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DE1235928B - Verfahren zur Herstellung von biozid wirksamen Phosphor- bzw. Thiophosphorsaeureesteramiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von biozid wirksamen Phosphor- bzw. Thiophosphorsaeureesteramiden

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Publication number
DE1235928B
DE1235928B DED35210A DED0035210A DE1235928B DE 1235928 B DE1235928 B DE 1235928B DE D35210 A DED35210 A DE D35210A DE D0035210 A DED0035210 A DE D0035210A DE 1235928 B DE1235928 B DE 1235928B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
methyl
pyrazolyl
acid ester
dimethylamino
general formula
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DED35210A
Other languages
English (en)
Inventor
Raymond Henry Rigterink
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Dow Chemical Co
Original Assignee
Dow Chemical Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Dow Chemical Co filed Critical Dow Chemical Co
Publication of DE1235928B publication Critical patent/DE1235928B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/645Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having two nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07F9/6509Six-membered rings
    • C07F9/650905Six-membered rings having the nitrogen atoms in the positions 1 and 2

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von biozid wirksamen Phosphor-bzw.
  • Thiophosphorsäureesteramiden Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von biozid wirksamen Phosphor-bzw. Thiophosphorsäureesteramiden der allgemeinen Formel in der Ri, R2 und Rs Wasserstoffatome, Alkylreste mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkenylreste mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen oder Phenylreste, R4 einen Alkylrest mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Rs und R6 Wasserstoffatome oder Alkylreste mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen und X ein Sauerstoff-oder Schwefelatom bedeuten.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise entweder a) ein Alkalimetallsalz eines Pyrazolons- (5) der allgemeinen Formel II mit etwa äquimolaren Mengen eines Phosphor-bzw. Thiophosphorsäureesteramidchlorids der allgemeinen Formel III umsetzt oder b) ein Amin der allgemeinen Formel IV mit etwa halbmolaren Mengen eines Phosphor- bzw. Thiophosphorsäureesterchlorids der allgemeinen Formel V umsetzt, wobei in beiden Fällen die Reste Ri, R2, R3, R4, Rs, R6 und X die oben angegebene Bedeutung haben. Die Umsetzungen erfolgen dabei zweckmäßig in einem inerten organischen Lösungsmittel als Reaktionsmedium, etwa in Azeton, Benzol, niedrigen Alkanolen oder Methyläthylketon.
  • Es wurde gefunden, daß die so gewonnenen Phosphor-bzw. Thiophosphorsäureesteramide hervorragende Eigenschaften als Wirkstoff in Schädlings-und Unkrautbekämpfungsmitteln besitzen, insbesondere sind sie brauchbar für die Bekämpfung von Fuchsschwanz, Hirse, Milben, Insekten, Fadenwürmern, bakterienartigen und pilzartigen Organismen wie Zecken, Blattläusen, Fliegen und Käfern.
  • Ihre diesbezüglichen Eigenschaften sind denjenigen bekannter Substanzen, etwa nach der deutschen Patentschrift 910 652 und nach der britischen Patentschrift 654 791, überlegen, wie im Anschluß an die Ausführungsbeispiele noch im einzelnen dargetan wird. Außerdem besitzen sie geringere Toxizität gegenüber Warmblütern als die vorbekannten Substanzen. Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren gewonnenen Substanzen sind auf Grund dieser Eigenschaften auch als Konservierungsmittel für Papier, Anstriche und Holz geeignet.
  • Die Anwendung der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren gewonnenen Substanzen kann beispielsweise in Pulver-oder Staubform erfolgen. Auch kann man die Substanzen in Wasser mit Hilfe eines Netzmittels dispergieren und die Dispersionen als Sprays verwenden. Es ist auch denkbar, die Substanzen in 01-Wasser-Emulsionen oder Wasserdispersionen mit oder ohne Netzmittel-, Dispergiermittel-bzw. Emulgiermittelzusatz zu verwenden.
  • Beispiel 1 0- [3-Phenyl-pyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-isopropylamid 16 g (0, 1 Mol) 3-Phenyl-2-pyrazolon- (5) und 4g (0, 1 Mol) Natriumhydroxyd wurden in 10 ml Wasser und 250 ml Benzol dispergiert ; das entstehende Gemisch wurde unter Rühren bis auf Siedetemperatur erhitzt. wobei eine Benzolsuspension des Natriumsalzes von 3-Phenyl-pyrazolon- (5) entstand. Die Erhitzung wurde unter Destillation eines Teils des Benzols, der wäßrigen Komponenten des Reaktionsgemisches und der Reaktionswassers so fortgesetzt, bis keine wesentlichen Mengen Reaktionswasser mehr entwickelt wurden. Das 3-Phenyl-pyrazolon- (5)-Gemisch wurde dann nacheinander mit 50 ml Dimethylformamid und 18. 7 g (0. 1 Mol) O-Methylthiophosphorsäureester-N-isopropylamidchlorid (Siedepunkt 90 bis 95-C) versetzt : das dabei entstehende Gemisch wurde unter Rühren 2 Stunden lang auf eine Temperatur von 60 bis 65-C erhitzt.
  • Anschließend wurde das Reaktionsgemisch mit Wasser gewaschen. worauf durch fraktionierte Destillation unter vermindertem Druck das Benzol beseitigt wurde : zurück blieb ein 0- [3-Phenylpyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsaureester-N-isopropylamid in Form einer viskosen Flüssigkeit.
  • Dieser Stoff kristallisierte beim Stehenlassen aus und wurde nacheinander mit Tetrachlorkohlenstoff und wäßriger 5°'uiger Natriumhydroxydlösung gewaschen.
  • Nach der Waschung zeigte der Stoff einen Schmelzpunkt bei 115 bis 117 C, einen Stickstoffgehalt von 1', 95°,"und einen Schwefelgehalt von 9. 98% gegenüber theoretischen Werten von 13, 53 bzw. 10. 3°, 0.
  • Beispiel 2 O-[3-Methyl-1-phenyl-pyrazolyl(5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-methylamid 17, 4 g (0, 1 Mol) 3-Methyl-1-phenyl-2-pyrazolon- (5), 4, 0 g (0, 1 Mol) Natriumhydroxyd und 100 ml Athylalkohol wurden miteinander vermischt und auf Siedetemperatur erhitzt ; man erhielt so eine Lösung des Natriumsalzes von 3-Methyl-1-phenylpyrazolon- (5) in Athylalkohol. Das Lösungsmittel Athylalkohol wurde sodann durch Verdampfung beseitigt ; das zurückbleibende Salz wurde zu 16 g (0, 1 Mol) O-Methylthiophosphorsäureester-N-methylamidchlorid zugesetzt (Siedepunkt 70 bis 80°C), welches in 150 ml Benzol dispergiert war. Anschließend wurde das so gewonnene Reaktionsgemisch auf den Siedepunkt erhitzt und 2 Stunden unter Rückfluß auf dieser Temperatur gehalten. Das Gemisch wurde sodann nacheinander mit Wasser und wäßriger 2°/aiger Natriumhydroxydlösung gewaschen ; das Lösungsmittel der Reaktion wurde aus dem gewaschenen Gemisch durch fraktionierte Destillation unter vermindertem Druck entfernt, wobei 0- [3-Methyl-l-phenyl-pyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-methylamid gewonnen wurde. Dieses Produkt war eine Flüssigkeit mit einem Brechungsindex Ho von 1, 5748 bei 25°C und einem Schwefelgehalt von 11, 63°/o gegenüber einem theoretischen Schwefelgehalt von 11, 76°/o.
  • Beispiel 3 0-[34-Dimethyl-pyrazolyl-(5)]-0-methylthiophosphorsäureester-N-propylamid 11, 2 g (0, 1 Mol) 3, 4-Dimethyl-2-pyrazolon-(5), 4, 0 g (0, 1 Mol) Natriumhydroxyd, 10 ml Wasser und 250 ml Benzol wurden zusammen gemäß Beispiel 1 erhitzt unter Bildung einer Suspension des Natriumsalzes von 3, 4-Dimethyl-pyrazolon- (5) in Benzol.
  • Dieses Gemisch wurde sodann nacheinander mit 50 ml Dimethylformamid und 18, 8 g (0, 1 Mol) 0-Methylthiophosphorsäureester-N-propylamidchlorid versetzt ; das so gewonnene Gemisch wurde unter Rühren auf eine Temperatur von 60 bis 65°C für 2 Stunden gebracht. Das Gemisch wurde sodann auf Zimmertemperatur abgekuhlt und hierauf mit Wasser gewaschen: das Reaktionsmedium wurde sodann durch fraktionierte Destillation unter vermindertem Druck beseitigt, wobei eine flüssige Substanz, nämlich das 0-[34-Dimethyl-pyrazolyl-(5) > O-thiophosphorsäureester-N-propylamid erhalten wurde : der Brechungsindex nD dieser Flüssigkeit war 1, 5258 bei 25'C.
  • Beispiel 4 O- [4-Allyl-3-methyl-pyrazolyl-(5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-propylamid 13, 8 g (0, 1 Mol) 4-Allyl-3-methyl-2-pyrazolon- (5), 4, 0 g (0, 1 Mol) Natriumhydroxyd, 10 ml Wasser und 250 ml Benzol wurden zusammen gemäß Beispiel 1 erhitzt. Dabei wurde eine Benzollösung des Natriumsalzes von 4-Allyl-3-methyl-pyrazolon- (5) erhalten ; die Lösung wurde anschließend mit 50 ml Dimethylformamid versetzt. Die so gebildete Lösung wurde sodann mit 18, 8 g (0, 1 Mol) O-Methylthiophosphorsäureester-N-propylamidchlorid (Siedepunkt 95 bis 100-C) gemischt ; das Gemisch wurde unter Rühren für 2 Stunden auf eine Temperatur von 60 bis 65-C gebracht. Das so gebildete Reaktionsgemisch wurde sodann gewaschen und unter reduziertem Druck fraktioniert destilliert, wobei die niedrigsiedenden Bestandteile abgetrennt und 0- [4-Allyl-3-methylpyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-propylamid gewonnen wurde. Diese Verbindung war eine Flüssigkeit mit einem Brechungsindex HD von 1, 5280 bei 25-C und einem Schwefelgehalt von 11, 25% gegenüber einem theoretischen Wert von 11,07%.
  • Beispiel 5 O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-äthylphosphorsäureester-N-propylamid 9, 8 g (0,1 Mol) 3-Methyl-2-pyrazolon-(5), 4 g Natriumhydroxyd, 10 ml Wasser und 200 ml Methylisobutylketon wurden gemäß Beispiel 1 zusammengegeben unter Bildung einer Dispersion des Natriumsalzes von 3-Methyl-pyrazolon- (5). Sodann wurden 16, 3 g (0, 1 Mol) O-Athylphosphorsäureesterdichlorid portionsweise in Abständen von jeweils 5 Minuten bei einer Temperatur von 25 bis 30'C unter Umrühren zugesetzt : die so gebildete Dispersion wurde gekühlt. Anschließen wurde noch 5 Minuten weitergerührt, um die Reaktion bis zum Ende ablaufen zu lassen und als Zwischenprodukt 0- [3-Methylpyrazolyl- (5)]-O-äthylphosphorsäureesterchlorid zu erhalten. Sodann wurden 11k8g (0, 2Mol) Propylamin bei einer Temperatur von 25 bis 30 C während 5 Minuten portionsweise unter Rühren und Abkühlen zugesetzt. Sodann wurde ½ Stunde lang weitergerührt und das Reaktionsgemisch filtriert : das Lösungsmitte ! wurde sodann aus dem Filtrat durch fraktionierte Destillation unter reduziertem Druck beseitigt. Man erhielt auf diese Weise schließlich O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-äthylphosphorsäureester-N-propylamid, eine viskose Flüssigkeit mit einem Brechungsindex n@ von 1,4807 bie 25°C.
  • Beispiel 6 0- [3-Methyl-pyrazolon- (5)]-O-methylthiopllosphorsäureester-N-tert. butylamid 9, 8 g (0, 1 Mol) 3-Methyl-2-pyrazolon-(5), 5,25 ml 50""iges wäßriges Natriumhydroxyd (0, 1 Mol NaOH), 10 ml Wasser und 250 ml Benzol wurden zusammen vermischt, so wie im Beispiel 1 angegeben, unter Bildung einer Suspension des Natriumsalzes von 3-Methyl-pyrazolon- (5) in Benzol. Diese Suspension wurde mit 50 ml Dimethylformamid und 16, 5 g (0, 1 Mol) O-Methylthiophosphorsäureesterdichlorid unter Umrühren und Kühlen bei einer Temperatur von 5 bis 10°C während etwa 15 Minuten portionsweise versetzt. Sodann wurde noch 1 Stunde lang weiter bei einer Temperatur von 0 bis 5 C umgerührt, um die Reaktion zu beenden und als Zwischenprodukt O- [3-Methyl-pyrazolon- (5)]-thiophosphorsäureesterchlorid zu erhalten. 14, 6 g (0, 2 Mol) tert. Butylamin wurden sodann unter Rühren portionsweise während 10 Minuten bei einer Temperatur von 2 bis 5°C diesem Zwischenprodukt zugesetzt.
  • Anschließend wurde noch 1 Stunde lang weitergerührt, während sich das Gemisch auf Zimmertemperatur erwärmte. Das Reaktionsgemisch wurde sodann mit Wasser gewaschen, hierauf wurde das Reaktionsmedium durch fraktionierte Destillation unter reduziertem Druck beseitigt. Man erhielt schließlich das 0- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-tert. butylamid, eine Flüssigkeit mit einem Brechungsindex n, von 1, 5361 bei 25 C.
  • Beispiel 7 O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-dimethylamid 9, 8 g (0,1 Mol) 3-Methyl-2-pyrazolon-(5), 4,0 g (0, 1 Mol) Natriumhydroxyd, 10 ml Wasser, 250 ml Benzol wurden zusammen erhitzt und ergaben eine Benzollösung des Natriumsalzes von 3-Methylpyrazolon- (5). Die entstandene Lösung wurde mit 50 ml Dimethylformamid verdünnt; 17,5 g (0, 1 Mol) O-Methylthiophosphorsäureester-N, N-dimethylamidchlorid (Siedepunkt 39 bis 40-C) wurden dem Gemisch zugesetzt : die Temperatur wurde auf 60 bis 65=C für 2 Stunden angehoben, um die Reaktion zu beenden. Das Reaktionsgemisch wurde dann mit Wasser gewaschen und durch fraktionierte Destillation unter reduziertem Druck von dem Reaktionsmedium befreit. Als Ergebnis erhielt man 0- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N, N-dimethylamid, eine Flüssigkeit mit einem Brechungsindex n@ von 1,5355 bei 25°C und einem Schwefelgehalt von 13,2% gegenüber einem theoretischen Schwefelgehalt von 13, 18%.
  • In ähnlicher Weise können auch andere O-Pyrazolyl-O-niedrigalkylphospliorsäureesteramide und Thiophosphorsäureesteramide hergestellt werden, z. B. die folgenden : O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-methvlamid (7tr bei '5-C 15491). Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methylpyrazolons- (5) mit O-Methylthiophosphorsäureester-N-methylamidchlorid.
  • O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-propylamid (il @ 1,5288 bei 25-C). Die Herstellung erfolgt durch LTi-nsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-Methylthiophosphorsäure-N-propylamidchlorid.
  • O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-methylthiophosphorsäureester-N-isopropylamid (c 1. 5300 bei 25-C). Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-Methylphosphorsäureester-N-isopropylamidchlorid.
  • O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-0-methylthiophosphorsäureester-N-isobutylamid (Kc 1, 5270 bei 25CC). Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons-(5) mit O-Methylphosphorsäureester-N-isobutylamidchlorid (Siedepunkt 100 bis 115 C).
  • O-[3-Methyl-pyrazolyl-(5)]-O-äthylthiophosphorsäureester-N-äthylamid (Mc 1, 5289 bei 25°C).
  • Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-Äthylthiophosphorsäureester-N-äthylamidchlorid (Siedepunkt 80 bis 90'C).
  • O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-propylthiophosphorsäureester-N-propylamid (nD 1, 5212 bei 25°C). Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-Propylthiophosphorsäureester-N-propylamidchlorid (Siedepunkt 100 bis 110°C).
  • O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-isopropylthiophosphorsäureester-N-isopropylamid (Mc 1, 5112 bei 258C). Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-Isopropylthiophosphorsäureester-N-isopropylamidchlorid (Siedepunkt 80 bis 90°C).
  • O- [3-Methyl-pyrazolon- (5)]-O-butylthiophosphorsäureesteramid (nD 1, 5350 bei 25°C).
  • Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-Butylthiophosphorsäureesteramidchlorid (n@ 1, 5060 bei 25°C).
  • O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-butylthiophosphorsäureester-N-butylamid (Kc 1, 5107 bei 25°C). Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-Butylthiophosphorsäureester-N-butylamidchlorid (nD bei 25°C 1, 4878).
  • O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-sek. butylthiophosphorsäureester-N-methylamid (n@ bei 25°C 1, 5294). Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-sek. Butylthiophosphorsäureester-N-methylamidchlorid (Siedepunkt 110 bis 114°C).
  • O- [3-Methyl-pyrazolyl- (5)]-O-isobutylthiophosphorsäureester-N-methylamid (n@ 1, 5233 bei 25°C). Die Herstellung erfolgt durch Umsetzung des Natriumsalzes des 3-Methyl-pyrazolons- (5) mit O-Isobutylthiophosphorsäureester-N-methylamidchlorid (nD bei 25°C 1, 4926).
  • Die Toxizitäten der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Verbindungen im Vergleich zur Toxizität von Verbindungen nach der deutschen Patentschrift 910 652 sind in der nachstehenden Tabelle I zusammengestellt.
  • Tabelle I Toxizität gegen Mäuse bei oraler Zuführung von 100 mg/kg Körpergewicht
    R7 R8 R9 Ergebnis
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athyl Athoxy Maus starb innerhalb
    24 Stunden
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Methylamino vier Versuche : zwei lebten
    zwei starben
    3-Phenyl-pyrazolyl-t5) Methyl Isopropylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Isopropylamino Starb innerhalb 24 Stunden
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Propylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Isobutylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl tert.-Butylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Dimethylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athyl Athylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Propyl Propylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Isopropyl Isopropylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) lsobutyl Methylamino Starb innerhalb 24 Stunden
    3-Methyl-pyrazoIyl- (5) sek.-Butyl Methylamino Starb innerhalb 24 Stunden
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Butyl Methylamino Maus lebte
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Butyl Butylamino Maus lebte
    3, 4-Dimethyl-pyrazolyl-(5) Methyl Propylamino Maus lebte
    3-Methyl-1-phenyl-pyrazolyl- (5) Methyl Methylamino Starb innerhalb 24 Stunden
    Die in dieser und den folgenden Tabellen über dem Strich stehenden Verbindungen entsprechen dem Stand der Technik ; die darunter stehenden der vorliegenden Erfindung.
  • Es wurden stets gleiche Behandlungsbedingungen angewandt, so daß diese im einzelnen nicht interessieren.
  • Die Wirksamkeit der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Substanzen gegen verschiedene Unkraut-und Schädlingsarten im Vergleich zur Wirksamkeit von Substanzen nach der deutschen Patentschrift 910 652 und nach der britischen Patentschrift 654 791 wurde untersucht. Die Ergebnisse sind in den nachfolgenden Tabellen II bis XII zusammengestellt.
  • Tabelle II Daphnia
    Konzentration Ergebnis
    R7 R8 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schadlings in O/o)
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athyl Athoxy 50 85
    3-Methyl-pyrazolyl-(5) sek.-Butyl Methylamino 0,1 100
    Tabelle III Fuchsschwanz
    Konzentration Ergebnis
    R7 R8 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in %)
    e-Methyl-pyrazolyl-(5) Äthyl Äthoxy 100 0
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Methylamino 100 70
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) sek.-Butyl Methylamino 100 100
    3, 4-Dimethyl-pyrazolyl- (5) Methyl Propylamino 100 75
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athyl Athylamino 100 90
    Tabelle IV Bohnenblattlaus
    Konzentration Ergebnis
    X R7 R10 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in %)
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athoxy Athoxy 50 40
    O 8-Quinolyl Dimethylamino Dimethylamino 500 0
    O 2-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 500 0
    O 3-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 500 0
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Methylamino 0, 25 100
    Fortsetzung
    Konzentration Ergebnis
    X R7 R10 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schidlings in %)
    S 3-Phenyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Isopropylamino 5 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Propylamino 5 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Isobutylamino 0, 5 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) sek.-Butyloxy Methylamino 1 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl-(5) Äthoxy Äthylamino 5 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Isopropylamino 50 100
    O 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Isopropylamino 100 100
    Tabelle V Pflaumenstecher
    Konzentration Ergebnis
    X Rv R10 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schadlings in °/o)
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athoxy Athoxy 500 40
    O 8-Quinolyl Dimethylamino Dimethylamino 500 0
    O 2-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 500 80
    O 3-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 500 0
    S 3-Methyl-1-phenyl-pyrazolyl-(5) Methoxy Methylamino 500 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Propylamino 100 80
    O 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Isopropylamino 500 100
    Tabelle VI Mohrenhirse/Milo
    Konzentration Ergebnis
    X Rt Ri R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in °/o)
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athoxy Athoxy 9 0
    O 8-Quinolyl Dimethylamino Dimethylamino 9 0
    O 2-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 9 0
    O 3-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 9 0
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Isopropylamino 9 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Butoxy Butylamino 9 75
    S 3-Methyl-pyrazolyl-(5) Äthoxy Äthylamino 9 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Isopropoxy Isopropylamino 9 100
    Tabelle VII Wasserpflanzen : Pfennigkraut
    Konzentration Ergebnis
    X R7 R10 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in °/o)
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athoxy Athoxy 10 0
    O 8-Quinolyl Dimethylamino Dimethylamino 10 0
    O 2-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 10 0
    O 3-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 10 0
    S 3-Methyl-1-phenyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Methylamino 10 75
    Tabelle VIII Sternzecke
    Konzentration Ergebnis
    R7 R8 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in %)
    3-Methyl-pyrazolyl-(5) Äthyl Äthoxy 1000 100
    100 0
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Methylamino 10 100
    3-Methyl-1-phenyl-pyrazolyl- (5) Methyl Methylamino 10 100
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Isobutylamino 30 100
    Tabelle IX Deutsche Hirse
    Konzentration Ergebnis
    R7 R8 R9 (t Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in %)
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athyl Athoxy 9 0
    3-Methyl-1-phenyl-pyrazolyl-(5) Methyl Methylamino 9 100
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Propylamino 3, 6 100
    3, 4-Dimethyl-pyrazolyl- (5) Methyl Propylamino 3, 6 100
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Isopropyl Isopropylamino 9 100
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Butyl Amino 3, 6 100
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl tert.-Butyl-0, 9 100
    amino
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Isopropylamino 0, 36 100
    Tabelle X Doppelt gefleckte Rotspinne
    Konzentration Ergebnis
    X R7 R10 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in °/o)
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athoxy Athoxy 100 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athoxy Athoxy 25 0
    O 8-Quinolyl Dimethylamino Dimethylamino 500 80
    O 2-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 100 48
    O 3-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 500 95
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Methylamino 12, 5 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athoxy Athylamino 50 100
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Isopropylamino 25 90
    O 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Isopropylamino 25 100
    Tabelle XI Wurzelknoten-Nematode
    Konzentration Ergebnis
    X R7 R10 R9 (1 Teile (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in %)
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Athoxy Athoxy 25 0
    O 8-Quinolyl Dimethylamino Dimethylamino 25 0
    O 2-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 25 0
    O 3-Pyridyl Dimethylamino Dimethylamino 25 0
    S 3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methoxy Methylamino 10 98
    Tabelle XII Fungus-Rhizoctonia Solani
    Konzehtration Ergebnis
    R7 R8 R9 (1 Teil (Abtötung des
    auf Million Teile) Schädlings in °/0)
    3-Methyl-pyrazolyl-(5) Äthyl Athoxy 10 0
    3-Methyl-pyrazolyl- (5) Methyl Propylamino 10 100

Claims (1)

  1. Patentanspi uch : Verfahren zur Herstellung von biozid wirksamen Phosphor-bzw. Thiophosphorsäureesteramiden der allgemeinen Formel I in der Ri, R2 und R3 Wasserstoffatome, Alkylreste mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkenylreste mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen oder Phenylreste, R4 einen Alkylrest mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Rs und R6 Wasserstoffatome oder Alkylreste mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen und X ein Sauerstoff-oder Schwefelatom bedeuten, d a d u r c h g ekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise entweder a) ein Alkalimetallsalz eines Pyrazolons- (5) der allgemeinen Formel II mit etwa äquimolaren Mengen eines Phos- phor-bzw. Thiophosphorsäureesteramidchlorids der allgemeinen Formel III umsetzt oder b) ein Amin der allgemeinen Formel IV mit etwa halbmolaren Mengen eines Phosphor-bzw. Thiophosphorsäureesterchlorids der allgemeinen Formel V umsetzt, wobei in beiden Fällen die Reste Ri, R2, R3, R4, Rs, R6 und X die oben angegebene Bedeutung haben.
    In Betracht gezogen. Druckschriften : Deutsche Patentschrift Nr. 910 652 ; schweizerische Patentschrift Nr. 300 758 britische Patentschrift NI. 654 791.
DED35210A 1960-01-25 1961-01-19 Verfahren zur Herstellung von biozid wirksamen Phosphor- bzw. Thiophosphorsaeureesteramiden Pending DE1235928B (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0588105A1 (de) * 1992-09-03 1994-03-23 Bayer Ag Phosphoryloxypyrazolderivate

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB654791A (en) * 1948-09-30 1951-06-27 Albright & Wilson Improvements in or relating to phosphorus-containing organic compounds
DE910652C (de) * 1951-04-20 1954-05-03 Geigy Ag J R Verfahren zur Herstellung von Phosphorsaeureestern
CH300758A (de) * 1951-04-20 1954-08-15 Ag J R Geigy Verfahren zur Herstellung eines Phosphorsäureesters.

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