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DE1040006B - Process for the production of lubricating mixed sulphides of molybdenum or tungsten - Google Patents

Process for the production of lubricating mixed sulphides of molybdenum or tungsten

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Publication number
DE1040006B
DE1040006B DEA25199A DEA0025199A DE1040006B DE 1040006 B DE1040006 B DE 1040006B DE A25199 A DEA25199 A DE A25199A DE A0025199 A DEA0025199 A DE A0025199A DE 1040006 B DE1040006 B DE 1040006B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
molybdenum
sulfide
tungsten
heavy metal
sulfides
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEA25199A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Guenter Spengler
Dr Hannsheinz Hohn
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Alpha Molykote Corp
Original Assignee
Alpha Molykote Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Alpha Molykote Corp filed Critical Alpha Molykote Corp
Priority to DEA25199A priority Critical patent/DE1040006B/en
Publication of DE1040006B publication Critical patent/DE1040006B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G39/00Compounds of molybdenum
    • C01G39/006Compounds containing molybdenum, with or without oxygen or hydrogen, and containing two or more other elements

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Lubricants (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung schmierwirksamer Mischsulfide des Molybdäns oder Wolframs Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung schmierwirksamer Mischsulfide des Molybdäns oder Wolframs mit anderen Metallen.Process for the production of lubricating mixed sulphides of molybdenum or tungsten. The invention relates to a method for producing more lubricating Mixed sulphides of molybdenum or tungsten with other metals.

Die reibungs- und verschleißmindernden Eigenschaften von Metallsulfiden, insbesondere der Schwermetallsulfide, werden seit langer Zeit bei Schmierungsaufgaben im Gebiet der Grenz- und Trockenreibung verwertet. Dies trifft in all den Fällen zu, wo es durch Zusätze zu einem meist flüssigen Grundschmiermittel zur Bildung solcher schwefelhaltiger Grenzschichten kommt, die sich aus dem Schwefelanteil des Zusatzes an dem Material der Reibungspaarung oder weiteren Zusätzen, wie beispielsweise Bleiseifen, unter den an der Schmierstelle herrschenden Druck- und Temperaturbedingungen bilden können. Neben derAnwendung solcher »in situ« chemisch erzeugter Sulfide ist auch die Anwendung bereits »fertig« vorliegender Sulfide seit einiger Zeit in zunehmendem Maße gebräuchlich geworden. Dies gilt im wesentlichen für die Sulfide der Metalle Kupfer, Silber, Zink, Cadmium, Quecksilber, Zinn, Blei, Titan, Zirkan, Vanadin, Chrom, Molybdän, Wolfram, Mangan, Eisen, Kobalt und Nickel, die ja, mit Ausnahme des Quecksilbers, für sich allein oder als Legierungsbestandteile im Material von Reibungspartnern auftreten, d. h. auch nur zur »In-situ«-Bildung von Sulfiden dienen können.The friction and wear-reducing properties of metal sulfides, Heavy metal sulfides, in particular, have been used in lubrication tasks for a long time recycled in the area of boundary and dry friction. This is true in all of the cases to where it is formed by additives to a mostly liquid basic lubricant such sulfur-containing boundary layers comes from the sulfur content of the Additions to the material of the friction pairing or other additives, such as Lead soaps under the pressure and temperature conditions prevailing at the lubrication point can form. In addition to the use of such "in situ" chemically generated sulfides the use of already "ready" available sulfides has also been increasing for some time Dimensions have become common. This essentially applies to the sulphides of metals Copper, silver, zinc, cadmium, mercury, tin, lead, titanium, zircon, vanadium, Chromium, molybdenum, tungsten, manganese, iron, cobalt and nickel, which are yes, with the exception of mercury, on its own or as an alloy component in the material of Friction partners occur, d. H. also only serve for the "in-situ" formation of sulphides can.

Bei allen diesen Metallsulfiden hat es sich aber gezeigt, daß keine wesentliche Verbesserung der Schmiereigenschaften der Reibungspartner erreicht ,verden kann, wenn man sie als »fertige« Sulfide auf die Oberflächen der Reibungspartner aufträgt. Lediglich die Disulfide des Molybdäns und des Wolframs machen davon eine Ausnahme. Werden diese beiden Metallsulfide in fertiger Form, jedes für sich allein oder in Mischung, auf die Oberflächen von Reibungspartnern aufgebracht, so werden ganz hervorragende Verbesserungen der Schmierung erreicht, insbesondere eine starke Herabsetzung der Reibungskraft.In all of these metal sulfides, however, it has been shown that none significant improvement in the lubricating properties of the friction partners achieved, verden can if they are used as "finished" sulfides on the surfaces of the friction partners applies. Only the disulfides of molybdenum and tungsten make one of them Exception. Are these two metal sulfides in finished form, each on its own or in a mixture, applied to the surfaces of friction partners achieved quite excellent improvements in lubrication, especially a strong one Reduction of the frictional force.

Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß den Sulfiden der Metalle Kupfer, Silber, Zink, Cadmium, Quecksilber, Titan, Zirkon, Zinn, Blei, Vanadin, Chrom, Mangan, Eisen, Kobalt und Nickel hervorragende Schmiereigenschaften verliehen werden können, wenn man sie nicht für sich allein anwendet, sondern sie auf synthetischem Weg in ein Mischsulfid mit Molybdän oder Wolfram überführt, z. B. in Kupfer-Molybdänsulfid, Titan-Malybdänsulfid, Chrom-Molybdänsulfid, Eisen-Molybdänsulfid oder Silber-Wolframsulfid, Cadmium-Wolframsulfid, Mangan-Wolframsulfid, Nickel-Wolframsulfid usw. Dies erfolgt erfindungsgemäß in der Weise, daß Tetrathiomolybdate oder Tetrathiowolframate der allgemeinen Formel Mer (MOS4)1 bzw. Mex (W S4)1, wobei Me Kupfer, Silber, Zink, Cadmium, Quecksilber, Blei, Titan, Zirkon, Vanadin, Wismut, Chrom, Mangan, Eisen, Kobalt oder Nickel und x und y ganze Zahlen bedeuten und durch 2x' die Wertigkeit des Schwermetalls gegeben ist, in trockener Form unter Luft-, abschluß oder in einer Inertgasatmosphäre thermisch zu den entsprechenden Mischsulfiden abgebaut werden.It has now surprisingly been found that the sulfides of the metals copper, silver, zinc, cadmium, mercury, titanium, zircon, tin, lead, vanadium, chromium, manganese, iron, cobalt and nickel can be given excellent lubricating properties if they are not used applies for itself, but it is synthetically converted into a mixed sulfide with molybdenum or tungsten, z. B. in copper-molybdenum sulphide, titanium-molybdenum sulphide, chromium-molybdenum sulphide, iron-molybdenum sulphide or silver-tungsten sulphide, cadmium-tungsten sulphide, manganese-tungsten sulphide, nickel-tungsten sulphide, etc. According to the invention, this is generally carried out in such a way that tetrathiomolybdenumate or tetrathiomolybdates Mer (MOS4) 1 or Mex (W S4) 1, where Me is copper, silver, zinc, cadmium, mercury, lead, titanium, zirconium, vanadium, bismuth, chromium, manganese, iron, cobalt or nickel and x and y whole Numbers mean and the valency of the heavy metal is given by 2x ', can be thermally degraded to the corresponding mixed sulfides in dry form in the absence of air or in an inert gas atmosphere.

Insbesondere kann dabei so verfahren werden, daß der thermische Abbau bei Temperaturen vollzogen wird, die dem Dampfdruck des Schwefels bei dem im Reaktionsraum herrschenden Gasdruck entsprechen; und diese Temperatur bis zur Beendigung der Schwefelabspaltung aufrechterhalten wird.In particular, the procedure can be such that the thermal degradation takes place at temperatures which correspond to the vapor pressure of the sulfur at that in the reaction chamber correspond to the prevailing gas pressure; and this temperature until the elimination of sulfur has ended is maintained.

Die Herstellung der Ausgangsprodukte geschieht in bekannter Weise durch doppelte Umsetzung von Lösungen der Alkali- bzw. Ammoniumtetrathiö= molybdate und -wolframate mit Lösungen der Sulfate, Halogenide, Nitrate, Acetate oder anderer geeigneter Salze des betreffenden Metalls. So kommen hierzu beispielsweise die Salze des ein- und zweiwertigen Kupfers, des zweiwertigen Zinks, des ein- und zweiwertigen Quecksilbers, des einwertigen Silbers, des zweiwertigen Mangans, Nickels, Kobalts, Cadmiums; Bleis, des dreiwertigen Chroms und Wismuts, des zwei- und dreiwertigen Eisens und des zwei- und vierwertigen Zinns in Frage.The starting products are produced in a known manner by double conversion of solutions of alkali or ammonium tetrathiö = molybdates and tungstates with solutions of sulfates, halides, nitrates, acetates or others suitable salts of the metal in question. This is where the salts come in, for example of monovalent and divalent copper, of divalent zinc, of monovalent and divalent Mercury, monovalent silver, divalent manganese, nickel, cobalt, Cadmium; Lead, trivalent chromium and bismuth, bivalent and trivalent Iron and bivalent and tetravalent tin in question.

Die aus der doppelten Umsetzung erhaltenen Tetrathiomolybdate bzw. Wolframate werden nach sorgfältiger Trocknung bei niedriger Temperatur, etwa bei I10° C, unter Luftabschluß oder in einer Inertgasatmosphäre auf Temperaturen über 450° C erhitzt. Vorteilhafterweise beträgt die Temperatur unter Atmosphärendruck mindestens 450° C und die Erhitzungsdauer mindestens 1 Stunde, vorzugsweise 450 bis 600° C bei 1 bis 4 Stunden Dauer, und unter vermindertem Druck mindestens 350° C und die Erhitzungsdauer mindestens 1 Stunde, vorzugsweise 350 bis 400° C bei 1 bis 4 Stunden Dauer.The tetrathiomolybdates or tetrathiomolybdates obtained from the double reaction After careful drying at a low temperature, for example at I10 ° C, in the absence of air or in an inert gas atmosphere to temperatures above 450 ° C heated. The temperature is advantageously below Atmospheric pressure at least 450 ° C and the heating time at least 1 hour, preferably 450 to 600 ° C for 1 to 4 hours, and under reduced pressure at least 350 ° C and the heating time at least 1 hour, preferably 350 up to 400 ° C for 1 to 4 hours.

Hierbei kommt es zur Abspaltung überschüssigen Schwefels gemäß der Formel: Mex (Mo S4)1= Mex S1(MOS2)1+ IS bzw.This leads to the splitting off of excess sulfur according to the Formula: Mex (Mo S4) 1 = Mex S1 (MOS2) 1+ IS resp.

Mex (W S4) Y = MeX S.v (W S2)y +1S unter Übergang des sechswertigen Molybdäns bzw. Wolframs in die vierwertige Form, wobei bevorzugt unter Rückgewinnung des beim thermischen Abbau abgespaltenen Schwefels gearbeitet werden kann.Mex (W S4) Y = MeX S.v (W S2) y + 1S under transition of the hexavalent Molybdenum or tungsten in the tetravalent form, preferably with recovery the sulfur split off during thermal degradation can be worked.

Es wurde dabei überraschenderweise festgestellt, daß nicht nur das Molybdän- bzw. Wolframsulfid in bekannter Weise unter diesen Bedingungen ein Schichtgitter in Art des Molybdänits bildet, sondern auch das Fremdmetallsulfid in dieses Gitter eingebaut werden kann. Hierauf dürfte auch zurückzuführen sein, daß an sich wenig schmierwirksame Sulfide nach Bildung der erfindungsgemäßen Mischsulfide in ähnlicher Weise wie die Disulfide des Molybdäns und Wolframs schmierwirksam werden.It was surprisingly found that not only that Molybdenum or tungsten sulfide in a known manner under these conditions a layer lattice in the manner of molybdenite, but also the foreign metal sulfide in this lattice can be installed. This is probably due to the fact that little in itself lubricating sulfides after formation of the mixed sulfides according to the invention in a similar manner How the disulfides of molybdenum and tungsten have a lubricating effect.

Deutlich erkennt man dies aus nachfolgender Tabelle. Einige der erfindungsgemäß hergestellten Mischsulfide wurden im Vergleich mit den einfachen Metallsulfiden auf der Almen-Wieland-Maschine im Trockenlauf geprüft. Die nachstehende Übersicht zeigt die Ergebnisse dieser Prüfung: Reibungskraft Sulfid bei Belastung mit # 500 kg I 1000 kg 1 1 500 kg Eisensulfid . . . . . . . . . . . . Bereits bei 350 kg Belastung Verschweißen Eisensulfid- Molybdänsulfid ...... 38 i 40 I 50 Cadmiumsulfid ... . ..... 182 1 Bei 600 kg Belastung Verschweißen Cadmiumsulfid- Molybdänsulfid ...... 29 i 43 56 i Bleisulfid . . . . . . . . . . . . . . 177 Bei 700 kg Belastung Verschweißen Bleisulfid- Molybdänsulfid ...... 30 46 48 Zinnsulfid . . . . . . . . . . . . . 320 Bei 600 kg Belastung Verschweißen Zinnsulfid- Wolframsulfid ....... 32 50 71 Nickelsulfid . . . . . . . . . . . . Bei 300 kg Belastung Verschweißen Nickelsulfid- Wolframsulfid ....... 40 ! 53 ! 59 Synthetisches Molybdändisulfid .... 30 38 45 Natürliches Molybdändisulfid .... 36 49 ! 61 Wolframdisulfid ....... 26 43 56 Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin begründet, daß eine höhere Ausbeute eines schmierwirksamen Produktes erhalten werden kann und keine schwer zurückgewinnbaren gasförmigen Nebenprodukte im Reaktionsverlauf auftreten.This can be seen clearly from the following table. Some of the mixed sulfides produced according to the invention were tested in a dry run on the Almen-Wieland machine in comparison with the simple metal sulfides. The following overview shows the results of this test: Frictional force Sulfide when exposed to # 500 kg I 1000 kg 1 1 500 kg Iron sulfide. . . . . . . . . . . . Already at 350 kg Load welding Iron sulfide Molybdenum sulfide ...... 38 i 40 I 50 Cadmium sulfide .... ..... 182 1 At 600 kg load Welding Cadmium sulfide Molybdenum sulfide ...... 29 i 43 56 i Lead sulfide. . . . . . . . . . . . . . 177 At 700 kg load Welding Lead sulfide Molybdenum sulfide ...... 30 46 48 Tin sulfide. . . . . . . . . . . . . 320 at 600 kg load Welding Tin sulfide Tungsten Sulphide ....... 32 50 71 Nickel sulfide. . . . . . . . . . . . At 300 kg Load welding Nickel sulfide Tungsten sulfide ....... 40! 53! 59 Synthetic Molybdenum disulfide .... 30 38 45 Natural Molybdenum disulphide .... 36 49! 61 Tungsten Disulfide ....... 26 43 56 Another advantage of the process according to the invention lies in the fact that a higher yield of a lubricating product can be obtained and no gaseous by-products that are difficult to recover occur in the course of the reaction.

Zur näheren Erläuterung des erfindungsgemäßen Verfahrens und der Brauchbarkeit der gemäß des Verfahrens gewonnenen Produkte (Mischsulfide) seien die folgernden Beispiele angeführt: Beispiel l 1 Mol Pb (N 03) 2 und 1 Mol Ammoniumtetrathiomolybdat werden getrennt in Wasser heiß gelöst und die beiden Lösungen unter starkem Rühren schnell zusammengegossen. Nach einigem Stehen in der Wärme ist der abgeschiedene Niederschlag des Bleitetrathiomolybdats leicht fiitrierbar geworden. Der abgenutschte Niederschlag wird mit warmem Wasser von löslichen Beimengungen freigewaschen und bei 110° C getrocknet. Das lockere Pulver wird in einem Röhrenofen im Stickstoffstrom, der anschließend durch eine gekühlte Falle zur Schwefelabscheidung geleitet wird, 1 Stunde bei 500° C gehalten. Das graue, mattglänzende Produkt sieht nach dem Vermahlen in der Reibschale pulverisiertem Molybdänglanz sehr ähnlich.For a more detailed explanation of the method according to the invention and its usefulness of the products obtained according to the process (mixed sulphides) are the inferring ones Examples given: Example 1 1 mol of Pb (N 03) 2 and 1 mol of ammonium tetrathiomolybdate are dissolved separately in hot water and the two solutions with vigorous stirring quickly poured together. After standing in the warmth for a while, it is separated Precipitation of the lead tetrathiomolybdate has become easily filterable. The sucked off The precipitate is washed free of soluble impurities with warm water and dried at 110 ° C. The loose powder is placed in a tube furnace in a stream of nitrogen, which is then passed through a cooled trap for sulfur separation, Maintained at 500 ° C for 1 hour. The gray, matt-finished product looks good after grinding Very similar to molybdenum shine powdered in the mortar.

In ähnlicher Weise werden CU S 04 - 5H20, Hg (N03) 2, Mn S 04 - 7 H2 O, Cd C12 und Fe S 04 - (N H4) 2 S04-61120 mit Ammoniumtetrathiomolybdat bzw. Natriumtetrathiomolybdat umgesetzt und die erhaltenen Tetrathiomolybdate des Kupfers, Quecksilbers. Mangans, Cadmiums und Eisens nach dem Trocknen thermisch zu den Mischsulfiden Kupfersulfid-Molybdänsulfid, Quecksilbersulfid-Molybdänsulfid, Mangansulfid-Molybdänsulfid, Cadmiumsulfid-Molybdänsulfid und Eisensulfid-Molybdänsulfid abgebaut. Beispiel 2 In einem Muffelofen werden in einem luftdicht verschlossenen Porzellangefäß mit einem Auslaßventil die in bekannter Weise erhaltenen Tetrathiowolframate des Zinns, Chroms, Nickels und Zinks '!x Stunde lang auf 470° C erhitzt und anschließend noch 2 Stunden lang bei 525° C gehalten.Similarly, CU S 04-5H20, Hg (N03) 2, Mn S 04-7 H2 O, Cd C12 and Fe S 04 - (N H4) 2 S04-61120 with ammonium tetrathiomolybdate or Sodium tetrathiomolybdate implemented and the obtained tetrathiomolybdate of copper, Mercury. Manganese, cadmium and iron after drying thermally to the mixed sulfides Copper sulfide-molybdenum sulfide, mercury sulfide-molybdenum sulfide, manganese sulfide-molybdenum sulfide, Cadmium sulfide-molybdenum sulfide and iron sulfide-molybdenum sulfide degraded. Example 2 In a muffle furnace are in an airtight closed porcelain vessel with an outlet valve the tetrathio-tungstates of tin obtained in a known manner, Chromium, nickel and zinc '! X hour heated to 470 ° C and then still Maintained at 525 ° C for 2 hours.

Nach dem Abkühlen lassen sich die erhaltenen Mischsulfide Zinnsulfid-Wolframsulfid, Chromsulfid-Wolframsulfid, Nickelsulfid-Wolframsulfid und Zinksulfid-Wolframsuifid leicht in der Reibschale pulverisieren. Sie gleichen in ihrem Aussehen pulverisiertem Wolframdisulfid.After cooling, the resulting mixed sulfides tin sulfide-tungsten sulfide, Chromium sulfide-tungsten sulfide, nickel sulfide-tungsten sulfide and zinc sulfide-tungsten sulfide lightly pulverize in the mortar. They look like powdered ones Tungsten disulfide.

Claims (1)

PATENTANSPRI;Cfir: 1. Verfahren zur Herstellung schmierwirksamer Schwermetall-Molybdän- oder Schwermetall-Wolfram-Mischsulfide, dadurch gekennzeichnet, daß Tetrathiomolybdate oder Tetrathiowolframate der allgemeinen Formel Mex (MoS4), bzw. Me, (W S4)1, wobei Me Kupfer, Silber, Zink, Cadmium, Quecksilber, Zinn, Blei, Titan, Zirkon, Vanadin, Wismut, Chrom, Mangan, Eisen, Kobalt oder Nickel und x und y ganze Zahlen bedeuten und durch 21die Wertigkeit des Schwermetalls X gegeben ist, in trockener Form unter Luftabschluß oder in einer Inertgasatmosphäre thermisch zu den entsprechenden Mischsulfiden abgebaut werden. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzungsdauer bei Atmosphärendruck bei mindestens 450° C mindestens 1 Stunde, bei 450 bis 600° C etwa 1 bis 4 Stunden beträgt. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzungsdauer unter vermindertem Druck bei mindestens 350° C mindestens 1 Stunde, bei 350 bis 400° C etwa 1 bis 4 Stunden beträgt.PATENT APPLICATION; Cfir: 1. Process for the production of lubricating heavy metal molybdenum or heavy metal-tungsten mixed sulfides, characterized in that tetrathiomolybdates or tetrathio tungstates of the general formula Mex (MoS4), or Me, (W S4) 1, where Me copper, silver, zinc, cadmium, mercury, tin, lead, titanium, zircon, vanadium, Bismuth, chromium, manganese, iron, cobalt or nickel and x and y mean integers and the valence of the heavy metal X is given by 21, in dry form below Air exclusion or in an inert gas atmosphere thermally to the corresponding mixed sulfides be dismantled. 2. The method according to claim 1, characterized in that that the heating time at atmospheric pressure at at least 450 ° C is at least 1 Hour, at 450 to 600 ° C is about 1 to 4 hours. 3. The method according to claim 1, characterized in that the heating time under reduced pressure at at least 350 ° C for at least 1 hour, at 350 to 400 ° C for about 1 to 4 hours.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1116335B (en) * 1959-07-30 1961-11-02 Gen Electric Sulphide-based dry lubricants
DE1189827B (en) * 1958-02-07 1965-03-25 Radiologie Cie Gle Process for improving the running properties of components for roller bearings with the help of surface layers containing molybdenum sulfide

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