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CH537918A - Verfahren zur Herstellung neuer 3-Hydroxy-4-oxo-19-nor-A-homo-steroid-1(10),2,4a-trienen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer 3-Hydroxy-4-oxo-19-nor-A-homo-steroid-1(10),2,4a-trienen

Info

Publication number
CH537918A
CH537918A CH1562172A CH1562172A CH537918A CH 537918 A CH537918 A CH 537918A CH 1562172 A CH1562172 A CH 1562172A CH 1562172 A CH1562172 A CH 1562172A CH 537918 A CH537918 A CH 537918A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
oxo
mixture
methylene chloride
compound
androstatriene
Prior art date
Application number
CH1562172A
Other languages
English (en)
Inventor
Georg Dr Anner
Peter Dr Wieland
Original Assignee
Ciba Geigy Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ciba Geigy Ag filed Critical Ciba Geigy Ag
Priority to CH1562172A priority Critical patent/CH537918A/de
Publication of CH537918A publication Critical patent/CH537918A/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J63/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton has been modified by expansion of only one ring by one or two atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description


  
 



   Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von   34Iydroxy-4-oxo-19-nor-A-      -homo-steroid-1(10),2,4a-trienen    der Formel
EMI1.1     
 worin R einen gesättigten oder ungesättigten niederen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest bedeutet.



   Die neuen Verbindungen der Formel I sind durch eine spermicide Wirkung ausgezeichnet und können somit zur Steuerung der Fertilität verwendet werden. Besonders wertvoll sind die Verbindungen obiger Formel, worin R eine Methyl- oder Äthinylgruppe bedeutet. So zeigt z.B.



  das   3,17ss-Dihydroxy-4-oxo-17α-äthinyl-A-homo-   19-nor   -androsta-51(l0)22ss4a-trien    an der Ratte bereits bei 2 X 10 mg s.c. eine starke Wirkung auf die Beschleunigung der   Eipassage.    Sie erzeugt auch mit Dosen von 0,3-3 mg subcutan, weiblichen Ratten gegeben, eine Gebärmutterflüssigkeit, welche die Spermenmotilität in vitro in hohem Masse beeinflusst.



   Die neuen Verbindungen sind andererseits auch wertvolle Zwischenprodukte, die nach an sich bekannten chemischen und/oder mikrobiologischen Methoden in andere A-Homo-steroide übergeführt werden können.



   Als niedere gesättigte oder ungesättigte aliphatische Reste kommen z.B. Niederalkyl-, wie Methyl-, Äthyl-, Propyl- oder Isopropylreste, Niederalkenyl-, wie Vinyl-, Allyl- oder Methallylreste, oder INiederalkinyl-, wie Äthinyl- oder Propinylreste in Frage. Die niederen Kohlen   wasserstofireste    beziehen sich im allgemeinen auf Reste mit höchstens 5   Kettenkohlenstoffatomen.   



   Die neuen 3-Hydroxysteroid-tropone der Formel I werden erhalten, wenn man erfindungsgemäss in einer Verbindung der Formel
EMI1.2     
 die 17-Oxogruppe unter Einführung eines niederaliphatischen Kohlenwasserstoffrestes in   17,x-Stellung    in einer metallorganischen Reaktion in die 17p-Hydroxylgruppe überführt.



   Die verwendeten Ausgangsstoffe sind neu und können erhalten werden, wenn man ein   4-Oxo-l9-nor-4-homo-      -androsta- 1,5(10) -dien    mit einem Oxydationsmittel, das sich zur Spaltung von   os-Glykolen    eignet, z.B. Perjodsäure oder einem Alkali- oder Erdalkalimetallsalz davon, dehydriert, die erhaltenen   AHomo-androsta- 1(1 0),2,5-    -triene mit Hydrazin und dann mit starken Basen, wie Natrium- oder Kaliumhydroxid umsetzt.



   Die metallorganische Reaktion wird zweckmässig in an sich bekannter Weise durchgeführt, z.B. mit einem   Metaliderivat,    insbesondere einer Grignardverbindung oder einem Alkalimetall- wie Lithium- oder Natriumderivat einer niederaliphatischen Verbindung.



   Es können pharmazeutische Präparate zur Anwendung gelangen in der Human- oder   Veterinärmedizin,    welche die neuen, oben beschriebenen pharmakologisch wirksamen Stoffe der Formel I als aktive Substanzen zusammen mit einem pharmazeutischen Trägermaterial enthalten. Als Träger verwendet man organische oder anorganische Stoffe, die für die enterale, z.B. orale, parenterale oder topicale Applikation geeignet sind. Die pharmazeutischen Präparate können in fester oder in flüssiger oder halbflüssiger Form vorliegen. Gegebenenfalls enthalten sie Hilfsstoffe, wie   Konservierungs-,    Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Veränderung des osmotischen Druckes oder Puffer. Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten.



  Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen können auch als Ausgangsprodukte für die Herstellung anderer wertvoller Verbindungen dienen.



   In den folgenden Beispielen sind die Temperaturen in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel 1
In 175 ml Tetrahydrofuran leitet man unter Rühren bei Zimmertemperatur während 30 Minuten Acetylen ein. Dann wird innert 12 Minuten mit 220 ml einer 0,36 m Lösung von Methylenmagnesiumchlorid in Tetrahydrofuran versetzt. Nach weiteren 30 Minuten wird der Acetylenstrom durch Stickstoff ersetzt, worauf man 2,2 g 3   -Hydroxy-4,17-dioxovA-homo-Al'l0)2224a-l9-nor-androsta-    trien unter Nachspülen mit 11 ml Tetrahydrofuran zugibt. 2 Stunden später wird unter Kühlung mit einer Eis Methanolmischung langsam mit 225   ml    gesättigter   Seig-    nettesalzlösung versetzt. Nach Verdünnen mit Wasser wird mehrmals mit Methylenchlorid extrahiert und anschliessend mit verdünnter Seignettesalzlösung gewaschen, getrocknet und im Vakuum eingedampft.

  Durch Chromatographie des Rückstandes an 110 g Kieselgel erhält man aus den mit   ToluolEssigester-(4:1)-Gemisch    eluierten Fraktionen das   3,17;E-Dihydroxy-4-oxo-170c-      -äthinyl-A- homo-#Ú(10),2,4a      19-nor-androstatrien.    Es schmilzt nach Kristallisation aus Aceton bei   228-232,50.   



   Beispiel 2
Zu einer Lösung von 4,32 g 3-Hydroxy-4,17-dioxo-A   -homo-#1(10),2,4a-19-nor-androstatrien    in 90 ml absolutem Tetrahydrofuran gibt man unter Eiskühlung und Rühren 58   ml    einer 3 m Lösung von Methylmagnesiumchlorid in Tetrahydrofuran. Eine Stunde später wird unter Kühlung mit gesättigter   Seignettesalzlösung    versetzt und mit Methylenchlorid extrahiert. Nach Waschen mit gesättigter   Seignettesalzlösung    wird getrocknet und im Vakuum eingedampft. Da das so erhaltene Rohprodukt nach   iR.-    Spektrum noch Ausgangsmaterial enthält, wird es erneut wie oben beschrieben mit   Methylrnagnesiumchlorid    behandelt. Darauf chromatographiert man an 215 g Kieselgel.

  In den mit   Toluol-Essigester-(4: 1)-Gemisch    eluierten Fraktionen erhält man das   3,178 -Dihydroxy-4-oxo-l 7x-      -methyl-A-homo-A    (10),2,4a-19-nor-androstatrien von Smp.



     206-2070.   



   Das in diesen Beispielen verwendete Ausgangsmaterial lässt sich wie folgt erhalten:
Eine Mischung von 23 g 4-Oxo-17-äthylendioxy-A   -homo-1 (10),3,4a 1 9-nor-androstatrien, 230 ml Äthanol    und 23 ml 80%iges Hydrazinhydrat wird während 30   Minuten im Stickstoffstrom unter Rückfluss gekocht. Darauf versetzt man die abgekühlte Reaktionslösung mit Wasser und extrahiert mit Methylenchlorid. Nach Waschen mit verdünnter Kochsalzlösung, Trocknen und Eindampfen wird der Rückstand an 1,1 kg Kieselgel chromatographiert. Das 3-Amino-4-oxo-17-äthylendioxy-A-ho-   mo-#1(10),2,4a-19-nor-androstatrien    wird mit Toluol-Essig   ester-(l:l)JGemisch    eluiert. Man erhält nach Umlösen aus einem   Methylenchlorid-Äther-Gemisch    18,6 g. Die Verbindung zeigt nach erneutem Umkristallisieren im UV.

  Absorptionsmaxima bei 249, 339 und 395   mm      (F    = 33800, 14800 und 9800).



   18,6 g des oben erhaltenen   Aminotropons    werden mit 600 ml 90%iger Essigsäure während einer Stunde im Stickstoffstrom in ein Bad von 800 gestellt. Nach Eindampfen im Vakuum wird in Methylenchlorid gelöst, mit Wasser, gesättigter Natriumhydrogencarbonatlösung und Wasser gewaschen, getrocknet und erneut im Vakuum eingedampft. Durch Kristallisation des Rückstandes aus einem   Methylenchlorid AtherWGemisch    erhält man 13,84 g   3-imino-4, 17-dioxo-A-homol-L\1'10' ,3,4a - 19- nor-androsta-    trien, das nach erneutem Umlösen bei   244-2450    schmilzt.



   Eine Mischung von 4 g 3-Amino-4-oxo-17-äthylendi   oxy-A-homo-#1(10),2,4a-19-nor-androstatrien,    500 ml Alkohol und 500   ml    2n Natronlauge lässt man während 14 Stunden im Stickstoffstrom unter Rückfluss kochen. Nach Zugabe einer Mischung von 75 ml Eisessig und 175 ml Wasser wird auf Wasser geleert und mehrmals mit Me   thyienchlorid    extrahiert. Den'Rückstand, der mitverdünnter Natriumbicarbonatlösung u. Wasser gewaschenen, getrockneten u. im Vakuum eingedampften organischen Lösungen chromatographiert man an 200 g Kieselgel. Die mit   Toluol-Essigester-(9:1 )-Gemisch    eluierten Fraktionen enthalten das   3-Hydroxy-4-oxo- 17-äthylendioxy-A-homo-     (10),2,4a-19-nor-androstatrien, das nach Umlösen aus Methylenchlorid-Äther bei 143 - 1440 schmilzt.



   Durch   15minutiges    Erhitzen mit 90-proz. Essigsäure im Stickstoffstrom erhält man daraus das 3-Hydroxy   -4,17-dioxo-A-homo-#1(10),2,4a-19-    nor-androstatrien. Es schmilzt nach Umkristallisieren aus Methylenchlorid Äther bei 184-185,5 .



      PATtE NTANSPRUCH   
Verfahren zur Herstellung von 3-Hydroxy-4-oxo-19 -nor-A-homosteroid-1(10),2,4a-trienen der Formel
EMI2.1     
 worin R einen gesättigten oder ungesättigten niederen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man in einer Verbindung der Formel
EMI2.2     
 die 17-Oxogruppe unter Einführung eines niederaliphatischen Kohlenwasserstoffrestes in   170c-Stellung    in einer metallorganischen Reaktion in die   17S,3-Hydroxylgruppe    überführt.

 

      UNI!ERANS1?RÜCHE   
1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einem Metallderivat einer aliphatischen Verbindung behandelt.



   2. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einer Grignardverbindung einer niederaliphatischen Verbindung behandelt.



   3. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einer Methylgrignardverbindung behandelt.



   4. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einer Acetylengrignardverbindung behandelt.



   5. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einem Alkalimetallderivat einer niederaliphatischen Verbindung behandelt.

**WARNUNG** Ende DESC Feld konnte Anfang CLMS uberlappen**.



   

Claims (1)

  1. **WARNUNG** Anfang CLMS Feld konnte Ende DESC uberlappen **. Minuten im Stickstoffstrom unter Rückfluss gekocht. Darauf versetzt man die abgekühlte Reaktionslösung mit Wasser und extrahiert mit Methylenchlorid. Nach Waschen mit verdünnter Kochsalzlösung, Trocknen und Eindampfen wird der Rückstand an 1,1 kg Kieselgel chromatographiert. Das 3-Amino-4-oxo-17-äthylendioxy-A-ho- mo-#1(10),2,4a-19-nor-androstatrien wird mit Toluol-Essig ester-(l:l)JGemisch eluiert. Man erhält nach Umlösen aus einem Methylenchlorid-Äther-Gemisch 18,6 g. Die Verbindung zeigt nach erneutem Umkristallisieren im UV. Absorptionsmaxima bei 249, 339 und 395 mm (F = 33800, 14800 und 9800).
    18,6 g des oben erhaltenen Aminotropons werden mit 600 ml 90%iger Essigsäure während einer Stunde im Stickstoffstrom in ein Bad von 800 gestellt. Nach Eindampfen im Vakuum wird in Methylenchlorid gelöst, mit Wasser, gesättigter Natriumhydrogencarbonatlösung und Wasser gewaschen, getrocknet und erneut im Vakuum eingedampft. Durch Kristallisation des Rückstandes aus einem Methylenchlorid AtherWGemisch erhält man 13,84 g 3-imino-4, 17-dioxo-A-homol-L\1'10' ,3,4a - 19- nor-androsta- trien, das nach erneutem Umlösen bei 244-2450 schmilzt.
    Eine Mischung von 4 g 3-Amino-4-oxo-17-äthylendi oxy-A-homo-#1(10),2,4a-19-nor-androstatrien, 500 ml Alkohol und 500 ml 2n Natronlauge lässt man während 14 Stunden im Stickstoffstrom unter Rückfluss kochen. Nach Zugabe einer Mischung von 75 ml Eisessig und 175 ml Wasser wird auf Wasser geleert und mehrmals mit Me thyienchlorid extrahiert. Den'Rückstand, der mitverdünnter Natriumbicarbonatlösung u. Wasser gewaschenen, getrockneten u. im Vakuum eingedampften organischen Lösungen chromatographiert man an 200 g Kieselgel. Die mit Toluol-Essigester-(9:1 )-Gemisch eluierten Fraktionen enthalten das 3-Hydroxy-4-oxo- 17-äthylendioxy-A-homo- (10),2,4a-19-nor-androstatrien, das nach Umlösen aus Methylenchlorid-Äther bei 143 - 1440 schmilzt.
    Durch 15minutiges Erhitzen mit 90-proz. Essigsäure im Stickstoffstrom erhält man daraus das 3-Hydroxy -4,17-dioxo-A-homo-#1(10),2,4a-19- nor-androstatrien. Es schmilzt nach Umkristallisieren aus Methylenchlorid Äther bei 184-185,5 .
    PATtE NTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 3-Hydroxy-4-oxo-19 -nor-A-homosteroid-1(10),2,4a-trienen der Formel EMI2.1 worin R einen gesättigten oder ungesättigten niederen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man in einer Verbindung der Formel EMI2.2 die 17-Oxogruppe unter Einführung eines niederaliphatischen Kohlenwasserstoffrestes in 170c-Stellung in einer metallorganischen Reaktion in die 17S,3-Hydroxylgruppe überführt.
    UNI!ERANS1?RÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einem Metallderivat einer aliphatischen Verbindung behandelt.
    2. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einer Grignardverbindung einer niederaliphatischen Verbindung behandelt.
    3. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einer Methylgrignardverbindung behandelt.
    4. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einer Acetylengrignardverbindung behandelt.
    5. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das 17-Oxo-steroid mit einem Alkalimetallderivat einer niederaliphatischen Verbindung behandelt.
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