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DE102006060950A1 - Verfahren zur Reinigung von Mineralölfraktionen sowie zur Durchführung des Verfahrens geeignete Vorrichtung - Google Patents

Verfahren zur Reinigung von Mineralölfraktionen sowie zur Durchführung des Verfahrens geeignete Vorrichtung Download PDF

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DE102006060950A1
DE102006060950A1 DE200610060950 DE102006060950A DE102006060950A1 DE 102006060950 A1 DE102006060950 A1 DE 102006060950A1 DE 200610060950 DE200610060950 DE 200610060950 DE 102006060950 A DE102006060950 A DE 102006060950A DE 102006060950 A1 DE102006060950 A1 DE 102006060950A1
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fuel
hydrogen
sulfur
liquid fuel
supercritical
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DE200610060950
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Inventor
Jochen Latz
Ralf Dr. Peters
Detlef Prof. Dr. Stolten
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Forschungszentrum Juelich GmbH
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Forschungszentrum Juelich GmbH
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Publication date
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reduzierung des organischen Schwefelgehaltes in einem schwefelhaltigen flüssigen Kraftstoff mit den Schritten a) der schwefelhaltige Kraftstoff wird im überkritischen Zustand mit einem Wasserstoff aufweisenden Gas in Kontakt gebracht, b) der mit Wasserstoff angereicherte überkritische Kraftstoff wird bei erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck in einem Reaktor mit einem Katalysator in Kontakt gebracht, der eine Umwandlung zumindest eines Teils des Schwefels aus dem Kraftstoff in Schwefelwasserstoff katalysiert, c) in einem nachgeschalteten Behandlungsschritt wird dem flüssigen Kraftstoff der Schwefelwasserstoff entzogen, so dass am Ende ein schwefelhaltiger, flüssiger Kraftstoff mit einem reduzierten Schwefelgehalt erhalten wird. Erfindungsgemäß wird bei dem Verfahren der mit Wasserstoff angereicherte Kraftstoff im überkritischen Zustand mit dem Katalysator in Kontakt gebracht.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reinigung von Mineralölfraktionen, insbesondere die Entschwefelung solcher Fraktionen. Ferner betrifft die Erfindung eine zur Durchführung des Verfahrens geeignete Vorrichtung.
  • Stand der Technik
  • Schwefel ist häufiger Bestandteil natürlicher Mineralöle. Bei der Verwendung als Kraftstoff weist Schwefel im Mineralöl jedoch einige Nachteile auf. So korrodiert Schwefel in der Regel bei der Verbrennung in einem Motor die Motorbestandteile. Bei der Verbrennung von Benzin u. a. entsteht Schwefeldioxid, welches in nicht geringem Ausmaß zur Smog-Bildung und zur Bildung von saurem Regen beiträgt. Ferner würden die heutigen Motoren und nachgeschalteten Abgasreinigungssysteme durch den hohen Schwefelgehalt nachhaltig beschädigt werden. Beim Einsatz in Brennstoffzellensystemen führen Schwefelverbindungen im Reformer sowie in der Brennstoffzelle regelmäßig zu einem Verlust an katalytischer Aktivität.
  • Heute wird weitgehend schwefelfreier Diesel-Kraftstoff eingesetzt, der die Russbildung vermindert, insbesondere die Ausbildung kleiner Russpartikel, die sonst nur über einen Russfilter herausgefiltert werden können.
  • In der neuen EU Abgas-Norm ist eine "weitgehende" Versorgung mit schwefelfreiem Benzin und Dieseltreibstoff, d. h. mit max. 10 mg Schwefel pro kg Treibstoff, vorgeschrieben. Ab 2009 soll eine "flächendeckende" Versorgung mit "schwefelfreiem" Benzin und Diesel erfolgen. Derzeit sind noch 50 ppm Schwefel zugelassen. An deutschen Tankstellen wird jedoch fast nur noch schwefelfreier Diesel mit maximal 10 ppm Anteil verkauft, da dieser Treibstoff seit Anfang 2003 steuerlich begünstigt wird.
  • Die Grenzwerte für Heizöl liegen derzeit bei 2000 ppm und für Kerosin Jet-A1 bis zu 3000 ppm Schwefel. In der Praxis enthält Kerosin in der EU jedoch heute schon weniger als 800 ppm Schwefel.
  • Das Entfernen von Schwefel und Schwefelverbindungen aus Mineralölprodukten mittels Katalysatoren und Wasserstoff nennt man Entschwefelung. Da natürliche Mineralölfraktionen Schwefelgehalte von bis zu mehreren Prozenten enthalten, müssen Mineralölprodukte zur Erfüllung der geforderten Grenzwerte in der Regel zunächst entschwefelt werden.
  • Das in der Raffinerietechnik fast ausschließlich angewendete Verfahren zur Entschwefelung flüssiger Kraftstoffe ist die hydrierende Entschwefelung in der Gasphase oder im Rieselbettreaktor. Für leichte Mineralölfraktionen wird der gasförmige Kraftstoff zusammen mit dem für die Reaktion notwendigen Wasserstoff durch den Reaktor geleitet. Der Wasserstoff kann entweder als reines Gas oder als Teil einer Gasmischung zugefügt werden.
  • Für schwere Mineralölfraktionen wird der flüssige Kraftstoff zusammen mit gasförmigem Wasserstoff durch einen dreiphasigen Rieselbettreaktor geleitet. Im Reaktor liegt ein fester Katalysator, flüssiger Kraftstoff sowie gasförmiger Wasserstoff vor. Die schwefelhaltigen Kohlenwasserstoffe werden in Schwefelwasserstoff umgewandelt. Hinter dem Reaktor wird das überschüssige wasserstoffhaltige Gas weiter behandelt, in dem zum Beispiel der Schwefelwasserstoff durch eine Adsorption oder eine Aminowäsche abgetrennt wird.
  • Nachteilig bei der Hydrierung in der Gasphase oder dem Rieselbettreaktor ist, dass aufgrund schlechter Phasenübergänge ein sehr großer Wasserstoffüberschuss im Reaktor notwendig ist. Der überschüssige Wasserstoff muss hinter dem Reaktor wieder abgetrennt, komprimiert und dem Reaktor wieder neu zugeführt werden. Damit ist aber nachteilig ein erheblicher energetischer und apparativer Aufwand verbunden.
  • Soll ein wasserstoffhaltiges Gasgemisch anstelle von reinem Wasserstoff zur Hydrierung eingesetzt werden, reichert sich durch die erforderliche Kreislaufführung der Wasserstoffgehalt im Reaktor ab. Damit ist der Betrieb mit einem wsserstoffhaltigen Gasgemisch jedoch nicht wirtschaftlich.
  • Ein neuartiger Ansatz ist daher der Hydrofiner mit Vorsättiger, der aus WO 03/091363 bekannt ist. Das Konzept sieht vor, bei hohem Druck und hoher Temperatur eine für die Hydrierreaktion ausreichende Menge an Wasserstoff im Kraftstoff zu lösen, so dass ausschließlich eine flüssige Phase den Reaktor passiert.
  • Der Nachteil des Hydrofiners mit Vorsättiger ist die begrenzte Löslichkeit des Wasserstoffs in dem flüssigen Kraftstoff. Wird ein wasserstoffhaltiges Gas verwendet, so ist der Wasserstoffpartialdruck ausschlaggebend. Dies hat hohe Gesamtdrücke zur Folge, wenn der Anteil anderer Gase bedeutend ist. Reicht der gelöste Wasserstoff nicht für die Entschwefelung aus, so ist eine Kreislaufführung des Kraftstoffes notwendig, die jedoch weniger aufwändig und energieintensiv ist als die Kreislaufführung des Wasserstoffs.
  • Seit einigen Jahren werden auch überkritische Fluide auf Grund ihrer Eigenschaft der besonders hohen Löslichkeit verstärkt als Lösemittel für chemische Reaktionen untersucht. Dabei werden vorrangig Wasser, Kohlendioxid, Propan, Fluoroform oder Ethan im überkritischen Zustand eingesetzt [1].
  • Ferner ist bekannt, überkritisches Wasser als Lösungsmittel für die Entschwefelung von Kraftstoffen einzusetzen [2]. Dabei wird Schweröl bei 460°C mit überkritischen wässrigen Lösungen entschwefelt. Nachteilig konnten bei diesem Verfahren bislang nur der Gehalt an Sulfiden und Thiophenen abgesenkt werden. Die für die Mitteldestillate typischen komplexen Benzothiophene und Dibenzothiophene konnten dagegen nicht signifikant aus dem Öl entfernt werden.
  • Weitere Untersuchungen zur Reformierung von Kraftstoffen mit überkritischem Wasser als Lösungsmittel sind aus der Literatur bekannt [3, 4].
  • Aufgabe und Lösung
  • Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Entschwefelung zu schaffen, welches die vorgenannten Nachteile aus dem Stand der Technik überwindet, und zudem wirtschaftlich arbeitet.
  • Die Aufgabe der Erfindung wird gelöst durch ein Verfahren mit allen Merkmalen des Hauptanspruchs, sowie durch eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß Nebenanspruch. Vorteilhafte Ausführungsformen des Verfahrens und der Vorrichtung sind den darauf rückbezogenen Ansprüchen zu entnehmen.
  • Gegenstand der Erfindung
  • Im Rahmen der Erfindung wurde gefunden, dass sich das Verfahren der hydrierenden Entschwefelung deutlich verbessern lässt, wenn im Vorsättiger und im Reaktor der Kraftstoff nicht flüssig vorliegt, sondern im überkritischen Zustand. Damit ist gemeint, dass im Vorsättiger und im Reaktor derartige Bedingungen eingestellt werden, insbesondere ein bestimmter Druck und definierte Temperaturbereiche, bei denen sich der Kraftstoff in einem überkritischen Zustand befindet.
  • Unter Kraftstoff ist hier eine Flüssigkeit gemeint, die direkt oder indirekt über eine Rohöldestillation erhalten werden kann. Ein solcher Kraftstoff umfasst dabei regelmäßig gesättigte Kohlenwasserstoffe, wie beispielsweise geradkettige oder verzweigte Alkane oder alizyklische Kohlenwasserstoffe, sogenannte Naphtene, sowie verschiedene Mengen an Aromaten und/oder ungesättigte Kohlenwasserstoffverbindungen.
  • Das hier vorgestellte Verfahren ist insbesondere geeignet für die Entschwefelung von Benzin und Mitteldestillaten. Mitteldestillat nennt man einen Siedeschnitt in der Raffinerie aus dem die Zwischenprodukte leichtes Heizöl, Dieselöl und Kerosin hergestellt werden.
  • Die Hauptbestandteile des Dieselkraftstoffes sind unter anderem Alkane, Cycloalkane und aromatische Kohlenwasserstoffe mit etwa 10 bis 22 Kohlenstoffatomen pro Molekül und einem Siedebereich zwischen 170°C und 390°C. Gasöl (auch straight-run Mitteldestillat) ist ein Vorprodukt des Dieselkraftstoffs, das direkt aus der Erdölfraktionierung stammt. Die Cetan-Zahl liegt ungefähr zwischen 40 und 60 und ist damit sehr hoch. Oft ist der Anteil an Paraffinen eher hoch und der Aromaten-Anteil eher niedrig. Nach einer Entschwefelung könnten nicht zu anspruchsvolle Dieselmotoren bereits damit betrieben werden.
  • Benzin ist ein komplexes Gemisch aus über 100 verschiedenen überwiegend leichten Kohlenwasserstoffen, deren Siedebereich zwischen dem von gasförmigen Kohlenwasserstoffen und Petroleum/Kerosin liegt. Es wird hauptsächlich durch Raffination und Weiterverarbeitung von Erdöl gewonnen und als Kraftstoff für Verbrennungsmotoren (besonders Ottomotoren) verwendet. Es gibt verschiedene Arten von Benzinen, die sich in der Art Zusammensetzung der Kohlenwasserstoffe unterscheiden.
  • Kerosin hat einen Siedebereich von ca. 180 bis 230°C. Weltweit wird Kerosin hauptsächlich nach der Spezifikation Jet-A1 als Düsentreibstoff verwendet (USA: Jet-A).
  • Petroleum hat ebenfalls ähnliche physikalische Eigenschaften wie Diesel, ist jedoch eine Erdölfraktion, mit einem sehr engen Siedebereich zwischen Benzin und Diesel.
  • Die in den vorgenannten Kraftstoffen, bzw. Mineralölfraktionen auftretenden organischen Schwefel-Verbindungen stammen insbesondere aus der Gruppe der Thioalkohole, Sulfide, Thiophen, Bezothiophen und Dibenzothiophen (DBT), besonders auch sterisch gehinderte, alkylsubstituierte Dibenzothiophene.
  • Die Anteile, in denen diese vorgenannten schwefelhaltigen Verbindungen in den Kraftstoffen vorkommen, liegen als Gesamtanteil ausgedrückt als reiner, elementare Schwefel, in der Regel zwischen 1.000–50.000 ppm S, insbesondere zwischen 5.000 und 20.000 ppm S. Der Anteil an Dibenzothiophenen liegt dabei zwischen 100–20.000 ppm S, insbesondere zwischen 1.000 und 5.000 ppm S, und der Anteil an sterisch gehindertem Dibenzothiophenen liegt dabei zwischen 50–5.000 ppm S, insbesondere zwischen 100 und 1.000 ppm S.
  • Die Thermodynamik versteht unter einem kritischen Punkt den thermodynamischen Zustand eines Stoffes, der sich durch Angleichen der Dichten von flüssiger Phase und Gasphase kennzeichnet. Ein Unterschied zwischen beiden Aggregatszuständen hört an diesem Punkt auf zu existieren. Im Phasendiagramm stellt der Punkt das obere Ende der Siedepunktskurve dar. Die kritischen Zustandsgrößen von CO2 sind: Tkritisch = 132 K, Pkritisch = 3,64 MPa und von Kerosin etwa bei Tkritisch = 684,26 K und Pkritisch = 2,344 MPa.
  • Vorteilhaft ist, dass die Löslichkeit von Fluiden oder Gasen in einem überkritischen Fluid in der Regel deutlich höher als in der entsprechenden Flüssigkeit ist. Bekannt ist der Einsatz von überkritischen Medien, beispielsweise für die Extraktion. Viele überkritische Medien, wie beispielsweise Wasser oder CO2 verschwinden bei Druckminderung wieder vollständig (verdampfen) aus der dann wieder bestehende Flüssigphase. Somit eignen sie sich als ideale Lösungsmittel, welche als Nachteile lediglich den hohen Druck während des Prozesses aufweisen.
  • Nachfolgend werden einige Beispiele angeführt, in denen überkritische Medien verwendet werden.
    • – Überkritische Fluide werden für die Erzeugung von feinsten Partikeln eingesetzt.
    • – In überkritischem Wasser kann SiO2 gelöst werden. Beim Auskristallisieren am Impfkristall werden Quarzeinkristalle gebildet. Diese werden dann in kleine Stücke gesägt und in Quarzuhren eingesetzt.
    • – Überkritisches Wasser löst Fette aus Fleisch heraus. Da sich viele verschiedene Substanzen im Fett ablagern, werden mit dieser Methode Medikamente und andere Substanzen aus dem Fleisch extrahiert und nachgewiesen.
    • – Bei Textilfärbeanwendungen kann die gute Löslichkeit des Farbstoffes im überkritischen Zustand ausgenutzt werden, um den Farbstoff aufzunehmen und in die Faser zu übertragen. Nach Abschluss des Vorgangs wird die überkritische Flüssigkeit entspannt und der restliche Farbstoff fällt fest aus.
    • – Mit überkritischem CO2 wird auch Koffein aus Tee und Kaffee entfernt.
  • Im Unterschied zu den vorgenannten Fällen, bei denen überkritische Medien hauptsächlich als Lösungsmittel für eine Extraktion eingesetzt werden, wird bei dem vorliegenden Verfahren lediglich die vorteilhafte Eigenschaft des höheren Lösungsvermögens eines im überkritischen Zustand vorliegenden Mediums ausgenutzt, um einen deutlich höherer Anteil an Wasserstoff, sei es als reines Gas oder als Gasmischung in dem Kraftstoff zu lösen, als es bislang möglich war. Dadurch können mit diesem Verfahren auch Kraftstoffe mit einem hohen Anteil an Schwefelverbindungen in optimaler Weise schon in einem einzigen Reaktionsschritt auf die erforderlichen Grenzwerte entschwefelt werden, ohne dass eine Kreislaufführung des Kraftstoffes notwendig würde.
  • Da im Vergleich zu Flüssigkeiten zusätzlich auch der Diffusionskoeffizient in überkritischen Fluiden etwa 100 Mal größer ist, wird zudem eine deutlich höhere Reaktionsgeschwindigkeit erreicht, so dass als weiterer Vorteil kleinere Reaktorgrößen möglich sind.
  • In einer ersten Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der Kraftstoff kontinuierlich in den überkritischen Zustand überführt. Anschließend wird das wasserstoffhaltige Gas mit diesem in Kontakt gebracht. Aufgrund der sehr guten Löslichkeit liegt der Anteil an gelöstem Wasserstoff im überkritisch vorliegenden Kraftstoff deutlich über dem Wert, der beim Einsatz von flüssigem Kraftstoff selbst bei vollständiger Sättigung vorliegen würde. Alternativ ist aber auch eine diskontinuierliche Überführung des Kraftstoffs in den überkritischen Zustand denkbar, bevor der Wasserstoff zugegeben wird.
  • Welche genauen Temperaturen und Drücke jeweils einzuhalten sind, um den überkritischen Zustand für den Kraftstoff aufrechtzuerhalten, bleibt dem Fachmann überlassen, zumal natürlich vorkommende Erdölfraktionen in der Regel aus einem sehr komplexen Stoffgemisch bestehen. Der Betriebspunkt sollte jedoch so im Bereich des überkritischen Zustandsgebietes gewählt werden, dass der Kraftstoff auch nach der Lösung von Wasserstoff und der beabsichtigten hydrierenden Entschwefelung noch überkritisch vorliegt.
  • Für die hydrierende Entschwefelung können in der Regel die herkömmlichen Katalysatoren eingesetzt werden. Diese können insbesondere eine oder mehrere aktive Komponenten beinhalten, die auf einem Träger aufgebracht sind. Als aktive Komponenten können Molybdän, Blei, Platin, Palladium, Ruthenium, Nickel, Kobalt, Eisen, Kupfer, Cer oder auch Rhenium in dem geeigneten Katalysator enthalten sein. Als besonders effektiv haben sich Katalysatoren herausgestellt, die Molybdän oder Blei sowie wenigstens eine weitere aktive Komponente, wie beispielsweise Nickel oder Kobalt aufweisen. Als Träger für die aktiven Komponenten kommen insbesondere Silizium, Aluminium, Kohlenstoff, Titan aktivierter Kohlenstoff oder auch ein Aluminosilikate in Form eines Zeolithen in Frage. Der Katalysator weist dabei einen aktiven Gehalt im Bereich von 0,1 bis 70 Gew.-%, insbesondere im Bereich von 0,2 bis 20 Gew.-% bezogen auf den Träger auf. Während der Reaktion der Entschwefelung bleibt der Kraftstoff im überkritischen Zustand erhalten.
  • Die sich anschließende Behandlung des Kraftstoffs zur Entfernung des bei der Hydrierung gebildeten Schwefelwasserstoffs kann analog zu dem aus dem Stand der Technik bekannten Verfahren erfolgen. Dazu zählen beispielsweise das Abkühlen und Entspannen des Kraftstoffs und/oder die Adsorption des Schwefelwasserstoffs durch einen Festbettadsorber. Da in der Regel max. 1,5 mal soviel Wasserstoff im Kraftstoff gelöst werden wie umgesetzt wird, ist die Menge nicht umgesetzten Wasserstoffs sehr gering. Bei der mobilen Anwendung kann das gesamte abgetrennte Gas verbrannt werden. Bei einer stationären Anwendung wäre alternativ die Abtrennung und Rezyklierung eine Möglichkeit.
  • Für die Adsorption bietet sich insbesondere ein Festbettadsorber an, über den der dann wieder flüssige Kraftstoff geleitet werden kann. Dieser Verfahrenschritt kann bei Temperaturen zwischen 50 und 350°C erfolgen.
  • Spezieller Beschreibungsteil
  • Nachfolgend wird der Gegenstand der Erfindung anhand von Figuren und einer Tabelle näher erläutert, ohne dass der Gegenstand der Erfindung dadurch beschränkt wird.
  • In den Figuren sind der Übersichtlichkeit halber gleiche Bauteile mit gleichen Nummern versehen.
  • Die 1 zeigt schematisch das Verfahrensflussdiagramm einer Entschwefelung mit Vorsättiger aus WO 03/091363 . Aus einem Vorratsbehälter (1) wird der flüssige, schwefelhaltige Kraftstoff über eine Pumpe (3) in den Wasserstoffsättiger (Vorsättiger) (2) gepumpt. Dort tritt der flüssige Kraftstoff mit gasförmigem Wasserstoff in Kontakt, welcher dem Vorsättiger (2) durch die Leitung (4) zugeführt wird. Der überschüssige, nicht im Kraftstoff gelöste Wasserstoff verlässt den Vorsättiger (2) über einen Auslass (5).
  • Der schwefelhaltige und mit Wasserstoff gesättigte flüssige Kraftstoff wird nun über die Leitung (6) in die Reaktionszone (7) geleitet, die ein Festbett mit Katalysator aufweist, der die hydrierende Entschwefelung zu katalysieren vermag. Am Ende der Reaktionszone wird der flüssiger Kraftstoff mit verringertem Anteil an Schwefel aber erhöhtem Anteil an Schwefelwasserstoff über die Leitung (8) einem Festbettadsorber (9) zugeführt, in dem der Schwefelwasserstoff aus dem Kraftstoff adsorbiert wird. Über Leitung (10) verlässt der gereinigte, flüssige Kraftstoff mit einem verringerten Anteil an Schwefel die Adsorptionszone (9).
  • In 2 wird ebenfalls schematisch der erfindungsgemäße Verfahrensablauf einer hydrierenden Entschwefelung mit einer überkritischen Mineralölfraktion gezeigt.
  • Die einzelnen Bauteile entsprechen denen der 1. Im Unterschied zum Stand der Technik werden jedoch hier im Vorsättiger derartige Bedingungen eingestellt, bei denen der eingesetzte flüssige Kraftstoff in einem überkritischen Zustand vorliegt. Im Fall von flüssigem Kerosin liegt der kritische Punkt bei etwa 684, 26 K und 23,44 bar. Sofern also für die Temperatur und den Druck Bedingungen eingestellt werden, die einem Zustandpunkt im überkritischen Zustand gebiet entsprechen, liegt der Kraftstoff überkritisch vor.
  • Als ein Ausführungsbeispiel wird die überkritische Entschwefelung am Beispiel von Kerosin (Jet-A1) näher beschrieben. Der Düsentreibstoff, der einen Schwefelgehalt von bis zu 3000 ppm aufweist, wird aus einem Vorratsgefäß (1) über eine Pumpe (3) komprimiert und kontinuierlich in den Behälter (2) gefördert. Vor dem Eintritt in den Behälter wird der komprimierte Kraftstoff auf 440°C erhitzt. Zusätzlich wird dem Behälter ebenfalls kontinuierlich ein wasserstoffreiches Gas über die Leitung (4) zugeführt. Im Behälter (2) werden die Medien (Kraftstoff und das wasserstoffreiche Gasgemisch) bei einer Temperatur von 440°C und einem Druck von ca. 30 bar gemischt. Bei diesen Parametern liegt der Kraftstoff im überkritischen Zustand mit darin gelöstem Wasserstoff vor. Die überkritische Mischphase wird anschließend bei 440°C und einem Druck von ca. 30 bar durch einen Festbettreaktor (7) mit einem herkömmlichen Katalysator zur hydrierenden Entschwefelung geleitet. In dem Festbettreaktor werden die organischen Schwefelverbindungen nahezu vollständig in Schwefelwasserstoff umgewandelt. Für die mobile Anwendung wird der Kraftstoff anschließend auf ca. 300°C abgekühlt und auf ca. 10 bar entspannt. Dabei bildet sich eine Gasphase aus, die vom übrigen Kraftstoff abgetrennt werden kann. Der restliche noch im Kraftstoff gelöste Schwefelwasserstoff kann anschließend adsorptiv bei ebenfalls 300°C und ca. 10 bar beispielsweise in einem Festbettadsorber (9) abgetrennt werden. Tabelle: Kritische Punkte verschiedener Mineralölfraktionen aus [5]
    Mineralölfraktion Tkrit [°C] Pkrit [bar]
    Leichtes Naphtha (low-boiling-naphtha) 318,33 31,92
    Kerosin (kerosine) 391,78 24,89
    Gasöl (gas oil) 464,44 19,31
  • In der Anmeldung zitierte Literatur:
    • [1] Jourdan, S: Heterogen katalysierte Hydrierung von Flüssigkristallvorstufen in überkritischem Kohlendioxid, Darmstadt 2002.
    • [2] Katritzky, A. R. et.al.: Aqueus High Temperature Chemistry of Carbo- and Heterocycles. Reactions of Sulfur-Containing Compounds in Supercritical Water at 460°C, Energy & Fuels, 8, pp. 498, 1994.
    • [3] Taylor, J. D., Herdman, C. M., Wu, B. C., Wally, K., Rice, S. F.: Hydrogen Production in a compact water reformer. International Journal of Hydrogen Energy 28 (2003) 1171–1178.
    • [4] Pinkwart, K., Bayha, T., Lutter, W., Krausa, M.: Gasification of Diesel Oil in Supercritical Water for fuel cells. Journal of Power Sources 136 (2004) 211–214.
    • [5] Lenoir, J. M., Hipkin, H. G.: Measured Enthalpies of Eight Hydrocarbon Fractions, Journal of Chemical and Engineering Data, Vol. 18, No. 2, 1973.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • - WO 03/091363 [0011, 0039]
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • - Jourdan, S: Heterogen katalysierte Hydrierung von Flüssigkristallvorstufen in überkritischem Kohlendioxid, Darmstadt 2002 [0044]
    • - Katritzky, A. R. et.al.: Aqueus High Temperature Chemistry of Carbo- and Heterocycles. Reactions of Sulfur-Containing Compounds in Supercritical Water at 460°C, Energy & Fuels, 8, pp. 498, 1994 [0044]
    • - Taylor, J. D., Herdman, C. M., Wu, B. C., Wally, K., Rice, S. F.: Hydrogen Production in a compact water reformer. International Journal of Hydrogen Energy 28 (2003) 1171–1178 [0044]
    • - Pinkwart, K., Bayha, T., Lutter, W., Krausa, M.: Gasification of Diesel Oil in Supercritical Water for fuel cells. Journal of Power Sources 136 (2004) 211–214 [0044]
    • - Lenoir, J. M., Hipkin, H. G.: Measured Enthalpies of Eight Hydrocarbon Fractions, Journal of Chemical and Engineering Data, Vol. 18, No. 2, 1973 [0044]

Claims (12)

  1. Verfahren zur Reduzierung des organischen Schwefelgehaltes in einem schwefelhaltigen flüssigen Kraftstoff mit den Schritten a) der schwefelhaltige Kraftstoff wird im überkritischen Zustand mit einem Wasserstoff aufweisenden Gas in Kontakt gebracht, b) der mit Wasserstoff angereicherte überkritische Kraftstoff wird bei erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck in einem Reaktor mit einem Katalysator in Kontakt gebracht, der eine Umwandlung zumindest eines Teils des Schwefels aus dem Kraftstoff in Schwefelwasserstoff katalysiert, c) in einem nachgeschalteten Behandlungsschritt wird dem flüssigen Kraftstoff der Schwefelwasserstoff entzogen, so dass am Ende ein schwefelhaltiger, flüssiger Kraftstoff mit einem reduzierten Schwefelgehalt erhalten wird, dadurch gekennzeichnet, dass im Schritt b) der mit Wasserstoff angereicherte Kraftstoff im überkritischen Zustand mit dem Katalysator in Kontakt gebracht wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der flüssige Kraftstoff gesättigte Kohlenwasserstoffe, zyklische Kohlenwasserstoffe, aromatische und/oder ungesättigte Kohlenwasserstoffe aufweist.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, bei dem ein Mitteldestillat mit einer Siedetemperatur zwischen 150 und 450°C als flüssiger Kraftstoff eingesetzt wird.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, bei dem Diesel, Benzin, Kerosin oder Düsentreibstoff als flüssiger Kraftstoff eingesetzt wird.
  5. Verfahren nach Anspruch 3, bei dem der eingesetzte flüssige Kraftstoff Thiophene, Benzothiophene und Dibenzothiophene als Schwefelkomponenten aufweist.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bei dem der flüssige Kraftstoff einen Gesamtschwefelgehalt von 1.000–50.000 ppm S aufweist, insbesondere zwischen 1.000 und 20.000 ppm S, ausgedrückt als elementarer Schwefel.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, bei dem in Schritt b) mit Wasserdampf gesättigter flüssiger Kraftstoff in dem Reaktor mit dem Katalysator in Kontakt gebracht wird.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem ein geträgerter Katalysator eingesetzt wird.
  9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei dem der Katalysator Molybdän oder Wolfram und wenigstens ein weiteres Metall aus der Gruppe Nickel oder Kobalt aufweist.
  10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei dem der Kontakt des mit Wasserstoff angereicherten überkritischen Benzins mit dem Katalysator bei Temperaturen zwischen 320°C und 360°C und Drücken zwischen 30 und 45 bar erfolgt.
  11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei dem der Kontakt des mit Wasserstoff angereicherten überkritischen Gasöls mit dem Katalysator bei Temperaturen zwischen 480°C und 520°C und Drücken zwischen 20 und 35 bar erfolgt.
  12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, bei dem der nachgeschalteten Behandlungsschritt eine Adsorption umfasst.
DE200610060950 2006-12-20 2006-12-20 Verfahren zur Reinigung von Mineralölfraktionen sowie zur Durchführung des Verfahrens geeignete Vorrichtung Withdrawn DE102006060950A1 (de)

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