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DE958562C - Verfahren zur Herstellung neuer Pyridazine - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Pyridazine

Info

Publication number
DE958562C
DE958562C DEC11020A DEC0011020A DE958562C DE 958562 C DE958562 C DE 958562C DE C11020 A DEC11020 A DE C11020A DE C0011020 A DEC0011020 A DE C0011020A DE 958562 C DE958562 C DE 958562C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
cyano
parts
pyridazines
dimethyl
pyridazine
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DEC11020A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Jean Druey
Dr Paul Schmidt
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Novartis AG
Original Assignee
Ciba Geigy AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ciba Geigy AG filed Critical Ciba Geigy AG
Application granted granted Critical
Publication of DE958562C publication Critical patent/DE958562C/de
Expired legal-status Critical Current

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  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
AUSGEGEBEN AM 21. FEBRUAR 1957
DEUTSCHES PATENTAMT
PATENTSCHRIFT
KLASSE 12 p GRUPPE 10 INTERNAT. KLASSE C07d
C II020 IVb/12p
Dr. Jean Druey, Riehen, und Dr. Paul Schmidt, Therwil (Schweiz)
sind als Erfinder genannt worden
CIBA Aktiengesellschaft, Basel (Schweiz)
Verfahren zur Herstellung neuer Pyridazine
Patentiert im Gebiet der Bundesrepublik Deutschland vom 1. April 1955 an Patentanmeldung bekanntgemadit am 23. August 1956
Patenterteilung bekanntgemacht am 31. Januar 1957 Die Priorität der Anmeldung in der Schweiz vom 11. Mai 1954 ist in Anspruch genommen
Gegenstand der Erfindung ist die Herstellung von Pyridazinen, 4ie in 6-Stellung eine verätherte Oxy- oder eine verätherte Mercaptogruppe, insbesondere eine aliphatisch verätherte Oxygruppe, vorzugsweise eine niedere Alkoxygruppe, und in 5-Stellung eine Cyangruppe aufweisen. Die· Erfindung betrifft insbesondere solche Pyridazine, die in 3- und 4-Stellung niedere Alkyl- wie Methylreste tragen, z. B. das o-Methoxy-S-cyan-s, 4-dimethyl-pyridazin der Formel
CH,
OCH,
(I)
Die neuen Verbindungen können als Heilmittel oder als Zwischenprodukte Verwendung finden, so
Sie sind analgetisch wirksam. Besonders wertvoll sind in dieser Beziehung die 5-Cyanpyridazine, die in 6-Stellung eine Methoxygruppe besitzen.
In der britischen Patentschrift 656 228 ist unter anderem die Herstellung von 5-Amino-i>phenylpyridazon-(6)-Verbindungen beschrieben, die als Analgetica Verwendung finden sollen. Das nach diesem Verfahren herstellbare 5-Dimethylaminoi-phenyl-pyridazon-(6) der Formel
(II)
und das o-Methoxy-S-cyan-s, 4-dimethyl-pyridazin (I), deren Ähnlichkeit aus der Anwesenheit der Oxo- bzw. Methoxygruppe in 6-S teilung und der stickstoffhaltigen funktionellen Gruppe in 5-Stellung der beiden Pyridazine hervorgeht, wurden auf ihre analgetische Wirkung geprüft und miteinander verglichen.
Für diese Prüfung wurde eine Modifikation der Wolff-HaMy-Methode verwendet (F. Gross, HeIv. Physiol. Acta, 5 [1947], C 31). Dabei wird bei Mäusen ein Wärmereiz auf die Schwanzspitze appliziert und die Latenzzeit vom Augenblick des Beginns der Reizung bis zur Reaktion, die im reflexartigen Wegziehen des Schwanzes besteht, gemessen. Am nicht beeinflußten Tier beträgt diese Latenzzeit 4 ± 0,3 Sekunden. Durch analgetisch wirkende Verbindungen wird die Latenzzeit in typischer Weise verlängert. Um die individuelle Streuung weitgehend auszuschalten, werden die Untersuchungen gleichzeitig an je zehn Mäusen durchgeführt, wobei alle 15 Minuten zwei aufeinanderfolgende Messungen der Latenzzeit erfolgen. Aus den so erhaltenen zwanzig Werten wird jeweils der Mittelwert bestimmt.
Die obengenannten Verbindungen (I) und (II) wurden in einer Einzeldosis von 100 mg je kg Körpergewicht peroral verabfolgt. In der folgenden Tabelle ist die Verlängerung der mittleren Latenzzeit in Prozent der Latenzzeit von nicht behandelten Tieren angegeben.
Analgetische Wirkung (100 mg per kg Körpergewicht, peroral)
nach Minuten
Verabreichung
°/0 Verlängerung
Verbindung (I)
' der Latenzzeit
Verbindung (II)
40
50
40
20
0
0
0
0
30 .
45 -
60 .
2O
20
0
0
90 .
120 .
6 - Methoxy - 5 - cyan- 3, 4 - dimethyl-pyridazin (I) zeigt somit deutlich eine starke analgetische Wirkung, während 5 - Dimethylamino -1 - phenylpyridazon-(6) (II) analgetisch unwirksam ist.
Die neuen Pyridazine werden hergestellt, indem man in 5-Cyanpyridazinen, die in 6-Stellung eine freie Oxy- oder Mercaptogruppe oder ein Halogenatom aufweisen, diese Substituenten in bekannter Weise in eine verätherte Oxy- oder verätherte Mercaptogruppe überführt. Bei diesen Umsetzungen arbeitet man unter üblichen Bedingungen, vorzugsweise in Anwesenheit von organischen Lösungsmitteln.
Die Ausgangsstoffe lassen sich nach an siclPbekannten Methoden gewinnen. So erhält man z. B. 6-Halogen-pyridazine durch Umsetzung von 6-Oxypyridazinen mit Halogenierungsmitteln, vorzugsweise mitPhosphorsäurehalogeniden, wiePhosphoroxychlorid, Phosphorpentachlorid oder Phosphorpentabromid. 6-Mercapto-pyridazine können beispielsweise durch Umsetzung von 6-Halogenpyridazinen mit Thioharnstoff in sehr guter Ausbeute hergestellt werden.
Die Erfindung wird in den folgenden Beispielen beschrieben. Zwischen Gewichtsteil und Volumteil besteht die gleiche Beziehung wie zwischen Gramm und Kubikzentimeter. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.
Beispiel 1
In eine Natriummethylatlösung, hergestellt aus 2,6 Gewichtsteilen Natrium und 150 Volumteilen Methylalkohol, werden 16 Gewichtsteile 6-Chlor-5~cyan~3,4-dimethyl-pyridazin eingetragen und während 3 Stunden bei Zimmertemperatur gerührt. Man dampft dann die Reaktionslösung im Vakuum zur Trockne ein, nimmt den Rückstand in 100 Volumteilen Wasser auf und schüttelt die wässerige Lösung mit Chloroform aus. Nach Einr dampfen des Chloroforms wird der Rückstand aus Ligroin umkristallisiert. Man erhält so 6-Methoxy-S-cyan-3, 4-dimethyl-pyridazin in weißen Kristallen vom F. 93 bis 940. Ausbeute 52«/o.
Das als Ausgangsstoff verwendete 6-Chlor-5-cyan-3, 4-dimethyl-pyridazin kann wie folgt erhalten werden: 20 Gewichtsteile 6-Oxy-5-cyan-3, 4-dimethyl-pyridazin werden während 1 Stunde in einem Bade von ioo° zusammen mit 90 Volumteilen Phosphoroxychlorid erhitzt. Man dampft "o im Vakuum vom überschüssigen Phosphoroxychlorid ab und versetzt den Rückstand mit Eiswasser. Die wässerige Lösung wird mit 2 n-Natronlauge auf pH = 7 gestellt, mit Chloroform ausgezogen und der Chloroformrückstand aus Ligroin umkristallisiert. o-Chlor-S-cyan-s, 4-dimethyl-pyridazin wird so in weißen Kristallen vom F. 81 bis 820 erhalten. Ausbeute 900A).
Beispiel 2
Man löst 2,6 Gewichtsteile Natrium in 150 Volumteilen Äthylalkohol und gibt, sobald die Natriumalkoholatbildung beendet ist, 16 Gewichtsteile ö-Chlor-s-cyan-S, 4-dimethyl-pyridazin dazu. Die Mischung wird während 3 Stunden bei Zimmertemperatur gerührt, im Vakuum einge-
dampft, der Rückstand in ioo Volumteilen Wasser aufgenommen und die wässerige Lösung mit Chloroform ausgezogen. Durch Umkristallisieren des Chloroformrückstandes aus Petroläther erhält man o-Äthoxy-S-cyan-s, 4-dimethyl-pyridazin in weißen Kristallen vom F. 77 bis 79 °. Ausbeute 63 °/o.
Beispiel 3
In 50 Volumteilen 2 η-Natronlauge löst man 17 Gewichtsteile o-Mercapto-s-cyan-s, 4-dimethylpyridazin und gibt langsam in drei Portionen 13 Gewichtsteile Dimethylsulfat dazu. Es wird V2 Stunde bei Zimmertemperatur stehengelassen, dann mit 2 η-Natronlauge alkalisch gestellt und mit Chloroform ausgezogen. Nach Abdampfen des Chloroforms wird der Rückstand aus Ligroin umkristallisiert und so o-Methylmercapto-s-cyan-3, 4-dimethyl-pyridazin in gelben Kristallen vom
F. 66 bis 67° erhalten. Ausbeute41%.
Das als Ausgangsmaterial verwendete 6-MercaptO"5-cyan-3,4-dimethyl-pyridazin kann wie folgt erhalten werden: 16,7 Gewichtsteile 6-Chlor-5-cyan-3, 4-dimethyl-pyridazin, 8,5 Gewichtsteile
as Thioharnstoff und 100 Volumteile Äthylalkohol werden während 12 Stunden unter Rühren zum Sieden erhitzt. Man läßt erkalten und nutscht von den gelb ausgefallenen Kristallen ab. Nach Umkristallisieren aus siedendem Äthylalkohol wird das o-Mercapto-S-cyan^, 4-dimethyl-pyridazin in gelben Kristallen vom F. 213 bis 2140 erhalten. Ausbeute 74%.
Beispiel 4
In 150 Volumteilen Isopropylalkohol werden 1,3 Gewichtsteile Natrium eingetragen. Wenn alles Natrium umgesetzt ist, gibt man eine Lösung von Gewichtsteilen 6 - Chlor-s-cyan-3, 4-dimethyl-pyridazin in 300 Volumteilen Benzol dazu und rührt während 10 Stunden bei Zimmertemperatur. Es wird dann im Vakuum zur Trockne eingedampft und der Rückstand mit Petroläther ausgezogen. Nach Abdestillieren des Petroläthers wird das erhaltene öl im Vakuum destilliert. 6-Isopropoxy-5-cyan-3,4-dimethyl-pyridazin der Formel
CH,
NC
H3C-T N
Y /CH.
och;
geht unter 0,1 mm Hg Druck bei 138 bis 1400 über. Ausbeute 30%.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung neuer Pyridazine, dadurch gekennzeichnet, daß man in 5-Cyanpyridazinen, die in 6-Stellung eine freie Oxy- oder Mercaptogruppe oder eine Halogenatom aufweisen, diese Substituenten in bekannter Weise in eine verätherte Oxy- oder verätherte Mercaptogruppe überführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in 5-Cyan-6-halogenpyridazinen, die in 3- und 4-Stellung niedere Alkylreste tragen, das Halogenatom in eine aliphatisch verätherte Oxygruppe überführt.
© 609 580/470 8.56 (609 802 2.57)
DEC11020A 1954-05-11 1955-04-01 Verfahren zur Herstellung neuer Pyridazine Expired DE958562C (de)

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CH958562X 1954-05-11

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DEC11020A Expired DE958562C (de) 1954-05-11 1955-04-01 Verfahren zur Herstellung neuer Pyridazine

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