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DE19731576A1 - Verfahren zur Herstellung einer Silberhalogenidemulsion - Google Patents

Verfahren zur Herstellung einer Silberhalogenidemulsion

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Publication number
DE19731576A1
DE19731576A1 DE19731576A DE19731576A DE19731576A1 DE 19731576 A1 DE19731576 A1 DE 19731576A1 DE 19731576 A DE19731576 A DE 19731576A DE 19731576 A DE19731576 A DE 19731576A DE 19731576 A1 DE19731576 A1 DE 19731576A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
silver halide
mol
halide emulsion
emulsion
research disclosure
Prior art date
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Withdrawn
Application number
DE19731576A
Other languages
English (en)
Inventor
Detlef Dr Brennecke
Beate Dr Weber
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Agfa Gevaert AG
Original Assignee
Agfa Gevaert AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Agfa Gevaert AG filed Critical Agfa Gevaert AG
Priority to DE19731576A priority Critical patent/DE19731576A1/de
Publication of DE19731576A1 publication Critical patent/DE19731576A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03CPHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
    • G03C1/00Photosensitive materials
    • G03C1/005Silver halide emulsions; Preparation thereof; Physical treatment thereof; Incorporation of additives therein
    • G03C1/0051Tabular grain emulsions
    • G03C1/0053Tabular grain emulsions with high content of silver chloride
    • GPHYSICS
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    • GPHYSICS
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  • General Physics & Mathematics (AREA)
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Silberhalogenidemulsion, deren Projektionsfläche zu wenigstens 50% aus plättchenförmigen Kristallen mit parallelen {111}-Flächen besteht und die einen AgCl-Gehalt von wenigstens 50 Mol-% aufweist.
Chloridreiche plättchenförmige Silberhalogenidemulsionen und ihre Herstellung unter unterschiedlichen Bedingungen werden von Klein und Moisar in Ber. Bunsenges. 67 (4) S. 349-355, Claes et al. in J. Photogr. Sci. Vol. 21(1973) S. 39-50, Szucs in J. Signal AM Vol. 6 (1978) No. 5 S. 381-405, Wey in US Patent 4.399.215, Wey in US Patent 4.414.306, Maskasky in US Patent 4.400.463, Maskasky in US Patent 4.713.323, Tufano in US Patent 4.804.621, Verbeeck in EP Patent 481.133 und Verbeeck in EP Patent 532.801 beschrieben.
Empfindlichkeit, Gradation und Schleier der so hergestellten Emulsionen entsprechen nicht den Anforderungen, wie sie für kommerziell verwendbare Silberhalogenidemul­ sionen bestehen.
Es wurde nun gefunden, daß sich Silberhalogenidemulsionen der genannten Art mit verbesserten sensitometrischen Eigenschaften dadurch herstellen lassen, daß die Fällung des Silberhalogenids wenigstens teilweise in Gegenwart eines bestimmten Polymeren mit heterocyclischen Seitengruppen erfolgt.
Gegenstand der Erfindung ist daher ein Verfahren zur Herstellung von Silber­ halogenidemulsionen der eingangs genannten Art, dadurch gekennzeichnet, daß die Fällung wenigstens teilweise in Gegenwart wenigstens einer Verbindung der Formel (I) erfolgt:
worin
R1 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe,
R2 eine Alkyl- oder eine Alkoxygruppe,
R3 den Rest einer heterocyclischen Verbindung,
M ein Kation, vorzugsweise H, K, NH4 oder Na,
X -O- oder -NH- und
n eine Zahl 10 bis 1000, vorzugsweise 20 bis 500 bedeuten.
Die heterocyclische Verbindung ist insbesondere eine heteroaromatische, fünfgliedri­ ge, gegebenenfalls benzokondensierte Verbindung mit wenigstens einem Ringstick­ stoffatom.
Besonders bevorzugt bedeutet -XR3
R1 ist vorzugsweise ein Wasserstoffatom,
R2 ist vorzugsweise eine Methoxygruppe.
Beispiele für erfindungsgemäße Polymere sind
Die Verbindungen können nach üblichen Methoden durch Aminolyse oder Vereste­ rung des entsprechenden Anhydrids hergestellt werden.
Die Verbindungen der Formel 1 werden insbesondere in einer Menge von 0,01 bis 2 Gew.-%, bezogen auf Silbernitrat der fertigen Emulsion, eingesetzt.
Vorzugsweise werden die Verbindungen der Formel I in der ersten Fällungsphase (Keimfällung) zugesetzt und zwar insbesondere in einer Menge von 0, 1 bis 100 Gew.-%, vorzugsweise 1 bis 10 Gew.-%, bezogen auf die in der Keimfallung eingesetzte Menge Silbernitrat, wobei die Keimfällung etwa mit 0,4 bis 5 Gew.-% der Silbernitratmenge der fertigen Emulsion durchgeführt wird.
Die Fällung erfolgt bevorzugt in folgenden Schritten:
  • 1. iodidarme Keimfällung und
  • 2. Auffällung einer oder mehrerer Zonen mit einem Iodidanteil von jeweils maximal 12 mol-%.
Es folgen chemische und spektrale Sensibilisierung.
Bevorzugte Silberhalogenidemulsionen haben eine Halogenidzusammensetzung von 70 bis 100 Mol-% AgCl, 0 bis 30 Mol-% AgBr und 0 bis 12 Mol-% AgI.
Das Aspektverhältnis beträgt wenigstens 3, vorzugsweise 4 bis 20.
Bei bevorzugten Silberhalogenidemulsionen machen die plättchenförmigen Kristalle mit einem Aspektverhältnis von wenigstens 3 wenigstens 70% der Projektionsfläche aus.
Unter einer iodidarmen Keimfällung ist die Fällung von Silberhalogenidkeimkristallen mit einem mittleren Teilchendurchmesser ≦ 0,2 µm und einem Iodidgehalt von ≦ 3 Mol-% zu verstehen.
Die Halogenidzusammensetzung der fertigen Emulsion beträgt besonders bevorzugt 85 bis 100 Mol-% AgCl, 0 bis 15 Mol-% AgBr und 0 bis 10 Mol-% AgI.
Die Erfindung betrifft ferner ein fotografisches Material mit einem Träger und wenigstens einer lichtempfindlichen Silberhalogenidemulsionsschicht, dadurch gekennzeichnet, daß die lichtempfindliche Silberhalogenidemulsionsschicht wenigstens eine erfindungsgemäß hergestellte Silberhalogenidemulsion enthält.
Vorzugsweise handelt es sich um ein farbfotografisches Silberhalogenidmaterial.
Beispiele für farbfotografische Materialien sind Farbnegativfilme, Farbumkehrfilme, Farbpositivfilme, farbfotografisches Papier, farbumkehrfotografisches Papier, farb­ empfindliche Materialien für das Farbdiffusionstransfer-Verfahren oder das Silber­ farbbleich-Verfahren.
Die fotografischen Materialien bestehen aus einem Träger, auf den wenigstens eine lichtempfindliche Silberhalogenidemulsionsschicht aufgebracht ist. Als Träger eignen sich insbesondere dünne Filme und Folien. Eine Übersicht über Trägermaterialien und auf deren Vorder- und Rückseite aufgetragene Hilfsschichten ist in Research Disclo­ sure 37254, Teil 1(1995), S. 285 und in Research Disclosure 38957, Teil XV (1996), S. 627 dargestellt.
Die farbfotografischen Materialien enthalten üblicherweise mindestens je eine rot­ empfindliche, grünempfindliche und blauempfindliche Silberhalogenidemulsionsschicht sowie gegebenenfalls Zwischenschichten und Schutzschichten.
Je nach Art des fotografischen Materials können diese Schichten unterschiedlich ange­ ordnet sein. Dies sei für die wichtigsten Produkte dargestellt:
Farbfotografische Filme wie Colornegativfilme und Colorumkehrfilme weisen in der nachfolgend angegebenen Reihenfolge auf dem Träger 2 oder 3 rotempfindliche, blaugrünkuppelnde Silberhalogenidemulsionsschichten, 2 oder 3 grünempfindliche, purpurkuppelnde Silberhalogenidemulsionsschichten und 2 oder 3 blauempfindliche, gelbkuppelnde Silberhalogenidemulsionsschichten auf. Die Schichten gleicher spektraler Empfindlichkeit unterscheiden sich in ihrer fotografischen Empfindlichkeit, wobei die weniger empfindlichen Teilschichten in der Regel näher zum Träger angeordnet sind als die höher empfindlichen Teilschichten.
Zwischen den grünempfindlichen und blauempfindlichen Schichten ist üblicherweise eine Gelbfilterschicht angebracht, die blaues Licht daran hindert, in die darunter lie­ genden Schichten zu gelangen.
Die Möglichkeiten der unterschiedlichen Schichtanordnungen und ihre Auswirkungen auf die fotografischen Eigenschaften werden in J. Inf. Rec. Mats., 1994, Vol. 22, Seiten 183-193 und in Research Disclosure 38957 Teil M (1996), S. 624 be­ schrieben.
Farbfotografisches Papier, das in der Regel wesentlich weniger lichtempfindlich ist als ein farbfotografischer Film, weist in der nachfolgend angegebenen Reihenfolge auf dem Träger üblicherweise je eine blauempfindliche, gelbkuppelnde Silberhaloge­ nidemulsionsschicht, eine grünempfindliche, purpurkuppelnde Silberhalogenidemul­ sionsschicht und eine rotempfindliche, blaugrünkuppelnde Silberhalogenidemulsions­ schicht auf; die Gelbfilterschicht kann entfallen.
Abweichungen von Zahl und Anordnung der lichtempfindlichen Schichten können zur Erzielung bestimmter Ergebnisse vorgenommen werden. Zum Beispiel können alle hochempfindlichen Schichten zu einem Schichtpaket und alle niedrigempfindlichen Schichten zu einem anderen Schichtpaket in einem fotografischen Film zusammenge­ faßt sein, um die Empfindlichkeit zu steigern (DE-25 30 645).
Wesentliche Bestandteile der fotografischen Emulsionsschichten sind Bindemittel, Silberhalogenidkörner und Farbkuppler.
Angaben über geeignete Bindemittel finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 2 (1995), S. 286 und in Research Disclosure 38957, Teil IIA (1996), S. 598.
Angaben über geeignete Silberhalogenidemulsionen, ihre Herstellung, Reifung, Stabi­ lisierung und spektrale Sensibilisierung einschließlich geeigneter Spektralsensibili­ satoren finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 3 (1995), S. 286, in Research Disclosure 37038, Teil XV (1995), S. 89 und in Research Disclosure 38957, Teil VA (1996), S. 603.
Fotografische Materialien mit Kameraempfindlichkeit enthalten üblicherweise Silber­ bromidiodidemulsionen, die gegebenenfalls auch geringe Anteile Silberchlorid ent­ halten können. Fotografische Kopiermaterialien enthalten entweder Silberchlorid­ bromidemulsionen mit bis 80 mol-% AgBr oder Silberchloridbromidemulsionen mit über 95 mol-% AgCl.
Angaben zu den Farbkupplern finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 4 (1995), S. 288, in Research Disclosure 37038, Teil II (1995), S. 80 und in Research Disclosure 38957, Teil XB (1996), S. 616. Die maximale Absorption der aus den Kupplern und dem Farbentwickleroxidationsprodukt gebildeten Farbstoffe liegt vorzugsweise in den folgenden Bereichen: Gelbkuppler 430 bis 460 nm, Purpur­ kuppler 540 bis 560 nm, Blaugrünkuppler 630 bis 700 nm.
In farbfotografischen Filmen werden zur Verbesserung von Empfindlichkeit, Körnig­ keit, Schärfe und Farbtrennung häufig Verbindungen eingesetzt, die bei der Reaktion mit dem Entwickleroxidationsprodukt Verbindungen freisetzen, die fotografisch wirk­ sam sind, z. B. DIR-Kuppler, die einen Entwicklungsinhibitor abspalten.
Angaben zu solchen Verbindungen, insbesondere Kupplern, finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 5 (1995), S. 290, in Research Disclosure 37038, Teil XIV (1995), S. 86 und in Research Disclosure 38957, Teil XC (1996), S. 618.
Die meist hydrophoben Farbkuppler, aber auch andere hydrophobe Bestandteile der Schichten, werden üblicherweise in hochsiedenden organischen Lösungsmitteln gelöst oder dispergiert. Diese Lösungen oder Dispersionen werden dann in einer wäßrigen Bindemittellösung (üblicherweise Gelatinelösung) emulgiert und liegen nach dem Trocknen der Schichten als feine Tröpfchen (0,05 bis 0,8 µm Durchmesser) in den Schichten vor.
Geeignete hochsiedende organische Lösungsmittel, Methoden zur Einbringung in die Schichten eines fotografischen Materials und weitere Methoden, chemische Ver­ bindungen in fotografische Schichten einzubringen, finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 6 (1995), S. 292.
Die in der Regel zwischen Schichten unterschiedlicher Spektralempfindlichkeit ange­ ordneten nicht lichtempfindlichen Zwischenschichten können Mittel enthalten, die eine unerwünschte Diffusion von Entwickleroxidationsprodukten aus einer lichtempfind­ lichen in eine andere lichtempfindliche Schicht mit unterschiedlicher spektraler Sensi­ bilisierung verhindern.
Geeignete Verbindungen (Weißkuppler, Scavenger oder EOP-Fänger) finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 7 (1995), S. 292, in Research Disclosure 37038, Teil III (1995), S. 84 und in Research Disclosure 38957, Teil XD (1996), S. 621.
Das fotografische Material kann weiterhin UV-Licht absorbierende Verbindungen, Weißtöner, Abstandshalter, Filterfarbstoffe, Formalinfänger, Lichtschutzmittel, Anti­ oxidantien, DMin-Farbstoffe, Zusätze zur Verbesserung der Farbstoff-, Kuppler- und Weißenstabilität sowie zur Verringerung des Farbschleiers, Weichmacher (Latices), Biocide und anderes enthalten.
Geeignete Verbindungen finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 8 (1995), S. 292, in Research Disclosure 37038, Teile IV, V, VI, VII, X, M und XIII (1995), S. 84 ff und in Research Disclosure 38957, Teile VI, VIII, IX und X (1996), S. 607 und 610 ff.
Die Schichten farbfotografischer Materialien werden üblicherweise gehärtet, d. h., das verwendete Bindemittel, vorzugsweise Gelatine, wird durch geeignete chemische Ver­ fahren vernetzt.
Geeignete Härtersubstanzen finden sich in Research Disclosure 37254, Teil 9 (1995), S. 294, in Research Disclosure 37038, Teil XII (1995), Seite 86 und in Research Disclosure 38957, Teil IIB (1996), S. 599.
Nach bildmäßiger Belichtung werden farbfotografische Materialien ihrem Charakter entsprechend nach unterschiedlichen Verfahren verarbeitet. Einzelheiten zu den Ver­ fahrensweisen und dafür benötigte Chemikalien sind in Research Disclosure 37254, Teil 10 (1995), S. 294, in Research Disclosure 37038, Teile XVI bis XXIII (1995), S. 95 ff und in Research Disclosure 38957, Teile XVIII, XIX und XX (1996), S. 630 ff zusammen mit exemplarischen Materialien veröffentlicht.
Beispiele Beispiel 1 (Vergleich)
Zu 1 l einer 0,15 m NaCl-Lösung enthaltend 50 g einer Knochengelatine und 0,4 g Adenin wurden bei einem pH-Wert von 5,5 und einer Temperatur von 45°C 10 ml einer 1,5 m AgNO3-Lösung und 10 ml einer 1,5 in NaCl/0,08 m Kl-Lösung unter Rühren zudosiert. Nach Temperaturerhöhung auf 60°C wurden 500 ml einer 5 Gew.-%igen Gelatinelösung zugegeben. Unter weiterem Rühren wurde 1 l einer 3 m AgNO3-Lösung in 40 min bei von 10 auf 40 ml/min ansteigender Dosierrate zu­ dosiert. Es wurde dabei ein pAg-Wert von 7,5 durch Zudosierung einer 3 m NaCl/0,016 m Kl-Lösung konstant eingehalten. Die Emulsion wurde entsalzt, auf einen Gelatinegehalt von 85 g/kg Emulsion, einen pAg-Wert von 7,3 und einen pH-Wert von 5,0 eingestellt. Es resultierte eine Emulsion mit plättchenförmigen Kristallen mit {111}-Hauptflächen mit einem mittleren Durchmesser der volumengleichen Kugel von 0,8 µm einem Verhältnis des Durchmessers des flächengleichen Kreises der Pro­ jektionsfläche zur Dicke von 6 (Aspektverhältnis) und einem Anteil von 90% an der Projektionsfläche aller Kristalle.
Beispiel 2
Zu 1 l einer 0,15 m NaCl-Lösung enthaltend 50 g einer Knochengelantine und 0,4 g Adenin und 1,0 g der Verbindung P-2 wurden bei einem pH-Wert von 5,5 und einer Temperatur von 45°C 10 ml einer 1,5 m AgNO3-Lösung und 10 ml einer 1,5 m NaCl/0,08 m Kl-Lösung unter Rühren zudosiert. Nach Temperaturerhöhung auf 60°C wurden 500 ml einer 5 Gew.-%igen Gelatinelösung zugegeben. Unter weiterem Rühren wurde 1 l einer 3 m AgNO3-Lösung in 40 min bei von 10 auf 40 ml/min an­ steigender Dosierrate zudosiert. Es wurde dabei ein pAg-Wert von 7,5 durch Zudosierung einer 3 m NaCl/0,016 m Kl-Lösung konstant eingehalten. Die Emulsion wurde entsalzt, auf einen Gelatinegehalt von 85 g/kg Emulsion, einen pAg-Wert von 7,3 und einen pH-Wert von 5,0 eingestellt. Es resultierte eine Emulsion mit plättchen­ förmigen Kristallen mit {111}-Hauptflächen mit einem mittleren Durchmesser der volumengleichen Kugel von 0,78 µm einem Verhältnis des Durchmessers des flächen­ gleichen Kreises der Projektionsfläche zur Dicke von 6,2 und einem Anteil von 92% an der Projektionsfläche aller Kristalle.
Beispiel 3
Zu 1 l einer 0,15 in NaCl-Lösung enthaltend 50 g einer Knochengelatine und 0,4 g Adenin und 2,0 g Verbindung P-3 wurden bei einem pH-Wert von 5,5 und einer Temperatur von 45°C 10 ml einer 1,5 m AgNO3-Lösung und 10 ml einer 1,5 m NaCl/0,08 m Kl-Lösung unter Rühren zudosiert. Nach Temperaturerhöhung auf 60°C wurden 500 ml einer 5 Gew.-%igen Gelatinelösung zugegeben. Unter weiterem Rühren wurde 1 l einer 3 in AgNO3-Lösung in 40 min bei von 10 auf 40 ml/min an­ steigender Dosierrate zudosiert. Es wurde dabei ein pAg-Wert von 7,5 durch Zu­ dosierung einer 3 m NaCl/0,016 m Kl-Lösung konstant eingehalten. Die Emulsion wurde entsalzt, auf einen Gelatinegehalt von 85 g/kg Emulsion, einen pAg-Wert von 7,3 und einen pH-Wert von 5,0 eingestellt. Es resultierte eine Emulsion mit plättchenförmigen Kristallen mit {111}-Hauptflächen mit einem mittleren Durch­ messer der volumengleichen Kugel von 0,77 µm einem Verhältnis des Durchmessers des flächengleichen Kreises der Projektionsfläche zur Dicke von 6,4 und einem Anteil von 89% an der Projektionsfläche aller Kristalle.
Beispiel 4 Sensitometrischer Vergleich der Emulsion aus Beispiel 1 bis 3
Die Emulsionen aus Beispiel 1 bis 3 wurden einer Schwefel-Gold-Reifung und einer spektralen Grünsensibilisierung mit dem Sensibilisatorfarbstoff S-1 unterzogen.
Der Grünsensibilisator S-1 hatte die Formel:
Die Emulsionen wurden auf einem transparenten Träger vergossen. Nach Aufbe­ lichten eines Graukeils wurden die Materialien nach einem Color-Negativ-Verfahren verarbeitet, das im "The British Journal of Photography" 1974, Seiten 597 und 598 beschrieben ist.
Ein Vergleich der sensitometrischen Daten zeigt die vorteilhaften Eigenschaften der erfindungsgemäßen Emulsionen gegenüber der Emulsion nach dem Stand der Tech­ nik.

Claims (8)

1. Verfahren zur Herstellung einer Silberhalogenidemulsion, deren Projektions­ fläche zu wenigstens 50% aus plättchenförmigen Kristallen mit parallelen {111}-Flächen besteht und die einen AgCl-Gehalt von wenigstens 50 Mol-% aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß die Fällung wenigstens teilweise in Gegenwart wenigstens einer Verbindung der Formel (I) erfolgt:
worin
R1 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe,
R2 eine Alkyl- oder eine Alkoxygruppe,
R3 den Rest einer heterocyclischen Verbindung,
M ein Kation, vorzugsweise H, K, NH4 oder Na,
X -O- oder -NH- und
n eine Zahl 10 bis 1000, vorzugsweise 20 bis 500 bedeuten.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß R3 der Rest einer heteroatomatischen, fünfgliedrigen, gegebenenfalls benzokondensierten Ver­ bindung mit wenigstens einem Ringstickstoffatom ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß -X-R3 eine der folgenden Bedeutungen hat:
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
R1 ein Wasserstoffatom und
R2 eine Methoxygruppe ist.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindung der Formel I in der Keimfällung eingesetzt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindung der Formel I in einer Menge von 0,1 bis 100 Gew.-%, bezogen auf die in der Keimfällung eingesetzte Menge Silbernitrat, eingesetzt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Silber­ halogenidemulsion aus 50 bis 100 Mol-% AgCl, 0 bis 50 Mol-% AgBr und 0 bis 12 Mol-% besteht.
8. Fotografisches Material mit einem Träger und wenigstens einer lichtempfindlichen Silberhalogenidemulsionsschicht, dadurch gekennzeichnet, daß deren Silberhalogenidemulsion nach dem Verfahren von Anspruch 1 hergestellt ist.
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