及交聯時的橫截面。圖10B為在第一有機膜在蝕刻目標膜上形成並歷經矽滲入及交聯後，形成了第二有機膜時的橫截面。
如圖10A與10B例示說明者，在第一有機膜歷經矽滲入及交聯後，在第一有機膜上形成了第二有機膜時，第二有機膜不會混入到第一有機膜中。第一有機膜與第二有機膜的總厚度D2大約為第一有機膜的厚度D1的兩倍。據此，已驗證藉由使矽滲入到第一有機膜中並使第一有機膜歷經交聯，而對第一有機膜提供有機溶劑抗性。
＜實施例5＞ 　　於實施例5，藉由下列製備樣品：藉由以實施例1中所用的組成物塗覆(藉由旋塗)蝕刻目標膜而形成第一有機膜，使8原子%的矽滲入到第一有機膜中，及在與實施例1相同之條件下使第一有機膜歷經交聯。對此樣品，評估氧電漿抗性。
圖11A與11B為例示說明意謂著第一有機膜具有氧電漿抗性之結果的示意橫截面圖。圖11A例示說明在藉由使用光阻圖案作為蝕刻遮罩來蝕刻第二有機膜之前的橫截面。圖11B例示說明在藉由使用光阻圖案作為蝕刻遮罩而藉由氧電漿蝕刻第二有機膜並移除了光阻圖案後的橫截面。
如圖11B例示說明者，在藉由使用光阻圖案作為蝕刻遮罩而藉由氧電漿蝕刻第二有機膜後，第一有機膜仍然留下。據此，已驗證藉由使矽滲入到第一有機膜中並使第一有機膜歷經交聯，而對第一有機膜提供有機溶劑抗性。亦即，已驗證，對氧電漿而言，第一有機膜作為蝕刻停止層。
＜實施例6＞ 　　於實施例6，藉由下列製備樣品：藉由以實施例1中所用的組成物塗覆(藉由旋塗)蝕刻目標膜而形成第一有機膜，使8原子%的矽滲入到第一有機膜中，及在與實施例1相同之條件下使第一有機膜歷經交聯。對此樣品，評估稀釋氫氟酸抗性。
圖12為例示說明意謂著第一有機膜具有稀釋氫氟酸抗性之結果的示意橫截面圖。
圖12的左側及右側例示說明在以稀釋氫氟酸將藉由旋塗形成在第二有機膜上的氧化矽膜(後文中稱為“SOG膜”)移除之前與之後各自的橫截面圖。
如圖12的左側及右側例示說明者，在藉由使用稀釋氫氟酸之濕蝕刻將形成在第一有機膜上的SOG膜移除之前與之後未於第一有機膜的形狀上觀察到改變。據此，已驗證藉由使矽滲入到第一有機膜中並實施交聯，而對第一有機膜提供稀釋氫氟酸抗性。
＜實施例7＞ 　　於實施例7，藉由使用根據上述具體實施例之形成圖案之方法形成具有線與空間結構之圖案，並評供圖案的特性。亦，於實施例7，藉由以實施例1中所用的組成物塗覆(藉由旋塗)蝕刻目標膜而形成第一有機膜，使8原子%的矽滲入到第一有機膜中，及在與實施例1相同之條件下使第一有機膜歷經交聯。
圖13A至13F為例示說明具有藉由使用根據該具體實施例的形成圖案之方法形成之線與空間結構之圖案的圖。圖13A至13F的下側例示說明相應於圖13A至13F上側所例示說明的上表面之橫截面的SEM影像。
如圖13A例示說明者，當形成具有線與空間結構之光阻圖案時，光阻圖案的線寬(臨界維度：CD)為67.3 nm且LER為5.2 nm。
如圖13B例示說明者，當藉由將光阻圖案轉移到第二有機膜而形成第二有機膜圖案時，第二有機膜圖案的CD為63.2 nm且LER為2.8 nm。
如圖13C例示說明者，當形成氧化矽膜而覆蓋第二有機膜時，氧化矽膜的圖案的CD為117.7 nm且LER為2.7 nm。
如圖13D例示說明者，當藉由將氧化矽膜所形成之第一側壁的圖案轉移到第一有機膜而形成第一有機膜圖案時，第一有機膜圖案的CD為31.8 nm且LER為2.6 nm。
如圖13E例示說明者，當形成氧化矽膜而覆蓋第一有機膜時，氧化矽膜的圖案CD的為55.0 nm且LER為2.7 nm。
如圖13F例示說明者，當藉由將氧化矽膜所形成之第二側壁的圖案轉移到蝕刻目標膜而形成蝕刻目標膜圖案時，蝕刻目標膜圖案的CD為24.9 nm且LER為2.6 nm。
據此，發現到具有藉由根據本具體實施例之形成圖案之方法所形成線與空間結構之圖案係具有類似於具有原始線與空間結構之第二有機膜圖案所具者之LER。亦即，根據本具體實施例之形成圖案之方法使得自對準多重圖案化具有減少之LER。
如本文中所述，可提供使得自對準多重圖案化具有減少之LER的形成圖案之方法。
又者，本發明不限於這些具體實施例，而是可在不悖離本發明範圍下作出各種變化或修飾。
11、91‧‧‧蝕刻目標膜
12、12a、92‧‧‧第一有機膜
16‧‧‧光阻膜
17、18、93‧‧‧氧化矽膜
14、94‧‧‧第二有機膜
15、95‧‧‧抗反射膜
11p‧‧‧蝕刻目標膜圖案
99‧‧‧混合膜
12p‧‧‧第一有機膜圖案
14p、94p‧‧‧第二有機膜圖案
15p、95p‧‧‧抗反射膜圖案
16p、96p‧‧‧光阻圖案
17p‧‧‧第一側壁
18p‧‧‧第二側壁
99p‧‧‧混合膜圖案
S1、S2、S3、S4、S11、S12、S13、S14、S15‧‧‧步驟
D2‧‧‧總厚度
D1‧‧‧厚度
圖1為例示說明根據一具體實施例之形成圖案之方法之一實例的流程圖； 　　圖2A至2C為例示說明形成有機膜堆疊體程序之一實例的示意橫截面圖； 　　圖3為例示說明使含矽氣體滲入到第一有機膜中之程序之一實例的流程圖； 　　圖4A至4C為例示說明形成第二有機膜圖案程序之一實例的示意橫截面圖； 　　圖5A至5E為例示說明形成第一有機膜圖案程序之一實例的示意橫截面圖； 　　圖6A至6E為例示說明形成蝕刻目標膜圖案程序之一實例的示意橫截面圖； 　　圖7為顯示第一有機膜的氧電漿抗性及稀釋氫氟酸抗性之圖； 　　圖8為顯示在矽滲入到第一有機膜中及矽沒有滲入到第一有機膜中各自的情形下氧電漿抗性之圖； 　　圖9為顯示在矽滲入到第一有機膜中及矽沒有滲入到第一有機膜中各自的情形下稀釋氫氟酸抗性之圖； 　　圖10A與10B為例示說明其中第二有機膜係形成在第一有機膜上之一實例的示意橫截面圖； 　　圖11A與11B為例示說明意謂著第一有機膜具有氧電漿抗性之結果的示意橫截面圖； 　　圖12為例示說明意謂著第一有機膜具有稀釋氫氟酸抗性之結果的示意橫截面圖； 　　圖13A至13F為例示說明具有藉由使用根據本具體實施例的形成圖案之方法形成之線與空間結構之圖案的圖； 　　圖14A至14F為例示說明傳統形成圖案之方法的一實例的橫截面圖；及 　　圖15A至15D為例示說明傳統形成圖案之方法的另一實例的橫截面圖。

Claims (17)

  1. 一種形成圖案之方法，其包括下列步驟： 　　藉由以包括聚合物之組成物塗覆蝕刻目標膜來形成第一有機膜，該聚合物包括可交聯組分； 　　使無機物質滲入到該第一有機膜中； 　　使該聚合物交聯； 　　在該等滲入與交聯步驟後在該第一有機膜上形成第二有機膜； 　　藉由圖案化該第二有機膜來形成第二有機膜圖案； 　　藉由使用該第二有機膜圖案作為芯圖案之自對準圖案化方法圖案化該第一有機膜來形成具有節距減少到該第二有機膜圖案之節距一半之第一有機膜圖案；以及 　　藉由使用該第一有機膜圖案作為芯圖案之自對準圖案化方法圖案化該蝕刻目標膜來形成具有節距減少到該第一有機膜圖案之節距一半之蝕刻目標膜圖案。
  2. 如請求項1之形成圖案之方法，其中該形成第二有機膜圖案之步驟包括： 　　在該第二有機膜上形成光阻膜， 　　藉由圖案化該光阻膜來形成光阻圖案，以及 　　藉由使用該光阻圖案作為蝕刻遮罩來蝕刻該第二有機膜。
  3. 如請求項1之形成圖案之方法，其中該形成第一有機膜圖案之步驟包括： 　　形成氧化矽膜來覆蓋該第二有機膜圖案； 　　藉由蝕刻形成在該第二有機膜圖案的上表面上之該氧化矽膜而在該第二有機膜圖案的各側上形成該氧化矽膜的第一側壁； 　　移除該第二有機膜圖案；及 　　藉由使用該第一側壁作為蝕刻遮罩來蝕刻該第一有機膜。
  4. 如請求項1之形成圖案之方法，其中該形成蝕刻目標膜圖案之步驟包括： 　　形成氧化矽膜來覆蓋該第一有機膜圖案； 　　藉由蝕刻形成在該第一有機膜圖案的上表面上之該氧化矽膜而在該第一有機膜圖案的各側上形成該氧化矽膜的第二側壁； 　　移除該第一有機膜圖案；及 　　藉由使用該第二側壁作為蝕刻遮罩來蝕刻該蝕刻目標膜。
  5. 如請求項1之形成圖案之方法，其中該交聯步驟是在該滲入步驟後實施。
  6. 如請求項1之形成圖案之方法，其進一步包含下列步驟： 　　在該等滲入與交聯步驟後且在該形成第二有機膜之步驟前將該第一有機膜退火。
  7. 如請求項1之形成圖案之方法，其中該滲入步驟包括： 　　使該第一有機膜暴露於含該無機物質之氣體，及 　　使該第一有機膜暴露於水蒸氣。
  8. 如請求項7之形成圖案之方法，其中該無機物質是矽。
  9. 如請求項8之形成圖案之方法，其中藉由重覆該等使第一有機膜暴露於含矽氣體與使第一有機膜暴露於水蒸氣之步驟，5至10原子%的矽滲入到該第一有機膜中。
  10. 如請求項1之形成圖案之方法，其中該聚合物是藉由聚合具有羥基之單體獲得。
  11. 如請求項10之形成圖案之方法，其中該羥基為酚系(phenolic)羥基或醇系(alcoholic)羥基。
  12. 如請求項1之形成圖案之方法，其中該組成物包括交聯劑。
  13. 如請求項12之形成圖案之方法，其中該交聯劑為含羥甲基之化合物、含烷氧基烷基之化合物、含羧甲基之化合物、或環氧化合物。
  14. 如請求項1之形成圖案之方法，其中該組成物包括酸或酸產生劑。
  15. 如請求項14之形成圖案之方法，其中該酸為有機磺酸或有機羧酸。
  16. 如請求項14之形成圖案之方法，其中該酸產生劑為熱酸產生劑或光酸產生劑。
  17. 如請求項14之形成圖案之方法，其中該酸產生劑為有機磺酸的胺鹽、或有機羧酸的胺鹽。
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