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DE1918209A1 - Durch Phenylphosphinsaeuren waermestabilisiertes Polyesterharz - Google Patents

Durch Phenylphosphinsaeuren waermestabilisiertes Polyesterharz

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Publication number
DE1918209A1
DE1918209A1 DE19691918209 DE1918209A DE1918209A1 DE 1918209 A1 DE1918209 A1 DE 1918209A1 DE 19691918209 DE19691918209 DE 19691918209 DE 1918209 A DE1918209 A DE 1918209A DE 1918209 A1 DE1918209 A1 DE 1918209A1
Authority
DE
Germany
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polyester resin
resin
acid
nitrogen
acids
Prior art date
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Pending
Application number
DE19691918209
Other languages
English (en)
Inventor
Price John A
Stewart Mary J
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
FMC Corp
Original Assignee
FMC Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by FMC Corp filed Critical FMC Corp
Publication of DE1918209A1 publication Critical patent/DE1918209A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/49Phosphorus-containing compounds
    • C08K5/51Phosphorus bound to oxygen
    • C08K5/53Phosphorus bound to oxygen bound to oxygen and to carbon only
    • C08K5/5313Phosphinic compounds, e.g. R2=P(:O)OR'

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)

Description

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FMC Corporation, Philadelphia, Pennsylvania, V.St.A.
Durch Phenylphosphinsäuren wärmestabilisiertes Polyesterharz
Faserbildende thermoplastische Polyester- und Copolyesterharze werden allgemein durch Extrusion des geschmolzenen Polymers unter Druck durch eine Formdüse oder in eine Form in Formlinge geformt. Wenn diese Harze solchen Extrusionsbedingungen ausgesetzt werden, unterliegen sie einem thermischen Abbau, wodurch Polymere niedrigeren Molekulargewichts entstehen, die weniger wünschenswerte physikalische Eigenschaften und Färben haben. Ferner werden bei der Verarbeitung von Polyesterfasern und -folien die Gegenstände häufig erhöhten Temperaturen ausgesetzt, um eine Orientierung und ein Glühen zu erreichen. Diese Behandlung führt ebenfalls zu einem thermischen Abbau des Polymers.
Aufgabe der Erfindung ist es deshalb, eine wärmestabilisierte faser- und folienbildende thermoplastische Polyesterharz-Zusammensetzung zu schaffen.
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■ — 2 —
Gemäß der Erfindung ist dazu ein Gemisch aus einem faser- und folien-bildenden thermoplastischen Polyesterharz und einem wärmestabilisierenden Anteil an Mono- oder Diphenylphosphinsäure vorgesehen. ; .
Während faserbildende Polyalkylenterephthalat- und Terephtha-. latcopolyesterharze als Harze gemäß der Erfindung wegen ihrer wirtschaftlichen Bedeutung vorzuziehen sind, sind auchandere Homo- und Copölyesterharze dafür vorgesehen,. Beispiele für gemäß der Erfindung verwendbare faserbildende Harze sind -jene, die von Dikarbonsäuren und Diolen abgeleitet sind, beispielsr weise eine Phthalsäure und ein Alkylenglykol mit 2 bis IQ Kohlenstoffatomen. Allgemein gehören zu den Disäuren aliphatische Dikarbonsäuren, insbesondere Adipinsäure und höhere Homolpge, und aromatische Dikarbonsäuren, zu denen beispielsweise Ortho-rphthalsäure, Isophthalsäure, Terephthalsäure, Bibenzoesäure und die Napht haisäur en gehören. Beispiele für Diole sind alipha-r - , tische, cycloaliphatische und aromatische Glykole, insbesondere Alkylenglykole, Oxyalkylenglykole, Xylylenglykole und Bisphenole. Zur Herstellung von Copolyesterharzen werden Gemische von Disäuren, Gemische der Diole öder. Gemische beider verwendet, und mitunter werden auch kleine Mengen an interpolymerisieribaren Farbstoffadjuvanten für die Harze vorgesehen, ,,. ^;;,
Die Wärmestabilisierungsmittel gemäß; der .Erfindung sind .Phenyl-
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phosphinsäure und Diphenylphosphinsäure. Das Stabilisierungsmittel wird mit dem Polyesterharz vorzugsweise unmittelbar nach Abschluß der Polykondensationsphase bei atmosphärischem Druck vermischt, während das Harz noch geschmolzen ist, um ein gleichförmiges Gemisch aus Polyesterharz und einem Wärmestabilisierungsmittel gemäß der Erfindung zu bilden.
Die oben angegebenen Wärmestabilisierungsmittel sind als solche in Polyesterharzzusammensetzungen wirksam, wenn sie in Mengen von etwa O,O1# bis etwa 0,5# eingesetzt werden, bezogen auf das Gewicht des linearen Polyesterharzes. Gewöhnlich werden Konzentrationen im Bereich von etwa 0,02 bis 0,5 Gew.-# bevorzugt.
Die Wärmestabilität von Polyesterharz wurde durch ein Verfahren und eine Formel bestimmt, der in diesem Verfahren entwickelte Werte zugrundelagen, wodurch der prozentuale Anteil an gebrochenen Bindungen des Prüfharzes angegeben wurde. Bei dem Verfahren handelte es sich um das folgende: Eine Polyesterharzzusammensetzung bekannter Strukturviskosität wurde gemahlen und durch ein Sieb mit der Maschenzahl 10 gemäß der entsprechenden US-Norm gegeben und bei 120°C im Vakuum 16 Stunden lang getrocknet und dann in einem Exsikkator gekühlt. Zwei bis drei Gramm dieses getrockneten Harzes wurden dann in ein Reagensglas geschüttet, das anschließend in einen auf 2800C (± 0,50C) vorerwärmten Aluminiumblock eingesetzt wurde. Der Block wurde dann
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versiegelt und auf 0,1 mm Quecksilbersäule evakuiert. Nach ; einer Standzeit von etwa 10 bis 15 Sekunden wurde der Block mit getrocknetem, sauerstoff-freiem Stickstoffgas gefüllt. Diese Vakuum-Stickstoffspülung wurde anschließend insgesamt drei-" mal wiederholt; das ganze dauerte 5 bis 7 Minuten. Dann wurde die Harzprobe weitere zwei Stunden lang unter einem langsamen Stickstoffstrom in dem erhitzten Block gelassen. Nach diesen h zwei Stunden wurde die Harzprobe aus dem Block herausgenommen und in einen Exsikkator gesetzt, der zunächst evakuiert und an- schließend mit Stickstoff gefüllt wurde. Die Strukturviskosität des Harzprodukts wurde dann bestimmt und als die abgebaute Strukturviskosität festgehalten.
Die relative Wirksamkeit von Substanzen als Wärmestabilisierungsmittel in Polyesterharzzusammensetzungen läßt sich am genausten auf der Basis des prozentualen Anteils gebrochener Bindungen . ausdrücken, welche davon herrühren, daß eine ein solches Stabilisierungsmittel enthaltende bestimmte Harzzusammensetzung eine bestimmte Zeit lang erhöhten Temperaturen ausgesetzt wird, im Gegensatz zu einer direkten Ablesung der Differenz zwischen der ursprünglichen Strukturviskosität und der abgebauten Strukturviskosität, wie sie in dem obigen Verfahren entwickelt ist. Es ist bekannt, daß bei Polyesterharzen mit höheren ursprünglichen Strukturviskositäten im allgemeinen ein größerer Abfall, in der Strukturviskosität erfolgt, wenn sie erhöhten Temperaturen aus-
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gesetzt werden, als das bei solchen mit niedrigeren ursprünglichen Strukturviskositäten der Fall ist, obgleich auf der Basis prozentual gebrochener Bindungen die Stabilität einer Harzzusammensetzung alt einer höheren ursprünglichen Strukturviskosität gleich der sein kann, die einen geringeren Abfall in der Strukturviskoeität hat.
Der Prozentsata gebrochener Bindungen für Polyethylenterephthalat wird definiert als die Zahl der gebrochenen Bindungen pro Mol Äthylenterephthaiat bezogen auf das Grundmolekül mal 100, und die in den Beispielen angegebenen Werte wurden durch die Verwendung der folgenden Gleichung bestimmt:
ν \ Va / v \ Va
gebrochene Bindungen
χ 9,6 χ 10'
Der Wert für K und a ist in der Literatur zu finden, beispielsweise in Conlx A., Makromol, Chemie 26, Seite 226 (1958), wo K » 0,00021 und a ■ 0,82. V^ ist in der obigen Formel der Wert für die abgebaute bzw. endgültig· Strukturviskosität, und VY ist der Wert für die ursprüngliche Strukturviskosität.
Alle Strukturviskositätsbestiamungen der Polyesterharzprodukte, die in den folgenden Beispielen hergestellt wurden, wurden mit einer Lösung aus 60 Gew.-£ Phenol und 40 Gew.-$ Tetrachloräthan bei 300C nach üblichen Laborverfahren durchgeführt.
Die folgenden Beispiele sind zur Darstellung der Erfindung an-
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gegeben»
BEISPIBIi I
Ein Gemisch aus 474 Gramm Terephthalsäure, 288 ml Äthylenglykol und 149 ml Triethylamin wurde in ein Reaktionsgefäß gegeben, das mit einem Stickstoffeinlaß, einer Dean-Starke-Trennvorrichtung, einer Beheizung und einer Rühreinrichtung ausgerüstet war. Sas
| Reaktionsgemisch wurde gerührt, und die Temperatur wurde auf ca. 1970C unter einer Stickstoffhülle bei atmosphärischem Druck erhöht. Bei etwa 19O0C begann ein azeotropes Wasser-Triäthylamin-Gemisch abzudestillieren. Bas azeotrope Gemiscn wurde durch die Dean-Starke-Trennvorrichtung ständig abgetrennt, und das anfallende Triethylamin wurde kontinuierlich in das Reaktionsgefäß zurückgeleitet. Das Reaktionsgemisch wurde fast klar. Dann ließ man die Temperatur auf etwa 23O0C eine Stunde lang ansteigen, um alles Triethylamin und Jeden Glyko!Überschuß abzuscheiden.
. Man ließ das Vorpolymerprodukt unter einer Stickstoffatmosphäre abkühlen. Fünfzig Gramm dieses Vorpolymerprodukts wurden dann mit 0,02 g Antimon-Sec-Butoxid.gemischt und in ein Reaktionsgefäß gegeben. Das Reaktionsgemisch wurde bei etwa 2800C unter vermindertem Druck von etwa 0,05 bis etwa 0,1 mm Quecksilbersäule unter Umrühren etwa zwei Stunden lang erhitzt, um die Polykondensation des Polyester-Vorpolymers und die Bildung eines Polyesterharzes zu erbringen. Das Vakuum im Reaktionsgefäß wurde durch Einleiten .von Stickstoff, aufgehoben, und es wurden 0,02
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Gramm Diphenylphosphinsäure zugesetzt. Das geschmolzene Gemisch wurde zwischen 5 und 10 Minuten lang gerührt und dann unter Stickstoff gekühlt.
Die Harzzusammensetzung hatte eine ursprüngliche Strukturviskosität von 0,645 und einen Schmelzpunkt von 2640C. Nachdem das Harz zum thermischen Abbau dem oben beschriebenen Verfahren unterzogen worden war, ergab sich eine abgebaute Strukturviskosität von 0,610, und der Prozentsatz gebrochener Bindungen wurde mit 0,038 errechnet. Dieses Ergebnis wurde mit einem Kontrollharz verglichen, das unter genau den gleichen Bedingungen hergestellt wurde, jedoch ohne Stabilisierungsmittel, und das dem Wärmeabbauverfahren unterzogen wurde. Der Prozentsatz gebrochener Bindungen bei dem Kontrollharz wurde mit 0,132 bestimmt, was eine außerordentliche Verbesserung in der Wärmestabilität für Polyesterharz anzeigt, das Diphenylphosphinsäure enthält.
BEISPIEL II
Polyesterharz wurde in genau der gleichen Weise hergestellt, wie das im Beispiel I beschrieben worden ist, außer daß anstelle der Diphenylphosphinsäure 0,02 Gramm Phenylphosphinsäure zugesetzt wurden. Der errechiBte Prozentsatz gebrochener Bindungen betrug 0,050, was wiederum eine erhebliche Verbesserung in der Wärmestabilität für das Harz gegenüber dem Kontrollharz im Beispiel I anzeigt.
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BEISPIEL III
Ein Gemisch aus 600 Gramm Dimethylterephthalat, 396 ml Äthylenglykol und 0,24 Gramm Lithiumhydrid wurde in ein Reaktionsgefäß gegeben, das mit einem Stickstoffeinlaß, einer Heizung und einer Rühreinrichtung ausgerüstet war. Das Reaktionsgemisch wurde umgerührt und unter Stickstoff bei atmosphärischem Druck auf 1980C erhitzt. Das Reaktionsgemisch wurde etwa zwei Stunden lang ψ auf etwa.198°C gehalten. Während dieser Zeit wurde das Nebenprodukt Methanol abdestilliert. Dann ließ man die Temperatur des Reaktionsgemisches etwa eine Stunde lang auf 23K)0G ansteigen, um eventuell noch vorhandenes Methanol und einen Glykolüberschuß abzudestillieren. Dann ließ man das Vorpolymerprodukt unter Stickstoff abkühlen.
Fünfzig Gramm dieses Vorpolymers wurden dann mit 0t02 Gramm Antimontrioxid gemiscnt und in ein Reaktionsgefäß gegeben. Das Reaktionsgemisch wurde auf etwa 2800C unter vermindertem Druck von etwa 0,05 bis 0,1 mm Quecksilbersäule unter Rühren etwa zwei Stunden lang erhitzt, um eine Polykondensation und eine folgende Bildung eines Polyesterharzes hohen Molekulargewichts zu erbringen. Das Vakuum im Reaktionsgefäß wurde mit Stickstoff aufgehoben, und es wurden 0,02 Gramm Diphenylphosphinsäure zugesetzt. Das geschmolzene Gemisch wurde zwischen 5 und 10 Minuten lang gerührt und dann unter Stickstoff gekühlt.
Die Harz zus aurmens et zung hatte eine ursprüngliche Strukturvisko-
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sität von 0*660 und einen Schmelzpunkt von 2620C. Nachdem das Harz dem oben, beschriebenen tfärmetestverfahrett unterzogen worden war» hatte es einen abgebaute Strukturviskosität von 0,626, und der Prozentsatz gebrochener Bindungen wurde mit "0,057 errechnet . Bin unter genau den gleichen Bedingungen hergestelltes Kontrollharz ohne Zusatz eines Stabilisierungsmittels, das dem Wärmeabbauverfahren unterzogen wurde, hatte einen Prozentsatz gebrochener Bindungen, der mit 0,094 errechnet wurde, was anzeigt, daß die Diphenylphosphirisäure für eine entscheidende Verbesserung in der Wärmestabilität des Harzes sorgt.
Von den Monoalkyl- und Dialkylphosphinsäuren kann man ebenfalls erwarten, daß sie für eine verbesserte Wärmestabilität von Polyesterharzen sorgen, diese Substanzen stehen aber nicht ebenso ohne weiteres zur Verfügung wie die Phenylphosphinsäuren. An-. dererseits erbringen bestimmte andere substituierte Phosphinsäuren, beispielsweise Diphenyldithiophosphinsäure* keine erhebliche· Verbesserung in der Wärmestabilität von Polyesterharzen, sie könneft aber unerwünschte Verfärbungen und Gerüche des Harzproduktshervorrufen. . „ . . .
c ~ 10 909847/1116 ί >

Claims (1)

13.18209.
- ίο -
Patentanspruch
Zusammensetzung, bestehend aus einem Gemisch aus einem faser— oder folienbildenden thermoplastischen Polyesterharz Ψ beispielsweise einem Terephthalatharz wie P©lyä^hylenterephthalat, und einem Wärmestabilisierimgsmittel, d a d η r c h gekennzeichnet, daß als WarmestaMlisieruttgsmdttel eine Mono- oder Diphenylphosphinsäure vorgesehen ist,, das in ι einer wärmestabilisierenden Menge vorhanden ist,, vorzugsweise zwischen 0,01 und 0,5 Gew.-^, bezogen auf das Gewicht des Polyesterharzes .
909847/1116
DE19691918209 1968-04-25 1969-04-10 Durch Phenylphosphinsaeuren waermestabilisiertes Polyesterharz Pending DE1918209A1 (de)

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FR (1) FR2006891A1 (de)
GB (1) GB1224976A (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0092868A3 (en) * 1982-04-22 1984-01-18 Anic S.P.A. Flameproof linear polyester, a process for its preparation, and articles formed from said polyester

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GB1224976A (en) 1971-03-10
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