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DE2116500B2 - Verfahren zur herstellung von 1,1'-peroxydicyclohexylamin - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 1,1'-peroxydicyclohexylamin

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Publication number
DE2116500B2
DE2116500B2 DE19712116500 DE2116500A DE2116500B2 DE 2116500 B2 DE2116500 B2 DE 2116500B2 DE 19712116500 DE19712116500 DE 19712116500 DE 2116500 A DE2116500 A DE 2116500A DE 2116500 B2 DE2116500 B2 DE 2116500B2
Authority
DE
Germany
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edta
reaction
ammonia
metal
derivative
Prior art date
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Application number
DE19712116500
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English (en)
Other versions
DE2116500A1 (de
DE2116500C3 (de
Inventor
Terence Washford Glamorgan Wales North (Grossbritannien)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BP Chemicals Ltd
Original Assignee
BP Chemicals Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BP Chemicals Ltd filed Critical BP Chemicals Ltd
Publication of DE2116500A1 publication Critical patent/DE2116500A1/de
Publication of DE2116500B2 publication Critical patent/DE2116500B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2116500C3 publication Critical patent/DE2116500C3/de
Granted legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D273/00Heterocyclic compounds containing rings having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by groups C07D261/00 - C07D271/00

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Patentschrift 1 548 915 bei einer Magnesiumionen- natrium-EDTA und Tetranatrium-EDTA sein. Das konzentration von etwa 7 g/Liter, d. h. etwa 0,7 Ge- 50 hergebteilte Metallsalz kann als fester Stoff isoliert wichtsprozent, die Pcroxyaminausbeute nur 87,5 % werden, welcher auch Natriumsalze des durch das beträgt, erhält man bei Anwendung des erfindungs- Metallsalz eingeführten Anions enthalten kann,
gemäßen Verfahrens bei Konzentrationen von nur Es wird jedoch vorgezogen, das Salz in Form einer
etwa 0,03 bis 0,08 Gewichtsprozent, berechnet auf das Lösung, ohne Isolierung eines Feststoffes, zu vergesamte Metallderivat (wobei in den meisten Fällen 55 wenden. Es kann wünschenswert sein, einen Übernur die Hälfte der Menge aus dem beanspruchten schuß des Natriumsalzes von EDTA bei der Her-Metallderivat der EDTA und der Rest aus Dinatrium- stellung des Metallsalzes zu verwenden. So kann es EDTA besteht), Peroxyaminausbeuten von 88 bis erwünscht sein, eine Menge von Natriumsalz von 96 0/0, gegenüber nur 83 bis 86% eines darüber hinaus EDTA zu verwenden, die einen Überschuß bis zu unreinen Produkts bei Verwendung des Dinatrium- 60 150 Gewichtsprozent gegenüber der stöchiometrischen EDTA allein. Diese Steigerung der Ausbeute bei Menge, z.B. bis zu 100n/„ darstellt. Die stöchio· gleichzeitiger erheblicher Verringerung der Anwen- metrische Menge entspricht 1 Grammatom Metall auf dungskonzentration im Vergleich zu dem Magnesium- 1 Grammmolekül Natriumsalz von EDTA. Die Versalz der EDTA ist überraschend. Insbesondere bietet Wendung eines Überschusses von Natriumsalz von der Stand der Technik dem Fachmann keinerlei 65 EDTA kann dazu beitragen, das Metallsalz gegen Anhaltspunkte, daß sich die beobachtete Ausbeute- Hydrolyse zu stabilisieren.
steigerung mit dem beanspruchten Verfahren erzielen Es kann wünschenswert sein, bei der Herstellung
lassen würde. von Lösungen der Metallsalze alkalische Lösungen
herzustellen, entweder durch Herstellung der Metallsalze in einem alkalischen Medium oder indem man die Lösung nach der Herstellung alkalisch macht. Die Lösung der Metallsalze kann z. B. einen pH-Wert von 5 bis 12 besitzen. Daher wird es vorgezogen, bei der Umsetzung von Cyclohexanon, Wasserstoffperoxid und Ammoniak das Metallsalz in dem eingespeisten Ammoniak zuzuführen, obwohl es auch in einem der anderen zwei Reaktionspartner eingeführt werden kann. Man nimmt an, daß die Verwendung einer alkalischen Lösung die Stabilität der Metallsalze erhöht, obwohl die Verwendung einer sehr alkalischen Lösung, z. B. mit einem pH-Wert größer als 9, im Falle mancher Metallsalze, z. B. bei Jem Aluminiumderivat, das Ausmaß der stattfindenden Hydrolyse erhöhen kann. Beispiele geeigneter Metallsalze von EDTA, die in dem Verfahren der Erfindung zusätzlich zu Aluminium- oder Lanthanderivaten verwendet werden können, sind Zink-, Cadmium- und Nickelderivate. Mischungen von zwei oder mehreren solcher Mer illderivate können ebenfalls angewendet werden. Die Beispiele erläutern die Erfindung.
Herstellung von Metallderivaten von EDTA
Nickelderivat
6,2 g basisches Nickelcarbonat (NiCO3 · 2 Ni(OH), · 4H2O) und 37,2 g Dinatrium-EDTA (100% Überschuß) wurden zusammen zu 300 ml Wasser hinzugefügt und die Mischung wurde 15 bis 30 Minuten lang bei 40"C erwärmt. Man erhielt eine Lösung des Nickelderivates.
Aluminiumderivat
19 g Aluminiumnitrat (A1(NO3)3 · xH2O; etwa 59% A1(NO3)3) und 37,2 g Dinatrium-EDTA (100% Überschuß) wurden zusammen zu 400 ml Wasser hinzugefügt (der Komplex scheint wasserlöslicher als Na2-EDTA zu sein) und die Mischung wurde unter gelegentlichem Schütteln oder Rühren 15 bis 30Minuten lang bei 40°C erwärmt. Die Lösung wurde auf einen pH-Wert von 8 bis 9 gebracht (durch ungefähr 20 ml Ammoniak 0,880).
Zinkderivat
11g Zinkacetat (Zn(OAc)3 · 2 Η,Ο) und 37,2 g Dinatrium-EDTA (100% Überschuß) wurden zu 100 ml Wasser gegeben und die Lösung wurde mittels Ammoniak (z. B. ungefähr 50 ml Ammoniak 0,880) alkalisch gemacht.
Lanthanderivat
ίο 4,3 g Lanthannitrat (La(NO3)3 · 6 H2O) und 6,7 g Dinatrium-EDTA (100% Überschuß) wurden zusammen zu 100 ml Wasser hinzugefügt und die Lösung wurde mittels Ammoniak alkalisch gemacht.
Cadmiumderivat
5,4 g Cadmiumacetat (Cd(OAc), · 2 H2O) und 13,4 g Dinatrium-EDTA (100% Überschuß) wurden zu 200 ml Wasser gegeben und die Lösung wurde mittels Ammoniak alkalisch gemacht.
Wirkung einzelner Aluminium- und Lanthanderivate von EDTA auf die Ausbeuten an Peroxyamin
Beispiele 1 bis 8c
Cyclohexanon (2,13 Mol/Stunde), wäßrige Ammoniaklösung (z. B. 0,880; 2,8 Mol NH3/Stunde) und Wasserstoffperoxidlösung (39% Gew./Vol.; 1,13 Mol H2O»/Stunde) wurden auf dem Wege über separate Zuleitungen kontinuierlich zu einem kontinuierlichen zweistufigen, gerührten, Kaskaden-Reaktorsystem gepumpt.
Der Katalysator (16° 0 Gew./Vol., bezogen auf das eingespeiste Ammoniak) wurde im eingespeisten Ammoniak in das Reaktionssystem eingeführt. Der Stabilisator wurde entweder in dem eingespeisten Ammoniak oder in dem eingespeisten Peroxid eingeführt; verschiedene Arten von Stabilisatoren wurden bei verschiedenen Konzentrationen angewandt. Die näheren Angaben finden sich in Tabelle I.
Beide Reaktoren wurden bei 30cC gehalten und die Niveaus wurden so eingestellt, daß sich eine Gesamtverweilzeit von 9 Stunden ergab. Die erzielten Ausbeuten sind in Tabelle 1 verzeichnet.
Tabelle I
Wirkung einzelner Derivate von EDTA auf die Ausbeuten an 1,1'Peroxydicyclohexyl Bei allen Versuchen 9 Stunden Verweilzeit bei 3O0C
Beispiel
Nr.
Aluminium/Na2-EDTA Stabilis
Katalysator
(Ammoniumsalz)
ator
Dem Reak
tor zugeführt
in
Überschuß
Nas-EDTA
(°/o)
Menge in
gesamter
Einspeisung
(°/o)
Ausbeute an
Peroxyamin
(°/o)
Cyclo-
hexanon-
Bilanz
(0A,)
1 Aluminium/Na2-EDTA Nitrat NH4OH 100 0,03 96 99
2 Lanthan/Na2-EDTA Nitrat NH4OH 100 0,07 93 100
3 Aluminium/Na2-EDTA Nitrat NH4OH 100 0,08 88 99,5
4 AIuminium/Na2-EDTA Nitrat NH4OH kein 0,08 90 98,7
5 Aluminium/Na2-EDTA Chlorid NH4OH 100 0,08 90 99
6 Na2-EDTA Acetat NH4OH 100 0,08 89
7c Na2-EDTA Acetat NH4OH 100 0,08 <83*)
8c Acetat H2O2 100 0,08 <86*)
c = Vergleichsbeispiel.
*) sehr unreines Produkt.
Wirkung gemischter Aluminium- und Lanthanderivate
von EDTA auf die Ausbeuten an Ι,Γ-Peroxydicyclohexylam
Beispiele 9 bis 11
Die Arbeitsweise der Beispiele 1 bis 8 c wurde wiederholt, mit der Ausnahme, daß derivat von EDTA angewendet wurde und der Katalysator in allen diesen Beispie Alles Nähere und die Ergebnisse der Versuche sind aus Tabelle II ersichtlich.
Tabelle 11 Beispiel
Nr.
Gemischtes Metallderivat
von EDTA (eingespeist in
Ammoniaklösung)
Menge von
Komplex in der
gesamten Einspeisung (",·„)
Ausbeute an Peroxyamin (
Basentitration
Todorm Ana
9
10
11
1: 1 Al Zn Komplex 1: 1 Al'/Ni Komplex 1: 1 AI/Cd Komplex
0,08
0,08
0,0S
89,1
91,7

Claims (1)

  1. Das CvclohexanoD, Wasserstoffperoxid und Am-
    Patentanspruch: moniak können über einen mäßig weiten Bereich von
    Bedingungen miteinander zur Umsetzung gebracht
    Verfahren zur Herstellung von 1,1'-Peroxy- werden. Das molare Verhältnis von Cyclohexanon dicyclohexylamin durch Umsetzung von Cyclo- 5 zu Wasserstoffperoxid beträgt vorzugsweise ungefähr hexanon mit Wasserstoffperoxid und Ammoniak 2:1, liegt z. B. zwischen 2,1:1 und 1,9:1, während in Gegenwart eines Metallderivats der Äthylen- das molare Verhältnis von Ammoniak zu Wasserstoffdiamintetraessigsäure, dadurch gekenn- peroxid zumindest 1:1, vorzugsweise etwa 3:1 zeichnet, daß die Umsetzung in Gegenwart ausmacht.
    eines Aluminium- oder Lanthanderivates von io Die Umsetzung zwischen dem Cyclohexanon, Äthylendiamintetraessigsäure erfolgt, das entweder Wasserstoffperoxid und Ammoniak kann über einen allein oder in Verbindung mit Zink-, Nickel- oder mäßig weiten Temperaturbereich ausgeführt werden, Cadmiumderivaten von Äthylendiamintetraessig- z.B. im Bereich von 20 bis 600C, besonders bei 30 säure verwendet wird. bis 5O0C.
    15 Die Menge des Metallderivats der Äthylendiamintetraessigsäure in der Reaktionsmischung kann über
    einen weiten Bereich schwanken, z. B. von etwa 0,005
    bis etwa 1 Gewichtsprozent, bezogen auf die gesamte Reaktionsmischung, vorzugsweise von etwa 0,01 bis 20 etwa 0,2 Gewichtsprozent, bezogen auf die gesamte Die Herstellung \on Ι,Ι'-Peroxydicyclohexylamin Reaktionsmischung.
    durch Umsetzungen Cyclohexanon mit Wasserstoff- Die Umsetzung kann in Gegenwart eines Kataly-
    peroxid und Ammoniak ist bekannt. Aus der britischen sators ausgeführt werden, z. B. in Gegenwart von Patentschrift 1198 421 ist es bekannt, diese Um- Ammoniumnitrat, Ammoniumchlorid oder von Ameetzung in Gegenwart eines Natriumsalzes von 25 monium- oder Metallsalzen organischer Carbonsäuren, Äthylendiamintetraessigsäure (EDTA) durchzuführen. der I. Gruppe des Periodensystems beispielsweise Weiterhin ist aus der französischen Patentschrift Ammoniumacetat.
    1 548 915 die Verwendung des Magnesiumsalzes von Die Reaktionszeit kann über einen mäßig weiten
    EDTA für diesen Zweck bekannt. In beiden Fällen Bereich schwanken und die optimale Zeit hängt von sind jedoch recht große Mengen der EDTA-Salze 30 der angewandten Temperatur und vom angewandten erforderlich, um die besten Ausbeuten an Ι,Γ-Peroxy- Katalysator ab. Beispiele geeigneter Zeiten sind 1 bis dicaclohexylamin zu erzielen. Es wäre von großem 20 Stunden. So können bei kontinuierlichen Um-Werte, wenn man in der Lage wäre, einen Zusatzstoff Setzungen Gesamtreaktionszeiten von 4 bis 12 Stunden zu verwenden, welcher in geringeren Mengen als die angewandt werden.
    !Natrium- und Magnesiumsalze von EDTA wirkungs- 35 Die Umsetzung kann in einer beliebigen geeigneten voll ist. Weise ausgeführt werden, z. B. durch Zusammen-
    Erfindungsgemäß handelt es sich um ein Verfahren mischen der Reaktionspanner in einem oder mehreren zur Herstellung von l,l'-Peroxydicyclohe\ylamin Rührbehältern.
    durch Umsetzung von Cyclohexanon mit Wasserstoff- Bei den verwendeten Metallderivaten der EDTA
    peroxid und Ammoniak in Gegenwart eines Metall- 40 tritt in der für die Umsetzung zur Bildung von derivats der Äthylendiamintetraessigsäure, das da- Ι,Γ-Peroxydicyclohexylamin erforderlichen Zeit keine durch gekennzeichnet ist, daß die Umsetzung in merkliche Hydrolyse ein.
    Gegenwart eines Aluminium- oder Lanthanderivates Die Derivate können z. B. dadurch hergestellt
    von Äthylendiamintetraessigsäure erfolgt, das ent- werden, daß man ein Salz des Metalls und ein Natriumweder allein oder in Verbindung mit Zink-, Nickel- 45 salz von EDTA in Lösung zusammenmischt. Beispiele oder Cadmiumderivaten von Äthylendiamintetra- geeigneter Salze sind das Carbonat, das Nitrat und das essigsäure verwendet wird. Acetat.
    Während bei dem Verfahren der französischen Die Natriumsalze von EDTA können z. B. Di-
DE19712116500 1970-04-15 1971-04-05 Verfahren zur herstellung von 1,1'-peroxydicyclohexylamin Granted DE2116500B2 (de)

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GB07889/70A GB1284334A (en) 1970-04-15 1970-04-15 Production of 1,1'-peroxydicyclohexylamine

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DE2116500A1 DE2116500A1 (de) 1971-11-18
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DE2116500C3 DE2116500C3 (de) 1974-03-21

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