TW201427056A - 包含光吸收結構之太陽能電池 - Google Patents
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Abstract
一種太陽能電池，包括：一第一電極；一複合物層，位於該第一電極上且包括一注入於其中的光吸收劑；一光吸收結構，位於該複合物層上且由一光吸收劑組成；一電洞導電層，位於該光吸收結構上；以及一第二電極，位於該電洞導電層上。
Description
以下發明內容係關於一種太陽能電池，且更特定而言，係關於一種具有新結構的太陽能電池，其因對由光吸收所產生之光電子及光電洞的極佳分離及收集效率而能夠具有極佳的光伏打效率(photovoltaic efficiency)，以及係關於一種製造太陽能電池之方法。
為解決化石能源之枯竭以及由使用化石能源而產生的地球環境問題，一直對太陽能、風能及水能等可再生清潔替代能源積極進行研究。
其中，對直接將太陽光轉換成電能的太陽能電池的興趣顯著增加。此處，太陽能電池意指利用光伏打效應(photovoltaic effect)產生電流-電壓的電池，該電池吸收來自太陽光的光能而產生電子及電洞。
目前，可以製造並且在太陽能發電中實際應用之光電轉換效率高於20%的n-p二極體型單晶矽(Si)系太陽能電池，並且存在有轉換效率高於該n-p二極體型單晶矽(Si)系太陽能電
池的使用如砷化鎵等化合物半導體的太陽能電池。然而，由於該等無機半導體系太陽能電池需要使用顯著高度純化的材料以達成高效率，純化原料時係消耗大量能量，且於使用原料的單一結晶處理或細化(thinning)處理期間需要昂貴的處理設備，因此在降低太陽能電池製造成本方面有局限性，從而妨礙太陽能電池之大規模使用。
因此，為了以低成本製造太陽能電池，應大幅度降低太陽能電池中使用的核心材料或太陽能電池製造方法之成本，且已積極研究可使用廉價材料及處理製造的染料敏化太陽能電池(dye-sensitized solar cell，DSSC)及有機太陽能電池，以替代無機半導體系太陽能電池。
染料敏化太陽能電池(DSSC)最早由瑞士洛桑聯邦理工學院(EPFL)的教授邁克爾格蘭澤爾(Michael Gratzel)於1991年開發，並於自然雜誌(Nature)上報導。
早期的染料敏化太陽能電池結構簡單，其中吸光染料係裝填於多孔性光電陽極(photoanode)上，該等多孔性光電陽極在一光及電可流過的透明電極膜上，另一導電玻璃基材係位於該膜上，且二者之間填充有液體電解質。
染料敏化太陽能電池之操作原理如下。當以化學方式吸附於多孔性光電陽極表面上的染料分子吸收太陽光時，染料分子產生電子-電洞對，且電子被注入一用作多孔性光電陽極之半導體氧化物之導電帶中，以傳輸至該透明導電膜，由此產生電流。
殘留於染料分子中的電洞構成完整的太陽能電池電路，其形式為其中電洞藉由電洞導電(hole conduction)被傳輸至光電陰極(photocathode)，從而對外做功，電洞導電係由液體或固體電解質或電洞導電聚合物的氧化還原反應而引起。
在此染料敏化太陽能電池構造中，該透明導電膜主要由氟摻雜氧化錫(FTO)或銦摻雜氧化錫(ITO)製成，且使用具有寬能帶隙(bandgap)之奈米顆粒作為多孔性光電陽極。
作為染料，係以化學方式合成並使用各種材料，該等材料能夠特別好地吸收光且容易地分離激子，激子係因高於光電陽極材料之導電帶(conduction band)之能階的最低未佔用分子軌域(lowest unoccupied molecular orbital，LUMO)能階而由光所產生，由此增大太陽能電池之效率。過去大約20年間，截至目前所報導的液體型染料敏化太陽能電池之最大效率為11至12%。液體型染料敏化太陽能電池具有相對高的效率，因而液體型染料敏化太陽能電池有可能得以商業化。然而，在揮發性液體電解質隨時間之穩定性方面以及降低因使用高成本釕(Ru)系染料所造成之成本方面存在問題。
為解決該等問題，一直對不揮發電解液之使用進行研究，不揮發電解液使用離子型溶劑而非揮發性液體電解質，且對使用凝膠型聚合物電解質以及廉價的純有機染料進行研究，但存在以下問題：使用該等材料之染料敏化太陽能電池之效率低於使用揮發性液體電解質及釕系染料之染料敏化太陽能電池之效
率。
同時，自二十世紀90年代中期便認真研究的有機光伏打(OPV)由具有電子供體(D，或通常稱為電洞受體)特性及電子受體(A)特性的有機材料構成。當由有機分子製成之太陽能電池吸收光時，係形成電子及電洞，稱為激子。激子向D-A介面移動，從而分離出電荷，電子向電子受體移動，且電洞向電子供體移動，由此產生光電流(photo current)。
由於電子供體中所產生之激子可移動的距離非常短，約10奈米，光活性有機材料可能不會厚厚地層壓，因此光吸收率(optical absorbance)低且效率低。然而，最近，由於所謂的能夠增大介面處表面積的塊材異質接面(bulk heterojunction，BHJ)概念之引入以及具有小能帶隙從而可以容易地大範圍吸收太陽光的電子供體有機材料之開發，效率顯著提高，效率高於8%的有機光伏打已有報導(先進材料(Advanced Materials)，23(2011)4636)。
於有機光伏打中，由於有機材料之高成型性、多樣性、及低成本，裝置之製造處理較簡單，因此相比現有的太陽能電池，可以低成本製造有機光伏打。然而，有機光伏打存在以下問題：BHJ之結構會因空氣中之水分或氧氣而降解，使太陽能電池之效率快速降低，換言之，太陽能電池穩定性有問題。當引入完全密封太陽能電池的技術以解決該問題時，穩定性會增加，但成本亦會增大。
作為解決由液體電解質所引起的染料敏化太陽能電池(DSSC)的問題的方法，瑞士洛桑聯邦理工學院(EPFL)的化學教授、DSSC的發明者邁克爾格蘭澤爾於1998年於自然雜誌(Nature)上報告了一種全固態DSSC，其使用固態電洞導電有機材料螺-OMeTAD[2,2',7,7'-四(N,N-二-p-甲氧基苯胺)-9,9'-螺二氟](Spiro-OMeTAD[2,2',7,7'-tetrkis(N,N-di-p-methoxyphenylamine)-9,9'-spirobi fluorine])而非液體電解質，從而具有0.74%的效率。此後，由優化結構、改進介面特性以及提高電洞導電率等使效率增加至約6%。另外，已製造使用廉價的純有機染料而非釕系染料以及使用聚(3-己基噻吩)(P3HT)、聚(3,4-伸乙二氧基噻吩)(PEDOT)等作為電洞導體的太陽能電池，但該太陽能電池之效率仍較低，為2至7%。
再者，已報導對使用量子點奈米顆粒作為光吸收劑代替染料以及使用電洞導電無機材料或有機材料代替液體電解質的太陽能電池的研究。已報導複數種使用CdSe、PbS等作為量子點以及使用如螺-OMeTAD或P3HT等導電聚合物作為電洞導電有機材料的太陽能電池，但其效率仍然非常低，為5%或更低。此外，使用Sb2S3作為光吸收無機材料以及使用聚[2,6-(4,4-雙-(2-乙基己基)-4H-環戊[2,1-b；3,4-b']二噻吩)-交替-4,7-(2,1,3-苯并噻二唑)](poly[2,6-(4,4-bis-(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b；3,4-b']dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benxothiadiazole)]，PCPDTBT)作為電洞導電有機材料的太陽能電池係具有約6%的效率，此一事實已有
報導[奈米通訊(Nano Letters)，11(2011)4789]，但未有效率進一步提高的報導。
另外，目前，作為能由溶液方法製造的太陽能電池中前景廣闊的太陽能電池，已對使用銅鋅錫硫屬化物(CZTS/Se)或銅銦鎵硫屬化物(CIGS/Se)的太陽能電池進行研究，但其效率僅係約11%。另外，存在以下問題：銦等資源有限，使用肼(hydrazine)等毒性高的化合物，需要高溫的二次熱處理過程，以及硫屬元素之高揮發性可能會損害穩定性及複現性，且硫屬元素導致難以進行長期高溫熱處理，使得由溶液方法製造粗晶粒有局限性。
如上所述，為了替代半導體系太陽能電池，已建議多種太陽能電池，例如有機太陽能電池、染料敏化太陽能電池、無機量子點敏化太陽能電池、以及由本申請者所提出的有機/無機混合式太陽能電池(韓國專利註冊號1172534)，但在效率方面替代半導體系太陽能電池上有局限性。
[相關技術文件]
[專利文件]
韓國專利1172534號
[非專利文件]
先進材料(Advanced Materials)，23(2011)4636
奈米通訊(Nano Letters)，11(2011)4789
美國化學會志(J.Am.Chem.Soc.)，131(2009)6050
本發明之一實施態樣旨在提供一種太陽能電池以及一種製造太陽能電池之方法，該太陽能電池具有一新結構，其能夠具有使由光吸收所產生的光電子與光電洞彼此分離的高分離效率、防止光電洞因複合(recombination)而損失、定向地移動光電洞、具有增大的光活性區域、製造簡單且容易、且能夠以低成本大量生產。
在一通常態樣中，係提供一種太陽能電池，包括：一第一電極；一複合物層，位於該第一電極上且包括一注入於其中的光吸收劑；一光吸收結構，位於該複合物層上且由一光吸收劑組成；一電洞導電層，位於該光吸收結構上；以及一第二電極，位於該電洞導電層上。
該光吸收結構可滿足以下關係式1。
於關係式1中，Surf係該光吸收結構位於其上之複合物層表面的整個表面積，Cov係經該光吸收結構覆蓋之該複合物層的表面積。
對應於該複合物層經該光吸收結構所覆蓋之表面覆蓋率之Cov/Surf為0.25至1，其中，Surf係該光吸收結構位於其上之複合物層表面的整個表面積，Cov係經該光吸收結構覆蓋之該複合物層的表面積。
對應於該複合物層經該光吸收結構所覆蓋之表面覆蓋率之Cov/Surf為0.7至1，其中，Surf係該光吸收結構位於其上之複合物層表面的整個表面積，Cov係經該光吸收結構覆蓋之該複合物層的表面積。
該光吸收結構可包括一光吸收劑導柱(light absorber pillar)、一光吸收劑薄膜、及一突出於該光吸收劑薄膜之光吸收劑導柱。
該光吸收劑導柱之形狀可為柱狀、盤狀、針狀、現狀、棒狀、或其組合。
該光吸收劑薄膜可為一緻密膜、一多孔膜、或前述之層合膜。
該光吸收結構可包括一線網結構(wire web structure)，光吸收劑線係彼此不規則地糾纏於其中。
該光吸收結構可包括一厚度為1至2000奈米之光吸收劑薄膜。
該光吸收結構可包括一厚度為50至800奈米之光吸收劑薄膜。
該光吸收結構可延伸自該複合物層。
該光吸收結構可經由一使用光吸收劑溶液之溶液施用方法之單一處理而與該複合物層之光吸收劑同時形成。
該複合物層可包括一多孔性金屬氧化物層，於其中注入有該光吸收劑。
該多孔性金屬氧化物層之厚度可為50奈米至10微米。
該多孔性金屬氧化物層之厚度可為50奈米至800奈米。
該多孔性金屬氧化物層之孔隙度可為30至65%。
太陽能電池可更包括一金屬氧化物薄膜，位於該第一電極與該複合物層之間。
該複合物層之光吸收劑以及該光吸收結構之光吸收劑可各自獨立包括選自以下群組之一或至少二材料：無機-有機混合式波洛斯凱特化合物(inorganic-organic hybrid perovskite compounds)、CdS、CdSe、CdTe、PbS、PbSe、PbTe、Bi2S3、Bi2Se3、InP、InAs、InGaAs、ZnSe、ZnTe、GaN、GaP、GaAs、GaSb、InSb、Si、Ge、AlAs、AlSb、InCuS2、In(CuGa)Se2、Sb2S3、Sb2Se3、Sb2Te3、SnSx(1x2)、NiS、CoS、FeSx(1x2)、In2S3、MoS、MoSe、Cu2S、HgTe及MgSe。
該複合物層之光吸收劑以及該光吸收結構之光吸收劑可各自獨立包括一或至少二選自滿足以下化學式1或2之無機-有機混合式波洛斯凱特化合物之材料。
(化學式1)AMX3
於化學式1中，A係單價有機銨離子或Cs+，M係雙價金屬離子，且X係鹵素離子。
(化學式2)A2MX4
於化學式2中，A係單價有機銨離子或Cs+，M係雙價金屬離子，且X係鹵素離子。
該電洞導電層之一電洞傳輸材料可為有機電洞傳輸材料。
該電洞導電層之一電洞傳輸材料可為一單體或聚合物。
該電洞導電層之一電洞傳輸材料可為選自以下群組之一或至少二者：噻吩系電洞導電聚合物(thiophene based hole conductive polymers)、對-苯乙烯系電洞導電聚合物(parap-henylenevinylene based hole conductive polymers)、咔唑系電洞導電聚合物(carbazole based hole conductive polymers)、以及三苯胺系電洞導電聚合物(triphenylamine based hole conductive polymers)。
該電洞導電層之一電洞傳輸材料可為選自以下群組之一或至少二者：噻吩系電洞導電聚合物以及三苯胺系電洞導電聚合物。
該電洞導電層之一電洞傳輸材料可包括一滿足以下化學式3之有機材料。
(化學式3)
於化學式3中，R4與R6各自獨立為(C6-C20)伸芳基，R5為(C6-C20)芳基，R4至R6各自獨立經選自以下群組之至少一者取代：鹵素、經或未經鹵素取代之(C1-C30)烷基、(C6-C30)芳基、經或未經(C6-C30)芳基取代之(C2-C30)雜芳基、5-至7-員的雜環烷基、與至少一芳香環稠合之5-至7-員的雜環烷基、(C3-C30)環烷基、與至少一芳香環稠合之(C6-C30)環烷基、(C2-C30)烯基、(C2-C30)炔基、氰基、咔唑基、(C6-C30)芳(C1-C30)烷基、(C1-C30)烷基(C6-C30)芳基、硝基以及羥基，且n為2至100,000的自然數。
該多孔性金屬氧化物層之金屬氧化物可為選自以下群組之一或至少二者：鈦氧化物、鋅氧化物、銦氧化物、錫氧化物、鎢氧化物、鈮氧化物、鉬氧化物、鎂氧化物、鋇氧化物、鋯氧化物、鍶氧化物、鑭氧化物、釩氧化物、鋁氧化物、釔氧化物、鈧氧化物、釤氧化物、鎵氧化物、鍶-鈦氧化物、及其複合物。
該複合物層之光吸收劑可填於該多孔性金屬氧化物層的孔中。
該電洞導電層之一電洞傳輸材料可不存在於該複合物層中。
太陽能電池可更包括一軟性基材，位於該第一電極下或該第二電極上。
在另一通常態樣中，係提供一種太陽能電池，包括：一第一電極；一複合物層，位於該第一電極上且具有一結構，於其中一電子傳輸材料以及一光吸收劑係彼此互相注入；一光吸收結構，位於該複合物層上且由一光吸收劑組成；一電洞導電層，位於該光吸收結構上；以及一第二電極，位於該電洞導電層上。
太陽能電池可更包括一電子傳輸膜，位於該第一電極與該複合物層之間。
該光吸收結構可包括一光吸收劑薄膜。
該電洞導電層之一電洞傳輸材料與該光吸收結構可具一結構，該二者於其中彼此互相注入。
該光吸收劑薄膜可包括一多孔膜。
在另一通常態樣中，係提供一種太陽能電池模組，包括如上述之太陽能電池。
在另一通常態樣中，係提供一種裝置，由如上述之太陽能電池供應能量。
100‧‧‧複合物層
10‧‧‧多孔性電極
110‧‧‧多孔性金屬氧化物層
1‧‧‧金屬氧化物顆粒
120‧‧‧光吸收劑
130‧‧‧第一電極
140‧‧‧金屬氧化物薄膜
150‧‧‧基材
200‧‧‧光吸收結構
210‧‧‧導柱
211‧‧‧導柱樁部
220‧‧‧聚集結構體
300‧‧‧電洞導電層
400‧‧‧第二電極
第1A圖至第1C圖為顯示根據本發明一實例性實施態樣之太陽能電池之實例的剖面圖；第2A圖至第2C圖為顯示根據該本發明實例性實施態樣之太陽能電池中的複合物層實例細節的剖面圖；第3圖為一顯示根據該本發明實例性實施態樣之太陽能電池的另一實例的剖面圖；
第4圖為一顯示根據該本發明實例性實施態樣之太陽能電池的另一實例的剖面圖；第5圖為一顯示根據該本發明實例性實施態樣之太陽能電池中的另一太陽能電池實例的剖面圖，該太陽能電池由該複合物層及該光吸收上層(upper light absorption layer)組成；第6圖為一顯示根據該本發明實例性實施態樣之太陽能電池中的又一太陽能電池實例的剖面圖，該太陽能電池由該複合物層及該光吸收上層組成。
第7圖為一由觀察形成於製備實施例5-2中所製備樣品之複合物層上的光吸收結構所獲得的光學顯微鏡照片；第8A圖及第8B圖為由觀察形成於製備實施例5-2中所製備樣品之複合物層上的光吸收結構所獲得的掃描電子顯微鏡照片；第9圖為一由觀察製備實施例5-2中所製備樣品之剖面所獲得的掃描電子顯微鏡照片；第10圖為一由觀察製備實施例4-6中所製備樣品之表面所獲得的光學顯微鏡照片；第11A圖及第11B圖為由觀察於實施例2中之大氣壓電漿處理後形成於複合物層上的光吸收結構所獲得的掃描電子顯微鏡照片；第12圖為一顯示實施例1及2中所製備的光吸收劑的X射線繞射圖形(XRD)結果的視圖；
第13A圖至第13D圖為由觀察製備實施例3-3(第13A圖)、7(第13B圖)、8(第13C圖)、及9(第13D圖)中所製得的光吸收結構體所獲得的掃描電子顯微鏡照片；第14A圖至第14D圖為由觀察製備實施例10(第14A圖)、11(第14B圖)、12(第14C圖)、及13(第14D圖)中所製得的光吸收結構體所獲得的掃描電子顯微鏡照片；第15A圖至第15E圖為由觀察製備實施例14(第15A圖)、15(第15B圖)、16(第15C圖)、17(第15D圖)、及18(第15E圖)中所製得的光吸收結構體所獲得的掃描電子顯微鏡照片；以及第16圖為一由觀察製備實施例18中所製得的樣品的剖面所獲得的掃描電子顯微鏡(SEM)照片。
在下文中，將參照附圖詳細闡述根據本發明之太陽能電池。此處，除非另外定義，否則本說明書中所使用的技術術語及科學術語具有熟習本發明所屬技術者所理解的一般含義，並且下面的說明及附圖中將省略會使本發明難以理解的對已知功能及構造的說明。
於染料敏化太陽能電池或量子點敏化太陽能電池領域，以下結構被視為最適合用於提高太陽能電池之效率的結構：其中吸收光而產生光電子-光電洞對的染料或量子點均勻分散於且附著至一多孔性載體(supporter)，且附著有該染料或量子點的
該多孔性載體之孔係填充有氧化還原對系電洞導電液體或電洞傳輸材料。原因為，增大該多孔性載體之比表面積可以增加染料或量子點等光吸收劑之填載量，且該光吸收劑具有一結構，其中該光吸收劑同時接觸電子傳輸材料及電洞傳輸材料，從而可有效地使光電子與光電洞相互分離。
然而，本申請者發現，太陽能電池之效率可由以下結構顯著提高：其中該光吸收劑填充於多孔性電子傳輸材料中，且一由該光吸收劑所製成之光吸收結構係位於該多孔性電子傳輸材料上，相較於其中該光吸收劑分散並注入於該多孔性電子傳輸材料中的結構，較佳為其中該光吸收劑覆蓋該多孔性電子傳輸材料之上部的結構，並且對該結構進行了深入研究，由此完成了本發明。
根據本發明之太陽能電池可包括一第一電極；一複合物層，位於該第一電極上且包含一注入於其中的光吸收劑；一光吸收結構，位於該複合物層上且由該光吸收劑製成；一電洞導電層，位於該光吸收結構上；以及一第二電極，位於該電洞導電層上。
於根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池中，該由光吸收劑製成的光吸收結構可包括一光吸收劑導柱、一光吸收劑薄膜或一突出於光吸收劑薄膜的光吸收劑導柱。
於根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池中，該注入有光吸收劑的複合物層可包括該光吸收劑；以及用作電子
傳輸材料及/或光吸收劑載體的金屬氧化物。該複合物層之金屬氧化物可為多孔性金屬氧化物，其中金屬氧化物形成一具有多孔性結構的連續體。詳言之，該複合物層可包括該具有開孔的多孔性金屬氧化物層且包含該經由該等開孔注入有光吸收劑的多孔性金屬氧化物層。在下文中，其中該光吸收劑注入至該多孔性金屬氧化物中的結構被稱為複合物層，且包括該第一電極以及位於該第一電極上的該複合物層的結構被稱為多孔性電極。
根據本發明之太陽能電池可因位於該複合物層上的該光吸收結構而具有極佳的功率轉換效率(power conversion efficiency)，且更具體而言，相較於具有以下結構的太陽能電池，功率轉換效率至少增加了50%：於該結構中，該光吸收結構不位於該複合物層上而是該光吸收劑注入於該多孔性金屬氧化物層。
詳言之，根據本發明之太陽能電池可因該光吸收結構而具有10至17.3%的功率轉換效率，且於使用導電聚合物的有機太陽能電池、染料敏化太陽能電池、以及使用無機半導體奈米顆粒作為光吸收劑及使用電洞導電有機材料作為電洞傳輸材料的有機無機混合式太陽能電池中，該功率轉換效率(17.3%)係迄今為止所報告的最大的功率轉換效率。
本申請者經由各種實驗發現，該光吸收結構可顯著提高功率轉換效率，且同時，功率轉換效率可隨該光吸收結構之形狀及大小以及如下面的關係式1所界定的該光吸收結構對該複合物層的表面覆蓋率而變化。具體而言，本申請者發現，被該光
吸收結構所覆蓋的覆蓋率可對功率轉換效率有很大的影響。
於根據本發明實例性實施態樣之太陽能電池中，該光吸收結構可滿足以下關係式1。
於關係式1中，Surf為該光吸收結構位於其上之複合物層表面的整個表面積，且Cov為經該光吸收結構覆蓋之該複合物層的表面積。
換言之，該光吸收結構可放置成接觸該複合物層的一個表面，且基於該複合物層上放置有該光吸收結構的一個表面，對應於一個表面的5至100%的表面積可被該光吸收結構所覆蓋。
該光吸收結構可滿足下面的關係式1-1，因此太陽能電池可具有至少10%的功率轉換效率。
該光吸收結構可滿足下面的關係式1-2，因此該太陽能電池可具有至少15%的功率轉換效率。
於根據本發明實例性實施態樣之太陽能電池中，該光吸收結構可包含光吸收劑導柱、光吸收劑薄膜、或突出於該光
吸收劑薄膜的該光吸收劑導柱，其中該光吸收劑薄膜可包含一多孔膜、一緻密膜、或一層合有該多孔膜及該緻密膜的層合膜，且突出於該光吸收劑薄膜的該光吸收劑導柱可意指一具有突出結構的光吸收劑薄膜。於此情形中，該突出結構的一下部區域可構成該光吸收劑薄膜。該光吸收結構可具有一延伸自該複合物層的結構。
該延伸結構可意指一結構，其中該複合物層與該光吸收結構以物理方式相互結合。詳言之，該延伸結構可意指一結構，其中該複合物層之金屬氧化物(該多孔性金屬氧化物層之金屬氧化物)及/或該複合物層之光吸收劑與該光吸收結構之光吸收劑係以物理方式相互結合。該以物理方式結合的結構可意指一結構，其中該複合物層之金屬氧化物(該多孔性金屬氧化物層之金屬氧化物)及/或該複合物層之光吸收劑與該光吸收結構之光吸收劑作為晶界相或連續相而相互接觸。
就製造方法而言，其中該光吸收結構延伸自該複合物層的結構可意指該光吸收結構與該複合物層中所含的光吸收劑係由單一處理而同時形成，或該光吸收結構係由使用該複合物層中所含光吸收劑作為成核點或晶種而自該複合物層中所含的光吸收劑生長出。
結合該光吸收結構之形狀描述該結構，上述延伸結構可意指以下結構：其中該光吸收結構之導柱係結合至該複合物層且同時接觸該複合物層，或以下結構：其中該光吸收結構之薄
膜的一個表面與該複合物層一體式結合且同時接觸該複合物層。
換言之，該延伸結構可意指一結構其中該光吸收結構與該複合物層係以物理方式而相互一體化、一結構其中該光吸收結構與該複合物層中所含的光吸收劑係以物理方式而相互一體化、一結構其中該光吸收結構係由自該複合物層生長而形成、或一結構其中該光吸收結構係由自該複合物層中所含的光吸收劑生長而形成。
如上所述，該光吸收結構具有延伸自該複合物層的結構，從而可防止光電洞及光電子於該複合物層與該光吸收結構之間移動時因散射而造成的損失。
於根據本發明實例性實施態樣之太陽能電池中，該光吸收結構可包含光吸收劑導柱、光吸收劑薄膜或該突出於光吸收劑薄膜的光吸收劑導柱。
該光吸收結構之光吸收劑導柱可意指一由光吸收劑製成且具有任意形狀的突出件(protrusion part)，且該突出件(導柱)可具有柱形狀、盤形狀、針形狀、線形狀、棒形狀、或其混合形狀。
詳言之，該具有柱形狀的光吸收劑導柱可具有不規則的不均勻度，但其剖面在巨觀上可具有多角形、環形、或橢圓形形狀，且該柱的一端可結合至該複合物層或一光吸收劑薄膜。然而，該光吸收劑導柱之形狀並不限於巨觀上具有柱形狀的光吸收劑導柱，且該柱形導柱可具有1或更大的縱橫比(於柱形狀之情
形中，其等於下文將描述的第一方向上的長度與第二方向上的長度的比率)，且包含一聚集結構其中其巨觀形狀未被不規則表面不均勻度清楚界定。
詳言之，該具有盤形狀的光吸收劑導柱可不規則地不均勻，但其剖面在巨觀上可具有多角形、環形、或橢圓形形狀，且該板的一端可結合至該複合物層或該光吸收劑薄膜。然而，該光吸收劑導柱之形狀並不限於巨觀上具有盤形狀的光吸收劑導柱，且該盤形導柱可具有小於1的縱橫比(在盤形狀之情形中，其等於下文將描述的第一方向上的長度與第二方向上的長度的比率)，且包含一聚集結構其中其巨觀形狀未被不規則表面不均勻度清楚界定。
於此情形中，自該第一電極至該第二電極(其係太陽能電池的相互面對的二個電極)的方向可被界定為第一方向，且平行於該第一電極的方向可被界定為第二方向。於其中第一方向上的長度大於第二方向上的長度之情形中，該形狀可被視為柱形狀，且於其中第一方向上的長度小於第二方向上的長度之情形中，該形狀可被視為盤形狀。
詳言之，該具有針形狀的光吸收劑導柱可具有透鏡形狀及其中其剖面面積隨長度連續或不連續地改變的形狀。換言之，該針形光吸收劑導柱可具有大於1的縱橫比以及其中其剖面面積可在長軸方向上改變的形狀。作為一具體實例，該針形光吸收劑導柱可具有一形狀其中在至少一端處的剖面面積小於中心處
(長軸之中心)的剖面面積或在二端處的剖面面積皆小於中心處(長軸之中心)的剖面面積。
詳言之，該線或棒形光吸收劑導柱可具有大於1的縱橫比以及其中剖面面積在長軸方向上固定不變的形狀。此處，於其中短軸之剖面具有微米(μm)級的大直徑的情形中，該形狀可被視為棒形狀，且於其中該剖面具有較小的直徑、更具體而言數奈米至數百奈米(nm)級的直徑的情形中，該形狀可被視為線形狀。
於此情形中，具有選自上述柱形狀、盤形狀、針形狀、線形狀、及棒形狀中的至少二個形狀的導柱可混入該光吸收結構中。另外，複數個具有選自上述柱形狀、盤形狀、針形狀、線形狀、及棒形狀的一個或至少二個形狀的導柱可以在該光吸收結構中不規則地相互接觸。作為一具體實例，該光吸收結構可包含一線網結構(wire web structure)，線形光吸收劑導柱係彼此不規則地糾纏於其中。
於其中該光吸收結構包括光吸收劑導柱的情形中，該光吸收結構可包括柱形光吸收劑導柱、盤形光吸收劑導柱、包含線網結構的線形光吸收劑導柱、或其混合形狀。原因為，由於該複合物層之極佳(高)表面覆蓋率、光電洞及/或光電子向該複合物層之平穩移動、以及與電洞導電層之接觸面積之增大，可獲得更佳的功率轉換效率，具體而言，12%或更大的功率轉換效率，且更具體而言，15%或更大的功率轉換效率。
於其中於該複合物層上之該光吸收結構具有該突出結構(即，導柱結構)之情形中，詳細的突出形狀被界定為柱形狀、盤形狀、針形狀、線形狀、或棒形狀，然後予以描述，但該等形狀係以舉例說明方式提供，旨在幫助清楚地理解根據本發明實例性實施態樣之光吸收結構。因此，具有該突出結構之光吸收結構之形狀並不限於字面意義上的柱形狀、盤形狀、針形狀、線形狀、或棒形狀，且等效的或類似的經修改結構可包含於本發明中。
於其中位於該複合物層上之該光吸收結構具有該突出結構(即，導柱結構)之情形中，大小或厚度並不特別限制。然而，於柱或盤形狀的光吸收劑導柱之情形中，該導柱之直徑(第二方向上的長度)較佳可為100至100,000奈米，且該導柱之厚度(第一方向上的長度)較佳可為10至1,000奈米，且於針或棒形狀的光吸收劑導柱之情形中，該導柱之長軸之長度較佳可為500至100,000奈米，且該導柱之短軸之長度較佳可為100至10,000奈米。再者，於為線形狀的光吸收劑導柱之情形中，該導柱之長軸之長度較佳可為50至10,000奈米。原因為，由於該導柱之大小或厚度可主要影響光電洞移動穿過該光吸收結構的移動路徑，故該導柱之大小及厚度可影響光電洞自該複合物層之光吸收劑向該導柱移動的移動容易程度，即光電洞自該複合物層之光吸收劑向該導柱移動的內部移動長度，且影響該導柱與該複合物層之間的介面阻力。藉由具有上述大小之導柱，光電洞可經由更短的路徑自該複合物層向
該導柱移動，該複合物層與該導柱之間的接觸面積可增大，且該導柱可於增大光活性區域的同時有效地防止導柱中的光電洞湮滅。
再者，該複合物層之光吸收劑與該光吸收結構可由單一處理而同時形成，或該光吸收結構可自該光吸收劑生長以由此具有自其延伸的結構，使得該導柱的一端或一側可位於該複合物層上。更具體而言，於其中該光吸收結構包括柱形及/或盤形導柱的情形中，該導柱可具有一結構其中該導柱的一端係埋入該複合物層中。換言之，當該光吸收結構可與該複合物層中所含的光吸收劑由單一處理(施用且乾燥一溶液其中溶解有光吸收劑)同時形成時，或當該光吸收結構可自該複合物層中所含的光吸收劑生長時，該導柱朝向該複合物層的一端可位於該複合物層之表面上或於該複合物層中，且該導柱的另一端可自該複合物層之表面向上突出而形成該突出結構。其中該導柱的一端埋入光吸收劑中的結構可提高該光吸收結構中所產生的光電子的分離及移動效率。
如上所述，於其中該光吸收結構包括該光吸收劑導柱的情形中，該導柱對該複合物層的表面覆蓋率(=Cov/Surf)(其為經該光吸收劑導柱所覆蓋的該複合物層的面積比率)可隨該光吸收劑導柱之密度及大小而變化。上述導柱對複合物層的表面覆蓋率可顯著地影響太陽能電池之功率轉換效率。
以該光吸收結構位於其上的複合物層之上表面的整
個表面面積計，當突出於該複合物層的導柱對複合物層的表面覆蓋率(=Cov/Surf)為至少5%(Cov/Surf=0.05)時，該導柱可使功率轉換效率增大，且較佳為，該表面覆蓋率可為10%(Cov/Surf=0.1)或更大。於其中該導柱對該複合物層的表面覆蓋率為25%(Cov/Surf=0.25)或更大時，太陽能電池可具有10%或更大的功率轉換效率，且於其中該導柱對該複合物層的表面覆蓋率為70%(Cov/Surf=0.70)或更大時，太陽能電池可具有15%或更大的功率轉換效率。於此情形中，當導柱之密度相當高時，該光吸收結構具有一結構對應於一具有一多孔性或幾乎緻密的膜的光吸收劑薄膜的結構，而非一各自獨立的導柱相互間隔開的結構，使得該導柱對該複合物層的表面覆蓋率之上限可接近100%(Cov/Surf=1)。然而，於根據是否形成連續體而使高密度導柱與多孔膜相互顯著地分開的情形中，換言之，於將該等導柱限制為未形成連續體而是被相互間隔開的獨立突出結構(即，相互間隔開的獨立導柱)的情形中，該導柱對該複合物層的表面覆蓋率之上限可隨該導柱之具體大小及形狀而變化，但可為80%(Cov/Surf=0.80)，尤其為75%(Cov/Surf=0.75)，且更尤其為70%(Cov/Surf=0.70)。
作為該光吸收結構的一非限制性具體實例，考慮到上述該導柱對該複合物層的高表面覆蓋率、對由光電子/光電洞移動時的複合所引起的湮滅的預防、與該電洞導電層的平穩的介面接觸，該光吸收結構可包括一奈米盤形導柱，具有複合物層之表面覆蓋率為25%(Cov/Surf=0.25)或更大、直徑(第二方向上的長
度)為500至20,000奈米、且厚度(第一方向上的長度)為100至600奈米；及/或一奈米柱形導柱，具有複合物層之表面覆蓋率為70%(Cov/Surf=0.70)或更大、直徑(第二方向上的長度)為200至5,000奈米、且厚度(第一方向上的長度)為300至800奈米。
於根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池中，該光吸收結構可包括聚集結構其中上述複數個導柱相互聚集，且該聚集結構可包含一結構其中上述複數個導柱不連續地相互接觸。
除上述線網結構外，該聚集結構可包括一具有多角柱(盤)形狀、環形柱(盤)形狀、或橢圓形柱(盤)形狀的聚集結構體。換言之，於該光吸收結構之聚集結構中，該等複數個導柱可在相互間隔開的同時相互聚集，且該聚集形狀可形成多角柱(盤)形狀、環形柱(盤)形狀、或橢圓形柱(盤)形狀。該光吸收結構可具有一形狀，其中複數個聚集結構係相互間隔開設置。
該聚集結構可具有一結構，其中形成該聚集結構體的各導柱係獨立地自該複合物層延伸或經由一單一根基(root)自該複合物層延伸，由此被分成複數個導柱。
換言之，形成該聚集結構的該等複數個導柱可各自分別地自該複合物層延伸，或於其樁部(stump)(一鄰近該複合物層的區域)處相互結合，由此自該複合物層延伸。
就製造方法而言，其中該等導柱經由單一根基自該
複合物層延伸且然後分成複數個的該聚集結構，可使用包括電漿蝕刻法在內的定向乾蝕刻法，藉由部分地蝕刻自該複合物層延伸的光吸收劑導柱而形成。
舉例而言，該聚集結構可如下形成：乾蝕刻自該複合物層生長出的光吸收劑，以呈柱或盤形狀突出，使得複數個導柱形成於一端部(朝向該第二電極的一個端)處，同時在其樁部部分維持單一柱形狀。於此情形中，其中該等導柱經由單一根基自該複合物層延伸且然後分成複數個的該結構可被理解為一多角柱(盤)、環形柱(盤)、或橢圓形柱(盤)形光吸收劑導柱，其中經乾蝕刻的一個表面之表面粗糙度係增大。
其中該等複數個導柱經由單一樁部自該複合物層延伸的結構可能較佳，在於形成一具有微細結構的導柱，從而增大該導柱與該電洞傳輸材料之間的接觸面積，同時增大該複合物層與該導柱之間的接觸面積。
該光吸收結構之光吸收劑薄膜可意指一由光吸收劑製成的連續體膜。該連續體可意指其中單個光吸收劑晶粒接觸鄰近該單個光吸收劑晶粒的光吸收劑晶粒中的至少一晶粒，同時基於該單個光吸收劑晶粒形成晶界，使得該等光吸收劑晶粒連續地相互連接。根據該單個光吸收劑晶粒如何與其所相鄰的光吸收劑晶粒一起形成晶界，該連續體膜可具有一多孔性或緻密結構。更具體而言，該光吸收結構之光吸收劑薄膜可為一緻密膜、一多孔膜、或一其層合膜。於層合膜之情形中，該緻密膜及該多孔膜可
依序層合於該複合物層上，或該多孔膜及該緻密膜可依序層合於該複合物層上。於此情形中，該緻密膜可包括一含有孔的膜，該等孔部分地分佈於其中至少二個晶粒相互接觸的點(例如三相點(triple point))處，且並不限於其中不存在孔的緻密膜作為光吸收劑薄膜。
當該光吸收結構包括該光吸收劑薄膜時，該光吸收劑薄膜對該複合物層的表面覆蓋率可為70%(Cov/Surf=0.70)至100%(Cov/Surf=1)。該複合物層的70%(Cov/Surf=0.70)或更大的表面覆蓋率可由形成該連續體的該光吸收劑薄膜而達成，且太陽能電池因此極佳的表面覆蓋率而可具有15%或更大的功率轉換效率。具體而言，於具有約100%的表面覆蓋率的緻密膜型光吸收結構的情形中，太陽能電池可具有17%或更大的非常佳的功率轉換效率。換言之，當該複合物層之光吸收劑不直接接觸該電洞導電層之電洞傳輸材料而是經由該緻密光吸收劑薄膜接觸該電洞傳輸材料時，太陽能電池可具有17%或更大的非常佳的功率轉換效率。於此情形中，基於該光吸收劑薄膜對該複合物層之表面覆蓋率，當該表面覆蓋率以實驗方法確定為70%(Cov/Surf=0.70)至90%(Cov/Surf=0.9)時，該光吸收劑薄膜可被稱為一多孔膜型光吸收劑薄膜，且當表面覆蓋率大於90%(Cov/Surf=0.9)時，該光吸收劑薄膜可稱為一緻密膜型光吸收劑薄膜。
於其中該光吸收結構包含該薄膜的情形中，考慮到該光吸收結構之光吸收劑以及該多孔性金屬氧化物中的光吸收
劑，該複合物層及該光吸收結構的結構可被理解為以下結構：其中該光吸收劑係注入於該多孔性金屬氧化物層中，同時覆蓋該多孔性金屬氧化物層(該光吸收劑注入於該金屬氧化物層之孔中，同時覆蓋金屬氧化物層的一個表面)。
於其中該光吸收結構包括該光吸收劑薄膜的情形中，該光吸收劑薄膜之厚度並無特別限制，但較佳可為1至2,000奈米，更佳為10至1,000奈米，更佳為50至800奈米，甚至更佳為50至600奈米，且最佳為50至400奈米。於其中該光吸收劑薄膜具有上述厚度的情形中，在光電流穿過該光吸收劑薄膜時，可充分地確保該吸收光而產生光電子及光電洞的光活性，同時可防止電流被複合所湮滅，且所輻射的光可被完全吸收。
如上所述，該光吸收結構可包括光吸收劑導柱或光吸收劑薄膜。此外，該光吸收結構可包括光吸收劑導柱形成於其上的光吸收劑薄膜。
光吸收劑導柱形成於其上的光吸收劑薄膜可意指一光吸收劑突出結構形成於其上的光吸收劑薄膜。該光吸收劑突出結構可包含一結構，其中具有選自柱形狀、盤形狀、針形狀、線形狀、及棒形狀的一個或至少二個形狀的光吸收劑係相互混合或聚集，且該光吸收劑突出結構類似於或等於上述其中該光吸收結構為導柱的情形中的結構。於光吸收劑導柱形成於其上的光吸收劑薄膜之情形中，該光吸收劑薄膜可包含多孔性光吸收劑膜、緻密光吸收劑膜、或其層合膜，且類似於或等於上述其中該光吸收
結構為光吸收劑薄膜的情形中的光吸收劑薄膜。
該光吸收劑導柱可具有一結構，其中其一端或一側的區域係結合至該光吸收劑薄膜。更具體而言，該光吸收劑導柱及該光吸收劑薄膜可具有一結構，其中二者向彼此延伸且相互一體化。該光吸收劑導柱之大小及/或該光吸收劑薄膜之厚度並不特別限制。然而，考慮到包含導柱及薄膜二者的光吸收結構的整個大小及厚度，就防止電流被複合湮滅且增大光活性區域而言，該光吸收劑薄膜之厚度可為5至100奈米，且形成於該光吸收劑薄膜上的該光吸收劑導柱之大小及形狀可類似於上述彼等。
如上所述，該多孔性電極可包含該第一電極以及該位於第一電極上的複合物層。
作為該多孔性電極中所提供的該第一電極，可使用任何導電電極，只要其歐姆接觸該電子傳輸材料(金屬氧化物)，且為了改善光透射，一透明導電電極可較佳。該第一電極可對應於一前電極(front electrode)，其為一提供於接收光的部位處的電極，且可使用太陽能電池領域中通常使用的前電極材料。作為一非限制性實例，該導電電極可為由氟摻雜氧化錫(FTO)、銦摻雜氧化錫(ITO)、ZnO、碳奈米管(CNT)、或石墨烯等無機材料製成的一導電電極，或為由聚乙烯二氧基噻吩：聚磺苯乙烯(polyethylene dioxythiophene：polystyrene sulfonate，PEDOT：PSS)等有機材料製成的一導電電極。當試圖提供一軟性太陽能電池或透明太陽能電池時，該有機導電電極可能較佳。然
而，本發明並不受該第一電極之材料的限制。
該複合物層可含有該多孔性金屬氧化物用作電子傳輸材料及/或光吸收劑之載體，且含有一多孔性金屬氧化物，該光吸收劑注入於其孔內。
該複合物層之多孔性金屬氧化物可意指具有開孔的金屬氧化物。作為該多孔性金屬氧化物，可使用具有任何結構的多孔性金屬氧化物，只要該光吸收劑可均勻且容易地載於其上(注入於其中)。較佳為，該多孔性金屬氧化物可包含複數個金屬氧化物顆粒且具有一多孔性結構由於金屬氧化顆粒間具有間隙。詳言之，該多孔性金屬氧化物可為一多孔性金屬氧化物層，其中該等複數個金屬氧化物顆粒係聚集且具有多孔性結構由於金屬氧化物顆粒之間具有間隙，其中該多孔性結構可包含一開孔結構。於其中該多孔性金屬氧化包含該等金屬氧化顆粒之情形中，藉由調整金屬氧化物顆粒之平均大小可容易地調整孔隙度，且該多孔性金屬氧化物可藉由施用且乾燥含有該等金屬氧化物顆粒之漿液而形成，從而可簡單地製造該多孔性金屬氧化物，由此可能會增大太陽能電池之生產率，降低製造成本，且大批量生產太陽能電池。
該複合物層可為一層，其中上述用作電子傳輸材料及/或光吸收劑載體的多孔性金屬氧化物與該光吸收劑混合。至少，該複合物層可具有一結構，其中該光吸收劑係位於該多孔性金屬氧化物之開孔中。
詳言之，該複合物層可具有一結構，其中該多孔性
金屬氧化物之孔係部分地或完全地填充有光吸收劑。更詳言之，該複合物層可具有一結構，其中光吸收劑覆蓋該多孔性金屬氧化物之表面(包括孔佔據之表面)(即，一塗層塗覆於該表面上的結構)，或一結構，其中該光吸收劑完全地填充於該多孔性金屬氧化物之孔中。
於該複合物層中，以多孔性金屬氧化物之孔的總體積(Vp)計，該光吸收劑可填充於該等孔中至20至100%(0.2至1Vp)的體積。換言之，該光吸收劑之填充分率(filling fraction)(其為所填充的光吸收劑佔該多孔性金屬氧化物之孔的總體積的體積分率)可為0.2至1，較佳為0.5至1。於其中該光吸收劑之填充分率大於0.5的情形中，該等光吸收劑可於該複合物層中穩定而連續地相互連接，從而可以增大在該光吸收劑中光電流的流動性，且光電子的分離以及傳輸至金屬氧化物可以更順利地進行。於其中該光吸收劑由一下述溶液施用方法而形成的情形中，該光吸收劑之填充分率可實質上為0.8至1，更實質上為0.9至1，且最實質上為0.95至1。
於普通染料敏化太陽能電池或使用無機半導體量子點作為染料的無機半導體系太陽能電池中，用作傳輸電子的電子傳輸材料及/或光吸收劑之載體的該多孔性金屬氧化物(層)可具有孔隙度(表觀孔隙度)，其對應於一載有染料(無機半導體量子點)的載體或電子傳輸材料的一般孔隙度，但該孔隙度可較佳為30至65%，更佳為40至60%。由於該孔隙度，該多孔性金屬氧化物
中可容易地確保有連續的電子流，該複合物層中的光吸收劑之相對含量可增大，且該金屬氧化物與該光吸收劑之間的接觸面積可增大。
於普通染料敏化太陽能電池或使用無機半導體量子點作為染料的無機半導體系太陽能電池中，用作為傳輸電子之電子傳輸材料及/或光吸收劑之載體的該多孔性金屬氧化物(層)可具有載有染料(無機半導體量子點)的載體或電子傳輸材料的一般比表面積，但該比表面積可較佳為10至100平方公尺/公克。該比表面積為，在該比表面積下，即使於不過度增加太陽能電池之厚度的情形中亦可使光吸收率增大，且由光所產生的光電子-光電洞於被複合而由此被湮滅之前可容易地相互分離以經由該金屬氧化物或光吸收劑本身而移動。
於普通染料敏化太陽能電池或使用無機半導體量子點作為染料的普通無機半導體系太陽能電池中，該多孔性金屬氧化物(層)可具有一厚度，其對應於載有染料(無機半導體量子點)的載體或電子傳輸材料的一般厚度，但該厚度可較佳為10微米或更小，更佳為5微米或更小，甚至更佳為1微米或更小，且最佳為800奈米或更小。於其中厚度大於10微米的情形中，光所產生的電子被輸送至外部電路的距離增大，使得太陽能電池之效率可能降低。再者，於其中該多孔性金屬氧化物(層)之厚度為1000奈米或更小、較佳800奈米或更小的情形中，其中該光吸收劑注入於該多孔性金屬氧化物中的該複合物層；以及該光吸收結構可由
施用且乾燥溶解有光吸收劑的光吸收劑溶液的單一處理而同時且穩定地形成，且該光吸收結構可覆蓋該複合物層之表面的至少15%。
於根據本發明實例性實施態樣的太陽能電池中，當由該光吸收劑製成的光吸收結構位於該複合物層上時，光電流可以產生於該光吸收結構以及該複合物層之光吸收劑中。因此，儘管該多孔性金屬氧化物(層)之厚度被實施為薄的，仍可確保太陽能電池的極佳的功率轉換效率。於普通染料或無機半導體敏化太陽能電池之情形中，當支撐染料之載體(電子傳輸材料)之厚度過於薄時，由於承載於載體上的染料之絕對量過度增加，通常使用由相互之間具有相反效應的二因素(即，加厚載體(電子傳輸材料)對光電流之湮滅與支撐於載體(電子傳輸材料)上的染料之絕對量的增加)而優化厚度的載體(電子傳輸材料)。然而，如上所述，於根據本發明實例性實施態樣之太陽能電池中，該光吸收結構以及該複合物層之光吸收劑亦可提供光活性區域，因此就提高功率轉換效率而言，可由二因素，亦即隨光電流移動距離增加而造成的光電流之湮滅以及電子傳輸材料與光吸收劑之間的接觸面積的增大，來控制該多孔性金屬氧化物(層)之厚度。詳言之，該多孔性金屬氧化物之厚度可為1000奈米或更小，具體而言為800奈米或更小，且更具體而言為600奈米或更小，且該多孔性金屬氧化物(層)之厚度之下限可為50奈米。換言之，因上述光吸收結構，該多孔性金屬氧化物(層)之厚度可為50至1000奈
米，較佳為50至800奈米，更佳為50至600奈米，甚至更佳為100至600奈米，且最佳為200至600奈米，且於其中該多孔性金屬氧化物(層)具有上述厚度的情形中，於經由金屬氧化物傳輸電子時，可有效地防止因複合所造成的湮滅，且光吸收劑(包含光吸收結構及多孔性金屬氧化物二者中的光吸收劑)與金屬氧化物(多孔性金屬氧化物層之金屬氧化物)之間的電子的分離及傳輸可更順利地實施，從而可以提高功率轉換效率。
另外，於普通染料敏化太陽能電池或使用無機半導體量子點作為染料的無機半導體系太陽能電池中，構成該多孔性金屬氧化物(層)之金屬氧化物顆粒之直徑可對應於以下顆粒的直徑：該顆粒能夠具有支撐有染料(無機半導體量子點)的載體或電子傳輸材料的一般比表面積，但較佳為，直徑可為5至500奈米。於其中該直徑小於5奈米的情形中，間隙會過小，使得光吸收劑可能不能充分地附著於間隙內，光吸收劑與金屬氧化物不能平穩地相互接觸，或電荷因金屬氧化物之間存在無數介面而不能順利地轉移，且於其中直徑大於500奈米的情形中，該多孔性金屬氧化物(層)之比表面積會減少，從而可使得太陽能電池之效率降低。
用作電子傳輸材料及/或光吸收劑之載體的該多孔性金屬氧化物(層)可為太陽能電池領域中用於傳導光電子的一般金屬氧化物。舉例而言，該多孔性金屬氧化物(層)可為選自以下群組之材料之一或至少二者：鈦氧化物、鋅氧化物、銦氧化
物、錫氧化物、鎢氧化物、鈮氧化物、鉬氧化物、鎂氧化物、鋇氧化物、鋯氧化物、鍶氧化物、鑭氧化物、釩氧化物、鋁氧化物、釔氧化物、鈧氧化物、釤氧化物、鎵氧化物、及鍶-鈦氧化物、或其混合物或複合物。
再者，該多孔性金屬氧化物(層)可為所形成的為了改善金屬氧化顆粒之間的介面接觸的一通常習知的塗層。詳言之，該塗層可係由選自以下群組之材料之一或至少二者製成：鈦氧化物、鋅氧化物、銦氧化物、錫氧化物、鎢氧化物、鈮氧化物、鉬氧化物、鎂氧化物、鋇氧化物、鋯氧化物、鍶氧化物、鑭氧化物、釩氧化物、鋁氧化物、釔氧化物、鈧氧化物、釤氧化物、鎵氧化物、鍶-鈦氧化物、其混合物、及其複合物，且塗覆範圍為其中多孔性金屬氧化物之間隙未被填充，旨在改善金屬氧化顆粒之間的介面接觸。
該多孔性電極可更包含一電子傳輸膜，其為能夠於該第一電極與該複合物層之間傳輸電子的薄膜。該電子傳輸膜可用於傳輸電子，同時防止該複合物層之光吸收劑與該第一電極之間提前直接相互接觸。作為位於該第一電極與該複合物層之間的電子傳輸膜，可使用能帶譜上的任何材料，只要電子可經由該電子傳輸膜自發地自該複合物層之多孔性金屬氧化物向該第一電極移動。
作為一非限制性具體實例，該電子傳輸膜可為一金屬氧化物薄膜，且該金屬氧化物薄膜之金屬氧化物可為等於或不
同於該多孔性金屬氧化物之金屬氧化物的材料。詳言之，該金屬氧化物薄膜之材料可為選自以下群組之材料之至少一者：鈦氧化物、鋅氧化物、銦氧化物、錫氧化物、鎢氧化物、鈮氧化物、鉬氧化物、鎂氧化物、鋇氧化物、鋯氧化物、鍶氧化物、鑭氧化物、釩氧化物、鋁氧化物、釔氧化物、鈧氧化物、釤氧化物、鎵氧化物、鍶-鈦氧化物、其混合物、及其複合物。
作為一非限制性具體實例，該電子傳輸膜可為一有機電子裝置中常用的具有導電性的有機薄膜，且作為一非限制性實例，該電子傳輸膜可為一導電有機薄膜，如PEDOT：PSS薄膜。當試圖提供一軟性太陽能電池或透明太陽能電池時，該導電有機薄膜可較佳。
如上所述，該電子傳輸膜可主要執行允許電子平穩地自多孔性金屬氧化物向該第一電極移動的角色，以及防止光吸收劑與該第一電極提前直接相互接觸的角色。該電子傳輸膜可具有任何厚度，只要可以適宜地執行該等角色便可，但厚度可實質上為10奈米或更大，更實質上為10至100奈米，且進一步更實質上為50至100奈米。因此，可於該第一電極與多孔性金屬氧化物之間提供電子的平穩移動路徑，可確保具有均勻且均質厚度的薄膜，且可防止太陽能電池厚度之過度增加或光透射率之降低。
該多孔性電極更可包含一基材，位於該第一電極下。可使用任何透明基材，只要該基材可用作支撐該多孔性電極或該第二電極的載體，且光可透過該基材，且可以使用能夠位於
普通太陽能電池中之前電極上的基材。作為一非限制性實例，該基材可為一包含一玻璃基材的硬性基材，或一包含聚對酞酸乙二酯(PET)、聚2,6萘二甲酸乙二酯(polyethylene naphthalate，PEN)、聚醯亞胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯(PP)、三乙醯纖維素(TAC)、聚醚碸(PES)等的軟性基材。
下文將就太陽能電池之運行機制對根據本發明之實例性實施態樣的太陽能電池進行詳細描述，該太陽能電池包含上述電子傳輸膜、上述複合物層、及上述光吸收結構。
該複合物層可為一層，其具有其中該電子傳輸材料與該光吸收劑相互注入的結構。該複合物層可具有其中該電子傳輸材料與該光吸收劑相互注入的結構，其中該複合物層之電子傳輸材料可為一接觸該電子傳輸膜的連續體，且該複合物層之光吸收劑可為一接觸該光吸收結構的連續體。
該連續體可意指一狀態，其中顆粒或晶粒連續地連接且同時表面接觸(包含晶界)或點接觸鄰近一單個晶粒的顆粒或晶粒中的至少一顆粒或晶粒，此係基於形成該電子傳輸材料或該光吸收劑的該單個顆粒或晶粒。
該複合物層之注入結構可意指以下狀態，其中為連續體的該電子傳輸材料與為連續體的該光吸收劑係相互混合，且意指以下狀態，其中該電子傳輸材料與該光吸收劑之間的介面係連續地分佈於不同的平面而非單一平面上。
更具體而言，該電子傳輸材料可為一多孔性電子傳
輸材料，其為一連續體且具有開孔。舉例而言，該電子傳輸材料可為上述的多孔性金屬氧化物。該光吸收劑係注入於該電子傳輸材料之開孔中而形成該連續體，由此形成該複合物層之注入結構。
如上所述，當該光吸收劑係注入於該電子傳輸材料之開孔中而形成該注入結構時，於其中存在於該電子傳輸材料中的開孔相互連接的情形中，該複合物層之光吸收劑可為接觸該光吸收結構的一單一連續體，且於其中該電子傳輸材料的開孔不相互連接的情形中，該光吸收劑可由複數個接觸該光吸收結構的連續體而構成。於此情形中，該等複數個接觸該光吸收結構的連續體的數目可對應於該電子傳輸材料的不相互連接的開孔的數目。
該複合物層之電子傳輸材料可為由金屬氧化物顆粒構成的多孔性金屬氧化物。於其中具有開孔的該多孔性電子傳輸材料包含金屬氧化物顆粒的情形中，該連續體可很容易由金屬氧化物顆粒之間的接觸而形成，且金屬氧化物顆粒之間的空間亦可相互連接而形成一連續體，其就增大該電子傳輸材料與該光吸收劑之間的介面面積而言較佳。換言之，於其中該多孔性電子傳輸材料為包含金屬氧化物顆粒的多孔性金屬氧化物層的情形中，除該等金屬氧化物顆粒之間的連續連接外，光吸收劑位於其中的該等孔係相互連接，由此形成一連續體，實質上，形成單一連續體。
該複合物層之光吸收劑可具有一結構，其中該光吸收劑係注入於該多孔性電子傳輸材料之孔內，同時接觸該光吸收結構。於此情形中，較佳為，該多孔性電子傳輸材料之該等孔係
部分地或完全地填充有該光吸收劑，或至少，該多孔性電子傳輸材料之表面(包括孔佔據之表面)係塗覆有該光吸收劑，由此於該電子傳輸材料之開孔的表面的整個區域上形成一光吸收劑塗層。更佳為，該光吸收劑填充於該多孔性電子傳輸材料之所有開孔中。於此情形中，填充於該多孔性電子傳輸材料之所有開孔中的含義並不嚴格地理解為意指該複合物層中不復存在孔。不合意的孔可因為實驗性實施方法或各實驗的實施中的限制而部分殘留於該複合物層中，此被與沉積或施用材料而形成薄膜相關的領域中的技術人員所習知。
如上所述，於該複合物層中，以該多孔性電子傳輸材料之該等孔的總體積(Vp)計，該光吸收劑可填充於該等孔中至20至100%(0.2至1Vp)的體積，且就該連續體之光吸收劑而言，較佳填充於該等孔中至50至100%的體積。於此情形中，該多孔性電子傳輸材料之孔隙度(表觀孔隙度)可較佳為30至65%，更佳為40至60%，如上所述。另外，該多孔性電子傳輸材料之厚度可為10微米或更小，具體而言為5微米或更小，且較佳為1微米或更小，如上所述。該多孔性金屬氧化物(層)之厚度可為50至1000奈米，較佳為50至800奈米，更佳為50至600奈米，甚至更佳為100至600奈米，且最佳為200至600奈米。
如上所述，該複合物層可具有以下結構，其中該電子傳輸材料與該光吸收劑相互注入，位於該複合物層上(更具體而言，係接觸該複合物層面朝該第二電極的一表面)的該光吸收
結構係與該複合物層之光吸收劑相互連接，且位於該複合物層下(更具體而言，係接觸該複合物層面朝該第一電極的一表面)的該電子傳輸膜係與該複合物層之電子傳輸材料相互連接。
另外，該光吸收結構及該電洞導電層之電洞傳輸材料亦可具有一結構其中二者相互注入。換言之，於其中該光吸收結構包含形成有光吸收劑導柱的光吸收劑薄膜、光吸收劑導柱、或多孔性光吸收劑薄膜的情形中，該電洞導電層之電洞傳輸材料可形成一膜，其覆蓋形成有該光吸收結構的該複合物層，同時填充於該光吸收結構之空間中，使得該電洞導電層之電洞傳輸材料注入於該光吸收結構內，從而形成一注入結構，其中該電洞導電層與該光吸收劑(該光吸收結構之光吸收劑)之間的介面係連續地分佈於不同的平面而非單一平面上。
於具有其中該電洞導電層注入於該光吸收結構中的結構的情形中，光電洞-光電子之分離效率可因該光吸收結構之光吸收劑與該電洞導電層之間的介面接觸面積之增大而提高，從而可以提高功率轉換效率。
由於此結構，形成於該光吸收結構中的光電子及光電洞中的光電子可經由該光吸收結構或經由該光吸收結構及該複合物層之光吸收劑而流至該電子傳輸材料，從而向該第一電極移動。形成於該光吸收結構中的光電子及光電洞中的光電洞可經由該光吸收結構而流至該電洞導電材料，從而向該第二電極移動。
另外，形成於該複合物層之光吸收劑中的光電子及
光電洞中的光電子可直接流至該複合物層之電子傳輸材料或經由該複合物層之光吸收劑而流向該複合物層之電子傳輸材料，從而向該第一電極移動。於其中該光吸收結構為多孔膜結構及/或導柱結構時，形成於該複合物層之光吸收劑中的光電子及光電洞中的光電洞可經由該複合物層之光吸收劑或經由該複合物層之光吸收劑及該光吸收結構而流向該電洞導電層，從而向該第二電極移動，且於其中該光吸收結構包含緻密膜的情形中，光電洞可經由該複合物層之光吸收劑及該光吸收結構而流向該電洞導電層，從而向該第二電極移動。
如上所述，該複合物層之光吸收劑及/或該光吸收結構可同時實施其吸收光而形成光電子及光電洞的原始角色以及一提供光電子及/或光電洞之移動路徑的角色。換言之，除形成光電流外，該光吸收劑可同時用作一電子傳輸材料(第二電子傳輸材料)及/或一電洞型導體(hole conductor)(第二電洞導電層)。
由於該光吸收劑具有一結構其中除形成光電流外其可同時用作電子傳輸材料(第二電子傳輸材料)及/或電洞型導體(第二電洞導電層)的結構，於其中位於該複合物層上的該光吸收結構對該複合物層之表面覆蓋率滿足關係式1、較佳為關係式1-1、且更佳為關係式1-2的情形中，更可提高功率轉換效率。當該光吸收結構包含，更佳為該光吸收劑薄膜、甚至更佳為該光吸收劑緻密膜時，更可提高功率轉換效率。於另一態樣中，當該電洞導電層之電洞傳輸材料經由該複合物層之光吸收劑而接觸該電子
傳輸材料時，較佳為，當該電洞導電層之電洞傳輸材料不侵入至少該複合物層中時，且更佳為，當該電洞導電層之電洞傳輸材料經由該光吸收結構而接觸該複合物層時，更可提高功率轉換效率。
如上所述，於其中該光吸收結構包含該光吸收劑薄膜的情形中，該光吸收劑薄膜之厚度並不特別限制，但可較佳為1至2,000奈米，更佳為10至1,000奈米，更佳為50至800奈米，甚至更佳為50至600奈米，且最佳為50至400奈米。
包含於該複合物層以及該多孔性金屬氧化物層中的光吸收劑以及形成該光吸收結構之光吸收劑可獨立包含無機或有機-無機半導體，其吸收太陽光而形成電子-電洞對。該有機-無機半導體可包含具有波洛斯凱特結構的有機-無機半導體(即，無機-有機混合式波洛斯凱特化合物)。於此情形中，考慮到防止光電流於該複合物層與該光吸收結構之間的介面處損失以及確保光電流的平穩流動，該複合物層中所含的光吸收劑與形成該光吸收結構的光吸收劑可為彼此相同的材料。
作為用作該光吸收劑的半導體材料，以下材料可較佳：因具有低能帶隙及高光吸收係數來有效地吸收太陽光以及因在構成太陽能電池之各組件之間具有極佳的能帶匹配，而能夠有效地分離及傳輸由光所產生的激子。於此情形中，能帶隙意指該半導體材料的傳導帶與其價帶之間的間隙，且可包含取決於該材料之獨特特性的能帶隙，或於其中顆粒之大小較小的情形中按量子局限效應根據大小而自該材料之獨特特性變化的能帶隙。
吸收光而產生光電子-光電洞對的該光吸收劑(光敏化劑)可為無機-有機混合式波洛斯凱特化合物、無機半導體量子點敏化太陽能電池中常用的具有無機半導體量子點的無機半導體材料，或其混合物。
詳言之，該光吸收劑可為選自下列群組之之一或至少二材料：無機有機混合式波洛斯凱特化合物、Bi2S3、Bi2Se3、InP、InCuS2、In(CuGa)Se2、Sb2S3、Sb2Se3、SnSx(x為一實數，滿足以下等式：1x2)、NiS、CoS、FeSy(y為一實數，滿足以下等式：1y2)、In2S3、MoS、及MoSe。
於根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池中，該光吸收劑可較佳為無機-有機混合式波洛斯凱特化合物。由無機-有機混合式波洛斯凱特化合物製成的該光吸收劑具有以下優點：該光吸收劑(該複合物層以及該光吸收結構的光吸收劑)可由施用且乾燥溶液的簡單、容易、且廉價的處理而形成，由於由所施用溶液之乾燥所引起的自發結晶而可形成由粗晶粒構成的光吸收劑，且對電子及電洞二者的傳導率皆極佳。該無機-有機混合式波洛斯凱特化合物可包含下文所述的滿足以下化學式1至2或4至7的材料。
該複合物層之光吸收劑及該光吸收結構之光吸收劑可獨立地為選自滿足以下化學式1及2之化合物之一或至少二者。
(化學式1)AMX3
於化學式1中，A係單價有機銨離子或Cs+，M係雙價金屬離子，且X係鹵素離子。
(化學式2)A2MX4
於化學式2中，A係單價有機銨離子或Cs+，M係雙價金屬離子，且X係鹵素離子。
於此情形中，M可位於波洛斯凱特結構中之一單位晶格之中心處，X可位於該單位晶格之每一側之中心處以便基於M形成一八面體結構，且A可位於該單位晶格之每一角處。
詳言之，該複合物層之光吸收劑及該光吸收結構之光吸收劑可獨立地為選自滿足以下化學式4至7之化合物之一或至少二者。
(化學式4)(R1-NH3+)MX3
於化學式4中，R1係(C1-C24)烷基、(C3-C20)環烷基、或(C6-C20)芳基，M係一種或至少二種選自Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+及Yb2+之金屬離子，且X係一種或至少二種選自Cl-、Br-及I-之鹵素離子。
(化學式5)(R1-NH3 +)2MX4
於化學式5中，R1係(C1-C24)烷基、(C3-C20)環烷基、或(C6-C20)芳基，M係一種或至少二種選自Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、
Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+及Yb2+之金屬離子，且X係一種或至少二種選自Cl-、Br-及I-之鹵素離子。
(化學式6)(R2-C3H3N2 +-R3)MX3
於化學式6中，R2係(C1-C24)烷基、(C3-C20)環烷基、或(C6-C20)芳基，R3係氫或(C1-C24)烷基，M係一種或至少二種選自Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+及Yb2+之金屬離子，且X係一種或至少二種選自Cl-、Br-及I-之鹵素離子。
(化學式7)(R2-C3H3N2 +-R3)2MX4
於化學式7中，R2係(C1-C24)烷基、(C3-C20)環烷基或(C6-C20)芳基，R3係氫或(C1-C24)烷基，M係一種或至少二種選自Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+及Yb2+之金屬離子，且X係一種或至少二種選自Cl-、Br-及I-之鹵素離子。
例如，具有波洛斯凱特結構之化合物可為AMXa xXb y或A2MXa xXb y(x及y分別為滿足以下不等式之實數：0<x<3且0<y<3，x+y=3，且Xa及Xb係不同的鹵素離子)。
例如，於化學式4或5中，R1可為(C1-C24)烷基，較佳為(C1-C7)烷基，並且更佳為甲基。作為一具體實例，具有波洛斯凱特結構之化合物可為選自以下之一或至少二者：CH3NH3PbIxCly
(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x3且0y3，且x+y=3)、CH3NH3PbIxBry(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x3且0y3，且x+y=3)、CH3NH3PbClxBry(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x3且0y3，且x+y=3)及CH3NH3PbIxFy(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x3且0y3，且x+y=3)，或為選自以下之一或至少二者：(CH3NH3)2PbIxCly(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x4且0y4，且x+y=4)、CH3NH3PbIxBry(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x4且0y4，且x+y=4)、CH3NH3PbClxBry(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x4且0y4，且x+y=4)及CH3NH3PbIxFy(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x4且0y4，且x+y=4)。
例如，於化學式6或7中，R2可為(C1-C24)烷基，且R3可為氫或(C1-C24)烷基，較佳為，R2可為(C1-C7)烷基，且R3可為氫或(C1-C7)烷基，並且更佳為，R2可為甲基，且R3可為氫。
根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池可包括位於第二電極(其係第一電極之相對電極)與形成有光吸收結構之複合物層之間的電洞導電層。在一般的染料敏化太陽能電池或無機半導體量子點敏化太陽能電池中，將一電洞導電層之電洞傳輸材料係注入於一承載染料(無機半導體量子點)之載體(電子傳輸材料)中以便填充於載體之孔中，由此太陽能電池具有一結構，其中電子傳輸材料、染料(無機半導體量子點)及電洞傳輸材料相互混合並同時相互接觸。然而，如上文所述，根據本發明
之實例性實施態樣之太陽能電池可具有以下結構：其中光吸收劑填充於多孔性金屬氧化物之孔中或多孔性金屬氧化物之表面(包括孔佔據之表面)係由光吸收劑塗佈，且該光吸收劑薄膜可位於該複合物層上，由此即使電洞傳輸材料不存在於該複合物層中或電洞傳輸材料係注入於該複合物層中，電洞傳輸材料與多孔性金屬氧化物相互不直接接觸，但經由塗佈於多孔性金屬氧化物之表面上之光吸收劑之塗層而相互接觸。
在光吸收結構包括導柱或多孔性薄膜之情形中，電洞傳輸材料可填充相互間隔開之導柱之間的空間由此以島形式存在，或填充該多孔性薄膜之孔，從而注入於該光吸收結構中並接觸該複合物層。於此情形中，如上文所述，接觸該複合物層之含義可包括一結構其中電洞傳輸材料不侵入該複合物層中但接觸光吸收結構位於其上之該複合物層之表面。另外，接觸該複合物層之含義可包括一結構其中電洞傳輸材料透過殘留在該複合物層中之開孔侵入而由此接觸位於開孔之表面上之光吸收劑塗層。再者，在該光吸收結構包括該緻密膜之情形中，該電洞導電層可位於該光吸收結構上且不直接接觸該複合物層。於此情形中，該電洞導電層可經形成而覆蓋該光吸收結構之整個表面(及在相互間隔開佈置之導柱之間暴露的該複合物層之表面)，且該電洞導電層或該第二電極亦可由於導柱之不平坦結構而具有彎曲形狀或具有平坦表面。
該電洞導電層之電洞傳輸材料可包括有機電洞傳輸
材料，具體而言，單體系或聚合物系有機電洞傳輸材料(電洞導電有機材料)。可使用任何有機電洞傳輸材料作為該有機電洞傳輸材料，只要其在一般的使用無機半導體量子點作為染料之無機半導體系太陽能電池中使用即可。在該光吸收結構包括導柱且具有由細小導柱引起之顯著細小不平坦結構之情形中，鑒於填充於細小間隙中並在該光吸收結構(及該複合物層)與該電洞導電層之間穩定形成介面接觸，單體系或小分子系有機電洞傳輸材料可為較佳的，且鑒於與光吸收劑之能量匹配，聚合物系有機電洞傳輸材料可為較佳的。
單體系或小分子系有機電洞傳輸材料之非限制性實例可為一種或至少二種選自以下之材料：稠五苯、3-(2-苯並噻唑基)-7-(二乙基胺基)香豆素(香豆素6)、酞花青鋅(ZnPC)、酞花青銅(CuPC)、氧化鈦酞花青(TiOPC)、2,2',7,7'-四(N,N-對-二甲氧基苯基胺基)-9,9'-螺雙茀(螺-MeOTAD)、1,2,3,4,8,9,10,11,15,16,17,18,22,23,24,25-十六氟-29H,31H-酞花青銅(II)(F16CuPC)、氯化硼亞酞花青(SubPc)及順式-二(氰硫基)-雙(2,2'-聯吡啶-4,4'-二甲酸)-釕(II)(N3)，但不限於此。
在光吸收劑係一具有波洛斯凱特結構之有機-無機半導體之情形中，該電洞導電層之電洞傳輸材料較佳可為聚合物(電洞導電聚合物)。於此情形中，可確保太陽能電池之穩定驅動，且太陽能電池可具有藉由與光吸收劑之能量匹配進一步提高之功率轉換效率。詳言之，作為該電洞導電層之電洞導電聚合物，
可使用一種或至少二種選自噻吩系材料、對苯乙烯系材料、咔唑系材料及三苯胺系材料之材料。鑒於與具有波洛斯凱特結構之光吸收劑之能量匹配，有機電洞傳輸材料較佳可為選自噻吩系材料及三苯胺系材料之一或至少二者，更佳為，三苯胺系材料。
詳言之，有機電洞傳輸材料可滿足以下化學式3。
於化學式3中，R4與R6各自獨立為(C6-C20)伸芳基，R5為(C6-C20)芳基，R4至R6各自獨立經選自由下列組成之群之至少一者取代：鹵素、經或未經鹵素取代之(C1-C30)烷基、(C6-C30)芳基、經或未經(C6-C30)芳基取代之(C2-C30)雜芳基、5-至7-員的雜環烷基、與至少一芳香環稠合之5-至7-員的雜環烷基、(C3-C30)環烷基、與至少一芳香環稠合之(C6-C30)環烷基、(C2-C30)烯基、(C2-C30)炔基、氰基、咔唑基、(C6-C30)芳(C1-C30)烷基、(C1-C30)烷基(C6-C30)芳基、硝基及羥基，且n為2至100,000的自然數。
於化學式3中，R4與R6各自獨立為伸苯基、伸萘基、伸聯苯基、伸聯三苯基、伸蒽基、伸茀基、伸菲基、伸苯並菲基(triphenylenylene)、伸芘基、伸苝基、伸草快基(chrysenylene)、伸萘並萘基(naphthacenylene)或伸丙二烯合茀基(fluoranthenylene)，且R5可為苯基、萘基、聯苯基、聯三苯基、
蒽基、茚基、茀基、菲基、苯並菲基(triphenylenyl)、芘基、苝基、草快基(chrysenyl)、萘並萘基(naphtacenyl)或丙二烯合茀基(fluoranthenyl)。
詳言之，有機電洞傳輸材料可為選自以下之一或至少二者：聚[3-己基噻吩](P3HT)、聚[2-甲氧基-5-(3',7'-二甲基辛基氧基)]-1,4-苯乙烯(MDMO-PPV)、聚[2-甲氧基-5-(2'-乙基己基氧基)-對-苯乙烯](MEH-PPV)、聚(3-辛基噻吩)(P3OT)、聚(辛基噻吩)(POT)、聚(3-癸基噻吩)(P3DT)、聚(3-十二烷基噻吩)(P3DDT)、聚(對-苯乙烯)(PPV)、聚(9,9'-二辛基茀-無規-N-(4-丁基苯基)二苯基胺(TFB)、聚苯胺、[2,22',7,77'-四(N,N-二-對-甲氧基苯胺)-9,9,9'-螺雙茀](螺-MeOTAD)、CuSCN、CuI、聚[2,1,3-苯並噻二唑-4,7-二基[4,4-雙(2-乙基己基-4H-環戊烷並[2,1-b：3,4-b']二噻吩-2,6-二基]](PCPDTBT)、聚[(4,4'-雙(2-乙基己基)二噻吩並[3,2-b：2',3'-d]噻咯)-2,6-二基-交替-(2,1,3-苯並噻二唑)-4,7-二基](Si-PCPDTBT)、聚((4,8-二乙基己基氧基)苯並([1,2-b：4,5-b']二噻吩)-2,6-二基)-交替-((5-辛基噻吩並[3,4-c]吡咯-4,6-二酮)-1,3-二基)(PBDTTPD)、聚[2,7-(9-(2-乙基己基)-9-己基-茀)-交替-5,5-(4',7,-二-2-噻吩基-2',1',3'-苯並噻二唑)](PFDTBT)、聚[2,7-9,9-(二辛基-茀)-交替-5,5-(4',7'-二-2-噻吩基-2',1',3'-苯並噻二唑)](PFO-DBT)、聚[(2,7-二辛基矽茀)-2,7-二基-交替-(4,7-雙(2-噻吩基)-2,1,3-苯並噻二唑)-5,5'-二基](PSiFDTBT)、聚[(4,4'-雙(2-乙基己基)
二噻吩並[3,2-b：2',3'-d]噻咯)-2,6-二基-交替-(2,1,3-苯並噻二唑)-4,7-二基](PSBTBT)、聚[[9-(1-辛基壬基)-9H-咔唑-2,7-二基]-2,5-噻吩二基-2,1,3-苯並噻二唑-4,7-二基-2,5-噻吩二基](PCDTBT)、聚(9,9'-二辛基茀-無規-雙(N,N'-(4,丁基苯基))雙(N,N'-苯基-1,4-伸苯基)二胺(PFB)、聚(9,9'-二辛基茀-無規-苯並噻二唑(F8BT)、聚(3,4-伸乙基二氧基噻吩)(PEDOT)、聚(3,4-伸乙基二氧基噻吩)聚(苯乙烯磺酸鹽)(PEDOT：PSS)、聚(三芳胺)(PTAA)、聚(4-丁基苯基-二苯基-胺)及其共聚物。
該電洞導電層可具有適於穩定覆蓋該形成有光吸收結構之整個複合物層之厚度，由此該光吸收結構不直接接觸該第二電極。作為一非限制性具體實例，該電洞導電層可具有5至500奈米之厚度。
該電洞導電層可更包括在一般使用無機半導體量子點作為染料之無機半導體系太陽能電池中通常使用之添加劑，以便改良如有機材料系電洞導電層之導電性等性質。作為一非限制性實例，該電洞導電層可更含有一種或至少二種選自以下之添加劑：第三丁基吡啶(TBP)、雙(三氟甲磺醯基)醯亞胺鋰(LiTFSI)及三(2-(1H-吡唑-1-基)吡啶)鈷(III)，且每1公克有機電洞傳輸材料含有0.05至100毫克添加劑。然而，本發明並不受該電洞導電層中添加劑之存在/不存在、添加劑之種類及添加劑之含量限制。
作為該第二電極，可使用太陽能電池領域中通常用作多孔性電極之相對電極的任何後電極(rear electrode)。作為一
非限制性實例，該第二電極可由至少一種選自以下之材料製得：金、銀、鉑、鈀、銅、鋁、碳、鈷硫化物、銅硫化物、鎳氧化物及其複合物。該第一電極及第二電極可具有對應於一般的使用無機半導體量子點作為染料之染料敏化太陽能電池或無機半導體系太陽能電池中之前電極及後電極之一般厚度的厚度。
基於第1A圖至第6圖，將詳細地闡述本發明之太陽能電池之實例，但以下所引入圖式係作為實例提供，由此本發明之要旨可充分地傳達給熟習此項技術者。因此，本發明並不限於下文所提供之圖式，而是可以許多不同形式經修改。另外，可擴大下文所提供之圖式以便闡明本發明之範圍。
第1A圖至第1C圖係顯示根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池之實例之剖面圖。第1A圖顯示其中一光吸收結構200係由相互間隔開佈置且具有突出結構之光吸收劑構成(即光吸收結構200係由光吸收劑導柱210構成)之情形，第1B圖顯示其中由光吸收劑構成之光吸收結構200係由一光吸收劑薄膜構成之情形，且第1C圖顯示其中光吸收結構200係由光吸收劑薄膜220及自光吸收劑薄膜220延伸及突出之光吸收劑導柱210構成之情形。
如第1A圖至第1C圖中所示，根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池可包括一複合物層100，其中光吸收劑注入一多孔性電極中；自複合物層100延伸且由光吸收劑製得之光吸收結構200；一電洞導電層300及一位於形成有光吸收結構200之複合物層100上之第二電極400。
第2A圖至第2C圖係詳細顯示根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池中之複合物層100的視圖。第2A圖顯示一第一電極130及一位於第一電極130上且包括一多孔性金屬氧化物層110之多孔性電極10之一實例。如第2A圖中所示，多孔性金屬氧化物層110可包括複數個金屬氧化物顆粒1且具有開放的多孔性結構。第2B圖係一顯示其中光吸收劑120注入多孔性電極10中之複合物層100之一實例之視圖，且更具體而言，包括下面形成有第一電極130之多孔性金屬氧化物層110及注入多孔性金屬氧化物層110中之光吸收劑120之複合物層100之一實例。第2C圖係一顯示以下情形之視圖：在多孔性金屬氧化物層110與第一電極130之間更提供一電子傳輸層140，且在第一電極130下方更提供一基材150(例如，一硬性基材或軟性基材)。於此情形中，儘管第2B圖及第2C圖中顯示一結構其中光吸收劑填充於多孔性金屬氧化物層110之所有開孔中，但光吸收劑可填充於一些開孔中或形成一光吸收劑塗層，且該多孔性金屬氧化物層之孔可部分殘留在該複合物層中，如上文所述。
第3圖及第4圖係顯示藉由光吸收生成/分離/移動光電子及光電洞之概念視圖。第3圖顯示其中該光吸收結構包括光吸收劑導柱之情形，且第4圖顯示其中該光吸收結構包括一光吸收劑緻密膜之情形。如第3圖及第4圖中所示，該光吸收結構可具有如下結構：該光吸收結構與該複合物層之光吸收劑一體化且與該複合物層之光吸收劑一起吸收包括太陽光在內之光以便形成光電子
及光電洞。在所生成之光電子及光電洞中，光電洞可分離並透過電洞導電層移動，且光電子可分離並透過光吸收劑本身及/或多孔性金屬氧化物層之金屬氧化物顆粒移動。
第5圖係詳細顯示根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池中之複合物層100及光吸收結構200之另一剖面圖。光吸收結構200可包括如上文所述之導柱聚集體220。詳言之，光吸收結構200可包括複數個相互間隔開佈置之導柱聚集體220。導柱聚集體220可包括複數個相互間隔開且聚集以便形成巨觀形狀之導柱210，且形成導柱聚集體220之導柱210中之各者可具有一個末端結合至複合物層100之結構。換言之，導柱210中之各者可具有一自複合物層100延伸之結構。
第6圖係詳細顯示根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池中之複合物層100及光吸收結構200之另一剖面圖。光吸收結構200可包括複數個導柱聚集體220，且導柱聚集體220可具有由複數個經由單一樁部211結合至複合物層100之導柱210所構成之結構。於此情形中，如上文所述，第6圖中所示之根據本發明之實例性實施態樣之光吸收結構可藉由乾蝕刻柱或盤形光吸收劑導柱來形成。
下文中，將詳細闡述根據本發明之實例性實施態樣之太陽能電池之製造方法。在製造方法之詳細闡述中，將省略與上述太陽能電池類似之材料、結構、形狀等的描述。
一複合物層可藉由在一第一電極上形成一多孔性金
屬氧化物以便製造一多孔性電極且隨後在該多孔性電極之多孔性金屬氧化物孔中形成光吸收劑來形成。於此情形中，該第一電極可使用物理氣相沉積、化學氣相沉積或熱蒸發形成於一硬性基材或透明基材(其為一軟性基材)上。
詳言之，該多孔性電極可藉由於該第一電極上施用含金屬氧化物顆粒之漿液並加熱處理所施用之漿液來製造。
更詳細而言，一多孔性金屬氧化物層之形成步驟可藉由於該第一電極上施用且乾燥含金屬氧化物顆粒之漿液，然後加熱處理經乾燥之漿液來實施。施用漿液之方法並無特定限制，但漿液可藉由至少一種選自以下之方法施用：網板印刷方法、旋塗方法、棒式塗佈方法、凹板塗佈方法、刮刀塗佈方法、輥塗方法及槽模方法(slot die method)。
影響該多孔性金屬氧化物層之比表面積及開孔結構的主要因素係金屬氧化物顆粒之平均粒徑及加熱處理溫度。金屬氧化物顆粒之平均粒徑可為5至500奈米，且加熱處理可在空氣中在200℃至600℃下實施。
漿液之塗層厚度可經控制而使得藉由乾燥在多孔性金屬氧化物層形成步驟中施用之漿液且然後加熱處理經乾燥之漿液所製造之多孔性金屬氧化物層之厚度較佳為50奈米至10微米，更佳為50奈米至5微米，更佳為50奈米至1微米，更佳為50至800奈米，更佳為50至600奈米，甚至更佳為100至600奈米，且最佳為200至600奈米。
在形成該多孔性電極時，可進一步實施一將該多孔性電極浸入一含有金屬氧化物顆粒之金屬元素之溶解有金屬前驅物之溶液中之後處理步驟。
後處理步驟中之金屬前驅物可為金屬鹵化物，包括金屬氯化物、金屬氟化物及金屬碘化物，溶解有金屬前驅物之溶液係金屬前驅物以10至200mM之低濃度溶解之溶液，且後處理方法可藉由在實施浸入達6至18小時後分離及回收該多孔性電極來實施。
在後處理中，當藉由於該第一電極上施用含金屬氧化物顆粒之漿液且然後加熱處理所施用之漿液所製造之多孔性電極係置於一顯著較弱之溶解有金屬前驅物之溶液中時，隨著時間過去甚至在室溫下亦藉由水解生成一顯著較小之金屬氧化物顆粒，從而附著至該多孔性金屬氧化物層之金屬氧化物顆粒。
藉由此後處理生成之顯著較細之金屬氧化物顆粒(後處理顆粒)係存在於具有相對許多缺陷之多孔性金屬氧化物層之顆粒之間，由此具有一多孔性結構之金屬氧化物之電子流動可得以改良，裝置之效率可藉由防止電子湮滅而增加，並且比表面亦可增加。
於此情形中，在實施多孔性金屬氧化物層形成步驟之前，可進一步實施一於該第一電極上形成一電子傳輸膜之步驟(一薄膜形成步驟)。在該電子傳輸膜係使用導電有機材料形成之情形中，薄膜形成步驟可藉由於該第一電極上施用且乾燥溶解有
導電有機材料之溶液之溶液施用方法來實施，且在電子傳輸膜係使用無機材料形成之情形中，薄膜形成步驟可藉由半導體處理中通常使用之化學或物理沉積方法(例如，噴霧熱裂解方法(SPM))來實施，但並不限於此。
於該第一電極上形成該多孔性金屬氧化物層以便製造該多孔性電極之後，可實施一光吸收劑形成步驟。
光吸收劑形成步驟可以多個步驟實施，包括於該多孔性金屬氧化物層之開孔中形成光吸收劑之一複合物形成步驟；及一光吸收結構形成步驟，或以於多孔性金屬氧化物層之開孔中形成光吸收劑之同時形成光吸收結構的一個步驟實施。
在以多個步驟形成光吸收劑之情形中，在複合物形成步驟中，光吸收劑可使用溶液施用方法、化學浴沉積(CBD)方法或連續離子層吸附及反應(SILAR)方法形成於該多孔性電極上，且在光吸收結構形成步驟中，光吸收結構可藉由形成一覆蓋該多孔性電極之一個表面之光吸收劑薄膜而形成，該多孔性電極係注入有光吸收劑，包括相互間隔開佈置之光吸收劑導柱之光吸收結構可藉由在膜厚度方向部分蝕刻所形成之光吸收劑薄膜而形成，或在下部包括薄膜且在上部包括相互間隔開佈置之光吸收劑導柱之光吸收結構可藉由在膜厚度方向部分蝕刻所形成之光吸收劑薄膜而形成。於此情形中，在部分蝕刻該光吸收劑薄膜時，可使用一般的微影製程中使用的蝕刻遮罩。
更具體而言，在SILAR方法之情形中，在藉由溶解構
成光吸收劑之每一元素之前驅物製備每一前驅物溶液之後，以單元處理的方式進行將多孔性電極交替注入每一前驅物溶液中且隨後洗滌所注入的電極之處理。該複合物層可藉由重複此單元處理而形成。於此情形中，可藉由調整單元處理之重複次數使所形成之光吸收劑部分或全部填充於多孔性電極之孔中。作為前驅物，可使用氯化物、碘化物、氟化物、氮化物、有機材料或無機材料。作為一非限制性具體實例，在光吸收劑係Sb2S3(其為無機半導體)之情形中，Sb2O3可作為Sb之一前驅物溶解於錯合物形成劑(例如酒石酸)中，且可使用Na2S2O3作為S之一前驅物。
在CBD方法之情形中，在藉由溶解構成光吸收劑之各元素之前驅物製備各前驅物溶液之後，混合各前驅物溶液以便製備一混合溶液，然後將多孔性電極浸入混合溶液中，由此製造該複合物層。於此情形中，可藉由調整混合溶液中前驅物之濃度或至混合溶液中之注入時間使所形成之光吸收劑部分或全部填充於該多孔性電極之孔中。作為前驅物，可使用氯化物、碘化物、氟化物、氮化物、有機材料或無機材料。作為一非限制性具體實例，在光吸收劑係Sb2S3(其為無機半導體)之情形中，使用Sb氯化物作為Sb之一前驅物，且使用含硫之有機材料或含硫之無機材料作為S之一前驅物。作為含硫之無機材料之一實質實例，有Na2S2O3。CBD可在10℃或更低溫進行。
詳言之，在溶液施用方法之情形中，該複合物層可藉由在該多孔性金屬氧化物層上施用溶解有光吸收劑之溶液來製
造。溶液施用方法係單一處理且可參照該複合物層及該光吸收結構之製造方法之詳細闡述進行。
光吸收結構形成步驟可藉由在該複合物層上形成該光吸收劑薄膜或形成該光吸收劑薄膜且然後在厚度方向蝕刻所形成之光吸收劑薄膜來進行。詳言之，光吸收結構形成步驟可獨立於複合物層形成步驟外而使用上述溶液施用方法、SILAR方法及CBD方法進行或藉由物理/化學沉積進行。該光吸收劑薄膜之蝕刻可使用乾蝕刻進行，以便自該光吸收劑薄膜製造複數個導柱同時不蝕刻該複合物層(複合物層之光吸收劑)。由於乾蝕刻處理係定向蝕刻處理，故可在不損害該複合物層下藉由調整蝕刻時間部分蝕刻該光吸收劑薄膜，由此製造導柱。
於此情形中，欲製造導柱之長度可藉由調整該光吸收劑薄膜之厚度來控制，且在乾蝕刻時，於光吸收劑上形成蝕刻遮罩，由此可控制導柱之大小、形狀及密度。
下文中將詳細闡述使用一非常簡單且容易之施用及乾燥溶解有光吸收劑之溶液之方法(溶液施用方法)製造光吸收劑及光吸收結構之方法。
在溶液施用方法之情形中，由於該多孔性電極之製造、該複合物層及光吸收結構之製造及該電洞導電層之製造可全部基於漿液或溶液之施用進行，故溶液施用方法可滿足太陽能電池之商業化及在短時間內大量生產太陽能電池所必需之廉價太陽能電池之製造條件，由此實現太陽能電池之商業化及普及。
再者，在多孔性電子傳輸材料係如上文所述由金屬氧化物顆粒製得之情形中，連續體可容易地藉由金屬氧化物顆粒之間之接觸而形成，且使金屬氧化物顆粒之間之空間彼此連接以便形成連續體。另外，光吸收劑部分或全部填充於金屬氧化物顆粒之間之空間中或作為塗層塗佈至金屬氧化物顆粒之表面上，鑒於增加電子傳輸材料與光吸收劑之間之介面面積，其係較佳的。於此情形中，光吸收劑形成於包括金屬氧化物顆粒之多孔性金屬氧化物顆粒之顆粒之空間中，但空間之形狀明顯複雜化。因此，鑒於在空間上均勻地塗佈光吸收劑，形成光吸收劑以便穩定地填充於空間中，藉由施用液相且使溶劑揮發形成光吸收劑之溶液施用方法可為較佳的，且鑒於形成光吸收劑之連續體，溶液施用方法可為較佳的。
在使用溶液施用方法之製造方法中，光吸收劑溶液之光吸收劑可為具有波洛斯凱特結構之有機-無機混合式半導體(無機-有機混合式波洛斯凱特化合物)。
詳言之，光吸收劑溶液可為一溶液其中具有波洛斯凱特結構且滿足化學式1至2、更具體而言為化學式4至7之光吸收劑(無機-有機混合式波洛斯凱特化合物)溶解於溶劑中。
詳言之，具有波洛斯凱特結構且溶解於光吸收劑溶液中之光吸收劑可為選自滿足以下化學式1及2之化合物之一或至少二者。
(化學式1)
AMX3
於化學式1中，A係單價有機銨離子或Cs+，M係雙價金屬離子，且X係鹵素離子。
(化學式2)A2MX4
於化學式2中，A係單價有機銨離子或Cs+，M係雙價金屬離子，且X係鹵素離子。
於此情形中，M可位於波洛斯凱特結構中之一單位晶格之中心處，X可位於該單位晶格之每一側之中心處以便基於M形成一八面體結構，且A可位於該單位晶格之每一角處。
詳言之，具有波洛斯凱特結構之光吸收劑可為選自滿足以下化學式4至7之化合物之一或至少二者。
(化學式4)(R1-NH3 +)MX3
於化學式4中，R1係(C1-C24)烷基、(C3-C20)環烷基或(C6-C20)芳基，M係一種或至少二種選自Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+及Yb2+之金屬離子，X係一種或至少二種選自Cl-、Br-及I-之鹵素離子。
(化學式5)(R1-NH3 +)2MX4
於化學式5中，R1係(C1-C24)烷基、(C3-C20)環烷基或(C6-C20)芳基，M係一種或至少二種選自Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、
Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+及Yb2+之金屬離子，且X係一種或至少二種選自Cl-、Br-及I-之鹵素離子。
(化學式6)(R2-C3H3N2 +-R3)MX3
於化學式6中，R2係(C1-C24)烷基、(C3-C20)環烷基或(C6-C20)芳基，R3係氫或(C1-C24)烷基，M係一種或至少二種選自Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+及Yb2+之金屬離子，且X係一種或至少二種選自Cl-、Br-及I-之鹵素離子。
(化學式7)(R2-C3H3N2 +-R3)2MX4
於化學式7中，R2係(C1-C24)烷基、(C3-C20)環烷基或(C6-C20)芳基，R3係氫或(C1-C24)烷基，M係一種或至少二種選自Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+及Yb2+之金屬離子，且X係一種或至少二種選自Cl-、Br-及I-之鹵素離子。
例如，具有波洛斯凱特結構之化合物可為一AMXaxXb y或A2MXaxXb y化合物(x及y分別為滿足以下不等式之實數：0<x<3且0<y<3，x+y=3，且Xa及Xb係不同的鹵素離子)。
例如，於化學式4或5中，R1可為(C1-C24)烷基，較佳為(C1-C7)烷基，並且更佳為甲基。作為一具體實例，具有波洛斯凱特結構之化合物可為選自以下之一或至少二者：CH3NH3PbIxCly
(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x3且0y3，且x+y=3)、CH3NH3PbIxBry(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x3且0y3，且x+y=3)、CH3NH3PbClxBry(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x3且0y3，且x+y=3)及CH3NH3PbIxFy(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x3且0y3，且x+y=3)，或為選自以下之一或至少二者：(CH3NH3)2PbIxCly(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x4且0y4，且x+y=4)、CH3NH3PbIxBry(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x4且0y4，且x+y=4)、CH3NH3PbClxBry(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x4且0y4，且x+y=4)及CH3NH3PbIxFy(x及y分別為滿足以下方程式之實數：0x4且0y4，且x+y=4)。
例如，於化學式6或7中，R2可為(C1-C24)烷基，且R3可為氫或(C1-C24)烷基，較佳為，R2可為(C1-C7)烷基，且R3可為氫或(C1-C7)烷基，並且更佳為，R2可為甲基，且R3可為氫。
詳言之，光吸收劑溶液可為一滿足上述化學式1及2、更具體而言為化學式4至7之材料自身溶解於溶劑中之一溶液或一有機鹵化物(AX)(根據化學式1中之定義其係A及X之化合物)與一金屬鹵化物(MX2)(根據化學式1中之定義其係M及X之化合物)以一莫耳比率彼此混合以便滿足上述化學式之一溶液。在光吸收劑係具有波洛斯凱特結構之無機-有機混合式半導體(無機-有機混合式波洛斯凱特化合物)之情形中，在施用光吸收劑溶液時，使光吸收劑溶液之溶劑揮發並予以移除，且可自發形成AMX3
(化學式1)或A2MX4(化學式2)之無機-有機混合式波洛斯凱特化合物之一結晶相。
溶液施用方法可藉由在該多孔性電極上施用光吸收劑溶液且隨後乾燥所施用之光吸收劑溶液來實施。作為光吸收劑溶液之溶劑，可使用任何溶劑，只要其可溶解光吸收劑且在乾燥時容易揮發及移除即可。例如，溶劑可為一非水性極性有機溶劑，更具體而言，一在20℃下具有0.01毫米汞柱(mmHg)至10毫米汞柱之蒸氣壓之非水性極性有機溶劑。作為一非限制性實例，光吸收劑溶液之溶劑可為選自以下之一或至少二者：γ-丁內酯、甲醯胺、N,N-二甲基甲醯胺、二甲醯胺、乙腈、四氫呋喃、二甲亞碸、二乙二醇、1-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基乙醯胺、丙酮、α-萜品醇(α-terpineol)、β-萜品醇、二氫萜品醇、2-甲氧基乙醇、乙醯丙酮、甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、戊醇、己醇、酮、甲基異丁基酮等。
作為光吸收劑溶液之一施用方法，可使用半導體處理或太陽能電池製程中使用之一般的溶液施用方法，但鑒於溶液之均勻施用、大面積處理及短處理時間，旋塗方法可為較佳的。
於此情形中，該複合物層及該位於複合物層上之光吸收結構可藉由在單一處理中施用及乾燥光吸收劑溶液而同時製造，或該複合物層及該位於複合物層上之光吸收結構可藉由重複以單元處理的方式施用及乾燥光吸收劑溶液之處理來製造。
作為單一處理，可詳細提供藉由施用及乾燥光吸收
劑溶液同時製造該複合物層及該位於複合物層上之光吸收結構之溶液施用方法。單一處理可為較佳的，在於可增加生產率，粗糙的結晶光吸收劑可形成於該複合物層及該光吸收結構中，且可在該複合物層之光吸收劑與該光吸收結構之間獲得出色的介面性質。
為藉由一次施用光吸收劑溶液同時製造該複合物層及該位於複合物層上之光吸收結構，可主要調整以下參數：光吸收劑溶液之濃度、多孔性電子傳輸材料(具體而言，多孔性金屬氧化物)之厚度、多孔性電子傳輸材料(具體而言，多孔性金屬氧化物)之孔隙度，以及留在多孔性電子傳輸材料上之光吸收劑溶液在施用完成後是否形成薄膜。
存在限制，即光吸收劑溶液之濃度不能增加至大於飽和溶液之濃度，且即使光吸收劑溶液之薄膜仍留在多孔性電子傳輸材料上，光吸收劑溶液亦可持續消耗至多孔性電子傳輸材料，同時形成該複合物層。因此，為藉由一次施用光吸收劑溶液同時製造該複合物層及該位於複合物層上之光吸收結構，可主要控制多孔性電子傳輸材料(具體而言，多孔性金屬氧化物)之厚度。
在多孔性電子傳輸材料之厚度過厚之情形中，在施用光吸收劑溶液之後，仍留在複合物層上之光吸收劑溶液亦可持續消耗於複合物層中，由此不能製得光吸收結構。即使製得該光吸收結構，該光吸收結構對該複合物層之表面覆蓋率亦降低，由
此效率改良可無足輕重。為在單一處理中藉由溶液施用方法於該複合物層中形成光吸收劑之同時製造該光吸收結構，多孔性電子傳輸材料(具體而言，多孔性金屬氧化物)之厚度可為1000奈米或更小，較佳為800奈米或更小，並且更佳為600奈米或更小。此處，鑒於增加電子傳輸材料與該複合物層中之光吸收劑之間之接觸面積(介面面積)，多孔性電子傳輸材料(具體而言，多孔性金屬氧化物)之厚度之下限可為50奈米。
在多孔性電子傳輸材料之孔隙度過高之情形中，在施用光吸收劑溶液之後，仍留在該複合物層上之光吸收劑溶液亦可持續消耗於該複合物層中，由此不能製得該光吸收結構。為在單一處理中藉由溶液施用方法於該複合物層中形成光吸收劑之同時製造該光吸收結構，多孔性電子傳輸材料之孔隙度可為30%至65%，較佳為40%至60%。
為使用溶液施用方法而以光吸收劑塗佈多孔性金屬氧化物之表面(包括孔佔據之表面)或以光吸收劑填充該多孔性金屬氧化物層之孔且同時於注入有光吸收劑之電子傳輸材料上形成該光吸收結構，具體地藉由施用及乾燥單一光吸收劑溶液而非獨立於彼此將光吸收劑作為顆粒或團簇(顆粒之聚集體)分佈於該金屬氧化物層中，較佳為，使用以高濃度溶解有之光吸收劑之光吸收劑溶液。
高濃度光吸收劑溶液之濃度並無特定限制，但鑒於穩定且可再現地製造該複合物層及該光吸收結構，光吸收劑溶液
之濃度可滿足以下關係式2，較佳為，以下關係式2-1。
於關係式2及2-1中，Ms為光吸收劑溶液中之光吸收劑的莫耳濃度，且Msat為光吸收劑溶液在室溫(25℃)之飽和溶液狀態下之光吸收劑的莫耳濃度。作為一非限制性實例，在考量於20℃下具有0.01至10毫米汞柱之蒸氣壓之非水性極性有機溶劑時，Msat可在1.1至1.8M之範圍內。
於此情形中，光吸收劑溶液中之光吸收劑之莫耳濃度可藉由將光吸收劑溶液之溫度調整至室溫或更高而增加至高於20℃下之Msat，且光吸收劑溶液之施用可藉由調整該多孔性電極之溫度以便等於或接近經加熱以使試樣在施用時保持預定溫度或環境溫度之光吸收劑溶液之溫度來實施。光吸收劑溶液之溫度、施用光吸收劑溶液時該多孔性電極之溫度及/或施用時環境溫度之此調整可包括在本發明範圍之修改實例中。另外，光吸收劑溶液之溶劑之具體實例係基於20℃展示，但施用光吸收劑溶液時，蒸氣壓可藉由調整多孔性電極之溫度及/或環境溫度來調整，此亦可包括在本發明範圍之修改實例中。
在施用光吸收劑溶液時，可根據施用方法改變施用光吸收劑溶液以使光吸收劑溶液之液相膜留在多孔性電子傳輸材
料之表面上之詳細方法，但將一液體施用至一基底材料以形成一材料膜之彼等工作人員可藉由改變各種施用方法中之過程條件而控制液相薄膜保持不變。
在施用光吸收劑溶液時，由於電子傳輸材料具有多孔性結構，故鑒於溶液之均勻施用、大面積處理及短處理時間，旋塗方法可為較佳的。在使用旋塗方法施用光吸收劑溶液時，使得光吸收劑溶液可均勻地施用且光吸收劑溶液之液相薄膜可留在多孔性電子傳輸材料中之旋塗之rpm可為適宜的。當旋塗時之旋轉力過小時，可能難以均勻地施用光吸收劑溶液於大面積多孔性電子傳輸材料上，且當旋轉力過大時，光吸收劑溶液之液相(膜)不會留在注入有光吸收劑溶液之多孔性電子傳輸材料中。彼等熟習此項技術者可透過重複實驗推斷出容許光吸收劑溶液之液相薄膜留在電子傳輸材料之表面上同時均勻地施用光吸收劑溶液之各種旋塗條件。作為一非限制性具體實例，旋塗時之最大rpm較佳為低於5000rpm。更穩定地，旋塗較佳可在4000rpm或更低下、更佳為在3000rpm或更低下實施。於此情形中，旋塗可以多個步驟實施，以便在最大rpm係5000rpm，較佳為4000rpm或更低，更佳為3000rpm或更低之狀態下逐漸增加rpm，且只要最大rpm係5000rpm，較佳為4000rpm或更低，更佳為3000rpm，即可使用已知在使用旋塗方法施用一般的液體時作為均質且均勻地施用液體之有效方法之各種具體方法。於此情形中，鑒於在短時間內將光吸收劑溶液均勻地施用至大面積多孔性電子傳輸材料上，旋塗時之最
小rpm可為100rpm，較佳為500rpm，並且更佳為1000rpm。
可考量多孔性電子傳輸材料之總孔體積(Vs)而適當地調整旋塗時所施用之光吸收劑溶液的量。較佳為，施用大於總孔體積之量，以便甚至在大面積上亦可均勻地施用光吸收劑溶液，以便均勻地且均質地形成該複合物層及該光吸收結構。作為一非限制性實例，可施用為總孔體積(Vs)之10倍至1000倍多的光吸收劑溶液。然而，在使用旋塗方法施用光吸收劑溶液之情形中，大於預定量之光吸收劑溶液可藉由旋轉力移除，因此較佳施用大於總孔體積之量的溶液，以便光吸收劑溶液可容易地、均勻地且均質地注入大面積多孔性電極之孔中。於此情形中，施用至多孔性電子傳輸材料上之光吸收劑溶液可在旋塗期間連續地或不連續地進入(注入)多孔性金屬氧化物中或在開始旋塗時一次性進入(注入)其中。
當藉由單一溶液施用方法製造該複合物層及該光吸收結構時，形成於該複合物層上之該光吸收結構的大小(在薄膜之情形中包括厚度)可藉由調整形成膜且留在多孔性電子傳輸材料上之光吸收劑溶液的量、光吸收劑溶液之濃度及/或多孔性電子傳輸材料之厚度進行調整。
此處，在該光吸收結構之大小係經由多孔性電子傳輸材料之厚度進行調整時，當電子傳輸材料與光吸收劑間之接觸面積過小時，功率轉換效率可能降低，且根據施用方法及條件，殘餘光吸收劑溶液的量可具有處理變化。因此，鑒於穩定、可再
現且準確的調整，較佳藉由調整光吸收劑溶液之濃度來調整該光吸收結構之大小。作為一非限制性實例，在光吸收劑溶液之濃度滿足關係式2、較佳為關係式2-1之條件下在多孔性電子傳輸材料之厚度及施用條件固定之狀態下，可藉由增加光吸收劑溶液之濃度製造具有10至1000奈米之厚度之光吸收結構(包括光吸收劑薄膜)。
在使用根據本發明之實例性實施態樣之溶液施用方法之製造方法中，可根據光吸收劑溶液之溶劑控制位於該複合物層上之該光吸收結構的形狀。更具體而言，可使用光吸收劑溶液中之溶劑之蒸氣壓(20℃)作為因素控制該光吸收結構之形狀。於此情形中，與溶劑之蒸氣壓無關，可塗佈光吸收劑或可藉由限制空間(例如多孔性電子傳輸材料中之孔)形成其孔填充有光吸收劑之複合物。
詳言之，光吸收劑成核並生長於多孔性電子傳輸材料之表面上或內部，以便於多孔性電子傳輸材料之表面上形成突出結構或薄膜，由此製造該光吸收結構。當溶解有光吸收劑之溶劑之蒸氣壓(基於20℃)較高時，成核之驅動力可藉由快速揮發溶劑而增加，且自光吸收劑溶液之液相膜形成於多孔性電子傳輸材料上之導柱由於溶劑之快速揮發可形成為一粗柱形狀。即，在具有高蒸氣壓之溶劑之情形中，由於大量同時成核以及粗柱形狀，可形成具有高覆蓋率(Cov/Surf)之光吸收結構。
詳言之，在光吸收劑溶液之溶劑係具有4至100毫米
汞柱、較佳為5至10毫米汞柱之蒸氣壓(基於20℃)之非水性極性有機溶劑之情形中，可製得包括如上文所述之柱形光吸收劑導柱之光吸收結構，且該光吸收結構對該複合物層之表面覆蓋率(Cov/Surf)可較高(60%或更高)。具有4至100毫米汞柱之蒸氣壓(基於20℃)之非水性極性有機溶劑之一具體實例可為一種或至少二種選自甲醇、乙醇、2-甲氧基乙醇、二乙基乙醇胺及乙二胺之溶劑，但並不限於此。
在溶解有光吸收劑之溶劑之蒸氣壓較低之情形中，藉由揮發溶劑之成核之驅動力可被降低，但生長有核的晶種較為容易。另外，在晶種生長時，可藉由留在多孔性電子傳輸材料上之光吸收劑溶液之液相膜連續且均勻地供應材料，以便在與該第一電極之電極表面平行之方向上連續地供應材料。因此，在光吸收劑溶液之溶劑係具有0.01至2毫米汞柱、較佳為0.1至2毫米汞柱之蒸氣壓(20℃)之非水性極性有機溶劑之情形中，可製得包括如上文所述之盤形光吸收劑導柱之光吸收結構。具有0.01至2毫米汞柱之蒸氣壓(20℃)之非水性極性有機溶劑之一具體實例可為一種或至少二種選自以下之溶劑：γ-丁內酯、乙二醇、二乙二醇、二伸乙基三胺、N-甲基乙醇胺、N-甲基-2-吡咯啶酮(吡咯啶酮)及二甲亞碸，但並不限於此。
當溶解有光吸收劑之溶劑之蒸氣壓低於製造柱形導柱時之溶劑之蒸氣壓且高於製造盤形導柱時之溶劑之蒸氣壓時，成核之驅動力與晶種生長速率可彼此平衡。由於成核與有核晶種
之生長同時積極且類似地發生，故溶質(光吸收劑)在所施用之光吸收劑溶液中可為非均質的，由此材料可非均質地供應至生長之晶種。因此，在光吸收劑溶液之溶劑係具有2至4毫米汞柱、較佳為2.5至4毫米汞柱之蒸氣壓(20℃)之非水性極性有機溶劑之情形中，可製得包括具有大縱橫比之光吸收劑導柱(包括如上文所述之針、線或棒形導柱)之光吸收結構。具有2至4毫米汞柱之蒸氣壓(20℃)之非水性極性有機溶劑之一具體實例可為一種或至少二種選自N,N-二甲基甲醯胺(DMF)及二甲基乙醯胺之溶劑，但並不限於此。
在使用根據本發明之實例性實施態樣之溶液施用方法之製造方法中，光吸收劑溶液之溶劑可為一混合溶劑(第一混合溶劑)，其中混合有至少二種彼此具有不同蒸氣壓之非水性極性有機溶劑。如上文所述，可使用光吸收劑溶液之單一溶劑之蒸氣壓控制該光吸收結構之導柱形狀及大小，且可藉由使用混合有至少二種彼此具有不同蒸氣壓之非水性極性有機溶劑之混合溶劑控制該光吸收結構之導柱形狀及大小以及控制該光吸收結構對該複合物層之表面覆蓋率(Cov/Surf)。
更具體而言，可藉由使用混合溶劑來控制導柱之大小以及該複合物層之導柱表面覆蓋率或製造具有形成有光吸收劑導柱之光吸收劑薄膜結構之光吸收結構。
更具體而言，可藉由控制混合溶劑中具有相對高蒸氣壓之第一溶劑與具有相對低蒸氣壓之第二溶劑間之混合體積比
來控制至少一種選自以下之因素：由該光吸收結構覆蓋之該複合物層之表面積(=Cov/Surf)及該光吸收結構之大小或形狀。
構成該光吸收結構之光吸收劑之成核程度及晶種生長程度可藉由使用混合有具有相對高蒸氣壓之第一溶劑與具有相對低蒸氣壓之第二溶劑之混合溶劑人為地進行調整，且光吸收劑之成核程度及晶種生長程度可相對獨立地進行調整。
在混合溶劑中，具有相對高蒸氣壓之第一溶劑之蒸氣壓可為具有相對低蒸氣壓之第二溶劑之蒸氣壓之2倍至20倍。第一溶劑之蒸氣壓與第二溶劑之蒸氣壓之間之比率(第一溶劑之蒸氣壓/第二溶劑之蒸氣壓)超出2至20之範圍，可由於蒸氣壓之過大差異而製得與藉由第一溶劑或第二溶劑形成之光吸收結構具有類似形狀之光吸收結構，或可由於蒸氣壓之不顯著差異而製得與在使用單一溶劑之情形中之光吸收結構具有類似形狀之光吸收結構。
在20℃下，第二溶劑之蒸氣壓可為0.01至4毫米汞柱，較佳為0.1至4毫米汞柱。作為第二溶劑，可使用任何非水性極性有機溶劑，只要其可溶解光吸收劑且具有上述蒸氣壓即可。第二溶劑之一具體實例可為一種或至少二種選自以下之溶劑：γ-丁內酯、乙二醇、二乙二醇、二伸乙基三胺、N-甲基乙醇胺、N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基甲醯胺(DMF)及二甲亞碸，但並不限於此。作為第一溶劑，可使用任何非水性極性有機溶劑，只要其可滿足基於第二溶劑之蒸氣壓之上述蒸氣壓比率(第一溶劑之蒸
氣壓/第二溶劑之蒸氣壓)且溶解光吸收劑即可。第一溶劑之一具體實例可為一種或至少二種選自以下之溶劑：甲醇、乙醇、2-甲氧基乙醇、二乙基乙醇胺及乙二胺，但並不限於此。
混合溶劑可含有0.1至99.9體積%之第一溶劑及99.9至0.1體積%之第二溶劑，更具體而言，1至99體積%之第一溶劑及99至1體積%之第二溶劑。在所混合之第一溶劑(或第二溶劑)之含量小於0.1體積%之情形中，第一溶劑(或第二溶劑)之影響可不顯著，由此可獲得與使用單一溶劑而非混合溶劑之情形中類似之結構。
較佳為，混合溶劑中含有且具有不同蒸氣壓之二種溶劑之體積比，即第二溶劑之體積V2對第一溶劑之體積V1之體積比V2/V1可為2或更小，較佳為1或更小，更佳為0.5或更小，更佳為0.3或更小，甚至更佳為0.25或更小，最佳為0.15或更小，且實質體積比V2/V1之最小值可為0.001。在第二溶劑之體積V2對第一溶劑之體積V1之體積比V2/V1係0.5或更小之情形中，可形成一包括一直徑為10微米或更小之細柱形或盤形導柱之光吸收結構，且可形成一對該複合物層之表面覆蓋率係60%或更大(Cov/Surf=0.60)之光吸收結構。另外，可製得一具有出色的光學性質之太陽能電池，即，短路電流密度為20毫安/平方公分或更大，開路電壓為0.95伏或更大，且填充因數為0.7或更大，且可製得一功率轉換效率為13%或更大之太陽能電池。在第二溶劑之體積V2對第一溶劑之體積V1之體積比V2/V1係0.25或更小之情形中，可形成一包括一直徑
為2微米或更小且長度為500奈米或更小之細柱形導柱之光吸收結構，且可形成一對複合物層之表面覆蓋率係70%或更大(Cov/Surf=0.70)之光吸收結構。另外，可製得一具有出色的光學性質之太陽能電池，即，短路電流密度為20毫安/平方公分或更大，開路電壓為1伏或更大，且填充因數為0.70或更大，且可製得一功率轉換效率為14%或更大之太陽能電池。在第二溶劑之體積V2對第一溶劑之體積V1之體積比V2/V1係0.15或更小之情形中，可形成一直徑為2微米或更小之細柱形導柱與一金屬線網混合之一光吸收結構或形成有一細柱形導柱且具有一薄膜結構之一光吸收結構。於此情形中，包括金屬線網或薄膜結構之光吸收結構對複合物層之表面覆蓋率可為80%或更大(Cov/Surf=0.8)。另外，可製得一具有出色的光學性質之太陽能電池，即，短路電流密度為21.6毫安/平方公分或更大，開路電壓為1.05伏或更大，且填充因數為0.72或更大，且可製得一功率轉換效率為16%或更大之太陽能電池。於此情形中，鑒於穩定地保證藉由混合具有不同蒸氣壓之第一溶劑與第二溶劑引起之效應，具有相對低蒸氣壓之第二溶劑對具有相對高蒸氣壓之第一溶劑之最小體積比V2/V1可為0.001或更大，較佳為0.01或更大，並且更佳為0.05或更大。
在使用根據本發明之實例性實施態樣之溶液施用方法之製造方法中，在形成該多孔性電極之後，如上文所述，可使用光吸收劑溶液之溶劑控制該光吸收結構之形狀，且獨立地，可藉由使用混合有光吸收劑之一溶劑與不溶解光吸收劑之一非溶劑
之一混合溶劑(第二混合溶劑)或施用光吸收劑溶液及非溶劑來製造該包括光吸收劑薄膜之光吸收結構。於此情形中，鑒於光吸收劑可穩定地填充於多孔性電子傳輸材料之孔中且可穩定且可再現地製造該光吸收結構，與使用混合有溶劑及非溶劑之混合溶劑(第二混合溶劑)製備之光吸收劑溶液之情形相比，依序施用光吸收劑溶液及非溶劑之方法可為較佳的。
詳言之，此方法可包括一於該多孔性電極之多孔性電子傳輸材料上施用光吸收劑溶液之步驟，其中對應於上述化學式之無機有機混合式波洛斯凱特化合物之光吸收劑溶解於溶劑中；及一使施用有光吸收劑溶液及光吸收劑之非溶劑之多孔性電子傳輸材料彼此接觸之步驟。換言之，此方法可包括於多孔性電子傳輸材料上施用光吸收劑溶液之步驟；及使施用於多孔性電子傳輸材料上之光吸收劑溶液與光吸收劑之非溶劑接觸之步驟。
包括對該複合物層之表面覆蓋率(=Cov/Surf)較高之光吸收劑薄膜之光吸收結構及包括一更緻密光吸收劑薄膜之光吸收結構可藉由在施用光吸收劑溶液後使上面施用有光吸收劑溶液之多孔性電子傳輸材料與光吸收劑之非溶劑接觸來製造。
由於在多孔性電子傳輸材料上施用光吸收劑溶液(其中對應於上述化學式之無機有機混合式波洛斯凱特化合物之光吸收劑溶解於溶劑中)之步驟與使用單一或混合溶劑之上述溶液施用方法中之步驟類似，故將省略其詳細闡述。
光吸收劑之非溶劑可意指光吸收劑不能溶解於其中
的一有機溶劑，具體而言，在20℃及1大氣壓下光吸收劑之溶解度小於0.1M、具體而言為0.01M且更具體而言為0.001M的一有機溶劑。光吸收劑之非溶劑之實例可包括一與光吸收劑溶液之溶劑不可混溶或可混溶之溶劑。於此情形中，不可混溶之溶劑可意指一在與光吸收劑溶液之溶劑混合時在不實施物理攪拌之一靜止狀態下與光吸收劑溶液之溶劑分離之溶劑，且可混溶之溶劑可意指一在與光吸收劑溶液之溶劑混合時在不實施物理攪拌之一靜止狀態下與光吸收劑溶液之溶劑不分離之溶劑。
更具體而言，光吸收劑之非溶劑可為一非極性有機溶劑，較佳為一介電係數(ε；相對介電係數)為20或更小，實質上介電係數為1至20之非極性有機溶劑。光吸收劑之非溶劑之一具體實例可為選自以下之一或至少二者：戊烷、己烯、環己烯、1,4-二烷(1,4-dioxane)、苯、甲苯、三乙胺、氯苯、乙胺、乙醚、氯仿、乙酸乙酯、乙酸、1,2-二氯苯、第三丁醇、2-丁醇、異丙醇及甲基乙基酮，但並不限於此。
光吸收劑之非溶劑可為一介電係數較佳為5或更小、實質上為1至5之非溶劑。非溶劑之一具體實例可為選自以下之一或至少二者：戊烷、己烯、環己烯、1,4-二烷、苯、甲苯、三乙胺、氯苯、乙胺、乙醚及氯仿，但並不限於此。
可用光吸收劑溶液填充多孔性電子傳輸材料之孔，且可藉由施用光吸收劑溶液於多孔性電子傳輸材料之表面上形成光吸收劑溶液之薄膜。可藉由隨後施用非溶劑於多孔性電子傳輸
材料上形成一非溶劑之薄膜。非溶劑之薄膜可用以在垂直方向(自該第一電極朝向該第二電極之方向)上將光吸收劑限制於多孔性電子傳輸材料之表面上以使其不生長，由此可製得包括多孔膜型或緻密膜型光吸收劑薄膜之光吸收結構。由於多孔性電子傳輸材料之表面在垂直方向上之生長可受非溶劑限制，故可使用如上文所述之任何極性有機溶劑作為光吸收劑溶液之溶劑，且可使用如上文所述之混合溶劑。
在製造一大面積太陽能電池之情形中，為使垂直方向上之生長均質且均勻地受非溶劑抑制，在施用非溶劑時，較佳以於多孔性電子傳輸材料之表面上形成非溶劑之薄膜之方式實施施用。
施用於多孔性電子傳輸材料上之光吸收劑溶液與光吸收劑之非溶劑之間之接觸可藉由在施用有光吸收劑溶液之多孔性電子傳輸材料上再次施用非溶劑而發生。更具體而言，該接觸可藉由在於多孔性電子傳輸材料上施用光吸收劑溶液之同時或之後再次施用非溶劑而發生。如上文所述，可使用各種施用方法，但鑒於溶液之均勻施用、大面積處理及短處理時間，旋塗方法可為較佳的。在施用光吸收劑溶液及再次施用非溶劑時，亦可使用旋塗方法。
可使用任何施用方法及條件，只要可在光吸收劑溶液留在多孔性電子傳輸材料上之狀態下施用非溶劑即可，但將基於旋塗方法(其係一較佳之施用方法)闡述更具體之施用條件。
與如上文所述的該光吸收結構之使用單一溶液施用處理而不使用非溶劑之製造方法類似，彼等熟習此項技術者可透過重複實驗推斷出容許非溶劑之液相留在電子傳輸材料之表面上之各種旋塗條件。
作為一非限制性具體實例，在旋塗以便施用非溶劑時，可進入(注入)具有對應於多孔性電子傳輸材料之總孔體積Vs之1至1000倍、較佳為1至10倍之體積之非溶劑，且最大rpm可為5000rpm，較佳為4000rpm或更小，並且更佳為3000rpm或更小。與施用光吸收劑溶液之情形類似，旋塗時之最小rpm可為100rpm，較佳為500rpm，並且更佳為1000rpm。
由於在垂直方向上光吸收劑之生長受非溶劑之施用限制，故非溶劑較佳可在其中光吸收劑可自施用於多孔性電子傳輸材料上之光吸收劑溶液生成或生長之狀態下施用。詳言之，非溶劑較佳可在光吸收劑溶液仍留在多孔性電子傳輸材料上之狀態下施用。
具體而言，在使用旋塗方法完成光吸收劑溶液之施用後，可依序施用非溶劑，或在將光吸收劑溶液注入多孔性電子傳輸材料之對應於旋轉中心之一區域中後，在旋轉電子傳輸材料以便均勻地分散所注入之光吸收劑溶液之同時，可將非溶劑再次注入多孔性電子傳輸材料之對應於旋轉中心之區域中。
如上文所述，在施用光吸收劑溶液之後或同時，可再次施用非溶劑，且可考量非水性極性有機溶劑(其為光吸收劑
溶液之溶劑)之蒸氣壓調整非溶劑之再次施用時間點。
更具體而言，在用作光吸收劑溶液之溶劑之非水性極性有機溶劑具有4毫米汞柱或更大之高蒸氣壓之情形中，為在光吸收劑溶液穩定地留在電子傳輸材料之表面上之狀態下施用非溶劑，可在施用光吸收劑溶液期間，換言之，在旋轉以便將光吸收劑溶液注入旋塗之旋轉中心且分散光吸收劑溶液期間施用非溶劑。考量欲製造之太陽能電池之大小，可適當地調整將光吸收劑溶液注入旋塗之旋轉中心中之完成時間點與注入非溶劑之時間點之間之時間間隔，但作為一非限制性具體實例，非溶劑可在光吸收劑溶液之注入完成之後即刻1至100秒注入。於此情形中，具有4毫米汞柱或更大之高蒸氣壓之非水性極性有機溶劑之一具體實例可為一種或至少二種選自以下之溶劑：甲醇、乙醇、2-甲氧基乙醇、二乙基乙醇胺及乙二胺，但並不限於此。
在用作光吸收劑溶液之溶劑之非水性極性有機溶劑具有小於4毫米汞柱之低蒸氣壓之情形中，由於光吸收劑溶液之溶劑之揮發並不快速，故可在如上文所述施用光吸收劑溶液之同時或之後施用非溶劑。在光吸收劑溶液之施用完成後再次施用非溶劑之情形中，亦可考量欲製造之一太陽能電池之大小調整使用旋塗方法施用光吸收劑溶液及非溶劑之時間，但作為一非限制性實例，旋塗以便施用光吸收劑溶液可實施1至150秒，較佳為10至150秒，旋塗以便施用非溶劑可實施1至60秒，且可在光吸收劑溶液之施用完成之後施用非溶劑。具有小於4毫米汞柱之低蒸氣壓之非水
性極性有機溶劑之一具體實例可為一種或至少二種選自以下之溶劑：γ-丁內酯、乙二醇、二乙二醇、二伸乙基三胺、N-甲基乙醇胺、N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基甲醯胺(DMF)及二甲亞碸，但並不限於此。
鑒於處理可再現性及穩定性，與在施用光吸收劑溶液之同時施用非溶劑之情形相比，在光吸收劑溶液之施用完成後依序施用非溶劑之情形可為較佳的，且可使外部處理參數(例如，旋塗時之環境溫度)之變化對該光吸收結構之影響降至最低。
另外，鑒於製造包括一更緻密光吸收劑薄膜之光吸收結構，較佳在所施用之光吸收劑溶液可具有足夠的光吸收劑沉澱容量時施用非溶劑。因此，為更加可再現且穩定地製造該包括緻密膜型光吸收劑薄膜之光吸收結構，較佳為，光吸收劑溶液之溶劑係具有4毫米汞柱或更小、較佳為2毫米汞柱或更小之蒸氣壓之非水性極性溶劑。換言之，鑒於製造具有一穩定的處理邊界(process margin)且包括一由粗粒構成之光吸收劑薄膜之光吸收結構，較佳為，光吸收劑溶液之溶劑係具有4毫米汞柱或更小、較佳為2毫米汞柱或更小之蒸氣壓之非水性極性溶劑。
為更加可再現地藉由施用非溶劑製造包括由更緻密之粗晶粒構成之光吸收劑薄膜之光吸收結構，光吸收劑溶液之溶劑可為一混合有至少二種具有不同蒸氣壓之溶劑之混合溶液(第三混合溶劑)。
在施用非溶劑時使用混合溶劑(第三混合溶劑)之
情形中，該混合溶劑(第三混合溶劑)可等同於或類似於在不使用非溶劑下同時製造該複合物層及該光吸收結構之上述方法中所用之上述混合溶劑(第一混合溶劑)，且包括上述混合溶劑(第一混合溶劑)之所有具體含量。獨立地，施用非溶劑時所用之混合溶劑(第三混合溶劑)可滿足下文所闡述之條件。在使用非溶劑時，由於光吸收劑之生長可受非溶劑控制，故在控制光吸收結構之微結構時，該微結構並不敏感地隨混合溶劑中溶劑之種類及相對體積比而變化，因此，可調整混合溶劑(第三混合溶劑)之條件，以便可實現更穩定之處理(換言之，在光吸收劑溶液之施用完成後施用非溶劑)且可形成由粗晶粒構成之光吸收劑。然而，在使用非溶劑之情形中，可使用上述混合溶劑(第一混合溶劑)製造太陽能電池。
如上文所述，光吸收劑溶液係使用其中混合有至少二種具有不同蒸氣壓之溶劑之混合溶劑(第三混合溶劑)同時使用非溶劑來製備，因此，即使在光吸收劑溶液之施用完成後施用非溶劑，亦可以高可再現性穩定地製造包括複合物層及包括光吸收劑薄膜之具有出色之處理邊界之光吸收結構，且可製造由光吸收劑粗晶粒構成之光吸收結構。
更具體而言，在混合溶劑(第三混合溶劑)中，具有相對高蒸氣壓之一溶劑(第三溶劑)之蒸氣壓可為具有相對低蒸氣壓之一溶劑(第四溶劑)之蒸氣壓之2倍至20倍，且具有相對高蒸氣壓之溶劑在20℃下可具有1至100毫米汞柱之蒸氣壓。更具
體而言，具有相對高蒸氣壓之溶劑(第三溶劑)可為一種或至少二種選自以下之溶劑：γ-丁內酯(GBL)、N,N-二甲基甲醯胺(DMF)、甲醇、乙醇、2-甲氧基乙醇、二乙基乙醇胺及乙二胺，但並不限於此。更具體而言，具有相對低蒸氣壓之溶劑(第四溶劑)可為一種或至少二種選自以下之溶劑：乙二醇、二乙二醇、二伸乙基三胺、N-甲基乙醇胺、N-甲基-2-吡咯啶酮及二甲亞碸，但並不限於此。於此情形中，混合溶劑(第三混合溶劑)可含有0.05至99.95體積%之第三溶劑及99.95至0.05體積%之第四溶劑，更具體而言，1至99體積%之第三溶劑及99至1體積%之第四溶劑。藉由如上文所述之條件可保證穩定的處理邊界且可形成更加粗糙之光吸收劑。
在使用非溶劑製造該包括光吸收劑薄膜之光吸收結構之情形中，當混合溶劑(第三混合溶劑)中具有相對低蒸氣壓之溶劑(第四溶劑)之體積V4對具有相對高蒸氣壓之溶劑(第三溶劑)之體積V3之體積比(V4/V3)係4或更大時，可製造具有一多孔膜形狀之光吸收薄膜。
在使用非溶劑製造包括光吸收劑薄膜之光吸收結構之情形中，當混合溶劑中具有相對低蒸氣壓之溶劑之體積V4對具有相對高蒸氣壓之溶劑之體積V3之體積比(V4/V3)係小於4，較佳為2.5或更小，並且更佳為1.5或更小時，可製造具有一緻密膜形狀之光吸收薄膜。於此情形中，為製造其中防止了殘餘孔(例如截留於三相點處之孔)之高品質緻密膜，體積比(V4/V3)較佳可
為1或更小，更佳為0.7或更小，且最佳為0.3或更小。於此情形中，體積比(V4/V3)係大於0，且鑒於藉由混合溶液(第三混合溶劑)粗化形成光吸收劑薄膜之光吸收劑晶粒，體積比(V4/V3)可為0.001或更大，較佳為0.01或更大。
在依序施用光吸收劑溶液及非溶劑時(換言之，當分別地實施旋塗以便施用光吸收劑溶液及實施旋塗以便施用非溶劑時)，較佳在光吸收劑溶液之旋塗完成後不對光吸收劑溶液實施乾燥，且在吸收劑溶液之旋塗完成後即刻施用非溶劑。隨後，可實施乾燥。另外，當在施用光吸收劑溶液之同時施用非溶劑(換言之，藉由單一旋塗處理施用光吸收劑溶液及非溶劑)時，在完成旋塗後，可實施乾燥。
在使用溶液施用方法同時製造複合物層及光吸收劑時，在施用光吸收劑溶液後(不施用非溶劑之情形)或在施用非溶劑後，乾燥並無特定限制，但可在60℃至150℃下在大氣壓力下實施1至100分鐘。
在使用上述溶液施用方法形成光吸收劑(該複合物層及該光吸收結構之光吸收劑)後，可進一步實施一乾蝕刻該光吸收結構之蝕刻步驟，該光吸收結構包括突出由此自該複合物層延伸之光吸收劑導柱、自該複合物層延伸之光吸收劑薄膜或該形成有光吸收劑導柱突出結構之光吸收劑薄膜。此旨在進一步精細地形成該光吸收結構(較佳為導柱)，且在粗糙的光吸收劑突出由此自該複合物層形成之情形中，實施此蝕刻步驟以便將此光吸收
劑製成細小導柱聚集體。乾蝕刻可包括電漿蝕刻，且作為蝕刻步驟中使用之電漿，可使用在真空中或在大氣壓力下形成之任何電漿。於此情形中，在電漿蝕刻時，可藉由調整蝕刻功率、蝕刻時間以及形成電漿之氣體之種類及量來形成導柱聚集體。於此情形中，由於精細地形成自該複合物層延伸且突出之光吸收劑，故即使在不使用蝕刻遮罩下實施簡單電漿蝕刻之情形中，亦可由於蝕刻之定向性及非均勻性製造導柱聚集體。詳言之，在大氣電漿蝕刻時，可使用至少二種選自氬氣、氮氣、氧氣及氫氣之蝕刻氣體，電漿功率可為50至600瓦，電漿蝕刻時間可為10秒或1小時，且可根據電漿功率改變電漿暴露時間。另外，可藉由使該光吸收結構暴露於電漿較長時間或重複使該光吸收結構暴露於電漿較短時間(數秒)來實施蝕刻處理。
在形成上述複合物層及光吸收結構且選擇性實施電漿蝕刻步驟之後，可實施一電洞導電層形成步驟。
電洞導電層形成步驟可藉由施用且乾燥一含有有機電洞傳輸材料之溶液來實施以便覆蓋形成有該光吸收結構之該複合物層之上部。施用可藉由半導體或太陽能電池製造領域中通常使用之溶液施用方法來實施，但旋塗方法可為較佳的。有機電洞傳輸材料(電洞導電層)之厚度並無限制，只要有機電洞傳輸材料可穩定且均勻地接觸形成有光吸收結構之該複合物層即可。作為一非限制性實例，厚度可為5至500奈米。
作為用於形成電洞導電層之溶劑，可使用任何溶
劑，只要其可溶解有機電洞傳輸材料且不與光吸收劑及多孔性電極之材料化學反應即可。作為一實例，用於形成該電洞導電層之溶劑可為一非極性溶劑。作為一實質實例，溶劑可為一種或至少二種選自以下之溶劑：甲苯、氯仿、氯苯、二氯苯、苯甲醚、二甲苯及具有6個至14個碳原子之烴系溶劑，但並不限於此。
含有有機電洞傳輸材料之溶液(電洞傳輸材料溶液)可進一步含有一種或至少二種選自以下之添加劑：第三丁基吡啶(TBP)、雙(三氟甲磺醯基)醯亞胺鋰(LiTFSI)及三(2-(1H-吡唑-1-基)吡啶)鈷(III)，以及上文基於太陽能電池所述之有機電洞傳輸材料。添加劑可以每1公克有機電洞傳輸材料0.05至100毫克之含量添加。
在實施該電洞導電層形成步驟後，可實施一第二電極形成步驟。第二電極形成步驟可藉由半導體處理中使用之一般的金屬沉積方法來實施。作為一實例，該第二電極可使用物理氣相沉積或化學氣相沉積形成，且可使用熱蒸發形成。該第二電極之厚度並無限制，只要該第二電極可穩定且均勻地接觸該電洞導電層且光電流可穩定地移動即可。作為一非限制性實例，該第二電極之厚度可為5至500奈米。
本發明包括一種藉由上述製造方法製造之太陽能電池。
本發明可包括上述太陽能電池或一經覆蓋的太陽能電池包括藉由上述製造方法製造之太陽能電池；以及一囊封劑
(encapsulant)覆蓋太陽能電池。囊封劑可部分或全部覆蓋太陽能電池之一表面且可為透明樹脂。本發明可包括上述太陽能電池或一經覆蓋的太陽能電池包括藉由上述製造方法製造之太陽能電池；以及一透明樹脂層覆蓋太陽能電池。該透明樹脂層可用以防止水分及/或氧氣之透過，同時保護太陽能電池之表面。作為透明樹脂層之透明樹脂，可使用一用作一囊封劑保護一玻璃太陽能電池之樹脂。作為透明樹脂之一具體實例可包括聚乙烯系樹脂、聚丙烯系樹脂、環狀聚烯烴系樹脂、聚苯乙烯系樹脂、丙烯腈-苯乙烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、聚氯乙烯系樹脂、氟系樹脂、聚(甲基)丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂及其混合物。此外，該透明樹脂層可進一步含有一吸附劑吸附氧氣及/或水分以防止透過氧氣及/或水分，且該吸附劑可以顆粒相分佈於該透明樹脂層上或包埋於該透明樹脂層中，同時形成一預定層。作為上述吸附劑，可使用已知吸附水分及/或氧氣之任何材料。一具體實例可包括鹼土金屬(例如Ca或Sr)、鹼土金屬氧化物(例如CaO或SrO)、Fe、抗壞血酸、肼化合物或其混合物，但並不限於此。
本發明包括一種太陽能電池模組，使用上述太陽能電池或藉由上述製造方法製造之太陽能電池作為一單位電池且包括至少二個佈置於其中且彼此電連接之電池。太陽能電池模組可具有太陽能電池領域中通常使用之一電池佈置及一結構，且進一步包括一一般的聚光構件及一一般的引導太陽光之路徑之擋光件(light block)。
本發明包括一種由上述太陽能電池或藉由上述製造方法製造之太陽能電池供電之裝置。
(製備實施例1)
製造多孔性TiO2薄膜基材
於一塗覆有含氟氧化錫的玻璃基材(氟摻雜SnO2，8歐姆/平方公分，皮爾金頓(Pilkington)，以下稱為FTO基材(第一電極))切割至25×25毫米之大小後，部分蝕刻其端部以移除FTO。
由噴霧熱解法於該經切割及部分蝕刻的FTO基材上製造一厚度為50奈米的緻密TiO2薄膜作為一金屬氧化物薄膜。使用乙醯丙酮鈦(TAA)：EtOH(1：9v/v%)溶液實施SPM，且由重複以下處理來控制厚度：噴射該溶液於該FTO基材上3秒並停止10秒，該FTO基材係位於一維持在450℃的熱板上。
按1公克TiO2計，將5毫升之其中10重量%的乙基纖維素溶解於乙醇中的乙基纖維素溶液添加至平均粒徑(直徑)為50奈米的TiO2粉末(由其中1重量%的TiO2於250℃下溶解12小時的過氧化鈦絡合物(titanium perocomplex)水溶液之熱解處理而製備)中，且按1公克TiO2計，添加5公克萜品醇至其中，然後混合，隨後由真空蒸餾方法移除乙醇，由此製備TiO2糊料(paste)。
添加乙醇至所製備的TiO2粉糊料，由此製備TiO2漿料用以旋塗。由旋塗法塗覆該用於旋塗的TiO2漿料於該FTO基材上的TiO2薄膜上且於500℃下熱處理60分鐘。然後，於該經熱處理之基
材浸泡於60℃的30mM TiCl4水溶液中且保持30分鐘後，使用去離子水及乙醇沖洗且乾燥該基材，隨後於500℃下熱處理30分鐘，由此製造一多孔性TiO2薄膜(多孔性電子傳輸材料)。
於此情形中，由改變添加至所製備的TiO2粉糊料之乙醇的混合程度以及該用於旋塗的TiO2漿料的旋塗條件來調整該多孔性TiO2薄膜(多孔性電子傳輸材料)之厚度。一厚度為1000奈米的多孔性TiO2薄膜(多孔性電子傳輸材料，製備實施例1-1)係由以2(TiO2粉糊料)：3(乙醇)之混合重量比相互混合TiO2粉糊料與乙醇且然後在1000rpm旋塗而製造，且一厚度為800奈米的多孔性TiO2薄膜(多孔性電子傳輸材料，製備實施例1-2)係由以2(TiO2粉糊料)：3(乙醇)之混合重量比相互混合TiO2粉糊料與乙醇且然後在1500rpm旋塗而製造。一厚度為600奈米的多孔性TiO2薄膜(多孔性電子傳輸材料，製備實施例1-3)係由以1(TiO2粉糊料)：2(乙醇)之混合重量比相互混合TiO2粉糊料與乙醇且然後在1000rpm旋塗而製造，且一厚度為300奈米的多孔性TiO2薄膜(多孔性電子傳輸材料，製備實施例1-4)係由以1(TiO2粉糊料)：3(乙醇)之混合重量比相互混合TiO2粉糊料與乙醇且然後在1000rpm旋塗而製造。一厚度為100奈米的多孔性TiO2薄膜(多孔性電子傳輸材料，製備實施例1-5)係由以1(TiO2粉糊料)：5(乙醇)之混合重量比相互混合TiO2粉糊料與乙醇且然後在3000rpm旋塗而製造。所製備的多孔性電子傳輸材料之比表面積為33平方公尺/公克，且其孔隙度(表觀孔隙度)為50%。
(製備實施例2)
光吸收劑溶液之製備
碘化甲基銨(CH3NH3)及二碘化鉛(PbI2)以1：1之莫耳比溶解於γ-丁內酯中且於60℃下攪拌12小時，由此製備1.2M三碘化甲基銨鉛溶液(CH3NH3PbI3，製備實施例2-1)。由相同的方法製備其0.8M三碘化甲基銨鉛溶液(製備實施例2-2)及0.5M三碘化甲基銨鉛溶液(製備實施例2-3)。
(製備實施例3)
根據多孔性電極之厚度的波洛斯凱特光吸收劑之製備
將製備實施例2-1中所製備的1.2M三碘化甲基銨鉛溶液(總體積：1毫升，按該多孔性電子傳輸材料之總孔體積計為至少700%)施用於(注射入)形成有製備實施例1-1至1-5中所製備的厚度為1000、800、600、300、或100奈米的多孔性電子傳輸材料的多孔性電極上，且在3000rpm實施旋塗100秒，隨後於100℃及大氣壓力下乾燥10分鐘，由此形成波洛斯凱特光吸收劑。於製備該光吸收劑時，環境條件維持在25℃的溫度及25%的相對濕度下。
當該多孔性電子傳輸材料之厚度為1000奈米(製備實施例3-1)時，製備具有導柱形狀的光吸收劑，但可以理解，覆蓋率(Cov/Surf)低(約10%)。然而，可以理解，於其中該多孔性電子傳輸材料之厚度為800奈米(製備實施例3-2)時，覆蓋率
(Cov/Surf)為約30%，於其中該多孔性電子傳輸材料之厚度為600奈米(製備實施例3-3)時，覆蓋率(Cov/Surf)為約40%，且於其中該多孔性電子傳輸材料之厚度為300奈米(製備實施例3-4)或100奈米(製備實施例3-5)時，覆蓋率(Cov/Surf)非常高，為約45%。
(製備實施例4)
根據旋塗之旋轉RPM的波洛斯凱特光吸收劑之製備
將製備實施例2-1中所製備的1.2M三碘化甲基銨鉛溶液(總體積：1毫升，按該多孔性電子傳輸材料之總孔體積計為至少700%)施用於(注射入)形成有製備實施例1-3中所製備的厚度為600奈米的多孔性電子傳輸材料的多孔性電極上，且分別在1000(製備實施例4-1)、2000(製備實施例4-2)、3000(製備實施例4-3)、4000(製備實施例4-4)、5000(製備實施例4-5)及6000(製備實施例4-6)rpm實施旋塗100秒，隨後於100℃及大氣壓力下乾燥10分鐘，由此形成波洛斯凱特光吸收劑。於製備該光吸收劑時，環境條件維持在25℃的溫度及25%的相對濕度下。
已確認，於6000rpm(製備實施例4-6)旋塗時，未形成一光吸收結構，且自5000rpm(製備實施例4-5)下形成該光吸收結構。在5000rpm下覆蓋率(Cov/Surf)為20%，在4000rpm(製備實施例4-4)下覆蓋率(Cov/Surf)為28%，且rpm愈低，覆蓋率愈高。另外在3000rpm(製備實施例4-3)、2000rpm(製備實施例4-4)、及1000rpm(製備實施例4-1)下的覆蓋率(Cov/Surf)分別
為40%、45%、及45%，因此可以理解，覆蓋率已飽和。
(製備實施例5)
根據光吸收劑溶液之濃度的光吸收劑之製備
將製備實施例2中所製備的0.5M(製備實施例5-3)、0.8M(製備實施例5-2)、或1.2M(製備實施例5-1)三碘化甲基銨鉛溶液(總體積：1毫升，按該多孔性電子傳輸材料之總孔體積計為至少700%)施用於(注射入)形成有製備實施例1-3中所製備的厚度為600奈米的多孔性電子傳輸材料的多孔性電極上，且在3000rpm實施旋塗100秒，隨後於100℃及大氣壓力下乾燥10分鐘，由此形成波洛斯凱特光吸收劑。於製造該光吸收劑時，環境條件維持在25℃的溫度及25%的相對濕度下。
於0.5M溶液(製備實施例5-3)之情形中，已確認一光吸收結構形成於該複合物層上，但其形成的再現性低，且覆蓋率(Cov/Surf)亦低(約2%)。於0.8M溶液(製備實施例5-2)之情形中，已確認穩定且可再現地形成一光吸收結構，且覆蓋率(Cov/Surf)達到30%。於1.2M溶液(製備實施例5-1)之情形中，已確認穩定且可再現地形成一光吸收結構，且覆蓋率(Cov/Surf)達到40%。
第7圖為一由觀察(製備實施例5-2)形成於該複合物層上的光吸收結構的樣品而獲得的光學顯微鏡照片，該樣品由在3000rpm的旋轉速度施用0.8M光吸收劑溶液於厚度為600奈米的多孔性電子傳輸材料上而製造，且第8A圖及第8B圖為由觀察同
一樣品所獲得的掃描電子顯微鏡照片。於此情形中，第8A圖為一低放大倍率照片，且第8B圖為一由放大第8A圖中的一方形部分而獲得的照片。如第7圖至第8B圖中所示，已確認製造了具有多角盤形狀的導柱，且可以理解，該導柱具有10,000至30,000奈米的直徑、300至700奈米的厚度、以及以該複合物層之表面積計30%的覆蓋率。於其中該等光吸收結構體係使用製備實施例2中所製備的光吸收劑溶液而製造的情形中，儘管大小有細微的差別，但所有該等光吸收結構體皆為類似於第7圖至第8B圖之導柱的多角盤形導柱。
第9圖為一由觀察樣品(製備實施例5-2)之剖面而獲得的掃描電子顯微鏡照片，該樣品由在3000rpm的旋轉速度施用0.8M光吸收劑溶液於該厚度為600奈米的多孔性電子傳輸材料上而製造。如第9圖中所示，可以理解，該多孔性電子傳輸材料的所有孔皆填充有該光吸收劑，且已確認，於其中製造有該光吸收結構的所有樣品中，其開孔填充有該光吸收劑的該複合物層之製備係類似於第9圖中的情形。
第10圖為一由觀察一樣品(製備實施例4-6)之表面而獲得的光學顯微鏡照片，該樣品由在6000rpm的旋轉速度施用預先製備的1.2M光吸收劑溶液於形成有厚度為600奈米的多孔性電子傳輸材料的多孔性電極上而製造。可以確認，該包含導柱的光吸收結構並未形成於該複合物層之表面上。
經由上述製備實施例可以理解，當該多孔性電子傳
輸材料之厚度為1000奈米或更小時，較佳為800奈米或更小時，該光吸收結構之覆蓋率較佳為30%或更大。
經由上述製備實施例可以理解，於施用該光吸收劑溶液時，當該最大rpm為5000rpm或以下時，較佳為4000rpm或以下時，且更佳為3000rpm或以下時，可同時製造該光吸收結構，且可形成一覆蓋率為28%或更大、更佳為40%或更大的光吸收結構。
經由上述製備實施例可以理解，當該光吸收劑溶液之濃度為0.4M或更高、較佳為0.8M或更高時，可以穩定地製造該複合物層及該光吸收結構，且該光吸收結構之覆蓋率可較佳為30%或更大。
(製備實施例6)
藉由與製備實施例1中相同的方法製備一厚度為600奈米的多孔性電子傳輸材料，惟於製造製備實施例1的該多孔性TiO2薄膜基材時使用平均粒徑(直徑)為20奈米的TiO2奈米顆粒。所製備的多孔性電子傳輸材料之孔隙度為66%。藉由與以下方法相同的方法於孔隙度為66%的多孔性電子材料上形成光吸收劑：使用製備實施例2-2中所製備的0.8M光吸收劑溶液且於3000rpm下實施旋塗而形成製備實施例5-2中的光吸收劑。
於製備實施例5-2之樣品的情形中，其中係使用厚度為600奈米且孔隙度為50%的多孔性電子傳輸材料以及0.8M的光吸收劑溶液且在3000rpm實施旋塗，以30%的覆蓋率形成上述多角
盤形導柱，但已確認，於其中孔隙度為66%的情形中，當施用該光吸收劑溶液時，儘管該溶液之膜係形成於該多孔性電子傳輸材料之表面上，但大部分該光吸收劑溶液因過高的孔隙度而繼續被吸收及消耗於該多孔性電子傳輸材料中，因此未形成該光吸收結構。
於以下實施例中，為量測所製得的太陽能電池之電流-電壓特性，使用一ORIEL A級太陽模擬器(紐波特(Newport)，91195A型)及一源計量器(Kethley，2420型)。由覆蓋一活性區域為0.096平方公分的光罩而於100mW/cm2 AM1.5照度條件下量測功率轉換效率。
[實施例1]
該樣品(製備實施例5-2或5-1)用作該複合物層，其中該光吸收劑由在3000rpm施用0.8M(製備實施例2-2)或1.2M(製備實施例2-1)光吸收劑溶液(三碘化甲基銨鉛溶液)於形成有該多孔性電子傳輸材料的多孔性電極上而形成，該多孔性電子傳輸材料具有600奈米的厚度且使用平均粒徑(直徑)為50奈米的TiO2奈米顆粒而製備且於製備實施例1-3中製造。之後，在3000rpm旋塗一溶解有PTAA的甲苯溶液(15毫克(PTAA)/1毫升(二氯苯))於形成有該光吸收結構的該複合物層上60秒，由此形成一電洞導電層。於此情形中，添加2.31毫克之LiTFSI及6.28毫克之TBP至該PTAA溶液中。
然後，使用高真空(5×10-6托(torr)或更低)熱蒸發器藉由真空沉積金於該電洞導電層上而形成厚度為約70奈米的
金電極(第二電極)，由此製造一太陽能電池(實施例1-1：使用0.8M光吸收劑溶液的樣品，及實施例1-2：使用1.2M光吸收劑溶液的樣品)
[實施例2]
由與實施例1-1相同的方法製造一太陽能電池，惟於所製得的導柱上實施大氣壓電漿處理製程(RF功率：350W，氬氣流：6slm，且重複30次之暴露導柱於電漿中2秒且不暴露導柱2秒的製程)，以精細地形成該形成於該複合物層上的盤形狀導柱。
根據實施例2實施大氣壓電漿處理製程後形成於該複合物層上的導柱的掃描電子顯微鏡照片顯示於第11A圖及第11B圖中。於此情形中，第11A圖為一低放大倍率掃描電子顯微鏡照片，且第11B圖為一由放大第11A圖中的一方形部分而獲得的照片。可以理解，該複合物層上直徑為10,000至30,000奈米的多角導柱因大氣壓電漿處理而變成直徑為10至100奈米且長度為200至300奈米的微小導柱。
第12圖為一顯示實施例1及2中所製備光吸收劑之X射線繞射圖型(XRD)結果。如第12圖中所示，可以理解，儘管實施了大氣壓電漿處理，但光吸收劑之波洛斯凱特結構並未改變，電漿處理僅可以選擇性地改變形狀。
(對照實施例1)
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用該樣品(製備實施例4-6)，其中該光吸收結構不是如下製造
而形成：以6000rpm施用1.2M光吸收劑溶液(三碘化甲基銨鉛溶液)於形成有該多孔性電子傳輸材料的該多孔性電極上，該多孔性電子傳輸材料厚度為600奈米且於製備實施例中使用平均粒徑(直徑)為50奈米的TiO2奈米顆粒而製備。
實施例1-1、1-2、及2以及對照實施例1中所製得的太陽能電池之電流-電壓特徵值顯示於表1中。
於表1中，可以理解，於實施例1-1或1-2的太陽能電池(具有一結構其中該導柱係由使用0.8M或1.2M光吸收劑溶液而形成於該複合物層上)的情形中，獲得極佳的短路電流密度及開路電壓，從而獲得高功率轉換效率，且特定而言，於形成如實施例2中的具有一微結構的導柱的情形中，該光吸收劑中所形成的電荷可更容易地向該電子傳輸材料(該多孔性電極之金屬氧化物)及該電洞傳輸材料(該電洞導電層之有機電洞傳輸材料)移動，從而獲得高填充因數及功率轉換效率。相反地，於其中該光吸收
結構未形成於該複合物層上的情形中，短路電流密度及開路電壓相對較低，因此獲得低效率。此結果顯示，該複合物層上所形成的一上部結構體可吸收額外的光而產生光電荷，且光電洞因為由所形成的上部結構體所造成的有局限性的結構及增大的介面而定向地傳輸至該電極，從而執行極佳的功率轉換效率。
(製備實施例7)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例3-3(製備實施例3中使用厚度為600奈米的電子傳輸材料的情形)中相同的方法製備一光吸收劑，惟使用1.2M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液而非製備實施例2中所製備的光吸收劑溶液，該1.2M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液由以1：1的莫耳比溶解碘化甲基銨(CH3NH3I)及二碘化鉛(PbI2)於2-甲氧基乙醇中且於60℃下攪拌12小時而製備。
(製備實施例8)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例3-3中相同的方法製備一光吸收劑，惟使用1.2M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液，該溶液由以1：1的莫耳比溶解碘化甲基銨(CH3NH3I)及二碘化鉛(PbI2)於二甲亞碸中且於60℃下攪拌12小時而製備。
(製備實施例9)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例3-3中相同的方法製備一光吸收劑，惟使用1.2M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液，該溶液由以1：1的莫耳比溶解碘化甲基銨(CH3NH3I)及二碘化鉛(PbI2)於二甲基甲醯胺中且於60℃下攪拌12小時而製備。
第13A圖至第13D圖為由觀察製備實施例3-3(第13A圖)、7(第13B圖)、8(第13C圖)、及9(第13D圖)中所製得的光吸收結構體而獲得的掃描電子顯微鏡照片。如第13A圖至第13B圖中所示，已確認，該光吸收劑導柱與形成於該多孔性電子傳輸材料之孔中的光吸收劑同時形成，且可以理解，所形成的導柱之大小、形狀、及密度係根據該光吸收劑溶液中所用的溶劑之蒸氣壓顯著地變化。
已確認，於製備實施例7之樣品的情形中，其中使用於20℃及1大氣壓下具有6.17毫米汞柱蒸氣壓的2-甲氧基乙醇，於表面上形成大小(直徑)為1至2微米且厚度為700至900奈米的粗糙且有棱角的導柱。於此情形中，覆蓋率為約70%。可以理解，於其中製備實施例3-3的樣品的情形中，其中使用於20℃及1大氣壓下具有1.5毫米汞柱蒸氣壓的γ-丁內酯，形成大小(直徑)為2至4微米的盤形狀導柱，導柱之厚度為200至400奈米，表面覆蓋率為約35%，低於製備實施例7中的情形。於製備實施例8之情形中，使用於20℃及1大氣壓下具有2.7毫米汞柱蒸氣壓的二甲基甲醯胺，結果形成長度為10微米或更長且厚度為800至1500奈米的粗糙針形導柱。可以理解，於製備實施例9中，於使用於20℃及1大氣壓下
具有0.42毫米汞柱蒸氣壓的二甲亞碸作為溶劑的情形中，形成一長盤形導柱結構。
(製備實施例10)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例7中相同的方法製備一光吸收劑溶液及一光吸收劑，惟以9(2-甲氧基乙醇)：1(γ-丁內酯)的體積比混合2-甲氧基乙醇與γ-丁內酯，以於製備三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液時使用該混合溶液作為溶劑。
(製備實施例11)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例7中相同的方法製備一光吸收劑溶液及一光吸收劑，惟以8(2-甲氧基乙醇)：2(γ-丁內酯)的體積比混合2-甲氧基乙醇與γ-丁內酯，以於製備三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液時使用該混合溶液作為溶劑。
(製備實施例12)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例7中相同的方法製備一光吸收劑溶液及一光吸收劑，惟以7(2-甲氧基乙醇)：3(γ-丁內酯)的體積比混合2-甲氧基乙醇與γ-丁內酯，以於製備三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液時使用該混合溶液作為溶劑。
(製備實施例13)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例7中相同的方法製備一光吸收劑溶液及一光吸收劑，惟以5(2-甲氧基乙醇)：5(γ-丁內酯)的體積比混合2-甲氧基乙醇與γ-丁內酯，以於製備三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液時使用該混合溶液作為溶劑。
第14A圖至第14D圖為由觀察製備實施例10(第14A圖)、11(第14B圖)、12(第14C圖)、及13(第14D圖)中所製得的光吸收結構體而獲得的掃描電子顯微鏡照片。如第14A至14D中所示，可以理解，於使用該混合溶劑製備該光吸收劑溶液來製造該複合物層及該光吸收結構的情形中，相比使用單一溶劑的製備實施例的情形，形狀顯著不同。可以理解，於製備實施例10的情形中，獲得一結構，其中具有一線網結構的線形導柱與盤形導柱混合，且覆蓋率顯著地高(約90%)。如第14A圖至第14D圖中所示，可以理解，於製備實施例11至13的光吸收結構體中，當2-甲氧基乙醇之含量減少而γ-丁內酯之含量增加時，導柱之形狀逐漸變為盤形，且同時，覆蓋率降低。另外，已確認，於其中獲得最低的覆蓋率的製備實施例13之情形中，覆蓋率為50%。
[實施例3]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例7中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例7中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例4]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例8中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例8中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例5]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例9中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例9中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例6]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例10中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例10中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例7]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例11中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例11中所
製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例8]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例12中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例12中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例9]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例13中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例13中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
如上所述，除該光吸收結構之覆蓋率外，該光吸收結構中導柱之大小及形狀以及光吸收劑之大小皆可對太陽能電池之光學特性有影響。原因為，導柱之大小及形狀以及光吸收劑之大小可對下列有影響：形成有該光吸收劑的該多孔性金屬氧化物層(複合物層)與該光吸收結構之間的介面阻力、光電洞之分離及移動效率、光電洞向該第二電極的移動限制效應、與該電洞導電層的接觸面積等。
下表2顯示由量測實施例3至9中所製得的太陽能電
池之性能所獲得的結果。
如表2中所示，可以理解，於施用以下結構的太陽能電池的情形中，其中大小為2微米或更小的高度結晶柱形導柱係形成於覆蓋率為70%或更大的複合物層之表面上，如在實施例3中，獲得極佳的短路電流密度及開路電壓，從而獲得高功率轉換效率，且特定而言，於形成具有一微結構的導柱的情形中，如在實施例3中，該光吸收劑中所形成的電荷可更容易地分離及移動，從而獲得高功率轉換效率。另一方面，可以理解，於實施例1的情形中，當導柱之形狀寬而薄但存在於表面上的導柱之密度低時，該太陽能電池具有相對低的短路電流密度及開路電壓，因此該太陽能電池具有相對低的效率。此表明，於其中形成於該複合物層上的導柱之結晶度係極佳的結構中，其自身的光電洞及光電子傳輸
特性可改善，從而光電洞可更有效地傳輸至介面，由此獲得極佳的功率轉換效率。然而，於實施例1之情形中，填充因數由於該薄導柱結構而相對較低。可以理解，於實施例5的情形中，該太陽能電池具有一結構，其中薄導柱以高表面密度存在，但導柱係由大小為數奈米的小顆粒組成，因此短路電流密度低，且於實施例4的情形中，由於導柱之覆蓋率低且導柱之厚度較厚，該電洞傳輸材料並不覆蓋該光吸收結構之整個表面，因此填充因數低。
可以理解，於實施例6的情形中，該太陽能電池具有一結構，其中該導柱覆蓋該複合物層之上部的至少90%，因此相比實施例3及1中使用單一溶劑的情形，該太陽能電池具有相對高的光伏打效率。可以理解，相比使用單一溶劑的實施例3的情形，實施例7至9之太陽能電池之功率轉換效率略微降低，其可解釋為取決於具有類似於實施例1中的形狀的導柱之形成的結果。
如經由所建議的實施例所知，形成於該多孔性電極上的光吸收結構之表面覆蓋率於裝置效率上扮演一關鍵角色。具體而言，可以理解，表面覆蓋率愈高，光伏打特性愈佳。
(製備實施例14)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例2中相同的方法製備0.96M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液，惟使用二甲亞碸作為溶劑。
所製備的光吸收劑溶液(總體積為1毫升，以該多孔性電子傳輸材料之總孔體積計為至少700%)一次性施用於(注射
入)形成有該多孔性電子傳輸材料(厚度為300奈米且由製備實施例1-4中的方法製備)的該多孔性電極上的旋轉中心，且在3000rpm啟動旋塗。於其中旋塗時間為50秒的時間點上，再次一次性將1毫升非溶劑甲苯施用至(注射入)該旋轉中的多孔性電極之旋轉中心，且然後再實施旋塗5秒。於實施旋塗後，於100℃及大氣壓力下實施乾燥30分鐘，由此形成波洛斯凱特光吸收劑。於製造該光吸收劑時，環境條件維持在25℃的溫度及25%的相對濕度下。
(製備實施例15)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例2-1中相同的方法製備0.96M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液，惟使用其中γ-丁內酯與二甲亞碸以2(γ-丁內酯)：8(二甲亞碸)之體積比混合的混合溶劑作為溶劑。
該光吸收劑藉由與製備實施例14相同的方法製備，惟使用所製備的三碘化甲基銨鉛溶液作為該光吸收劑溶液。
(製備實施例16)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例2-1中相同的方法製備0.96M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液，惟使用其中γ-丁內酯與二甲亞碸以4(γ-丁內酯)：6(二甲亞碸)之體積比混合的混合溶劑作為溶劑。
該光吸收劑藉由與製備實施例14相同的方法製備，
惟使用所製備的三碘化甲基銨鉛溶液作為該光吸收劑溶液。
(製備實施例17)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例2-1中相同的方法製備0.96M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液，惟使用其中γ-丁內酯與二甲亞碸以6(γ-丁內酯)：4(二甲亞碸)之體積比混合的混合溶劑作為溶劑。
該光吸收劑藉由與製備實施例14相同的方法製備，惟使用所製備的三碘化甲基銨鉛溶液作為該光吸收劑溶液。
(製備實施例18)
光吸收劑溶液及光吸收劑之製備
藉由與製備實施例2-1中相同的方法製備0.96M三碘化甲基銨鉛(CH3NH3PbI3)溶液，惟使用其中γ-丁內酯與二甲亞碸以8(γ-丁內酯)：2(二甲亞碸)之體積比混合的混合溶劑作為溶劑。
該光吸收劑藉由與製備實施例14相同的方法製備，惟使用所製備的三碘化甲基銨鉛溶液作為該光吸收劑溶液。
此處，已確認，於製備實施例14至18的情形中，其中於該光吸收劑溶液一次性施用至(注射入)該旋轉中心且在3000rpm實施旋塗100秒而由此完成該光吸收劑溶液之施用後，對應於非溶劑的1毫升甲苯一次性施用於(注射入)該旋轉中心且再實施旋塗10秒，製備一類似的樣品。
另外，已確認，於製備實施例18中施用氯仿、氯苯、1,2-二氯苯、異丙醇、或乙醚而非甲苯的情形中，製造一薄膜型光吸收結構。
第15A圖至第15E圖為由觀察製備實施例14(第15A圖)、15(第15B圖)、16(第15C圖)、17(第15D圖)、及18(第15E圖)中所製得的光吸收結構體而獲得的掃描電子顯微鏡照片。第16圖為一由觀察製備實施例18中所製得的一樣品的剖面而獲得的掃描電子顯微鏡(SEM)照片。
如第15A圖至第15E圖中所示，已確認，該光吸收結構以光吸收劑薄膜的形狀製造，其中該等光吸收劑藉由依序施用該光吸收劑溶液及該非溶劑而連續地相互連接，且該光吸收劑薄膜製造成一多孔膜或緻密膜。可以理解，於其中該光吸收劑薄膜以多孔膜形狀形成的情形中，如於製備實施例14及15中，孔係均勻且均質地存在，且於製備實施例16至18的情形中，該光吸收劑薄膜係形成為緻密膜的形狀。已確認，於製備實施例16及17之情形中，殘留有部分地截留於例如三相點等光吸收劑晶粒之介面處的孔，但該複合物層之表面覆蓋率較高(90%或更高)，且於製備實施例18之情形中，幾乎無殘留的孔，從而表面覆蓋率達100%。
第16圖為一由觀察製備實施例18中所製得的一樣品的剖面而獲得的掃描電子顯微鏡(SEM照片)。如第16圖中所示，已確認，該多孔性電子傳輸材料的所有孔皆填充有該光吸收劑且同時製造該複合物層，且於該複合物層上製造厚度為150奈米的該
光吸收劑薄膜。
[實施例10]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例14中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例14中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例11]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例15中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例15中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例12]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例16中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例16中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例13]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例17中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施
例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例17中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例14]
藉由與實施例1中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例18中所製備的樣品作為該樣品而非使用製備實施例5-1(或製備實施例5-2)中所製備的樣品，於製備實施例18中所製備的樣品中，該光吸收結構係於形成實施例1中的電洞導電層之前形成於該複合物層上。
[實施例15]
藉由與實施例14中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例1-3中所製備的厚度為600奈米的多孔性電子傳輸材料而非實施例14中厚度為300奈米的多孔性電子傳輸材料。
[實施例16]
藉由與實施例14中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用製備實施例1-5中所製備的厚度為100奈米的多孔性電子傳輸材料。
表4顯示量測實施例15及16中所製得的太陽能電池之功率轉換效率的結果。根據該多孔性電子傳輸材料之厚度而定的太陽能電池之填充因數顯示於表4中，作為觀察剖面之掃描電子顯微鏡照片的結果，已確認，該多孔性電子傳輸材料之厚度愈薄，該光吸收劑薄膜(緻密膜)愈厚。詳言之，已確認，於使用厚度為100奈米的多孔性電子傳輸材料之情形中，於該複合物層上形成厚度為400奈米的光吸收劑薄膜，且於使用厚度為600奈米的多孔性電子傳輸材料之情形中，於該複合物層上形成厚度為50奈米的光吸收劑薄膜。如表4中以及實施例14之太陽能電池之性能結果所示，已確認，於其中該光吸收劑薄膜過薄的情形中，光電流相對降低，因此相較於實施例14中的情形，光轉換效率可能降低，且於其中該多孔性電子傳輸材料過薄的情形中，該複合物層中的光吸收劑與該電子傳輸材料之間的接觸面積減少，因此太陽能電池
之功率轉換效率亦可能降低。可以確認，於其中該光吸收劑薄膜及該複合物層之厚度分別為150奈米及300奈米的情形中(實施例14)，由於經輻照太陽能電池於該光吸收結構中的吸收率的增加以及該複合物層中光電荷分離特性的改善，該太陽能電池之功率轉換效率亦可能增大。
[實施例17]
藉由與製備實施例18中相同的方法製造一光吸收劑溶液，惟製備0.72M的光吸收劑溶液而非0.96M的光吸收劑溶液，且藉由與實施例14中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用此處所製備的0.72M的光吸收劑溶液。
[實施例18]
藉由與製備實施例18中相同的方法製造一光吸收劑溶液，惟製備0.84M的光吸收劑溶液而非0.96M的光吸收劑溶液，且藉由與實施例14中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用此處所製備的0.84M的光吸收劑溶液。
[實施例19]
藉由與製備實施例18中相同的方法製造一光吸收劑溶液，惟製備1.08M的光吸收劑溶液而非0.96M的光吸收劑溶液，且藉由與實施例14中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用此處所製備的1.08M的光吸收劑溶液。
[實施例20]
藉由與製備實施例18中相同的方法製造一光吸收劑
溶液，惟製備1.20M的光吸收劑溶液而非0.96M的光吸收劑溶液，且藉由與實施例14中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用此處所製備的1.20M的光吸收劑溶液。
於形成該電洞導電層以製造太陽能電池之前，由觀察實施例14及實施例17至20中以類似方式製造的各樣品(形成有光吸收劑的多孔性電極)之剖面而量測該複合物層上該光吸收劑薄膜之厚度。實施例14及實施例17至20中所製得的太陽能電池之填充因數以及所製得的光吸收劑薄膜之厚度顯示於表5中。如表5中所示，可以理解，於該多孔性電子傳輸材料之相同厚度條件以及相同的施用條件下，當該光吸收劑溶液之濃度增加時，製得厚度更厚的光吸收劑薄膜。另外，可以理解，當該光吸收劑薄膜較薄時，光電流值減小，且當該光吸收劑薄膜較厚時，填充因數值減小，因此於該光吸收劑薄膜厚度為約150奈米的情形中，太陽能電池可具有極佳的效率。此結果可係由下列導致：當經由該複合物層及該光吸收劑薄膜(光吸收結構)輻照的太陽光被吸收時，該複合物層中該多孔性電子傳輸材料與該光吸收劑之間的接面區域(junction area)處極佳的電荷分離特性以及該光吸收劑薄膜層中該無機-有機混合式波洛斯凱特化合物之電子及電洞傳輸特性。
[實施例21]
藉由與實施例14中相同的方法製造一太陽能電池，惟使用溶解有螺-OMeTAD的溶液[60毫克(螺-OMeTAD)/1毫升(氯苯)]而非溶解有PTAA的甲苯，以於形成有該光吸收結構的該複合物層上形成該電洞導電層。
於實施例14之情形中，短路電流密度為22.0毫安培/平方公分，開路電壓為1.08伏特，填充因數為73%，且功率轉換效率為17.3%，且於實施例21之情形中，短路電流密度為22.0毫安培/平方公分，開路電壓為1.04伏特，填充因數為69%，且功率轉換效率為15.8%。因此，可以理解，就與該光吸收劑(其為該無機有機混合式波洛斯凱特化合物)匹配的能階而言，聚合物電洞傳輸材料可能更佳。
於根據本發明之太陽能電池中，該光吸收劑層包含該複合物層及形成於該複合物層上的該光吸收結構以具有一雙層結構，該複合物層具有一結構其中該電子傳輸材料與該光吸收劑相互注入，且該太陽能電池具有一新結構，其中該電子傳輸材料
與該電洞傳輸材料適宜地相互結合，因此該太陽能電池可具有顯著高的功率轉換效率(10至17.3%)，從而有可能實質上且立即替代矽系太陽能電池。另外，該太陽能電池可製成為完全呈固態且同時具有高功率轉換效率，因此穩定性可極佳，且該太陽能電池可使用廉價的材料及簡單的溶液施用方法製造，因此該太陽能電池可廉價地於短時間內大批量生產。
對於根據本發明實例性實施態樣的製造方法，該太陽能電池可由漿液之施用、光吸收劑溶液之施用、及電洞傳輸材料之施用等施用處理來製造，因此該太陽能電池可經由相當簡單且容易之處理而製得。另外，用於製造該太陽能電池之處理建設成本也會顯著地低，且該太陽能電池可使用廉價的原料製造，因此可於短時間內大批量生產便宜的高品質太陽能電池。再者，可製造具有10至17.3%的顯著高的功率轉換效率且同時具有極佳的商業性的太陽能電池。
儘管上文由具體事項、實例性實施態樣、及圖式對本發明予以說明，但提供其僅係為了幫助完整地理解本發明。因此，本發明並不限於該等實例性實施態樣。熟習本發明所示領域的技術人員可對此說明進行各種修改及改變。
因此，本發明之精神不應限於上述實例，且下面的申請專利範圍以及對申請專利範圍所做的所有等同或等效修改皆意欲在本發明之範圍及精神內。
100‧‧‧複合物層
200‧‧‧光吸收結構
210‧‧‧導柱
220‧‧‧聚集結構體
300‧‧‧電洞導電層
400‧‧‧第二電極
Claims (35)
- 一種太陽能電池，其係包含：一第一電極；一複合物層，位於該第一電極上且包括一注入於其中的光吸收劑；一光吸收結構，位於該複合物層上且由一光吸收劑組成；一電洞導電層，位於該光吸收結構上；以及一第二電極，位於該電洞導電層上。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該光吸收結構係滿足以下關係式1，
- 如請求項1之太陽能電池，其中對應於該複合物層經該光吸收結構所覆蓋之表面覆蓋率之Cov/Surf為0.25至1，其中，Surf係該光吸收結構位於其上之複合物層表面的整個表面積，Cov係經該光吸收結構覆蓋之該複合物層的表面積。
- 如請求項1之太陽能電池，其中對應於該複合物層經該光吸收結構所覆蓋之表面覆蓋率之Cov/Surf為0.7至1，其中，Surf係 該光吸收結構位於其上之複合物層表面的整個表面積，Cov係經該光吸收結構覆蓋之該複合物層的表面積。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該光吸收結構係包括一光吸收劑導柱(light absorber pillar)、一光吸收劑薄膜、及一突出於該光吸收劑薄膜之光吸收劑導柱。
- 如請求項5之太陽能電池，其中該光吸收劑導柱之形狀為柱狀、盤狀、針狀、線狀、棒狀、或其組合。
- 如請求項5之太陽能電池，其中該光吸收劑薄膜係一緻密膜、一多孔膜、或前述之層合膜。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該光吸收結構係包括一線網結構(wire web structure)，光吸收劑線係彼此不規則地糾纏於其中。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該光吸收結構係包括一厚度為1至2000奈米之光吸收劑薄膜。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該光吸收結構係包括一厚度為50至800奈米之光吸收劑薄膜。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該光吸收結構係延伸自該複合物層。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該光吸收結構係經由一使用光吸收劑溶液之溶液施用方法之單一處理而與該複合物層之光 吸收劑同時形成。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該複合物層係包括一多孔性金屬氧化物層，於其中注入有該光吸收劑。
- 如請求項13之太陽能電池，其中該多孔性金屬氧化物層之厚度為50奈米至10微米。
- 如請求項13之太陽能電池，其中該多孔性金屬氧化物層之厚度為50奈米至800奈米。
- 如請求項13之太陽能電池，其中該多孔性金屬氧化物層之孔隙度為30至65%。
- 如請求項1之太陽能電池，更包含一金屬氧化物薄膜，位於該第一電極與該複合物層之間。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該複合物層之光吸收劑以及該光吸收結構之光吸收劑係各自獨立包括選自以下群組之一或至少二材料：無機-有機混合式波洛斯凱特化合物(inorganic-organic hybrid perovskite compounds)、CdS、CdSe、CdTe、PbS、PbSe、PbTe、Bi2S3、Bi2Se3、InP、InAs、InGaAs、ZnSe、ZnTe、GaN、GaP、GaAs、GaSb、InSb、Si、Ge、AlAs、AlSb、InCuS2、In(CuGa)Se2、Sb2S3、Sb2Se3、Sb2Te3、SnSx(1x2)、NiS、CoS、FeSx(1x2)、In2S3、MoS、MoSe、Cu2S、HgTe及MgSe。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該複合物層之光吸收劑以及該光吸收結構之光吸收劑係各自獨立包括一或至少二選自滿足以下化學式1或2之無機-有機混合式波洛斯凱特化合物之材料：(化學式1)AMX3於化學式1中，A係單價有機銨離子或Cs+，M係雙價金屬離子，且X係鹵素離子，(化學式2)A2MX4於化學式2中，A係單價有機銨離子或Cs+，M係雙價金屬離子，且X係鹵素離子。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該電洞導電層之一電洞傳輸材料係有機電洞傳輸材料。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該電洞導電層之一電洞傳輸材料係一單體或聚合物。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該電洞導電層之一電洞傳輸材料係選自以下群組之一或至少二者：噻吩系電洞導電聚合物(thiophene based hole conductive polymers)、對-苯乙烯系電洞導電聚合物(parap-henylenevinylene based hole conductive polymers)、咔唑系電洞導電聚合物(carbazole based hole conductive polymers)、以及三苯胺系電洞導電聚合物(triphenylamine based hole conductive polymers)。
- 如請求項22之太陽能電池，其中該電洞導電層之一電洞傳輸材料係選自以下群組之一或至少二者：噻吩系電洞導電聚合物以及三苯胺系電洞導電聚合物。
- 如請求項21之太陽能電池，其中該電洞導電層之一電洞傳輸材料係包括一滿足以下化學式3之有機材料，
- 如請求項13之太陽能電池，其中該多孔性金屬氧化物層之金屬 氧化物係選自以下群組之一或至少二者：鈦氧化物、鋅氧化物、銦氧化物、錫氧化物、鎢氧化物、鈮氧化物、鉬氧化物、鎂氧化物、鋇氧化物、鋯氧化物、鍶氧化物、鑭氧化物、釩氧化物、鋁氧化物、釔氧化物、鈧氧化物、釤氧化物、鎵氧化物、鍶-鈦氧化物、及其複合物。
- 如請求項13之太陽能電池，其中該複合物層之光吸收劑係填於該多孔性金屬氧化物層的孔中。
- 如請求項1之太陽能電池，其中該電洞導電層之一電洞傳輸材料係不存於該複合物層中。
- 如請求項1之太陽能電池，更包含一軟性基材，位於該第一電極下或該第二電極上。
- 一種太陽能電池，其係包含：一第一電極；一複合物層，位於該第一電極上且具有一結構，於其中一電子傳輸材料以及一光吸收劑係彼此互相注入；一光吸收結構，位於該複合物層上且由一光吸收劑組成；一電洞導電層，位於該光吸收結構上；以及一第二電極，位於該電洞導電層上。
- 如請求項29之太陽能電池，更包含一電子傳輸膜，位於該第一電極與該複合物層之間。
- 如請求項29之太陽能電池，其中該光吸收結構係包括一光吸收劑薄膜。
- 如請求項29之太陽能電池，其中該電洞導電層之一電洞傳輸材料與該光吸收結構係具一結構，該二者於其中彼此互相注入。
- 如請求項30之太陽能電池，其中該光吸收劑薄膜係包括一多孔膜。
- 一種太陽能電池模組，其係包含如請求項1或29之太陽能電池。
- 一種裝置，其係由如請求項1或29之太陽能電池供應能量。
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