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DE1059915B - Verfahren zur Herstellung von nitrosubstituierten aromatischen Phosphorsaeurechloriden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von nitrosubstituierten aromatischen Phosphorsaeurechloriden

Info

Publication number
DE1059915B
DE1059915B DEF23527A DEF0023527A DE1059915B DE 1059915 B DE1059915 B DE 1059915B DE F23527 A DEF23527 A DE F23527A DE F0023527 A DEF0023527 A DE F0023527A DE 1059915 B DE1059915 B DE 1059915B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
phosphoric acid
nitro
parts
acid dichloride
volume
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF23527A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Kurt Schimmelschmidt
Dr Helmut Kappenberger
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DEF23527A priority Critical patent/DE1059915B/de
Priority to CH6187358A priority patent/CH369472A/de
Publication of DE1059915B publication Critical patent/DE1059915B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/06Phosphorus compounds without P—C bonds
    • C07F9/08Esters of oxyacids of phosphorus
    • C07F9/09Esters of phosphoric acids
    • C07F9/14Esters of phosphoric acids containing P(=O)-halide groups
    • C07F9/1406Esters of phosphoric acids containing P(=O)-halide groups containing the structure Hal-P(=O)-O-aryl

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von nitrosubstituierten aromatischen Phosphorsäurechloriden Es ist bekannt, daß man durch Umsetzung von nitrosubstituierten Phenolen mit Phosphoroxychlorid die entsprechenden Nitrophenylphosphorsäuredichloride erhalten kann (M. Ja. Kraft und W. W. Katyschkina, Ber. Akad. Wiss. UdSSR, 86, S. 725 bis 728, 1952; Chemisches Centralblatt 1953, S.2749).
  • Die Umsetzung mit Phosphoroxychlorid führt jedoch nicht zu einheitlichen Produkten, da alle drei Chloratome befähigt sind, mit dem Nitrophenol unter Bildung von Nitrophenyl-phosphorsäuredichlorid, Dinitrophenyl-phosphorsäuremonochlorid und Trinitrophenylphosphat zu reagieren.
  • Die Trennung dieser Gemische macht große Schwierigkeiten.
  • Es wurde nun gefunden, daß man nitrosubstituierte aromatische Phosphorsäurechloride erhält, wenn man aromatische Phosphorsäurechloride von der folgenden allgemeinen Formel: worin X Chlor und mindestens ein X die Gruppe Y-R bedeutet, in der Y für ein Sauerstoffatom steht und R einen Phenyl-, Naphthyl- oder Diphenylrest darstellt, der durch Halogen, Alkyl- und/oder Alkoxygruppen substituiert sein kann, mit üblichen wasserfreien Salpetersäure-Schwefelsäure-Mischungen behandelt und die entstehenden Nitroverbindungen mit niedrigsiedenden chlorierten aliphatischen Kohlenwasserstoffen aus der Reaktionsmischung extrahiert. In jeden aromatischen Rest wird jeweils nur eine Nitrogruppe eingeführt.
  • Es ist überraschend, daß bei der Nitrierung die leicht verseifbare Säurechloridgruppe erhalten bleibt. So wird beispielsweise bei der Nitrierung von Phenyl-phosphorsäuredichlorid das 4-Nitrophenyl-phosphorsäuredichlörid in technischer Reinheit und mit einer Ausbeute von über 90 % erhalten.
  • Als Ausgangsprodukte für die Umsetzung kommen z. B. folgende Verbindungen in Frage Phenylphosphorsäure-dichlorid, 2-, 3- oder 4-Chlorphenyl-phosphorsäuredichlorid, 2, 5-Dichlorphenyl-phosphorsäuredichlorid, 2,4,6-Trichlorphenyl-phosphorsäuredichlorid, 2-Methoxyphenyl-phosphorsäuredichlorid, 2,4-Dimethylphenyl-phosphorsäuredichlorid, 2-Methyl-4-chlorphenyl-phosphorsäuredichlorid, 1- oder 2-Naphthyl-phosphorsäuredichlorid, Diphenyl-4-phosphorsäuredichlorid, Bis-phenyl-phosphorsäuremonochlorid. Die Nitrierung wird so ausgeführt, daß man die Verbindungen als solche oder in Monohydrat bzw. in niedrigsiedenden chlorierten Kohlenwasserstoffen gelöst mit wasserfreien Salpetersäure-Schwefelsäure-Mischungen unter Kühlung behandelt. Bei träge reagierenden Säurechloriden muß die Umsetzungstemperatur erhöht werden; es ist vorteilhaft, 50° C nicht zu übersteigen.
  • Als Nitrierungsmischsäure wird die in der Technik übliche Mischung aus 30 Gewichtsprozent wasserfreier Salpetersäure und 70 Gewichtsprozent Monohydrat verwendet, die Nitrierung kann aber auch mit anders zusammengesetzten Mischsäuren durchgeführt werden. Je nach Reaktionsfähigkeit des Ausgangsmaterials kann man die Schwefelsäuremenge variieren, bei schwer zu nitrierenden Säurechloriden wird die Monohydratmenge vergrößert.
  • Nach Beendigung der Reaktion werden die nitrierten Säurechloride aus der Reaktionsmischung mit niedrigsiedenden chlorierten aliphatischen Kohlenwasserstoffen, wie z. B. Methylenchlorid, extrahiert. Die Extrakte werden entsäuert und vom Lösungsmittel durch Abdampfen befreit. Als Rückstände erhält man nitrosubstituierte aromatische Phosphorsäurechloride, die in öliger oder kristalliner Form anfallen.
  • Die nitrierten aromatischen Phosphorsäurechloride stellen wertvolle Zwischenprodukte für Farbstoffe, Schädlingsbekämpfungsmittel und Flammfestausrüstungen dar.
  • Die in den folgenden Beispielen erwähnte- Mischsäure bezieht sich, wenn nicht anders vermerkt, auf eine Nitriersäure aus 30 Gewichtsprozent wasserfreier Salpetersäure und 70 Gewichtsprozent Monohydrat.
  • Beispiel 1 117 Volumteile Nitriersäure werden bei 0 bis 15'C unter Kühlung in 211 Gewichtsteile Phenylphosphorsäuredichlorid eingetragen. Nach Beendigung der Reaktion wird noch 1 Stunde bei 2Ö° C nachgerührt und nach Zugabe von 500 Volumteilen Methylenchlorid die sich abscheidende untere Schicht abgetrennt und diese erneut mit Methylenchlorid extrahiert. Die vereinigten Extrakte werden durch Zugabe von pulverisiertem Kalk entsäuert, abgesaugt und vom Lösungsmittel durch Abdampfen befreit. Als Rückstand erhält man 242 Gewichtsteile technisch reines 4-Nitrophenyl-phosphorsäuredichlorid vom Fp. 41° C. Zur weiteren Reinigung kann das Produkt im Vakuum destilliert werden und liefert 216 Gewichtsteile 4-Nitrophenyl-phosphorsäuredichlorid vom Kp. a,3 = 145, Fp. 45° C.
  • Beispiel 2 In 123 Gewichtsteile 3-Chlorphenyl-phosphorsäuredichlorid werden bei 0 bis 5° C unter Rühren 58 Volumteile Mischsäure eingetragen. Nach Beendigung der exothermen Reaktion wird 1 Stunde bei 10 bis 15° C nachgerührt und die Verbindung wie im Beispiel 1 angegeben aufgearbeitet. Man erhält das Nitro-3-chlorphenylphosphorsäuredichlorid als Flüssigkeit; Beispiel 3 245,5 Gewichtsteile 2-Chlorphenyl-phosphorsäuredichlorid werden unterhalb 20°C mit 30 Volumteilen Monohydrat versetzt. Unter gutem Rühren läßt man zwischen 25 und 30° C 117 Volumteile Mischsäure zulaufen und 1 Stunde nachrühren. Nach der Aufarbeitung wird in guten Ausbeuten Nitro-2-chlorphenyl-phosphorsäuredichlorid erhalten, das nach längerem Stehen zu einer kristallinen Masse erstarrt. Beispiel 4 62 Gewichtsteile 4-Chlorphenyl-phosphorsäuredichlorid werden zwischen 30 und 35° C mit 30 Volumteilen Mischsäure nitriert. Nach der Aufarbeitung erhält man ein Mononitro-4-chlorphenyl-phosphorsäuredichlorid als Flüssigkeit; Beispiel 5 145 Gewichtsteile 2 - Bromphenyl - phosphorsäuredichlorid werden unterhalb 30°C mit 60 Volumteilen Mischsäure versetzt. Nach dem Ausschütteln mit Methylenchlorid und Abdampfen des Lösungsmittels wird das Nitro-2-bromphenyl-phosphorsäuredichlorid als eine langsam kristallisierende Flüssigkeit erhalten.
  • Ganz analog läBt sich 3-Bromphenyl-phosphorsäuredichlorid in Nitro-3-bromphenyl-phosphorsäuredichlorid und 4-Bromphenyl-phosphorsäuredichlorid in Nitro-4-bromphenyl-phosphorsäuredichlorid überführen. Beispiel 6 67,1 Gewichtsteile Bis-phenyl-phosphorsäuremonochlorid werden mit 100 Volumteilen Tetrachlorkohlenstoff versetzt und zwischen 10 und 15° C mit 58 Volumteilen Mischsäure nitriert. Nach der Aufarbeitung wird in guter Ausbeute ein Bis-(nitrophenyl)-phosphorsäuremonochlorid erhalten.
  • Beispiel ? 60 Gewichtsteile 2-Methoxyphenyl-phosphorsäuredichlorid werden in 50 Volumteilen Methylenchlorid gelöst und zwischen 0 und 15° C mit 12 Volumteilen einer Nitriersäure, bestehend aus 87 Gewichtsprozent wasserfreier Salpetersäure und 12 Gewichtsprozent Monohydrat, versetzt und 1 Stunde nachgerührt. Nach dem Extrahieren und Abdampfen wird ein Nitro-2-methoxyphenylphosphorsäuredichlorid erhalten, das langsam kristallisiert.
  • Beispiel 8 65 Gewichtsteile 2-Naphthyl-phosphorsäuredichlorid werden in 100 Volumteilen Methylenchlorid gelöst und bei 10 bis 25°C mit 29 Volumteilen Mischsäure behandelt. Man erhält ein Nitro-2-naphthyl-phosphorsäuredichlorid als zähe Flüssigkeit; Beispiel 9 16 Gewichtsteile 2,4,6-Trichlorphenyl-phosphorsäuredichlorid werden in 20 Volumteilen Monohydrat gelöst und zwischen 15 und 20° C mit 6 Volumteilen Mischsäure behandelt. Nach der Aufarbeitung wird das 2,4,6-Trichlor-3-nitrophenyl-phosphorsäuredichlorid vom Fp. 88° C erhalten. Beispiel 10 60 Gewichtsteile 2,5-Dimethylphenyl-phosphorsäuredichlorid werden mit 50 Volumteilen Methylenchlorid und 50 Volumteilen Tetrachlorkohlenstoff versetzt. Unterhalb 50° C werden 30 Volumteile Mischsäure zugegeben. Man erhält eine Nitro-2,5-dimethylphenyl-phosphorsäuredichlorid als langsam erstarrende Flüssigkeit. Beispiel 11 28,7 Gewichtsteile Diphenyl-4-phosphorsäuredichlorid werden mit 100 Volumteilen Methylenchlorid versetzt und unterhalb 25°C mit 12 Volumteilen Mischsäure nitriert. Die Nitroverbindung wird in Methylenchlorid aufgenommen, entsäuert und vom Lösungsmittel durch Abdampfen befreit. Man erhält ein Nitro-diphenyl-4-phosphorsäuredichlorid als zähe Flüssigkeit;

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von nitrosubstituierten aromatischen Phosphorsäurechloriden, dadurch gekennzeichnet, daB man aromatische Phosphorsäurechloride von der folgenden allgemeinen Formel: worin X Chlor und mindestens ein X die Gruppe Y-R bedeutet, in der Y für ein Sauerstoffatom steht und R einen Phenyl-, Naphthyl-oder Diphenylrest darstellt, der durch Halogen, Alkyl- und/oder Alkoxygruppen substituiert sein kann, mit üblichen wasserfreien Salpetersäure-Schwefelsäure-Mischungen behandelt und die entstehenden Nitroverbindungen mit niederigsiedenden chlorierten aliphatischen Kohlenwasserstoffen aus der Reaktionsmischung extrahiert.
DEF23527A 1957-07-19 1957-07-19 Verfahren zur Herstellung von nitrosubstituierten aromatischen Phosphorsaeurechloriden Pending DE1059915B (de)

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