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DE1669491B - Verfahren zur Herstellung flammwidriger regenerierter Cellulosefasern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung flammwidriger regenerierter Cellulosefasern

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Publication number
DE1669491B
DE1669491B DE1669491B DE 1669491 B DE1669491 B DE 1669491B DE 1669491 B DE1669491 B DE 1669491B
Authority
DE
Germany
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viscose
phosphate
mixed
phosphoric acid
spun
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Haruo Tokio; Yagami Kazuo; Tumori Takao; Yashiro Kumamoto; Watanabe (Japan)
Original Assignee
Kokoku Rayon Pulp Co., Ltd., Tokio

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Description

1 2
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung , Die erfindungsgemäß verwendeten Phosphorsäureflammwidriger, regenerierter Cellulosefasern, das da- ester sind insbesondere Triarylphosphat, wie Tridurch gekennzeichnet ist, daß man Viskose mit wenig- phenylphosphat, Trikresylphosphat, Trixylenylphosstens einem Phosphorsäureester der allgemeinen phat, Kresyldiphenylphosphat, Tris(p-tert-butylphe-Formel 5 nyl)phosphat, 2-Biphenylyldiphenylphosphat, p-tert-
Butylphenyldiphenylphosphat, Bis(p-tert-butylphenyl)-R1O -^ phenylphosphat, o-Chlorphenyldiphenylphospbat, Bis-
R O po (o-chlorphenyl)phenylphosphat, Tris(2-biphenyl)phos-
2 ^ phat und Diphenyl-o-xylenylphosphat.
R3O 10 Diese Phosphorsäureester können mit Viskose ent-
. . '■ , weder in reiner Form oder in einer Lösung in organischen Lösungsmitteln, wie Schwefelkohlenstoff, ver-
worin R1, R2 und R3 Arylgruppen oder Halogenaryl- mischt werden. Das Mischen kann noch besser gruppen sind, und R1, R2 und R3 gleich oder ver- durchgeführt werden, wenn die Ester in Form einer schieden sein können, vermischt und das Gemisch in 15 Emulsion in Wasser oder in einer wäßrigen Alkaliüblicher Weise in ein saures Koagulierbad verspinnt. lösung in Gegenwart eines geeigneten Emulgators Es ist bekannt, die Brennbarkeit von Cellulose- zugegeben werden. Die Phosphorsäureester können fasern, die einer der Schwächen der Fasern ist, dadurch mit Viskose zu einem sehr stabilen Gemisch in allen herabzusetzen, daß man in einer Nachbehandlung die Mengenverhältnissen vermischt werden, ohne daß die Fasern mit einem entflammungshemmenden Mittel 20 Komponenten sich trennen oder koagulieren. Das behandelt oder damit reagieren läßt. In diesem Ver- Mengenverhältnis der Phosphorsäurester, die in die fahren wird jedoch die Entflammungshemmung durch Viskose eingemischt werden, kann nach der ge-Waschen abgebaut. Andererseits ergeben Verfahren, wünschten Flammfestigkeit der Fasern gewählt werdie eine dauerhafte Entflammungsfestigkeit der Cellu- den. Die Flammfestigkeit steigt proportional mit der lose bewirken und chemische Reaktionsprodukte der 25 Menge Phosphorsäureester bis zu 60 Teilen pro Cellulose mit Stoffen wie Harnstoffphosphat oder einer 100 Teilen Cellulose an, während ein Verspinnen noch Verbindung von Titan und Tetrakishydroxymethyl- mit bis zu ICO Teilen des Phosphorsäureesters durchphosphoniumchlorid (THPC) nutzbar machen, nicht geführt werden kann.
immer eine ausreichende Dauerhaftigkeit und erfor- Viskose und die Mischung werden nach sorgfältigem dern schwierige und kostspielige Behandlungen. 30 Vermischen durch Rühren gemäß dem üblichen Ver-Außerdem können diese Verfahren häufig das gute fahren naß versponnen unter Verwendung eines sauren Aussehen und die Griffigkeit der Fasern verschlechtern Koagulierbädes, das Schwefelsäure," Zinksulfät und und merklich die ,mechanischen und anderen Eigen- , Natriumsulfat enthält, und anschließend gereinigt und schäften abbauend Diese Schwierigkeiten bedingen, getrocknet. Da die verwendeten Phosphorsäureester daß die Behandlung zum Flammfestmachen der Fasern 35 in Wasser, Säure und Alkali nicht löslich sind, wird in der Praxis nicht verwendet werden. im Koagulierbad oder während des Reinigungs-
Es wurde gefunden, daß beim Verspinnen von Verfahrens sehr wenig verloren. Wenn z. B. 40 Teile Viskose aus Spinnbädern unter Zusatz bestimmter des Phosphorsäureesters auf 100 Teile Cellulose angeflammfestmachender Mittel diese Schwierigkeiten wendet werden, bleiben 80 bis 95% des zugefügten überwunden werden können. Wenn Viskose, die mit 40 Phosphorsäureesters in den Fasern. Ein bemerkenseinem gewöhnlichen flammfestmachenden Mittel zur wertes Kennzeichen der Erfindung ist, daß der Phos-Erhöhung der Feuerfestigkeit der hergestellten Rayon- phorsäureester homogen in den Fasern dispergiert fasern versetzt und versponnen wird, kann im allge- und dort festgehalten wird und daher selbst bei wiedermeinen keine Flammfestigkeit erzeugt werden, weil holtem Waschen nicht verlorengeht und die hervor-. das Mittel mit dem Alkali oder dem Schwefelkohlen- 45 ragende SelbstverlÖschungsfähigkeit der Fasern beiStoff oder Viskose oder mit den Säuren und/oder behalten wird.
Salzen im Koagulierbad reagieren kann oder durch Die Erfindung wird durch folgende Beispiele
Auflösen im Koagulierbad oder einen Abbau im Klär- erläutert,
verfahren verlorengehen kann. Es wurde gefunden,
daß dies bei den erfindungsgemäß verwendeten 50 - B e i s ρ i e 1 1
Phosphorsäureestern nicht der Fall ist, wenn sie in
einem Mischspinnverfahren angewendet werden. Holzpulpe als Rohmaterial für die Herstellung von
Erfindungsgegenstand ist ein Verfahren zur Herstel- Rayon wurde 1 Stunde in einer 18,5%igen Lösung lung flamm widriger regenerierter Cellulosefasern, wobei von Ätznatron bei 25° C eingeweicht, mit dem 2,8fachen man Viskose mit wenigstens einem Phosphorsäureester 55 Gewicht wie das Eigengewicht der Pulpe gepreßt, der allgemeinen Formel 2 Stunden bei 300C zermahlen, 18 Stunden bei 30° C
gealtert und dann bei 25°C 2 Stunden mit 35%, bezogen auf die Cellulose, Schwefelkohlenstoff behan-R1O-^ delt. Das erhaltene Cellulosexanthat wurde in einer
RO PO 6o Lösung von Ätznatron gelöst, zur Entfernung von
2 ^- Blasen filtriert, bei 2O0C 24 Stunden gealtert und eine
R3O Viskose mit einer Viskosität von 35 Sekunden nach
der Fallkugelmethode, einem y-Wert 40, einer Cellulosekonzentration von 8% und einer Alkalikonzen-
worin R1, R2 und R3 Arylgruppen oder Halogenaryl- 65 tration von 5,8% erhalten. Zu dieser Viskose wurde gruppen bedeuten und Rj, R2 und R3 gleich oder ver- Trikresylphosphat zugegeben in einer Menge von schieden sein können, vermischt und das Gemisch in 20 Teilen auf 100 Teile Cellulose mittels eines Mischers üblicher Weise in ein saures Koagulierbad verspinnt. vor dem Verspinnen. Das Gemisch wurde in das erste
Spinnbad versponnen, das eine Temperatur von 50°C hatte und 100 g/l Schwefelsäure, 360 g/l Natriumsulfat und 15 g/l Zinksulfat enthielt, und anschließend das Produkt in dem zweiten Bad einer Temperatur von 900C verstreckt zur Herstellung von Werg. Nach dem Schneiden wurden die erhaltenen Stapelfasern hintereinander mit heißem Wasser von 90" C behandelt, mit Wasser gewaschen, mit einer Lösung einer Alkalikonzentration von 5 g/l bei 7O0C entschwefelt, erneut mit Wasser gewaschen, mit Natriumhypochlorit mit einem effektiven Chlorgehalt von 0,5 g/l gebleicht, mit Schwefelsäure einer Konzentration von 1 g/l behandelt, mit Wasser gewaschen und schließlich in einem Vergütungsbad behandelt und das Produkt (Probe 1 in Tabelle I) erhalten. xs
Beispiel 2
Es wurde Trixylenylphosphat mit Viskose vermischt und gemäß Beispiel 1 versponnen. ao
Beispiel 3
Es wurde Kresyldiphenylphosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch gemäß Beispiel 1 verspönnen.
Beispiel 4
Es wurde Diphenyl-o-xylenylphosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch gemäß Beispiel 1 verspönnen.
Beispiel 5
Es wurde Triphenylphosphat mit Viskose im Verhältnis von 30 Teilen zu 100 Teilen Cellulose vermischt, wobei das Triphenylphosphat in einer Lösung aus 100 Teilen des Phosphats in 30 Teilen Schwefelkohlenstoff angewendet wurde, und das Gemisch wie im Beispiel 1 versponnen.
Beispiel 6
Es wurde Tris(p-tert-butylphenyl)phosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch gemäß Beispiel 5 versponnen.
Beispiel 7
Es wurde 2-BisphenylyIdiphenylphosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch gemäß Beispiel 5 versponnen.
Beispiel 8
Es wurde p-tert-Butylphenyldiphenylphosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch gemäß Beispiel 5 versponnen.
Beispiel 9
Es wurde Bts(p-tert-butylphenyl)phenylphosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch gemäß Beispiel 5 versponnen.
Beispiel 10
Es wurde o-Chlorphenyldiphenylphosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch gemäß Beispiel 5 versponnen.
Beispiel 11
Es wurde Bis(o-chlorphenyl)phenylphosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch gemäß Beispiel 5 versponnen.
Beispiel 12
Es wurde Tris(2-biphenyl)phosphat mit Viskose vermischt und das Gemisch wie gemäß Beispiel 5 versponnen.
In der folgenden Tabelle werden die in den Beispielen erhaltenen Fasern mit deren Eigenschaften aufgeführt, wobei die Feine der Fasern 2 Denier beträgt.
Probe
nach Beispiel Nr.
Flammfestigkeit
A J B(»/,)
76 Dichte Trocken
festigkeit
(g'den)
Trocken
dehnung
(%>)
Knoten
festigkeit
(g'den)
1 79 76 1,46 2,16 19,1 1,27
2 79 74 1,47 2,12 18,8 1,25
3 77 74 1,47 2,17 18,5 1,25
4 77 83 1,48 2,14 18,7 1,23
5 87 81 1,43 2,11 18,3 1,22
6 85 80 1,44 2,19 18,9 1,22
7 83 80 1,45 2,19 18,7 1,20
8 84 81 1,43 2,10 18,7 1,19
9 84 78 1,42 2,15 19,0 1,18
10 82 80 1,43 2,17 18,6 1,19
11 84 80 1,43 2,15 18,4 1,19
η 84 60 1,44 2,16 18,6 1,18
Vergleich 85 1 1,52 2,39 16,5 0,87
üblicher Rayon 45 1,50 2,80 18,1 1,60
Die zum Vergleich aufgeführte Probe ist feuerfestes Rayon, das durch Behandlung von gewöhnlichem Rayon in folgender Weise hergestellt wurde:
Zusammensetzung des Behandlungsbades:
Monomethyloldicyandiamid 10%
Phosphorsäure 2%
Polyäthylenemulsion 1 %
Menge des Behandlungsbades:
50mal das Gewicht der Stapelfaser.
Das Bad wurde 3 Minuten bei Raumtemperatur einwirken gelassen, die Naßaufnahme betrug 150%. Anschließend wurde 90 Minuten bei 100°C getrocknet. Die Flammfcstigkeit wurde wie folgt gemessen:
Verfahren A
Die Faserproben wurden ausgebreitet und 24 Stunden unter Normalbedingungen stehengelassen (200C, 65 °/o relativer Luftfeuchte). Es wurden 2 g der Fasern abgewogen und ein Ball mit dem Durchmesser 50 ± 5 mm hergestellt. Es wurde ein gewogener Haken aus dünnem verzinktem Eisendraht (Nr. 30 JTS) in den Mittelpunkt des Balls eingehakt und der BaJl am Haken aufgehängt. Der untere Teil des Balls wurde unmittelbar mit einer Flamme eines Streichholzes 1 Sekunde erwärmt. Beim Verschwinden der Flamme wurde der Ball gelöscht, 1 Stunde bei Normalbedingungen stehengelassen und gewogen. Die Flammfestigkeit wurde als Durchschnittswert von vier Messungen gemäß folgender Gleichung berechnet:
Flammfestigkeit («/o) - „Restgewicht nach Verbrennung (gj_ .
Probengewicht (g)
Verfahren B
»5
Es wurden zu einem Teil der Probe 100 Teile destilliertes Wasser zugesetzt, das Gemisch 10 Minuten bei 70 ± 2° C gerührt und das Wasser verworfen. Das Waschen wurde dreimal wiederholt. Die Probe wurde getrocknet, bis die Feuchtigkeit unter den Gleich- so gewichtswert abfiel. Die Probe wurde sorgfältig ausgebreitet und 24 Stunden unter Normalbedingungen stehengelassen. Die Flammfestigkeit wurde dann wie im Verfahren A gemessen.
B e i s ρ i e 1 13 *5
und Vergleichsversuch
Es ist bekannt, einen speziellen phosphorhaltigen Zusatzstoff, nämlich Tris-(di-2,3-brompropyl)phosphat, zusammen mit der Viskose zu verspinnen, um 3<> auf diese Weise Regeneratcellulosefäden herzustellen. Dieser Zusatzstoff wird jedoch im Koagulierbad oder während des anschließenden Reinigungsverfahrens leicht wieder aus den Fäden ausgewaschen, wodurch die erwünschte flammwidrige Ausrüstung zum Teil verlorengeht. Außerdem ist der bekannte Zusatzstoff nicht lichtbeständig, so daß sich die betreffenden Fäden in unschöner Weise verfärben. Diese Tatsachen werden an Hand von Vergleichsversuchen bestätigt, deren Ergebnisse in der nachstehenden Tabelle zusammengefaßt sind. Das Zumischen zur Viskose, das Verspinnen derselben und die Nachbehandlung erfolgte dabei auf völlig identische Weise.
Es wurde unter den Bedingungen des Beispiels 1 bezüglich der Art der eingesetzten Viskose und der Zusammensetzung bzw. Temperatur von Spinnbad und zweitem Behandlungsbad gearbeitet; das Streckverhältnis betrug 1,5.
Restmenge Weißheitsgrad nach
an Phos 20 Stunden
Zusatz zur Viskose be phorsäure Bestrah
zogen auf den Cellulose- ester im vor der lung mit
Xenon-
gehalt Spinn
produkt,
Be
strahlung
lampe
%
25°/0Tricresyl- 70
phosphat 90 bis 95 80
25°/0Tris-(di-
2,3-brompropyI)-
phosphat (Ver 45
gleichsversuch) ... 65 bis 70 80

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung flammwidriger regenerierter Cellulosefasern, dadurch gekennzeichnet, daß man Viskose mit wenigstens einem Phosphorsäureester der allgemeinen Formel
R1O \
R2O
R3O
PO
worin R„ R2 und R3 Arylgruppen oder Halogenarylgruppen bedeuten und R1, R2 und R3 gleich oder verschieden sein können, vermischt und das Gemisch in üblicher Weise in ein saures Koagulierbad verspinnt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Viskose verspinnt, bei der das Gewichtsverhältnis von Phosphorsäureester zu Cellulose 60:100 Teile beträgt.

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