[go: up one dir, main page]

DE19614542A1 - Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung - Google Patents

Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung

Info

Publication number
DE19614542A1
DE19614542A1 DE19614542A DE19614542A DE19614542A1 DE 19614542 A1 DE19614542 A1 DE 19614542A1 DE 19614542 A DE19614542 A DE 19614542A DE 19614542 A DE19614542 A DE 19614542A DE 19614542 A1 DE19614542 A1 DE 19614542A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
alkyl
phenyl
alkoxy
alkylthio
haloalkyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19614542A
Other languages
English (en)
Inventor
Wilhelm Dr Amberg
Andreas Dr Kling
Dagmar Dr Klinge
Hartmut Dr Riechers
Ernst Dr Baumann
Liliane Dr Unger
Manfred Dr Raschack
Stefan Hergenroeder
Sabine Dr Schult
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DE19614542A priority Critical patent/DE19614542A1/de
Priority to PL97329240A priority patent/PL329240A1/xx
Priority to CN97193737A priority patent/CN1216042A/zh
Priority to PCT/EP1997/001687 priority patent/WO1997038982A1/de
Priority to EP97918109A priority patent/EP0892788A1/de
Priority to TR1998/02042T priority patent/TR199802042T2/xx
Priority to KR1019980708088A priority patent/KR20000005366A/ko
Priority to CA002250764A priority patent/CA2250764A1/en
Priority to AU26364/97A priority patent/AU711293B2/en
Priority to JP9536698A priority patent/JP2000508325A/ja
Priority to NZ331704A priority patent/NZ331704A/en
Priority to BR9708614A priority patent/BR9708614A/pt
Priority to US09/155,948 priority patent/US6103732A/en
Priority to IL12602697A priority patent/IL126026A0/xx
Priority to SK1276-98A priority patent/SK127698A3/sk
Priority to ARP970101432A priority patent/AR006593A1/es
Priority to HR19614542.2A priority patent/HRP970200A2/xx
Priority to ZA973096A priority patent/ZA973096B/xx
Priority to CO97018895A priority patent/CO4900038A1/es
Priority to TW086104674A priority patent/TW419465B/zh
Priority to IDP971240A priority patent/ID19050A/id
Publication of DE19614542A1 publication Critical patent/DE19614542A1/de
Priority to BG102770A priority patent/BG63202B1/bg
Priority to NO19984713A priority patent/NO311802B1/no
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D215/00Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems
    • C07D215/02Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D215/16Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D215/20Oxygen atoms
    • C07D215/22Oxygen atoms attached in position 2 or 4
    • C07D215/227Oxygen atoms attached in position 2 or 4 only one oxygen atom which is attached in position 2
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/495Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with two or more nitrogen atoms as the only ring heteroatoms, e.g. piperazine or tetrazines
    • A61K31/505Pyrimidines; Hydrogenated pyrimidines, e.g. trimethoprim
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P13/00Drugs for disorders of the urinary system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P13/00Drugs for disorders of the urinary system
    • A61P13/12Drugs for disorders of the urinary system of the kidneys
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D215/00Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems
    • C07D215/02Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D215/16Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D215/20Oxygen atoms
    • C07D215/22Oxygen atoms attached in position 2 or 4
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/32One oxygen, sulfur or nitrogen atom
    • C07D239/34One oxygen atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/46Two or more oxygen, sulphur or nitrogen atoms
    • C07D239/60Three or more oxygen or sulfur atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Quinoline Compounds (AREA)

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft neue Carbonsäuredrivate, deren Herstellung und Verwendung.
Endothelin ist ein aus 21 Aminosäuren aufgebautes Peptid, das von vaskulärem Endothel synthetisiert und freigesetzt wird. Endo­ thelin existiert in drei Isoformen, ET-1, ET-2 und ET-3. Im Fol­ genden bezeichnet "Endothelin" oder "ET" eine oder alle Isoformen von Endothelin. Endothelin ist ein potenter Vasokonstriktor und hat einen starken Effekt auf den Gefäßtonus. Es ist bekannt, daß diese Vasokonstriktion von der Bindung von Endothel in an seinen Rezeptor verursacht wird (Nature, 332, 411-415, 1988; FEBS Letters, 231, 440-444, 1988 und Biochem. Biophys. Res. Commun., 154, 868-875, 1988).
Erhöhte oder abnormale Freisetzung von Endothelin verursacht eine anhaltende Gefäßkontraktion in peripheren, renalen und zerebralen Blutgefäßen, die zu Krankheiten führen kann. Wie in der Literatur berichtet, wurden erhöhte Plasmaspiegel von Endothelin gefunden bei Patienten mit Hypertonie, akutem Myokardinfarkt, pulmonärer Hypertonie, Raynaud-Syndrom, Atherosklerose und in den Atemwegen von Asthmatikern (Japan J. Hypertension, 12, 79 (1989), J. Vascu­ lar Med. Biology 2, 207 (1990), J. Am. Med. Association 264, 2868 (1990)).
Demnach sollten Substanzen, die spezifisch die Bindung von Endo­ thelin an den Rezeptor inhibieren, auch die obengenannten ver­ schiedenen physiologischen Effekte von Endothelin antagonisieren und daher wertvolle Pharmaka darstellen.
Es wurde nun gefunden, daß bestimmte Carbonsäurederivate gute Hemmstoffe für Endothelinrezeptoren sind.
Gegenstand der Erfindung sind Carbonsäurederivate der Formel I
in der R Tetrazol, Nitril, eine Gruppe COOH oder einen zu COOH hydrolysierbaren Rest bedeutet und die übrigen Substituenten fol­ gende Bedeutung haben:
R² Wasserstoff, Hydroxy, NH₂, NH(C₁-C₄-Alkyl), N(C₁-C₄-Alkyl)₂, Halogen, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy oder C₁-C₄-Alkylthio, oder CR² ist mit CR¹² wie unten angegeben zu einem 5- oder 6-gliedrigen Ring ver­ knüpft;
X Stickstoff oder CR¹², worin R¹² Wasserstoff oder C1-5-Alkyl bedeutet oder CR¹² zusammen mit CR² oder CR³ einen 5- oder 6-gliedrigen Alkylen- oder Alkenylenring bildet, der durch eine oder zwei C1-4-Alkylgruppen substituiert sein kann und worin jeweils eine Methylengruppe durch Sauerstoff, Schwefel, -NH oder -NC1-4-Alkyl ersetzt sein kann;
Y Stickstoff oder Methin;
R³ Wasserstoff, Hydroxy, NH₂, NH(C₁-C₄-Alkyl), N(C₁-C₄-Alkyl)₂, Halogen, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, -NH-O-C1-4-Alkyl, C₁-C₄-Alkylthio; oder CR³ ist mit CR¹² wie oben angegeben zu einem 5- oder 6-gliedrigen Ring verknüpft;
R⁴ und R⁵ (die gleich oder verschieden sein können):
Phenyl oder Naphthyl, die durch einen oder mehrere der fol­ genden Reste substituiert sein können: Halogen, Nitro, Cyano, Hydroxy, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, Phenoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Amino, C₁-C₄-Alkylamino oder C₁-C₄-Dialkylamino; oder
Phenyl oder Naphthyl, die orthoständig über eine direkte Bin­ dung, eine Methylen-, Ethylen- oder Ethenylengruppe, ein Sau­ erstoff- oder Schwefelatom oder eine SO₂-, NH- oder N-Alkyl- Gruppe miteinander verbunden sind oder C₃-C₇-Cycloalkyl;
R⁶ Wasserstoff, C₁-C₈-Alkyl, C₃-C₆-Alkenyl, C₃-C₆-Alkinyl oder C₃-C₈-Cycloalkyl, wobei diese Reste jeweils ein- oder mehrfach substituiert sein können durch: Halogen, Hydroxy, Mercapto, Carboxy, Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkoxy, C₃-C₆-Alkenyloxy, C₃-C₆-Alkinyloxy, C₁-C₄-Alkylthio, C₁-C₄-Halogenalkoxy, C₁-C₄-Alkylcarbonyl, C₁-C₄-Alkoxycarbonyl, C3-8-Alkylcarbonylalkyl, C₁-C₄-Alkylamino, Di-C₁-C₄-alkylamino, Phenyl oder ein- oder mehrfach, z. B. ein- bis dreifach durch Halogen, Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy oder C₁-C₄-Alkylthio substituiertes Phenyl oder Phenoxy;
Phenyl oder Naphthyl, die jeweils durch einen oder mehrere der folgenden Reste substituiert sein können: Halogen, Nitro, Cyano, Hydroxy, Amino, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, Phenoxy, C₁-C₄-Alkylthio, C₁-C₄-Alkylamino, C₁-C₄-Dialkylamino, Dioxomethylen oder Dio­ xoethylen;
ein fünf- oder sechsgliedriger Heteroaromat, enthaltend ein bis drei Stickstoffatome und/oder ein Schwefel- oder Sauer­ stoffatom, welcher ein bis vier Halogenatome und/oder einen bis zwei der folgenden Reste tragen kann: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Phenyl, Phenoxy oder Phenylcarbonyl, wobei die Phenylreste ihrerseits ein bis fünf Halogenatome und/oder einen bis drei der folgenden Reste tragen können: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy und/oder C₁-C₄-Alkylthio;
Z Schwefel oder Sauerstoff.
Die Verbindungen und auch die Zwischenprodukte zu ihrer Herstel­ lung, wie z. B. II und IV, können ein oder mehrere asymmetrische substituierte Kohlenstoffatome besitzen. Solche Verbindungen kön­ nen als reine Enantiomere bzw. reine Diastereomere oder als deren Mischung vorliegen. Bevorzugt ist die Verwendung einer enantio­ merenreinen Verbindung als Wirkstoff.
Gegenstand der Erfindung ist weiter die Verwendung der oben ge­ nannten Carbonsäurederivate zur Herstellung von Arzneimitteln, insbesondere zur Herstellung von Hemmstoffen für Endothelin­ rezeptoren.
Die Herstellung der Verbindungen mit der allgemeinen Formel IV, in denen Z Schwefel oder Sauerstoff ist, kann - auch in enantio­ merenreiner Form - wie in P 44 36 851.8 beschrieben, erfolgen.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen, in denen die Substituenten die unter der allgemeinen Formel I angegebenen Bedeutung haben, können beispielsweise derart hergestellt werden, daß man die Carbonsäurederivate der allgemeinen Formel IV, in denen die Substituenten die angegebene Bedeutung haben, mit Verbindungen der allgemeinen Formel V,
in der R¹³ Halogen oder R¹⁴-SO₂- bedeutet, wobei R¹⁴ C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl oder Phenyl sein kann, zur Reaktion bringt. Die Reaktion findet bevorzugt in einem inerten Lösungs- oder Verdün­ nungsmittel unter Zusatz einer geeigneten Base, d. h. einer Base, die eine Deprotonierung des Zwischenproduktes IV bewirkt, in einem Temperaturbereich von Raumtemperatur bis zum Siedepunkt des Lösungsmittels statt.
Beispiele für solche Lösungsmittel beziehungsweise Verdünnungs­ mittel sind aliphatische, alicyclische und aromatische Kohlen­ wasserstoffe, die jeweils gegebenenfalls chloriert sein können, wie zum Beispiel Hexan, Cyclohexan, Petrolether, Ligroin, Benzol, Toluol, Xylol, Methylenchlorid, Chloroform, Kohlenstofftetra­ chlorid, Ethylchlorid und Trichlorethylen, Ether, wie zum Bei­ spiel Diisopropylether, Dibutylether, Methyl-tert.-Butylether-Pro­ pylenoxid, Dioxan und Tetrahydrofuran, Nitrile, wie zum Beispiel Acetonitril und Propionitril, Säureamide, wie zum Beispiel Dimethylformamid, Dimethylacetamid und N-Methylpyrrolidon, Sulfoxide und Sulfone, wie zum Beispiel Dimethylsulfoxid und Sulfolan.
Verbindungen der Formel V sind bekannt, teilweise käuflich oder können nach allgemein bekannter Weise hergestellt werden.
Als Base kann ein Alkali- oder Erdalkalimetallhydrid wie Natrium­ hydrid, Kaliumhydrid oder Calciumhydrid, ein Carbonat wie Alkali­ metallcarbonat, z. B. Natrium- oder Kaliumcarbonat, ein Alkali- oder Erdalkalimetallhydroxid wie Natrium- oder Kaliumhydroxid, eine metallorganische Verbindung wie Butyllithium oder ein Alka­ liamid wie Lithiumdiisopropylamid dienen.
Verbindungen der Formel I können auch dadurch hergestellt werden, daß man von den entsprechenden Carbonsäuren, d. h. Verbindungen der Formel I, in denen R COOH bedeutet, ausgeht und diese zu­ nächst auf übliche Weise in eine aktivierte Form wie ein Säure­ halogenid, ein Anhydrid oder Imidazolid überführt und dieses dann mit einer entsprechenden Hydroxylverbindung HOR⁸ umsetzt. Diese Umsetzung läßt sich in den üblichen Lösungsmitteln durchführen und erfordert oft die Zugabe einer Base, wobei die oben genannten n Betracht kommen. Diese beiden Schritte lassen sich beispiels­ weise auch dadurch vereinfachen, daß man die Carbonsäure in Gegenwart eines wasserabspaltenden Mittels wie eines Carbodiimids auf die Hydroxylverbindung einwirken läßt.
Außerdem können Verbindungen der Formel I auch dadurch herge­ stellt werden, daß man von den Salzen der entsprechenden Carbon­ säuren ausgeht, d. h. von Verbindungen der Formel I, in denen R für eine Gruppe COR¹ und R¹ für OM stehen, wobei M ein Alkali­ metallkation oder das Äquivalent eines Erdalkalimetallkations sein kann. Diese Salze lassen sich mit vielen Verbindungen der Formel R¹-A zur Reaktion bringen, wobei A eine übliche nucleofuge Abgangsgruppe bedeutet, beispielsweise Halogen wie Chlor, Brom, Iod oder gegebenenfalls durch Halogen, Alkyl oder Halogenalkyl substituiertes Aryl- oder Alkylsulfonyl wie z. B. Toluolsulfonyl und Methylsulfonyl oder eine andere äquivalente Abgangsgruppe. Verbindungen der Formel R¹-A mit einem reaktionsfähigen Substituenten A sind bekannt oder mit dem allgemeinen Fachwissen leicht zu erhalten. Diese Umsetzung läßt sich in den üblichen Lö­ sungsmitteln durchführen und wird vorteilhaft unter Zugabe einer Base, wobei die oben genannten in Betracht kommen, vorgenommen.
Der Rest R in Formel I ist breit variabel. Beispielsweise steht R für eine Gruppe
in der R¹ die folgende Bedeutung hat:
  • a) Wasserstoff;
  • b) eine Succinylimidoxygruppe;
  • c) ein über ein Stickstoffatom verknüpfter 5-gliedriger Hetero­ aromat wie Pyrrolyl, Pyrazolyl, Imidazolyl und Triazolyl, welcher ein bis zwei Halogenatome, oder eins bis zwei C₁-C₄-Alkyl oder eins bis zwei C₁-C₄-Alkoxygruppen tragen kann.
  • d) R¹ ferner eine Gruppe in der k die Werte 0, 1 und 2, p die Werte 1, 2, 3 und 4 an­ nehmen und R⁷ für
    C₁-C₄-Alkyl, C₃-C₇-Cycloalkyl, C₃-C₆-Alkenyl, C₃-C₆-Alkinyl oder gegebenenfalls substituiertes Phenyl steht, das durch einen oder mehrere, z. B. ein bis drei der folgenden Reste substituiert sein kann:
    Halogen, Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, Hydroxy, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Mercapto, Amino, C₁-C₄-Alkylamino, C₁-C₄-Dialkylamino;
  • e) R¹ ferner ein Rest OR⁸, worin R⁸ bedeutet:
    Wasserstoff, das Kation eines Alkalimetalls wie Lithium, Natrium, Kalium oder das Kation eines Erdalkalimetalls wie Calcium, Magnesium und Barium oder ein physiologisch verträg­ liches organisches Ammoniumion wie tertiäres C₁-C₄-Alkyl­ ammonium oder das Ammoniumion;
    C₃-C₈-Cycloalkyl, wie Cyclopropyl, Cyclobutyl, Cyclopentyl, Cyclohexyl und Cycloheptyl, Cyclooctyl,
    C₁-C₈-Alkyl, insbesondere C₁-C₄-Alkyl wie Methyl, Ethyl, n-Propyl, iso-Propyl, n-Butyl, iso-Butyl, tert.-Butyl;
    CH₂-Phenyl, das durch einen oder mehrere der folgenden Reste substituiert sein kann: Halogen, Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, Hydroxy, C₁-C₄-Alkoxy, Mercapto, C₁-C₄-Alkylthio, Amino, C₁-C₄-Alkylamino, C₁-C₄-Dialkylamino.
    Eine C₃-C₆-Alkenyl- oder eine C₃-C₆-Alkinylgruppe, wobei diese Gruppe ihrerseits ein bis fünf Halogenatome tragen kön­ nen;
    R⁸ kann weiterhin ein Phenylrest sein, welcher ein bis fünf Halogenatome und/oder ein bis drei der folgenden Reste tragen kann: Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, Hydroxy, C₁-C₄-Alkoxy, Mercapto, C₁-C₄-Alkylthio, Amino, C₁-C₄-Alkylamino, C₁-C₄-Dialkylamino;
    ein über ein Stickstoffatom verknüpfter 5-gliedriger Hetero­ aromat, enthaltend ein bis drei Stickstoffatome, welcher ein bis zwei Halogenatome und/oder ein bis zwei der folgenden Re­ ste tragen kann: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, Phenyl, C₁-C₄-Halogenalkoxy und/oder C₁-C₄-Alkylthio. Ins­ besondere seien genannt: 1-Pyrazolyl,
    3-Methyl-1-pyrazolyl, 4-Methyl-1-pyrazolyl, 3, 5-Dimethyl-1-pyrazolyl, 3-Phenyl-1-pyrazolyl, 4-Phenyl-1-pyrazolyl, 4-Chlor-1-pyrazolyl, 4-Brom-1-pyrazolyl, 1-Imidazolyl, 1-Benzimidazolyl, 1,2,4-Triazol-1-yl, 3-Methyl-1,2,4-triazol-1-yl, 5-Methyl-1,2,4-triazol-1-yl, 1-Benztriazolyl, 3,4-Dichlorimidazol-1-yl;
  • f) R¹ ferner ein Rest worin R⁹ bedeutet:
    C₁-C₄-Alkyl, C₃-C₆-Alkenyl, C₃-C₆-Alkinyl, C₃-C₈-Cycloalkyl wie insbesondere vorstehend genannt, wobei diese Reste einen C₁-C₄-Alkoxy-, C₁-C₄-Alkylthio- und/oder einen Phenylrest wie oben genannt tragen können;
    Phenyl, gegebenenfalls substituiert, insbesondere wie vorste­ hend genannt;
  • g) R¹ ein Rest worin R⁹ die oben genannte Bedeutung hat;
  • h) ferner kann R¹ bedeuten wobei R¹⁰ und R¹¹ gleich oder verschieden sein können und fol­ gende Bedeutung haben:
    Wasserstoff, C₁-C₇-Alkyl, C₃-C₇-Cyclolkyl, C₃-C₇-Alkenyl, C₃-C₇-Alkinyl, Benzyl, Phenyl, gegebenenfalls substituiert, wie oben beschrieben,
    oder R¹⁰ und R¹¹ bilden gemeinsam eine zu einem Ring geschlos­ sene, optionell substituierte, z. B. durch C₁-C₄-Alkyl substituierte C₄-C₇-Alkylenkette, die ein Hetero­ atom, z. B. Sauerstoff, Schwefel oder Stickstoff enthalten kann wie -(CH₂)₄-, -(CH₂)₅-, -(CH₂)₆-, -(CH₂)₇-, -(CH₂)₂-O-(CH₂)₂-, -CH₂-S-(CH₂)₂-, -CH₂-NH-(CH₂)₂-, -(CH₂)₂-NH-(CH₂)₂-.
Im Hinblick auf die biologische Wirkung sind Carbonsäurederivate der allgemeinen Formel I - sowohl als reine Enantiomere bzw. reine Diastereomere oder als deren Mischung - bevorzugt, in denen die Substituenten folgende Bedeutung haben:
R² Wasserstoff, Hydroxy, N(C₁-C₄-Alkyl)₂, die bei R¹ im einzelnen genannten C₁-C₄-Alkyl-, C₁-C₄-Halogenalkyl-, C₁-C₄-Alkoxy-, C₁-C₄-Halogenalkoxy-, C₁-C₄-Alkylthiogruppen und Halogenatome, insbesondere Chlor, Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy, Trifluormethoxy, oder CR² ist mit CR¹² wie unten angegeben zu einem 5- oder 6-gliedrigen Ring verknüpft;
X Stickstoff oder CR¹², worin
R¹² Wasserstoff oder Alkyl bedeutet oder CR¹² zusammen mit CR² oder CR³ einen 5- bis 6-gliedrigen Alkylen- oder Alkenylen­ ring bildet, in der jeweils eine Methylengruppe durch Sauer­ stoff oder Schwefel ersetzt sein kann wie
-CH₂-CH₂-O-, -CH=CH-O-, -CH₂-CH₂-CH₂-O-, -CH=CH-CH₂O-, ins­ besondere Wasserstoff, -CH₂-CH₂-O-, -CH (CH₃) -CH (CH₃) -O-, -C(CH₃)=C(CH₃)-O-, -CH=C(CH₃)-O- oder -C(CH₃)=C(CH₃)-S;
Y Stickstoff oder Methin;
R³ Wasserstoff, Hydroxy, N(C₁-C₄-Alkyl)₂, C₁-C₄-Alkyl-, C₁-C₄-Halogenalkyl-, C₁-C₄-Alkoxy-, C₁-C₄-Halogen-alkoxy-, C₁-C₄-Alkylthiogruppen und Halogenatome, insbesondere Chlor, Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy, Trifluormethoxy oder C-R³ ist mit C-R¹² wie oben genannt zu einem 5- oder 6-gliedrigen Ring verknüpft ist;
R⁴ und R⁵ die gleich oder verschieden sein können, Phenyl oder Naphthyl, die durch einen oder mehrere, z. B. einen bis drei der folgenden Reste substituiert sein können: Halogen, Nitro, Cyano, Hydroxy, Mercapto, Amino, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogen­ alkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, C₁-C₄-Alkylthio, C₁-C₄-Alkylamino, Di-C₁-C₄-alkylamino, C₁-C₄-Alkylcarbonyl, C₁-C₄-Alkoxycarbonyl;
Phenyl oder Naphthyl, die orthoständig über eine direkte Bin­ dung, eine Methylen-, Ethylen- oder Ethenylengruppe, ein Sau­ erstoff- oder Schwefelatom oder eine SO₂-, NH- oder N-Alkyl- Gruppe miteinander verbunden sind oder C₃-C₇-Cycloalkyl;
R⁶ C₁-C₈-Alkyl, C₃-C₆-Alkenyl, C₃-C₆-Alkinyl oder C₃-C₈-Cycloalkyl wie insbesondere oben genannt, wobei diese Reste jeweils ein- oder mehrfach substituiert sein können durch: Halogen, Hydroxy, Mercapto, Carboxy, Nitro, Cyano,
C₁-C₄-Alkoxy, C₃-C₆-Alkenyloxy, C₃-C₆-Alkinyloxy, C₁-C₄-Alkylthio, C₁-C₄-Halogenalkoxy, C₁-C₄-Alkylcarbonyl, Hydroxycarbonyl, C₁-C₄-Alkoxycarbonyl, C₁-C₄-Alkylamino, Di-C₁-C₄-alkylamino oder gegebenenfalls substituiertes Phenyl oder Phenoxy, wie insbesondere vorstehend genannt;
Phenyl oder Naphthyl, das durch einen oder mehreren der fol­ genden Reste substituiert sein kann: Halogen, Nitro, Cyano, Hydroxy, Amino, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, Phenoxy, C₁-C₄-Alkylthio, C₁-C₄-Akylamino oder C₁-C₄-Dialkylamino;
ein fünf- oder sechsgliedriger Heteroaromat, enthaltend ein bis drei Stickstoffatome und/oder ein Schwefel- oder Sauer­ stoffatom, welcher ein bis vier Halogenatome und/oder einen bis zwei der folgenden Reste tragen kann: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Phenyl, Phenoxy oder Phenylcarbonyl, wobei die Phenylreste ihrerseits ein bis fünf Halogenatome und/oder einen bis drei der folgenden Reste tragen können: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy und/oder C₁-C₄-Alkylthio, wie insbesondere bei R⁴ genannt;
Z Schwefel oder Sauerstoff.
Besonders bevorzugt sind Verbindungen der Formel I - sowohl als reine Enantiomere bzw. reine Diastereomere oder als deren Mischung - in denen die Substituenten folgende Bedeutung haben:
R² C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Trifluormethyl oder mit R¹² wie unten genannt zu einem 5- oder 6-gliedrigen Ring verknüpft ist;
X Stickstoff oder CR¹², worin
R¹² Wasserstoff oder Alkyl bedeutet oder CR¹² zusammen mit CR² oder CR³ einen 4- bis 5-gliedrigen Alkylen- oder Alkenylen­ ring bildet wie z. B. -CH₂-CH₂-CH₂-, -CH=CH-CH₂-, in der je­ weils eine Methylengruppe durch Sauerstoff oder Schwefel er­ setzt sein kann wie -CH₂-CH₂-O-, -CH=CH-O-,
-CH₂-CH₂-CH₂-O-, -CH=CH-CH₂O-, insbesondere Wasserstoff, -CH₂-CH₂-O-, -CH(CH₃)-CH(CH₃)-O-, -C(CH₃)=C(CH₃)-O-, -CH=C(CH₃)-O- oder -C(CH₃)=C(CH₃)-S;
Y Stickstoff oder Methin;
R³ die bei R¹ genannten C₁-C₄-Alkyl-, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Alkyl­ thiogruppen oder C-R³ ist mit C-R¹² wie oben genannt zu einem 5- oder 6-gliedrigen Ring verknüpft;
R⁴ und R⁵ Phenyl (gleich oder verschieden), die durch einen oder mehrere, z. B. einen bis drei der folgenden Reste substituiert sein können: Halogen, Nitro, Hydroxy, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄ -Alkoxy, C₁-C₄-Alkylthio oder
R⁴ und R⁵ sind Phenylgruppen, die orthoständig über eine direkte Bindung eine Methylen-, Ethylen- oder Ethenylengruppe, ein Sauerstoff- oder Schwefelatom oder eine SO₂-, NM- oder N-Al­ kyl-Gruppe miteinander verbunden sind; oder
R⁴ und R⁵ sind C₃-C₇-Cycloalkyl;
R⁶ C₁-C₈-Alkyl, C₃-C₆-Alkenyl oder C₃-C₈-Cycloalkyl, wobei diese Reste jeweils ein-oder mehrfach substituiert sein können durch: Halogen, Mercapto, Carboxy, Hydroxy, Nitro, Cyano,
C₁-C₄-Alkoxy, C₃-C₆-Alkenyloxy, C₁-C₄-Alkylthio;
Phenyl oder Naphthyl, das durch einen oder mehreren der fol­ genden Reste substituiert sein kann: Halogen, Nitro, Cyano, Hydroxy, Amino, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, Phenoxy, C₁-C₄-Alkylthio, C₁-C₄-Akylamino oder C₁-C₄-Dialkylamino;
ein fünf- oder sechsgliedriger Heteroaromat, enthaltend ein Stickstoffatom und/oder ein Schwefel- oder Sauerstoffatom, welcher ein bis vier Halogenatome und/oder einen bis zwei der folgenden Reste tragen kann: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Phenyl, Phenoxy oder Phenyl­ carbonyl, wobei die Phenylreste ihrerseits ein bis fünf Halogenatome und/oder einen bis drei der folgenden Reste tra­ gen können: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy und/ oder C₁-C₄-Alkylthio;
Z Schwefel oder Sauerstoff.
Beispiele für bevorzugte Verbindungen sind in der folgenden Ta­ belle aufgeführt.
Die Verbindungen der vorliegenden Erfindung bieten ein neues the­ rapeutisches Potential für die Behandlung von Hypertonie, pulmo­ nalem Hochdruck, Myokardinfarkt, Angina Pectoris, akutem Nieren­ versagen, Niereninsuffizienz, zerebralen Vasospasmen, zerebraler Ischämie, Subarachnoidalblutungen, Migräne, Asthma, Atheroskle­ rose, endotoxischem Schock, Endotoxin- induziertem Organversagen, intravaskulärer Koagulation, Restenose nach Angioplastie, benigne Prostata-Hyperplasie, ischämisches und durch Intoxikation verur­ sachtes Nierenversagen bzw. Hypertonie.
Die gute Wirkung der Verbindungen läßt sich in folgenden Versu­ chen zeigen:
Rezeptorbindungsstudien
Für Bindungsstudien wurden klonierte humane ETA-Rezeptor-exprimie­ rende CHO-Zellen und Meerschweinchen-Kleinhirnmembranen mit < 60% ETB- im Vergleich zu ETA-Rezeptoren eingesetzt.
Membranpräparation
Die ETA-Rezeptor-exprimierenden CHO-Zellen wurden in F₁₂-Medium mit 10% fötalem Kälberserum, 1% Glutamin, 100 E/ml Penicillin und 0,2% Streptomycin (Gibco BRL, Gaithersburg, MD, USA) ver­ mehrt. Nach 48 h wurden die Zellen mit PBS gewaschen und mit 0,05% trypsinhaltiger PBS 5 min inkubiert. Danach wurde mit F₁₂-Medium neutralisiert und die Zellen durch Zentrifugation bei 300 × g ge­ sammelt. Zur Lyse der Zellen wurde kurz das Pellet mit Lysis­ puffer (5 mM Tris-HCl, pH 7,4 mit 10% Glycerin) gewaschen und danach in einer Konzentration von 10⁷-Zellen/ml Lysispuffer 30 min bei 4°C inkubiert. Die Membranen wurden bei 20.000 × g 10 min zen­ trifugiert und das Pellet in flüssigem Stickstoff gelagert.
Meerschweinchenkleinhirne wurden im Potter-Elvejhem-Homogenisator homogenisiert und durch differentielle Zentrifugation 10 min bei 1.000 × g und wiederholte Zentrifugation des Überstandes 10 min bei 20.000 × g gewonnen.
Bindungstests
Für den ETA- und ETB-Rezeptorbindungstest wurden die Membranen in Inkubationspuffer (50 mM Tris-HCl, pH 7,4 mit 5 mM MnCl₂, 40 kg/ml Bacitracin und 0,2% BSA) in einer Konzentration von 50 µg Protein pro Testansatz suspendiert und bei 25°C mit 25 pM [125J]-ET₁ (ETA-Rezeptortest) oder 25 pM [125J]-RZ₃ (ETB-Rezeptortest) in Anwesenheit und Abwesenheit von Testsubstanz inkubiert. Die un­ spezifische Bindung wurde mit 10-7 M ET₁ bestimmt. Nach 30 min wurde der freie und der gebundene Radioligand durch Filtration über GF/B Glasfaserfilter (Whatman, England) an einem Skatron- Zellsammler (Skatron, Lier, Norwegen) getrennt und die Filter mit eiskaltem Tris-HCl-Puffer, pH 7,4 mit 0,2% BSA gewaschen. Die auf den Filtern gesammelte Radioaktivität wurde mit einem Packard 2200 CA Flüssigkeitszintillationszähler quantifiziert.
Funktionelles in vitro-Testsystem für die Suche nach Endothelin­ rezeptor (Subtyp A)-Antagonisten.
Dieses Testsystem ist ein funktioneller, auf Zellen basierender Test für Endothelinrezeptoren. Bestimmte Zellen zeigen, wenn sie mit Endothelin 1 (ET1) stimuliert werden, einen Anstieg der in­ trazellulären Calciumkonzentration. Dieser Anstieg kann in intak­ ten Zellen, die mit Calcium-sensitiven Farbstoffen beladen wur­ den, gemessen werden.
Aus Ratten isolierte 1-Fibroblasten, bei denen ein endogener Endothelinrezeptor vom A-Subtyp nachgewiesen wurde, wurden mit dem Fluoreszenzfarbstoff Fura 2-an wie folgt beladen: Nach Tryp­ sinierung wurden die Zellen in Puffer A (120 mM NaCl, 5 mM KCl, 1,5 mM MgCl₂, 1 mM CaCl₂, 25 mM HEPES, 10 mM Glucose, pH 7,4) bis zu einer Dichte von 2 × 10⁶/ml resuspendiert und in 30 min bei 37°C im Dunkeln mit Fura 2-am (2 µM), Pluronics F-127 (0,04%) und DMSO (0,2%) inkubiert. Danach wurden die Zellen zweimal mit Puf­ fer A gewaschen und zu 2 × 10⁶/ml resuspendiert.
Das Fluoreszenzsignal von 2 × 10-Zellen pro ml bei Ex/Em 380/510 wurde bei 30°C kontinuierlich registriert. Zu den Zellen wurden die Testsubstanzen und nach einer Inkubationszeit von 3 min ET1 wurde die maximale Änderung der Fluoreszenz bestimmt. Die Antwort der Zellen auf ET1 ohne vorherige Zugabe einer Testsubstanz diente als Kontrolle und wurde gleich 100% gesetzt.
Testung der ET-Antagonisten in vivo
Männliche 250-300 g schwere SD-Ratten wurden mit Amobarbital narkotisiert, künstlich beatmet, vagotomisiert und despinali­ siert. Die Arteria carotis und Vena jugularis wurden katheti­ siert.
In Kontrolltieren führt die intravenöse Gabe von 1 µg/kg ET1 zu einem deutlichen Blutdruckanstieg, der über einen längeren Zeit­ raum anhält.
Den Testtieren wurde 5 min vor der ET1 Gabe die Testverbindungen i.v. injiziert (1 ml/kg). Zur Bestimmung der ET-antagonistischen Eigenschaften wurde der Blutdruckanstieg in den Testtieren mit dem in den Kontrolltieren verglichen.
Endothelin-1 induzierter "sudden death" an Mäusen
Das Testprinzip besteht in der Hemmung des durch Endothelin ver­ ursachten plötzlichen Herztodes der Maus, der wahrscheinlich durch Verengung der Herzkranzgefäße bedingt ist, durch Vorbehand­ lung mit Endothelin-Rezeptorantagonisten. Nach intravenöser In­ jektion von 10 nmol/kg Endothelin im Volumen von 5 ml/kg Körper­ gewicht kommt es innerhalb weniger Minuten zum Tod der Tiere.
Die letale Endothelin-1 Dosis wird jeweils an einem kleinen Tier­ kollektiv überprüft. Wird die Prüfsubstanz intravenös appliziert, erfolgt meist 5 min danach die im Referenzkollektiv letale Endo­ thelin-1 Injektion. Bei anderen Applikationsarten verlängern sich die Vorgabezeiten, gegebenenfalls bis zu mehreren Stunden.
Die Überlebensrate wird dokumentiert und effektive Dosen, die 50 % der Tiere 24 h oder länger gegen den Endothelin-Herztod schüt­ zen (ED 50) werden ermittelt.
Funktioneller Gefäßtest für Endothelin-Rezeptorantagonisten
An Aortensegmenten des Kaninchens wird nach einer Vorspannung von 2 g und einer Relaxationszeit von 1 h in Krebs-Henseleitlösung bei 37°C und einem pH-Wert zwischen 7,3 und 7,4 zunächst eine K⁺-Kontraktur ausgelöst. Nach Auswaschen wird eine Endothelin-Do­ siswirkungskurve bis zum Maximum erstellt.
Potentielle Endothelin-Antagonisten werden an anderen Präparaten des gleichen Gefäßes 15 min vor Beginn der Endothelin-Dosiswir­ kungskurve appliziert. Die Effekte des Endothelins werden in % der K⁺-Kontraktur berechnet. Bei wirksamen Endothelin-Antagonisten kommt es zur Rechtsverschiebung der Endothelin-Dosiswirkungs­ kurve.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen können in üblicher Weise oral oder parenteral (-subkutan, intravenös, intramuskulär, intrapero­ toneal) verabfolgt werden. Die Applikation kann auch mit Dämpfen oder Sprays durch den Nasen-Rachenraum erfolgen.
Die Dosierung hängt vom Alter, Zustand und Gewicht des Patienten sowie von der Applikationsart ab. In der Regel beträgt die tägli­ che Wirkstoffdosis zwischen etwa 0,5 und 50 mg/kg Körpergewicht bei oraler Gabe und zwischen etwa 0,1 und 10 mg/kg Körpergewicht bei parenteraler Gabe.
Die neuen Verbindungen können in den gebräuchlichen galenischen Applikationsformen fest oder flüssig angewendet werden, z. B. als Tabletten, Filmtabletten, Kapseln, Pulver, Granulate, Dragees, Suppositorien, Lösungen, Salben, Cremes oder Sprays. Diese werden in üblicher Weise hergestellt. Die Wirkstoffe können dabei mit den üblichen galenischen Hilfsmitteln wie Tablettenbindern, Füll­ stoffen, Konservierungsmitteln, Tablettensprengmitteln, Fließ­ reguliermitteln, Weichmachern, Netzmitteln, Dispergiermitteln, Emulgatoren, Lösungsmitteln, Retardierungsmitteln, Antioxidantien und/oder Treibgasen verarbeitet werden (vgl. H. Sucker et al.: Pharmazeutische Technologie, Thieme-Verlag, Stuttgart, 1991). Die so erhaltenen Applikationsformen enthalten den Wirkstoff normalerweise in einer Menge von 0,1 bis 90 Gew.-%.
Synthesebeispiele Beispiel 1 2-Hydroxy-3-methoxy-3,3-diphenylpropionsäuremethylester
5 g (19,6 mmol) 3,3-Diphenyl-2,3-epoxypropionsäuremethylester wurden in 50 ml absolutem Methanol gelöst und bei 0°C mit 0,1 ml Bortrifluorid-Etherat versetzt. Man rührte 2 h bei 0°C und weitere 12 h bei Raumtemperatur. Das Lösungsmittel wurde abdestilliert, der Rückstand mit Essigester aufgenommen, mit Natriumhydrogencar­ bonat-Lösung und Wasser gewaschen und über Magnesiumsulfat ge­ trocknet. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels verblieben 5,5 g (88%) eines schwach gelben Öls.
Beispiel 2 2-(2,6-Dimethoxy-pyrimidin-4-yloxy)-3-methoxy-3,3-diphenyl-pro­ pionsäuremethylester
1.15 g (4 mmol) 2-Hydroxy-3-methoxy-3,3-diphenyl-propionsäureme­ thylester wurden in 10 ml Dimethylformamid gelöst und mit 276 mg (2 mmol) Kaliumcarbonat versetzt. Man gab dann 524 mg (3 mmol) 2,6-Dimethoxy-4-chlorpyrimidin zu und rührte 6 Stunden bei 100°C. Dann wurde vorsichtig mit 10 ml Wasser hydrolysiert, mit Citronensäure ein pH-Wert von 5 eingestellt, mit Essigester extrahiert, die organische Phase mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel abdestilliert. Der ölige Rückstand (1.9 g) wurde an Kieselgel chromatographiert, wobei man 617 mg eines leicht verunreinigten Öls erhielt.
Beispiel 3 2-(2,6-Dimethoxy-pyrimidin-4-yloxy)-3-methoxy-3,3-diphenyl-pro­ pionsäure
550 mg (1,3 mmol) 2-(2,6-Dimethoxypyrimidin-4-yloxy)-3-methoxy- 3,3-diphenyl-propionsäuremethylester wurden in 5 ml Dioxan ge­ löst, mit 2.6 ml 1 n KOH-Lösung versetzt und 3 h bei 100°C ge­ rührt. Die Lösung wurde mit 300 ml Wasser verdünnt und mit Essig­ ester zur Entfernung von nicht umgesetztem Ester extrahiert. An­ schließend stellte man die Wasserphase mit verdünnter Salzsäure auf pH 1-2 und extrahierte mit Essigester. Nach Trocknen über Magnesiumsulfat und Abdestillieren des Lösungsmittels wurde der schaumige Rückstand (425 mg) über MPLC gereinigt, wobei man 205 mg (40%) eines schaumigen Produkts erhielt.
Beispiel 4 2-(4-Methylchinolin-2-yloxy)-3-methoxy-3,3-diphenyl-propionsäure­ methylester
5.7 g (20 mmol) 2-Hydroxy-3-methoxy-3,3-diphenyl-propionsäureme­ thylester wurden in 90 ml Dimethylformamid gelöst und mit 0,98 g (22 mmol) Natriumhydrid (55% in Öl) versetzt. Man rührte 15 Minu­ ten und gab dann 3,9 g (22 mmol) 2-Chlor-4-methylchinolin zu. Die dunkelrote Lösung wurde über Nacht bei bei Raumtemperatur ge­ rührt, dann vorsichtig mit 20 ml Wasser hydrolysiert, und an­ schließend mit Essigester extrahiert. Die organische Phase wurde mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel abdestilliert. Der Rückstand (8.1 g) wurde dann an Kieselgel chromatographiert, wobei 2.6 g verunreinigtes Produkt als Öl erhalten wurden.
Beispiel 5 2-(4-Methylchinolin-2-yloxy)-3-methoxy-3,3-diphenyl-propionsäure
1.8 g (4.2 mmol) 2-(4-Methylchinolin-2-yloxy)-3-methoxy-3,3-di­ phenyl-propionsäuremethylester wurden in 25 ml Dioxan gelöst, mit 8.4 ml 1 n KOH-Lösung versetzt und 20 Stunden bei 60°C gerührt. Die Lösung wurde mit 300 ml Wasser verdünnt und mit Essigester zur Entfernung von nicht umgesetztem Ester und Verunreinigungen extrahiert. Anschließend stellte man die Wasserphase mit verdünn­ ter Salzsäure auf pH 1-2 und extrahierte mit Essigester. Nach Trocknen über Magnesiumsulfat und Abdestillieren des Lösungs­ mittels wurden 1.0 g eines Schaumes erhalten. Dieser wurde in we­ nig Essigester gelöst und über Nacht bei Raumtemperatur stehen gelassen. Dabei fielen 265 mg des Produkts in Form von weißen Kristallen an. Die Wiederholung dieser Prozedur mit der Mutter­ lauge erbrachten weitere 166 mg des Produkts.
Gesamtausbeute: 431 mg 25%
Fp.: 131-133°C
MS: M⁺ = 413.
Beispiel 6 2-(2-tert-Butyl-6-trifluormethyl-pyrimidin-4-yloxy)-3-methoxy- 3,3-diphenyl-propionsäurebenzylester
2.0 g (5.5 mmol) 2-Hydroxy-3-methoxy-3,3-diphenyl-propionsäure­ benzylester (siehe P44 36 851.8) wurden in 20 ml Dimethylformamid gelöst und mit 0.76 g (5.5 mmol) Kaliumcarbonat versetzt. Man gab dann 1.32 g (5.5 mmol) 2-tert-Butyl-6-trifluormethyl-4-chlorpyri­ midin zu, rührte über Nacht bei Raumtemperatur, dann 5 Stunden bei 100°C. zur Vervollständigung der Reaktion wurden weitere 0.5 g des Pyrimidins sowie 0.5 g NaH zugegeben und nochmals 6 Stunden bei 60°C gerührt. Schließlich wurde auf Eiswasser gegossen, mit Essig­ ester extrahiert, die organische Phase mit ges. NaCl-Lösung gewaschen über Magnesiumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel abdestilliert. Der ölige Rückstand (3.5 g) kristallisierte in n-Heptan/Essigester (5%). Der Niederschlag wurde abgesaugt und getrocknet.
Ausbeute: 1.6 g 52%
MS: M⁺ = 564.
Beispiel 7 2-(2-tert-Butyl-6-trifluormethyl-pyrimidin-4-yloxy)-3-methoxy- 3,3-diphenyl-propionsäure
2.0 g (5.5 mmol) 2-(2-tert-Butyl-6-trifluormethyl-pyrimidin-4-yl­ oxy)-3-methoxy-3,3-diphenyl-propionsäurebenzylester wurden in 250 ml Methanol gelöst, mit 120 mg Palladium auf Aktivkohle (5%) ver­ setzt und unter Wasserstoff bei Raumtemperatur 2 Stunden gerührt. Nach beendeter Wasserstoffaufnahme wurde der Katalysator über Celite abfiltriert und das Lösungsmittel am Rotationsverdampfer abgezogen.
Ausbeute: 1.0 g 98%
1H-NMR (360 MHz, in CDCl₃, Angabe in ppm):
1.35 (s, 9H); 3.3 (s, 3H); 6.3 (s, 1H); 6.8 (s, 1H); 7.15-7.45 (m, 10H)
Analog lassen sich die in Tabelle 1 aufgeführten Verbindungen herstellen.
Beispiel 8
Gemäß dem oben beschriebenen Bindungstest wurden für die nachfol­ gend aufgeführten Verbindungen Rezeptorbindungsdaten gemessen.
Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 dargestellt.
Tabelle 2
Rezeptorbindungsdaten (Ki-Werte)

Claims (1)

  1. Carbonsäurederivate der Formel I in der R ein Tetrazol, Nitril, eine Gruppe bedeutet, in der R¹ folgende Bedeutung hat:
    • a) Wasserstoff;
    • b) eine Succinylimidoxygruppe;
    • c) ein über ein Stickstoffatom verknüpfter 5-gliedriger Hetero­ arornat wie Pyrrolyl, Pyrazolyl, Imidazolyl und Triazolyl, welcher ein bis zwei Halogenatome, oder eins bis zwei C₁-C₄-Alkyl oder eins bis zwei C₁-C₄-Alkoxygruppen tragen kann.
    • d) R¹ ferner eine Gruppe in der k die Werte 0, 1 und 2, p die Werte 1, 2, 3 und 4 an­ nehmen und R⁷ für
      C₁-C₄-Alkyl, C₃-C₇-Cycloalkyl, C₃-C₆-Alkenyl, C₃-C₆-Alkinyl oder gegebenenfalls substituiertes Phenyl steht, das durch einen oder mehrere, z. B. ein bis drei der folgenden Reste substituiert sein kann:
      Halogen, Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, Hydroxy, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Mercapto, Amino, C₁-C₄-Alkylamino, C₁-C₄-Dialkylamino;
    • e) R¹ ferner ein fest OR⁸, worin R⁸ bedeutet:
      Wasserstoff, das Kation eines Alkalimetalls wie Lithium, Natrium, Kalium oder das Kation eines Erdalkalimetalls wie Calcium, Magnesium und Barium oder ein physiologisch verträg­ liches organisches Ammoniumion wie tertiäres C₁-C₄-Alkyl­ ammonium oder das Ammoniumion;
      C₃-C₈-Cycloalkyl, wie Cyclopropyl, Cyclobutyl, Cyclopentyl, Cyclohexyl und Cycloheptyl, Cyclooctyl,
      C₁-C₈-Alkyl, insbesondere C₁-C₄-Alkyl wie Methyl, Ethyl, n-Propyl, iso-Propyl, n-Butyl, iso-Butyl, tert.-Butyl; CH₂-Phenyl, das durch einen oder mehrere der folgenden Reste substituiert sein kann: Halogen, Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, Hydroxy, C₁-C₄-Alkoxy, Mercapto, C₁-C₄-Alkylthio, Amino, C₁-C₄-Alkylamino, C₁-C₄-Dialkylamino, Eine C₃-C₆-Alkenyl - oder eine C₃-C₆-Alkinylgruppe, wobei diese Gruppe ihrerseits ein bis fünf Halogenatome tragen kön­ nen;
      R⁸ kann weiterhin ein Phenylrest sein, welcher ein bis fünf Halogenatome und/oder ein bis drei der folgenden Reste tragen kann: Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, Hydroxy, C₁-C₄-Alkoxy, Mercapto, C₁-C₄-Alkylthio, Amino, C₁-C₄-Alkylamino, C₁-C₄-Dialkylamino;
      ein über ein Stickstoffatom verknüpfter 5-gliedriger Hetero­ aromat, enthaltend ein bis drei Stickstoffatome, welcher ein bis zwei Halogenatome und/oder ein bis zwei der folgenden Re­ ste tragen kann: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, Phenyl, C₁-C₄-Halogenalkoxy und/oder C₁-C₄-Alkylthio. Ins­ besondere seien genannt: 1-Pyrazolyl, 3-Methyl-1-pyrazolyl, 4-Methyl-1-pyrazolyl, 3,5-Dimethyl-1-pyrazolyl, 3-Phenyl-1-pyrazolyl, 4-Phenyl-1-pyrazolyl, 4-Chlor-1-pyrazolyl, 4-Brom-1-pyrazolyl, 1-Imidazolyl, 1-Benzimidazolyl, 1,2,4-Triazol-1-yl, 3-Methyl-1,2,4-triazol-1-yl, 5-Methyl-1,2, 4-triazol-1-yl, 1-Benztriazolyl, 3,4-Dichlorimidazol-1-yl;
    • f) R¹ ferner ein Rest worin R⁹ bedeutet:
      C₁-C₄-Alkyl, C₃-C₆-Alkenyl, C₃-C₆-Alkinyl, C₃-C₈-Cycloalkyl wie insbesondere vorstehend genannt, wobei diese Reste einen C₁-C₄-Alkoxy-, C₁-C₄-Alkylthio- und/oder einen Phenylrest wie oben genannt tragen können;
      Phenyl, gegebenenfalls substituiert, insbesondere wie vorste­ hend genannt.
    • g) R¹ ein Rest worin R⁹ die oben genannte Bedeutung hat.
    • h) ferner kann R¹ bedeuten wobei R¹⁰ und R¹¹ gleich oder verschieden sein können und fol­ gende Bedeutung haben:
      Wasserstoff, C₁-C₇-Alkyl, C₃-C₇-Cyclolkyl, C₃-C₇-Alkenyl, C₃-C₇-Alkinyl, Benzyl, Phenyl, gegebenenfalls substituiert, wie oben beschrieben,
      oder R¹⁰ und R¹¹ bilden gemeinsam eine zu einem Ring geschlos­ sene, optionell substituierte, z. B. durch C₁-C₄-Alkyl substituierte C₄-C₇-Alkylenkette, die ein Hetero­ atom, z. B. Sauerstoff, Schwefel oder Stickstoff enthalten kann wie -(CH₂)₄-, -(CH₂)₅-, -(CH₂)₆-, -(CH₂)₇-, -(CH₂)₂-O-(CH₂)₂-, -CH₂-S-(CH₂)₂-, -CH₂-NH-(CH₂)₂-, -(CH₂)₂-N-(CH₂)₂-;
      die übrigen Substituenten haben die folgende Bedeutung:
      R² Wasserstoff Hydroxy, NH₂, NH(C₁-C₄-Alkyl), N(C₁-C₄-Alkyl)₂, Halogen, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy oder C₁-C₄-Alkylthio, oder CR² ist mit CR¹² wie unten angegeben zu einem 5- oder 6-gliedrigen Ring ver­ knüpft;
      X Stickstoff oder CR¹², worin R¹² Wasserstoff oder C1-5-Alkyl bedeutet oder CR¹² zusammen mit CR² oder CR³ einen 5- oder 6-gliedrigen Alkylen- oder Alkenylenring bildet, der durch eine oder zwei C1-4-Alkylgruppen substituiert sein kann und worin jeweils eine Methylengruppe durch Sauerstoff, Schwefel, -NH oder -NC1-4-Alkyl ersetzt sein kann;
      Y Stickstoff oder Methin;
      R³ Wasserstoff, Hydroxy, NH₂₇, NH(C₁-C₄-Alkyl), N(C₁-C₄-Alkyl)₂, Halogen, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, -NH-O-C1-4-Alkyl, C₁-C₄-Alkylthio; oder CR³ ist mit CR¹² wie oben angegeben zu einem 5- oder 6-gliedrigen Ring verknüpft;
      R⁴ und R⁵ (die gleich oder verschieden sein können):
      Phenyl oder Naphthyl, die durch einen oder mehrere der fol­ genden Reste substituiert sein können: Halogen, Nitro, Cyano, Hydroxy, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, Phenoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Amino, C₁-C₄-Alkylamino oder C₁-C₄-Dialkylamino; oder
      Phenyl oder Naphthyl, die orthoständig über eine direkte Bin­ dung, eine Methylen-, Ethylen- oder Ethenylengruppe, ein Sau­ erstoff- oder Schwefelatom oder eine SO₂-, NH- oder N-Alkyl- Gruppe miteinander verbunden sind oder C₃-C₇-Cycloalkyl;
      R⁶ Wasserstoff, C₁-C₈-Alkyl, C₃-C₆-Alkenyl, C₃-C₆-Alkinyl oder C₃-C₈-Cycloalkyl, wobei diese Reste jeweils ein- oder mehrfach substituiert sein können durch: Halogen, Hydroxy, Mercapto, Carboxy, Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkoxy, C₃-C₆-Alkenyloxy, C₃-C₆-Alkinyloxy, C₁-C₄-Alkylthio, C₁-C₄-Halogenalkoxy, C₁-C₄-Alkylcarbonyl, C₁-C₄-Alkoxycarbonyl,
      C3-8-Alkylcarbonylalkyl, C₁-C₄-Alkylamino, Di-C₁-C₄-alkylamino, Phenyl oder ein- oder mehrfach, z. B. ein- bis dreifach durch Halogen, Nitro, Cyano, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy₁ C₁-C₄-Halogenalkoxy oder C₁-C₄-Alkylthio substituiertes Phenyl oder Phenoxy;
      Phenyl oder Naphthyl, die jeweils durch einen oder mehrere der folgenden Reste substituiert sein können: Halogen, Nitro, Cyano, Hydroxy, Amino, C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, Phenoxy, C₁-C₄-Alkylthio, C₁-C₄-Alkylamino, C₁-C₄-Dialkylamino, Dioxomethylen oder Dio­ xoethylen;
      ein fünf- oder sechsgliedriger Heteroaromat, enthaltend ein bis drei Stickstoffatome und/oder ein Schwefel- oder Sauer­ stoffatom, welcher ein bis vier Halogenatome und/oder einen bis zwei der folgenden Reste tragen kann: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy, C₁-C₄-Alkylthio, Phenyl, Phenoxy oder Phenylcarbonyl, wobei die Phenylreste ihrerseits ein bis fünf Halogenatome und/oder einen bis drei der folgenden Reste tragen können: C₁-C₄-Alkyl, C₁-C₄-Halogenalkyl, C₁-C₄-Alkoxy, C₁-C₄-Halogenalkoxy und/oder C₁-C₄-Alkylthio;
      Z Schwefel oder Sauerstoff.
DE19614542A 1996-04-12 1996-04-12 Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung Withdrawn DE19614542A1 (de)

Priority Applications (23)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19614542A DE19614542A1 (de) 1996-04-12 1996-04-12 Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung
US09/155,948 US6103732A (en) 1996-04-12 1997-04-04 Carboxylic acid derivatives, their production and use
BR9708614A BR9708614A (pt) 1996-04-12 1997-04-04 Derivado de ácido carboxílico e utilização de um composto e de uma combinação de um composto
PCT/EP1997/001687 WO1997038982A1 (de) 1996-04-12 1997-04-04 Neue carbonsäurederivate, ihre herstellung und verwendung
EP97918109A EP0892788A1 (de) 1996-04-12 1997-04-04 Neue carbonsäurederivate, ihre herstellung und verwendung
TR1998/02042T TR199802042T2 (xx) 1996-04-12 1997-04-04 Yeni karbon asidi t�revleri, �retimleri ve kullan�mlar�.
KR1019980708088A KR20000005366A (ko) 1996-04-12 1997-04-04 신규 카르복실산 유도체, 그의 제조 방법 및 용도
CN97193737A CN1216042A (zh) 1996-04-12 1997-04-04 新的羧酸衍生物及其制备方法和应用
AU26364/97A AU711293B2 (en) 1996-04-12 1997-04-04 Novel carboxylic acid derivatives, their preparation and use
JP9536698A JP2000508325A (ja) 1996-04-12 1997-04-04 新規カルボン酸誘導体、その製造及び使用
NZ331704A NZ331704A (en) 1996-04-12 1997-04-04 Carboxylic acid derivatives, their production and use
PL97329240A PL329240A1 (en) 1996-04-12 1997-04-04 Novel derivatives of carboxylic acid, their production and application
CA002250764A CA2250764A1 (en) 1996-04-12 1997-04-04 Novel carboxylic acid derivatives, their production and use
IL12602697A IL126026A0 (en) 1996-04-12 1997-04-04 Novel carboxylic acid derivatives their preparation and their use
SK1276-98A SK127698A3 (en) 1996-04-12 1997-04-04 Novel carboxylic acid derivatives, their production and use
ARP970101432A AR006593A1 (es) 1996-04-12 1997-04-10 Compuestos derivados de acidos carboxilicos, utiles como inhibidores de la endotelina y las composiciones farmaceuticas que los contienen
HR19614542.2A HRP970200A2 (en) 1996-04-12 1997-04-11 Novel carboxylic acid derivatives, their production and use
ZA973096A ZA973096B (en) 1996-04-12 1997-04-11 Novel carboxylic acid derivatives their preparation and use
CO97018895A CO4900038A1 (es) 1996-04-12 1997-04-11 Nuevos derivados de acidos carboxilicos, su obtencion y aplicacion
TW086104674A TW419465B (en) 1996-04-12 1997-04-11 Novel carboxylic acid derivatives, their preparation and use as endothelin antagonists
IDP971240A ID19050A (id) 1996-04-12 1997-04-14 Turunan-turunan asam karboksilat yang baru, pembuatannya dan penggunaannya
BG102770A BG63202B1 (bg) 1996-04-12 1998-09-15 Нови производни на карбоксилни киселини, тяхното получаване и използване
NO19984713A NO311802B1 (no) 1996-04-12 1998-10-09 Nye karboksylsyre-derivater og deres anvendelse

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19614542A DE19614542A1 (de) 1996-04-12 1996-04-12 Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE19614542A1 true DE19614542A1 (de) 1997-10-16

Family

ID=7791123

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19614542A Withdrawn DE19614542A1 (de) 1996-04-12 1996-04-12 Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung

Country Status (23)

Country Link
US (1) US6103732A (de)
EP (1) EP0892788A1 (de)
JP (1) JP2000508325A (de)
KR (1) KR20000005366A (de)
CN (1) CN1216042A (de)
AR (1) AR006593A1 (de)
AU (1) AU711293B2 (de)
BG (1) BG63202B1 (de)
BR (1) BR9708614A (de)
CA (1) CA2250764A1 (de)
CO (1) CO4900038A1 (de)
DE (1) DE19614542A1 (de)
HR (1) HRP970200A2 (de)
ID (1) ID19050A (de)
IL (1) IL126026A0 (de)
NO (1) NO311802B1 (de)
NZ (1) NZ331704A (de)
PL (1) PL329240A1 (de)
SK (1) SK127698A3 (de)
TR (1) TR199802042T2 (de)
TW (1) TW419465B (de)
WO (1) WO1997038982A1 (de)
ZA (1) ZA973096B (de)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1998027070A1 (de) * 1996-12-18 1998-06-25 Basf Aktiengesellschaft Heterozyklische carbonsäurederivate, ihre herstellung und verwendung als endothelinrezeptorantagonisten

Families Citing this family (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6030975A (en) * 1997-03-14 2000-02-29 Basf Aktiengesellschaft Carboxylic acid derivatives, their preparation and use in treating cancer
HUP0004935A3 (en) * 1997-09-04 2001-12-28 Basf Ag Novel carboxylic acid derivatives, their production and their use as mixed eta/etb endothelin-receptor antagonists
HU0900792D0 (en) * 1997-10-17 2010-03-01 Ark Therapeutics Ltd Use of renin-angiotensin inhibitors
US7566452B1 (en) 1999-05-04 2009-07-28 New York University Cancer treatment with endothelin receptor antagonists
PT1243262E (pt) * 2001-03-20 2006-10-31 Sanol Arznei Schwarz Gmbh Nova utilizacao de uma classe de compostos peptideos para o tratamento da dor inflamatoria nao neuropatica
ES2185606T3 (es) * 2001-03-21 2003-05-01 Sanol Arznei Schwarz Gmbh Nuevo uso de una clase de compuestos peptidicos para tratamiento de la alodinia u otros tipos diferentes de dolor cronico o fantasma.
CN1950101B (zh) 2004-04-16 2011-03-30 舒沃茨药物股份公司 肽化合物用于预防和治疗慢性头痛的用途
EP1781276B1 (de) * 2004-08-27 2010-06-23 UCB Pharma GmbH Verwendung von peptidverbindungen zur behandlung von schmerzen durch knochenkrebs, chemotherapie- und nucleosid-bedingten schmerzen
US20070043120A1 (en) * 2005-08-18 2007-02-22 Bettina Beyreuther Therapeutic combination for painful medical conditions
EP1754476A1 (de) * 2005-08-18 2007-02-21 Schwarz Pharma Ag Lacosamid (SPM 927) zur Behandlung von Myalgien, z.B. Fibromyalgie
US20070048372A1 (en) * 2005-08-18 2007-03-01 Srz Properties, Inc. Method for treating non-inflammatory osteoarthritic pain
PT2462990E (pt) 2006-06-15 2014-04-02 Ucb Pharma Gmbh Composição farmacêutica com efeito anticonvulsivo sinergístico

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE4411225A1 (de) * 1994-03-31 1995-10-05 Basf Ag Verwendung von Carbonsäurederivaten als Arzneimittel
WO1996000219A1 (en) * 1994-06-27 1996-01-04 Ciba-Geigy Ag Pyrimidinyl- and triazinyl-oxy and thio-3-haloalkyl-propionic acid derivatives as herbicides

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1998027070A1 (de) * 1996-12-18 1998-06-25 Basf Aktiengesellschaft Heterozyklische carbonsäurederivate, ihre herstellung und verwendung als endothelinrezeptorantagonisten
US6448248B1 (en) 1996-12-18 2002-09-10 Abbott Laboratories Heterocyclic carboxylic acid derivatives, the production and use thereof as endothelin receptor antagonists

Also Published As

Publication number Publication date
BG102770A (en) 1999-11-30
ID19050A (id) 1998-06-04
AR006593A1 (es) 1999-09-08
BR9708614A (pt) 1999-08-03
IL126026A0 (en) 1999-05-09
CO4900038A1 (es) 2000-03-27
NO311802B1 (no) 2002-01-28
KR20000005366A (ko) 2000-01-25
NO984713L (no) 1998-10-09
US6103732A (en) 2000-08-15
ZA973096B (en) 1998-10-12
BG63202B1 (bg) 2001-06-29
TW419465B (en) 2001-01-21
NO984713D0 (no) 1998-10-09
PL329240A1 (en) 1999-03-15
EP0892788A1 (de) 1999-01-27
TR199802042T2 (xx) 2000-09-21
AU711293B2 (en) 1999-10-07
WO1997038982A1 (de) 1997-10-23
AU2636497A (en) 1997-11-07
HRP970200A2 (en) 1998-04-30
JP2000508325A (ja) 2000-07-04
CN1216042A (zh) 1999-05-05
NZ331704A (en) 2000-06-23
CA2250764A1 (en) 1997-10-23
SK127698A3 (en) 2000-03-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP1110952B9 (de) Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung
DE19536891A1 (de) Neue Aminosäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung
DE19636046A1 (de) Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung als gemischte ET¶A¶/ET¶B¶-Rezeptorantagonisten
EP0733052B1 (de) Bicyclen-derivate, ihre herstellung und verwendung
DE19614533A1 (de) Neue alpha-Hydroxysäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung
DE19614542A1 (de) Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung
EP0892786B1 (de) Neue carbonsäurederivate, ihre herstellung und verwendung
EP1027338A2 (de) Neue carbonsäurederivate, die amidseitenketten tragen, ihre herstellung und verwendung als endothelin-rezeptorantagonisten
WO1998027070A1 (de) Heterozyklische carbonsäurederivate, ihre herstellung und verwendung als endothelinrezeptorantagonisten
WO1998058916A1 (de) NEUE β-AMINO UND β-AZIDOCARBONSÄUREDERIVATE, IHRE HERSTELLUNG UND VERWENDUNG ALS ENDOTHELINREZEPTORANTAGONISTEN
EP1009741A1 (de) Neue carbonsäurederivate, ihre herstellung und verwendung als gemischte et a?/et b?-endothelin-rezeptorantagonisten
DE19533025A1 (de) Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung
DE4341663A1 (de) Anellierte 2-Oxopiperazine, ihre Herstellung und Verwendung
DE19806438A1 (de) Neue Carbonsäurederivate mit 5-substituiertem Pyrimidinring, ihre Herstellung und Verwendung
EP1037883A1 (de) NEUE HETEROCYCLISCH SUBSTITUIERTE $g(a)-HYDROXYCARBONSÄUREDERIVATE, IHRE HERSTELLUNG UND VERWENDUNG ALS ENDOTHELINREZEPTORANTAGONISTEN
EP1196394A1 (de) Neue carbonsäurederivate mit 5,6 substituiertem pyrimidinring, ihre herstellung und verwendung als endothelin rezeptorantagonisten
DE19858779A1 (de) Neue ß-Amido und ß-Sulfonamidocarbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung als Endothelinrezeptorantagonisten
DE19809144A1 (de) Neue unsymmetrisch substituierte Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung als gemischte ET¶LAMBDA¶/ET¶B¶-Rezeptorantagonisten
DE19738578A1 (de) Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung als gemischte ET¶A¶/ET¶B¶-Rezeptorantagonisten
DE19811915A1 (de) Neue Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung als gemischte ET¶A¶/ET¶B¶-Rezeptorantagonisten
DE19924892A1 (de) Neue Carbonsäurederivate mit arylsubstituierten Stickstoffheterocyclen, ihre Herstellung und Verwendung als Endothelin Rezeptorantagonisten
DE19700884A1 (de) Heterozyklische Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung als Endothelinrezeptorantagonisten
EP1286973A2 (de) Neue carbamate und harnstoffe, ihre herstellung und verwendung als endothelin-rezeptorantagonisten
EP1104410A1 (de) Neue carbonsäurederivate, die ketoseitenketten tragen, ihre herstellung und verwendung als endothelin-rezeptorantagonisten
DE19652763A1 (de) Heterozyklische Carbonsäurederivate, ihre Herstellung und Verwendung als Endothelinrezeptorantagonisten

Legal Events

Date Code Title Description
8130 Withdrawal