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DE1049384B - Verfahren zur Herstellung eines therapeutisch wirksamen Aminobenzolsulfonamids und seiner Salze - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines therapeutisch wirksamen Aminobenzolsulfonamids und seiner Salze

Info

Publication number
DE1049384B
DE1049384B DENDAT1049384D DE1049384DA DE1049384B DE 1049384 B DE1049384 B DE 1049384B DE NDAT1049384 D DENDAT1049384 D DE NDAT1049384D DE 1049384D A DE1049384D A DE 1049384DA DE 1049384 B DE1049384 B DE 1049384B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
hydrogen
salts
compounds
pyrazole
replaced
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DENDAT1049384D
Other languages
English (en)
Inventor
Riehen und Dr. Paul Schmidt Therwil Dr. Jean Druey (Schweiz)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Novartis AG
Original Assignee
Ciba Geigy AG
Publication date
Publication of DE1049384B publication Critical patent/DE1049384B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/14Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D231/38Nitrogen atoms
    • C07D231/42Benzene-sulfonamido pyrazoles

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

.ftf
S-ifr S f
DEUTSCHES
BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
KL. 12 ρ ^
INTERNAT. KL. C 07 d
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT 1 049384
C 14763 IVb/12p
ANMELDETAG: 3O.APRIL1957 .
BEKANNTMACHUNG
DERANMELDUNG ■'..
UND AUSGABE DER
AUSLEGESCHRIFT: 29. J A NU A R 1 9 5 9
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung des 3-(P-Amino-benzolsulfonamido)-2-phenyl-pyrazols der Formel - ^-^
-SO2NH
Verfahren zur Herstellung
eines therapeutisch wirksamen
Aminobenzolsulfonaniids und seiner Salze
H9N-
und seiner Salze, wie z. B. der Alkali- und Erdalkalimetallsalze, besonders des Natriums.
Diese neue Verbindung besitzt bei experimenteller. Infektion an Tieren, wie z. B. bei mit Streptokokken infizierten Mäusen, eine überraschend gute Heilwirkung. Sie kann daher vorzugsweise als Heilmittel bei Infekt ions erkrankungen, z. B^_S^"epJokokkeninfektiq-nen. Verwendung finden. Gegenüber bekannten, vergleichbaren Aminobenzolsulfonamiden besitzt die neue Verbindung überraschend bessere chemotherapeutische Eigenschaften. So tritt der Heileffekt auf die Streptokokkeninfektion an der Maus unter Behandlung mit der neuen Verbindung schon bei einer Blutkonzentration auf, die nur die Hälfte derjenigen des bekannten 3 - (p -Amino -benzolsulfonamido) -2-phenyl-5-methylpyrazols beträgt. Weiterhin zeigt die neue Verbindung Jm_ Darm eine bessere antibakterielle Wirkung als die obengenannte 5-Methyiverbindung und ist dieser auch im Hinblick auf die urindesinfizierende Wir^ kung überlegen.
Das neue Aminobenzolsulionamidopyrazol läßt sich nach an sich bekannten Methoden zur Herstellung von p-Amino.benzolsulfonamiden gewinnen. Das Verfahren besteht darin, daß man Verbindungen der Formel
SO5-HaI 40
45
mit Verbindungen der Formel
H2N
Anmelder: CIBA Aktiengesellschaft, Basel (Schweiz)
Vertreter: Dipl.-Ing. E. Splanemann, Patentanwalt, Hamburg 36, Neuer Wall 10
Beanspruchte Priorität: Schweiz vom 7, Mai 1956, 21. Februar uiid 5. April 1957
oder ihren Dihydroderivaten umsetzt, wobei R die Dr. Jean Druey, Riehen,
und Dr. Paul Schmidt, Therwil (Schweiz),
sind als Erfinder genannt worden
Aminogruppe öder einen darin überfü'hrbaren Substituenten, JR1 Wasserstoff oder einen durch Wasserstoff ersetzbaren Rest und Hai ein Halogenatom bedeutet, und in den erhaltenen Verbindungen einen gegebenenfalls vorhandenen, in die Aminogruppe überführbaren Substituenten R in die Aminogruppe umwandelt vindf. oder einen durch Wasserstoff ersetzbaren Substituenten R1 durch Wasserstoff ersetzt und/oder in erhaltenen, durch zwei Benzolsulfonylreste substituierten Verbindungen einen davon durch Wasserstoff ersetzt und gegebenenfalls auf irgendeiner Stufe des Verfahrens erhaltene Dihydropyrazolverbindungen zu Pyrazolverbindungen oxydiert. So kann man beispielsweise ein Benzolsulfonsäurehalogenid, insbesondere das Chlorid, das in p-Steilung einen in die Aminogruppe überfü'hrbaren Substituenten aufweist, mit einem 3-Ammo-2-phenyl-pyrazol, das unsubstituiert ist oder einen durch Wasserstoff ersetzbaren Substituenten besitzt, oder seinem Dihydroderivat reagieren lassen. Die verfahrensgemäße Umsetzung wird vorteilhaft in Anwesenheit von Verdünnungs- und Kondensationsmitteln durchgeführt. Ein in die Aminogruppe überführbarer Substituent ist z. B. ein solcher, der sich durch Hydrolyse wie eine Acylamino-
1 04S384
gruppe, ζ. B. die Acetylarriinor'jOder^Cärbäthoxyaminogruppe, durch Reduktion wie eine Nitro- öder Azogruppe oder durch Behandlung mit Ammoniak, wie ein Halogenatom in.die.Arninpgruppe umwandeln läßt; diese Umwandlungen wenden in. üblicher Weise vor-, genommen. Als ■ Verbindungen mit einem durch Wasserstoff ersetzbaren Substituenten R1 wählt man vorzugsweise solche Ausgangssstoffe, die eine freie oder' veresterte Carboxylgruppe besitzen. Das ver-
,,.·■' Man .bringt·· dann! die Reaktionslösung auf Eis, stellt mit konzentrierter Natronlauge auf pH 8, zieht mit Chloroform aus und destilliert den Chloroformrückstand. Das 3-Amino-2-phenyl-pyrazol geht bei einem Drück von 0,;1.5 rhm und einer Temperatur von 142 bis 144° C über und erstarrt kristallin in der Vorlage; F. 42 bis 44° C. ,
Derselbe Endstpff wird erhalten, wenn man das genannte Benzolsulfönsäurechlorid mit dem 3-Amino-2-
fahrensgemiäß erhaltene,>: Aminobenzolsulfonamido- io phenyl-4-carbäthoxypyrazol umsetzt, die erhaltene pyrazol wird dann, gegebenenfalls nach vorhergehen- Verbindung hydrolysiert und decarboxyliert. der Hydrolyse, decarboxyliert. Die gegebenenfalls
Mö'tige Oxydätionr kann 'ih: 'üblicher Weise, z. B. unter
Verwendung von O: _
salzen, Wasserstoffperoxyd u. dgl., vorgenommen werden. Läuft die Reaktion jedoch über ein durch Hydrolyse in das Endprodukt zu überführendes Zwischenprodukt, so tritt die Oxydation bei der üblichen Verseifung ohne besondere Zugabe von Oxydationsmitteln ein.
■ Von den neuen Aminobenzolsulfonamiden lassen sich in üblicher Weise Salze gewinnen, so z. B. durch Umsetzung mit Basen wie Alkali- oder Erdalkalihydroxyden oder organischen Basen. Das Natriumsalz
Das gewonnene 3-(p-Amino-benzolsuifonamido)-2-phenyl-pyrazol läßt sich in üblicher .Weise in sein Natriumsalz überführen. l
B e i s ρ i e 1.2-
/•.Die Ausgangsstoffe sind bekannt oder fassen sich nach an sich bekannten Methoden gewinnen;
DieErfindung wird in den nachstehenden Beispielen näher beschrieben. :
Be i s pi el 1 In. eine Lösung von 15,9 g 3'-Aminor2-phenyl-pyrazol
Eine Lösung von 6,44 g 3-Amirio-2-phenyl-dihydropyrazol in 50 cm3 Pyridin wird innerhalb IQ Minuten mit 23,8 g p-Acetylamino-benzolsulfonsäurechlorid versetzt. Die Temperatur steigt auf etwa. 65° C. Nach Abklingen de^exothe'rmen Reaktion erhitzt man während einer Stünde auf 95° C (Inhentemperatur) und bringt dann die Reaktionslösung auf 500 cm3 2n-Salz-
des neuen Sulfonamids weist in,l°/oiger wäßriger Lö- 25 säure und etwas Eis. Es fällt ein Niederschlag aus, sung den sehr niedrigen pH-Wert von 8 auf. der abgenutscht wird. Er ejithält_B.is,-(p-acetylamino-
benzolsulfonyl)-3-amino-2-phenyI-dihydro-pvrazöl J-
Das so erhaltene rohe Produkt wird direkt.' mit 360 cm3 2,5 η-Natronlauge versetzt, und die erhaltene 30 Suspension wird während 2 Stunden, gekocht, mit i",■■ Tierkohle versetzt und filtriert. Man stellt dann das Filtrat mit 5 η-Salzsäure auf pH 5 bis 6, wonach ein kristalliner Niederschlag ausfällt, der abgenutscht und aus Alkohol umkristallisiert wird. Es wird, spin 60 cm3 wasserfreiem Pyridin werden innerhalb 35 3-(p-Amino-benzölstilfonamido)-2-phenyl-pyrazol eretwa 25 Minuten 29 g p-Carbäthoxyamino-benzol- halten. Dieses Produkt stimmt nach Schmelzpunkt, sulfosäurechlorid eingetragen. Nach Abklingen der Ultraviolett- und Infrarotspektrum mit der im BeiReaktion wird noch 1 Stunde auf 90 bis 95° C Innen- spiel! erhaltenen Verbindung überein;, temperatur erhitzt. Man gießt dann die Reaktions- Das als Ausgangsstoff verwendete 3-Amino-2-phe-
lösung auf 300 cm3 2 ^Salzsäure, nutscht von dem 40 nyl-dihydro'-pyrazol wird auf folgende Weise bereitet; ausgefallenen Niederschlag ab und kristallisiert aus . ·' 16,1 g N-(/3-Cyanoäthyl)-N'-phe.nylhydrazin .(durch verdünntem Alkohol um, Das 3-(p-Carbäthoxyamino- Kondensation von Phenylhydrazin mit .Acrylnitril: benzolsulfonamido)-2-phenyl-pyrazol wird so in wei- hergestellt) werden mit. 200 cm3 8 η alkoholischer ßen Kristallen vom F. 175 bis 176° C erhalten. . Salzsäure versetzt. Es fällt sofort, ein weißer Nieder-
Letzteres wird in 250 .rcm3 2 η-Natronlauge auf- 45 schlag aus. Man rührt dann während einer Stünde bei. genommen und während einer Stunde auf dem sieden- .. Zimmertemperatur und erhitzt noch 2 Stunden zumden Wasserbade erhitzt' Man stellt dann mit Salz- Sieden. Nach dem Erkalten wird von dem ausgefallesäure auf pu ;6 bis 7, nutscht von dem ausgefallenen nen, hygroskopischen Niederschlag; abgenutscht. Das Niederschlag ab und kristallisiert aus 75°/oigem so erhaltene Hydrochlorid wird in70 cm3 Wasser geÄthylalkohol. Das so erhaltene 3-(p-Ammo-benzol- 50 löst, und die Lösung wird unter Eiskühlung stärk sulfonamido)-2-phenyl~pyrazol kristallisiert in weißen alkalisch gestellt, wonach ein weißer Niederschlag Kristallen und zeigt einen; F. von 177 bis 178° C.
- Das als Ausgangsstoff verwendete 3-Amino-2-phenyl-pyra'zol' kann auf folgendem. Wege hergestellt
werden: : - .
"17 G-ewichtsteile Äthoxymethylehcyanessigsäureäthylester werden in 100 Volümteilen Äthylalkohol gelöst. Die Lösung wird dann langsam mit einer Lösung von 10,8 Gewichtsteilen Phenylhydrazin in
50'Volümteilen Äthylalkohol versetzt. Zur Vervoll- 60 in 600 cm3 wasserfreiem Pyridin .werderii innerhalb stäridigung. der Reaktion'"wird, während 2 Stunden '■■ etwa 30 Minuten 267 g 96%iges p-Ace'tylaminozüm Sieden erhitzt. Man dampft im Vakuum zur benzolsulfönsäurechlorid eingetragen. Nach Abklingen Trockne, wonach ein. rötliches Öl zurückbleibt, das der Reaktion wird noch: 1 „Stunde auf 90 bis 95° C bei Zusatz von Benzol kristallisiert. Durch Umkristal- Innentemperatur erhitzt. Man.gießt dann die Reaklis'ation 'aus Essigester unter Zusatz, von Tierkohle 65 tionslösung auf 31 2 n-Salz'säure, wobei das Sulfonferhält '·. man S-Ami'nö^-phenyl^-carbäthoxy-pyrazol amid schmierig ausfällt'· Nach Abdekantieren von in weißen Kristallen vom F. 99 bis 101° C. ■" · Wasser wird die Schmiere direkt wie folgt verseift:
^j Eine Lösung vori'2 g/3-Arnino-2Jphenyr-4-carbäth- Das Rohprodukt, bestehend aus einer Mischung von
oxy-pyrazol in 2O.cni3 75 "/oig'er^" Schwefelsäure wird 3 -^(p -Acetylamino-benzo^ .während. 6 Stunden in::e_inem,Bade von 150° C erhitzt. 7ί_Έ2^1ΡΓί^'Ήί~Ϊ9Ϊ0~'θ äus"Ätharioi)^nd Bis£(p Jace-
55
ausfällt, von dem abgenutscht wird. Das so erhaltene S-Amino^-phenyl-dihydro-pyrazol schmilzt nach'dem Umkristallisieren aus Isopropyläther bei 106 bis 1070C. ' ;
B e i s ρ i e 1 j 3 In eineLösung von 159g3-Amino-2-phenyl7pyrazol
tylamino-benzolsulfonyl) -3-id 3 25 Nl
wird in 3 1 2,5 η-Natronlauge aufgenommen und während 21Ii Stunden am Rückfluß gekocht. Man klärt die Lösung mit Tierkohle und stellt das Filtrat mit 6 η-Salzsäure auf p^ 6, wonach ein Niederschlag ausfällt, der bald kristallin erstarrt. Er wird aus 1200cm3 Alkohol unter Zusatz von Tierkohle umkristallisiert. Man erhält so 3-(p-Amino-benzolsulfonamido)-2-phenyl-pyrazol in weißen Kristallen, das nach Mischschmelzpunkt und Ultraviolettspektrum mit dem im Beispiel 1 erhaltenen Produkte übereinstimmt.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung eines therapeutisch wirksamen Aminobenzolsulfonamids und seiner Salze, dadurch gekennzeichnet, daß man nach an sich bekannten Methoden Verbindungen der Formel
    SO9-HaI
    mit Verbindungen der Formel
    C6H5
    -oder ihren Dihydroderivaten umsetzt, wobei R die Aminogruppe oder einen darein überführbaren Substituenten, R1 Wasserstoff oder einen durch Wasserstoff ersetzbaren Rest und Hai ein Halogenatom bedeutet, in den erhaltenen Verbindungen einen gegebenenfalls vorhandenen, in die Aminogruppe überführbaren Substituenten R in die Aminogruppe umwandelt und/oder gegebenenfalls einen durch. Wasserstoff ersetzbaren Substituenten R1 durch Wasserstoff ersetzt und/oder in erhaltenen, durch zwei Benzolsulfonylreste substituierten Verbindungen einen davon durch Wasserstoff ersetzt und gegebenenfalls auf irgendeiner Stufe des Verfahrens erhaltene Dihydropyrazolverbindungen zu Pyrazolverbindungen oxydiert und gegebenenfalls das erhaltene 3-(p-Aminobenzolsulfonamido)-2-phenyl-pyrazol in seine Salze überführt.
DENDAT1049384D Verfahren zur Herstellung eines therapeutisch wirksamen Aminobenzolsulfonamids und seiner Salze Pending DE1049384B (de)

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Publication Number Publication Date
DE1049384B true DE1049384B (de) 1959-01-29

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ID=590021

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Application Number Title Priority Date Filing Date
DENDAT1049384D Pending DE1049384B (de) Verfahren zur Herstellung eines therapeutisch wirksamen Aminobenzolsulfonamids und seiner Salze

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DE (1) DE1049384B (de)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2988547A (en) * 1959-03-28 1961-06-13 Boehringer & Soehne 1-phenyl-3-methoxy; hydroxy; or benzyloxy-5-sulfanilamido pyrazole-1, 2 and derivatives thereof
DE1268148B (de) * 1963-01-10 1968-05-16 Ciba Geigy 5-(p-Aminobenzolsulfonamido)-1-phenyl-3-(methoxymethyl)-pyrazol

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2988547A (en) * 1959-03-28 1961-06-13 Boehringer & Soehne 1-phenyl-3-methoxy; hydroxy; or benzyloxy-5-sulfanilamido pyrazole-1, 2 and derivatives thereof
DE1268148B (de) * 1963-01-10 1968-05-16 Ciba Geigy 5-(p-Aminobenzolsulfonamido)-1-phenyl-3-(methoxymethyl)-pyrazol

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