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DE1768549A1 - Verfahren zur Herstellung von polycyclischen Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von polycyclischen Verbindungen

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DE1768549A1
DE1768549A1 DE19681768549 DE1768549A DE1768549A1 DE 1768549 A1 DE1768549 A1 DE 1768549A1 DE 19681768549 DE19681768549 DE 19681768549 DE 1768549 A DE1768549 A DE 1768549A DE 1768549 A1 DE1768549 A1 DE 1768549A1
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Germany
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provitamin
vitamin
irradiation
solution
previtamin
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DE19681768549
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English (en)
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Auf Nichtnennung Antrag
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Siegfried AG
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Siegfried AG
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    • Y10S204/912Oxygen treating agent

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Siegfried Aktiengesellschaft Zofingen ( Schweiz )
Verfahren zur Herstellung von polycyclischen Verbindungen
Es ist bekannt, daß Provitamin D durch Bestrahlung mit ultraviolettes Lieht in Prävitamin D undfLetzteres durch Erwärmen in Vitamin D umgewandelt werden kann. Es ist üblich, die Bestrahlung bei Temperaturen unterhalb Raumtemperatur und bei Wellenlängen über 270 nm durchzuführen. Man verwendet hierzu Quecksilberhochdruckbrenner. Nachteilig wirkt sich bei diesen Brennern aus, daß das photochemisch wirksame Licht für die Vitamin D-Synthese bezogen auf die aufgenommene elektrische Leistung sehr gering (unter 2 Jt) ist, und daß außerdem das Licht der für die Bestrahlung ungünstigen Wellenlängen herausgefiltert werden muA, Die so erhaltenen Bestrahlungsprodukte sind gelbe bis braune Harze, die langwierige Aufarbeitungsprozess· erfordern.
Obwohl man bisher der Auffassung war, daß zur photochemischen Synthese von Vitamin D ein Wellenlängenbereich von
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über 270 mn und tiefe Temperaturen erforderlich sind, wurde nun überraschenderweise gefunden, daß man die Wirtschaftlichkeit der Herstellung von Vitamin D wesentlich verbessern und gleichzeitig ein weiBes, kristallines Produkt erhalten kann,wenn man die Bestrahlung bei Temperaturen oberhalb von 50°C und bei einer Wellenlänge von 253,7 nm durchführt.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung von Prävitamin D (Prävitamin D2 bzw. D3), Vitafcin D (Vitamin Dp bzw. D5) und deren Estern ist demnach dadurch gekennzeichnet, daß man eine Lösung von Provitamin D (Provitamin D- bzw. D_) oder eine Lösung eines Provitamin D-Esters mit ultraviolettem Licht der Wellenlänge 253»7 nm bei Temperaturen von 50 - 120°C bestrahlt.
Geeignete Provitamin D-Ester sind z.B. Ester des Ergosterols (Provitamin D.) bzw. 7-Dehydrocholeeterols (Provitamin D-) deren Säurerest sich von aliphatischen oder aromatischen, gesättigten oder ungesättigten Carbonsäuren ableitet. Von den aliphatischen Carbonsäuren kommen beispielsweise niedere Carbonsäuren, z.B. die Essig-, Propion- oder Valerian-säure, von den höheren Carbonsäuren z.B. die Laurin-, Palmitin- oder OeI- bzw. Elaidin-säure in Frage. Als Beispiele für aromatische Carbonsäuren können die Benzoe-, Toluyl- oder Naphthoesäure genannt werden.
Ein besonder· hoher Nutzeffekt wird erreioht, wenn man mit einer Quecksilker-Niederdrucklampe arbeitet, welche bis zu 90 ^aufgenommenen elektrischen Leistung in ultraviolettes Licht der genannten Wellenlänge umwandelt.
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BAD ORIQJNAl
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_ Tt _
Die Verwendung von Quecksilber-Niederdrucklampen bringt weiterhin eine starke Vereinfachung der Bestrahlungsapparatur mit sich, da sich dadurch die Anwendung von Strahlenfiltern erübrigt.
Durch die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens erhält man ein rein weisses, kristallines Produkt, bestehend aus Prävitamin D (Prävitamin D2 bzw. D,), Vitamin D (Vitamin D2 bzw. D,), Provitamin D (Provitamin D bzw. D-) und geringen Mengen Tachysterol,, bzw. Tachysterols, oder aus Estern dieser Verbindungen. Das darin enthaltene Prävitamin D kann nach bekannten Methoden durch Erhitzen in Vitamin D übergeführt werden. Das Provitamin D kann in an sich bekannter Weise, z.B. nach den Angaben des Beispiels 1, durch fraktionierte Kristallisation aus dem Gemisch abgetrennt und erneut als Ausgangsmaterial eingesetzt werden. Auch das Tachysterol kann, wie bekannt, durch fraktionierte Kristallisation oder durch Ausfällen mit Maleinsäureanhydrid aus dem Gemisch entfernt werden.
Je nachdem, ob man Ergosterol oder 7-Dehydrocholesterol als Ausgangsmaterial verwendet, erhält man Vitamin D2 bzw. Vitamin D,. Setzt man einen Ester des Ergosterols oder des 7-Dehydroeholesterols ein, so erhält man den entsprechenden Ester des Yitamins D bzw. Vitamins D,.
Wie oben angegeben, arbeitet man bei Temperaturen von 50° - 1200C, vorzugsweise bei Temperaturen von 70 -900G. Die Bestrahlung des Provitamins wird zweckmäßigerweise in einer 0,01 - 2Jtigen, vorzugsweise einer 0,1 bis 0,5Jigen Lösung vorgenommen; jedoch ist die Wahl der Konzentration vom verwendeten Lösungsmittel abhängig. Als Lösungsmittel können organische Lösungsmittel
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zweckmäßigerweise solche mit einer (bei 20°C gemessenen) Dielektrizitätskonstanten DK <20, wie niedere Alkohole, einfache und cyclische Äther, wie Dioxan, aliphatische Kohlenwasserstoffe, Benzol, Toluol, o- oder p-Xylol verwendet werden; vorzugsweise arbeitet man in Isopropanol, Isooctan, Benzol, o- oder p-Xylol. Entgegen den bisherigen Annahmen kann man auch in einer Lösung von Benzol, o- oder p-Xylol arbeiten, obwohl diese das eingestrahlte Licht der Wellenlänge 253,7 nm fast gänzlich absorbieren. Daß das erfindungsgemäße Verfahren trotzdem operabel ist, muß auf die Anwendung der erhöhten Temperatur und auf die Wirkung dieser Lösungsmittel als Sensibilisatoren zurückzuführen sein.
Die Photoreaktion kann sowohl bei Normaldruck als auch bei erhöhtem Druck durchgeführt werden. Vorzugsweise arbeitet man jedoch bei Normaldruck.
Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird zweckmäßigerweise eine Lösung des Provitamins (Bgosterol, bzw. 7-Dehydrocholesterol) oder eine Lösung eines Esters dieser Verbindungen in einer Umlaufapparatur unter Inertgasahmosphäre mit einer Quecksilber-Niederdrucklampe bis zu einem Umsatz von etwa 40 - 60 Jt bestrahlt. Der Umsatz wird nach bekannten Methoden entweder mittels DünnschichtChromatographie, mit Hilfe der GasChromatographie oder durch mathematische Analyse des UV-Absorptionsspektrums der Reaktionsmischung ermittelt. Zur Erzielung eines hohen Vitamin-D-Gehaltes kann die aus der Photoreaktion kommende Lösung noch so lange auf erhöhter Temperatur
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gehalten werden, bis dünnschichtchromatographisch keine Abnahme von Prävitamin D mehr nachweisbar ist. Das nicht umgesetzte Provitamin kann nach bekannten Methoden, z.B. durch Kristallisation aus Methanol abgetrennt und wieder in den Bestrahlungsprozess eingesetzt werden. Das nach der Abtrennung des Ausgangsmaterials vorliegende vitaminhaltige Produkt kann direkt als aktives Substrat verwendet werden.
Um reinstes, kristallisiertes Vitamin D zu erhalten, kann das in geringer Menge als Nebenprodukt anfallende Tachysterol nach bekannten Methoden durch Umsatz mit Citraconsäureanhydrid und restliches Prävitamin durch Säulen Chromatographie abgetrennt werden.
Die folgenden Beispiele veranschaulichen das erfindungsgemäße
geben.
gemäße Verfahren. Alle Temperaturen sind in 0C ange-
Beispiel 1
1 g Ergosterol wird in 1 Liter Isopropanol pro analysi unter Argon in einer Umlaufapparatur mit einer Quecksilber-Niederdrucklampe von 8 Watt bei konstant gehaltener Temperatur 120 Minuten lang bestrahlt. Anschließend wird das Reaktionsgemi3ch ohne Bestrahlung 120 Minuten auf 80° erhitzt. Danach wird das Lösungsmittel im Stickstoffstrom unter vermindertem Druck bis zur Trockene »!gedampft, der Rückstand in wenig heißem Methanol gelöst und das nicht umgesetzte Ausgangsmaterial bei -6° auskristallisiert.
Das Reaktionsgemisch hat dann bei den nachfolgend angegebenen konstant gehaltenen Bestrahlungstemperaturen folgende Zusammensetzung:
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Bestrahlungstemperatur Vitamin D2 + Prä Tachysterol
Vitamin D2
t0 % %
50,5 32,9 21,6
60,2 37,5 14,1
70,0 38,7 10,0
77,2 42,6 8,5
Ein ähnliches Ergebnis hinsichtlich der Ausbeute erhält man, wenn man Ergosterol-Acetat oder wenn man 7-Dehydrocholesterol oder 7-Dehydrocholesterol-Acetat als Ausgangsmaterial verwendet.
Beispiel 2
1 g bzw. 2 g 7-Deh|fdrocholesterol werden in 1 Liter Isopropanol pro analysi unter Argon in einer Umlaufapparatur mit einer Quecksilber-Niederdrucklampe von 8 Watt bei einer konstant gehaltenen Temperatur von 77,3 - 0,1 bestrahlt. Anschließend wird das Reaktionsgemisch ohne Bestrahlung 120 Minuten auf 77° erfcitzt. Das nicht umgesetzte Ausgangsmaterial wird gemäß den Angaben in Beispiel 1 abgetrennt.
Das Reaktionsgemisch hat dann nach einem Umsatz von ^l Jt Provitamin und einer Anfangskonzentration von 1 g bzw. 2g Provitamin/l folgende Zusammensetzung:
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Angangskonzentration Vitamin D + Prävita- Tachysterol
min D,
1,0 g/l 35,2 5,8
2,0 g/l 37,0 M
Ein ähnliches Ergebnis hinsichtlich der Ausbeute er.hält man, wenn man 7-Dehydrocholesterol-Acetat oder wenn man Ergosterol oder Ergosterol-Acetat als Ausgangsmaterial verwendet.
Beispiel 3
1 g Ergosterol wird in 1 Liter des nachstehend angegebenen Lösungsmittels unter Argon in einer Umlaufapparatur mit einer Quecksilber-Niederdrucklampe von 8 Watt in einem Temperaturbereich von 84,7 - 87,0° bis zu einem Umsatz von 45 % Ergosterol bestrahlt. Dazu werden folgende Bestrahlungszeiten benötigt:
Lösungsmittel Dielektrizitäts- Bestrahlungszeit bis
konstante des Lö- zu einem Umsatz von sungsmittels 45 % Ergosterol (min.)
DK (20°)
n-Butanol/H20 27,1 90
(85/15)
n-Butanol 17,8 82
Isooctan 1,94 73
Ein ähnliches Ergebnis hinsichtlich der Auebeute erhält man, wenn man Ergosterol-Acetat oder wenn man 7-Dehydrocholesterol oder 7-Dehydrocholesterol-Acetat als Ausgangsmaterial verwendet.
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Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Prävitamin D (Prävitamin D„ bzw. D,), Vitamin D (Vitamin Dp bzw. D-) und deren Estern, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Lösung von Provitamin D (Provitamin D„ bzw. D,) oder eine Lösung eines Provitamin D-Esters mit ultraviolettem Licht der Wellenlänge 253,7 nm bei Temperaturen von 50 - 1200C bestrahlt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlung mit einer Quecksilber-Niederdrucklampe durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlung bei einer Temperatur zwischen 70 und 900C durchgeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß man eine 0,1 - 0,5*ige Lösung des Provitamins oder eines Provitaminesters verwendet.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-4, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlung in einem Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch von geringer Polarität durchgeführt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel Isooctan, Isopropanol, Benzol, Toluol, o-Xylol oder p-Xylol verwendet wird.
Für Siegfried Aktiengelellschaft
*»».·« /in ic (Dr.H.J.Wolff)
109818/2016 Rechtsanwalt
Neue Unterlagen (απ 7 * ι a^ ·,· ν- ι ■„ ♦? ·» t- *:-,^Mngsee·. ν. 4.9.
DE19681768549 1967-05-31 1968-05-25 Verfahren zur Herstellung von polycyclischen Verbindungen Pending DE1768549A1 (de)

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DE2842691A1 (de) * 1978-09-30 1980-04-10 Karl Dr Med Theurer Energetische anregung biologischer arzneimittel
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KR102331419B1 (ko) 2014-12-18 2021-11-26 시버스 유럽 비.브이. 비타민 d2 및 비타민 d3의 개선된 제조 방법
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AT308289B (de) 1973-06-25
BE715894A (de) 1968-12-02
NL6807658A (de) 1968-12-02
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GB1220749A (en) 1971-01-27
US3575831A (en) 1971-04-20

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