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DE1174323B - Verfahren zur Herstellung von 2, 4-Dioxy-2H-3, 4-dihydro-pyrido [2, 3-e] [1, 3] oxazin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 2, 4-Dioxy-2H-3, 4-dihydro-pyrido [2, 3-e] [1, 3] oxazin

Info

Publication number
DE1174323B
DE1174323B DEG36389A DEG0036389A DE1174323B DE 1174323 B DE1174323 B DE 1174323B DE G36389 A DEG36389 A DE G36389A DE G0036389 A DEG0036389 A DE G0036389A DE 1174323 B DE1174323 B DE 1174323B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
oxazine
pyrido
dihydro
dioxo
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEG36389A
Other languages
English (en)
Inventor
Niels Clauson-Kaas
Dr Rolf Denss
Dr Franz Ostermayer
Dr Ernst Renk
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Novartis AG
Original Assignee
JR Geigy AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by JR Geigy AG filed Critical JR Geigy AG
Publication of DE1174323B publication Critical patent/DE1174323B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D498/00Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D498/02Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D498/04Ortho-condensed systems

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Internat. Kl.: C 07 d
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
Deutsche KL: 12 ρ-10/10
G 36389 IVd/12 ρ
13. November 1962
23.JuIi 1964
überraschenderweise wurde gefunden, daß man 2,4-Dioxo-2H-3,4-dihydro-pyrido[2,3-e][l,3]oxazin der Formel
Os
und seine Salze erhält, indem man auf 5-[Furyl-(2')]-hydantoin der Formel
II
bei Raumtemperatur oder tieferer Temperatur in Gegenwart einer Säure und eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels Chlor oder Brom einwirken läßt und gegebenenfalls anschließend das erhaltene Salz des 2,4-Dioxo-2H-3,4-dihydro-pyrido[2,3-e][l,3]-oxazins durch Zugabe von Wasser oder einer Base in die freie Verbindung überführt. Diese Reaktion ist unerwartet und bisher noch nicht beschrieben.
Besonders gut eignet sich Chlor für diese Reaktion. Geeignete Lösungs- oder Verdünnungsmittel sind beispielsweise Wasser, dem ein wasserlösliches polares organisches Lösungsmittel, wie ein niederes Alkanol oder Äthylenglykol, beigefügt werden kann. Als Säure wird vorteilhaft Essig- oder Salzsäure verwendet.
Die Herstellung des als Ausgangsverbindung dienenden 5-[Furyl-(2')]-hydantoins der oben angegebenen Formel II ist bekannt (vgl. zum Beispiel Journ. Amer. Chem. Soc, 64 [1942], S. 522, und Journ. Org. Chem., 9 [1944], S. 21).
Das verfahrensgemäß herstellbare 2,4-Dioxo-2H-3,4-dihydro-pyrido[2,3-e][l,3]oxazin besitzt wertvolle pharmakologische Eigenschaften, insbesondere analgetische, antipyretische, antiphlogistische, muskelrelaxierende sowie bakteriostatische und fungistatische Wirksamkeit. Die Verbindung stellt aber auch ein wertvolles Zwischenprodukt dar, z. B. für die Herstellung von weiteren pharmakologisch wirksamen Stoffen sowie von Schädlingsbekämpfungsmitteln.
Verfahren zur Herstellung von 2,4-Dioxy-2H-3,4-dihydro-pyrido [2,3-e] [1,3] oxazin.
Anmelder:
J. R. Geigy A. G., Basel (Schweiz)
Vertreter:
Dr. F. Zumstein,
Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Assmann
und Dipl.-Chem. Dr. R. Koenigsberger,
Patentanwälte, München 2, Bräuhausstr. 4
Als Erfinder benannt:
Niels Clauson-Kaas, Kopenhagen,
Dr. Rolf Denss, Basel,
Dr. Franz Ostermayer, Riehen,
Dr. Ernst Renk, Basel (Schweiz)
Beanspruchte Priorität:
Schweiz vom 14. November 1961 (13 217)
Die nachfolgenden Beispiele erläutern das erfindungsgemäße Verfahren. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.
Beispiel 1
In eine Suspension von 184 g pulverisiertem 5-[Furyl-(2')]-hydantoin in 420 ml 2 η-Salzsäure werden unter starkem Rühren bei 15° im Verlauf von IV2 bis 2 Stunden 114 g Chlor eingeleitet. Die Suspension wird hierauf sofort filtriert, der Rückstand mit 300 ml Aceton durchgerührt und wiederum filtriert. Das anfallende 2,4-Dioxo-2H-3,4-dihydropyrido[2,3-e][l,3]oxazin-hydrochlorid kann durch Waschen mit Wasser, bis das Filtrat neutral abläuft, in die Base übergeführt werden. Auch Lösen des Hydrochloride in 2 η-Natronlauge und anschließende Neutralisation mit verdünnter Salzsäure führen zur Base. Diese wird aus siedendem Wasser, Eisessig oder Pyridin unter Zusatz von Kohle umkristallisiert und schmilzt dann bei 280°. Die Verbindung gibt keine Eisenchloridreaktion (in Methanol) und mit einer Lösung von 2,4-Dinitrophenylhydrazin in 2 n-Salzsäure keine Fällung; Ausbeute: 25 bis 35%.
409 637/416
Beispiel 2
In eine Lösung von 8,3 g 5-[Furyl-(2')]-hydantoin in 25 ml 6 η-Salzsäure und 25 ml Methanol wird bei 11 bis 15° innerhalb 60 Minuten gasförmiges Chlor, entsprechend einer flüssigen Menge von 3,5 ml bei — 80°, eingeleitet. Hierauf wird das entstandene 2,4-Dioxo-2H-3,4-dihydro-pyrido[2,3-e][l,3]oxazinhydrochlorid abfiltriert, mit 99%igem Äthanol gewaschen und getrocknet; Ausbeute: 25 bis 35%.
Beispiel 3
5,52 g 5-[Furyl-(2')]-hydantoin-hydrat werden in 15 ml Essigsäure und 15 ml Wasser gelöst. Innerhalb 15 Minuten wird bei 19° gasförmiges Chlor, entsprechend 1,5 ml flüssigem Chlor bei —80°, eingeleitet. Nach Abkühlen auf -20° fügt man 30 ml 99%iges Äthanol, 10 ml Äther und 10 ml konzentrierte Salzsäure zu. Man läßt 10 Minuten bei —20° stehen; dann wird das ausgeschiedene 2,4-Dioxo-2H-3,4-dihydro-pyrido[2,3-e][l,3]oxazin-hydrochlorid abfiltriert, mit 99%igem Äthanol gewaschen und getrocknet; Ausbeute: 25 bis 30%.
B e i s ρ i e 1 4
92 g 5-[Furyl-(2')]-hydantoin werden in 210 ml 2 η-Salzsäure suspendiert und unter starkem Rühren im Verlaufe einer Stunde mit 120 g Brom tropfenweise versetzt. Das Reaktionsgemisch wird sofort nach der Bromzugabe filtriert und der Filterrückstand mit Aceton, dann Wasser gewaschen. Das erhaltene 2,4-Dioxo-2H-3,4-dihydro-pyrido[2,3-e][l,3]oxazin schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Eisessig bei 280°. Es ist identisch mit der durch Behandeln von 5-[Furyl-(2')]-hydantoin mit Chlor gewonnenen Substanz; Ausbeute: 7 bis 10%.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von 2,4-Dioxo-2 H - 3,4 - dihydro - pyrido[2,3 - e][l,3]oxazin der Formel
    und von seinen Salzen, dadurch gekennzeichnet, daß man auf 5-[Furyl-(2')]-hydantoin der Formel
    HN
    -CO'
    CO
    NH
    bei Raumtemperatur oder tieferer Temperatur in Gegenwart einer Säure und eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels Chlor oder Brom einwirken läßt und gegebenenfalls anschließend das erhaltene Salz des 2,4-Dioxo-2H-3,4-dihydro-pyrido[2,3-e]-[l,3]oxazins durch Zugabe von Wasser oder einer Base in die freie Verbindung überführt.
    409 637/416 7.64 © Bundesdruckerei Berlin
DEG36389A 1961-11-14 1962-11-13 Verfahren zur Herstellung von 2, 4-Dioxy-2H-3, 4-dihydro-pyrido [2, 3-e] [1, 3] oxazin Pending DE1174323B (de)

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