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DE1645829B1 - Mehrstufiges Verfahren zur katalytischen Umwandlung eines Stickstoffverbindungen enthaltenden Kohlenwasserstoffoeles mit einem Anfangssiedepunkt von 288 bis 371 deg. C - Google Patents

Mehrstufiges Verfahren zur katalytischen Umwandlung eines Stickstoffverbindungen enthaltenden Kohlenwasserstoffoeles mit einem Anfangssiedepunkt von 288 bis 371 deg. C

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DE1645829B1
DE1645829B1 DE19681645829 DE1645829A DE1645829B1 DE 1645829 B1 DE1645829 B1 DE 1645829B1 DE 19681645829 DE19681645829 DE 19681645829 DE 1645829 A DE1645829 A DE 1645829A DE 1645829 B1 DE1645829 B1 DE 1645829B1
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DE
Germany
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catalyst
hydrocracking
percent
weight
alumina
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Ceased
Application number
DE19681645829
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English (en)
Inventor
Watkins Charles Henry
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Universal Oil Products Co
Original Assignee
Universal Oil Products Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Universal Oil Products Co filed Critical Universal Oil Products Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G65/00Treatment of hydrocarbon oils by two or more hydrotreatment processes only
    • C10G65/02Treatment of hydrocarbon oils by two or more hydrotreatment processes only plural serial stages only
    • C10G65/12Treatment of hydrocarbon oils by two or more hydrotreatment processes only plural serial stages only including cracking steps and other hydrotreatment steps
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G45/00Refining of hydrocarbon oils using hydrogen or hydrogen-generating compounds
    • C10G45/02Refining of hydrocarbon oils using hydrogen or hydrogen-generating compounds to eliminate hetero atoms without changing the skeleton of the hydrocarbon involved and without cracking into lower boiling hydrocarbons; Hydrofinishing
    • C10G45/04Refining of hydrocarbon oils using hydrogen or hydrogen-generating compounds to eliminate hetero atoms without changing the skeleton of the hydrocarbon involved and without cracking into lower boiling hydrocarbons; Hydrofinishing characterised by the catalyst used
    • C10G45/06Refining of hydrocarbon oils using hydrogen or hydrogen-generating compounds to eliminate hetero atoms without changing the skeleton of the hydrocarbon involved and without cracking into lower boiling hydrocarbons; Hydrofinishing characterised by the catalyst used containing nickel or cobalt metal, or compounds thereof
    • C10G45/08Refining of hydrocarbon oils using hydrogen or hydrogen-generating compounds to eliminate hetero atoms without changing the skeleton of the hydrocarbon involved and without cracking into lower boiling hydrocarbons; Hydrofinishing characterised by the catalyst used containing nickel or cobalt metal, or compounds thereof in combination with chromium, molybdenum, or tungsten metals, or compounds thereof

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  • Engineering & Computer Science (AREA)
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  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

Description

  • Die Erfindung betrifft ein mehrstufiges Verfahren zur katalytischen Urciwändlüng eines Stickstöffvetbindungen enthaltenden Kohlenwasserstofföles mit einem Anfangssiedepunkt von 288 bis 371°C in niedrigersiedende Kohlenwasserstoffprodukte durch Umsetzung iriit Wassetstoff äi-_eiiiern Toneids, kie"sel= säure und Molybdän enthaltenden Hydrofinierkatalysator bei einer Temperatur im Bereich von 260 bis 538°C unter einem Druck von 6,8 bis 204 at mit einer Plüssigkeitsraumgeschwindigkeit von Ö,5 bis 10 und anschließende Hydrokrackung wenigstens eines rlor= malerweise flüssigen Anteiles des Ausflusses der ersten Reaktionszone am Kontakt mit einem stickstoffempfindlichen Hyärokrackkatalysator.
  • Bei allen Hydrokrackverfahren ist eine selektive Spaltung zwecks Gewinnung einer hohen Ausbeute an flüssigem niedrigsiedendem Produkt, insbesondere vom Benzinbereich, bei langzeitiger Katalysatorwirkung sehr wichtig. Die Schwierigkeiten für die Erreichung dieses Zieles sind besonders groß, wenn das Ausgangskohlenwasserstofföl einen Anfangssiedepunkt von 288 bis 371° C bei einem Endsiedepunkt von 538° C oder höher besitzt. Selektives Hydrokracken solcher Kohlenwasserstofffraktionen führt zu größeren Ausbeuten an Kohleriwäässetstoffen, die im Mitteldestillatsiedeber_eiöli und äätuütet sieden, d: h. voü Kohlenwasserstoffen und Kohlenwasserstofffraktionen mit einem Anfangssicdepuükt von 177 bis 232°C und einem Endsiedepunkt von 288 bis 371°C. Außerdem soll aber selektives Hydrokracken solcher schwererer Kohlenwasserstofffraktionen zu einer wesentlich verbesserten Ausbeute an Kohlenwasserstoffen im Benzinsiedebereich, d. h. Kohlenwasserstofffraktionen mit einem Endsiedepunkt von 177 bis 232°C führen und eine Bildung gasförmiger Kohlenwasserstoffe wesentlich öder völlstähdig verhindern.
  • Uhtersüciiuügenam Hydrokrackverfahren bei schwereren Kohlenwasserstoffen haben gezeigt, daß die Anwesenheit von stickstoffhaltigen Verbindungen in der Hydrokrackbeschickung (beispielsweise Pyrrolen, Aminen, Indoleu und anderen Verbindungsklassen organischer Stickstoffverbindungen) zu einer relativ schnellen Entaktivierung der katalytisch aktiven Metallkomponenten, die als das Hydrierungs- und/oder Hydrokrackmittel dienen, sowie des festen Trägermaterials, das als saure Hydrokrackkomponente vieler Hydrokrackkatalysatoren wirkt, führt. Eine solche Entaktivieruug resultiert offenbar aus der Umsetzung der Stickstoffverbindungen mit den verschiedenen katalytischen Komponenten. Das Ausmaß einer solchen Entaktivierüng steigt äh, wenn das Verfahren fortschreitet und wenn die stickstoffhaltige Beschikkung den Katalysator zunehmend verunreinigt.
  • Nach dem Stande der Technikwird das Beschickungsmaterial zunächst unter Verfahrungsbedingutigen hydrofiniert, .die- zu einer -zersetzenden Entfernung der Stickstoffverbindungen und anderer Verunreinigungen, wie Schwefelverbindungen, führen, wobei Kohlenwassetstoffe, Ammoniak und Schwefelwasserstoff gebildet werden und mono- und diolefinische Kohlenwasserstoffe gesättigt werden. Der in flüssiger Phase vorliegende Anteil des Hydrofinierproduktes wird dann einer katalytischen Hydrokrackung in einer oder mehreren Zonen unterzogen, um die im wesentlichen stickstofffreien Kohlenwasserstoffe in niedrigersiedende Kohlenwasserstoffprodukte umzuwandeln.
  • Die USA.-Patentschrift 3 004 913 beschreibt ein Verfahren zur Entfernung von Stickstoffverbindungen aus Kohlenwasserstoffölen, wie Robölen, Gasölen, Benzin, Schmierölen üüd sonstigen flüssigen Erdölfraktionen, insbesondere aber von Schwerbenzinbeschickungen für die katalytische Reformierung, mittels Katalysatoren, die 15 bis 40 Gewichtsprozent Dieselsäure, 1 bis 8 °/o Köbaltoxyd, 3 bis 20 °/ö Molybdäntrioxyd und Rest Tonerde enthalten. Nach den Ausführungsbeispielen der Patentschrift wird jedoch bei dieser Behandlung der Stickstoff günstigstenfalls auf Restgehalte von 69 oder 83 ppm erniedrigt. Ein solcher ,Stickstoffgehalt ist zu hoch, um eine Hydrokrackung von hochsiedenden. Kohlenwasserstoffölen mit einem Anfangssiedepunkt von 288 bis 371°C an einem stickstoffeinpfiüdlichen Katalysator in guter Ausbeute durchftiheri-zu köhnüh.
  • Die USA.-Patentschrift 3 294 673 beschreibt die Hydrokrackung von Kohlenwasserstoffölen mit Anfangssiedepunkten oberhalb 205°C, beispielsweise 240 bis 250°C, mit vorgeschalteter Hydrofinierung, wobei der Hydrofinierkatalysator Nickel und Molybdän auf einem Tonerdeträger und der Hydrokrackkatalysator Nickelsulfid, Kobaltsulfid, Nickeloxyd oder Nickel-Wolfram-Sulfid auf einem Kieselsäure-Tonerde-Träger enthält. Der Stickstoffgehalt der dort verarbeiteten Ausgangsöle ist relativ niedrig, verglichen mit etwa 1143 ppm Stickstoff in einem schweren Vakuum= gasöl, wie es gemäß der Erfindung zur Verarbeitung gelangt. Auch wird wiederum nur eine relativ geringe Senkung des Stickstoffgehaltes erreicht.
  • Die USA.-Patentschrift 3 114 701 beschreibt ein sogenarintes Hydrodenitrifizierverfähren aus Kohlenwasserstoflölen mit einem Anfangssiedepunkt oberhalb etwa 82°C und einem Endsiedepunkt unterhalb etwa 675°C mittels sulfidiertem Nickel-Molybdän-Tonerde-Katalysator, dessen Träger eine kleine Kieselmenge bis zu 5 °/o enthalten kann.
  • Die Erfindung hat sich die Aufgabe gestellt, die katalytische Umwandlung eines Stickstoffverbindungen enthaltenden Kohlenwasserstoff öles mit einem Anfangssiedepunkt von 288 bis 371°C in niedrigersiedende Kohlenwasserstoffprodukte durch Umsetzung mit Wasserstoff in mehreren Stufen derart zu verbessern, daß in der Hydrofinierstufe der Stickstoffgehalt so weit gesenkt wird, daß in der Ilydrokrackstufe ein stickstoffempfindlicher Katalysator benutzt werden kann und die Ausbeuten an Kohlenwasserstoffen im Benzinsiedebereich und Mitteldestillatssiedebereichs vergrößert werden, ohne daß sich eine nennenswerte Sättigung von aromatischen Verbindungen und unkontrollierte Krackung von niedermolekularen Xohlenwasserstoffen ergibt. Die Erfindung beruht auf der Feststellung, daß es im Tonerdegehalt des Tonerde-Kieselsäure-Trägers für den PIydrofinierkatalysator und auch für den Hydrokrackkatalysator enge Bereiche von besonders hoher Wirksamkeit gibt.
  • Das mehrstufige - Verfahren zur katalytischen Umwandlung eines Stickstoffverbindungen enthaltenden Kohlenwasserstofföles mit einem Anfangssiedepunkt von 288 bis 371° C in niedrigersiedende Xohlenwasserstoffe ist deshalb dadurch gekennzeichnet, daß man die FIydrofinierung am Kontakt mit einem Katalysator durchführt, der aus 1 bis 6 °/d Nickel, berechnet als Metall, und 4 bis 45 °/0Molybdän, berechnet als Metall, und einem, Träger, bestehend aus 60,0 bis 78,0 Gewichtsprozent Tonerde und 40 bis 28 Gewichts-Prozent Kieselsäure, besteht.
  • Für die Hydrokrackstufe verwendet maä gemäß der Erfindung vorzugsweise einen Katalysator, der ein Metall der Platingruppe auf einem Träger, bestehend aus 12,0 bis 30,0 Gewichtsprozent Tonerde und 88 bis 70 Gewichtsprozent Kieselsäure, enthält. Vorzugsweise enthält dieser Katalysator 0,1. bis 2 Gewichts= Prozent Palladium oder 0,2 bis 10,0 Gewichtsprozent Nickel und 0,1 bis 2,0 Gewichtsprozent Platin.
  • Wenn man aus einem Kohlenwasserstofföl mit einem Anfangssiedepunkt von 34j'(,' und einem Endsiedepunkt von 510°C mit hohen Stickstoffgehalt eine Höchstmenge an Benzinkohlenwasserstoffen gewinnen will, so erhält man nach der Hydröfiriierußg gemäß der Erfindung und nach E3tferriüng des dabei entstandenen Ammoniaks, Schwefelvcwasserstoffs undüberschüssigen Wasserstoffs sowie kleinerer Mengen leichter Paraffinkohlenwasserstoffe ein Produkt, aus dem sich eine unterhalb 218 bis 232°C siedende Benzinfraktion abtrennen läßt, worauf dann die übrigen flüssigen Anteile der I-lydrokräckreaktiöü unterzogen werden. Man war bisher der Auffassung, daß mit Erhöhung des Tonerdegehaltes des Hydrofinierkatalysators die Entfernung von Stickstoffverbindungen kontinuierlich gesteigert wird. Tatsächlich gibt es jedoch einen kritischen Bereich für den Tonerdegehalt des Hydrofinierkatalysators, während bisher immer angenommen wurde; daß der Katalysatorträger entweder nicht sauer sein darf, d. h: möglichst Wenig Kieselsäure enthalten oder ganz aus Tonerde bestehen muß, Die Bedeutung des Tonerdegehalts im Träger des Hydrofinierkatalysators ergibt sich aus der Zeichnung. Sie- beruht auf einem Versuch; bei dem ein schweres Vakuumgasöl mit einem Stickstoffgehalt von 1193 ppm unter konstanten Betriebsbedingungen an Katalysatoren mit verschiedenen Tonerdegehälten behandelt wurde. In der Zeichnung bedeutet die Abszisse X = Gewichtsprozent Tonerde im Tonerde=Kiesel= säure-Träger, die Ordinate Y = Stickstoffgehalt des flüssigen Ausflusses in ppm. Das Trägermaterial bestand in allen. Fällen aus Tonerde und Kieselsäure, und jedes Trägermaterial wurde nach seiner Bildung mit 1,2 g Nickel und 10;0 g Molybdän je 100 em3 getränkt. Die gestrichelte Linie f1, die eine Reststickstoffkonzentration von 10,Ö ppm anzeigt, schneidet die Linie 7 an den Punkten S und 9. Eine Reststickstoffkonzentration von 10;0 ppm wird allgemein als das Maximum angesehen; das in einer Kohlenwasserstoff-Destillatfraktion toleriert werden kann; die als Beschickungsmaterial für Hydrokrackung Verwendung finden soll. Demnach ist diese Menge ein geeignetes Kriterium für eine Bewertung. Die Schnittpunkte 8 und 9 repräsentieren Tonerde-Kieselsäureträger, die 60;0 bzw: 78,0 Gewichtsprozent Tonerde enthalten. Die Bedeutung dieses Bereiches ist leicht an dem Charakter der Kurve festzustellen, da - eine Tonerdekonzentration weniger als 60,0 °/o oder mehr als 78,0 °/o eine Katalysatormasse ergibt, die zu einem Produkt mit mehr als 10,0 ppm Reststickstoffes führt und daher für eine nachfolgende Hydrokrackung nicht gut geeignet ist.
  • Der Verlauf der Kurve in der Zeichnung ist überraschend, denn er zeigt, daß der Grad einer Stickstoffentfernung nicht einfach von der zufälligen Einstellung der Zusammensetzung des Trägermaterials abhängt, sondern daß überraschende Vorteile bei Benutzung eines speziellen engen Tonerdebereichs im Hydroraffinierkatalysator resultieren: Der Katalysator in der Hydrofinierzone besitzt eine doppelte Funktion: 1. Er ist nicht empfindlich gegen eine Anwesenheit wesentlicher Mengen von Stickstoffverbindungen und Schwefelverbindungen, während er gleichzeitig in der Lage ist; diese zu zersetzen.
  • 2. Wie oben ausgeführt, bewirkt der Katalysator die Uinwändlung wenigstens eines Teiles jener Kohlenwasserstoffe, die bei einer Temperatur oberhalb 371°C sieden. Der übrige Teil des von Stickstoff befreiten Hydrofiüierprödüktes, der oberhalb 218 bis 232°C siedende Kohlenwasserstoffe umfaßt, wird mit Wasserstoff in einer Menge von 178 bis 1069 Normallitern je Liter flüssige Kohlenwasserstoffe vereinigt, wobei die Temperatur des Gemisches auf 260 bis 510°C gesteigert wird. Infolge der Eigenschaften dieser Beschickung für die Hydrokrackzone können die Betriebsbedingungen relativ mild sein. So kann die Betriebstemperatur des Katalysators wenigstens 28°C niedriger sein als die' Temperatur, die in der Hydrofinierzone angewendet wird. Die Krackzone wird unter einem Druck von 6,8 bis 200 atü gehalten, und die stündliche Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit wird im Bereich von 1,0 bis 15,0 liegen. Katalysatormassen, die wenigstens eine Metallkomponente aus den Gruppen VI-B und VIII des Periodensystems sowie einen Träger aus Kieselsäure und 12,0 bis 30,0 Gewichtsprozent Tonerde enthalten, stellen bevorzugte Hydrokrackkatalysatoren dar. Die Gesamtmenge an katalytisch aktiven Metallkomponenten liegt im Bereich von 0,1 bis 20,0 Gewichtsprozent des Gesamtkatalysators. Das Metall der Gruppe VI-B, wie Chrom, Molybdän oder Wolfram, liegt gewöhnlich im Bereich von 0,5 bis 10,0 Gewichtsprozent des Katalysators vor. Die Metalle der Gruppe V111, die in zwei Untergruppen geteilt sein können, liegen in einer Menge von 0,1 bis 10,0 Gewichtsprozent vor. Wenn ein Metall der Eisengruppe verwendet wird, wie Eisen, Kobalt oder Nickel, liegt dieses in einer Menge von 0,2 bis 10,0 Gewichtsprozent vor, während bei Verwendung eines Edelmetalls, wie Platin, Palladium oder Iridium od. dgl., dieses in einer Menge im Bereich von 0,1 bis 5,0 Gewichtsprozent vorliegt. Geeignete Hydrokrackkatalysatoren sind beispielsweise, aber nicht ausschließlich, die folgenden- 6,0 Gewichtsprozent Nickel und 0,2 Gewichtsprozent Molybdän; 6;0 Gewichtsprozent Nickel; 0,4 Gewichtsprozent Palladium; 6,0 Gewichtsprozent Nickel und 0,2 Gewichtsprozent Palladium; 6,0 Gewichtsprozent Nickel und 0,2 Gewichtsprozent Platin.
  • Das Hydrokrackprodukt wird . bei hohem Druck und niedriger Temperatur in einen wasserstoffreichen Gasstrom und flüssige Kohlenwasserstoffe zerlegt, die etwas leichte Paraffinkohlenwasserstoffe und Butane enthalten und vorzugsweise mit den flüssigen Kohlenwasserstoffen vereinigt werden, die aus der Abtrennung aus dem Hydroraffinierprodukt stammen, um daraus jene Kohlenwasserstoffe zu gewinnen, die im Benzinsiedebereich sieden. Das Verfahren unter Benutzung der Katalysatoren nach der Erfindung kann entweder in Chargen oder kontinuierlich betrieben werden. Bei Benutzung einer bevorzugten kontinuierlichen Betriebsweise kann der Katalysator als festliegende Schicht vorgesehen sein, wobei die Kohlenwasserstoffe und der Wasserstoff kontinuierlich im Aufwärtsfluß oder Abwärts$uß durch die Katalysatorschicht hindurchtreten.
  • Wie oben ausgeführt wurde, ist das Verfahren nach der Erfindung besonders auf die Behandlung von Gasölfraktionen, schweren Vakuumgasölen, Schmierölen und Weißölbescbickungen sowie die hochsiedenden Bodenfraktionen aus verschiedenen katalytischen Krackverfabren gerichtet. Obwohl das Beschickungsmaterial für das vorliegende Verfahren einen Anfangssiedepunkt oberhalb 343'C und einen Endsiedepunkt von 538°C oder höher besitzen kann, wird das Verfahren nicht nachteilig durch Bestandteil mit einem Anfangssiedepunkt von nur 204 bis 232°C beeinflußt.
  • Herstellung der Katalysatoren für Hydrofinierung Sechs getrennte Tonerde-Kieselsäure-Hydrosolmischungen wurden unter Verwendung von angesäuertem Wasserglas und eines Aluminiumchloridhydrosols mit einem Verhältnis von Aluminium zu Chlorid von 1,24 zu kugelförmigen Hydrogelteilchen verformt. Die Hydrogelteilchen wurden dann bei 93'C getrocknet und danach bei 593'C calciniert. Jedes Trägermaterial wurde anschließend mit 1,2 g Nickel und 10,0 g Molybdän je 100 cm3 getränkt, getrocknet, calciniert und einem Verfahren zur Bestimmung der Aktivität unterzogen.
  • Die folgenden Beispiele dienen der weiteren Erläuterung der Erfindung. Das Beispiel 1 dient jedoch nur der Erläuterung der Versuche, aus denen die Kurve der Zeichnung erhalten wurde.
  • Beispiel 1 Das in dem Testverfahren zur Bewertung von Hydroraffinierkatalysatormassen benutzte Kohlenwasserstoffbeschickungsmaterial ist ein schweres Vakuumgasöl mit einem spezifischen Gewicht (15,6°C) von 0,9221, einem Anfangssiedepunkt von 313°C, einem 50 °/ä volumetrischen Destillationspunkt von 407°C und einem Endsiedepunkt oberhalb 482°C. Es enthält eine Gesamtstickstoffmenge von 1143 ppm und 2,28 Gewichtsprozent Schwefel, berechnet als Element. 100 cm3 Katalysator werden in einer Reaktionszone aus rostfreiem Stahl unter einem Druck von 102 atü auf einer Temperatur von 399°C gehalten, und das Beschickungsmaterial wird mit Wasserstoff in einer Menge von 133,6 Standardlitern je Liter vermischt, wobei die stündliche Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit bei 1,25 liegt. Nach der Entfernung des Schwefelwasserstoffes und Ammoniaks sowie leichter Paraffinkohlenwasserstoffe wird der flüssige Ausfluß fraktioniert; um die Menge der gewonnenen Kohlenwasserstoffe im Benzinsiedebereich zu bestimmen (wobei lediglich jene in Betracht gezogen werden, die unter 204°C sieden), und hinsichtlich der zurückbleibenden Stickstoffkonzentration analysiert.
  • Die folgende Tabelle I gibt die Katalysatorbezeichnung (mit der Bezugszahl des betreffenden Punktes in der Zeichnung), die Menge an Tonerde in dem Trägermaterial, die zurückbleibende Menge des Stickstoffs in dem flüssigen Ausfluß und den Prozentgehalt Umwandlung in Kohlenwasserstoffe, die unterhalb einer Temperatur von 204°C sieden, an.
    Tabelle I
    Bewertung der Hydroraffinieraktivität
    Katalysator Nr.
    1 I 2 I 3 I 4 I 5 I 6
    Tonerde im Träger, Gewichtsprozent . . . . . . . . . . . . . . 25 40 50 63 75 88
    Rest Stickstoff, ppm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 118 90 2,0 3,6 80
    °/o unterhalb 204°C . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13,4 16,2 - 12;1 18,2 19,2 13,7
    Aus diesen Werten und der Zeichnung ist zu ersehen, daß die sechs Katalysatoren mit Tonerdekonzentrationen von 25,0 bis 88,0 Gewichtsprozent nicht normalerweise flüssige Kohlenwasserstoffprodukte von stetig abfallender Konzentration an zurückbleibendem Stickstoff liefern. Die Katalysatoren 3, 4, 5 und 6 führten zu einem Produktausfluß mit 90, 2,0, 3,6 bzw. 80 ppm Stickstoff. Diese Werte und die Kurve zeigen klar die Bedeutung einer Tonerdekonzentration im Bereich von 60,0 bis 78,0 Gewichtsprozent für die Gewinnung eines normalerweise flüssigen Produktausflusses mit weniger als 10,0 ppm Rest Stickstoff. Ein anderer, völlig unerwarteter Vorteil eines Träger-Tonerde-Gehalts in diesem Bereich liegt in der bewirkten Hydrokrackmenge, obgleich die Betriebsbedingungen in der Hauptsache so gewählt sind, daß die Hydroraffinierreaktionen gefördert werden, um eine Stickstoffentfernung zu bewirken. Es ist festzustellen, daß die Katalysatoren 4 und 5 mit 63,0 bzw. 75,0 Gewichtsprozent Tonerde den größten Hydrokrackgrad zeigten, um unterhalb 204°C siedende Kohlenwasserstoffe zu liefern. Die zusätzlichen wirtschaftlichen Vorteile liegen auf der Hand.
  • Herstellung der Katalysatoren für die Hydrokrackung Fünf Katalysatoren wurden aus Trägermaterialien variierender Tonerdekonzentration hergestellt. Obwohl das Verhältnis von Tonerde zu Kieselsäure variierte, wurden die Trägermaterialien in gleicher Weise hergestellt. Ein Tonerde-Kieselsäure-Hydrogel wurde aus einem Gemisch von Hydrosolen zusammen ausgefällt, die durch Vermischen von Aluminiumsulfat und angesäuertem Wasserglas gewonnen wurden. Die gemeinsame Ausfällung wurde durch Benutzung von Ammoniumhydroxid bewirkt. Nach dem Abfiltrieren und Salzfreiwaschen wurde das Hydrogel bei 93°C getrocknet und zu zylindrischen Pillen von 3,2 - 3,2 mm verformt, die bei 593°C calciniert wurden. Jeder Träger wurde mit genügend Chlorpalladiumsäure getränkt, um darin 0,4 Gewichtsprozent Palladium abzulagern. Diese Katalysatorträger enthielten 12,0, 25,0, 37,0, 46,0 bzw. 63,0 Gewichtsprozent Tonerde, wobei der Rest in jedem Fall aus Kieselsäure bestand. Die Katalysatoren wurden einem Testverfahren zur Bestimmung der relativen Hydrokrackaktivität unterzogen.
  • Beispiel 2 Dieses Beispiel dient der Erläuterung der Bedeutung der Tonerdekonzentration in dem Katalysator, der für die Hydrokrackung hochsiedender Kohlenwasserstoffbeschickungen verwendet wird, die bisher Hydroraffinierreaktionen unterzogen wurden, um stickstoffhaltige und schwefelhaltige Verbindungen daraus zu entfernen. Das Beschickungsmaterial war ein schweres Gasöl mit einem spezifischen Gewicht (15,6°C) von 0,8802, einem Anfangssiedepunkt von 366°C und einem Endsiedepunkt von 469°C. Das Gasöl enthielt weniger als 0,1 ppm Stickstoff und gemäß der Analyse keinen Schwefel.
  • Das Aktivitätstestverfahren wird in der Weise durchgeführt, daß man die Kohlenwasserstofffraktion bei 102 atü und einer Katalysatortemperatur von 316'C in Gegenwart von 534 Normallitern Wasserstoff je Liter Kohlenwasserstoff behandelt. Für jeden Katalysator wurden drei Testperioden mit einer stündlichen Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit durchgeführt, die von 1,0 bis 4,0 variierte. Der normalerweise flüssige Ausfluß aus jeder Testperiode wird destilliert, um die Menge an Kohlenwasserstoffen zu bestimmen, die unterhalb 343°C sieden, und diese drei Prozentgehalte werden gegen die dabei verwendeten Raumgeschwindigkeiten aufgetragen. Die relative Aktivität wird durch das Verhältnis der stündlichen Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit, die erforderlich ist, um einen Produktausfluß zu erhalten, von dem 60,0 Volumprozent bei 343°C destilliert werden, im Vergleich zu der stündlichen Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit eines Standardkatalysators bestimmt. In bezug auf einen bestimmten Testkatalysator gibt ein relativer Aktivitätskoeffizient größer als 100 an, daß ein Katalysator einen größeren Hydrokrackaktivitätsgrad als der Bezugskatalysator besitzt. Aus diese Weise können zahlreiche Testkatalysatoren miteinander verglichen werden. Die folgende Tabelle II zeigt die Bewertung von Hydrokrackaktivitäten für diese fünf Katalysatoren.
    Tabelle II
    Bewertung der Hydrokrackaktivität
    Katalysator Nr.
    101 102 ; 103 ; 104 j 105
    I
    Tonerde im Träger, I
    Gewichtsprozent 12 25 ' 37 46 63
    Relative Aktivität . . 108 147 53 31 i 21
    °/° unterhalb 343°C 63 74 i 40 i 33 30
    Aus den obigen Werten ergibt sich die Bedeutung der Tonerdemenge in dem Trägermaterial zwischen 12,0 und 30,0 0/°.

Claims (4)

  1. Patentansprüche: 1. Mehrstufiges Verfahren zur katalytischen Umwandlung eines Stickstoffverbindungen enthaltenden Kohlenwasserstofföles mit einem Anfangssiedepunkt von 288 bis 371°C in niedrigersiedende Kohlenwasserstoffprodukte durch Umsetzung mit Wasserstoff an einem Tonerde, Kieselsäure und Molybdän enthaltenden Hydrofinierkatalysator bei einer Temperatur im Bereich von 260 bis 538°C unter einem Druck von 6,8 bis 204 at mit einer Flüssigkeitsfäumgeschwindigkeit von 0;5 bis 10 und anschließender Hydrokrackung wenigstens eines normalerweise flüssigen Anteiles des Ausflusses der ersten Reaktioüszöüe am Kontakt mit einem stickstoffempfindlichen Hydrokrackkatalysator, dadurch gekerinäeichn e t, daß man die Hydrofixiierung am Kontäkt mit einem Katalysator durchführt, der aus 1 bis 6 °/o Nickel, berechnet als Metall, und 4 bis 45 °/o Molybdän, berechnet als Metall, und einem Träger, bestehend aus 60,0 bis 78,0 Gewichtsprozent Tonerde und 40 bis 28 Gewichtsprozent Kieselsäure, besteht.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in der Hydrokrackstufe einen Katalysator verwendet, der ein Metall der Platingruppe auf einem aus 12,0 bis 30,0 Gewichtsprozent Tonerde und 88 bis 70 Gewichtsprozent Kieselsäure bestehenden Träger enthält.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator in der Hydrokrackstüfe 0,1 bis 2,0 GeWichtsprozent Pällädiiün ent= hält:
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 12 dadurchgekennzeichnet, daß man in der Hydrokrackstufe - einen Katalysator verwendet, der 0,2 bis 10,0 Gewichtsprozent Nickel und 0,1 bis 2,0 Gewichtsprozent Platin enthält.
DE19681645829 1968-01-13 1968-01-13 Mehrstufiges Verfahren zur katalytischen Umwandlung eines Stickstoffverbindungen enthaltenden Kohlenwasserstoffoeles mit einem Anfangssiedepunkt von 288 bis 371 deg. C Ceased DE1645829B1 (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3201317A1 (de) * 1981-01-25 1982-08-26 Chiyoda Chemical Engineering & Construction Co. Ltd., Yokohama, Kanagawa Verfahren zur umwandlung schwerer kohlenwasserstoffoele in leichte kohlenwasserstoffoele

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3004913A (en) * 1958-12-11 1961-10-17 Socony Mobil Oil Co Inc Process for removing nitrogen compounds from hydrocarbon oil
US3114701A (en) * 1960-03-02 1963-12-17 California Research Corp Catalytic hydrodenitrification process
US3294673A (en) * 1965-09-09 1966-12-27 Reese A Peck Treatment of hydrocarbons

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3004913A (en) * 1958-12-11 1961-10-17 Socony Mobil Oil Co Inc Process for removing nitrogen compounds from hydrocarbon oil
US3114701A (en) * 1960-03-02 1963-12-17 California Research Corp Catalytic hydrodenitrification process
US3294673A (en) * 1965-09-09 1966-12-27 Reese A Peck Treatment of hydrocarbons

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3201317A1 (de) * 1981-01-25 1982-08-26 Chiyoda Chemical Engineering & Construction Co. Ltd., Yokohama, Kanagawa Verfahren zur umwandlung schwerer kohlenwasserstoffoele in leichte kohlenwasserstoffoele

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