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DE102006003464A1 - Verfahren zur Erzeugung einer Siliciumschicht auf einer Substratoberfläche durch Gasphasenabscheidung - Google Patents

Verfahren zur Erzeugung einer Siliciumschicht auf einer Substratoberfläche durch Gasphasenabscheidung Download PDF

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DE102006003464A1
DE102006003464A1 DE102006003464A DE102006003464A DE102006003464A1 DE 102006003464 A1 DE102006003464 A1 DE 102006003464A1 DE 102006003464 A DE102006003464 A DE 102006003464A DE 102006003464 A DE102006003464 A DE 102006003464A DE 102006003464 A1 DE102006003464 A1 DE 102006003464A1
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thin
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Raymund Dr. Dipl.-Ing. Sonnenschein
Hartwig Dr. Dipl.-Chem. Rauleder
Hans-Jürgen Dr. Höne
Stefan Dr. Dipl.-Phys. Reber
Norbert Dipl.-Ing. Schillinger
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Fraunhofer Gesellschaft zur Foerderung der Angewandten Forschung eV
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Degussa GmbH
Fraunhofer Gesellschaft zur Foerderung der Angewandten Forschung eV
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung einer Siliciumschicht auf einer Substratoberfläche durch Gasphasenabscheidung, ausgehend von einem auf Silicium basierenden Precursor, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man dabei Siliciumtetrachlorid als Precursor einsetzt. DOLLAR A Ferner betrifft die vorliegende Erfindung Dünnschichtsolarzellen bzw. kristalline Silicium-Dünnschichtsolarzellen, die unter Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens erhältlich sind. DOLLAR A Weiter betrifft die Erfindung die Verwendung von Siliciumtetrachlorid für die Erzeugung einer auf einem Substrat aus der Gasphase abgeschiedenen Schicht.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung einer Siliciumschicht auf einer Substratoberfläche durch Gasphasenabscheidung, ausgehend von einem auf Silicium basierenden Precursor. Ferner betrifft die vorliegende Erfindung Solarzellen sowie eine neue Verwendung von Siliciumtetrachlorid.
  • Man ist bestrebt, immer kostengünstiger Solarzellen herzustellen.
  • Der grundlegende Aufbau einer Solarzelle beruht in der Regel auf einem Basiskontakt, einer elektrisch aktiven Absorberschicht, wobei diese auf einem nicht solarzellenfähigen Substrat aufgebracht sein kann, einer Emitterschicht, auf der der Emitterkontakt aufgebracht ist, und einer Antireflex-/Passivierungsschicht, auf der der Emitterkontakt aufgebracht ist. Der derzeit führende Solarzellentyp, die so genannte Silicium-Wafersolarzelle, besteht aus einer 200 bis 300 μm dicken Si-Scheibe. Neben dem großen Siliciumverbrauch dieser Scheibe fallen bei deren Herstellung erhebliche Mengen an Silicium an, die als Abfall verloren gehen.
  • Kristalline Silicium-Dünnschichtsolarzellen (KSD-Solarzellen) vereinen die Vorteile von „konventionellen" Siliciumsolarwaferzellen und Dünnschichtsolarzellen. Die Absorberschicht aus kristallinem Silicium ist nur 5 bis 40 μm dick, und wird auf einem kostengünstigen Substrat aufgebracht. Sägeverluste von teurem, hochreinem Silicium fallen nicht an. KSD-Solarzellen sind daher eine hoffnungsvolle Alternative für eine Kosten sparende Herstellung von Solarzellen.
  • Die Herstellung von KSD-Solarzellen beinhaltet immer einen Schritt zur Abscheidung einer dünnen Siliciumschicht, der üblicherweise über die Gasphase erfolgt.
  • Es ist lange bekannt, dass man durch die Zersetzung einer gas- oder dampfförmigen Metallverbindung das Silicium in Form einer dünnen Schicht auf einem Substrat abscheiden kann, d. h. in einem CVD-Prozess (CVD = Chemical Vapor Deposition). Als besondere Abscheidetechnologien sind beispielsweise die Verfahren PECVD (Plasma-Enhanced Chemical Vapor Deposition) und „Hot Wire Deposition" zu nennen.
  • Dabei kommen siliciumhaltige Trägergase (Precursoren) zum Einsatz. Üblicherweise sind dies Monosilan (SiH4), Dichlorsilan (H2SiCl2) oder Trichlorsilan (HSiCi3). Nachteil dieser Verbindungen ist ihre Brennbarkeit oder sogar Selbstentzündlichkeit, insbesondere bei Monosilan. So sind bei der industriellen Nutzung der besagten Verbindungen aufwendige und kostspielige Sicherheitsmaßnahmen vorzusehen.
    •
  • Der vorliegenden Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, eine weitere Möglichkeit bereitzustellen, dünne Siliciumschichten auf einer Substratoberfläche abzuscheiden, insbesondere für die Herstellung von Solarzellen.
  • Die Aufgabe wurde erfindungsgemäß entsprechend den Angaben der Patentansprüche gelöst.
  • Überraschenderweise wurde gefunden, dass man in einfacher und wirtschaftlicher Weise dünne Siliciumschichten auf einer Substratoberfläche aus der Gasphase abscheiden kann, insbesondere für die Herstellung von Solarzellen, wenn man als Precursor Siliciumtetrachlorid, vorzugsweise hochreines SiCl4, verwendet.
  • Durch den erfindungsgemäßen Einsatz von Siliciumtetrachlorid als Precursor anstelle von Monosilan, Dichlorsilan oder Trichlorsilan können damit verbundene Nachteile vermieden werden.
  • So wird der finanzielle, technische und personelle Aufwand zum Transport, zur Lagerung und zur Entsorgung von Precursoren gegenüber dem Stand der Technik deutlich reduziert, so dass erfindungsgemäß erzeugte Schichten insgesamt günstiger abgeschieden werden können.
  • Besonders deutlich fällt dieser Vorteil bei relativ dicken Schichten aus, da hier die Kosten der Precursorgase die Abscheidekosten dominieren.
  • Darüber hinaus ist bei Einsatz von SiCl4 die technische Qualität der erfindungsgemäß abgeschiedenen Siliciumschichten für die Photovoltaik in jeder Hinsicht vergleichbar gut zu Systemen, welche unter Einsatz von z. B. HSiCl3 erhalten werden.
  • Auch erreichen erfindungsgemäß erhaltene Solarzellen einen Wirkungsgrad, der dem von Solarzellen nach dem Stand der Technik absolut gleichwertig ist. Jedoch sind erfindungsgemäß erhältliche Solarzellen aufgrund des Einsatzes von SiCl4 deutlich kostengünstiger herzustellen und damit vorteilhafter als solche nach dem Stand der Technik.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist somit ein Verfahren zur Erzeugung einer Siliciumschicht auf einer Substratoberfläche durch Gasphasenabscheidung, ausgehend von einem auf Silicium basierenden Precursor, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man dabei Siliciumtetrachlorid als Precursor einsetzt.
  • Für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann man an sich bekannte Anlagen bzw. Vorrichtungen verwenden, beispielsweise kommerziell erhältliche Reaktoren für Einzelwafer oder Batchbetrieb, oder speziell für die Photovoltaik entwickelte Reaktoren, wie die von Hurrle et al. vorgestellte ConCVD [A. Hurrle, S. Reber, N. Schillinger, J. Haase, J. G. Reichart, High Throughput Continuous CVD Reactor for Silicon Depositions, in Proc. 19th European Conference on Photovoltaik Energy Conversion, J.-L. Bal W. Hoffmann, H. Ossenbrink, W. Palz, P. Helm (Eds.), (WIP-Munich, ETA-Florence), 459 (2004)].
  • Bevorzugt geht man beim erfindungsgemäßen Verfahren so vor, dass man
    • – hochreines Siliciumtetrachlorid verdampft, gegebenenfalls gemeinsam mit einem oder mehreren weiteren Precursoren aus der Reihe der Chloride bzw. Hydride, und
    • – mit einem Trägergas, vorzugsweise Argon und/oder Wasserstoff, mischt,
    • – das Gasgemisch in einer Reaktionskammer mit dem zu beschichtenden Substrat, das in der Reaktionskammer aufgeheizt auf eine Temperatur von 900 bis 1 390 °C, vorzugsweise von 1 100 bis 1 250 °C, vorliegt, in Kontakt bringt,
    • – auf der Substratoberfläche eine dünne, gegebenenfalls dotierte Siliciumschicht abscheidet und
    • – die flüchtigen Nebenprodukte der Reaktion aus der Reaktionskammer abführt.
  • Dabei kann man so vorgehen, dass man vor dem Abscheideschritt zunächst Precursoren und Trägergase mischt und dem Reaktionsraum zuführt. Man kann aber auch so vorgehen, dass man Precursoren und Trägergase der Reaktionskammer getrennt zuführt, wobei sie sich in der Reaktionskammer vermischen und mit dem heißen Substrat in Kontakt kommen.
  • Ferner kann man dabei die Gasphasenabscheidung durch eine thermische Zersetzung von hochreinem Siliciumtetrachlorid bei einem Druck von 0,8 bis 1,2 bar abs., vorzugsweise bei Atmosphärendruck, durchführen.
  • Darüber hinaus bevorzugt man, dass das Gasgemisch aus Trägergas und Precursoren eine mittlere Verweilzeit in der Reaktionskammer von 0,05 bis 5 Sekunden, vorzugsweise von 0,1 bis 1 Sekunde, besitzt.
  • Für die Abscheidung wird das Substrat in der Reaktionskammer vorzugsweise thermisch, elektrisch oder durch Bestrahlen (Lampenheizung) beheizt, d. h. auf eine Temperatur, die zur Zersetzung des Precursors geeignet ist, gebracht.
  • Bevorzugt setzt man das zu beschichtende Substrat, insbesondere – aber nicht ausschließlich – bei der Herstellung von KSD-Solarzellen, über eine Dauer von 2 bis 30 Minuten, vorzugsweise 5 bis 10 Minuten, den Reaktionsbedingungen in der Reaktionskammer aus.
  • Dabei wird pro Minute vorzugsweise eine epitaktische Siliciumschicht von 2 000 bis Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird vorteilhaft eine epitaktische Siliciumschicht auf der Substratobertläche, vorzugsweise homo-epitaktische Schicht, abgeschieden.
  • So kann man erfindungsgemäß die Gasphasenabscheidung zur Erzeugung einer dünnen Siliciumschicht, insbesondere mit einer Schichtdicke von 10 bis 50 000 nm, vorzugsweise von 500 bis 40 000 nm, besonders bevorzugt sind die Bereiche von 1 bis 8 μm sowie 15 bis 25 μm, auf einer multikristallinen oder amorphen Siliciumsubstratoberfläche durchführen und vorteilhaft für die Herstellung von Dünnschichtsolarzellen bzw. kristallinen Silicium-Dünnschichtsolarzellen nutzen. Man kann die Abscheidung aber auch auf anderen, im Wesentlichen temperaturbeständigen Substraten durchführen.
  • Darüber hinaus kann man beim erfindungsgemäßen Verfahren als Precursor bevorzugt SiCl4 im Gemisch mit mindestens einer in die Gasphase überführbaren Chlor- bzw. Wasserstoffverbindung aus der Reihe der Elemente der dritten, vierten oder fünften Hauptgruppe des Periodensystems der Elemente, vorzugsweise ein Chlorid des Bors, Germaniums, Phosphors, oder entsprechende Hydride, beispielsweise Diboran oder Phosphin, einsetzen.
  • Ferner kann ein erfindungsgemäß beschichtetes Substrat zu einer Solarzelle weiterverarbeitet werden.
  • Dazu kann man das beschichtete Substrat in an sich bekannter Weise zunächst
    • – reinigen und texturieren, z. B. mit einer heißen KOH/Isopropanol/H2O-Lösung oder plasmachemisch,
    • – danach bei 800 bis 1 000 °C aus der Gasphase oder einer anderen Dotierstoffquelle diffundieren, z. B. mit POCl3,
    • – die bei der Diffusion gebildete Glasschicht, z. B. mit Flusssäure, entfernen, - auf die elektronisch aktive Siliciumschicht eine dünne Antireflexschicht, z. B. aus SiNx:H, abscheiden und
    • – nachfolgend mit Siebdruck die Metallkontakte auf Vorder- und Rückseite drucken und durch einen Temperaturschritt einlegieren.
  • Beispielsweise, jedoch nicht ausschließlich, kann man aber auch wie folgt vorgehen:
    • – mit einer Säure oder Lauge ätzen,
    • – danach bei 800 bis 850 °C aus der Gasphase mit POCl3 diffundieren,
    • – das bei der Diffusion gebildete Phosphorglas mittels Flusssäure entfernen,
    • – auf die elektronisch aktive Siliciumschicht ein dünnes Passivierungsoxid aufwachsen lassen,
    • – nachfolgend in einem lithographischen Arbeitsschritt den Metallkontakt auf dem Emitter definieren und durch Aufdampfen eines metallischen, elektrisch leitenden Schichtsystems, vorzugsweise aus Ti, Pd und Ag und nach dem Lift-off-Verfahren aufgebracht, realisieren und
    • – anschließend den Basiskontakt auf der Rückseite des beschichteten Substrats durch Aufdampfen von Aluminium, vorzugsweise mit einer Schichtdicke von ca. 200 nm, vorteilhaft herstellen.
    • – zusätzlich kann man danach eine Antireflexschicht aufdampfen, zum Beispiel bestehend aus Titandioxid und Magnesiumfluorid.
  • Im Allgemeinen führt man die vorliegende Erfindung wir folgt aus:
    Ein zu beschichtendes Substrat wird in der Regel nasschemisch, wie oben beschrieben, vorbehandelt und üblicherweise in eine Reaktionskammer eingebracht, mit Argon oder Wasserstoff gespült und auf eine Temperatur aufgeheizt, die geeignet ist, einen Precursor zu zersetzen. SiCl4 wird geeigneterweise verdampft, gegebenenfalls dotiert und mit Argon und/oder Wasserstoff gemischt, beispielsweise in einem Molverhältnis von 1 bis 100 % SiCl4 bezüglich Wasserstoff. Das Gasgemisch kann nun der Reaktionskammer zugeführt werden, wo auf der Oberfläche des beheizten Substrats die Abscheidung einer Siliciumschicht erfolgt. Geeigneterweise betreibt man das vorliegende Verfahren bei Atmosphärendruck. Man kann es aber auch unter vermindertem oder erhöhtem Druck durchführen. Dabei entstehende Nebenprodukte der Reaktion werden in der Regel abgeführt und verworfen. Das so beschichtete Substrat kann weiter in an sich bekannter Weise für die Herstellung von Solarzellen vorteilhaft genutzt werden.
  • Daher sind ebenfalls Gegenstand der vorliegenden Erfindung kristalline Silicium-Dünnschichtsolarzellen, die unter Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens erhältlich sind.
  • Weiter ist Gegenstand der vorliegenden Erfindung die Verwendung von Siliciumtetrachlorid für die Erzeugung einer auf einem Substrat aus der Gasphase abgeschiedenen Schicht, vorzugsweise einer epitaktischen Siliciumschicht, die vorteilhaft nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhältlich ist. Dabei kann die Schicht eine undotierte oder dotierte Siliciumschicht sein.
  • Ebenfalls kann man Siliciumtetrachlorid vorteilhaft für die Erzeugung einer auf Silicium basierenden Schicht auf einem Substrat aus der Reihe SiC, SiNx, SiOx, jeweils mit x = 0,1 bis 2, oder auf Silicium, beispielsweise auf einem Siliciumwafer, mittels Gasphasenabscheidung verwenden.
  • Somit ist auch Gegenstand der vorliegenden Erfindung die erfindungsgemäßen Verwendung von Siliciumtetrachlorid für die Herstellung von Dünnschichtsolarzellen oder kristallinen Silicium-Dünnschichtsolarzellen, wobei diese vorteilhaft mit einer dotierten oder undotierten Siliciumschicht epitaktisch ausgestattet sein können.

Claims (20)

  1. Verfahren zur Erzeugung einer Siliciumschicht auf einer Substratoberfläche durch Gasphasenabscheidung, ausgehend von einem auf Silicium basierenden Precursor, dadurch gekennzeichnet, dass man dabei Siliciumtetrachlorid als Precursor einsetzt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man – hochreines Siliciumtetrachlorid verdampft, gegebenenfalls gemeinsam mit einem oder mehreren weiteren Precursoren aus der Reihe der Chloride bzw. Hydride, und – mit einem Trägergas mischt, – das Gasgemisch in einer Reaktionskammer mit dem zu beschichtenden Substrat, das in der Reaktionskammer aufgeheizt auf eine Temperatur von 900 bis 1 390 °C vorliegt, in Kontakt bringt, – auf der Substratoberfläche eine dünne, gegebenenfalls dotierte Siliciumschicht abscheidet und – die flüchtigen Nebenprodukte der Reaktion aus der Reaktionskammer abführt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Gasphasenabscheidung durch eine thermische Zersetzung von hochreinem Siliciumtetrachlorid bei einem Druck von 0,8 bis 1,2 bar abs. durchführt.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Gasgemisch aus Trägergas und Precursoren über eine mittlere Verweilzeit von 0,05 bis 5 Sekunden in der Reaktionskammer verbleibt.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man die Gasphasenabscheidung zur Erzeugung einer dünnen Siliciumschicht auf einer multikristallinen Siliciumsubstratoberfläche durchführt.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass man das Substrat in der Reaktionskammer thermisch, elektrisch oder durch Bestrahlen beheizt.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass man das zu beschichtende Substrat über eine Dauer von 2 bis 30 Minuten den Reaktionsbedingungen in der Reaktionskammer aussetzt.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass man bei der Gasphasenabscheidung eine epitaktische Siliciumschicht auf der Substratoberfläche abscheidet.
  9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass man pro Minute eine epitaktische Siliciumschicht von 2 000 bis 6 000 nm abscheidet.
  10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet dass man als Precursor SiCl4 im Gemisch mit mindestens einer in die Gasphase überführbaren Chlor- bzw. Wasserstoffverbindung aus der Reihe der Elemente der dritten, vierten oder fünften Hauptgruppe des Periodensystems der Elemente einsetzt.
  11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass man das so beschichtete Substrat zu einer Solarzelle weiterverarbeitet.
  12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass man das beschichtete Substrat in an sich bekannter Weise – reinigt oder texturiert, – danach bei 800 bis 1 000 °C aus der Gasphase oder einer anderen Dotierstoffquelle diffundiert, – die bei der Diffusion gebildete Glasschicht entfernt, – auf die elektronisch aktive Siliciumschicht eine dünne Antireflexschicht abscheidet und – nachfolgend mit Siebdruck die Metallkontakte auf Vorder- und Rückseite des beschichteten Substrats durch einen Temperaturschritt einlegiert.
  13. Dünnschichtsolarzellen bzw. Silicium-Dünnschichtsolarzellen, erhältlich nach einem der Ansprüche 1 bis 12.
  14. Verwendung von Siliciumtetrachlorid für die Erzeugung einer auf einem Substrat aus der Gasphase abgeschiedenen Schicht, erhalten nach einem der Ansprüche 1 bis 13.
  15. Verwendung von Siliciumtetrachlorid nach Anspruch 14 für die Erzeugung einer epitaktisch auf einem Substrat aus der Gasphase abgeschiedenen Schicht.
  16. Verwendung von Siliciumtetrachlorid nach Anspruch 14 oder 15 für die Erzeugung einer undotierten oder dotierten Siliciumschicht auf einem Substrat mittels Gasphasenabscheidung.
  17. Verwendung von Siliciumtetrachlorid nach einem der Ansprüche 14 bis 16 für die Erzeugung einer auf Silicium basierenden Schicht auf einem Substrat aus der Reihe SiC, SiNx, SiOx, jeweils mit x = 0,1 bis 2, mittels Gasphasenabscheidung.
  18. Verwendung von Siliciumtetrachlorid nach einem der Ansprüche 14 bis 16 für die Erzeugung einer Siliciumschicht mittels Gasphasenabscheidung auf einem Substrat bestehend aus Silicium.
  19. Verwendung von Siliciumtetrachlorid nach einem der Ansprüche 14 bis 18 für die Herstellung von Dünnschichtsolarzellen oder kristallinen Silicium-Dünnschichtsolarzellen.
  20. Verwendung von Siliciumtetrachlorid nach Anspruch 19 für die Herstellung einer mit einer dotierten oder undotierten Siliciumschicht epitaktisch ausgestatteten Dünnschichtsolarzelle oder kristallinen Silicium-Dünnschichtsolarzellen.
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