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DE2603034A1 - Schmieroel-gemische - Google Patents

Schmieroel-gemische

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DE2603034A1
DE2603034A1 DE19762603034 DE2603034A DE2603034A1 DE 2603034 A1 DE2603034 A1 DE 2603034A1 DE 19762603034 DE19762603034 DE 19762603034 DE 2603034 A DE2603034 A DE 2603034A DE 2603034 A1 DE2603034 A1 DE 2603034A1
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copolymers
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DE19762603034
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Klaus Dipl Chem Dr Bronstert
Friedrich Dipl Chem D Hovemann
Volker Dipl Chem D Ladenberger
Peter Dipl Chem Dr Simak
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BASF SE
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Description

Schmieröl-Gemische
Die Erfindung betrifft Mineralschmieröl-Gemische mit verbessertem Viskositätsindex, die neben einem überwiegenden Anteil an Mineralschmieröl ein selektiv hydriertes Butadien-Styrol-Copolymerisat mit statistischer Verteilung der Monomeren und einen Stockpunktverbesserer auf Basis von Alkylacrylat- oder -methacrylat-Polymerisaten enthalten.
Es ist bekannt, daß die Viskosität von Mineralschmierölen von der Temperatur abhängt. Das Temperatur-Viskositätsverhältnis eines Öles kann durch den sogenannten Viskositätsindex (V.I») ausgedrückt werden. Der Viskositätsindex der Mineralschmieröle kann dabei durch den Zusatz bestimmter Additive verbessert werden» Die Verwendung von hydrierten Copolymerisaten, die aus Vinylaromaten und konjugierten Diolefinen aufgebaut sind und die die Comonomeren in statistischer Verteilung oder blockförmig einpolymerisiert enthalten, als Additive für Mineralschmieröle, hat sich dabei als besonders geeignet erwiesen, und ist beispielsweise in den deutschen OffenlegungsSchriften 1 81I 516, 2 060 864, 2 060 914 und 2 132 336 beschrieben. Diese Additive erhöhen nicht nur die Viskosität und verbessern den Viskositätsindex der Mineralschmieröle, sondern sie besitzen außerdem eine gute Stabilität gegen Scherkräfte.
Dabei sind die selektiv hydrierten, statistischen Copolymerisate aus Butadien und Styrol gegenüber vergleichbaren Butadien-Styrol-Blockcopolymerisaten als Additive für Mineralschmieröle im allgemeinen vorteilhaft, da sie günstigere viskositätsverbessernde Eigenschaften bei gleichzeitig guter Stabilität gegenüber Scherkräften besitzen; auch ist die Löslichkeit von Blockcopolymerisaten im Mineralöl geringer. Hydrierte statistische Butadien-
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Styrol-Copolymerisate, die zu einem überwiegenden Anteil, d.h. zu mehr als 50 Gew.% aus Styrol-Einheiten aufgebaut sind (vgl. DT-OS 1 811 516), haben ebenso wie die Butadien-Styrol-Blockcopolymerisate den Nachteil, daß sie nur eine geringe Löslichkeit in den Mineralschmierölen besitzen» Daher wurde in der DT-OS 2 210 vorgeschlagen, solchen Mineralschmieröl-Gemischen, die als VI-Verbesserer hydrierte statistische Butadien-Styrol-Copolymerisate mit überwiegendem Styrol-Anteil enthalten, öllösliche Polymerisate von Alkylestern O^-olefinisch ungesättigter Carbonsäuren zur Verbesserung der Löslichkeit der Styrol-Butadien-Copolymerisate zuzusetzen. Die Löslichkeit dieser Polymergemische im Mineralöl ist aber bei weitem nicht zufriedenstellend, so daß im allgemeinen die hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisate, die aus einem überwiegenden Anteil Butadien aufgebaut sind, den Copolymerisaten, die einen überwiegenden Anteil Styrol einpolymerisiert enthalten, als VI-Verbesserer vorgezogen werden. ■
Es hat sich jedoch gezeigt, daß die hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisate im allgemeinen nicht auf die üblichen Stockpunktverbesserer, die den Mineralschmierölen in aller Regel zugesetzt werden, ansprechen und daß diese Stockpunktverbesserer durch die üblichen hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisate, ebenso wie durch die üblichen hydrierten Styrol-Butadien-Blockcopolymerisate, blockiert werden» Aus diesem Grund wird in der US-PS 3 772 196 vorgeschlagen, Mineralschmierölen, die einen Stockpunktverbesserer enthalten, als VI-Verbesserer ein ganz spezielles, selektiv hydriertes Zweiblock-Copolymerisat aus Styrol und Isopren zuzusetzen« Diese selektiv hydrierten Isopren-Styrol-Blockcopclymerisate verhindern zwar die Blockierung des Stockpunktverbesserers, haben allerdings den Nachteil, daß sie im Vergleich zu den bevorzugten hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisaten teurer und daher weniger wirtschaftlich sind als auch eine schlechtere Löslichkeit im Mineralöl als diese aufweisen.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es, ein verbessertes Mineralschmieröl-Gemisch aufzuzeigen, das solche viskositätsver-
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bessernden Zusatzstoffe enthält, welche schon in relativ geringen Mengen eine beträchtliche Erhöhung des Viskositätsindexes hervorrufen und eine gute Stabilität gegenüber Scherkräften aufweisen und welche gleichzeitig in den Mineralschmierölen hinreichend löslich sind und die Wirkung von üblichen Stockpunktverbesserern nicht oder nicht nennenswert beeinträchtigen.
Es wurde überraschenderweise gefunden, daß diese Aufgabe gelöst werden kann, wenn man dem Mineralschmieröl als Viskositätsindex-Verbesserer ein selektiv hydriertes, statistisches Butadien-Styrol-Copolymerisat aus einem überwiegenden Anteil Butadien und einem geringeren Anteil Styrol zusetzt, welches eine ganz bestimmte Struktur und statistische Verteilung der Monomeren aufweist.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind dementsprechend Mineralschmieröl-Gemische, die enthalten
a) einen überwiegenden Anteil des Mineralschmieröls,
b) 0,05 bis 2,5 Gew.?, bezogen auf das Mineralschmieröl, eines Stockpunktverbesserers auf Basis von Alkylacrylat- oder Alkylmethacrylat-Polymerisaten und
c) 0,5 bis 6 Gew.Ji, bezogen auf das Mineralschmieröl, eines selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisates aus 35 bis 45 Gew.% Styrol-Einheiten und 65 bis 55 Gew.? an hydrierten Butadien-Einheiten, das vor der Hydrierung einen 1,2-Vinylgehalt der polymerisierten Butadien-Einheiten im Bereich von 23 bis 40 Gew.?, bezogen auf das einpolymerisierte Butadien, besaß; in dessen ^C-NMR-Spektrum das Verhältnis der Summe der Intensitäten der Signale der ß-ständigen CHp-Gruppen und der CHp-Gruppen der Äthyl-Verzweigungen 21 CH2 (ß + Äthyl) zur Summe der Intensitäten der Signale der Ψ-, S- und weiter von den Verzweigungsstellen liegenden CH2-Kohlenstoff atome Σ. CH? ^ )T' & und we^-tere^ 1:1 bis 1:1,4 beträgt; in dessen IR-Spektrum das Verhältnis
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der Extinktionen E der Styrolbanden bei 1180 cm und 1150 cm"1 E(ll80)/E(IlSO) im Bereich von 0,6 bis 0,73 und das Verhältnis der Extinktionen E der Styrolbanden bei II90 cm"1 und II80 cm"1 E(119O)/E(ll8O) im Bereich von 0,15 bis 0,22 liegt;und dessen Gehalt an olefinischen Doppelbindungen durch die selektive Hydrierung auf einen Restanteil von weniger als 5 ? reduziert worden ist.
Als Basisöle der erfindungsgemäßen Gemische werden Mineralschmieröle eingesetzt, welche aus den natürlich vorkommenden Mineral-· Rohölen nach den bekannten Verfahren, wie Destillation und/oder Extraktion und anschließende Raffination gewonnen werden. Die Mineralschmieröle können vom paraffin- oder naphthenbasischen oder vom aromatischen Typ sein. Es können auch Gemische von verschiedenen Mineralschmierölen verwendet werden. Die Mineralschmieröle werden durch die Viskosität in 0E bei 500C charakterisiert, die vorzugsweise zwischen 1 und 20 liegen soll«
Als Viskositätsindex-Verbesserer werden den Mineralschmierölen selektiv hydrierte, statistische Butadien-Styrol-Copolymerisate zugesetzt. Der Styrolmonomeren-Anteil im Copolymerisat soll dabei im Bereich von 35 bis 45 Gew.?, bezogen auf das Copolymerisat, liegen. Entsprechend soll der Anteil der hydrierten Butadien-Einheiten im Copolymerisat 65 bis 55 Gew.? betragen. Die erfindungsgemäß eingesetzten selektiv hydrierten, statistischen Butadien-. Styrol-Copolymerisate sollen vor der Hydrierung einen 1,2-Vinylgehalt der polymerisieren Butadien-Einheiten von 23 bis 40 Gew.?,. vorzugsweise von 25 bis 35 Gew»?, bezogen auf das einpolymerisierte Butadien, besitzen. Der 1,2-Vinylgehalt der polymerisierten Butadien-Einheiten soll im allgemeinen möglichst niedrig sein, da die hydrierten statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisate, die vor der Hydrierung einen hohen 1,2-Vinylgehalt aufweisen, relativ oxidationsempfindlich sind. Ein 1,2-Vinylgehalt der polymerisierten Butadien-Einheiten über etwa 40 Gew.? ist aus diesem Grunde unvorteilhaft. Andererseits wurde gefunden, daß der 1,2-Vinylgehalt der polymerisierten Butadien-Einheiten die angegebene untere Grenze nicht unterschreiten darf, da sonst die selektiv hydrierten
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statistischen Butadien-Styrol-Copolyraerisate den Stockpunktverbesserer blockieren, d.h. der Stockpunkt des Mineralschmieröls läßt sich dann durch den Zusatz eines Stockpunktverbesserers nicht mehr beeinflussen. Die untere zulässige Grenze des 1,2-Vinylgehaltes der polymerisierten Butadien-Einheiten in dem Copolymerisat wird dabei von dem Verhältnis der Comonomeren im Copolymerisat mitbeeinflußt und kann daher für bestimmte Copolymerisate zu etwas höheren Werten verschoben sein» Im allgemeinen gilt, daß mit zunehmendem Butadien-Anteil im Copolymerisat die unteren Grenzen für den 1,2-Vinylgehalt der polymerisierten Butadien-Einheiten etwas ansteigt.
Ferner hat es sich als wesentlich herausgestellt, daß die erfindungsgemäß als VI-Verbesserer einzusetzenden selektiv hydrierten Butadien-Styrol-Copolymerisate eine ganz bestimmte statistische Verteilung der Comonomeren aufweisen müssen» Die statistische Verteilung kann dabei aus dem IR- und C-NMR-Spektrum des selektiv hydrierten Copolymerisates bestimmt werden»
Für die quantitative Beurteilung des Grades des statistischen Aufbaues der selektiv hydrierten Butadien-Styrol-Copolymerisate wird im ^C-HMR-Spektrum die Summe der Intensitäten der Signale der ß-ständigen CHO-Gruppen und der CH^-Gruppen der Äthyl-Verzweigungen im Verhältnis zu der Gesamtintensität der f-, ^- und weiter von den Verzweigungsstellen liegenden CH2-Kohlenstoffatome bestimmt. Die Bezeichnung ß-, Ϋ*·, <$-CH2-Gruppe bezieht sich auf die Lage der C-Atome in der Polymergrundkette in bezug auf Seitenketten bzw. -gruppen (Phenylgruppen des Styrole und Äthylverzweigungen durch 1,2-Vinyl-Struktur der Butadien-Einheiten). Die Signale der ß-ständigen CH2-Gruppen und der CH2-Gruppen der Äthylverzweigungen liegen im Bereich von 25,5 bis 28 ppm, die der ^, ($- und weiter von den Verzweigungsstellen liegenden CH2~Gruppen im Bereich von 29 bis 31 ppm, gemessen in Chloroform bei Raumtemperatur und bezogen auf Tetramethylsilan als Standard. Bei den erfindungsgemäß einzusetzenden selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisaten beträgt dieses Verhältnis der Intensitäten
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:CH
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(ß + Äthyl)
= 1:1 bis 1:1,4
p (tf-, (^u.weitere)
Copolymerisate hingegen, bei denen sich für dieses Intensitäts-Verhältnis - je nach Styrol-Gehalt der Polymerisate - Werte zwischen 1:1,5 und 1:2 ergeben, sind wegen ihres blockierenden Einflusses auf den Stockpunktverbesserer ungeeignet.
Für die IR-spektroskopische Bestimmung des Grades der statistischen Verteilung in den selektiv hydrierten Butadien-Styrol-Copolymerisaten werden IR-Spektren von auf Kaliumbromid-Penstern aus Schwefelkohlenstoff-Lösung hergestellten Filmen der Copolymerisate aufgenommen. Gemessen wird die Intensität (Extinktion) der Styrol-
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banden bei ca. 1190 cm , 1180 cm und 1150 cm nach dem Basislinien-Verfahren. Dabei soll bei den erfindungsgemäß einzusetzenden selektiv hydrierten Butadien-Styrol-Copolymerisaten das Ver-
— 1 —1
hältnis der Extinktionen E der Banden bei ll80 cm und 1150 cm
E(118O)/E(115O) im Bereich von 0,6 bis 0,73 und das Verhältnis der Extinktionen E der Banden bei 1190 cm"1 und 1180 cm"1 E(1190)/ E(ll80) im Bereich von 0,15 bis 0,22 liegt. Copolymerisate, bei denen sich für diese Verhältnisse höhere Werte ergeben, sind erfindungsgemäß ungeeignet,- da. sie den Stockpunktverbesserer
1"5
blockieren. Die Messung und Auswertung der IR- und C-NMR-Spektren sind im übrigen bekannt und beschrieben, so daß wegen weiterer Einzelheiten hierzu auf die einschlägige Fachliteratur verwiesen werden soll.
Die erfindungsgemäß als VI-Verbesserer einzusetzenden Copolymerisate können in an und für sich bekannter Weise durch anionische Lösungspolymerisation eines Gemisches der Monomeren mit Hilfe von alkalimetallorganischen Verbindungen als Initiatoren und anschließende selektive Hydrierung der erhaltenen statistischen Copolymerisate hergestellt werden. Als Initiatoren bei der Polymerisation werden bevorzugt die' bekannten Lithiumkohlenwasserstoffe verwendet, wobei Lithiumalkyle mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen in der
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Alkylgruppe besonders geeignet sind« Als Beispiele für Lithiumkohlenwasserstoff- Initiatoren seien genannt: Äthyllithium, Propyllithium, Isopropyllithium, Cyclohexyllithium, Phenyllithium, p-Tolyllithium und insbesondere n- und seCo-Butyllithium. Als Lösungsmittel für die Polymerisation dienen im allgemeinen inerte organische Kohlenwasserstofflösungsmittel, wie aliphatische, cycloaliphatische oder aromatische Kohlenwasserstoffe, die unter Reaktionsbedingungen flüssig sind und vorzugsweise 4 bis 12 Kohlenstoffatomen enthalten. Als Lösungsmittel kommen beispielsweise in Betracht: Pentan, Hexan, Cyclohexan, Methylcyclohexan, Benzol, Toluol, die Xylole u.a. Ebenso können Gemische dieser Lösungsmittel eingesetzt werden. In vielen Fällen hat es sich als günstig erwiesen, wenn die Polymerisation des Monomerengemisches aus Butadien und Styrol direkt in dem Mineralschmieröl als Lösungsmittel vorgenommen wird. Die Polymerisation wird in Gegenwart geringer Mengen an polaren Lösungsmitteln, die den Initiator nicht inaktivieren, durchgeführt. Beispiele für solche polaren Lösungsmittel sind tertiäre Amine, Alkoholate und insbesondere lineare oder cyclische Äther, wie z.B. Diäthylather, Dimethoxyäthan, Phenylmethylather und insbesondere Tetrahydrofuran„ Die polaren Lösungsmittel werden im allgemeinen in Mengen von 0,01 bis 10 Gew.?, vorzugsweise in Mengen von 0,1 bis 2 Gew.?, bezogen auf das gesamte Lösungsmittel, eingesetzt. Die Polymerisationstemperatur soll relativ niedrig gehalten werden. Bei isotherm betriebener Polymerisation soll die Temperatur +750C nicht überschreiten und wird in diesem Fall.vorzugsweise zwischen +300C und +700C gehalten; wird die Polymerisationstemperatur kontinuierlich während der Polymerisation erhöht, so soll die Endtemperatur ca. 1100C nicht übersteigen. Im übrigen erfolgt die Polymerisation des Monomerengemisches aus Butadien und Styrol unter den für die anionische Polymerisation üblichen Bedingungen, wie zoB, in Inertgasatmosphäre unter Luft- und Feuchtigkeitsausschluß. Die Polymerisationsbedingungen werden, dabei im einzelnen in der für den Fachmann bekannten Art und Weise so aufeinander abgestimmt, daß die Copolymerisate den gewünschten 1,2-Viny!gehalt und Verteilungsgrad aufweisen.
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Anschließend an die Polymerisation und zweckmäßigerweise vor der Isolierung des Reaktionsproduktes aus der Reaktionslösung werden die olefinischen Doppelbindungen der erhaltenen statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisate selektiv hydriert. Die selektive Hydrierung kann dabei ebenfalls in üblicher Art und Weise mit Hilfe von molekularem Wasserstoff und Katalysatoren auf Basis von Metallen oder Metallsalzen der 8. Gruppe des Periodensystems durchgeführt werden, wie es beispielsweise in der US-PS 3 113 986, der DT-AS 1 222 260 oder der DT-OS 2 013 263 beschrieben ist. Hiernach wird die selektive Hydrierung der olefinischen Doppelbindungen vorzugsweise in homogener Phase mit Katalysatoren auf Basis von Salzen, insbesondere den Carboxylaten, Enolaten oder Alkoxiden, des Nickels, Kobalts oder Eisens, die mit Metallalkylen, insbesondere Aluminiumalkylen, reduziert sind, bei Wasserstoffdrücken zwischen 1 und 100 bar und Temperaturen zwischen 25 und 1500C vorgenommenο Die selektive Hydrierung wird soweit getrieben, bis der Gehalt an olefinischen Doppelbindungen in den statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisaten bis auf einen Restanteil von weniger als 5 vorzugsweise weniger als 2 % reduziert worden ist. Der Restanteil der olefinischen Doppelbindungen im Polymerisat wird durch Titration nach Wijs oder durch IR-spektroskopische Analyse bestimmt. Insbesondere wird bis zur praktisch vollständigen Reduzierung der olefinischen Doppelbindungen hydriert. Vorzugsweise wird die Hydrierung so geführt, daß dabei die aromatischen Doppel-' bindungen des statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisates nicht angegriffen werden. Die erfindungsgemäß einzusetzenden selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisate haben im allgemeinen ein Molekulargewicht im Bereich von 30 000 bis 150 und vorzugsweise im Bereich von 50 000 bis 100 000. Bei diesen Angaben handelt es sich um das Zahlenmittel des Molekulargewichts, bestimmt aus osmotischen Druck-Messungen.
Die selektiv hydrierten Copolymerisate werden in üblicher Weise aus der Reaktionslösung isoliert, z.B. durch Abdampfen des Lösungsmittels oder vorteilhaft durch Ausfällen des Polymerisates aus der Reaktionslösung mit protonenaktiven Substanzen, wie Alkoholen, Filtrieren und Trocknen des Produktes. Sofern die Polymerisation
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direkt in dem Mineralschmieröl als Lösungsmittel durchgeführt worden ist, braucht das selektiv hydrierte, statistische Butadien-Styrol-Copolymerisat selbstverständlich nicht isoliert zu werden, sondern wird lediglich der Initiator durch Zusatz geringer Mengen an protonenaktiven Substanzen desaktiviert und die Lösung der selektiv hydrierten Copolymerisate im Mineralschmieröl - falls erforderlich - durch Zusatz an weiterem Mineralschmieröl auf die gewünschte Konzentration verdünnt» Im anderen Fall werden die isolierten Copolymerisate vorzugsweise bei etwa 80 bis 120 C in dem Mineralschmieröl gelöst* Der Anteil der selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisate in dem Mineralschmier— öl soll 0,5 bis 6 Gew»%, vorzugsweise 1 bis 5 Gew„#, bezogen auf das Mineralschmieröl, betragen.
Die Stockpunktverbesserer, die gemäß der vorliegenden Erfindung den Mineralschmieröl-Gemischen zugesetzt werden, werden in kleinen, aber wirksamen Mengen eingesetzte Durch ihren Zusatz soll der Stockpunkt des Mineralschmieröl-Gemisches vorzugsweise auf Temperaturen unter -3O0C abgesenkt werden. Der Anteil der Stockpunktverbesserer im Mineralschmieröl-Gemisch beträgt im allgemeinen von 0,05 bis 2,5 Gew„#, vorzugsweise von 0,1 bis 1 Gew„£, bezogen auf das Mineralschmieröl. Als Stockpunktverbesserer gemäß der vorliegenden Erfindung finden dabei die bekannten, handelsüblichen Alkylacrylat- oder Alkylmethacrylat-Polymerisate bzw. -Copolymerisate Anwendung. Die Alkylacrylat- bzw= -methacrylat-Polymerisate leiten sich von Alkylacrylaten bzw. -methacrylaten mit langkettigen Alkylgruppen als Alkoholkomponente ab. Die Alkylacrylate bzw. -methacrylate besitzen im allgemeinen 8 bis 30 C-Atomen, vorzugsweise 8 bis 22 C-Atome in der Alkylgruppe. Die Alkylgruppen der Ester können dabei geradkettig oder verzweigt sein, wobei im allgemeinen Acrylate oder Methacrylate, die sich von geradkettigen Alkylalkoholen ableiten, bevorzugt werden. Bei den Alkylacrylat-Polymerisaten werden dabei insbesondere solche, die sich von Acrylaten mit 16 bis 22 C-Atomen in der Alkylgruppe ableiten, eingesetzt. Bei den bevorzugt verwendeten Alkylmethacrylat-Polymerisaten enthalten die Alkylgruppen der Methacrylat-Einheiten insbesondere 12 bis 16 C-Atome. Es können sowohl die Homopolymerisate
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der Alkylacrylate oder -methacrylate als Stockpunktverbesserer eingesetzt werden, als auch kann es von Vorteil sein, Copolymerisate zu verwenden, die sich aus einem Gemisch der genannten Alkylacrylate und/oder -methacrylate herleiten, wobei diese Gemische Ester mit verschieden langen Alkylketten enthalten= Als Stockpunktverbesserer sind auch Copolymerisate der in Rede stehenden Alkylacrylate oder -methacrylate geeignet, die einen untergeordneten Anteil, do ho im allgemeinen weniger als 50 Gew»% und vorzugsweise weniger als 30 Gew„" an anderen copolymerisierbaren Monomeren wie beispielsweise Alkylacrylaten oder -methacrylaten mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe, z„B„ Methylmethacrylat, Vinylestern, z»Bo Vinylacetat, oder stickstoffhaltige Monomeren, wie zoB„ N-Vinylpyrrolidon, Vinylpyridin u.a. einpolymerisiert enthalten»
Neben den erfindungsgemäß einzusetzenden selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisaten und Stockpunktverbesserern können die Mineralschmieröl-Gemische weitere herkömmliche Additive und Zusatzstoffe, wie sie für die Herstellung von Mineralschmieröl-Zusammensetzungen üblich und gebräuchlich sind, enthalten» Bei diesen zusätzlichen Additiven kann es sich beispielsweise um Antioxidantien, wie sterisch gehinderte Phenole; Farbstoffe, Detergentien und Dispergiermittel, wie z.B. Erdalkalimetall-Petroleums ulfonate, Alky!succinimide, oder Alkylsalicylate; Hochdruckzusätze, wie z»B„ Zinkdialkyldithiophosphat; oder Antischäummitteln, wie Z0B0 Silikonpolymere, handeln» Die Mineralschmieröl-Gemische der Erfindung besitzen einen hohen Viskositätsindex und zeigen eine hohe Scherstabilität, ohne daß durch den Zusatz des VI-Verbesserers die Wirkung des zugesetzten Stockpunktverbesserers beeinflußt und beeinträchtigt wirdo Die Mineralschmieröl-Gemische werden verwendet zur Schmierung von Metalloberflächen, die sich gegeneinander bewegen, insbesondere für Motoren und Getriebe»
Die in den Beispielen genannten Teile und Prozente beziehen sich, sofern nicht anders angegeben, auf das Gewicht»
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Beispiel 1
In 27ΟΟ ml Mineralöl (Viskosität 2,3°E/5O°C) werden 500 ml Butadien und 27Ο ml Styrol in Gegenwart von 6,0 ml Tetrahydrofuran bei 50 C mit 10 ml einer 5%igen n-Butyllithium-Lösung in Hexan polymerisiert. Die Polymerisations zeit beträgt 3»5 Stunden» Es entsteht ein statistisches Butadien-Styrol-Copolymerisat, das nach dem IR-Spektrum einen Styrolanteil von HO % besitzt und einen 1,2-Vinylgehalt der Butadien-Einheiten von 27 bezogen auf das einpolymerisierte Butadien, aufweist» Das Zahlenmittel des Molekulargewichtes, bestimmt in Toluol bei 37°C mittels eines Membran-Osmometers, beträgt ca. 75 000 ο Der Polymerlösung werden dann 20 ml einer homogenen Katalysatorlösung aus 0,3 g Nickel-II-acetylacetonat und 10 ml einer 20$igen Aluminiumtriisobutyl-Hexan-Lösung und 10 ml Toluol zugesetzt« Es wird bei einem Druck von 10 bar Wasserstoff bei einer Temperatur von 75°C hydriert» Nach der Hydrierung war der Anteil der olefinischen Doppelbindungen in dem statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisat auf einen Restanteil von ca, 0,5 % reduziert (bestimmt aus dem IR-Spektrum). Das Verhältnis der Extinktionen der Styrolbanden im IR-Spektrum (aufgenommen mit einem IR-Sepctrophotometer der Fa, Perkin-Elmer, Modell 521) E(ll80)/ E(1150) bzw. E119O/E(118O) des selektiv hydrierten statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisats beträgt 0,72 bzw. 0,18. Im 5C-NMR-Spektrum ist das Verhältnis 21CH2 (ß und Äthyl)/ SlCH2 (J-, ^und weitere) 1:1,15.
I1IO g der so erhaltenen Polymer lösung in dem Mineralöl werden mit weiteren 860 g des Mineralöls der Viskosität 2,3°E/50°C verdünnt. Die so erhaltene 2,85#ige Lösung des selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisates in dem Mineralschmieröl hat einen Viskositätsindex von 142 (gemessen nach DIN 5I 564). Im Schertest nach DIN 51 382 ergibt sich ein Viskositätsabfall von 2 %, Der Stockpunkt der Lösung beträgt -17°C Nach Zusatz von 0,4 Ji einer 50£igen Lösung von Polylaurylmethacrylat in dem Mineralschmieröl zeigt das Mineralschmieröl-Gemisch einen Stockpunkt von -400C.
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OoZ, 31 8iA
Vergleichsbeispiel A
Es wird entsprechend gearbeitet wie in Beispiel 1 , nur mit dem unterschied, daß die Polymerisation diesmal in Gegenwart von nur 1,5 ml Tetrahydrofuran durchgeführt wird. Das Butadien-Styrol-Copolymerisat besitzt vor der Hydrierung diesmal einen 1,2-Vinylgehalt -ier einpolymerisierte Butadien-Einheiten von nur 21 %t bezogei auf das polymerisierte Butadien» Im IR-Spektrum des selektiv hydrierten Polymerisats ist das Extinktionsverhältnis bzw. o,8 bzw„ 0,29ο Molekulargewicht, Styrolge-E(IlSO) E(1150)
halt sowie Restanteil der olefinischen Doppelbindungen in dem selektiv hydrierten Butadien-Styrol-Copolymerisat sind entsprechend wie in Beispiel 1. Der Stockpunkt einer 2,85£igen Lösung dieses selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisats in dem Mineralsehmieröl wird jedoch durch den Zusatz von Polylaurylmethylmethacrylat als Stockpunktverbesserer nicht erniedrigt.
Vergleichsbeispiel B
Beispiel 1 wird wiederholt mit dem einzigen Unterschied, daß diesmal die Polymerisationstemperatur auf 90°C gehalten wird. Das erhaltene Butadien-Styrol-Copolymerisat hat diesmal vor der Hydrierung einen 1,2-Vinylgehalt der einpolymerisierten Butadien-Einheiten von 22 %t bezogen auf das polymerisierte Butadien« Im IR-Spektrum des selektiv hydrierten Copolymerisate liegt das Extinktionsver-
E(ll80) E(1190)
hältnis E(115Q) bzw» E(^ilQOy bei 0,79 bzw» 0,28., Im 15C-NMR-
Spektrum ergibt sich für das Intensitätsverhältnis 2TCH2 ( ß + Äthyl/ 2ZCH2(^-, fund weitere) ein Wert von 1:1,79. Die anderen Angaben entsprechen denen des Beispiels 1. Auch in diesem Fall wird der Stockpunkt des Mineralschmieröles, welches 2,85 % dieses selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisates enthält, durch den Zusatz von Polylaurylmethylmethacrylat als Stockpunktverbesserer nicht beeinflußt.
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Beispiel 2
Beispiel 1 wird wiederholt mit dem Unterschied, daß diesmal die Polymerxsationstemperatur nicht konstant gehalten wird, sondern im Laufe der Polymerisation ansteigt. Bei einer Polymerisation-Start-Temperatur von 25°C beträgt die Polymerisations-Endtemperatur 100 C. Das Butadien-Styrol-Copolymerisat hat vor der Hydrierung einen 1,2-Viny!gehalt der polymerisieren Butadien-Einheiten von
25 %s bezogen auf das polymerisierte Butadien. Der Styrolgehalt des Copolymerisates beträgt 40 %, das Zahlenmittel des Molekulargewichts liegt bei ca. 75 000. Nach der selektiven Hydrierung liegt der Restanteil der olefinischen Doppelbindungen in dem Copolymerisat unter 0,5 %* Das Extinktionsverhältnis der Styrolbanden
bzw. in dem IR-Spektrum des selektiv hydrierten E(1150) EC1180)
Copolymerisates beträgt 0,67 bzw. 0,17. Im C-NMR-Spektrum ist das Intensitätsverhältnis 2ICH2 (ß + Äthyl)/ 2!CH2 (γ-, <Tund weitere) 1/1,2.
Die erhaltene Lösung des selektiv hydrierten statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisates in dem Mineralschmieröl wird durch Zusatz von weiterem Mineralschmieröl auf 2,85 % verdünnt. Diese Lösung zeigt einen Viskositätsindex von 142 und einen Viskositätsabfall im Schertest von 2 }. Der Stockpunkt der Mineralschmieröl-Lösung liegt hex -170C und wird durch den Zusatz von 0,4 % einer 50?igen Lösung von Polylaurylmethacrylat in dem Mineralschmieröl auf -38°C abgesenkt.
Vergleichsbeispiel C
Beispiel 2 wird derart abgeändert, daß die Polymerisations-Start-Temperatur 25°C und die Polymerisations-Endtemperatur 125°C beträgt. Ansonsten wird wie in Beispiel 2 beschrieben, gearbeitet. Das Butadien-Styrol-Copolymerisat hat vor der Hydrierung wohl einen 1,2-Viny!gehalt der polymerisieren Butadien-Einheiten von
26 %t bezogen auf das polymerisierte Butadien, jedoch ist das
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Extinktionsverhältnis der Styrolbanden
und im IR-Spektrum des selektiv hydrierten Co-E(1150) E(ll80)
polymerisates 0,75 und 0,31. Bei einer 2,85$igen Lösung dieses selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisats in dem MineralSchmieröl ist der Zusatz des Stockpunktverbesserers nicht wirksam.
OMMAL
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Claims (2)

ο.ζ. 31 814 Patentansprüche ^D 0303 4
1. Mineralschmieröl-Gemische, enthaltend
a) einen überwiegenden Anteil des Mineralschmieröls,
b) 0,05 bis 2,5 Qevi.%3 bezogen auf das Mineralschmieröl eines Stockpunktverbesserers auf Basis von Polymerisaten von Alkylacrylaten oder Alkylmethacrylaten und
c) 0,05 bis 6 Gew.#, bezogen auf das Mineralschmieröl, eines selektiv hydrierten, statistischen Butadien-Styrol-Copolymerisats aus 35 bis 45 Gew.% Styrol-Einheiten und 65 bis 55 Gew./? an hydrierten Butadien-Einheiten, das vor der Hydrierung einen 1,2-Viny!gehalt der polymerisieren Butadien-Einheiten von 23 bis 40 Gew.^, bezogen auf das einpolymerisierte Butadien, besitzt; in dessen C-NMR-Spektrum das Verhältnis der Summe der Intensitäten der Signale der ß-ständigen CH2~Gruppen und der CH2-Gruppen der Äthyl-Verzweigungen Σ1ΟΗ2 (ß + Äthyl) zur Summe der Intensitäten der Signale der jh-, Q- und weiter von den Verzweigungsstellen liegenden CH2-Kohlenstoffe 21 CH2
-, (5"und weitere) 1:1 bis 1:1,4 beträgtj in dessen IR-
Spektrum das Verhältnis der Extinktionen E der Styrolbanden bei 1180 cm"1 und 1150 cm"1 E(ll8O)/E(115O) im Bereich von 0,6.bis 0,73 und das Verhältnis der Extink-
— 1 —1
tionen E der Styrolbanden bei II90 cm und II80 cm E(119O)/E(ll8O) im Bereich von 0,15 bis 0,22 liegt/und dessen Gehalt an olefinischen Doppelbindungen durch die selektive Hydrierung auf einen Restanteil von weniger als 5 % reduziert worden ist.
2. Mineralschmieröl-Gemisch nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das selektiv hydrierte, statistische Butadien-Styrol-Copolymerisat ein Zahlenmittel des Molekulargewichtes von 000 bis ISO 000 aufweist.
BASF Aktiengesellschaft
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2497822A1 (fr) * 1981-01-12 1982-07-16 Organo Synthese Ste Fse Additifs pour huiles lubrifiantes a base de styrene et de methacrylates lourds d'alkyle en c12-c20, procede de fabrication et applications

Families Citing this family (17)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1575449A (en) * 1976-04-02 1980-09-24 Exxon Research Engineering Co Hydrogenated tapered-block copolymers of conjegated dienes and vinyl aromatic are useful as oil additives
US4073737A (en) * 1976-04-19 1978-02-14 Exxon Research & Engineering Co. Hydrogenated copolymers of conjugated dienes and when desired a vinyl aromatic monomer are useful as oil additives
FR2427380A1 (fr) * 1978-06-01 1979-12-28 Yacco Saf Huile pour la lubrification des moteurs
DE2835192C2 (de) 1978-08-11 1986-12-11 Röhm GmbH, 6100 Darmstadt Schmieröladditive
DE3001045A1 (de) * 1980-01-12 1981-07-16 Röhm GmbH, 6100 Darmstadt Scherstabile schmieroeladditive
US4418234A (en) * 1981-12-16 1983-11-29 Phillips Petroleum Company Viscosity index improver soluble in synthetic poly(α-olefin) lubricants
US4412087A (en) * 1981-12-16 1983-10-25 Phillips Petroleum Company Viscosity index improver with high thickening power
JPS619497A (ja) * 1984-06-25 1986-01-17 Nippon Oil Co Ltd 自動変速機油組成物
US4564438A (en) * 1985-05-31 1986-01-14 Nalco Chemical Company Styrene-dialkyl maleate copolymers as dewaxing agents
DE3544061A1 (de) * 1985-12-13 1987-06-19 Roehm Gmbh Hochscherstabile mehrbereichsschmieroele mit verbessertem viskositaetsindex
US4956111A (en) * 1987-08-19 1990-09-11 Pennzoil Products Company Methacrylate pour point depressants and compositions
US4844829A (en) * 1987-08-19 1989-07-04 Pennzoil Products Company Methacrylate pour point depressants and compositions
CA2008938C (en) * 1989-02-28 1998-12-22 Albert Rossi C14-carboxylate polymer and viscosity index improver containing oleaginous compositions
US5188724A (en) * 1991-02-06 1993-02-23 Pennzoil Products Company Olefin polymer pour point depressants
US5413725A (en) * 1992-12-18 1995-05-09 The Lubrizol Corporation Pour point depressants for high monounsaturated vegetable oils and for high monounsaturated vegetable oils/biodegradable base and fluid mixtures
FR2851284A1 (fr) * 2003-02-19 2004-08-20 Inst Francais Du Petrole Methode permettant d'eviter la sedimentation des cristaux d'hydrates de gaz
US7282552B1 (en) 2006-05-16 2007-10-16 Fina Technology, Inc. Styrene copolymers with a bimodal molecular weight distribution

Citations (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3113986A (en) * 1962-01-08 1963-12-10 Hercules Powder Co Ltd Hydrogenation of unsaturated hydrocarbons
DE1222260B (de) * 1963-12-26 1966-08-04 Shell Int Research Verfahren zur katalytischen Hydrierung von Block-Mischpolymerisaten
DE1811516A1 (de) * 1967-11-30 1969-11-06 Phillips Petroleum Co Verbesserte Schmieroele und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2060864A1 (de) * 1969-12-12 1971-06-24 Shell Int Research Mineralschmieroel mit verbessertem Viskositaetsindex
DE2060914A1 (de) * 1969-12-12 1971-06-24 Shell Int Research Mineralschmieroel mit verbessertem Viskositaetsindex
DE2013263A1 (de) * 1970-03-20 1971-10-07 Basf Ag Verfahren zur katalytischen Hydrierung von Doppelbindungen enthaltenden Polymeren
DE2132336A1 (de) * 1970-07-01 1972-01-05 Shell Int Research Schmierstoffe
DE2222181A1 (de) * 1971-05-05 1972-12-14 Sun Oil Co Schmiermittel und Schmierverfahren
DE2210430A1 (de) * 1971-03-05 1973-01-25 Shell Int Research Viskositaetsindexverbessertes schmieroel und seine herstellung
DE2240985A1 (de) * 1971-08-23 1973-03-01 Shell Int Research Schmiermittelgemische
US3772196A (en) * 1971-12-03 1973-11-13 Shell Oil Co Lubricating compositions
US3855135A (en) * 1971-05-05 1974-12-17 Sun Oil Co Pennsylvania Mist lubricant
FR2245758A1 (de) * 1973-10-01 1975-04-25 Lubrizol Corp

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3312621A (en) * 1964-09-28 1967-04-04 Exxon Research Engineering Co Lubricants having a high viscosity index
US3600311A (en) * 1968-09-03 1971-08-17 Petrolite Corp Hydrocarbon systems containing branched alkyline polymers
FR2219219B1 (de) * 1973-02-22 1976-06-11 Inst Francais Du Petrole
FR2223450B1 (de) * 1973-03-29 1976-05-21 Rhone Progil
JPS5740197B2 (de) * 1974-05-31 1982-08-25

Patent Citations (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3113986A (en) * 1962-01-08 1963-12-10 Hercules Powder Co Ltd Hydrogenation of unsaturated hydrocarbons
DE1222260B (de) * 1963-12-26 1966-08-04 Shell Int Research Verfahren zur katalytischen Hydrierung von Block-Mischpolymerisaten
DE1811516A1 (de) * 1967-11-30 1969-11-06 Phillips Petroleum Co Verbesserte Schmieroele und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2060864A1 (de) * 1969-12-12 1971-06-24 Shell Int Research Mineralschmieroel mit verbessertem Viskositaetsindex
DE2060914A1 (de) * 1969-12-12 1971-06-24 Shell Int Research Mineralschmieroel mit verbessertem Viskositaetsindex
DE2013263A1 (de) * 1970-03-20 1971-10-07 Basf Ag Verfahren zur katalytischen Hydrierung von Doppelbindungen enthaltenden Polymeren
DE2132336A1 (de) * 1970-07-01 1972-01-05 Shell Int Research Schmierstoffe
DE2210430A1 (de) * 1971-03-05 1973-01-25 Shell Int Research Viskositaetsindexverbessertes schmieroel und seine herstellung
DE2222181A1 (de) * 1971-05-05 1972-12-14 Sun Oil Co Schmiermittel und Schmierverfahren
US3855135A (en) * 1971-05-05 1974-12-17 Sun Oil Co Pennsylvania Mist lubricant
DE2240985A1 (de) * 1971-08-23 1973-03-01 Shell Int Research Schmiermittelgemische
US3772196A (en) * 1971-12-03 1973-11-13 Shell Oil Co Lubricating compositions
FR2245758A1 (de) * 1973-10-01 1975-04-25 Lubrizol Corp

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2497822A1 (fr) * 1981-01-12 1982-07-16 Organo Synthese Ste Fse Additifs pour huiles lubrifiantes a base de styrene et de methacrylates lourds d'alkyle en c12-c20, procede de fabrication et applications
EP0056342A1 (de) * 1981-01-12 1982-07-21 SOCIETE FRANCAISE D'ORGANO-SYNTHESE Société Anonyme dite: Schmieröladditive auf der Basis von Styrol und Schwer-(C12-20)-Alkylmethacrylaten, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung

Also Published As

Publication number Publication date
DE2603034B2 (de) 1981-04-23
GB1567654A (en) 1980-05-21
US4073738A (en) 1978-02-14
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