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WO1998031773A1 - Kraftstoff-wasser-emulsionen - Google Patents

Kraftstoff-wasser-emulsionen Download PDF

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WO1998031773A1
WO1998031773A1 PCT/EP1998/000088 EP9800088W WO9831773A1 WO 1998031773 A1 WO1998031773 A1 WO 1998031773A1 EP 9800088 W EP9800088 W EP 9800088W WO 9831773 A1 WO9831773 A1 WO 9831773A1
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WO
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water
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ethylene oxide
water emulsion
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PCT/EP1998/000088
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Inventor
Guido Dessauer
Ute Horn
Helmut Berenbold
Gerhard Crass
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Clariant Produkte Deutschland GmbH
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Clariant GmbH
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    • F02F—CYLINDERS, PISTONS OR CASINGS, FOR COMBUSTION ENGINES; ARRANGEMENTS OF SEALINGS IN COMBUSTION ENGINES
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    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02T—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO TRANSPORTATION
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    • Y02T10/10—Internal combustion engine [ICE] based vehicles
    • Y02T10/12—Improving ICE efficiencies

Definitions

  • EP-A-0 431 357 discloses a method for operating
  • EP-A-0 372 353 discloses the production of a fuel-water mixture by means of an electromagnetic device.
  • the task now is to avoid a separate injection of water and the use of catalysts and to develop alcohol-free emulsions which simultaneously contain the fuel and the water in a uniform form. This problem was solved by using a special emulsifier and a stabilizer.
  • the invention relates to fuel-water emulsions consisting essentially of 60 to 80% by weight of a fuel, 0.5 to 5% by weight of one or more water-soluble and gasoline-insoluble emulsifiers of the formulas (A) R - 0 - (CH 2 CH 2 0) x - H
  • R is alkyl or alkenyl each having 8 to 18 carbon atoms or C 9 -C 14 alkylphenyl and x is a number from 8 to 30, and / or
  • x is a number between 10 and 30, and 1 to 10 wt .-% of a water-soluble and gasoline-insoluble polyalkylene glycol as a stabilizer, and water and optionally other additives ad 100 wt .-%.
  • R is preferably alkyl or alkenyl having 12 to 16 carbon atoms or C 9 alkylphenyl.
  • x is preferably a number between 9 and 13.
  • x is preferably a number between 9 and 13.
  • the emulsifier is generally a commercially available oxethylation product: (A) are oxyethylated fatty alcohols, preferably oxyethylated alkylphenols (®Arkopal, manufacturer Hoechst AG) and (B) are EO / PO copolymers of the general formula
  • indices a, b and c are such that the weight fraction of EO is 40 to 80%.
  • the numerical values of a, b and c therefore depend on the molecular weight of the block polymers, which is preferably between 2000 and 10,000 units.
  • C 4 H 9 here stands for an n-, iso- or tert-butyl radical.
  • the preferred emulsifiers are the ethoxylated alkylphenols, of which the ethoxylated nonylphenols are preferred.
  • the polyalkylene glycol used as stabilizer is preferably added in amounts of 1.5 to 5, in particular 2.5 to 3.5,% by weight.
  • Preferred polyalkylene glycols are those which contain both ethylene oxide and propylene oxide groups, such as the polyglycol B11 types from Hoechst AG. It is further preferred to use polyalkylene glycols which have molecular weights between 1000 and 10000 units.
  • the emulsions according to the invention can also contain, as a further additive, 0.5 to 8, preferably 1.5 to 2.5% by weight of hydrogen peroxide as a biostatic agent.
  • Hydrogen peroxide has the advantage that it provides additional oxygen for the combustion of the fuel, but other bactericidal, algicidal and fungicidal compositions which burn without residue can also be used. All percentages by weight relate to the entire emulsion.
  • the preferred fuel is gasoline for internal combustion engines - (for example normal or super), as well as other types of fuel such as diesel oil, naphtha or kerosene.
  • Fuel-water emulsions which contain 70-75% by weight of normal or super gasoline are preferred.
  • the fuel-water emulsions according to the invention can be produced in various ways.
  • One possibility is to dissolve the emulsifier and polyalkylene glycol in warm water and stir this solution into the fuel. Stir for a short while and then turn off the stirrer, whereupon the mixture separates into two phases. Then the mixture is stirred again until the emulsion is homogeneous and sufficiently thin. It is essential in this variant of the process that stirring is dispensed with in the meantime and the emulsion is left to stand briefly.
  • the emulsifier and polyalkylene glycol are also clearly dissolved in water.
  • the fuel is then added to this solution with stirring and stirring is continued until the emulsion is homogeneous and thin.
  • the water required for the preparation of these emulsions is preferably completely desalinated so that no solid residues form when these emulsions are burnt.
  • Suitable aggregates for producing the emulsions according to the invention are all aggregates known to those skilled in the art, for example high-shear dispersing aggregates (Ultraturrax), ultrasonic dispersers or dispersing disks of the Cowls mixer type or a Caddy-Mill.
  • the fuel-water emulsions according to the invention are suitable for operating internal combustion engines, in particular direct injection engines.
  • Polyalkylene glycol according to Example 1 was double distilled at 40 ° C in 90 ml Water dissolved. 300 ml of normal gasoline were mixed into this solution at approx. 45 ° C using a mixer that supplied high shear forces (type Caddy-Mill) until the viscosity visibly decreased. The temperature rises to about 50 ° C. After cooling, 20 ml of H 2 O 2 (30% strength) were added, which results in a further reduction in the viscosity.
  • Emulsifier ethoxyl. Nonylphenol 1% 0.9%
  • Example 3 Water and additives were mixed and heated as in Example 3. Then the gasoline was stirred into the aqueous solution with the aid of an Ultraturrax. The stirring was continued until the emulsion became thin, without letting the emulsion settle in the meantime.

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft Krafstoff-Wasser-Emulsionen, bestehend im wesentlichen aus 60 bis 80 Gew.-% eines Kraftstoffs, 0,5 bis 5 Gew.-% einer oder mehrerer wasserlöslicher und benzinunlöslicher Emulgatoren der Formeln A) R-O-(CH2CH2O)x-H, worin R Alkyl oder Alkenyl mit jeweils 8 bis 18 C-Atomen oder C9-C14-Alkylphenyl und x eine Zahl von 8 bis 30 bedeuten, oder B) HO-(C2H4O)x-(C3H6O)y-(C2H4O)z-H, in denen der Anteil der Ethylenoxideinheiten zwischen 40 und 80 Gew.-% der Molekülmasse beträgt, oder C) (i), worin x eine Zahl zwischen 8 und 30 bedeutet, und 1 bis 10 Gew.-% eines wasserlöslichen und benzinunlöslichen Polyalkylenglykols als Stabilisator, sowie Wasser und gegebenenfalls weitere Zusätze ad 100 Gew.-%. Die erfindungsgemässen Emulsionen können zum Betrieb von Verbrennungskraftmaschinen verwendet werden.

Description

Kraftstoff-Wasser-Emulsionen
Es ist bereits bekannt, bei Großdieselmotoren, z.B. im Schiffsbau, oder bei Hochleistungsverbrennungsmotoren, z.B. für Rennwagen, gezielt Wasser in den Brennraum einzuspritzen. Man erreicht damit einen besseren Wirkungsgrad und eine erhöhte Klopffestigkeit. Der wesentliche Vorteil einer solchen Wassereinspritzung besteht darin, daß auf diese Weise der Ausstoß an Stickoxiden reduziert wird.
Die Verwendung wasserhaltiger Kraftstoffe ist beispielsweise in GB-A-0669037, GB- A-0205582, EP-A-0 095 823 und WO-88/04311 offenbart. Die genannten Dokumente lehren die Verwendung von Mischungen aus einem Kohlenwasserstoff, einem Alkohol und Wasser als Betriebsstoff für Verbrennungskraftmaschinen.
EP-A-0 431 357 offenbart ein Verfahren zum Betrieb von
Verbrennungskraftmaschinen mit wasserhaltigen Kraftstoffen, wobei ein Katalysator im Brennraum verwendet wird.
EP-A-0 372 353 offenbart die Herstellung eines Kraftstoff-Wasser-Gemischs mittels einer elektromagnetisch arbeitenden Vorrichtung.
Es stellt sich nun die Aufgabe, eine separate Einspritzung von Wasser und die Verwendung von Katalysatoren zu vermeiden und alkoholfreie Emulsionen zu entwickeln, die gleichzeitig den Kraftstoff und das Wasser in einheitlicher Form enthalten. Diese Aufgabe wurde durch die Verwendung eines speziellen Emulgators und eines Stabilisators gelöst.
Gegenstand der Erfindung sind Kraftstoff-Wasser-Emulsionen, bestehend im wesentlichen aus 60 bis 80 Gew.-% eines Kraftstoffs, 0,5 bis 5 Gew.-% einer oder mehrerer wasserlöslicher und benzinunlöslicher Emulgatoren der Formeln (A) R - 0 - (CH2CH20)x - H
worin R Alkyl oder Alkenyl mit jeweils 8 bis 18 C-Atomen oder C9-C14- Alkylphenyl und x eine Zahl von 8 bis 30 bedeuten, und/oder
(B) Ethylenoxid/Propylenoxid-Blockpolymerisate, in denen der Anteil der Ethylenoxideinheiten zwischen 40 und 80 Gew.-% der Molekülmasse beträgt, und/oder
Figure imgf000004_0001
worin x eine Zahl zwischen 10 und 30 bedeutet, und 1 bis 10 Gew.-% eines wasserlöslichen und benzinunlöslichen Polyalkylenglykols als Stabilisator, sowie Wasser und gegebenenfalls weitere Zusätze ad 100 Gew.-%.
Vorzugsweise werden 0,5 bis 1 Gew.-%, insbesondere 0,65 bis 0,75 Gew.-% Emulgator verwendet. Bei den unter A) genannten Verbindungen ist R vorzugsweise Alkyl oder Alkenyl mit 12 bis 16 C-Atomen oder C9-Alkylphenyl. x bedeutet -vorzugsweise eine Zahl zwischen 9 und 13. Bei den unter C) genannten Verbindungen ist x vorzugsweise eine Zahl zwischen 9 und 13. Bei dem Emulgator handelt es sich im allgemeinen um handelsübliche Oxethylierungsprodukte: (A) sind oxethylierte Fettalkohole, bevorzugt oxethylierte Alkylphenole (®Arkopal, Hersteller Hoechst AG) und (B) sind EO/PO-Copolymerisate der allgemeinen Formel
HO - (C2H40)a - (C3H60)b - (C2H40)c - H. In diesen Blockpolymerisaten sind die Indizes a, b und c so beschaffen, daß der Gewichtsanteil an EO 40 bis 80% beträgt. Die Zahlenwerte von a, b und c hängen daher von der Molekülmasse der Blockpolymerisate ab, die bevorzugt zwischen 2000 und 10000 Einheiten liegt. Diese Copolymerisate aus Ethylenoxid (EO) und Propylenoxid (PO) sind im Handel unter der Bezeichnung ®Genapol PF (Hoechst AG) erhältlich. Die unter C) beschriebenen Butylphenoloxethylate werden unter dem Namen ®Sapogenat T (Hoechst AG) vertrieben. C4H9 steht hier für einen n-, iso- oder tert.-Butylrest. Als Emulgatoren bevorzugt sind die oxethylierten Alkylphenole, von denen wiederum die oxethylierten Nonylphenole bevorzugt sind.
Das als Stabilisator verwendete Polyalkylenglykol wird vorzugsweise in Mengen von 1 ,5 bis 5, insbesondere 2,5 bis 3,5 Gew.-% zugegeben. Als Polyalkylenglykole sind solche bevorzugt, die sowohl Ethylenoxid- als auch Propylenoxidgruppen enthalten, wie beispielsweise die Polyglykol B11 -Typen der Hoechst AG. Weiterhin ist es bevorzugt, Polyalkylenglykole zu verwenden, die Molekülmassen zwischen 1000 und 10000 Einheiten aufweisen.
Die erfindungsgemäßen Emulsionen können außerdem noch als weiteren Zusatz 0,5 bis 8, vorzugsweise 1 ,5 bis 2,5 Gew.-% Wasserstoffperoxid als biostatisches Mittel enthalten. Wasserstoffperoxid hat den Vorteil, daß es zusätzlichen Sauerstoff für die Verbrennung des Kraftstoffs liefert, es können aber auch andere, rückstandsfrei verbrennende bakterizide, algizide und fungizide Mittel verwendet werden. Alle Angaben in Gew.-% beziehen sich auf die gesamte Emulsion.
Als Kraftstoff kommt vorzugsweise Benzin für Verbrennungsmotoren in Frage - (beispielsweise Normal oder Super), daneben auch andere Arten von Kraftstoff wie Dieselöl, Naphtha oder Kerosin. Bevorzugt sind Kraftstoff-Wasser-Emulsionen, die 70-75 Gew.-% Normal- oder Superbenzin enthalten.
Die Herstellung der erfindungsgemäßen Kraftstoff-Wasser-Emulsionen kann auf verschiedenen Wegen erfolgen. Eine Möglichkeit besteht darin, daß man Emulgator und Polyalkylenglykol in warmem Wasser löst und diese Lösung in den Kraftstoff einrührt. Man rührt eine kurze Weile und stellt dann das Rühraggregat ab, worauf in sich die Mischung in zwei Phasen trennt. Dann wird erneut gerührt bis die Emulsion homogen und hinreichend dünnflüssig ist. Wesentlich ist bei dieser Verfahrensvariante, daß man zwischenzeitig auf das Rühren verzichtet und die Emulsion kurz stehen läßt.
Bei der zweiten Verfahrensvariante werden ebenfalls Emulgator und Polyalkylenglykol in Wasser klar gelöst. Man gibt dann unter Rühren den Kraftstoff zu dieser Lösung und rührt solange, bis die Emulsion homogen und dünnflüssig ist. Das für die Herstellung dieser Emulsionen benötigte Wasser ist vorzugsweise vollentsalzt, damit sich beim Verbrennen dieser Emulsionen keine festen Rückstände bilden. Als Aggregate zum Herstellen der erfindungsgemäßen Emulsionen kommen alle dem Fachmann hierfür bekannten Aggregate in Frage, beispielsweise hochscherende Dispergieraggregate (Ultraturrax), Ultraschalldispergatoren oder Dispergierscheiben vom Typ Cowls-Mischer oder eine Caddy-Mill.
Die erfindungsgemäßen Kraftstoff-Wasser-Emulsionen sind zum Betrieb von Verbrennungsmotoren, insbesondere direkteiπspritzenden, geeignet.
Beispiele
Beispiel 1
3 ml eines oxethylierten Nonylphenols (Gehalt an Ethylenoxid 11 mol) und 7 ml eines Ethylenoxid/Propylenoxid Polyalkylenglykols mit einem Verhältnis Ethylenoxid/Propylenoxid von 1 :1 und einer molaren Masse von 3100 wurden in -84 ml doppelt destilliertem Wasser bei 40 - 45°C gelöst. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur wurden 20 ml H202 (30 %ig) zugegeben. In diese Lösung wurden 300 ml Normalbenzin eingerührt und über 15 Minuten intensiv geschert. Man erhielt eine stabile Emulsion.
Beispiel 2
3 ml des oxalkylierten Nonylphenols gemäß Beispiel 1 und 15 ml des
Polyalkylenglykols gemäß Beispiel 1 wurden bei 40°C in 90 ml doppeldestilliertem Wasser gelöst. In diese Lösung wurde bei ca. 45°C 300 ml Normalbenzin mitteis eines hohe Scherkräfte liefernden Mischers (Typ Caddy-Mill) solange eingerührt bis die Viskosität erkennbar sinkt. Dabei steigt die Temperatur auf ca. 50°C. Nach Abkühlen wurden 20 ml H202 (30 %ig) zugegeben, was eine weitere Absenkung der Viskosität zur Folge hat.
Die erfindungsgemäßen Emulsionen nach Beispiel 1 und 2 haben die in Tabelle 1 angegebenen Zusammensetzungen und Eigenschaften:
Tabelle 1 : (alle Angaben in Gew.-%)
Inhaltsstoff/Eigenschaft Beispiel 1 Beispiel 2
Wasser 30,5% 31 %
H2O2 2,1 % 2 %
Emulgator (ethoxyl. Nonylphenol) 1 % 0,9 %
Polyalkylenglykol 2,2 % 4,6 %
Benzin 64,2 % 61 ,5 %
Viskosität bei 48°C 440 mPas. 330 mPas.
Viskosität bei 22°C 750 mPas. 650 mPas.
Abdampfrückstand mg/100 ml 2440 4165
Chlorgehalt < 30 ppm < 30 ppm
Beispiel 3
10 ml eines Ethylenoxid/Propylenoxid mit einem Verhältnis Ethylenoxid/Propylenoxid von 4:1 und einer molaren Masse von 1000 wurden mit 90 ml enthärtetem Wasser (pH 5,0) gemischt. Zu dieser Mischung wurden 3 ml des oxalkylierten Nonylphenols gemäß Beispiel 1 zugegeben und zur besseren Homogenisierung kurz auf ca. 50°C erwärmt. 300 ml Normalbenzin wurden separat vorgelegt und mittels eines schnellaufenden Rührstabs wurde langsam die Wasser- Emulgator-Mischung in das Benzin eingerührt. Man erhielt eine weiße Emulsion von Wasser-in-Benzin, die ca. 3 bis 5 Minuten weitergerührt wurde. Die so erhaltene Emulsion wurde dann stehengelassen, bis sich die weiße wasserhaltige Schicht, die sich beim Stehenlassen bildete, auf ca. 50 % des Gesamtvolumens abgesetzt hatte. Durch erneutes intensives Rühren erfolgte eine Phasenumkehr und man erhielt eine stabile, niedrig viskose Emulsion.
Eine gleich gute Emulsion wurde erhalten, wenn man 4 ml anstelle von 3 ml des oxethylierten Nonylphenols verwendet.
Beispiel 4
Nacheinander wurde oxethyliertes Nonylphenol und Polyalkylenglykol, beides gemäß Beispiel 1 , in elektrolytfreiem Wasser bei ca. 45°C klar gelöst. Diese Lösung wurde dann in das vorgelegte Benzin eingerührt. Nach 5 minütigem Rühren ließ man den Ansatz absitzen, wobei sich deutlich zwei unterschiedliche Phasen bildeten. Nach 5 Minuten wurde weitergerührt bis die Emulsion dünnflüssig wurde. Während des Rührens erwärmte sich die Emulsion auf ca. 48°C.
Beispiel 5
Wasser und Additive wurden gemischt und erwärmt wie bei Beispiel 3. Dann wurde das Benzin in die vorgelegte wäßrige Lösung mit Hilfe eines Ultraturrax eingerührt. Es wurde solange weitergerührt bis die Emulsion dünnflüssig wurde, ohne daß man die Emulsion zwischenzeitig absitzen ließ.
Die Emulsionen nach den Beispielen 4 und 5 haben die in Tabelle 2 angegebenen Zusammensetzungen und Eigenschaften: Tabelle 2
Inhaltsstoff/Eigenschaft Beispiel 4 Beispiel 5
E-Wasser 60 g 60 g oxethyliertes Nonylphenol 2 g 2 g
Polyalkylenglykol 3 g 3 g
Normalbenzin 135 g 135 g
Viskosität bei 46°C (in mPas) 440 330
Viskosität bei 22°C (in mPas) 750 650

Claims

Patentansprüche
1. Kraftstoff-Wasser-Emulsionen, bestehend im wesentlichen aus 60 bis 80 Gew.-% eines Kraftstoffs, 0,5 bis 5 Gew.-% einer oder mehrerer wasserlöslicher und benzinunlöslicher Emulgatoren der Formeln
(A) R - 0 - (CH2CH20)x - H
worin R Alkyl oder Alkenyl mit jeweils 8 bis 18 C-Atomen oder C9-C14- Alkylphenyl und x eine Zahl von 8 bis 30 bedeuten, und/oder
(B) Ethylenoxid/Propylenoxid-Blockpolymerisate, in denen der Anteil der Ethylenoxideinheiten zwischen 40 und 80 Gew.-% der Molekülmasse beträgt, und/oder
Figure imgf000010_0001
worin x eine Zahl zwischen 10 und 30 bedeutet, und 1 bis 10 Gew.-% eines wasserlöslichen und benzinunlöslichen Polyalkylenglykols als Stabilisator, sowie Wasser und gegebenenfalls weitere Zusätze ad 100 Gew.-%.
2. Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß der Gehalt an Emulgator 0,5 bis 1 Gew.-%, insbesondere 0,65 bis
0,75 Gew.-% beträgt.
3. Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Emulgator ein Nonylphenol-oxethylat mit 8 bis 30 Einheiten Ethylenoxid ist.
4. Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis
3, dadurch gekennzeichnet, daß der Emulgator ein Nonylphenol-oxethylat mit 9 bis 13 Einheiten Ethylenoxid ist.
5. Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis
4, dadurch gekennzeichnet, daß die Emulsion 1 ,5 bis 5, insbesondere 2,5 bis 3,5 Gew.-% eines Polyalkylenglykols enthält.
6. Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis
5, dadurch gekennzeichnet, daß die Emulsion als weiteren Zusatz 0,5 bis 8, vorzugsweise 1 ,5 bis 2,5 Gew.-% Wasserstoffperoxid enthält.
7. -Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis
6, dadurch gekennzeichnet, daß die Emulsion als weiteren Zusatz ein Bakterizid, Algizid oder Fungizid enthält.
8. Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis
7, dadurch gekennzeichnet, daß die Emulsion 70 bis 75 Gew.-% Normaloder Superbenzin enthält.
9. Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis
8, dadurch gekennzeichnet, daß die als Emulgatoren verwendeten Ethylenoxid/Propylenoxid-Blockpolymerisate Molekülmassen zwischen 2000 und 10000 Einheiten aufweisen.
10. Kraftstoff-Wasser-Emulsion nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis
9, dadurch gekennzeichnet, daß die als Stabilisatoren verwendeten Polyalkylenglykole Molekülmassen zwischen 1000 und 10000 Einheiten aufweisen.
11. Verwendung der Kraftstoff-Wasser-Emulsionen nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 10 zum Betrieb von Verbrennungsmotoren, insbesondere direkteinspritzende Verbrennungsmotoren.
12. Verfahren zur Herstellung von Kraftstoff-Wasser-Emulsionen, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Lösung von Emulgator und Stabilisator vorlegt und den Kraftstoff darin emulgiert.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Emulgierung des Kraftstoffs in mindestens 2 zeitlich voneinander getrennten Schritten erfolgt.
PCT/EP1998/000088 1997-01-16 1998-01-09 Kraftstoff-wasser-emulsionen Ceased WO1998031773A1 (de)

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AU66135/98A AU6613598A (en) 1997-01-16 1998-01-09 Fuel-water emulsions
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DE19701327A DE19701327A1 (de) 1997-01-16 1997-01-16 Kraftstoff-Wasser-Emulsionen
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