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WO2025225622A1 - 固体組成物、回路基板、固体組成物の製造方法、及び提案装置 - Google Patents

固体組成物、回路基板、固体組成物の製造方法、及び提案装置

Info

Publication number
WO2025225622A1
WO2025225622A1 PCT/JP2025/015625 JP2025015625W WO2025225622A1 WO 2025225622 A1 WO2025225622 A1 WO 2025225622A1 JP 2025015625 W JP2025015625 W JP 2025015625W WO 2025225622 A1 WO2025225622 A1 WO 2025225622A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
solid composition
filler
fluororesin
group
linear expansion
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
PCT/JP2025/015625
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
達 吉崎
晟吾 水谷
義人 田中
豊光 関
昌弘 東
洋介 岸川
勇 茂本
重仁 匂坂
希実 菊池
淳一郎 塩見
斌 許
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Daikin Industries Ltd
University of Tokyo NUC
Original Assignee
Daikin Industries Ltd
University of Tokyo NUC
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Daikin Industries Ltd, University of Tokyo NUC filed Critical Daikin Industries Ltd
Priority to EP25763726.4A priority Critical patent/EP4663700A1/en
Publication of WO2025225622A1 publication Critical patent/WO2025225622A1/ja
Pending legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

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    • C08J5/18—Manufacture of films or sheets
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    • C08J2327/02—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen; Derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
    • C08J2327/12—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen; Derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment containing fluorine atoms
    • C08J2327/18—Homopolymers or copolymers of tetrafluoroethylene
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    • H05K2201/0137—Materials
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    • H05K2201/0206—Materials
    • H05K2201/0209—Inorganic, non-metallic particles

Definitions

  • This disclosure relates to a solid composition, a circuit board, a method for manufacturing a solid composition, and a proposed device.
  • the objective of this disclosure is to provide a solid composition that combines a low dielectric constant and a low coefficient of linear expansion.
  • a solid composition containing a fluororesin and a fibrous anisotropic filler The solid composition has a linear expansion coefficient at 20 to 200°C, the linear expansion coefficient of which is reduced by 50% or more relative to the linear expansion coefficient of the fluororesin at 20 to 200°C.
  • the mass ratio (A/B) of the fibrous anisotropic filler (A) to the fluororesin (B) is 5/95 to 60/40.
  • ⁇ 4> The solid composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, wherein the fibrous anisotropic filler is silica.
  • the number of unstable terminal groups present at the terminals of the main chain of the fluororesin is less than 50 per 1 ⁇ 10 6 carbon atoms of the fluororesin, ⁇ 4> is a solid composition according to any one of the above items ⁇ 1> to ⁇ 4>, wherein the unstable terminal group is at least one selected from the group consisting of —CF 2 H, —COF, —COOH, —COOCH 3 , —CONH 2 , and —CH 2 OH.
  • ⁇ 6> The solid composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 5>, wherein the fluororesin is at least one selected from the group consisting of polytetrafluoroethylene, tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer, and tetrafluoroethylene/hexafluoropropylene copolymer.
  • the fluororesin is at least one selected from the group consisting of polytetrafluoroethylene, tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer, and tetrafluoroethylene/hexafluoropropylene copolymer.
  • ⁇ 7> The solid composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 6>, wherein the dielectric loss tangent at 25°C and 10 GHz is 0.003 or less.
  • ⁇ 8> The solid composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 7>, which is in the form of
  • ⁇ 9> The solid composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 8>, which is an insulating material for a circuit board.
  • ⁇ 10> The solid composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 9>, wherein the solid composition has a relative dielectric constant of 2.6 or less at 25°C and 10 GHz.
  • ⁇ 11> A circuit board having an insulating layer containing the solid composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 10> and a conductive layer.
  • ⁇ 12> The circuit board according to ⁇ 11>, wherein the conductive layer is made of a metal.
  • ⁇ 13> The circuit board according to ⁇ 12>, wherein the metal is copper.
  • ⁇ 14> The circuit board according to any one of ⁇ 11> to ⁇ 13>, wherein the surface of the conductive layer on the side of the solid composition has a surface roughness Rz of 2.0 ⁇ m or less.
  • a proposing device having a control unit that proposes kneading conditions when producing a solid composition containing a fluororesin and a filler, The control unit outputting a predicted index value by inputting the kneading conditions for search into a trained model trained using training data including the kneading conditions for learning and index values related to the linear expansion coefficient and dielectric properties of the solid composition produced under the kneading conditions for learning; The proposal device optimizes the kneading conditions for search based on the predicted index value and the target index value, and outputs the optimized kneading conditions.
  • the kneading conditions include information indicating the shape of the filler and information related to the compounding ratio of the fluororesin and the filler.
  • the proposed device is described in ⁇ 17>.
  • the kneading conditions include a kneading rotation speed and a kneading time,
  • the proposed device is described in ⁇ 18>.
  • the information indicating the shape of the filler includes information indicating the shape of the fibrous filler, information indicating the shape of the spherical filler, and information indicating the shape of the plate-like filler.
  • the proposed device according to ⁇ 18> or ⁇ 19>.
  • the information relating to the blending ratio includes the mass of the fibrous filler, the mass of the spherical filler, and the mass of the plate-like filler relative to a predetermined mass of the fluororesin.
  • the proposed device is described in any one of ⁇ 18> to ⁇ 20>.
  • This disclosure makes it possible to provide a solid composition that combines a low dielectric constant with a low linear expansion coefficient.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating an example of a system configuration of a processing system including a proposed device in a learning phase.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of a hardware configuration of the proposed device.
  • FIG. 10 is a diagram illustrating an example of learning data.
  • FIG. 10 is a diagram illustrating details of a method for calculating an index value.
  • FIG. 10 is a diagram illustrating an example of a functional configuration of the proposed device in a learning phase.
  • 10 is an example of a flowchart showing a processing flow in a learning phase of the processing system.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating an example of a system configuration of a processing system including a proposed device in a proposal phase.
  • FIG. 10 is a diagram illustrating an example of a functional configuration of a proposing device in a proposal phase.
  • 10 is an example of a flowchart showing a processing flow in a proposal phase of a processing system.
  • Solid composition contains a fluororesin and a fibrous anisotropic filler, and further contains other components as needed.
  • the linear expansion coefficient of the solid composition at 20°C to 200°C is reduced by 50% or more relative to the linear expansion coefficient of the fluororesin at 20°C to 200°C.
  • the solid composition of the present disclosure by containing a fibrous anisotropic filler, it is possible to reduce (improve) the linear expansion coefficient despite containing a fluororesin, and it is possible to achieve both a low dielectric constant of 2.5 or less and a low linear expansion coefficient of 50 ppm/°C or less, thereby improving insulation properties and moldability. Furthermore, by incorporating a fibrous anisotropic filler, the solid composition of the present disclosure has fewer internal voids when pelletized, which improves the mechanical properties of films and sheets formed from the pellets. Furthermore, by blending a fibrous anisotropic filler, the electrical properties can be improved. Furthermore, the solid composition of the present disclosure has the advantage that, compared to the dispersion described in Patent Document 2, it requires fewer production steps and can be easily formed into a thick film because it is a solid.
  • the fluororesin is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose, but at least one selected from the group consisting of polytetrafluoroethylene, tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer, and tetrafluoroethylene/hexafluoropropylene copolymer is preferred in that it can reduce deformation of the solid composition and reduce the linear expansion coefficient, and tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer is more preferred in that it can suppress deformation of the solid composition during solder processing. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the fluororesin has very few hydrogen atoms bonded to carbon atoms in the repeating units that make up the main chain, but may have hydrogen atoms bonded to carbon atoms in structures other than the repeating units that make up the main chain, such as terminal structures.
  • the content of the fluorine-containing monomer in the fluororesin may be copolymerized with other copolymerizable monomers as long as it is 90 mol% or more, preferably 95 mol% or more, more preferably 99 mol% or more, and may be 100 mol%.
  • perfluoro(alkyl vinyl ether) that is a copolymerization monomer for the tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer
  • perfluoro(alkyl vinyl ether) that is a copolymerization monomer for the tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer
  • a fluoromonomer represented by the following general formula (20) a fluoromonomer represented by the following general formula (30), a fluoromonomer represented by the following general formula (40), and a fluoromonomer represented by the following general formula (50).
  • CF 2 CFOCF 2 ORf 31
  • Rf 31 represents a linear or branched perfluoroalkyl group having 1 to 6 carbon atoms, a cyclic perfluoroalkyl group having 5 to 6 carbon atoms, or a linear or branched perfluorooxyalkyl group having 2 to 6 carbon atoms and containing 1 to 3 oxygen atoms.
  • CF 2 CFO(CF 2 CF(Y 41 )O) m (CF 2 ) n F
  • Y 41 represents a fluorine atom or a trifluoromethyl group
  • m is an integer of 1 to 4
  • n is an integer of 1 to 4.
  • CF 2 CF-O-(CF 2 CFY 51 -O) n -(CFY 52 ) m -A 51
  • Y 51 represents a fluorine atom, a chlorine atom, a —SO 2 F group, or a perfluoroalkyl group.
  • the perfluoroalkyl group may contain etheric oxygen and a —SO 2 F group.
  • n represents an integer of 0 to 3.
  • the n Y 51 may be the same or different.
  • Y 52 represents a fluorine atom, a chlorine atom, or a —SO 2 F group.
  • m represents an integer of 1 to 5.
  • the m Y 52 may be the same or different.
  • a 51 represents —SO 2 X 51 , —COZ 51 , or —POZ 52 Z 53.
  • X 51 represents F, Cl, Br, I, —OR 51 , or —NR 52 R 53.
  • Z 51 , Z 52 , and Z 53 each independently represent —NR 54 R 55 or —OR 56.
  • R 51 , R R 52 , R 53 , R 54 , R 55 and R 56 each independently represent H, ammonium, an alkali metal, an alkyl group which may contain a fluorine atom, an aryl group, or a sulfonyl-containing group.
  • perfluoroorganic group refers to an organic group in which all hydrogen atoms bonded to carbon atoms are substituted with fluorine atoms.
  • the perfluoroorganic group may have an etheric oxygen and a -SO 2 F group.
  • Organic group means a group containing one or more carbon atoms or a group formed by removing one hydrogen atom from an organic compound.
  • examples of the organic group include an alkyl group which may have one or more substituents, an alkenyl group which may have one or more substituents, an alkynyl group which may have one or more substituents, a cycloalkyl group which may have one or more substituents, a cycloalkenyl group which may have one or more substituents, a cycloalkadienyl group which may have one or more substituents, an aryl group which may have one or more substituents, an aralkyl group which may have one or more substituents, a non-aromatic heterocyclic group which may have one or more substituents, a heteroaryl group which may have one or more substituents, a cyano group, a formyl group, RaO-, RaCO-, RaSO 2 -, RaCOO-, RaNR
  • Ra independently represents an alkyl group which may have one or more substituents, an alkenyl group which may have one or more substituents, an alkynyl group which may have one or more substituents, a cycloalkyl group which may have one or more substituents, a cycloalkenyl group which may have one or more substituents, a cycloalkadienyl group which may have one or more substituents, an aryl group which may have one or more substituents, an aralkyl group which may have one or more substituents, a non-aromatic heterocyclic group which may have one or more substituents, or a heteroaryl group which may have one or more substituents; and Rb independently represents H or an alkyl group which may have one or more substituents.
  • alkyl groups which may have one or more substituents are preferred.
  • Rf 11 represents a perfluoroorganic group, such as a perfluoroalkyl group or a perfluoro(alkoxyalkyl) group.
  • the perfluoroalkyl group is preferably a perfluoroalkyl group having 1 to 10 carbon atoms, more preferably a perfluoroalkyl group having 1 to 5 carbon atoms.
  • Examples of the perfluoroalkyl group having 1 to 10 carbon atoms include a perfluoromethyl group, a perfluoroethyl group, a perfluoropropyl group, a perfluorobutyl group, a perfluoropentyl group, and a perfluorohexyl group.
  • Examples of the perfluoro(alkoxyalkyl) group include perfluoro(alkoxyalkyl) groups having 4 to 9 carbon atoms, groups represented by the following general formula (10a), and groups represented by the following general formula (10b).
  • At least one selected from the group consisting of perfluoro(methyl vinyl ether) [PMVE], perfluoro(ethyl vinyl ether) [PEVE], and perfluoro(propyl vinyl ether) [PPVE] is preferred, and at least one selected from the group consisting of perfluoro(methyl vinyl ether) and perfluoro(propyl vinyl ether) is more preferred.
  • the fluoromonomer represented by the general formula (30) is preferably at least one selected from the group consisting of CF 2 ⁇ CFOCF 2 OCF 3 , CF 2 ⁇ CFOCF 2 OCF 2 CF 3 , and CF 2 ⁇ CFOCF 2 OCF 2 CF 2 OCF 3 .
  • perfluoro(alkyl vinyl ethers) At least one selected from the group consisting of perfluoro(alkyl vinyl ethers) represented by the general formula (10) in which Rf 11 is a perfluoroalkyl group having 1 to 5 carbon atoms, fluoromonomers represented by the general formula (30), and fluoromonomers represented by the general formula (40) is preferred.
  • Examples of the other copolymerizable monomer include other fluorine-containing ethylenic monomers and monomers other than fluorine-containing monomers.
  • the other copolymerizable monomers may be used alone or in combination of two or more.
  • Examples of the other fluorine-containing ethylenic monomers include vinyl fluoride [VF], vinylidene fluoride [VdF], chlorotrifluoroethylene [CTFE], fluoromonomers represented by the following general formula (60), fluoroalkyl ethylenes represented by the following general formula (70), and fluoroalkyl allyl ethers represented by the following general formula (80).
  • Rf 61 is a linear or branched fluoroalkyl group having 1 to 12 carbon atoms, preferably a linear fluoroalkyl group having 1 to 12 carbon atoms, and more preferably a linear perfluoroalkyl group having 1 to 12 carbon atoms.
  • the number of carbon atoms in Rf 61 is preferably 1 to 6.
  • fluoromonomers represented by general formula (60) include CH 2 ⁇ CFCF 3 , CH 2 ⁇ CFCF 2 CF 3 , CH 2 ⁇ CFCF 2 CF 2 CF 3 , CH 2 ⁇ CFCF 2 CF 2 CF 2 H, CH 2 ⁇ CFCF 2 CF 2 CF 3 , CHF ⁇ CHCF 3 (E-isomer), CHF ⁇ CHCF 3 (Z-isomer), and the like.
  • 2,3,3,3-tetrafluoropropylene represented by CH 2 ⁇ CFCF 3 is preferred.
  • the fluoroalkylethylene represented by the general formula (70) is more preferably at least one selected from the group consisting of CH 2 ⁇ CH—C 4 F 9 and CH 2 ⁇ CH—C 6 F 13 .
  • Rf 81 can be appropriately selected from the items explained for Rf 11 in the general formula (10), but is preferably a perfluoroalkyl group having 1 to 10 carbon atoms or a perfluoroalkoxyalkyl group having 1 to 10 carbon atoms.
  • the fluoroalkyl allyl ether represented by the general formula (80) is preferably at least one selected from the group consisting of CF 2 ⁇ CF-CF 2 -O-CF 3 , CF 2 ⁇ CF-CF 2 -O-C 2 F 5 , CF 2 ⁇ CF-CF 2 -O-C 3 F 7 , and CF 2 ⁇ CF-CF 2 -O-C 4 F 9, more preferably at least one selected from the group consisting of CF 2 ⁇ CF-CF 2 -O-C 2 F 5 , CF 2 ⁇ CF-CF 2 -O-C 3 F 7 , and CF 2 ⁇ CF-CF 2 -O-C 4 F 9 , and more preferably CF 2 ⁇ CF-CF 2 -O-CF 2 CF 2 CF 3 is more preferred.
  • the monomers other than the fluorine-containing monomers are monomer units copolymerizable with TFE, HFP, and PAVE, and they can be selected appropriately depending on the purpose.
  • examples include non-fluorinated ethylenic monomers such as ethylene, propylene, and alkyl vinyl ether; itaconic anhydride, citraconic anhydride, 5-norbornene-2,3-dicarboxylic anhydride, and maleic anhydride.
  • the content of perfluoro(alkyl vinyl ether) (PAVE) units in the tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 0.3% by mass or more, even more preferably 0.7% by mass or more, even more preferably 1.0% by mass or more, particularly preferably 1.1% by mass or more, and is preferably 12% by mass or less, more preferably 8.0% by mass or less, even more preferably 6.5% by mass or less, particularly preferably 6.0% by mass or less, based on the total polymerized units.
  • the content of PAVE units can be measured by 19 F-NMR.
  • the mass ratio (TFE/HFP) of tetrafluoroethylene (TFE) units to hexafluoropropylene (HFP) units is preferably 70/30 to 99/1, more preferably 85/15 to 95/5.
  • the content of HFP units in the FEP is preferably 1% by mass or more, more preferably 1.1% by mass or more, based on the total monomer units.
  • the FEP preferably contains PAVE units in addition to TFE units and HFP units.
  • PAVE units contained in the FEP include the same PAVE units as those constituting the PFA, and among these, PPVE is preferred.
  • the mass ratio (TFE:HFP:PAVE) is preferably 70-99.8:0.1-25:0.1-25, more preferably 75-98:1.0-15:1.0-10, in terms of excellent heat resistance and chemical resistance.
  • the content of HFP units and PAVE units in the FEP is preferably 1% by mass or more, more preferably 1.1% by mass or more, based on the total monomer units.
  • the content of HFP units in the FEP is preferably 25% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, even more preferably 18% by mass or less, particularly preferably 15% by mass or less, based on the total monomer units, in order to obtain a solid composition having excellent heat resistance, and is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 1% by mass or more, and even more preferably 2% by mass or more.
  • the mass ratio (TFE:HFP:PAVE:other copolymerizable monomers) is preferably 70-98:0.1-25:0.1-25:0.1-10.
  • the content of the monomer units other than the TFE units in the FEP is preferably 1% by mass or more, more preferably 1.1% by mass or more, based on the total monomer units.
  • the fluororesin is preferably a mixture of the PFA and the FEP.
  • the PFA and the FEP can be used in combination.
  • the mass ratio of the PFA to the FEP (PFA/FEP) is preferably 90/10 to 30/70, and more preferably 90/10 to 50/50.
  • the fluororesin can be produced by conventional methods such as emulsion polymerization or suspension polymerization, by appropriately mixing the monomers that form its constituent units and additives such as polymerization initiators.
  • the number of unstable terminal groups present at the main chain terminal of the fluororesin is preferably small from the viewpoint of electrical properties, and specifically, the number is preferably less than 700, more preferably less than 100, and even more preferably less than 50 per 1 ⁇ 10 carbon atoms of the fluororesin.
  • the lower limit is not particularly limited.
  • the unstable terminal group is preferably at least one selected from the group consisting of —CF 2 H, —COF, —COOH, —COOCH 3 , —CONH 2 , and —CH 2 OH, and these may be associated with water.
  • the number of —CF 2 H terminals present at the main chain terminal of the tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer (PFA) is preferably less than 600, more preferably less than 200, still more preferably less than 100, and particularly preferably less than 30 per 1 ⁇ 10 6 carbon atoms of the PFA, in terms of improving the electrical properties (particularly, the dielectric loss tangent). There is no particular lower limit.
  • the number of the unstable terminal groups can be reduced, for example, by subjecting the fluororesin to a fluorination treatment.
  • the fluorination treatment can be carried out by a known method, for example, by contacting a fluorine-containing compound with a fluororesin that has not been fluorinated.
  • a fluorine radical source that generates fluorine radicals under fluorination treatment conditions can be used, such as F2 gas, CoF3 , AgF2 , UF6 , OF2 , N2F2 , CF3OF , and halogen fluorides (e.g., IF5 , ClF3, etc.).
  • the identification of the fluororesin and the number of unstable terminal groups can be determined, for example, by analyzing the constituent components by infrared attenuated total reflection (IR-ATR) using a Fourier transform infrared spectrometer (FT-IR).
  • FT-IR measurements can be performed using, for example, a Nicolet 6700 (manufactured by Thermo Fisher Scientific K.K.).
  • the melting point of the fluororesin is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose, but is preferably 240° C. to 340° C. in order to facilitate melt-kneading.
  • the upper limit of the melting point is more preferably 318°C or lower, and even more preferably 315°C or lower, and the lower limit is more preferably 245°C or higher, and even more preferably 250°C or higher.
  • the melting point of the fluororesin can be measured as the temperature corresponding to the maximum value on the heat of fusion curve when the temperature is increased at a rate of 10° C./min using a differential scanning calorimeter (DSC).
  • DSC differential scanning calorimeter
  • the melt flow rate (MFR) of the fluororesin at 372°C is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose.
  • the MFR is preferably 0.1 g/10 min to 100 g/10 min, more preferably 0.5 g/10 min or more, even more preferably 1.5 g/10 min or more, and more preferably 80 g/10 min or less, even more preferably 40 g/10 min or less.
  • the MFR is a value obtained in accordance with ASTM D1238, for example, using a melt indexer (manufactured by Yasuda Seiki Seisakusho Co., Ltd.), and is expressed as the mass (g/10 min) of a polymer flowing out of a nozzle having an inner diameter of 2 mm and a length of 8 mm under a load of 5 kg at 372°C per 10 min.
  • the relative dielectric constant of the fluororesin is not particularly limited and can be selected appropriately depending on the purpose, but is preferably 4.5 or less, more preferably 4.0 or less, even more preferably 3.5 or less, and particularly preferably 2.5 or less, in terms of the relative dielectric constant at 25°C and a frequency of 10 GHz.
  • the lower limit is not particularly limited, but may be, for example, 1.0 or more.
  • the dielectric dissipation factor of the fluororesin is not particularly limited and can be selected appropriately depending on the purpose, but the dielectric dissipation factor at 25°C and 10 GHz is preferably 0.01 or less, more preferably 0.008 or less, and even more preferably 0.005 or less. There is no particular limit to the lower limit, but it may be, for example, 0.0001 or more.
  • the amount of the fluororesin contained is preferably 40% to 95% by mass, more preferably 45% by mass or more, even more preferably 50% by mass or more, and more preferably 90% by mass or less, even more preferably 80% by mass or less, relative to the total amount of the solid composition.
  • the fibrous anisotropic filler is a particle having an anisotropic shape (having a different diameter depending on the direction) and has a fibrous shape.
  • the aspect ratio of the anisotropic filler which is the ratio of the longest diameter to the shortest diameter of the anisotropic filler or the ratio of the fiber length to the fiber diameter of the anisotropic filler, is preferably 100 or more, more preferably 200 or more, and even more preferably 500 or more.
  • the upper limit of the aspect ratio is preferably 2,000 or less, and more preferably 1,000 or less.
  • the fibrous anisotropic filler is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose. Examples thereof include inorganic compounds such as zinc oxide, silica, titanium oxide, zirconium oxide, tin oxide, silicon nitride, silicon carbide, boron nitride, calcium carbonate, calcium silicate, potassium titanate, aluminum nitride, indium oxide, alumina, antimony oxide, cerium oxide, magnesium oxide, iron oxide, and tin-doped indium oxide (ITO); minerals such as montmorillonite, talc, mica, boehmite, kaolin, smectite, zonolite, verculite, and sericite; carbon compounds such as carbon nanotubes; and various glasses such as glass fibers.
  • the fibrous anisotropic filler may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the fibrous anisotropic filler may include a fibrous anisotropic filler that has been surface-functionalized. Among these, si
  • the content of the fibrous anisotropic filler is not particularly limited and can be selected appropriately depending on the purpose, but is preferably 5% to 60% by mass, more preferably 10% by mass or more, even more preferably 20% by mass or more, and more preferably 55% by mass or less, even more preferably 50% by mass or less, relative to the total amount of the solid composition.
  • the mass ratio (A/B) of the fibrous anisotropic filler (A) to the fluororesin (B) is not particularly limited and can be selected appropriately depending on the purpose, but is preferably 5/95 to 60/40, more preferably 10/90 to 55/45, and even more preferably 20/80 to 50/50.
  • Method for identifying fibrous anisotropic filler examples include shape observation by microscopic observation of the cross section of the solid composition (e.g., measurement of the aspect ratio of the anisotropic filler) and shape observation by X-ray CT.
  • the solid composition of the present disclosure may optionally contain other ingredients.
  • other components include fillers, crosslinking agents, antistatic agents, heat stabilizers, foaming agents, foam nucleating agents, antioxidants, surfactants, photopolymerization initiators, anti-wear agents, surface modifiers, resins other than the fluororesins, fillers other than the fibrous anisotropic fillers, and liquid crystal polymers.
  • the filler is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose.
  • the filler include inorganic compounds such as zinc oxide, silica, titanium oxide, zirconium oxide, tin oxide, silicon nitride, silicon carbide, boron nitride, calcium carbonate, calcium silicate, potassium titanate, aluminum nitride, indium oxide, alumina, antimony oxide, cerium oxide, magnesium oxide, iron oxide, and tin-doped indium oxide (ITO); Minerals such as montmorillonite, talc, mica, boehmite, kaolin, smectite, zonolite, vermiculite, and sericite; Carbon compounds such as carbon black, acetylene black, ketjen black, and carbon nanotubes; metal hydroxides such as aluminum hydroxide and magnesium hydroxide; Various types of glass such as glass beads, glass flakes, and glass balloons; The fillers may be used alone or in combination of two or more.
  • the filler is preferably one having ultraviolet absorbing properties, and examples thereof include zinc oxide and titanium oxide, with zinc oxide being preferred.
  • Having ultraviolet absorption properties means that the absorbance of light having a wavelength of 355 nm is 0.1 or more.
  • the absorbance of light having a wavelength of 355 nm is a value measured in a reflection configuration using an ultraviolet-visible-near-infrared spectrophotometer (for example, "V-770" manufactured by JASCO Corporation) for filler powder packed to a thickness of 100 ⁇ m.
  • the shape of the filler is not particularly limited, and any shape other than fibrous can be selected appropriately depending on the purpose. Examples include scale-like, plate-like, needle-like, granular, spherical, columnar, cone-like, frustum-like, polyhedral, hollow, etc.
  • the average particle size of the filler is preferably 0.01 ⁇ m to 20 ⁇ m, more preferably 0.02 ⁇ m or more, and even more preferably 0.03 ⁇ m or more, from the viewpoint of reducing aggregation and achieving good surface roughness, and is more preferably 5 ⁇ m or less, and even more preferably 2 ⁇ m or less.
  • the average particle size can be measured by a laser diffraction/scattering method.
  • the filler may be surface-functionalized, for example, with a silicone compound.
  • a silicone compound By surface functionalizing the filler with the silicone compound, the relative dielectric constant of the filler can be reduced.
  • the silicone compound is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose, but it is preferable that the silicone compound contains at least one selected from the group consisting of a silane coupling agent and an organosilazane.
  • the surface functionalization amount of the silicone compound is preferably 0.1 to 10, more preferably 0.3 to 7, in terms of the reaction amount of the surface treatment agent per unit surface area (nm 2 ) of the filler.
  • the functional group possessed by the silane coupling agent is preferably at least one selected from the group consisting of a fluorine-containing group, an amino group, a vinyl group, and an epoxy group, more preferably at least one selected from the group consisting of a fluorine-containing group, an amino group, and a vinyl group, and even more preferably a fluorine-containing group or an amino group.
  • the linear expansion coefficient of the solid composition at 20° C. to 200° C. is preferably 50 ppm/° C. or less, and more preferably 40 ppm/° C. or less, in terms of the average linear expansion coefficient in the temperature range of 20° C. to 200° C.
  • the lower limit is not particularly limited, but may be, for example, 10 ppm/° C.
  • the reduction rate of the linear expansion coefficient of the solid composition at 20°C to 200°C relative to the linear expansion coefficient of the fluororesin at 20°C to 200°C is 50% or more, preferably 55% or more, more preferably 60%, and most preferably 65%.
  • the reduction rate of the linear expansion coefficient is 50% or more, the linear expansion coefficient of the resulting solid composition can be sufficiently reduced below the linear expansion coefficient of the fluororesin used, and a solid composition with excellent moldability can be obtained.
  • the linear expansion coefficient of the solid composition at 20°C to 200°C can be measured for a sheet having an average thickness of 25 ⁇ m formed from the solid composition using a thermomechanical analyzer (for example, EXSTAR6000TMA/SS6000, manufactured by SII NanoTechnology Inc.) under the following measurement conditions: --Measurement conditions-- First stage: The temperature is increased to 150°C at a rate of 5°C/min to remove adsorbed water from the sample. Second stage: Air-cool to room temperature at a rate of 5°C/min. Third step: The actual measurement is carried out at a temperature rise rate of 5°C/min.
  • a thermomechanical analyzer for example, EXSTAR6000TMA/SS6000, manufactured by SII NanoTechnology Inc.
  • the average value of the linear expansion coefficients measured in the temperature range of 20°C to 200°C is determined and is taken as the linear expansion coefficient of the target solid composition.
  • the linear expansion coefficient of the fluororesin at 20° C. to 200° C. can also be measured in the same manner by using the fluororesin instead of the solid composition.
  • the dielectric constant of the solid composition at 25°C and 10 GHz is preferably 2.5 or less, more preferably 2.4 or less. There is no particular lower limit, but it may be, for example, 1.0. If the dielectric constant is within the above range, the solid composition can be suitably used for circuit boards.
  • the relative dielectric constant of the solid composition at 25°C and 10 GHz can be measured by the SPDR method (resonator method) using a vector network analyzer (e.g., E5063A, manufactured by Keysight) on a sheet having an average thickness of 2.5 ⁇ m formed from the solid composition.
  • SPDR method resonator method
  • E5063A vector network analyzer
  • the dielectric loss tangent of the solid composition at 25°C and 10 GHz is preferably 0.003 or less, more preferably 0.002 or less, and even more preferably 0.0015 or less.
  • the lower limit is not particularly limited, but may be, for example, 0.0001. Within this range, the solid composition can be suitably used for circuit boards.
  • the dielectric loss tangent of the solid composition at 25°C and 10 GHz can be measured by the SPDR method (resonator method) using a vector network analyzer (e.g., E5063A, manufactured by Keysight) on a sheet having an average thickness of 2.5 ⁇ m formed from the solid composition.
  • SPDR method resonator method
  • E5063A vector network analyzer
  • the form of the solid composition is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose. Examples thereof include pellets, films, and sheets. When used for circuit boards, a film or sheet is preferred, and when used as a molding material, pellets are preferred.
  • the number of voids in the solid composition in terms of the number of voids with a width of 30 ⁇ m or more per 1 mm2 of an observed image in image analysis of laser microscope observation, is preferably 30 or less, more preferably 25 or less, even more preferably 20 or less, and may be 0. If the number is within the above range, the moldability (particularly, sheet moldability and strand take-up stability) will be better.
  • the image analysis by the laser microscope observation was carried out on a cross section of a pellet made from the solid composition.
  • the solid composition can reduce (improve) the linear expansion coefficient and can simultaneously achieve a low dielectric constant of 2.5 or less and a low linear expansion coefficient of 50 ppm/°C or less, and therefore can be suitably used as an insulating material (particularly, a low dielectric material) for circuit boards and a thermal conductive material.
  • circuit board The circuit board of the present disclosure has an insulating layer containing the solid composition of the present disclosure, a conductive layer, and may further have other layers as necessary.
  • the insulating layer is a layer containing the solid composition, and is preferably a layer made of the solid composition.
  • the average thickness of the insulating layer is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose. For example, it may be 1 ⁇ m to 1 mm, preferably 20 ⁇ m or more, more preferably 30 ⁇ m or more, and even more preferably 50 ⁇ m or more, and is preferably 800 ⁇ m or less, more preferably 600 ⁇ m or less.
  • the average thickness can be calculated by measuring the thickness at any 10 or more points and averaging these.
  • the conductive layer is a layer containing a metal, and is preferably a layer made of a metal.
  • the conductive layer may be provided on only one side of the insulating layer, or on both sides.
  • the metal include copper, stainless steel, aluminum, iron, silver, gold, ruthenium, and alloys thereof. Among these, copper is preferable. Examples of the copper include rolled copper and electrolytic copper.
  • the surface roughness Rz of the conductive layer on the side of the solid composition is preferably 2.0 ⁇ m or less, more preferably 1.8 ⁇ m or less, and even more preferably 1.5 ⁇ m or less, which results in good transmission loss when the insulating layer and the conductive layer are joined together.
  • the surface roughness Rz is preferably 0.3 ⁇ m or more, and more preferably 0.5 ⁇ m or more.
  • the surface roughness Rz is a value (maximum height roughness) calculated by the method of JIS C 6515-1998.
  • the average thickness of the conductive layer is not particularly limited and can be selected appropriately depending on the purpose, but is preferably 2 ⁇ m to 200 ⁇ m, and more preferably 5 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the circuit board of the present disclosure may be one in which, in addition to the insulating layer and the conductive layer, other layers formed from resins other than the fluororesin are further laminated.
  • the resin other than the fluororesin include thermosetting resins and resins other than thermosetting resins, among which thermosetting resins are preferred.
  • thermosetting resin is preferably at least one selected from the group consisting of polyimide, modified polyimide, epoxy resin, and thermosetting modified polyphenylene ether, more preferably epoxy resin, modified polyimide, or thermosetting modified polyphenylene ether, and even more preferably epoxy resin or thermosetting modified polyphenylene ether.
  • the resin other than the thermosetting resin is preferably at least one selected from the group consisting of liquid crystal polymer, polyphenylene ether, thermoplastic modified polyphenylene ether, cycloolefin polymer, cycloolefin copolymer, polystyrene, and syndiotactic polystyrene.
  • the average thickness of the other layers is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, and is preferably 2000 ⁇ m or less, more preferably 1500 ⁇ m or less.
  • the circuit board is preferably a sheet.
  • the average thickness of the circuit board is preferably 20 ⁇ m or more, more preferably 30 ⁇ m or more, and is preferably 5000 ⁇ m or less, more preferably 3000 ⁇ m or less.
  • the circuit board can be suitably used as a printed circuit board, a laminated circuit board (multilayer board), or a high-frequency board.
  • the high frequency circuit board is a circuit board that can operate in a high frequency band.
  • the high frequency band may be a band of 1 GHz or more, preferably a band of 3 GHz or more, and more preferably a band of 5 GHz or more. There is no particular upper limit, but the band may be 100 GHz or less.
  • the method for producing the solid composition of the present disclosure is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose. Examples thereof include melt-kneading, injection molding, blow molding, inflation molding, vacuum/pressure molding; paste extrusion in a state where the solid composition is dispersed or dissolved in a solvent; and casting. Among these, the melt-kneading method is preferred.
  • the method for producing a solid composition according to the present disclosure is a method for producing the solid composition by melt-kneading the fluororesin and the anisotropic filler.
  • the device used for the melt-kneading is not particularly limited and can be selected appropriately depending on the purpose. Examples include twin-screw extruders, single-screw extruders, multi-screw extruders, and tandem extruders.
  • the melt-kneading time is preferably 10 seconds to 1800 seconds, more preferably 60 seconds to 1200 seconds, and can be, for example, 300 seconds (5 minutes). If the time is too long, the fluororesin may deteriorate, and if the time is too short, the fibrous anisotropic filler may not be sufficiently dispersed.
  • the rotation speed of the melt kneading is preferably 5 rpm to 200 rpm, more preferably 10 rpm to 100 rpm, and can be, for example, 50 rpm.
  • the melt-kneading temperature should be equal to or higher than the melting point of the fluororesin, but is preferably 240°C to 450°C, and more preferably 260°C to 400°C.
  • the proposed apparatus of the present disclosure is a proposed apparatus having a control unit that proposes kneading conditions when producing a solid composition containing a fluororesin and a filler,
  • the control unit outputting a predicted index value by inputting the kneading conditions for search into a trained model trained using training data including the kneading conditions for learning and index values related to the linear expansion coefficient and dielectric properties of the solid composition produced under the kneading conditions for learning;
  • the kneading conditions for search are optimized based on the predicted index value and the target index value, and the optimized kneading conditions are output.
  • the proposed device of the present disclosure when producing a solid composition containing a fluororesin and a filler, it is possible to propose kneading conditions under which the linear expansion coefficient and dielectric properties satisfy predetermined conditions.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of the system configuration of a processing system including a proposal device in a learning phase.
  • the processing system 100 includes a kneader 130, evaluation devices 151 and 152, and a proposal device 180.
  • the kneader 130 kneads the fluororesin and filler under various kneading conditions to produce a solid composition.
  • kneading condition 1 to kneading condition n indicate that n patterns of kneading conditions were used to produce the solid composition (see reference numeral 140) during the learning phase.
  • the kneading conditions include the shape of the filler (fibrous, spherical, plate-like) and the blending ratio (see reference numeral 110_2).
  • a filler (see reference numeral 120) having a shape (see reference numeral 110_1) defined under each kneading condition and in an amount corresponding to a blending ratio (see reference numeral 110_1) defined under each kneading condition;
  • a specific fluororesin (see reference numeral 120) in an amount corresponding to a blending ratio (see reference numeral 110_1) defined under each kneading condition;
  • the kneader 130 kneads the following: The kneading rotation speed (see symbol 110_2) defined under each kneading condition, The kneading time (see symbol 110_2) defined in each kneading condition, It operates based on.
  • evaluation devices 151 and 152 are evaluated in evaluation devices 151 and 152.
  • Evaluation device 151 is a device that evaluates the linear expansion coefficient of the solid composition
  • evaluation device 152 is a device that evaluates the dielectric properties (dielectric loss tangent, relative permittivity, dielectric loss, etc.) of the solid composition.
  • the linear expansion coefficient and dielectric properties (see reference numeral 161) of the solid composition produced under each kneading condition are converted into predetermined index values (values calculated based on a predetermined FOM ( Figure of Merit) formula; details will be described later) (see reference numeral 162).
  • the index values for the solid composition produced under each kneading condition are associated with each kneading condition to generate training data 170.
  • the generated training data is processed by the proposal device 180.
  • the proposal device 180 performs a training process on the training model using the training data to generate a trained model.
  • the conversion process and the generation process may be performed, for example, in the proposal device 180.
  • the conversion process and the generation process may be performed in a device other than the proposal device 180.
  • Fig. 2 is a diagram showing an example of the hardware configuration of the proposed device.
  • the proposed device 180 includes a processor 201, a memory 202, an auxiliary storage device 203, a connection device 204, a communication device 205, and a drive device 206.
  • the hardware components included in the proposed device 180 are connected to each other via a bus 207.
  • the processor 201 has various computing devices such as a CPU (Central Processing Unit) and a GPU (Graphics Processing Unit).
  • the processor 201 reads various programs (e.g., the proposed program) into the memory 202 and executes them.
  • Memory 202 has a main storage device such as ROM (Read Only Memory) and RAM (Random Access Memory).
  • the processor 201 and memory 202 form what is known as a computer (also called a "control unit"), and the processor 201 executes various programs read onto memory 202, causing the computer to realize various functions.
  • the auxiliary storage device 203 stores various programs and various information used when the programs are executed by the processor 201.
  • connection device 204 is a connection device that connects to external devices (such as an operation device 211 and a display device 212).
  • the communication device 205 is connected to a network (not shown) and is used to send and receive information between devices on the network.
  • the drive device 206 is a device for loading the recording medium 213.
  • the recording medium 213 here includes media that record information optically, electrically, or magnetically, such as CD-ROMs, flexible disks, and magneto-optical disks.
  • the recording medium 213 may also include semiconductor memory that records information electrically, such as ROM and flash memory.
  • the various programs installed in the auxiliary storage device 203 are installed, for example, by setting the distributed recording medium 213 in the drive device 206 and reading the various programs recorded on the recording medium 213 using the drive device 206.
  • the various programs installed in the auxiliary storage device 203 may be installed by downloading them from a network (not shown) via the communication device 205.
  • Fig. 3 is a diagram showing an example of the learning data.
  • the training data 170 includes information items such as “mixing conditions” and “index value.” Furthermore, the “mixing conditions” further include detailed information items such as “filler shape,” “mixing ratio,” “mixing rotation speed,” and “mixing time.” Furthermore, the “index value” further includes detailed information items such as "FOM calculation results.”
  • the "filler shape” includes “fibrous” and "spherical.”
  • Fibrous refers to a fibrous filler
  • spherical refers to a spherical filler.
  • the column corresponding to the "fibrous” or “spherical” item contains the following: If the fibrous filler or spherical filler is not surface-functionalized and has a small particle size, enter "0"; If the fibrous filler or spherical filler is surface-functionalized and has a small particle size, enter "1"; If the fibrous filler or spherical filler is not surface-functionalized and has a large particle size, enter "2"; If the fibrous filler or spherical filler is surface-functionalized and has a large particle size, enter "3".
  • the "filler shape” includes “plate-like.”
  • Plate-like refers to a plate-like filler.
  • the column corresponding to the "plate-like” item includes the following: If the plate-like filler is not surface-modified, "0" is entered. If the plate-like filler is surface-modified, "1" is entered.
  • “Blending ratio” includes “fibrous,” “spherical,” and “plate-like.”
  • fibrous refers to fibrous filler
  • spherical refers to spherical filler
  • plate-like refers to plate-like filler.
  • the mass of fibrous filler for a specified mass of a specific fluororesin is input into the field corresponding to "fibrous.”
  • the mass of spherical filler for a specified mass of a specific fluororesin is input into the field corresponding to "spherical.”
  • the mass of plate-like filler for a specified mass of a specific fluororesin is input into the field corresponding to "plate-like.”
  • the rotor rotation speed (rpm) during mixing by the mixer 130 is entered in the field corresponding to the "Mixing rotation speed” item.
  • the mixing time (min) during mixing by the mixer 130 is entered in the field corresponding to the "Mixing time” item.
  • Index values related to the linear expansion coefficient and dielectric properties are entered in the field corresponding to the "FOM calculation results" item.
  • Fig. 4 is a diagram showing details of a method for calculating the index value. Assuming that the linear expansion coefficient of the solid composition is x and the dielectric properties of the solid composition are y (here, y is the product of the dielectric loss tangent and the square root of the relative dielectric constant), as shown in Fig.
  • x_range represents the range of variation in the linear expansion coefficient of the fluororesin
  • y_range represents the range of variation in the dielectric properties of the fluororesin
  • x_range represents the range of variation in the linear expansion coefficient of the solid composition analyzed in the past. According to the above formula for FOM, the lower the linear expansion coefficient of the solid composition and the lower the dielectric properties, the larger the index value.
  • Fig. 5 is a diagram showing an example of the functional configuration of the proposal device in the learning phase.
  • a proposal program is installed in the proposal device 180, and by executing the proposal program in the learning phase, the proposal device 180 functions as a learning unit 500.
  • the learning unit 500 has a learning model 510 and a comparison/modification unit 520.
  • Data in each column corresponding to each item of the "mixing conditions" in the learning data 170 is input as input data to the learning model 510.
  • the learning model 510 outputs output data.
  • Data in the column corresponding to the "index value" item in the learning data 170 is input as correct answer data to the comparison/modification unit 520.
  • the comparison/modification unit 520 calculates an error based on the output data output from the learning model 510 and the correct answer data, and updates the model parameters of the learning model 510 according to the calculated error. In this way, the learning unit 500 generates a trained model by performing a learning process on the learning model 510 using the learning data 170.
  • Fig. 6 is a flowchart showing an example of the processing flow in the learning phase of the processing system.
  • step S601 the kneader 130 kneads the fluororesin and filler under each kneading condition to produce a solid composition.
  • step S602 the evaluation devices 151 and 152 each evaluate the linear expansion coefficient and dielectric properties of the produced solid composition.
  • the proposal device 180 also calculates an index value using a predetermined FOM formula.
  • step S603 the proposal device 180 generates learning data by associating the kneading conditions with the index values.
  • step S604 the proposal device 180 performs a learning process on the learning model 510 using the learning data to generate a trained model.
  • step S605 the proposal device 180 stores the generated trained model.
  • Fig. 7 is a diagram showing an example of a system configuration in the proposal phase of a processing system including the proposal device. As shown in Fig. 7, a processing system 700 has the proposal device 180, a kneader 130, and evaluation devices 151 and 152.
  • the target linear expansion coefficient and the target dielectric properties are input to the proposal device 180.
  • the proposal device 180 searches for kneading conditions that satisfy the target linear expansion coefficient and the target dielectric properties.
  • a filler (see symbol 720) having a shape (see symbol 710_1) defined in the searched kneading conditions (see symbol 710) and in an amount according to the blending ratio (see symbol 710_1) defined in the searched kneading conditions;
  • a specific fluororesin in an amount corresponding to a blending ratio (see symbol 710_1) defined in the searched kneading conditions (see symbol 710);
  • the kneader 130 kneads the following: The kneading rotation speed (see symbol 710_2) defined in the searched kneading conditions (see symbol 710), The kneading time (see symbol 710_2) defined in the searched kneading conditions (see symbol 710), It
  • evaluation device 151 evaluates the linear expansion coefficient of the produced solid composition
  • evaluation device 152 evaluates the dielectric properties of the produced solid composition (see reference numeral 760).
  • Fig. 8 is a diagram showing an example of the functional configuration of the proposal device in the proposal phase.
  • a proposal program is installed in the proposal device 180, and by executing the proposal program in the proposal phase, the proposal device 180 functions as a prediction unit 810, a target index value calculation unit 820, an evaluation unit 830, and an optimization unit 840.
  • the prediction unit 810 has a trained model 811.
  • the search mixing conditions output from the optimization unit 830 are input to the trained model 811.
  • the trained model 811 predicts a prediction index value.
  • the target index value calculation unit 820 calculates the target index value using the specified FOM formula shown in Figure 5 based on the input target linear expansion coefficient and target dielectric properties.
  • the evaluation unit 830 calculates the error between the predicted index value predicted by the trained model 811 and the target index value.
  • the evaluation unit 830 notifies the optimization unit 840 of the calculated error.
  • the optimization unit 840 determines whether the error notified by the evaluation unit 830 satisfies a predetermined condition (whether it is below a predetermined threshold). If it determines that the error is not below the predetermined threshold, the optimization unit 840 generates blending conditions for search and inputs them into the trained model 811. Note that the optimization unit 840 searches for blending conditions for search that will result in an error below the predetermined threshold, for example, using Bayesian optimization.
  • the optimization unit 840 determines that the error notified by the evaluation unit 830 is below a predetermined threshold, it outputs the corresponding search kneading conditions as the searched kneading conditions.
  • Fig. 9 is a flowchart showing an example of the flow of processing in the proposal phase of the processing system.
  • step S901 the proposal device 180 accepts input of the target linear expansion coefficient and target dielectric properties.
  • step S902 the proposal device 180 calculates a target index value based on the target linear expansion coefficient and target dielectric properties.
  • step S903 the proposal device 180 predicts the prediction index value by inputting the kneading conditions for search into the trained model.
  • step S904 the proposal device 180 determines whether the error between the predicted index value and the target index value satisfies a predetermined condition. If it determines that the predetermined condition is not met (NO in step S904), the proposal device 180 proceeds to step S905. Alternatively, if the proposal device 180 determines that the predetermined condition is met but that the predetermined number of searches has not been performed, the proposal device 180 proceeds to step S905.
  • step S905 the proposal device 180 changes the kneading conditions for search based on Bayesian optimization and returns to step S903.
  • step S904 determines whether the predetermined conditions are met (YES in step S904). If it is determined that the predetermined number of searches have been performed, the process proceeds to step S906.
  • step S906 the proposal device 180 outputs the kneading conditions used for search when it is determined that the predetermined conditions are satisfied as the searched kneading conditions.
  • step S907 if multiple kneading conditions are found, the proposal device 180 selects one kneading condition.
  • step S908 the kneader 130 kneads the fluororesin and filler under the searched kneading conditions to produce a solid composition.
  • step S909 the evaluation devices 151 and 152 each evaluate the linear expansion coefficient and dielectric properties of the produced solid composition.
  • step S910 the proposing device 180 determines whether the linear expansion coefficient and dielectric properties of the generated solid composition satisfy the target linear expansion coefficient and target dielectric properties, respectively. If it is determined in step S910 that the linear expansion coefficient of the generated solid composition does not satisfy the target linear expansion coefficient, and if multiple kneading conditions have been searched for and there are kneading conditions under which a solid composition has not yet been generated, the process returns to step S907.
  • step S910 if it is determined in step S910 that the dielectric properties of the generated solid composition do not satisfy the target dielectric properties, and if multiple kneading conditions have been searched for and there are kneading conditions under which a solid composition has not yet been generated, the process returns to step S907.
  • step S910 if it is determined in step S910 that the linear expansion coefficient and dielectric properties of the generated solid composition satisfy the target linear expansion coefficient and target dielectric properties, respectively, processing ends. Alternatively, if multiple kneading conditions have been searched for and it is determined that solid compositions have been generated for all kneading conditions, processing ends.
  • the proposing device 180 has a control unit that proposes kneading conditions when producing a solid composition containing a fluororesin and a filler, and the control unit: -
  • a predicted index value is output by inputting the kneading conditions for search into a trained model trained using training data including the training kneading conditions and index values related to the linear expansion coefficient and dielectric properties of the solid composition produced under the training kneading conditions.
  • the kneading conditions for search are optimized based on the predicted index value and the target index value, and the optimized kneading conditions are output.
  • the proposal device 180 can search for kneading conditions that satisfy the target linear expansion coefficient and target dielectric properties.
  • Example 1 53 parts by mass of tetrafluoroethylene/perfluoro(alkyl vinyl ether) copolymer (PFA) (Neoflon PFA AP series, product number: AP-230SH, manufactured by Daikin Industries, Ltd., linear expansion coefficient at 20°C to 200°C: 200 ppm/°C) as a fluororesin and fibrous silica (Silica Chopped Fiber KSF-3N, manufactured by Kowa Co., Ltd., fiber diameter: 7.5 ⁇ m, fiber length: 3 mm, aspect ratio: 400) as a fibrous anisotropic filler were melt-kneaded using a benchtop kneader (device name: MC15, manufactured by Xplore Instrument) under conditions of a kneading rotation speed of 50 rpm, a kneading temperature of 360°C, and a kneading time of 5 minutes, to produce a sheet-like solid composition of Example 1.
  • the linear expansion coefficient of the fluororesin at 20°C to 200°C was measured in the same manner using a sheet with an average thickness of 25 ⁇ m formed using the fluororesin as a sample.
  • the "linear expansion coefficient of the solid composition at 20°C to 200°C” was then divided by the "linear expansion coefficient of the fluororesin at 20°C to 200°C” to determine the "decrease rate of the linear expansion coefficient.”
  • the "linear expansion coefficient of the solid composition at 20°C to 200°C" was evaluated based on the following evaluation criteria. -Evaluation criteria- Good: The linear expansion coefficient of the solid composition is 50 ppm/°C or less. ⁇ : The linear expansion coefficient of the solid composition is more than 50 ppm/°C.
  • the "reduction rate of the linear expansion coefficient" was evaluated based on the following evaluation criteria. -Evaluation criteria- Good: The reduction rate of the linear expansion coefficient is 50% or more. ⁇ : The reduction rate of the linear expansion coefficient is less than 50%.
  • Comparative Example 1 A solid composition of Comparative Example 1 was produced and evaluated in the same manner as in Example 1, except that spherical silica (spherical silica HS-311, manufactured by Nippon Steel Chemical & Material Co., Ltd., median diameter D 50 : 2.2 ⁇ m, aspect ratio: 1) was used instead of the fibrous silica in Example 1. The results are shown in Table 1.
  • spherical silica spherical silica HS-311, manufactured by Nippon Steel Chemical & Material Co., Ltd., median diameter D 50 : 2.2 ⁇ m, aspect ratio: 1
  • Processing system 130 Kneader 151, 152: Evaluation device 170: Learning data 180: Proposal device 500: Learning unit 810: Prediction unit 820: Evaluation unit 830: Optimization unit

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Abstract

フッ素樹脂と、繊維状の異方性フィラーと、を含有する固体組成物であって、前記フッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数に対して、前記固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数の減少率が５０％以上である固体組成物である。

Description

固体組成物、回路基板、固体組成物の製造方法、及び提案装置
　本開示は、固体組成物、回路基板、固体組成物の製造方法、及び提案装置に関する。
　高周波基板用の材料として、低誘電正接や低線膨張係数を両立するフッ素樹脂や、フィラーとの固体組成物が検討されている（例えば、特許文献１など参照）。
　また、テトラフルオロエチレン系ポリマーのパウダーと、異方性フィラーと、液状分散媒とを含む分散液が報告されている（例えば、特許文献２など参照）。
　しかしながら、低誘電率と低線膨張係数とは、一般的にトレードオフの関係であり、両立が困難であり、低誘電率と低線膨張係数とを両立する高周波基板材料用の固体組成物は見出されていなかった。
特開２０２３－１５５１８１号公報 国際公開第２０２１／１１２１６４号
　本開示は、低誘電率と低線膨張係数とを両立する固体組成物を提供することを目的とする。
＜１＞　フッ素樹脂と、繊維状の異方性フィラーと、を含有する固体組成物であって、
　前記フッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数に対する、前記固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数の減少率が５０％以上である固体組成物である。
＜２＞　前記繊維状の異方性フィラーのアスペクト比が、１００以上である前記＜１＞に記載の固体組成物である。
＜３＞　前記繊維状の異方性フィラー（Ａ）と前記フッ素樹脂（Ｂ）との質量比（Ａ／Ｂ）が、５／９５～６０／４０である前記＜１＞又は＜２＞に記載の固体組成物である。
＜４＞　前記繊維状の異方性フィラーが、シリカである前記＜１＞から＜３＞のいずれか一項に記載の固体組成物である。
＜５＞　前記フッ素樹脂の主鎖末端に存在する不安定末端基が、前記フッ素樹脂の炭素数１×１０６個あたり５０個未満であり、
　前記不安定末端基が、－ＣＦ２Ｈ、－ＣＯＦ、－ＣＯＯＨ、－ＣＯＯＣＨ３、－ＣＯＮＨ２、及び－ＣＨ２ＯＨからなる群より選択される少なくとも１種である前記＜１＞から＜４＞のいずれか一項に記載の固体組成物である。
＜６＞　前記フッ素樹脂が、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、及びテトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体からなる群より選択される少なくとも１種である前記＜１＞から＜５＞のいずれか一項に記載の固体組成物である。
＜７＞　２５℃、１０ＧＨｚの誘電正接が、０．００３以下である前記＜１＞から＜６＞のいずれか一項に記載の固体組成物である。
＜８＞　フィルム又はシートである前記＜１＞から＜７＞のいずれか一項に記載の固体組成物である。
＜９＞　回路基板の絶縁材料である前記＜１＞から＜８＞のいずれか一項に記載の固体組成物である。
＜１０＞　２５℃、１０ＧＨｚの比誘電率が、２．６以下である前記＜１＞から＜９＞のいずれか一項に記載の固体組成物である。
＜１１＞　前記＜１＞から＜１０＞のいずれか一項に記載の固体組成物を含有する絶縁層と、導電層と、を有する回路基板である。
＜１２＞　前記導電層が、金属である前記＜１１＞に記載の回路基板である。
＜１３＞　前記金属が、銅である前記＜１２＞に記載の回路基板である。
＜１４＞　前記導電層における前記固体組成物側の面の表面粗度Ｒｚが、２．０μｍ以下である前記＜１１＞から＜１３＞のいずれか一項に記載の回路基板である。
＜１５＞　プリント基板、積層回路基板又は高周波基板である前記＜１１＞から＜１４＞のいずれか一項に記載の回路基板である。
＜１６＞　前記＜１＞から＜１０＞のいずれか一項に記載の固体組成物の製造方法であって、
　前記フッ素樹脂及び前記異方性フィラーを溶融混練し、前記固体組成物を得る固体組成物の製造方法である。
＜１７＞　フッ素樹脂とフィラーとを含有する固体組成物を生成する際の混錬条件を提案する制御部を有する提案装置であって、
　前記制御部は、
　学習用の前記混錬条件と、学習用の前記混錬条件のもとで生成された前記固体組成物の、線膨張係数と誘電特性とに関わる指標値とを含む学習用データを用いて学習された学習済みモデルに、探索用の前記混錬条件を入力することで、予測指標値を出力し、
　前記予測指標値と目標指標値とに基づいて、探索用の前記混錬条件を最適化し、最適化した前記混錬条件を出力する提案装置である。
＜１８＞　前記混錬条件には、前記フィラーの形状を示す情報と、前記フッ素樹脂と前記フィラーとの配合比率に関わる情報とが含まれる、
前記＜１７＞に記載の提案装置である。
＜１９＞　前記混錬条件には、混錬回転数と、混錬時間とが含まれる、
前記＜１８＞に記載の提案装置である。
＜２０＞　前記フィラーの形状を示す情報には、繊維状の前記フィラーの形状を示す情報と、球状の前記フィラーの形状を示す情報と、板状の前記フィラーの形状を示す情報とが含まれる、
前記＜１８＞又は＜１９＞に記載の提案装置である。
＜２１＞　前記配合比率に関わる情報には、前記フッ素樹脂の所定の質量に対する、繊維状の前記フィラーの質量、球状の前記フィラーの質量、板状の前記フィラーの質量が含まれる、
前記＜１８＞から＜２０＞のいずれか一項に記載の提案装置である。
　本開示によれば、低誘電率と低線膨張係数とを両立する固体組成物を提供することができる。
提案装置を含む処理システムの、学習フェーズにおけるシステム構成の一例を示す図である。 提案装置のハードウェア構成の一例を示す図である。 学習用データの一例を示す図である。 指標値の算出方法の詳細を示す図である。 提案装置の学習フェーズにおける機能構成の一例を示す図である。 処理システムの学習フェーズにおける処理の流れを示すフローチャートの一例である。 提案装置を含む処理システムの、提案フェーズにおけるシステム構成の一例を示す図である。 提案装置の提案フェーズにおける機能構成の一例を示す図である。 処理システムの提案フェーズにおける処理の流れを示すフローチャートの一例である。
（固体組成物）
　本開示の固体組成物は、フッ素樹脂と、繊維状の異方性フィラーと、を含有し、更に必要に応じてその他の成分を含有する。
　前記フッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数に対して、前記固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数の減少率が５０％以上である。
　本開示の固体組成物によれば、繊維状の異方性フィラーを含有することで、フッ素樹脂を含んでいるにも関わらず、線形膨張率を低下（良化）させることができ、２．５以下の低誘電率、及び５０ｐｐｍ／℃以下の低線膨張係数を両立することができ、絶縁性、及び成形性が良好となる。
　また、繊維状の異方性フィラーを配合することで、本開示の固体組成物をペレットにした際、内部の空隙が少なくなる。これにより、当該ペレットから形成されるフィルムやシートの機械的特性が良好となる。
　また、繊維状の異方性フィラーを配合することで、電気特性を向上させることができる。
　また、本開示の固体組成物は、固体であることで、特許文献２に記載された分散液と比較して、製造工程が少なく、厚膜化が容易という利点がある。
＜フッ素樹脂＞
　前記フッ素樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、固体組成物の変形を少なくでき、線膨張係数を低減できる点で、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、及びテトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体からなる群より選択される少なくとも１種が好ましく、固体組成物の半田加工時の変形を抑制できる点で、テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体が更に好ましい。
　これらは、１種単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
　前記フッ素樹脂は、主鎖を構成する繰返し単位において、炭素原子に結合した水素原子が非常に少ないフッ素樹脂であり、末端構造等、主鎖を構成する繰返し単位以外においては、炭素原子に結合した水素原子を有しても構わない。
　前記フッ素樹脂における、含フッ素モノマーの含有量としては、９０ｍｏｌ％以上であれば、他の共重合モノマーを共重合してもよく、９５ｍｏｌ％以上が好ましく、９９ｍｏｌ％以上がより好ましく、１００ｍｏｌ％であってもよい。
－パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）－
　前記テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合の共重合モノマーであるパーフルオロ（アルキルビニルエーテル）としては、例えば、下記一般式（１０）で表されるフルオロモノマー、下記一般式（２０）で表されるフルオロモノマー、下記一般式（３０）で表されるフルオロモノマー、下記一般式（４０）で表されるフルオロモノマー、下記一般式（５０）で表されるフルオロモノマーなどが挙げられる。
　これらは、１種単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
一般式（１０）：
　ＣＦ２＝ＣＦ－ＯＲｆ１１
（式中、Ｒｆ１１は、パーフルオロ有機基を表す。）
一般式（２０）：
　ＣＦ２＝ＣＦ－ＯＣＨ２－Ｒｆ２１
（式中、Ｒｆ２１は、炭素数１～５のパーフルオロアルキル基を表す。）
一般式（３０）：
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＯＲｆ３１
（式中、Ｒｆ３１は、炭素数１～６の直鎖若しくは分岐状パーフルオロアルキル基、炭素数５～６の環式パーフルオロアルキル基、又は１～３個の酸素原子を含む炭素数２～６の直鎖若しくは分岐状パーフルオロオキシアルキル基を表す。）
一般式（４０）：
　ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２ＣＦ（Ｙ４１）Ｏ）ｍ（ＣＦ２）ｎＦ
（式中、Ｙ４１は、フッ素原子又はトリフルオロメチル基を表し、ｍは１～４の整数であり、ｎは１～４の整数である。）
一般式（５０）：
　ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－（ＣＦ２ＣＦＹ５１－Ｏ）ｎ－（ＣＦＹ５２）ｍ－Ａ５１
（式中、Ｙ５１は、フッ素原子、塩素原子、－ＳＯ２Ｆ基又はパーフルオロアルキル基を表す。パーフルオロアルキル基は、エーテル性の酸素及び－ＳＯ２Ｆ基を含んでもよい。ｎは、０～３の整数を表す。ｎ個のＹ１５１は、同一であってもよく、異なっていてもよい。Ｙ５２は、フッ素原子、塩素原子又は－ＳＯ２Ｆ基を表す。ｍは、１～５の整数を表す。ｍ個のＹ５２は、同一であってもよく、異なっていてもよい。Ａ５１は、－ＳＯ２Ｘ５１、－ＣＯＺ５１又は－ＰＯＺ５２Ｚ５３を表す。Ｘ５１は、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、－ＯＲ５１又は－ＮＲ５２Ｒ５３を表す。Ｚ５１、Ｚ５２及びＺ５３は、各々独立に、－ＮＲ５４Ｒ５５又は－ＯＲ５６を表す。Ｒ５１、Ｒ５２、Ｒ５３、Ｒ５４、Ｒ５５及びＲ５６は、各々独立に、Ｈ、アンモニウム、アルカリ金属、フッ素原子を含んでもよいアルキル基、アリール基、又はスルホニル含有基を表す。）
　ここで、「パーフルオロ有機基」とは、炭素原子に結合する水素原子が全てフッ素原子に置換されてなる有機基を意味する。前記パーフルオロ有機基は、エーテル性の酸素、及び－ＳＯ２Ｆ基を有していてもよい。
　「有機基」とは、１個以上の炭素原子を含有する基、又は有機化合物から１個の水素原子を除去して形成される基を意味する。
　前記有機基としては、例えば、１個以上の置換基を有していてもよいアルキル基、１個以上の置換基を有していてもよいアルケニル基、１個以上の置換基を有していてもよいアルキニル基、１個以上の置換基を有していてもよいシクロアルキル基、１個以上の置換基を有していてもよいシクロアルケニル基、１個以上の置換基を有していてもよいシクロアルカジエニル基、１個以上の置換基を有していてもよいアリール基、１個以上の置換基を有していてもよいアラルキル基、１個以上の置換基を有していてもよい非芳香族複素環基、１個以上の置換基を有していてもよいヘテロアリール基、シアノ基、ホルミル基、ＲａＯ－、ＲａＣＯ－、ＲａＳＯ２－、ＲａＣＯＯ－、ＲａＮＲａＣＯ－、ＲａＣＯＮＲａ－、ＲａＯＣＯ－、ＲａＯＳＯ２－、及びＲａＮＲｂＳＯ２－などが挙げられる。
（ここで、式中、Ｒａは、独立して、１個以上の置換基を有していてもよいアルキル基、１個以上の置換基を有していてもよいアルケニル基、１個以上の置換基を有していてもよいアルキニル基、１個以上の置換基を有していてもよいシクロアルキル基、１個以上の置換基を有していてもよいシクロアルケニル基、１個以上の置換基を有していてもよいシクロアルカジエニル基、１個以上の置換基を有していてもよいアリール基、１個以上の置換基を有していてもよいアラルキル基、１個以上の置換基を有していてもよい非芳香族複素環基、又は、１個以上の置換基を有していてもよいヘテロアリール基を表し、Ｒｂは、独立して、Ｈ又は１個以上の置換基を有していてもよいアルキル基を表す。）
　前記有機基の中でも、１個以上の置換基を有していてもよいアルキル基が好ましい。
　前記一般式（１０）中、Ｒｆ１１は、パーフルオロ有機基を表し、パーフルオロアルキル基、パーフルオロ（アルコキシアルキル）基などが挙げられる。
　前記パーフルオロアルキル基としては、炭素数１～１０のパーフルオロアルキル基、炭素数１～５のパーフルオロアルキル基がより好ましい。
　炭素数１～１０のパーフルオロアルキル基としては、例えば、パーフルオロメチル基、パーフルオロエチル基、パーフルオロプロピル基、パーフルオロブチル基、パーフルオロペンチル基、パーフルオロヘキシル基などが挙げられる。
　前記パーフルオロ（アルコキシアルキル）基としては、例えば、炭素数４～９のパーフルオロ（アルコキシアルキル）基、下記一般式（１０ａ）で表される基、下記一般式（１０ｂ）で表される基などが挙げられる。
一般式（１０ａ）：
（式中、ｍは、０又は１～４の整数を表す。）
一般式（１０ｂ）：
（式中、ｎは、１～４の整数を表す。）
　前記一般式（１０）で表されるフルオロモノマーの中でも、Ｒｆ１１が炭素数１～１０のパーフルオロアルキル基であるパーフルオロ（アルキルビニルエーテル）［ＰＡＶＥ］が好ましく、Ｒｆ１１が炭素数１～５のパーフルオロアルキル基であるパーフルオロ（アルキルビニルエーテル）がより好ましい。
　これらの中でも、パーフルオロ（メチルビニルエーテル）［ＰＭＶＥ］、パーフルオロ（エチルビニルエーテル）［ＰＥＶＥ］、及びパーフルオロ（プロピルビニルエーテル）［ＰＰＶＥ］からなる群より選択される少なくとも１種が好ましく、パーフルオロ（メチルビニルエーテル）、及びパーフルオロ（プロピルビニルエーテル）からなる群より選択される少なくとも１種がより好ましい。
　前記一般式（３０）で表されるフルオロモノマーとしては、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＯＣＦ３、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＯＣＦ２ＣＦ３、及び、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＯＣＦ２ＣＦ２ＯＣＦ３からなる群より選択される少なくとも１種が好ましい。
　前記一般式（４０）で表されるフルオロモノマーとしては、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）Ｏ（ＣＦ２）３Ｆ、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）Ｏ）２（ＣＦ２）３Ｆ、及び、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）Ｏ）２（ＣＦ２）２Ｆからなる群より選択される少なくとも１種が好ましい。
　前記一般式（５０）で表されるフルオロモノマーとしては、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ２ＳＯ２Ｆ、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＯＣＦ２ＣＦ２ＳＯ２Ｆ、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ２ＣＦ２ＳＯ２Ｆ）ＯＣＦ２ＣＦ２ＳＯ２Ｆ及びＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ（ＳＯ２Ｆ）２からなる群より選択される少なくとも１種が好ましい。
　前記パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）の中でも、前記一般式（１０）で表され、Ｒｆ１１が炭素数１～５のパーフルオロアルキル基であるパーフルオロ（アルキルビニルエーテル）、前記一般式（３０）で表されるフルオロモノマー、前記一般式（４０）で表されるフルオロモノマーからなる群より選択される少なくとも１種が好ましい。
－他の共重合モノマー－
　前記他の共重合モノマーとしては、他の含フッ素エチレン性モノマーや、含フッ素モノマー以外のモノマーが挙げられる。他の共重合モノマーは、１種単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
　前記他の含フッ素エチレン性モノマーとしては、例えば、フッ化ビニル［ＶＦ］、フッ化ビニリデン［ＶｄＦ］、クロロトリフルオロエチレン［ＣＴＦＥ］、下記一般式（６０）で表されるフルオロモノマー、下記一般式（７０）で表されるフルオロアルキルエチレン、下記一般式（８０）で表されるフルオロアルキルアリルエーテルなどが挙げられる。
一般式（６０）：
　ＣＨ２＝ＣＦＲｆ６１
（式中、Ｒｆ６１は、炭素数１～１２の直鎖又は分岐したフルオロアルキル基を表す。）
一般式（７０）：
　ＣＨ２＝ＣＨ－（ＣＦ２）ｎ－Ｘ７１
（式中、Ｘ７１はＨ又はＦであり、ｎは３～１０の整数である。）
一般式（８０）：
　ＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－ＯＲｆ８１
（式中、Ｒｆ８１は、パーフルオロ有機基を表す。）
　一般式（６０）中、Ｒｆ６１は、炭素数１～１２の直鎖又は分岐したフルオロアルキル基であり、炭素数１～１２の直鎖のフルオロアルキル基が好ましく、炭素数１～１２の直鎖のパーフルオロアルキル基がより好ましい。Ｒｆ６１の炭素数は１～６が好ましい。
　一般式（６０）で表されるフルオロモノマーとしては、例えば、ＣＨ２＝ＣＦＣＦ３、ＣＨ２＝ＣＦＣＦ２ＣＦ３、ＣＨ２＝ＣＦＣＦ２ＣＦ２ＣＦ３、ＣＨ２＝ＣＦＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＣＨ２＝ＣＦＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ３、ＣＨＦ＝ＣＨＣＦ３（Ｅ体）、ＣＨＦ＝ＣＨＣＦ３（Ｚ体）等が挙げられる。
　これらの中でも、ＣＨ２＝ＣＦＣＦ３で示される２，３，３，３－テトラフルオロプロピレンが好ましい。
　前記一般式（７０）で表されるフルオロアルキルエチレンとしては、ＣＨ２＝ＣＨ－Ｃ４Ｆ９、及び、ＣＨ２＝ＣＨ－Ｃ６Ｆ１３からなる群より選択される少なくとも１種がより好ましい。
　前記一般式（８０）中、Ｒｆ８１は、前記一般式（１０）のＲｆ１１において説明した事項を適宜選択することができるが、炭素数１～１０のパーフルオロアルキル基、又は炭素数１～１０のパーフルオロアルコキシアルキル基が好ましい。
　前記一般式（８０）で表されるフルオロアルキルアリルエーテルとしては、ＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－Ｏ－ＣＦ３、ＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－Ｏ－Ｃ２Ｆ５、ＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－Ｏ－Ｃ３Ｆ７、及びＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－Ｏ－Ｃ４Ｆ９からなる群より選択される少なくとも１種が好ましく、ＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－Ｏ－Ｃ２Ｆ５、ＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－Ｏ－Ｃ３Ｆ７、及びＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－Ｏ－Ｃ４Ｆ９からなる群より選択される少なくとも１種がより好ましく、ＣＦ２＝ＣＦ－ＣＦ２－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ３が更に好ましい。
　また、前記含フッ素モノマー以外のモノマーとしては、ＴＦＥ、ＨＦＰ及びＰＡＶＥと共重合可能な単量体単位であれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ例えば、エチレン、プロピレン、アルキルビニルエーテル等の非フッ素化エチレン性モノマー；無水イタコン酸、無水シトラコン酸、５－ノルボルネン－２，３－ジカルボン酸無水物、無水マレイン酸などが挙げられる。
　前記テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体（パーフルオロアルコキシアルカン（ＰＦＡ）とも称する）における、パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）（ＰＡＶＥ）単位の含有量としては、全重合単位に対して０．１質量％以上が好ましく、０．３質量％以上がより好ましく、０．７質量％以上が更に好ましく、１．０質量％以上が更により好ましく、１．１質量％以上が特に好ましく、また、１２質量％以下が好ましく、８．０質量％以下がより好ましく、６．５質量％以下が更に好ましく、６．０質量％以下が特に好ましい。
　なお、ＰＡＶＥ単位の含有量は、１９Ｆ－ＮＭＲ法により測定することができる。
　前記テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体（フッ素化エチレンプロピレン（ＦＥＰ）とも称する）における、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）単位とヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）単位との質量比（ＴＦＥ／ＨＦＰ）としては、７０／３０～９９／１が好ましく、８５／１５～９５／５がより好ましい。
　前記ＦＥＰにおける、ＨＦＰ単位の含有量としては、全単量体単位に対して、１質量％以上が好ましく、１．１質量％以上がより好ましい。
　前記ＦＥＰは、ＴＦＥ単位及びＨＦＰ単位とともに、ＰＡＶＥ単位を含むことが好ましい。
　前記ＦＥＰに含まれるＰＡＶＥ単位としては、前記ＰＦＡを構成するＰＡＶＥ単位と同様のものを挙げることができ、中でも、ＰＰＶＥが好ましい。
　前記ＦＥＰが、ＴＦＥ単位、ＨＦＰ単位、及びＰＡＶＥ単位を含む場合、質量比（ＴＦＥ：ＨＦＰ：ＰＡＶＥ）としては、耐熱性、耐薬品性に優れる点で、７０～９９．８：０．１～２５：０．１～２５が好ましく、７５～９８：１．０～１５：１．０～１０がより好ましい。
　前記ＦＥＰにおける、ＨＦＰ単位及びＰＡＶＥ単位の含有量としては、全単量体単位に対して、１質量％以上が好ましく、１．１質量％以上がより好ましい。
　前記ＦＥＰにおける、ＨＦＰ単位の含有量としては、耐熱性に優れた固体組成物が得られる点で、全単量体単位に対して、２５質量％以下が好ましく、２０質量％以下がより好ましく、１８質量％以下が更に好ましく、１５質量％以下が特に好ましく、また、０．１質量％以上が好ましく、１質量％以上がより好ましく、２質量％以上が更に好ましい。
　前記ＦＥＰが、ＴＦＥ単位、ＨＦＰ単位、ＰＡＶＥ単位、及び他の共重合モノマーを含む場合、質量比（ＴＦＥ：ＨＦＰ：ＰＡＶＥ：他の共重合モノマー）は、７０～９８：０．１～２５：０．１～２５：０．１～１０が好ましい。
　前記ＦＥＰにおける、ＴＦＥ単位以外の単量体単位の含有量としては、全単量体単位に対して、１質量％以上が好ましく、１．１質量％以上がより好ましい。
　前記フッ素樹脂は、前記ＰＦＡ及び前記ＦＥＰの混合物であることも好ましい。言い換えると、前記ＰＦＡと前記ＦＥＰとを混合して使用することも可能である。
　前記ＰＦＡと前記ＦＥＰとの質量比（ＰＦＡ／ＦＥＰ）としては、９０／１０～３０／７０が好ましく、９０／１０～５０／５０がより好ましい。
　前記フッ素樹脂は、例えば、その構成単位となるモノマーや、重合開始剤等の添加剤を適宜混合して、乳化重合、懸濁重合を行う等の従来公知の方法により製造することができる。
［フッ素樹脂の主鎖末端に存在する不安定末端基］
　フッ素樹脂の主鎖末端に存在する不安定末端基としては、電気特性の観点から少ないことが好ましく、具体的には、前記フッ素樹脂の炭素数１×１０６個あたり、７００個未満が好ましく、１００個未満がより好ましく、５０個未満が更に好ましい。下限は特に限定されない。
　前記不安定末端基は、－ＣＦ２Ｈ、－ＣＯＦ、－ＣＯＯＨ、－ＣＯＯＣＨ３、－ＣＯＮＨ２、及び－ＣＨ２ＯＨからなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、これらは、水と会合していてもよい。
　前記テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体（ＰＦＡ）の主鎖末端に存在する－ＣＦ２Ｈ末端としては、電気特性（特に、誘電正接）がより良好となる点で、前記ＰＦＡの炭素数１×１０６個あたり、６００個未満が好ましく、２００未満がより好ましく、１００個未満が更に好ましく、３０個未満が特に好ましい。下限は特に限定されない。
　前記不安定末端基の数は、例えば、前記フッ素樹脂をフッ素化処理することで低減することができる。
　前記フッ素化処理は、公知の方法により行うことができ、例えば、フッ素化処理されていないフッ素樹脂とフッ素含有化合物とを接触させることにより行うことができる。
　また、前記フッ素含有化合物としては、フッ素化処理条件下にてフッ素ラジカルを発生するフッ素ラジカル源を用いることができ、例えば、Ｆ２ガス、ＣｏＦ３、ＡｇＦ２、ＵＦ６、ＯＦ２、Ｎ２Ｆ２、ＣＦ３ＯＦ、フッ化ハロゲン（例えば、ＩＦ５、ＣｌＦ３等）などが挙げられる。
［フッ素樹脂の同定方法］
　フッ素樹脂の同定、及び前記不安定末端基の数は、例えば、フーリエ変換赤外分光器（ＦＴ－ＩＲ）を用いる赤外全反射減衰法（ＩＲ－ＡＴＲ法）により分析し、構成成分を同定する方法が挙げられる。ＦＴ－ＩＲの測定は、例えば、Ｎｉｃｏｌｅｔ　６７００（サーモフィッシャーサイエンティフィック株式会社製）を使用して測定することができる。
　前記不安定末端基の数を同定する方法としては、具体的には、まず、前記フッ素樹脂を用いて平均厚み０．２５ｍｍ～０．３ｍｍのフィルム状の試料を作製する。この試料をフーリエ変換赤外分光分析により分析して、前記フッ素樹脂の赤外吸収スペクトルを得、完全にフッ素化処理されて不安定末端基を存在しないフッ素樹脂を用いて形成した標準試料のベーススペクトルとの差スペクトルを得る。この差スペクトルに現れる特定の不安定末端基の吸収ピークから、下記式（Ａ）に従って、前記フッ素樹脂における炭素原１０６個あたりの不安定末端基数Ｎを算出することができる。
　なお、前記試料は、前記フッ素樹脂を成形して得られるペレット又はシートから切り出すことにより作製できる。
Ｎ＝Ｉ×Ｋ／ｔ　　　（Ａ）
Ｉ：吸光度
Ｋ：補正係数
ｔ：フィルム（試料）の平均厚み（ｍｍ）
　前記フッ素樹脂の融点としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、溶融混練を容易に行うことができる点で、２４０℃～３４０℃が好ましい。
　前記融点の上限値としては、３１８℃以下がより好ましく、３１５℃以下が更に好ましく、また、下限値としては、２４５℃以上がより好ましく、２５０℃以上が更に好ましい。
　前記フッ素樹脂の融点は、示差走査熱量計〔ＤＳＣ〕を用いて１０℃／分の速度で昇温したときの融解熱曲線における極大値に対応する温度として測定することができる。
　前記フッ素樹脂の３７２℃におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、溶融混練を容易に行うことができる点で、０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分が好ましく、０．５ｇ／１０分以上がより好ましく、１．５ｇ／１０分以上が更に好ましく、また、８０ｇ／１０分以下がより好ましく、４０ｇ／１０分以下が更に好ましい。
　ＭＦＲは、ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８に従って、例えば、メルトインデクサー（株式会社安田精機製作所製）を用いて、３７２℃、５ｋｇ荷重下で内径２ｍｍ、長さ８ｍｍのノズルから１０分間あたりに流出するポリマーの質量（ｇ／１０分）として得られる値である。
　前記フッ素樹脂の比誘電率としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、２５℃、周波数１０ＧＨｚの比誘電率で、４．５以下が好ましく、４．０以下がより好ましく、３．５以下が更に好ましく、２．５以下が特に好ましい。下限値は特に限定されないが、例えば、１．０以上であってよい。
　前記フッ素樹脂の誘電正接としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、２５℃、１０ＧＨｚの誘電正接で、０．０１以下が好ましく、０．００８以下がより好ましく、０．００５以下が更に好ましい。下限値は特に限定されないが、例えば、０．０００１以上であってよい。
　前記フッ素樹脂の含有量としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、前記固体組成物の総量に対して、４０質量％～９５質量％が好ましく、４５質量％以上がより好ましく、５０質量％以上が更に好ましく、また、９０質量％以下がより好ましく、８０質量％以下が更に好ましい。
＜繊維状の異方性フィラー＞
　前記繊維状の異方性フィラーは、異方性形状を有する（方向によって径が異なる）粒子であり、かつ繊維状の形状を有する。
　前記異方性フィラーのアスペクト比としては、前記異方性フィラーの最短径に対する最長径の比、又は前記異方性フィラーの繊維径に対する繊維長の比で、１００以上が好ましく、２００以上がより好ましく、５００以上が更に好ましい。
　前記アスペクト比の上限値としては、２０００以下が好ましく、１０００がより好ましい。
　前記繊維状の異方性フィラーとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、酸化亜鉛、シリカ、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化スズ、窒化珪素、炭化珪素、窒化ホウ素、炭酸カルシウム、珪酸カルシウム、チタン酸カリウム、窒化アルミニウム、酸化インジウム、アルミナ、酸化アンチモン、酸化セリウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、スズドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）等の無機化合物；モンモリロナイト、タルク、マイカ、ベーマイト、カオリン、スメクタイト、ゾノライト、バーキュライト、セリサイト等の鉱物；カーボンナノチューブ等の炭素化合物；ガラス繊維等の各種ガラス；などが挙げられる。
　前記繊維状の異方性フィラーは、１種単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
　また、前記繊維状の異方性フィラーは、表面機能化を行った繊維状の異方性フィラーを含んでいてもよい。
　これらの中でも、シリカが好ましい。
　前記繊維状の異方性フィラーの含有量としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、前記固体組成物の総量に対して、５質量％～６０質量％が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、２０質量％以上が更に好ましく、また、５５質量％以下がより好ましく、５０質量％以下が更に好ましい。
　前記繊維状の異方性フィラー（Ａ）と前記フッ素樹脂（Ｂ）との質量比（Ａ／Ｂ）としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、５／９５～６０／４０が好ましく、１０／９０～５５／４５がより好ましく、２０／８０～５０／５０が更に好ましい。
［繊維状の異方性フィラーの同定方法］
　前記繊維状の異方性フィラーを同定する方法としては、例えば、固体組成物の断面の顕微鏡観察による形状観察（例えば、前記異方性フィラーのアスペクト比の測定）やＸ線ＣＴによる形状観察により、同定する方法が挙げられる。
＜その他の成分＞
　本開示の固体組成物は、必要に応じて他の成分を含んでいてもよい。
　他の成分としては、例えば、充填剤、架橋剤、帯電防止剤、耐熱安定剤、発泡剤、発泡核剤、酸化防止剤、界面活性剤、光重合開始剤、摩耗防止剤、表面改質剤、前記フッ素樹脂以外の樹脂、前記繊維状の異方性フィラー以外のフィラー、液晶ポリマーなどが挙げられる。
　前記フィラーとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、酸化亜鉛、シリカ、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化スズ、窒化珪素、炭化珪素、窒化ホウ素、炭酸カルシウム、珪酸カルシウム、チタン酸カリウム、窒化アルミニウム、酸化インジウム、アルミナ、酸化アンチモン、酸化セリウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、スズドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）等の無機化合物；
モンモリロナイト、タルク、マイカ、ベーマイト、カオリン、スメクタイト、ゾノライト、バーキュライト、セリサイト等の鉱物； 
カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンナノチューブ等の炭素化合物；
水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物；
ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスバルーン等の各種ガラス；などが挙げられる。
　前記フィラーは、１種単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
　前記フィラーは、紫外線吸収性を持つものが好ましく、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン等が挙げられ、酸化亜鉛が好ましい。
　紫外線吸収性を持つとは、波長が３５５ｎｍの光の吸光度が０．１以上であることを意味する。前記波長が３５５ｎｍの光の吸光度は、紫外可視近赤外分光光度計（例えば、日本分光株式会社製「Ｖ－７７０」）を用いて、厚み１００μｍとなるように充填したフィラーの粉末に対し、反射配置で測定した際の値である。
　前記フィラーの形状としては、特に制限はなく、目的に応じて繊維状以外の形状を適宜選択することができ、例えば、鱗片状、板状、針状、粒状、球状、柱状、錘状、錘台状、多面体状、中空状などが挙げられる。
　前記フィラーの平均粒子径としては、凝集が少なく、良好な表面粗度を得ることができる点で、０．０１μｍ～２０μｍが好ましく、０．０２μｍ以上がより好ましく、０．０３μｍ以上が更に好ましく、また、５μｍ以下がより好ましく、２μｍ以下が更に好ましい。
　前記平均粒子径は、レーザ回折・散乱法によって測定することができる。
　前記フィラーは、表面機能化されたものであってもよく、例えば、シリコーン化合物で表面機能化されたものであってもよい。
　前記シリコーン化合物で表面機能化することにより、フィラーの比誘電率を低下させることができる。
　前記シリコーン化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、シランカップリング剤及びオルガノシラザンからなる群より選択される少なくとも一種を含むことが好ましい。
　前記シリコーン化合物の表面機能化量としては、フィラーの単位表面積（ｎｍ２）あたりの表面処理剤の反応量で、０．１個～１０個が好ましく、０．３個～７個がより好ましい。
　前記シランカップリング剤が有する官能基は、樹脂との親和性を高める点から、含フッ素基、アミノ基、ビニル基及びエポキシ基からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、含フッ素基、アミノ基及びビニル基からなる群より選択される少なくとも１種がより好ましく、含フッ素基、アミノ基が更に好ましい。
［固体組成物の特性］
－線膨張係数－
　前記固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数としては、２０℃～２００℃の温度範囲における線膨張係数の平均値で、５０ｐｐｍ／℃以下が好ましく、４０ｐｐｍ／℃以下がより好ましい。下限は特に限定されないが、例えば、１０ｐｐｍ／℃であってよい。
－線膨張係数の減少率－
　前記フッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数に対する、前記固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数の減少率としては、５０％以上であり、５５％以上が好ましく、６０％がより好ましく、６５％が最も好ましい。
　前記線膨張係数の減少率が５０％以上であると、用いたフッ素樹脂の線形膨張率よりも、得られる固体組成物の線形膨張率を十分に低減でき、成形性に優れる固体組成物を得ることができる。
　前記固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数は、固体組成物から形成した平均厚み２５μｍのシートについて、熱機械分析装置（例えば、ＥＸＳＴＡＲ６０００ＴＭＡ／ＳＳ６０００、エスアイアイ・ナノテクノロジー社製）を用い、以下の測定条件により、測定することができる。
－－測定条件－－
　第１段階：昇温速度５℃／分間で１５０℃まで昇温して試料の吸着水を除去する。
　第２段階：降温速度５℃／分間で室温まで空冷する。
　第３段階：昇温速度５℃／分間で本測定を行う。
　本測定の２０℃～２００℃の温度範囲における線膨張係数の平均値を求め、目的とする固体組成物の線膨張係数とする。
　前記フッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数も、固体組成物に代えてフッ素樹脂を用いることにより、同様に測定することができる。
－比誘電率－
　前記固体組成物の２５℃、１０ＧＨｚの比誘電率としては、２．５以下が好ましく、２．４以下がより好ましい。下限は特に設定されないが、例えば、１．０であってよい。前記範囲内であれば、回路基板に好適に利用できる。
　前記固体組成物の２５℃、１０ＧＨｚの比誘電率は、固体組成物から形成した平均厚み２．５μｍのシートについて、ベクトルネットワークアナライザ（例えば、Ｅ５０６３Ａ、Ｋｅｙｓｉｇｈｔ社製）を用い、ＳＰＤＲ法（共振器法）により測定することができる。
－誘電正接－
　前記固体組成物の２５℃、１０ＧＨｚの誘電正接としては、０．００３以下が好ましく、０．００２以下がより好ましく、０．００１５以下が更に好ましい。下限は特に限定されないが、例えば、０．０００１であってよい。前記範囲内であれば、回路基板に好適に利用できる。
　前記固体組成物の２５℃、１０ＧＨｚの誘電正接は、固体組成物から形成した平均厚み２．５μｍのシートについて、ベクトルネットワークアナライザ（例えば、Ｅ５０６３Ａ、Ｋｅｙｓｉｇｈｔ社製）を用い、ＳＰＤＲ法（共振器法）により測定することができる。
　前記固体組成物の形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ペレット、フィルム、シートなどが挙げられる。
　回路基板に使用する場合、フィルム、又はシートが好ましく、成形用材料として使用する場合、ペレットが好ましい。
　前記固体組成物の空隙の数としては、レーザ顕微鏡観察の画像解析における観察画像１ｍｍ２の面積あたりの幅３０μｍ以上の空隙の数で、３０個以下が好ましく、２５個以下がより好ましく、２０個以下が更に好ましく、０個であってもよい。前記範囲内であれば、成形性（特に、シート成形性、ストランド引取り安定性）がより良好となる。
　なお、前記レーザ顕微鏡観察の画像解析は、前記固体組成物をペレット化し、その断面に対して実施したものである。
［用途］
　前記固体組成物は、線形膨張率を低下（良化）させることができ、２．５以下の低誘電率、及び５０ｐｐｍ／℃以下の低線膨張係数を両立することができることから、回路基板の絶縁材料（特に、低誘電材料）や、熱伝導材料として好適に用いることができる。
（回路基板）
　本開示の回路基板は、本開示の固体組成物を含有する絶縁層と、導電層と、を有し、更に必要に応じてその他の層を有してもよい。
＜絶縁層＞
　前記絶縁層は、前記固体組成物を含有する層であり、前記固体組成物からなる層であることが好ましい。
　前記絶縁層の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、１μｍ～１ｍｍであってよく、２０μｍ以上が好ましく、３０μｍ以上がより好ましく、５０μｍ以上が更に好ましく、また、８００μｍ以下が好ましく、６００μｍ以下がより好ましい。
　前記平均厚みは、任意の１０点以上の厚みを測定し、これらの平均値として算出することができる。
　特許文献２に記載された分散液から成膜する場合、通常、厚みを５０μｍ以上とすることは困難であるが、前記固体組成物から成膜する場合、容易に厚みを５０μｍ以上とすることができる。
＜導電層＞
　前記導電層は、金属を含有する層であり、金属からなる層であることが好ましい。
　前記導電層は、前記絶縁層の片面のみに設けてもよく、両面に設けてもよい。
　前記金属としては、例えば、銅、ステンレス、アルミニウム、鉄、銀、金、ルテニウム等；これらの合金などが挙げられる。
　これらの中でも、銅が好ましい。前記銅としては、圧延銅、電解銅などが挙げられる。
　前記導電層における前記固体組成物側の面の表面粗度Ｒｚとしては、２．０μｍ以下が好ましく、１．８μｍ以下がより好ましく、１．５μｍ以下が更に好ましい。これにより、前記絶縁層と前記導電層とを接合した際の伝送損失が良好となる。
　また、前記表面粗度Ｒｚは、０．３μｍ以上が好ましく、０．５μｍ以上がより好ましい。
　前記表面粗度Ｒｚは、ＪＩＳ　Ｃ　６５１５－１９９８の方法で算出される値（最大高さ粗さ）である。
　前記導電層の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、２μｍ～２００μｍが好ましく、５μｍ～５０μｍがより好ましい。
＜その他の層＞
　本開示の回路基板は、前記絶縁層と前記導電層に加えて、更に、前記フッ素樹脂以外の樹脂から形成されたその他の層が積層されたものでも構わない。
　前記フッ素樹脂以外の樹脂としては、例えば、熱硬化性樹脂、熱硬化性樹脂以外の樹脂が挙げられる。これらの中でも熱硬化性樹脂が好ましい。
　前記熱硬化性樹脂としては、ポリイミド、変性ポリイミド、エポキシ樹脂、熱硬化性変性ポリフェニレンエーテルからなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、エポキシ樹脂、変性ポリイミド、熱硬化性変性ポリフェニレンエーテルであることがより好ましく、エポキシ樹脂、熱硬化性変性ポリフェニレンエーテルが更に好ましい。
　前記熱硬化性樹脂以外の樹脂としては、液晶ポリマー、ポリフェニレンエーテル、熱可塑性変性ポリフェニレンエーテル、シクロオレフィンポリマー、シクロオレフィンコポリマー、ポリスチレン、シンジオタクチックポリスチレンからなる群より選択される少なくとも１種が好ましい。
　前記その他の層の平均厚みとしては、５μｍ以上が好ましく、１０μｍ以上がより好ましく、また、２０００μｍ以下が好ましく、１５００μｍ以下がより好ましい。
　前記回路基板は、シートであることが好ましい。前記回路基板の平均厚みとしては、２０μｍ以上が好ましく、３０μｍ以上がより好ましく、また、５０００μｍ以下が好ましく、３０００μｍ以下がより好ましい。
　前記回路基板は、プリント基板、積層回路基板（多層基板）、高周波基板として好適に用いることができる。
　前記高周波回路基板は、高周波帯域でも動作させることが可能な回路基板である。
　高周波帯域とは、１ＧＨｚ以上の帯域であってよく、３ＧＨｚ以上の帯域が好ましく、５ＧＨｚ以上の帯域がより好ましい。上限は特に限定されないが、１００ＧＨｚ以下の帯域であってもよい。
（固体組成物の製造方法）
　本開示の固体組成物を製造する方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、溶融混練法、射出成形、ブロー成形、インフレーション成形、真空・圧空成形；溶媒に分散又は溶解させた状態でのペースト押出、又はキャスト法；などが挙げられる。
　これらの中でも、溶融混練法が好適に挙げられる。
　本開示の固体組成物の製造方法は、前記フッ素樹脂及び前記異方性フィラーを溶融混練し、前記固体組成物を得る製造方法である。
　前記溶融混練に使用する装置としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、二軸押出機、単軸押出機、多軸押出機、タンデム押出機などが挙げられる。
　前記溶融混練の時間としては、１０秒間～１８００秒間が好ましく、６０秒間～１２００秒間がより好ましく、例えば、３００秒間（５分間）とすることができる。時間が長すぎると、フッ素樹脂が劣化するおそれがあり、時間が短すぎると、繊維状の異方性フィラーを十分に分散できないおそれがある。
　前記溶融混練の回転数としては、５ｒｐｍ～２００ｒｐｍが好ましく、１０ｒｐｍ～１００ｒｐｍがより好ましく、例えば、５０ｒｐｍとすることができる。
　前記溶融混練の温度としては、前記フッ素樹脂の融点以上であればよいが、２４０℃～４５０℃が好ましく、２６０℃～４００℃がより好ましい。
（提案装置）
　本開示の提案装置は、フッ素樹脂とフィラーとを含有する固体組成物を生成する際の混錬条件を提案する制御部を有する提案装置であって、
　前記制御部は、
　学習用の前記混錬条件と、学習用の前記混錬条件のもとで生成された前記固体組成物の、線膨張係数と誘電特性とに関わる指標値とを含む学習用データを用いて学習された学習済みモデルに、探索用の前記混錬条件を入力することで、予測指標値を出力し、
　前記予測指標値と目標指標値とに基づいて、探索用の前記混錬条件を最適化し、最適化した前記混錬条件を出力する。
　本開示の提案装置によれば、フッ素樹脂とフィラーとを含有する固体組成物を生成する際、線膨張係数と誘電特性とが所定の条件を満たす混錬条件を提案することができる。
　＜提案装置を含むシステムのシステム構成（学習フェーズ）＞
　次に、第１の実施形態に係る提案装置を含む処理システム全体のシステム構成について説明する。図１は、提案装置を含む処理システムの、学習フェーズにおけるシステム構成の一例を示す図である。図１に示すように、処理システム１００は、混錬機１３０、評価装置１５１、１５２、提案装置１８０を有する。
　学習フェーズにおいて、混錬機１３０は、様々な混錬条件のもとで、フッ素樹脂とフィラーとを混錬し、固体組成物を生成する。図１において、混錬条件１～混錬条件ｎ（符号１１０参照）は、学習フェーズにおける固体組成物（符号１４０参照）の生成に際して、ｎパターンの混錬条件が用いられたことを示している。
　処理システム１００において、混錬条件には、フィラーの形状（繊維状、球状、板状）と、配合比率とが含まれる（符号１１０＿２参照）。混錬機１３０は、
・それぞれの混錬条件において定義された形状（符号１１０＿１参照）のフィラーであって、それぞれの混錬条件において定義された配合比率（符号１１０＿１参照）に応じた量のフィラー（符号１２０参照）と、
・特定のフッ素樹脂であって、それぞれの混錬条件において定義された配合比率（符号１１０＿１参照）に応じた量のフッ素樹脂（符号１２０参照）と、
を混錬する。なお、混錬機１３０は、
・それぞれの混錬条件において定義された混錬回転数（符号１１０＿２参照）と、
・それぞれの混錬条件において定義された混錬時間（符号１１０＿２参照）と、
に基づいて動作する。
　処理システム１００において、それぞれの混錬条件のもとで生成された固体組成物（符号１４０参照）は、評価装置１５１及び評価装置１５２において、特性が評価される。評価装置１５１は、固体組成物の線膨張係数を評価する装置であり、評価装置１５２は、固体組成物の誘電特性（誘電正接、比誘電率、誘電損失等）を評価する装置である。
　処理システム１００において、それぞれの混錬条件のもとで生成された固体組成物の線膨張係数及び誘電特性（符号１６１参照）は、所定の指標値（所定のＦＯＭ（Figure of Merit）の数式に基づいて算出される値、詳細は後述）に変換される（符号１６２参照）。それぞれの混錬条件のもとで生成された固体組成物についての指標値は、それぞれの混錬条件と対応付けられることで、学習用データ１７０が生成される。
　処理システム１００において、生成された学習用データは、提案装置１８０において処理される。学習フェーズにおいて、提案装置１８０は、学習用データを用いて学習モデルに対して学習処理を行い、学習済みモデルを生成する。
　なお、図１の例では、所定の指標値への変換処理及び学習用データ１７０の生成処理の実行主体について言及しなかったが、当該変換処理及び生成処理は、例えば、提案装置１８０において実行されてもよい。あるいは、当該変換処理及び生成処理は、提案装置１８０以外の他の装置において実行されてもよい。
　＜提案装置のハードウェア構成＞
　次に、提案装置１８０のハードウェア構成について説明する。図２は、提案装置のハードウェア構成の一例を示す図である。図２に示すように、提案装置１８０は、プロセッサ２０１、メモリ２０２、補助記憶デバイス２０３、接続デバイス２０４、通信デバイス２０５、ドライブ機器２０６を有する。なお、提案装置１８０に含まれる各ハードウェアは、バス２０７を介して相互に接続されている。
　プロセッサ２０１は、ＣＰＵ（Central Processing Unit）、ＧＰＵ（Graphics Processing Unit）等の各種演算デバイスを有する。プロセッサ２０１は、各種プログラム（例えば、提案プログラム等）をメモリ２０２上に読み出して実行する。
　メモリ２０２は、ＲＯＭ（Read Only Memory）、ＲＡＭ（Random Access Memory）等の主記憶デバイスを有する。プロセッサ２０１とメモリ２０２とは、いわゆるコンピュータ（「制御部」ともいう）を形成し、プロセッサ２０１が、メモリ２０２上に読み出した各種プログラムを実行することで、当該コンピュータは各種機能を実現する。
　補助記憶デバイス２０３は、各種プログラムや、各種プログラムがプロセッサ２０１によって実行される際に用いられる各種情報を格納する。
　接続デバイス２０４は、外部機器（操作機器２１１、表示機器２１２等）と接続する接続デバイスである。
　通信デバイス２０５は、不図示のネットワークに接続され、ネットワーク上の各装置との間で情報を送受信するための通信デバイスである。
　ドライブ機器２０６は記録媒体２１３をセットするための機器である。ここでいう記録媒体２１３には、ＣＤ－ＲＯＭ、フレキシブルディスク、光磁気ディスク等のように情報を光学的、電気的あるいは磁気的に記録する媒体が含まれる。また、記録媒体２１３には、ＲＯＭ、フラッシュメモリ等のように情報を電気的に記録する半導体メモリ等が含まれていてもよい。
　なお、補助記憶デバイス２０３にインストールされる各種プログラムは、例えば、配布された記録媒体２１３がドライブ機器２０６にセットされ、該記録媒体２１３に記録された各種プログラムがドライブ機器２０６により読み出されることでインストールされる。あるいは、補助記憶デバイス２０３にインストールされる各種プログラムは、通信デバイス２０５を介して不図示のネットワークからダウンロードされることで、インストールされてもよい。
　＜学習用データの具体例＞
　次に、学習用データ１７０の具体例について説明する。図３は、学習用データの一例を示す図である。
　図３に示すように、学習用データ１７０には、情報の項目として、“混錬条件”と“指標値”とが含まれる。また、“混錬条件”には、更に、情報の詳細な項目として、“フィラー形状”、“配合比率”、“混錬回転数”、“混錬時間”が含まれる。また、“指標値”には、更に、情報の詳細な項目として、“ＦＯＭの算出結果”が含まれる。
　“フィラー形状”には、“繊維状”及び“球状”が含まれる。“繊維状”とは、繊維状のフィラーを指し、“球状”とは、球状のフィラーを指す。図３に示すように、“繊維状”又は“球状”の項目に対応する欄には、
・繊維状のフィラー又は球状のフィラーが、表面機能化されておらず、かつ、小粒径であれば、「０」が入力され、
・繊維状のフィラー又は球状のフィラーが、表面機能化されており、かつ、小粒径であれば、「１」が入力され、
・繊維状のフィラー又は球状のフィラーが、表面機能化されておらず、かつ、大粒径であれば、「２」が入力され、
・繊維状のフィラー又は球状のフィラーが、表面機能化されており、かつ、大粒径であれば、「３」が入力される。
　更に、“フィラー形状”には、“板状”が含まれる。“板状”とは、板状のフィラーを指す。図３に示すように、“板状”の項目に対応する欄には、
・板状のフィラーが、表面修飾されていなければ、「０」が入力され、
・板状のフィラーが、表面修飾されていれば、「１」が入力される。
　“配合比率”には、“繊維状”、“球状”、“板状”が含まれる。上述したように、“繊維状”とは、繊維状のフィラーを指し、“球状”とは、球状のフィラーを指し、“板状”とは、板状のフィラーを指す。図３に示すように、“繊維状”の項目に対応する欄には、所定質量の特定のフッ素樹脂に対する繊維状のフィラーの質量が入力される。“球状”の項目に対応する欄には、所定質量の特定のフッ素樹脂に対する球状のフィラーの質量が入力される。“板状”の項目に対応する欄には、所定質量の特定のフッ素樹脂に対する板状のフィラーの質量が入力される。
　“混錬回転数”の項目に対応する欄には、混錬機１３０による混錬時のロータの回転数（ｒｐｍ）が入力される。“混錬時間”の項目に対応する欄には、混錬機１３０による混錬時の混錬時間（ｍｉｎ）が入力される。“ＦＯＭの算出結果”の項目に対応する欄には、線膨張係数と誘電特性とに関わる指標値が入力される。
　＜指標値の説明＞
　次に、線膨張係数と誘電特性とに関わる指標値を算出する際に用いられる、所定のＦＯＭの数式について説明する。図４は、指標値の算出方法の詳細を示す図である。固体組成物の線膨張係数をｘ、固体組成物の誘電特性をｙ（ここでは、ｙは誘電正接と比誘電率の平方根との積）とすると、図４に示すように、指標値の算出に用いられるＦＯＭの数式は、下式のように表すことができる。
（式）ＦＯＭ＝（ｘｍａｘ－ｘ）／ｘ＿ｒａｎｇｅ－（ｙ－ｙｍｉｎ）／ｙ＿ｒａｎｇｅ
なお、上式において、ｘｍａｘは、フッ素樹脂の線膨張係数、ｙｍｉｎは、フッ素樹脂の誘電特性を表す。また、ｘ＿ｒａｎｇｅは、例えば、過去に分析した固体組成物の線膨張係数の変動範囲、ｙ＿ｒａｎｇｅは、例えば、過去に分析した固体組成物の誘電特性の変動範囲を表す。
　上記ＦＯＭの数式によれば、固体組成物の線膨張係数が低いほど、また、誘電特性が低いほど、指標値が大きくなる。
　＜提案装置の機能構成（学習フェーズ）＞
　次に、学習フェーズにおける提案装置１８０の機能構成について説明する。図５は、学習フェーズにおける提案装置の機能構成の一例を示す図である。上述したように、提案装置１８０には、提案プログラムがインストールされており、学習フェーズにおいて当該提案プログラムが実行されることで、提案装置１８０は、学習部５００として機能する。
　図５に示すように、学習部５００は、学習モデル５１０と比較変更部５２０とを有する。学習モデル５１０には、学習用データ１７０の“混錬条件”の各項目に対応する各欄のデータが、入力データとして入力される。学習モデル５１０に入力データが入力されることで、学習モデル５１０は出力データを出力する。比較変更部５２０には、学習用データ１７０の“指標値”の項目に対応する欄のデータが、正解データとして入力される。比較変更部５２０は、学習モデル５１０より出力された出力データと、正解データとに基づいて誤差を算出し、算出した誤差に応じて、学習モデル５１０のモデルパラメータを更新する。このように、学習用データ１７０を用いて学習モデル５１０に対して学習処理を行うことで、学習部５００は、学習済みモデルを生成する。
　＜学習フェーズにおける処理の流れ＞
　次に、処理システム１００の学習フェーズにおける処理の流れについて説明する。図６は、処理システムの学習フェーズにおける処理の流れを示すフローチャートの一例である。
　ステップＳ６０１において、混錬機１３０は、各混錬条件のもとで、フッ素樹脂とフィラーとを混錬し、固体組成物を生成する。
　ステップＳ６０２において、評価装置１５１、１５２は、それぞれ、生成された固体組成物の線膨張係数及び誘電特性を評価する。また、提案装置１８０は、所定のＦＯＭの数式を用いて指標値を算出する。
　ステップＳ６０３において、提案装置１８０は、混錬条件と指標値とを対応付けて学習用データを生成する。
　ステップＳ６０４において、提案装置１８０は、学習用データを用いて学習モデル５１０に対して学習処理を行い、学習済みモデルを生成する。
　ステップＳ６０５において、提案装置１８０は、生成した学習済みモデルを格納する。
　＜提案装置を含むシステムのシステム構成（提案フェーズ）＞
　次に、提案装置１８０を含む処理システムの提案フェーズにおけるシステム構成について説明する。図７は、提案装置を含む処理システムの、提案フェーズにおけるシステム構成の一例を示す図である。図７に示すように、処理システム７００は、提案装置１８０、混錬機１３０、評価装置１５１、１５２を有する。
　提案フェーズにおいて、提案装置１８０には、目標線膨張係数及び目標誘電特性が入力される。提案装置１８０は、目標線膨張係数及び目標誘電特性を満たす混錬条件を探索する。混錬機１３０は、
・探索された混錬条件（符号７１０参照）において定義された形状（符号７１０＿１参照）のフィラーであって、探索された混錬条件において定義された配合比率（符号７１０＿１参照）に応じた量のフィラー（符号７２０参照）と、
・特定のフッ素樹脂であって、探索された混錬条件（符号７１０参照）において定義された配合比率（符号７１０＿１参照）に応じた量のフッ素樹脂（符号７２０参照）と、
を混錬する。なお、混錬機１３０は、
・探索された混錬条件（符号７１０参照）において定義された混錬回転数（符号７１０＿２参照）と、
・探索された混錬条件（符号７１０参照）において定義された混錬時間（符号７１０＿２参照）と、
に基づいて動作する。
　また、図７に示すように、探索された混錬条件のもとで生成された固体組成物（符号７４０参照）は、評価装置１５１及び評価装置１５２において、特性が評価される。具体的には、評価装置１５１は、生成された固体組成物の線膨張係数を評価し、評価装置１５２は、生成された固体組成物の誘電特性を評価する（符号７６０参照）。
　これにより、提案装置１８０により探索された混錬条件のもとで生成された固体組成物の線膨張係数及び誘電特性が、目標線膨張係数及び目標誘電特性を満たすことを確認することができる。なお、生成された固体組成物の線膨張係数が目標線膨張係数を満たさない場合、又は、生成された固体組成物の誘電特性が目標誘電特性を満たさない場合には、提案装置１８０により探索された他の混錬条件のもとで固体組成物を生成する。
　＜提案装置の機能構成（提案フェーズ）＞
　次に、提案フェーズにおける提案装置１８０の機能構成について説明する。図８は、提案フェーズにおける提案装置の機能構成の一例を示す図である。上述したように、提案装置１８０には、提案プログラムがインストールされており、提案フェーズにおいて当該提案プログラムが実行されることで、提案装置１８０は、予測部８１０、目標指標値算出部８２０、評価部８３０、最適化部８４０として機能する。
　図８に示すように、予測部８１０は、学習済みモデル８１１を有する。学習済みモデル８１１には、最適化部８３０から出力された探索用の混錬条件が入力される。探索用の混錬条件が入力されることで、学習済みモデル８１１は、予測指標値を予測する。
　目標指標値算出部８２０は、入力された目標線膨張係数及び目標誘電特性に基づいて、図５に示した所定のＦＯＭの数式を用いて目標指標値を算出する。
　評価部８３０は、学習済みモデル８１１により予測された予測指標値と、目標指標値との誤差を算出する。評価部８３０は、算出した誤差を最適化部８４０に通知する。
　最適化部８４０は、評価部８３０より通知された誤差が所定の条件を満たすか否か（所定の閾値以下であるか否か）を判定する。所定の閾値以下でないと判定した場合、最適化部８４０は、探索用の混錬条件を生成し、学習済みモデル８１１に入力する。なお、最適化部８４０は、例えば、ベイズ最適化により、誤差が所定の閾値以下となる探索用の混錬条件を探索する。
　最適化部８４０は、評価部８３０より通知された誤差が所定の閾値以下であると判定した場合、対応する探索用の混錬条件を、探索された混錬条件として出力する。
　＜提案フェーズにおける処理の流れ＞
　次に、処理システム７００の提案フェーズにおける処理の流れについて説明する。図９は、処理システムの提案フェーズにおける処理の流れを示すフローチャートの一例である。
　ステップＳ９０１において、提案装置１８０は、目標線膨張係数及び目標誘電特性の入力を受け付ける。
　ステップＳ９０２において、提案装置１８０は、目標線膨張係数及び目標誘電特性に基づいて、目標指標値を算出する。
　ステップＳ９０３において、提案装置１８０は、探索用の混錬条件を学習済みモデルに入力することで、予測指標値を予測する。
　ステップＳ９０４において、提案装置１８０は、予測指標値と目標指標値との誤差が所定の条件を満たすか否かを判定する。所定の条件を満たさないと判定した場合には（ステップＳ９０４においてＮＯの場合には）、ステップＳ９０５に進む。あるいは、提案装置１８０は、所定の条件を満たすと判定したが、所定回数の探索を行っていないと判定した場合には、ステップＳ９０５に進む。
　ステップＳ９０５において、提案装置１８０は、探索用の混錬条件をベイズ最適化に基づいて変更し、ステップＳ９０３に戻る。
　一方、ステップＳ９０４において、所定の条件を満たすと判定した場合には（ステップＳ９０４においてＹＥＳの場合には）、ステップＳ９０６に進む。あるいは、所定回数の探索を行ったと判定した場合には、ステップＳ９０６に進む。
　ステップＳ９０６において、提案装置１８０は、所定の条件を満たすと判定した際の探索用の混錬条件を、探索された混錬条件として出力する。
　ステップＳ９０７において、提案装置１８０は、探索された混錬条件が複数の場合には、１の混錬条件を選択する。
　ステップＳ９０８において、混錬機１３０は、探索された混錬条件のもとで、フッ素樹脂とフィラーとを混錬し、固体組成物を生成する。
　ステップＳ９０９において、評価装置１５１、１５２は、それぞれ、生成された固体組成物の線膨張係数及び誘電特性を評価する。
　ステップＳ９１０において、提案装置１８０は、生成された固体組成物の線膨張係数及び誘電特性が、それぞれ、目標線膨張係数及び目標誘電特性を満たすか否かを判定する。ステップＳ９１０において、生成された固体組成物の線膨張係数が目標線膨張係数を満たさないと判定された場合であって、探索された混錬条件が複数あり、かつ、まだ固体組成物を生成していない混錬条件がある場合には、ステップＳ９０７に戻る。あるいは、ステップＳ９１０において、生成された固体組成物の誘電特性が目標誘電特性を満たさないと判定された場合であって、探索された混錬条件が複数あり、かつ、まだ固体組成物を生成していない混錬条件がある場合には、ステップＳ９０７に戻る。
　一方、ステップＳ９１０において、生成された固体組成物の線膨張係数及び誘電特性が、それぞれ、目標線膨張係数及び目標誘電特性を満たすと判定された場合には、処理を終了する。あるいは、探索された混錬条件が複数あり、全ての混錬条件について固体組成物を生成したと判定した場合には、処理を終了する。
　以上の説明から明らかなように、第１の実施形態に係る提案装置１８０は、フッ素樹脂とフィラーとを含有する固体組成物を生成する際の混錬条件を提案する制御部を有し、当該制御部は、
・学習用の混錬条件と、学習用の混錬条件のもとで生成された固体組成物の、線膨張係数と誘電特性とに関わる指標値とを含む学習用データを用いて学習された学習済みモデルに、探索用の前記混錬条件を入力することで、予測指標値を出力する。
・予測指標値と目標指標値とに基づいて、探索用の前記混錬条件を最適化し、最適化した前記混錬条件を出力する。
　これにより、第１の実施形態に係る提案装置１８０によれば、目標線膨張係数及び目標誘電特性を満たす混錬条件を探索することができる。
　以下、実施例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に制限されるものではない。
（実施例１）
　フッ素樹脂としてテトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体（ＰＦＡ）（ネオフロン　ＰＦＡ　ＡＰシリーズ、品番：ＡＰ－２３０ＳＨ、ダイキン工業株式会社製、２０℃～２００℃における線膨張係数：２００ｐｐｍ／℃）５３質量部、及び繊維状の異方性フィラーとして繊維状シリカ（シリカチョップドファイバーＫＳＦ－３Ｎ、株式会社光和製、繊維径：７．５μｍ、繊維長：３ｍｍ、アスペクト比：４００）を、混錬回転数：５０ｒｐｍ、混錬温度：３６０℃、混錬時間：５分間の条件にて、卓上混錬機（装置名：ＭＣ１５、Ｘｐｌｏｒｅ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社製）により溶融混練し、シート状の実施例１の固体組成物を製造した。
＜評価＞
＜＜線膨張係数、及び線膨張係数の減少率＞＞
　以下の手順により、得られた固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数、及びフッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数に対する、固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数の減少率（以下、「線膨張係数の減少率」と称することがある）を評価した。
　まず、試料として、得られた固体組成物を用いて平均厚み２５μｍのシートを形成し、熱機械分析装置（ＥＸＳＴＡＲ６０００ＴＭＡ／ＳＳ６０００、エスアイアイ・ナノテクノロジー社製）を用い、以下の測定条件により、固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数を測定し、評価を行った。結果を表１に示す。
－－測定条件－－
　第１段階：昇温速度５℃／分間で１５０℃まで昇温して試料の吸着水を除去する。
　第２段階：降温速度５℃／分間で室温まで空冷する。
　第３段階：昇温速度５℃／分間で本測定を行う。
　本測定の２０℃～２００℃の温度範囲における線膨張係数の平均値を求め、目的とする固体組成物の線膨張係数とした。
　フッ素樹脂を用いて形成した平均厚み２５μｍのシートを試料として、同様にして、フッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数を測定した。次いで、「固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数」を「フッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数」で除して、「線膨張係数の減少率」を求めた。
　以下の評価基準に基づき、「固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数」の評価を行った。
－評価基準－
　○：固体組成物の線膨張係数が、５０ｐｐｍ／℃以下である。
　×：固体組成物の線膨張係数が、５０ｐｐｍ／℃超である。
　以下の評価基準に基づき、「線膨張係数の減少率」の評価を行った。
－評価基準－
　○：線膨張係数の減少率が、５０％以上である。
　×：線膨張係数の減少率が、５０％未満である。
＜＜比誘電率＞＞
　得られた固体組成物の比誘電率は、固体組成物を用いて形成した平均厚み２５μｍのシートを試料として用い、２５℃、１０ＧＨｚにて、ベクトルネットワークアナライザ（Ｅ５０６３Ａ、Ｋｅｙｓｉｇｈｔ社製）を用い、ＳＰＤＲ法（共振器法）により測定し、以下の評価基準に基づき評価を行った。結果を表１に示す。
－評価基準－
　○：固体組成物の比誘電率が、２．５以下である。
　×：固体組成物の比誘電率が、２．５超である。
（比較例１）
　実施例１において、繊維状シリカに代えて球状シリカ（球状シリカＨＳ－３１１、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、メディアン径Ｄ５０：２．２μｍ、アスペクト比：１）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、比較例１の固体組成物を製造し、評価を行った。結果を表１に示す。
　本願は、２０２４年４月２４日に出願した日本国特許出願２０２４－０７０５９１号、に基づく優先権を主張するものであり、日本国特許出願２０２４－０７０５９１号の全内容を参照することにより本国際出願に援用する。
　１００　　　　　　　　　：処理システム
　１３０　　　　　　　　　：混錬機
　１５１、１５２　　　　　：評価装置
　１７０　　　　　　　　　：学習用データ
　１８０　　　　　　　　　：提案装置
　５００　　　　　　　　　：学習部
　８１０　　　　　　　　　：予測部
　８２０　　　　　　　　　：評価部
　８３０　　　　　　　　　：最適化部

Claims (21)

  1. 　フッ素樹脂と、繊維状の異方性フィラーと、を含有する固体組成物であって、
    　前記フッ素樹脂の２０℃～２００℃における線膨張係数に対する、前記固体組成物の２０℃～２００℃における線膨張係数の減少率が５０％以上である固体組成物。
  2. 　前記繊維状の異方性フィラーのアスペクト比が、１００以上である請求項１に記載の固体組成物。
  3. 　前記繊維状の異方性フィラー（Ａ）と前記フッ素樹脂（Ｂ）との質量比（Ａ／Ｂ）が、５／９５～６０／４０である請求項１又は２に記載の固体組成物。
  4. 　前記繊維状の異方性フィラーが、シリカである請求項１から３のいずれか一項に記載の固体組成物。
  5. 　前記フッ素樹脂の主鎖末端に存在する不安定末端基が、前記フッ素樹脂の炭素数１×１０６個あたり５０個未満であり、
    　前記不安定末端基が、－ＣＦ２Ｈ、－ＣＯＦ、－ＣＯＯＨ、－ＣＯＯＣＨ３、－ＣＯＮＨ２、及び－ＣＨ２ＯＨからなる群より選択される少なくとも１種である請求項１から４のいずれか一項に記載の固体組成物。
  6. 　前記フッ素樹脂が、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、及びテトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体からなる群より選択される少なくとも１種である請求項１から５のいずれか一項に記載の固体組成物。
  7. 　２５℃、１０ＧＨｚの誘電正接が、０．００３以下である請求項１から６のいずれか一項に記載の固体組成物。
  8. 　フィルム又はシートである請求項１から７のいずれか一項に記載の固体組成物。
  9. 　回路基板の絶縁材料である請求項１から８のいずれか一項に記載の固体組成物。
  10. 　２５℃、１０ＧＨｚの比誘電率が、２．６以下である請求項１から９のいずれか一項に記載の固体組成物。
  11. 　請求項１から１０のいずれか一項に記載の固体組成物を含有する絶縁層と、導電層と、を有する回路基板。
  12. 　前記導電層が、金属である請求項１１に記載の回路基板。
  13. 　前記金属が、銅である請求項１２に記載の回路基板。
  14. 　前記導電層における前記固体組成物側の面の表面粗度Ｒｚが、２．０μｍ以下である請求項１１から１３のいずれか一項に記載の回路基板。
  15. 　プリント基板、積層回路基板又は高周波基板である請求項１１から１４のいずれか一項に記載の回路基板。
  16. 　請求項１から１０のいずれか一項に記載の固体組成物の製造方法であって、
    　前記フッ素樹脂及び前記異方性フィラーを溶融混練し、前記固体組成物を得る固体組成物の製造方法。
  17. 　フッ素樹脂とフィラーとを含有する固体組成物を生成する際の混錬条件を提案する制御部を有する提案装置（１８０）であって、
    　前記制御部は、
    　学習用の前記混錬条件と、学習用の前記混錬条件のもとで生成された前記固体組成物の、線膨張係数と誘電特性とに関わる指標値とを含む学習用データを用いて学習された学習済みモデルに、探索用の前記混錬条件を入力することで、予測指標値を出力し、
    　前記予測指標値と目標指標値とに基づいて、探索用の前記混錬条件を最適化し、最適化した前記混錬条件を出力する、
    　提案装置（１８０）。
  18. 　前記混錬条件には、前記フィラーの形状を示す情報と、前記フッ素樹脂と前記フィラーとの配合比率に関わる情報とが含まれる、
    　請求項１７に記載の提案装置（１８０）。
  19. 　前記混錬条件には、混錬回転数と、混錬時間とが含まれる、
    　請求項１８に記載の提案装置（１８０）。
  20. 　前記フィラーの形状を示す情報には、繊維状の前記フィラーの形状を示す情報と、球状の前記フィラーの形状を示す情報と、板状の前記フィラーの形状を示す情報とが含まれる、
    　請求項１８又は１９に記載の提案装置（１８０）。
  21. 　前記配合比率に関わる情報には、前記フッ素樹脂の所定の質量に対する、繊維状の前記フィラーの質量、球状の前記フィラーの質量、板状の前記フィラーの質量が含まれる、
    　請求項１８から２０のいずれか一項に記載の提案装置（１８０）。
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