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DE3005743A1 - Verfahren zum hydrolysieren von chlorsilanen - Google Patents

Verfahren zum hydrolysieren von chlorsilanen

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DE3005743A1
DE3005743A1 DE19803005743 DE3005743A DE3005743A1 DE 3005743 A1 DE3005743 A1 DE 3005743A1 DE 19803005743 DE19803005743 DE 19803005743 DE 3005743 A DE3005743 A DE 3005743A DE 3005743 A1 DE3005743 A1 DE 3005743A1
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DE
Germany
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chlorosilicon
polyfunctional
hydrolysis
composition
solution
Prior art date
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DE19803005743
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Jack Ballard Danielson
Donald Norman Ingebrigtson
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Dow Silicones Corp
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Dow Corning Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04Polysiloxanes
    • C08G77/06Preparatory processes

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  • Health & Medical Sciences (AREA)
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  • Medicinal Chemistry (AREA)
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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Colloid Chemistry (AREA)
  • Lubricants (AREA)

Description

DC 2272
Dow Corning Corporation, Midland, Michigan, V. St. A. Verfahren zum Hydrolysieren von Chlorsilanen
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Hydrolysieren von Chlorsiliciumverbindungen. Bei dem erfindungsgemässen Verfahren werden polyfunktionelle Polysiliciumverbindungen unter Bildung von Gelen hydrolysiert, die nicht klebrig sind und sich leicht hantieren lassen.
Eine große Vielzahl von im Handel befindlichen Siliconpolymerisaten werden durch die Hydrolyse einiger weniger Organochlorsilane als Ausgangsmaterialien erzeugt. Diese wichtigen Organochlorsxlanmonomeren werden durch Verfahren erzeugt, die außerdem kleinere Mengen an Nebenprodukten ergeben. Beispielsweise werden Methylchlorsilane bei der umsetzung von Methylchlorid mit Silicium erhalten, die im allgemeinen als die "Direktverfahren"-Methode bezeichnet wird. Das Nebenprodukt dieses Verfahrens ist eine Mischung, die viele polyfunktionelle Chlorsiliciumverbindungen enthält und praktisch unbrauchbar ist. In dem Maße, in dem das Produktionsvolumen von Siliconpolymerisaten angestiegen ist, hat die Frage, was mit diesen als Nebenprodukt anfallenden Chlorsiliciummischungen schließlich geschehen soll, eine ständig wachsende Bedeutung erlangt. Bei der Verbrennung dieses
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Nebenprodukts müssen wegen seines hohen Chloridgehalts derzeit beträchtliche Kosten und Schwierigkeiten in Kauf genommen werden.
In GB-PS 1 173 022 ist angegeben, daß das in dem Direktverfahrensnebenprodukt enthaltene Chlorid durch die folgenden beiden Verfahren entfernt werden kann: (1) Einführung von Natriumbicarbonat in das Nebenprodukt und Entfernung des gebildeten Natriumchlorids oder (2) Alkoxylieren des Nebenprodukts mit einem entsprechenden Alkohol zur Abspaltung von Chlorwasserstoff.
Aus US-PS 3 090 765 ist bekannt, daß die Hydrolyse von Chlorsilanen mit einem oder weniger organischen Resten je Siliciumatom zur Abscheidung von Gel aus dem Wasser führt. Dieses Gel scheidet sich auf den Wandungen des Hydrolysegefäßes und auf der Rührvorrichtung ab. Es läßt sich nur schwer aus dem Reaktionsgefäß entfernen und bietet somit ein ernstes Hantierungsproblem.
Es sind die Gelbildung verhütende Arbeitsweisen entwickelt worden, durch die die Hydrolyse von Chlorsilanmischungen mit durchschnittlich einem oder mehr organischen Resten je Siliciumatom zur Erzeugung von handelsfähigen Polysiloxanharzen geregelt wird. In US-PS 2 398 672 ist angegeben, daß verbesserte Polysiloxanharze durch Lösen der Chlorsilane in einem Kohlenwasserstofflösungsmittel und Zugabe der Lösung zu einem Zweiphasengemisch aus Wasser und einem teilweise löslichen Alkohol verbessert werden können. Als eine andere Möglichkeit ist in US-PS 2 470 497 die Zugabe von Chlorsilanen zu einem Hydrolysemedium aus Wasser, Kohlenwasserstofflösungsmittel und einem glykoletherartigen Lösungsmittel angegeben. Diese Verfahren sind für die Hydrolyse von polyfunktionellen Chlorsiliciumnebenprodukten praktisch nicht anwendbar, weil sie vergleichsweise große Mengen an organischen Lösungsmitteln erfordern.
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Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines Verfahrens zum Hydrolysieren von polyfunktionellen Chlorsiliciumverbindungen, bei dem ein nicht klebriges und leicht hantierbares Gel erzeugt wird. Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines Verfahrens, wonach polyfunktionelle Chlorsiliciumverbindungen in wirtschaftlicher Weise hydrolysiert und der Chloridgehalt vor dem Verwerfen in starkem Maße vermindert werden können. Schließlich ist es eine Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Hydrolyse polyfunktioneller Chlorsiliciurnverbindungen zu schaffen, wobei Chlorwasserstoff zurückgewonnen werden kann.
Diese Aufgaben werden durch ein Verfahren zum Hydrolysieren polyfunktioneller Chlorsiliciumverbindungen gelöst, wobei (a) eine Lösung aus 1 bis 25 Gewichtsprozent eines Kohlenwasserstofföls mit einer Viskosität von wenigstens 2 mm2/s (2 cSt) bei 25 0C und 75 bis 99 Gewichtsprozent einer polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung ausgebildet, (b) die Lösung mit einem wäßrigen Medium vermischt und (c) der Chlorwasserstoff und das wäßrige Medium entfernt wird und ein nicht klebriges leicht hantierbares Gel erhalten werden kann.
Die Erfindung beruht darauf, daß überraschenderweise gefunden wurde, daß durch die Zugabe einer verhältnismäßig geringen Menge eines Kohlenwasserstofföls zu einer polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung vor der Hydrolyse die Hantierbarkeitseigenschaften des dann erhaltenen Siloxangels beträchtlich verbessert werden. Im Rahmen der Erfindung wird der Ausdruck "polyfunktionell" in Verbindung mit Chlorsiliciumzusammensetzungen auf solche angewandt, die einen grösseren Anteil von Chlorsiliciumverbindungen mit wenigstens drei an Silicium gebundenen Chloratomen je Molekül enthalten. Zu den polyfunktionellen Chlorsiliciumverbindungen gehören organisch und nichtorganisch substituierte Silane, Disilane,
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Disiloxane, Silphenylene und Silalkylene. Beispiele für polyfunktionelle Silane sind Tetrachlorsilan, Trichlorsilan, Alkyltrichlorsilane, wie Methyltrichlorsilan, Ethyltrichlorsilan, Propyltrichlorsilane und Butyltrichlorsilane. Beispiele für in Betracht kommende polyfunktionelle Disilane sind Hexachlordisilan, Tetrachlordisilan, 1,2-Dimethyltetrachlordisilan und 1,1,2-Trimethyltrichlordisilan. Zu Beispielen für polyfunktionelle Chlordisiloxane gehören Methylpentachlordisiloxan, Dimethyltetrachlordisiloxan und Hexachlordisiloxan. Zu in Betracht kommende Silalkylenen gehören CH3Cl2SiCH2SiCH3Cl2, CH3Cl2SiCH2CH2SiCl3 und Cl3SiCH2CH2-CH3SiCl3. Ferner kann es sich um Silphenylene, wie
und
CH3Cl 2 Si-Λ. VSiCl2CH3
handeln. Die polyfunktionelle Chlorsiliciumzusammensetzung kann eine Mischung von polyfunktionellen Chlorsiliciumverbindungen mit kleineren Mengen anderer Chlorsiliciumverbindungen mit geringerer Chloridfunktionalität sein.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung enthält die polyfunktionelle Chlorsiliciumzusammensetzung das Nebenprodukt der Erzeugung von handelsfähigen Organochlorsilanmonomeren. Zu geeigneten Nebenprodukten gehören die hochsiedenden Rückstände der Direktverfahrenserzeugung von Methylchlorsilanen, der Grignard-Synthese von Phenylmethylchlorsilanen und der Synthese von Phenylchlorsilanen über die Umsetzung von Benzol mit Trichlorsilan. Diese Nebenprodukte sind komplexe Gemische, die wegen der Schwierigkeit, die vielen Bestandteile voneinander zu trennen, praktisch
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wertlos sind. Die Hauptbestandteile der Nebenprodukte sind polyfunktionelle Chlorsilane, Chlordisilane, Chlordisiloxane, Chlorsilphenylene und Chlorsilalkylene. Die Nebenprodukte können bis zu 40 Volumenprozent suspendierter Feinteile von elementarem Silicium enthalten. Außerdem enthalten sie kleinere Mengen an Chlorsiliciumverbindungen mit geringer Chloridfunktionalität, und sie können bis zu etwa 20 Gewichtsprozent an siliciumfreien Kohlenwasserstoffprodukten enthalten. So wurden beispielsweise Toluol, Benzol, Ethylbenzol, Ethyltoluol, 2-Methylhexan und 3-Methylhexan in dem Nebenprodukt der Direktverfahrenserzeugung von Methylchlorsilanen nachgewiesen.
Vor der Hydrolyse der polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung wird in dieser ein Kohlenwasserstofföl gelöst. Verbesserte Geleigenschaften werden erhalten, wenn das öl eine Viskosität von wenigstens 2 mm2/s bei 25 0C hat. Jedes beliebige Kohlenwasserstofföl von ausreichender Viskosität kann verwendet werden, und hierzu gehören beispielsweise Heizöle, Dieselöle und Schmieröle. Die größten Verbesserungen sind in Verbindung mit ölen höherer Viskosität zu beobachten, weshalb es bevorzugt ist, ein öl mit einer Viskosität von wenigstens 40 mm2/s bei 25 0C zu verwenden. Die erfindungsgemäß zu der Chlorsiliciummasse gegebene ölmenge beläuft sich auf 1 bis 25 %, bezogen auf das Gesamtgewicht von Chlorsiliciumzusammensetzung und öl. Bei Verwendung von weniger als 1 % öl in der Chlorsiliciumzusammensetzung zeigen die Geleigenschaften kaum eine Verbesserung. Mehr als 25 % können verwendet werden, doch wird damit keine weitere Verbesserung der Geleigenschaften erzielt, und die wirtschaftlichen Vorteile des Verfahrens werden beeinträchtigt. Vorzugsweise werden 2 bis 10 % öl verwendet, wodurch gute Gele erhalten werden und der Ölverbrauch möglichst gering gehalten wird.
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Die Lösung aus Chlorsiliciumverbindung und öl wird zu dem wäßrigen Medium gegeben, das zur Unterstützung der Hydrolyse gerührt oder geschüttelt wird. Das wäßrige Medium kann zu Beginn aus Wasser allein bestehen, und in diesem Fall löst sich der Chlorwasserstoff, der bei der Hydrolyse entsteht, in dem Wasser. Ist das Wasser mit dem Chlorwasserstoff gesättigt, dann entweicht gasförmiger Chlorwasserstoff. Das wäßrige Medium kann von vornherein Chlorwasserstoff oder ein anorganisches Chlorid enthalten, so daß gasförmiger Chlorwasserstoff schon zu Beginn der Hydrolyse entwickelt wird. Anorganische Salze, wie Natriumchlorid oder Calciumchlorid, können verwendet werden. Der Ausdruck "wäßrig" bedeutet, daß das Medium im wesentlichen Wasser als den Bestandteil, der mit den Chlorsiliciumverbindungen reagiert, enthält und schließt organische Bestandteile, wie Alkohole, aus, die gleichfalls mit den Chlorsiliciumverbindungen zu reagieren vermögen. Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird Chlorwasserstoff als Gas aus der Hydrolyse gewonnen, und das wäßrige Medium besteht aus konzentrierter Chlorwasserstofflösung. Die Menge des verwendeten wäßrigen Mediums kann innerhalb weiter Grenzen schwanken, sofern genügend Wasser für eine vollständige Hydrolyse der Chlorsiliciumzusammensetzung eingesetzt wird.
Die Hydrolyse kann innerhalb eines beträchtlichen Temperaturbereichs von unter Zimmertemperatur bis hinauf zu etwa dem Siedepunkt der Mischung aus wäßrigem Medium und Chlorsiliciumzusammensetzung durchgeführt werden. Wenn es sich bei dem wäßrigen Medium um konzentrierte Salzsäure handelt, ist die Hydrolyse endotherm, und zur Aufrechterhaltung der Temperatur kann Wärme zugeführt werden. Besteht das wäßrige Medium allein aus Wasser, verläuft die Hydrolyse exotherm, und zur Regelung der Reaktion kann Kühlen angewandt werden.
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Mit fortschreitender Hydrolyse scheiden sich granulierte Siloxangelteilchen aus dem wäßrigen Medium ab. Nach dem Aufhören der Abscheidung von Gelteilchen kann das Gel auf beliebige Weise, z. B. durch Filtrieren oder Zentrifugieren, aus dem wäßrigen Medium entfernt werden. Die auf diese Weise durch das erfindungsgemäße Verfahren erhaltenen Gele sind nicht klebrig und lassen sich bei weiteren Verarbeitungsstufen, bei Transport- oder Beseitigungmaßnahmen leicht handhaben.
Durch die folgenden Beispiele wird die Erfindung weiter erläutert.
Beispiel 1
Die für diese Hydrolyse verwendete polyfunktionelle Chlorsiliciumzusammensetzung ist ein hochsiedender (> 165 0C) Rückstand der Erzeugung von Methylchlorsilanen durch das Direktverfahren. Der Rückstand enthält etwas suspendierten Feststoff, der hautpsächlich aus Feinteilen von Siliciummetall besteht. Der übrige Anteil des Rückstands ist eine kompliziert aufgebaute Mischung von polyfunktionellen Chlorsiliciumverbindungen, von denen einige nicht identifiziert sind. Einige der identifizierten Verbindungen sind Phenyltrichlorsilan, 1,1-Dimethyl-i,3,3,3-tetrachlordisilmethylen, 1,3-Dimethyl-1,1,3,3-tetrachlordisilmethylen, 1-Methyl-1,1,3,3,3-pentachlordisilmethylen und 1-Methyl-1,1,4,4,4-pentachlordisilethylen.
Durch Lösen von 1,5 g Heizöl Nr. 6 in 28,5 g des Rückstands des Direktverfahrens wird eine erste Lösung und mit 1,5 g Schmieröl SAE Nr. 3OW mit einer Viskosität von 295 mm2/s bei 25 0C in 28,5 g des Rückstands des Direktverfahrens wird eine zweite Lösung hergestellt. Jeweils 15 g dieser beiden
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Lösungen werden durch Zugabe zu 75 ml konzentrierter Salzsäure unter Rühren hydrolysiert. Während der Hydrolyse der Chlorsiliciumverbindungen wird Chlorwasserstoff entwickelt. Aus der Lösung scheiden sich kleine gleichförmige Gelteilchen ab, die infolge der Siliciumfeinteile dunkel gefärbt sind. Bei keiner der beiden Lösungen erfolgt ein Zusammenbacken der Gelteilchen oder ein Anhaften dieser Teilchen an den Wänden des Glasbehälters. Zum Vergleich wird ein Teil des Rückstand des Direktverfahrens in gleicher Weise aber ohne die zugesetzten öle hydrolysiert. Die gebildeten Gelteilchen sind größer (bis zu 12 mm Durchmesser) und nicht gleichmäßig. Ein Teil der Gelteilchen haftet an den Wänden des Glasbehälters.
Beispiel 2
Für diese Hydrolyse wird als polyfunktionelle Chlorsiliciumzusammensetzung eine Mischung von Nebenprodukten der Erzeugung von Organochlorsilanmonomeren nach dem Direktverfahren verwendet. Die Zusammensetzung hat einen Aschegehalt von SiO- von 19,5 %, einen Gesamtchlorgehalt von 36,6 % und einen Gehalt an hydrolysierbarem Chlor von 35,7 %. Die Hauptbestandteile der Zusammensetzung sind C2-C,--Alkyltrichlorsilane und Phenyldichlorsilan. Außerdem enthält die Zusammensetzung etwa 1O Gewichtsprozent organische Verbindungen, wie Benzol, Toluol und Chlorbenzol.
Eine Lösung aus 0,75 g Heizöl Nr. 6 und 14,25 g der polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung wird unter Rühren zu 75 ml destilliertem Wasser gegeben. Die Chlorsiliciumverbindungen werden rasch verseift, und gleichmäßige körnige Gelteilchen scheiden sich aus dem Wasser ab. Die Gelteilchen backen weder zusammen noch kleben sie an den Wänden des Glasbehälters.
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Beispiel 3
Eine Lösung aus 0,75 g Heizöl Nr. 6 und 14,25 g der nach Beispiel 2 verwendeten polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung wird unter Rühren zu 75 ml konzentrierter Salzsäure gegeben. Während der Hydrolyse der Chlorsiliciumverbindungen wird Chlorwasserstoff entwickelt. Wiederum trennen sich gleichmäßige körnige Gelteilchen von dem Wasser ab. Die Gelteilchen fließen weder zusammen, noch kleben sie an den Wänden des Glasbehälters.
Beispiel 4
Lösungen der polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung nach Beispiel 2, die 25, 5 bzw. 2 Gewichtsprozent Schmieröl SAE Nr. 5W mit einer Viskosität von 40 mm2/s bei 25 0C enthalten, werden durch Zugabe von jeweils 10 ml Lösung zu 75 ml konzentrierter Salzsäure hydrolysiert. Während des Fortschreitens der Hydrolyse unter Rühren der Mischung wird Chlorwasserstoff entwickelt. Auf der Oberfläche der wäßrigen Phase bilden sich körnige Gelteilchen aus. Die Gelteilchen fließen oder backen nicht zusammen und kleben nicht an den Wandungen des Glasbehälters.
Beispiel 5
Eine Lösung der polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung nach Beispiel 2 mit einem Gehalt von 2 Gewichtsprozent Schmieröl SAE Nr. 5W mit einer Viskosität von 40 mm2/s bei 25 0C wird tropfenweise zu 75 ml einer 50-gewichtsprozentigen Lösung von Calciumchlorid in Wasser gegeben. Die Reaktion wird in einem Kolben mit einer Abzweigung durchgeführt, die über einen Schlauch mit einer Wasserfalle
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verbunden ist. Während der Verseifung wird Chlorwasserstoff entwickelt, der in der Wasserfalle aufgefangen wird. Wiederum bilden sich bei der Hydrolyse körnige Gelteilchen, die weder zusammenbacken noch an den Wänden des Glasbehälters haften.
Beispiel 6
Eine Lösung aus 1/5 g Kerosin mit einer Viskosität von 2 mm2/s bei 25 0C und 28,5 g der nach Beispiel 2 verwendeten polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung wird in zwei Hälften geteilt. Die eine Hälfte wird unter Rühren innerhalb von 30 Sekunden zu 75 ml konzentrierter Salzsäure gegeben. Die Chlorsilane hydrolysieren langsam, wobei Chlorwasserstoff entwickelt wird und kleine körnige Gelteilchen auf der Oberfläche der konzentrierten SaIsäure gebildet werden. Die Gelteilchen zeigen nur eine schwache Neigung zum Haften an der Oberfläche des Glasbehälters.
Die zweite Hälfte der Lösung wird wie oben beschrieben hydrolysiert mit der Ausnahme, daß anstelle der konzentrierten Salzsäure destilliertes Wasser verwendet wird. In diesem Fall verläuft die Hydrolyse exotherm und sehr viel rascher. Die gebildeten Gelteilchen haben etwa die gleiche Größe wie die wie oben beschrieben erhaltenen, aber neigen zur geringfügigen Haftung an der Oberfläche des Glasbehälters.
Beispiel 7
Etwa 5 g einer Siliciumtetrachloridlösung mit einem Gehalt von 5 Gewichtsprozent Schmieröl SAE Nr. 3OW werden unter Rühren zu 100 ml Eiswasser gegeben. Es bildet sich ein feinverteilter Niederschlag aus, der sich am Boden des Gefäßes absetzt. Der Niederschlag haftet an den Wänden des Behälters nicht an.
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Claims (3)

  1. V-
    Patentansprüche
    VI. Verfahren zur Hydrolyse einer polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung, dadurch gekennzeichnet, daß (a) eine Lösung aus 1 bis 25 Gewichtsprozent eines Kohlenwasserstofföls mit einer Viskosität von wenigstens 2 mni2/s bei 25 0C und 75 bis 99 Gewichtsprozent der polyfunktionellen Chlorsiliciumzusammensetzung ausgebildet, (b) die Lösung mit einem wäßrigen Medium vermischt und (c) der Chlorwasserstoff und das wäßrige Medium entfernt und ein nicht klebriges, leicht handzuhabendes Gel gewonnen wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß als das wäßrige Medium Wasser, eine wäßrige CaIciumchloridlösung oder eine konzentrierte Chlorwasserstofflösung verwendet wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß als die polyfunktionel-Ie Chlorsiliciumzusammensetzung ein Nebenprodukt der Herstellung von technischen Organochlorsilanmonomeren verwendet wird.
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DE3005743A 1979-02-16 1980-02-15 Verfahren zur Herstellung eines nicht klebrigen und leicht zu handhabenden Siloxangels Expired DE3005743C2 (de)

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