DE4344035C2 - Verfahren zum Entschwefeln von Rohgas - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entschwefeln von schwefelhal
tigem, insbesondere H2S-haltigem mit porösem, feinkörnigem Koksstaub
beladenem Rohgas.
Ein schwefelhaltiges, insbesondere H2S-haltiges Rohgas fällt bei
spielsweise bei der Vergasung von Braunkohle in der Wirbelschicht an.
Als Vergasungsverfahren kommt in diesem Zusammenhang die Hochtempera
tur-Winkler-Vergasung, kurz HTW-Vergasung in Betracht. Das bei der HTW-
Vergasung erzeugte Rohgas mit dem beispielsweise eine Gasturbine be
trieben wird, enthält neben Staub eine Reihe von umwelt- und turbinen
schädigenden Spurstoffen wie z. B. H2S, COS, NH3, Alkalien, Halo
gene und andere, die aus dem Gas abgeschieden oder umgewandelt und um
weltfreundlich entsorgt werden müssen. Neben den Spurstoffen enthält
das Rohgas aber auch einen koksartigen Staub, bei dem es sich um einen
sehr porösen, feinkörnigen Koksstaub mit einer Korngröße handelt, die
in der Regel kleiner als 0,1 mm ist und einen Aschegehalt von
40-60 Vol.-% aufweist. Der koksartige Staub wird entweder in einer
Wasserwäsche oder vor der Wasserwäsche bei Temperaturen oberhalb des
Wasserdampftaupunktes, beispielsweise mit Filtern, auf trockenem Wege
abgeschieden. Das Kernstück der Gasreinigung ist allerdings die Ent
schwefelung. Dafür sind Waschverfahren bekannt, nach denen das Rohgas
mit Wasser und physikalisch oder chemisch wirkenden Waschmitteln bei
Temperaturen unterhalb des Wasserdampftaupunktes behandelt wird. Die
abgetrennten Schwefelverbindungen, in erster Linie H2S, werden zu
Schwefel oder Schwefelsäure aufgearbeitet.
Die bekannten Waschverfahren zur Gasreinigung sind technisch aufwendig
und mit nicht unbeträchtlichen Betriebskosten verbunden; außerdem fällt
ein Abwasser an, daß zusätzlich aufbereitet werden muß. Das entstaubte
und entschwefelte Synthesegas ist besonders gut für den Betrieb von
Kombinationskraftwerken geeignet, wo es zur Erzeugung von Dampf und
elektrischem Strom verwendet wird. In den Kombinationskraftwerken wird
das gereinigte Gas in der Brennkammer einer Gasturbine verbrannt, die
im Rahmen des Kraftwerksprozesses einen Generator antreibt und dabei
einen Teil des elektrischen Stromes erzeugt.
Von Kraftwerken allgemein und insbesondere von Kombikraftwerken wird
gefordert, daß sie möglichst schnell an Änderungen der Lastwechsel an
gepaßt werden können. Beispielsweise bei einer Geschwindigkeit der
Laständerung eines solchen Kraftwerks von 8% pro Minute muß in einem
Zeitraum von 5 Minuten die für die Gasturbine bereitzustellende Gas
menge zwischen 60 und 100% bezogen auf Vollast geändert werden können.
Das ist mit Hilfe von den bekannten Waschverfahren nicht ohne weiteres
realisierbar. Die maximal erreichbare Laständerungsgeschwindigkeit wird
in erster Linie von der Trägheit der Wäschen bestimmt. Außerdem fallen
bei der durch die Wäsche herbeigeführten Abkühlung des Gases unter den
Wasserdampftaupunkt erhebliche Abwärmeverluste auf niedrigem Tempera
turniveau an, die für die Stromerzeugung nicht mehr zur Verfügung
stehen. Solche Wärmeverluste können den Gesamtwirkungsgrad eines Kom
binationskraftwerks senken, wobei auf der anderen Seite im gleichen
Maße die CO2-Emissionen ansteigen können.
Es sind auch Heißgasreinigungsverfahren bekannt, bei denen die Ent
schwefelung bei Temperaturen oberhalb des Wasserdampftaupunkts erfolgt.
Hierfür werden Metalloxide eingesetzt, die wechselseitig beschwefelt
und anschließend wieder regeneriert werden. Diese Verfahren haben sich
großtechnisch jedoch nicht durchsetzen können, da bisher keine Sorben
tien verfügbar sind, die die Anforderungen an einen realen Dauerbetrieb
erfüllen.
Aus den Nachteilen der bekannten Verfahren und Möglichkeiten ergibt
sich die Aufgabe für die vorliegende Erfindung, ein Verfahren für die
Entschwefelung von Rohgas vorzuschlagen, das besonders für den Einsatz
in Kombinationskraftwerken geeignet ist. Insbesondere wird angestrebt
eine:
- - Erhöhung des Wirkungsgrades der Stromerzeugung,
- - geringere CO2-Emission,
- - Einsparung der Abwasserwäsche und der Abwasseraufbereitung,
- - Einsparung der Entschwefelungswäsche und der Schwefelge winnung,
- - Verringerung des Verbrauchs an Betriebsmitteln und Betriebs kosten und
- - vereinfachte Betriebsführung und höhere Lastwechselgeschwin digkeiten des Kombikraftwerks.
Zur Lösung der Aufgabe wird gemäß Anspruch 1 vorgeschlagen, daß man
- - dem mit Koksstaub beladenen Rohgas in Abhänigkeit vom je weiligen H2S-Gehalt bei Temperaturen zwischen 150 und 300°C ein O2-haltiges Gas im Volumenverhältnis zwischen 1 : 1 ≦ O2 : H2S ≦ 10 : 1 beimischt,
- - das so erhaltene Gas-Koksstaub-Gemisch in einer Verweilzeit zwischen 1 und 60 Sekunden durch einen Flugstrom-Reaktor leitet.
Je nach Bedarf kann der abgetrennte Koksstaub wieder weiter verwertet
oder einer Feuerung zugeführt und dort verbrannt werden.
Der Erfindung liegt die Erkenntnis zugrunde, daß man das Rohgas der
Kohlevergasung mit Braunkohlenkoks entschwefeln kann. Insbesondere kann
man für die Entschwefelung jenen Koksstaub heranziehen, der bereits im
Rohgas enthalten ist. Sofern der Anteil des im Rohgas enthaltenen Koks
staubes nicht ausreicht, kann die für eine ausreichende Entschwefelung
benötigte Menge an Braunkohlenkoks durch Zumischung von weiteren Adsor
bentien, wie z. B. Herdofenkoks ergänzt werden. Die Entschwefelung er
folgt durch partielle Oxidation von H2S nach folgender Hauptre
aktion:
2H2S + O2 = 2S + 2H2O.
Besonders günstige Verfahrensbedingungen für die Entschwefelung liegen
vor, wenn das HTW-Rohgas bei einem Druck von 25 bar und Temperaturen
zwischen 160 und 260°C entschwefelt wird. Dem zu entschwefelnden Roh
gas, das eine H2S-Konzentration von etwa 0,3 Vol.-% aufweist, wird
bis zu 1 Vol.-% Sauerstoff zugemischt. Hierbei wird H2S nahezu
quantitativ oxidiert und auch die Oxidation von COS erfolgt zu mehr als
80% bezogen auf seinen ursprünglichen Anteil. Der bei der Oxidation
sich bildende Schwefel wird in den Poren des Kokses abgeschieden.
Im entschwefelten Gas schließlich können H2S-Gehalte von weniger als
5 ml/m3 i. N. und COS-Gehalte von weniger als 20 ml/m2 i. N. erreicht
werden. Demgegenüber beträgt die Schwefelbeladung des Kokses bis zu
20 Massenprozent.
Erfindungsgemäß wird das Rohgas der HTW-Vergasung durch partielle Oxi
dation entschwefelt, bevor das Gas entstaubt wird.
Nachfolgend wird die Erfindung anhand eines Ausführungsbeispiels näher
erläutert. Die Figur zeigt in stark vereinfachter und schematischer
Darstellung eine Möglichkeit zur Durchführung des Verfahrens. Vorge
trocknete und zerkleinerte Kohle 1 wird zusammen mit Luft 2 in einem
HTW-Vergaser 3 vergast. Dabei fällt ein Rohgas 4 mit einer Temperatur
von ungefähr 900°C an. In einem Wärmetauscher 5 wird das staubbeladene
Rohgas 4 auf Temperaturen oberhalb des Wasserdampftaupunkts, beispiels
weise auf eine Temperatur zwischen 150 und 300°C, abgekühlt. Bei der
Abkühlung des Rohgases 5 wird überhitzter Dampf 6 gewonnen. Dem auf
etwa 200°C abgekühlten staubbeladenen Rohgas 7 wird ein O2-haltiges
Gas, beispielsweise Luft 8, zugemischt. Durch die Zumischung des O2-
haltigen Gases 8 zu dem staubbeladenen abgekühlten Rohgas 7 wird in dem
Gasgemisch 9 ein Verhältnis von O2 : H2S zwischen 2 : 1 bis 10 : 1
eingestellt. Das Gasgemisch 9 wird durch einen Flugstromreaktor 10 ge
leitet, der im einfachsten Falle aus einer Rohrleitung besteht. Bei
spielsweise bei Strömungsgeschwindigkeiten des Gases in der Größen
ordnung von 5 m/s ergibt sich bei einer Verweilzeit von 1 s des Gasge
mischs 9 in dem Flugstromreaktor 10 eine Rohrlänge von 5 m. Flugstrom
reaktoren mit niedrigerer Gasgeschwindigkeit werden angewendet, wenn
man an die obere Grenze der erfindungsgemäß vorgesehenen Verweilzeit
von 60 s geht.
Jedenfalls erfolgt in dem Flugstromreaktor 10 die Abscheidung des im
Gasgemisch enthaltenen Schwefels in den Poren des koksartigen Staubes,
der von dem Gasgemisch 9 selbst mitgeführt wird.
Für den Fall, daß die in dem Gasgemisch 9 enthaltene Menge an Koksstaub
nicht ausreicht, ist vorgesehen, über einen Anschluß 11 dem Flugstrom
reaktor 10 weitere Adsorbentien zuzuführen. Dabei kann es sich um Ak
tivkohle oder auch um Braunkohlenkoks handeln, der durch die Verkokung
auf dem Herdofen gewonnen wurde, sogenannten Herdofenkoks.
Das am Ausgang des Flugstromreaktors vorliegende entschwefelte Roh
gas 12 wird anschließend durch einen Staubfilter 13 hindurchgeführt. In
dem Staubfilter 13 fällt ein schwefelbeladener Koksstaub 14 an. Das
entschwefelte und entstaubte Rohgas 15 kann anschließend in einer Gas
turbine (nicht gezeigt) verbrannt werden. Ähnliches kann mit dem schwe
felbeladenen Staub 14 geschehen, der beispielsweise der Feuerung eines
Dampfkessels (nicht gezeigt) zugeführt werden kann. Er kann auch einer
Schwefel- oder Schwefelsäuregewinnung nach allgemein bekannten Ver
fahren zugeführt werden.
Vorgesehen ist eine weitergehende Reinigung oder Nachbehandlung des
entstaubten Gasgemischs 15 vor der Gasturbine beispielsweise durch eine
NH3-Entfernung, Konvertierung und dergleichen oder auch eine direkte
Zuführung des entstaubten Gasgemisches 15 zur Gasturbine und eine
NOX-Reduktion im Rauchgas hinter der Gasturbine.
Anhand des nachfolgenden Zahlenbeispiels werden die verfahrensmäßigen
Umsätze nochmals erläutert:
- - in einem Kombinationskraftwerk wird Rheinische Braunkohle ver stromt. Die zerkleinerte und vorgetrocknete Braunkohle 1 wird im HTW-Vergaser 3 mit Luft 2 vergast. Das aus dem HTW-Verga ser 3 austretende staubbeladene Rohgas 4 wird durch indirekten Wärmetausch 5 auf eine Temperatur von 200°C abgekühlt. Der H2S-Gehalt des abgekühlten Gases 7 beträgt 0,1-0,2 Vol.-% und die Staubbeladung liegt zwischen 20 und 40 g Staub/m3 i. N. Bei dem Staub handelt es sich um einen sehr porösen, feinkör nigen Koksstaub mit einer Korngröße ≦ 0,1 mm und einem Asche gehalt von 40 bis 60 Vol-%. Dem staubbeladenen Rohgas 7 wird bis zu 2 Vol.-% Luft 8 zugemischt und das auf diese Weise er haltene Gasgemisch 9 durch einen Flugstromreaktor 10 geleitet. Die Zudosierung der Luft 8 wird an den H2S-Gehalt des Gases 7 derart angepaßt, daß ein Volumenverhältnis O2 : H2S von ca. 2 : 1 eingehalten wird, wobei vorausgesetzt ist, daß der H2S-Gehalt des Gases 7 ständig gemessen und als Führungs größe in eine Regelung eingegeben wird.
Im Flugstromrekator 10 findet die vollständige partielle Oxi
dation des H2S statt, wobei sich der gebildete Schwefel in
den Poren des Koksstaubes 14 abscheidet. In dem geschlossenen
Staubfilter 13 wird der schwefelhaltige Staub 14 quantitativ
abgeschieden.
Das entschwefelte Gas 15 wird ohne weitere Aufbereitungsstufen
der Gasturbine (nicht gezeigt) zugeführt.
Hinter dem Abhitzekessel (nicht gezeigt) der Gasturbine
schließt sich eine NOx-Entfernung aus dem Rohgas mit Hilfe
eines bekannten SCR-Verfahrens (Selektive Katalytische Reduk
tion) an. Der schwefelhaltige Staub 14 wird gemeinsam mit dem
kohlenstoffhaltigen HTW-Bodenprodukt 16 in einem Dampferzeuger
(nicht gezeigt) mit nachgeschalteter Rauchgasentschwefelung
(nicht gezeigt) verbrannt.
Claims (5)
1. Verfahren zum Entschwefeln von schwefelhaltigem, insbesondere H2S-haltigen
mit porösem Koksstaub beladenem Rohgas aus der Kohlevergasung, in dem dem
Rohgas ein O2-haltiges Gas beigemischt wird, das Gas-Koksstaub-Gemisch in
einer Verweilzeit durch einen Reaktionsraum leitet und in einem nachgeschalte
ten Staubfilter ein schwefelbeladener Koksstaub vom entschwefelten Gasgemisch
abgetrennt wird, dadurch gekennzeichnet, daß man
- - dem Rohgas in Abhängigkeit vom jeweiligen H2S-Gehalt bei Temperaturen zwischen 150 und 300°C ein O2-haltiges Gas im Volumenverhältnis zwischen 1 : 1 ≦ O2 : H2S ≦ 10 : 1 beimischt,
- - das so erhaltene Gas-Koksstaub-Gemisch in einer Verweilzeit zwischen 1 und 60 s durch einen Flugstrom-Reaktor leitet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man dem Rohgas in
Abhängigkeit von der jeweiligen Beladung mit porösem, feinkörnigem Koks
staub und dem jeweiligen H2S-Gehalt, weitere Adsorbentien, wie z. B. feinkörni
gen Herdofenkoks aus Braunkohle beimischt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man bei einem H2S-
Gehalt des Rohgases zwischen 0,1 bis 0,2 Vol% die gesamte Staubbeladung
zwischen 10 bis 50 g/m3 i. N. einstellt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man dem staubbela
denen Rohgas bis zu 5 Vol% Luft beimischt.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man bei Drücken im
Bereich von 1 bis 40 bar arbeitet.
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