[go: up one dir, main page]

DE3119514A1 - Triacetonaminhydrochlorid, verfahren zu seiner herstellung und arzneimittel - Google Patents

Triacetonaminhydrochlorid, verfahren zu seiner herstellung und arzneimittel

Info

Publication number
DE3119514A1
DE3119514A1 DE19813119514 DE3119514A DE3119514A1 DE 3119514 A1 DE3119514 A1 DE 3119514A1 DE 19813119514 DE19813119514 DE 19813119514 DE 3119514 A DE3119514 A DE 3119514A DE 3119514 A1 DE3119514 A1 DE 3119514A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
solvent
acetone
hydrochloride
triacetonamine
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE19813119514
Other languages
English (en)
Other versions
DE3119514C2 (de
Inventor
Bernarda Castillo Brito
Armando Cuéllar Havana City Cuéllar
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
CUBANA EXPORT IMPORT
Original Assignee
CUBANA EXPORT IMPORT
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by CUBANA EXPORT IMPORT filed Critical CUBANA EXPORT IMPORT
Priority to DE19813119514 priority Critical patent/DE3119514A1/de
Publication of DE3119514A1 publication Critical patent/DE3119514A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE3119514C2 publication Critical patent/DE3119514C2/de
Granted legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/68Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D211/72Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/74Oxygen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

  • Die Erfindung liegt auf dem Gebiet der Medizin, insb.
  • der Onkologie.
  • Auf dem Gebiet der organischen Verbindungen, die Interesse als Arzneimittel genießen, ist bekannt, daß verschiedene Amine wertvolle biologische Wirkungen aufweisen. Dabei gibt es z.B. beim Menschen wirksame hypotensive und cytostatische Wirkstoffe.
  • Viele hypotensive Wirkstoffe (verwandt mit Benzilanilin, Piperazin, Cholamin, Benzhydroläther und Phenothiazinen) sind beschrieben worden, nachdem Reserpin im handel erhältlich war. Die Wirkstoffe, die zu besseren Ergebnissen führten, hatten eine einfache Struktur und brachten keine unerwünschten Sekundärwirkungen mit sich.
  • Kürzlich wurde die Isolierung einer vermutlich neuen Verbindung, genannt Odoratin, aus der Pflanze Viola odorata beschrieben (Acta Polon.Pharm., Bd. 21(1964), Nr. 2, S. 155 bis 158). Diese Verbindung ist künstlich erhalten worden. Ihre Struktur erwies sich als ähnlich der Struktur des Triacetonamins. Von einer polnischen Forschergruppe wurde festgestellt, daß diese Verbindung in Form des p-Toluolsulphonats (Tempidon) hypotensiv wirkt, weil 8 das Ganglion blockiert (vgl. Tr N.lutholssled Khia Farm. Ind., Bd. 8 (1972), S. 213 bis 218; Neuropharmacology, Bd. 11 (1972), Nr. 6, Seite 801 - 805).
  • Das Tempidon weist folgende Struktur auf: Triacetonamin-Ion p-Toluolsulphonsäure-Ion Tempidon Abgesehen von seiner hypotensiven Wirkung wurde Tempidon in hohen Dosen (300 bis 400 mg) zur Behandlung von durch Alkoholismus verursachtem Delirium eingesetzt (vgl.
  • Medic. Biol. Inform. (Bulg), 1977, S. 20 - 23).
  • Andererseits verliefen Untersuchungen dieses Wirkstoffs bezüglich seiner antitumoralen Wirkung bei einem Yoshida-Sarcomnegativ (vgl. Prob Umkol., Band 2 (1974), S. 51 bis 56).
  • Tempidon hat den entscheidenden Nachteil, daß die in ihm enthaltene p-Toluolsulphonsäurestruktur zu unerwünschten Sekundärwirkungen führt oder die auf die Triacetonaminstruktur zurückzuführende Wirkung beeinträchtigt. Dies muß auch der Grund dafür sein, daß das Tempidon keine Antitumorwirkung aufweist.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Wirkstoff zur Behandlung verschiedener Tumorarten, wie Melanomen Karzinomen,Hepatomen undAdenokarzinomen sowie mit antimetastasierender und antileukämischer Wirkung zur Verfügung zu stellen.
  • Überraschenderweise hat sich gezeigt, daß das Triacetonaminhydrochlorid (Vincubin) der Formel diese Aufgabe löst.
  • Die Verbindung wird dadurch hergestellt, daß man Aceton und Ammoniak in Anwesenheit eines Trockenmittels, ggfs. in einem LösungsmitteL ,umsetzt, das gebildete Triacetonamin aus dem Reaktionsgemisch isoliert und durch Umsetzen mit Chlorwasserstoff, ggfs. in einem-Lösungsmittel, in das Hydrochlorid überführt.
  • Im einzelnen wird dabei so vorgegangen, daß man ein Gemisch aus Aceton und Ammoniak mit einem getrockneten und gemahlenen pflanzlichen Material, das alkaloidfrei ist, oder mit Calciumchlorid, Natriumacetat oder einem anderen starken Trockenmittel versetzt. Man läßt das Gemisch 3 bis 7 Tage im Dunkeln stehen. Um den Reaktionsverlauf und seine Beendigung zu kontrollieren, werden Proben des Gemisches im Dünnschichtchromatogramm an Kieselgel (Silicagel G) untersucht. Zur Entwicklung des Chromatogramms können z.B.
  • ein Gemisch aus Äthylacetat und Methanol (4:1) und ein aufzusprühendes Dragendorff-Reagenz eingesetzt werden.
  • Der Rf-Wert der gewtklschten Verbindung beträgt 0,6 bis 0,7.
  • Nach Beendigung der Umsetzung wird die obere Schicht des Reaktionsgemisches, die das triacetonamin enthält, abgetrennt und durch Destillieren von überschüssigem Lösungsmittel, z.B. Aceton, befreit. Der erhaltene Rückstand wird mit Wasser und Salzsäure versetzt. Die gebildete Lösung wird nötigenfalls filtriert. Nachdem die Lösung alkalisch eingestellt worden ist, scheidet sich das Triacetonamin als ölige Phase ab. Diese wird in einem nicht apolaren organischen Lösungsmittel aufgenommen. Die Lösung wird getrocknet und durch Destillieren vom Lösungsmittel befreit. Der rote ölige Rückstand wird in wasserfreiem Aceton aufgenommen. Durch die erhaltene Lösung wird gasförmiger Chlorwasserstoff geleitet. Schließlich wird die Lösung stark abgekühlt, wobei sich Kristalle des gewünschten Vincubins abscheiden. Durch Umkristallisieren dieses Produkts im gleichen Lösungsmittel erhält man reines Triacetonaminhydrochlorid.
  • Nachfolgend wird die antitumorale Wirkung von Vincubin angegeben: Art der Beurteilung Bei festen Tumoren wurde die Methode des direkten Abwiegens angewandt. Bei aszitischen Tumoren wurde nach der Methode von Benso und Balducci vorgegangen. Bei metastasierenden Tumoren erfolgte eine Abschätzung auf photographischem Weg. Bei allen Untersuchungen wurde der Prozentsatz an überlebenden Patienten (Überlebensrate) bestimmt.
  • Harding-Pasey-Melanom Dieser Tumor wurde bei Albino-Mäusen behandelt, die in Gruppen von 6 bis 8 Tieren eingesetzt wurden. Die eine Gruppe diente als Vergleichsgruppe, an der anderen Gruppe wurde der Antitumortest durchgeführt. Die in den verschiedenen Tests verabreichten Dosen betrugen 25 bis 270 mg/kg Körpergewicht. Die Ergebnisse zeigten eine Hemmung von 70 bis 90 % und eine Überlebensrate von 83 bis 100 %. Dies ist ein sehr gutes Ergebnis.
  • Mamma-Adenokar z inom -755 Dieser Tumor wurde bei Mäusen (C 57 BL) in Gruppen von jeweils 6 bis 8 Tieren untersucht. Es diente jeweils eine Gruppe der Tiere als Vergleichsgruppe, während an der anderen Gruppe der Antitumortest durchgeführt wurde.
  • Die in den verschiedenen Tests verabreichten Dosen lagen bei 90 bis 250 mg/kg Körpergewicht. Das Ergebnis zeigte eine Hemmung von 20 bis 70 % und eine Überlebensrate von 66 bis 100 %. Dies ist noch ein brauchbares Resultat.
  • Hepatom 22 Dieser Tumor wurde bei Mäusen (C 3 H) in Gruppen von jeweils 6 bis 8 Tieren untersucht. Auch hierbei diente jeweils eine Gruppe als Vergleichsgruppe, während an einer anderen Gruppe der Antitumortest durchgeführt wurde. Die verabreichten Dosen lagen bei 90 bis 270 mg/kg Körpergewicht. Das Ergebnis zeigte eine Hemmung von 35 bis 50 % und eine Überlebensrate von 66 bis 100 %. Dieses Resultat ist relativ gut.
  • Erlich-Karzinom (aszitisch) Dieser Tumor wurde bei Albino-Mäusen in Gruppen von jeweils 6 bis 8 Tieren untersucht. Eine Gruppe der Tiere diente zum Vergleich, während an einer anderen Gruppe der Antitumortest durchgeführt wurde. Die in den verschiedenen Tests verabreichten Dosen lagen bei 100 bis 380 mg/kg Körpergewicht. Das Ergebnis zeigte eine Hemmung von 40 bis 85 % und eine Überlebensrate von 66 bis 100 t. Dies ist ein sehr gutes Resultat.
  • Brown-Pearce-Karzinom Dieser Tumor wurde bei Kaninchen in Gruppen von jeweils drei Tieren untersucht. Eine Gruppe der Tiere diente als Vergleich, während an einer anderen Gruppe der Antitumortest durchgeführt wurde. Die in den verschiedenen Tests verabreichten Dosen lagen bei 15 bis 150 mg/kg Körpergewicht. Die Hemmung wurde durch die Verminderung von Metastasen aufgrund verlängerter Behandlung festgestellt.
  • Während der verlängerten Behandlung wurde durch chirurgischen Eingriff eine wesentliche Reduzierung des Primärtumors festgestellt. Dieser Test zeigt sehr deutlich die hervorragende Wirksamkeit der erfindungsgemäßen Verbindung.
  • Antimitotische Wirkung Der Test mit dem Serum leukämischer Patienten und mit Kolchizin-Lösungen ist bekannt. Dabei wird die Zellvermehrung in der Metaphase unterbunden. Bei Vergleichsuntersuchungen mit Vincubin und Kolchizin ergaben sich für beide ähnliche Resultate. Daraus ist die antInltotische Wirkung von Vincubin ersichtlich.
  • Der erfindungsgemäße Wirkstoff Triacetonaminhydrochlorid wird mit einem therapeutischen Index von 0,15 bis 0, 4 eingesetzt.
  • Das nachfolgende Beispiel erläutert die Erfindung.
  • Beispiel Synthese Ein alkaloidfreies, trockenes und gemahlenes pflanzliches Material (oder Calciumchlorid, Natriumacetat oder irgendein anderes starkes Trockenmittel) wird mit Aceton, Ammoniak und etwas Methanol gemischt. Man läfjt das Gemisch 3 bis 7 Tage im Dunkeln stehen. Nach dem Abfiltrieren wird die organische Phase abgetrennt und durch Destillieren von überschüssigem Lösungsmittel (Aceton und Methanol) befreit. Der Rückstand wird mit Wasser und Salzsäure oder Schwefelsäure versetzt. Die erhaltene Lösung wird gegebenenfalls filtriert und dann mit einer starken Base, wie Natriumhydroxid,alkalisch eingestellt. Dabei scheidet sich Triacetonamin als ölige Phase ab. Diese wird in einem nicht apolaren organischen Lösungsmittel, z.B. in Benzol, Diäthyläther oder Chloroform aufgenommen. Die erhaltene Lösung wird getrocknet und durch Destillieren vom Lösungsmittel befreit.
  • Der rote ölige Rückstand wird in wasserfreiem Aceton aufgenommen. Durch die gebildete Lösung wird gasförmiger Chlorwasserstoff geleitet. Schließlich wird die saure Acetonlösung eingefroren, wobei sich Kristalle von Vincubin bilden. Nach dem Umkristallisieren aus einem Gemisch von Methanol und Aceton wird Vincubin in einer Ausbeute von 80 bis 85 % erhalten.
  • IR - Spektrum 3400-3500 (NH); 2700-3000 (CH); 2500 (quartäres Stickstoffatom); 1720 (Carbonylgruppe); 1560-1580 (CH2); 1420, 1465, 1200-1220 cm (Beugungsschwingung).
  • UV-Spektrum keine Absorption NMR-Spektrum Signale bei 1,7 - 1,8 und 2,8 ppm (4 Methylgruppen und 2 Methylengruppen) ; breites Signal bei 9,4 - 10,1 ppm (NH).
  • Massenspektrum 155 (Molekülion), 140 (Verlust einer Methylgruppe), 139 (Verlust einer Methylgruppe und Übertragung eines Wasserstoffatoms), 112 (Verlust von Methylketon), Signale von Ringbruchstücken bei 98, 84 und 83.
  • Schmelzpunkt Hydrochlorid, 195 - 1960C (Zersetzung).
  • Optische Drehung 0°; Temperatur 300C; Konzentrationin §-zasser 15,4 mg/ml.
  • Elementaranalyse Die Analyse steht in guter Übereinstimmung mit der Summenformel CgH17NO.HCl.
  • Biologische Untersuchungen Vincubin wird in Form einer sterilen wässrigen Lösung als Injektionspräparat bei Gruppen von jeweils 6 bis 8 Tieren eingesetzt. Eine Gruppe dient zum Vergleich, bei der anderen Gruppe wird der Antitumortest durchgeführt.
  • Die Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle zusammengefaßt.
  • Tabelle Tumor Dosis, intravenös, Hemmung , Überlebensrate, mg/kg Körpergewicht Harding-Pasey-Melanan 25 - 270 70 - 90 83 - 100 Erlich-Karzinom 100 - 380 40 - 85 66 - 100 (aszitisch) Brown-Pearce-Karzinom 15 - 150 positiv über 150 Tage Heptom 22 90 - 270 35 - 50 66 - 100 Mamna-Adeno-Karzinom 755 90 - 250 20 - 70 66 - 100

Claims (1)

  1. Triacetonaminhydrochlorid, Verfahren zu seiner Herstellung und Arzneimittel Pateritanspruche 1. Triacetonaminhydrochlorid der Formel 2. Verfahren zur Herstellung der Verbindung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Aceton und Ammoniak in Anwesenheit eines Trockenmittels, ggfs. in einem Lösungsmittel, umsetzt, das gebildete Triacetonamin aus dem Reaktionsgemisch isoliert und durch Umsetzen mit Chlorwasserstoff, ggfs. in einem Lösungsmittel, in Triacetonaminhydrochlorid überführt.
    3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Gemisch aus Aceton, Ammoniak und einem Trockenmittel, ggfs. in Anwesenheit eines Lösungsmittels, drei bis sieben Tage bei Umgebungstemperatur stehen läßt, anschließend die organische Phase des Reaktionsgemisches abtrennt und durch Destillieren von überschüssigem Aceton und ggfs. von Lösungsmittel befreit, den erhaltenen RUckstand ansäuert, die gebildete Lösung filtriert, das Filtrat mit einer starken Base versetzt, die alkalische Lösung mit einem nicht apolaren organischen Lösungsmittel extrahiert, den organischen Extrakt trocknet und durch Destillieren vom Lösungmittel befreit, den Rückstand in Aceton löst, die erhaltene Lösung mit Chlorwasserstoff behandelt und das dabei gebildete Triacetonaminhydrochlorid isoliert.
    4. Arzneimittel zur Behandlung verschiedener Tumorarten und mit antimetastasierender, hypotensiver und antimitotischer Wirkung, gekennzeichnet durch einen Gehalt an der Verbindung nach Anspruch 1.
DE19813119514 1981-05-15 1981-05-15 Triacetonaminhydrochlorid, verfahren zu seiner herstellung und arzneimittel Granted DE3119514A1 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19813119514 DE3119514A1 (de) 1981-05-15 1981-05-15 Triacetonaminhydrochlorid, verfahren zu seiner herstellung und arzneimittel

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19813119514 DE3119514A1 (de) 1981-05-15 1981-05-15 Triacetonaminhydrochlorid, verfahren zu seiner herstellung und arzneimittel

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE3119514A1 true DE3119514A1 (de) 1983-02-24
DE3119514C2 DE3119514C2 (de) 1990-03-29

Family

ID=6132475

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19813119514 Granted DE3119514A1 (de) 1981-05-15 1981-05-15 Triacetonaminhydrochlorid, verfahren zu seiner herstellung und arzneimittel

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE3119514A1 (de)

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2429937A1 (de) * 1973-06-25 1975-01-16 Ciba Geigy Ag Verfahren zur herstellung von 2,2,6,6tetramethyl-4-oxo-piperidin
FR2235119A1 (de) * 1973-06-26 1975-01-24 Sankyo Co

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2429937A1 (de) * 1973-06-25 1975-01-16 Ciba Geigy Ag Verfahren zur herstellung von 2,2,6,6tetramethyl-4-oxo-piperidin
FR2235119A1 (de) * 1973-06-26 1975-01-24 Sankyo Co

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
J. Am. Chem. Soc. 79, 5444, 1957, (2) *
Rev. Cubana Farm., 1977, 11(3), 293-7, zitiert in Chem. Abstr. 89, 173688w, 1978, (1) *

Also Published As

Publication number Publication date
DE3119514C2 (de) 1990-03-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DD141520A5 (de) Verfahren zur herstellung neuer derivate von 4-amino-5-alkylsulfonyl-ortho-anisamiden
DE69229339T2 (de) Kristallines tiagabinehydrochlorid-monohydrat, seine herstellung und verwendung
EP0003029B1 (de) Neue 2-Oxo-1-pyrrolidinessigsäurederivate, Verfahren zu ihrer Herstellung, diese enthaltende Arzneimittel und deren Herstellung
DE3744947C2 (de)
EP0028765A1 (de) Alkylharnstoffderivate zur Behandlung von Erkrankungen des Fettstoffwechsels; Verfahren zu deren Herstellung, deren Verwendung in Arzneimitteln zur Behandlung von Fettstoffwechselstörungen, diese enthaltende Arzneimittel, Verfahren zur Herstellung der Arzneimittel sowie einige Alkylharnstoffverbindungen
DE1720020B2 (de) 1- eckige Klammer auf alpha-(N-o-Chlorbenzyl)-pyrryl eckige Klammer zu -2-di-sec-burylamino-äthanol, dessen Säureadditionssalze und Verfahren zu seiner Herstellung
DE60131416T2 (de) Chirale fluochinolon-argininsalzformen
DE2556457C3 (de) N-(Pyrrolidin-2-yl-methyl)-2-methoxybenzamide, deren Salze, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE2362754C2 (de) Cyclopropylalkylaminoreste enthaltende Oxazolinverbindungen, Verfahren zu deren Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE2557145C3 (de) Tyrosinderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende Arzneimittel
DE3102769A1 (de) "bis-moranolinderivate"
DE3119514C2 (de)
EP0009777A1 (de) Retinsäure- und 7,8-Dehydro-retinsäure-N-(carboxy)-phenyl-amide, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende pharmazeutische Mittel
DE2557033C2 (de) Acylderivate des 1,2-5,6-Dianhydro-dulcits, Verfahren zu deren Herstellung und diese Verbindungen enthaltende anticarcinogene Mittel
CH639363A5 (de) Bis/nitrosoureido/-polyol-derivate und verfahren zu ihrer herstellung.
CH616650A5 (de)
DE2725245C2 (de) Methylaminderivate, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende pharmazeutische oder veterinärmedizinische Zusammensetzungen
EP0313935A2 (de) Enolether von 6-Chlor-4-hydroxy-2-methyl-N-(2-pyridyl)-2H-thieno(2,3-e)-1,2-thiazin-3-carbonsäureamid-1,1-dioxid, ein Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung
DE69500120T2 (de) Verwendung von Dehydroalanin-Derivate zum Schutz der Haut, der Schleimhaut und/oder des Haares gegen oxidativen Stress, diese enthaltende kosmetische oder dermatologische Zusammensetzungen und ähnliche neue Verbindungen
DE2609574C3 (de) 1 -^-Fluor-S-trifluormethylthiophenyD-piperazin, dessen Salze, Verfahren zu dessen Herstellung und Arzneimittel
DE2711149C3 (de) N-Substituierte[4-Chlor-6-(23-xylidino)-2· pyrimidinyl- thio] essigsäureamide sowie Verfahren zu deren Herstellung
DE69910810T2 (de) Natriumsalz von 3-(4-cinnamyl-1-piperazinyl)-iminomethyl-rifamycin sv und verfahren zu seiner herstellung
DE2430510C3 (de) 16,17-Dihydroapovincaminsäureamide, Verfahren zu deren Herstellung und Arzneimittel, welche diese Verbingungen enthalten
AT221531B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Barbitursäure-Verbindungen
DE2557446C2 (de) 1-(2'-Aroyl-äth-1'-yl)-2-(4''-acetamido-piperazin-1''-yl-methyl)-benzimidazole, Verfahren zu deren Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel

Legal Events

Date Code Title Description
8110 Request for examination paragraph 44
8172 Supplementary division/partition in:

Ref country code: DE

Ref document number: 3153609

Format of ref document f/p: P

Q171 Divided out to:

Ref country code: DE

Ref document number: 3153609

D2 Grant after examination
8364 No opposition during term of opposition
8328 Change in the person/name/address of the agent

Free format text: DERZEIT KEIN VERTRETER BESTELLT

8328 Change in the person/name/address of the agent

Free format text: BLUMBACH, P., DIPL.-ING., 6200 WIESBADEN WESER, W., DIPL.-PHYS. DR.RER.NAT. KRAMER, R., DIPL.-ING.,8000 MUENCHEN ZWIRNER, G., DIPL.-ING. DIPL.-WIRTSCH.-ING., 6200 WIESBADEN HOFFMANN, E., DIPL.-ING., PAT.-ANWAELTE, 8000 MUENCHEN

8339 Ceased/non-payment of the annual fee