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DE1063602B - Verfahren zur Herstellung von 1, 5, 5-trialkylsubstituierten delta 3,4-Thiazolinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 1, 5, 5-trialkylsubstituierten delta 3,4-Thiazolinen

Info

Publication number
DE1063602B
DE1063602B DEV12136A DEV0012136A DE1063602B DE 1063602 B DE1063602 B DE 1063602B DE V12136 A DEV12136 A DE V12136A DE V0012136 A DEV0012136 A DE V0012136A DE 1063602 B DE1063602 B DE 1063602B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
sulfur
thiazolines
trialkyl
preparation
thiazoline
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEV12136A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Hubert Schade
Dr Max Thiel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Leuna Werke GmbH
Original Assignee
Leuna Werke GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Leuna Werke GmbH filed Critical Leuna Werke GmbH
Priority to DEV12136A priority Critical patent/DE1063602B/de
Publication of DE1063602B publication Critical patent/DE1063602B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D417/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00
    • C07D417/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings
    • C07D417/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Description

Es wurde gefunden, daß 1,5,5-trialkylsubstituierte ,d ^-Thiazoline aus Alkylidenvinylaminen und Schwefel hergestellt werden können. Solche Alkylidenvinylamine können z.B. durch Einwirkung von Ammoniak auf Aldehyde entstehen, die am cc-C-Atom verzweigt sind (vgl. Beilsteins Handbuch der organischen Chemie, Bd. 4, S. 221, und die USA.-Patentschrift 2 319 848). So reagiert z.B. Isobutyraldehyd mit Ammoniak zum l-ButyMen-/?,/9-dimethylvinylamin. Allgemein ist die Bildung der Alkylidenvinylamine folgendermaßen zu formulieren:
Verfahren zur Herstellung
von 1,5,5-trialkylsubstituierten
Zl3>4-Thiazolinen
Anmelder:
VEB Leuna-Werke »Walter Ulbricht«,
Leuna (Kr. Merseburg)
R2
R,.
XH-CHO + NH3
= CH = N = CH
(I)
ch:
+ 2H2O
R5.
Substituierte Vinylamine vom Typ I reagieren mit Schwefel zu Zl8'*-Thiazolinen der Struktur II, d. h., auf 1 Mol Amin kommt 1 Grammatom Schwefel:
HC
R-2
K-2
R2
R2
R1 und R2 können allgemein Alkylgruppen bedeuten. Die Umsetzung der Alkylidenvinylamine (I) mit Schwefel erfolgt zweckmäßigerweise zwischen 100 bis 15O0C. Bei niedrigeren Temperaturen sinkt der Umsatz, und bei höheren findet vermehrte Harzbildung statt.
Die 43'4-Thiazolinbildung kann auch in der Weise erfolgen, daß man an Stelle des elementaren Schwefels eine Polysulfidlösung verwendet. Der Vorzug besteht darin, daß die Reaktion von AUcylidenvinylaminen (I) mit Polysulfid bereits bei Zimmertemperatur unter Selbsterwärmung beginnt und unterhalb lOOX zu Ende läuft.
Dr. Hubert Schade und Dr. Max Thiel,
Leuna (Kr. Merseburg),
sind als Erfinder genannt worden
Schließlich kann man für die Synthese der oben definierten Zl3'4-Thiazoline (II) von den am a-C-Atom verzweigten Aldehyden direkt ausgehen, indem man 2 Mol des betreffenden Aldehyds mit 1 Grammatom Schwefel versetzt und in diese Mischung NH3 einleitet, wobei sich entsprechend dem Reaktionsschema 1 das Alkylidenvinylamin (I) und Wasser bilden, welch letzteres durci Destillation entfernt wird. Beim nachfolgenden Erhitzen auf 100 bis 1500C verläuft die Umsetzung gemäß Reaktionsschema 2, und es bildet sich Zl3'4-Thiazolin (II) An Stelle des Schwefels kann bei dem oben geschilderter Verfahren auch eine Polysulfidlösung verwendet werden Neben dem Zl3-4-Thiazolin (II) wird in allen Fäller
regelmäßig in mehr oder minder großer Ausbeute eii zweites Produkt von wesentlich höherem Siedepunb isoliert, das ebenfalls Schwefel und Stickstoff enthält unc das doppelte Molgewicht des J3'4-Thiazolins aufweist Über die Struktur dieses Nebenproduktes besteht nocl keine Klarheit, so daß zunächst auf Grund der Analysi nur die allgemeine Summenformel mit
(R1R2)X8H4N2S2
angegeben werden kann.
In der gleichen Weise können auch Aldehydgemische z.B. solche, die man durch Dehydrierung von Isobuty] ölfraktionen erhält und die ihrer Struktur nach an a-C-Atom verzweigte Aldehyde darstellen, mit Ammonia] zu Alkylidenvinylaminen umgesetzt werden. Auch diese Gemisch von Aldehyden bzw. die daraus mit NH3 ent
909 608/4!
standenen Alkylidenvinylamine reagieren mit Schwefel oder Polysulndlösung unter den geschilderten Bedingungen zu Zl3>4-Thiazolinen.
Beispiel 1
800 g Isobutyliden-^,j3-dimethylvinylamin werden mit 205 g Schwefel 4 Stunden auf 1500C erhitzt. Das rotbraune Reaktionsprodukt wird im Vakuum aufdestilliert. Man erhält 400 g 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-zl3'4-thiazolin vom Kp.5 55 bis 56° C, Pikrat F. 116° C, sowie 280 g eines Körpers vom Kp.5 115°C (C16H28N2S2).
Beispiel 2
800 g N-(^-Methyl-^-propyl-äthyliden)-(^-methyl-/?-propylvinyl)-amin und 140 g Schwefel werden gemäß Beispiel 1 erhitzt und anschließend im Vakuum aufdestilliert. Man erhält über 400 g2-[Pentyl-(2')]-5-methyl-5-propyl-zl 3>4-thiazolin vom Kp.3 90° C sowie über 290 g eines höhersiedenden Körpers vom Kp.3 150° C.
Beispiel 3
In eine Mischung von 1704 g Isobutyraldehyd und 384 g Schwefel wird gasförmiges NH3 eingeleitet. Die Reaktionstemperatur steigt an und bleibt einige Stunden konstant. Man läßt im N H3-Strom erkalten. Anschließend wird durch langsames Erhitzen das Reaktionswasser abgetrieben und der Rückstand 3 Stunden auf 150° C erwärmt. Die rotbraune Reaktionsmischung wird durch Fraktionierung im Vakuum aufgearbeitet. Man erhält über 800 g 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-Zl3j4-thiazolin vom Kp.6 55 bis 56° C, Pikrat F. 116° C, sowie über 350 g eines höhersiedenden Körpers vom Kp.5 115° C (C16H28N2S2).
Beispiel 4
700 cm3 Ammoniumpolysulfidlösung mit 250 g PoIysulfidschwefel je Liter werden unter gleichzeitigem Einleiten von NH3-GaS und kräftigem Rühren mit 576 g Isobutyraldehyd versetzt. Es erfolgt ein Temperaturanstieg auf etwa 70° C. Das Reaktionsgemisch wird noch 1 Stunde auf dieser Temperatur gehalten. Es bilden sich zwei Schichten, von denen die untere, wäßrige, verworfen und die obere im Vakuum destilliert wird. Man erhält über 300 g 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-Zl3'4-thiazolin, Kp.lo 65 bis 70° C.
Beispiel 5
865 g Isobutyliden-/5,/5-dimethylvinylamin und 900 g Ammoniumpolysulfidlösung mit 250 g Polysulfidschwefel je Liter werden unter starkem Rühren gemischt. Die Temperatur steigt auf über 50° C. Sobald die Temperatur zu fallen beginnt, erhitzt man 1 Stunde auf 70° C und ίο trennt die entstandenen zwei Schichten. Die untere, wäßrige, wird verworfen, die obere im Vakuum destilliert. Man erhält über 600 g 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-/d3-4-thiazolin, Kp.2,5 45 bis 46° C.
ις Beispiel 6
660 g eines Gemisches aus Alkylidenvinylaminen, das sich aus den Aldehyden herstellen läßt, die man durch Dehydrierung der C7- bis C9-Isobutylölalkoholfraktion erhält, werden mit 90 g Schwefel 3 Stunden auf 150° C erhitzt und das Reaktionsprodukt im Vakuum destilliert. Man erhält über 350 g eines /I3'1-Thiazolingemisches vom Kp.4 130 bis 136° C.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von 1,5,5-trialkylsubstituierten zl3'4-Thiazohnen, dadurch gekennzeichnet, daß Alkylidenvinylamine der allgemeinen Formel
R1R2C — CH = N — CH = CHR1R2
worin R1 und R2 Alkylreste bedeuten, bei Temperatüren zwischen 100 und 150° C mit elementarem Schwefel umgesetzt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß an Stelle des Schwefels wäßrige PoIysuffidlösung unterhalb 100° C verwendet wird.
3. Abänderung des Verfahrens nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man auf am a-C-Atom verzweigte Aldehyde Ammoniak und Schwefel oder Polysulfid einwirken läßt.
DEV12136A 1957-03-13 1957-03-13 Verfahren zur Herstellung von 1, 5, 5-trialkylsubstituierten delta 3,4-Thiazolinen Pending DE1063602B (de)

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DEV12136A Pending DE1063602B (de) 1957-03-13 1957-03-13 Verfahren zur Herstellung von 1, 5, 5-trialkylsubstituierten delta 3,4-Thiazolinen

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DE (1) DE1063602B (de)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4153606A (en) 1976-10-09 1979-05-08 Deutsche Gold- Und Silber-Scheideanstalt Vormals Roessler Process for the production of thiazoline-(3) compounds
US4415738A (en) 1980-07-11 1983-11-15 Degussa Aktiengesellschaft Process for the production thiazolines-(3)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4153606A (en) 1976-10-09 1979-05-08 Deutsche Gold- Und Silber-Scheideanstalt Vormals Roessler Process for the production of thiazoline-(3) compounds
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