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TWI875715B - 樹脂膜、覆蓋膜、電路基板、帶樹脂的銅箔、覆金屬層壓板、多層電路基板、聚醯亞胺及黏接劑樹脂組成物 - Google Patents

樹脂膜、覆蓋膜、電路基板、帶樹脂的銅箔、覆金屬層壓板、多層電路基板、聚醯亞胺及黏接劑樹脂組成物 Download PDF

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TWI875715B
TWI875715B TW108134980A TW108134980A TWI875715B TW I875715 B TWI875715 B TW I875715B TW 108134980 A TW108134980 A TW 108134980A TW 108134980 A TW108134980 A TW 108134980A TW I875715 B TWI875715 B TW I875715B
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polyimide
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dimer
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須藤芳樹
山田裕明
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日商日鐵化學材料股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種通過介電特性的改善而能夠應對電子設備的高頻化，且具有濕度依存性得到抑制的介電特性的樹脂膜、聚醯亞胺、黏接劑樹脂組合物及其利用。樹脂膜含有使四羧酸酐成分與二胺成分反應而成的聚醯亞胺作為樹脂成分，所述二胺成分含有相對於全部二胺成分而為40莫耳%以上的以二聚物二胺為主成分的二聚物二胺組成物。

Description

樹脂膜、覆蓋膜、電路基板、帶樹脂的銅箔、覆金屬層壓板、多層電路基板、聚醯亞胺及黏接劑樹脂組成物
本發明是有關於一種在印刷配線板等的電路基板中作為黏接劑而有用的聚醯亞胺及其利用。
近年來，伴隨著電子設備的小型化、輕量化、省空間化的發展，對薄且輕量、具有柔性、即便反覆彎曲也具有優異的耐久性的撓性印刷電路（Flexible Printed Circuits，FPC）的需求增大。FPC在有限的空間內也可立體且高密度地安裝，因此例如在硬式磁碟機（Hard Disk Drive，HDD）、數位影音光碟（Digital Video Disk，DVD）、行動電話等電子設備的可動部分的配線、或者電纜、連接器等零件中其用途正逐漸擴大。
除了所述高密度化以外，設備的高性能化也得到了發展，所以也需要應對傳輸信號的高頻化。在資訊處理或資訊通信中，為了傳輸、處理大容量資訊，而進行了提高傳輸頻率的努力，要求印刷基板材料通過薄化絕緣層及改善絕緣層的介電特性來降低傳輸損失。今後會需要應對高頻化的FPC或黏接劑，而傳輸損失的減少變得重要。
且說，作為與以聚醯亞胺為主成分的黏接層有關的技術，提出了將交聯聚醯亞胺樹脂應用於覆蓋膜的黏接劑層中，所述交聯聚醯亞胺樹脂是使聚醯亞胺、與具有至少兩個一級氨基作為官能基的氨基化合物反應而獲得，所述聚醯亞胺是以自二聚酸（二聚物脂肪酸）等脂肪族二胺衍生的二胺化合物為原料（例如，專利文獻1）。另外，提出了併用有所述聚醯亞胺、環氧樹脂等的熱硬化性樹脂與交聯劑的樹脂組成物應用於覆銅層壓板中（例如，專利文獻2）。但是，專利文獻1及專利文獻2中，關於自原料中所含的二聚酸衍生的二聚物二胺（Dimer diamine）以外的副產物的影響，絲毫未進行考慮。
已知二聚酸是在原料中使用例如大豆油脂肪酸、妥爾油脂肪酸、菜籽油脂肪酸等天然脂肪酸及將這些酸進行精製而成的油酸、亞油酸、亞麻酸、芥子酸等並進行狄耳士-阿德爾反應（Diels-Alder reaction）而獲得的二聚化脂肪酸，自二聚酸衍生的多元酸化合物可作為原料的脂肪酸或三聚化以上的脂肪酸的組成物而獲得（例如，專利文獻3）。 [現有技術文獻]
[專利文獻] [專利文獻1] 日本專利特開2013-1730號公報 [專利文獻2] 日本專利特開2017-119361號公報 [專利文獻3] 日本專利特開2017-137375號公報
[發明所要解決的問題] 作為控制以聚醯亞胺為主成分的樹脂的物性的方法，重要的是控制作為聚醯亞胺的前體的聚醯胺酸或聚醯亞胺的分子量。然而，在將二聚物二胺作為原料來應用的情況下，是在包含自二聚酸衍生的二聚物二胺以外的副產物的狀態下使用。此種副產物除了使聚醯亞胺的分子量的控制變得困難以外，還會對廣域的頻率下的介電特性或其濕度依存性產生影響。
本發明的目的在於提供一種通過介電特性的改善而能夠應對電子設備的高頻化，且具有濕度依存性得到抑制的介電特性的樹脂膜及聚醯亞胺。 [解決問題的技術手段]
本發明的樹脂膜含有聚醯亞胺作為樹脂成分，所述聚醯亞胺是使四羧酸酐成分與二胺成分反應而成，所述二胺成分含有相對於全部二胺成分而為40莫耳%以上的以二聚酸的兩個末端羧酸基被取代為一級氨基甲基或氨基而成的二聚物二胺為主成分的二聚物二胺組成物。 並且，本發明的樹脂膜滿足下述的構成I及構成II。
構成I：基於下述的數學式（i） E1 =√ε1 ×Tanδ1 ･･･（i） [此處，ε１ 表示在23℃、50%RH的恆溫恆濕條件（常態）下調濕24小時後，通過分離式介電諧振器（Split Post Dielectric Resonator，SPDR）測定的10 GHz下的介電常數，Tanδ1 表示在23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下調濕24小時後，通過SPDR測定的10 GHz下的介電損耗正切] 而算出，表示23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下調濕24小時後的10 GHz下的介電特性的指標即E1 值為0.010以下。
構成II：基於下述的數學式（ii） E2 =√ε2 ×Tanδ2 ･･･（ii） [此處，ε２ 表示在23℃下吸水24小時後，通過SPDR測定的10 GHz下的介電常數，Tanδ2 表示在23℃下吸水24小時後，通過SPDR測定的10 GHz下的介電損耗正切] 而算出，表示23℃下吸水24小時後的10 GHz下的介電特性的指標即E2 值中， E2 值相對於所述E1 值的比（E2 /E1 ）為3.0～1.0的範圍內。
再者，數學式（i）、數學式（ii）中，「√ε１ 」、「√ε２ 」分別是指「ε１ 」、「ε２ 」的平方根。
本發明的覆蓋膜層壓有黏接劑層與覆蓋用膜材層，其中所述黏接劑層包含所述樹脂膜。
本發明的電路基板包括基材、形成於所述基材上的配線層、及包覆所述配線層的所述覆蓋膜。
本發明的帶樹脂的銅箔層壓有黏接劑層與銅箔，其中所述黏接劑層包含所述樹脂膜。
本發明的覆金屬層壓板具有絕緣樹脂層、層壓於所述絕緣樹脂層的至少單側的面上的黏接劑層、及介隔所述黏接劑層而層壓於所述絕緣樹脂層的金屬層，其中所述黏接劑層包含所述樹脂膜。
本發明的多層電路基板包括包含經層壓的多個絕緣樹脂層的層壓體、及埋入至所述層壓體的內部的一層以上的導體電路層。本發明的多層電路基板中，所述多個絕緣樹脂層中的至少一層以上由具有黏接性並且包覆所述導體電路層的黏接劑層形成，所述黏接劑層包含所述樹脂膜。
本發明的聚醯亞胺是使四羧酸酐成分與二胺成分反應而成，其中所述二胺成分含有相對於全部二胺成分而為40莫耳%以上的以二聚酸的兩個末端羧酸基被取代為一級氨基甲基或氨基而成的二聚物二胺為主成分的二聚物二胺組成物。 本發明的聚醯亞胺中，以對於所述二聚物二胺組成物使用膠體滲透層析法進行測定而得的色譜圖的面積百分率計，下述成分（a）～成分（c）中的所述成分（c）為2%以下； （a）二聚物二胺； （b）將碳數處於10～40的範圍內的一元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的單胺化合物； （c）將碳數處於41～80的範圍內的具有烴基的多元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的胺化合物（其中，所述二聚物二胺除外）。
本發明的聚醯亞胺可相對於所述四羧酸酐成分的總量，而含有50莫耳%以上的3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐（BTDA）。
本發明的黏接劑樹脂組成物包含下述（A）成分及（B）成分： （A）所述聚醯亞胺、及 （B）具有至少兩個一級氨基作為官能基的氨基化合物，並且 以相對於自所述（A）成分中的BTDA衍生的BTDA殘基的酮基1莫耳，所述一級氨基以合計計成為0.004莫耳至1.5莫耳的範圍內的方式含有所述（B）成分。 [發明的效果]
本發明的樹脂膜及聚醯亞胺控制了二聚物二胺組成物中的二聚物二胺以外的胺化合物的含量，所以介電特性的濕度依存性低，穩定性優異。因此，本發明的樹脂膜及聚醯亞胺例如在需要高速信號傳輸的電子設備中，可尤其較佳地用於FPC等的電路基板。
以下，對本發明的實施方式進行說明。
＜樹脂膜＞ 本實施方式的樹脂膜是以樹脂成分作為主要成分進行膜化而成。為了賦予優異的高頻特性及相對於濕度的穩定性，本實施方式的樹脂膜含有使四羧酸酐成分與二胺成分反應而成的聚醯亞胺作為樹脂成分，所述二胺成分含有相對於全部二胺成分，而為40莫耳%以上的以二聚酸的兩個末端羧酸基被取代為一級氨基甲基或氨基而成的二聚物二胺為主成分的二聚物二胺組成物。再者，本實施方式的樹脂膜也可含有例如填料等作為樹脂成分以外的任意成分。
（介電特性） 本實施方式的樹脂膜中，基於下述式（i） E1 =√ε1 ×Tanδ1 ･･･（i） [此處，ε１ 表示在23℃、50%RH的恆溫恆濕條件（常態）下調濕24小時後，通過分離式介電諧振器（SPDR）測定的10 GHz下的介電常數，Tanδ1 表示在23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下調濕24小時後，通過SPDR測定的10 GHz下的介電損耗正切] 而算出，表示23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下調濕24小時後的10 GHz下的介電特性的指標即E1 值為0.010以下，優選為以0.009以下為宜，更優選為以0.008以下為宜。若E1 值超過所述上限，則在用於例如FPC等的電路基板時，容易在高頻信號的傳輸路徑上出現電信號的損失等的不良情況。
（介電常數） 本實施方式的樹脂膜中，為了確保用於例如FPC等的電路基板時的阻抗匹配性，而且為了減少電信號的損失，23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下調濕24小時後的10 GHz下的介電常數（ε１ ）優選為以3.2以下為宜，更優選為以3.0以下為宜。若此介電常數超過3.2，則在用於例如FPC等的電路基板時，容易在高頻信號的傳輸路徑上出現電信號的損失等的不良情況。
（介電損耗正切） 另外，本實施方式的樹脂膜中，為了減少用於例如FPC等的電路基板時電信號的損失，23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下調濕24小時後的10 GHz下的介電損耗正切（Tanδ1 ）優選為以未滿0.005為宜，更優選為以0.004以下為宜。若此介電損耗正切為0.005以上，則在用於例如FPC等的電路基板時，容易在高頻信號的傳輸路徑上出現電信號的損失等的不良情況。
（吸濕依存性） 本實施方式的樹脂膜中，為了減少用於例如FPC等的電路基板時電信號在乾燥時及濕潤時的損失或確保阻抗匹配性，基於下述式（ii） E2 =√ε2 ×Tanδ2 ･･･（ii） [此處，ε２ 表示在23℃下吸水24小時後，通過SPDR測定的10 GHz下的介電常數，Tanδ2 表示在23℃下吸水24小時後，通過SPDR測定的10 GHz下的介電損耗正切] 而算出，表示23℃下吸水24小時後的10 GHz下的介電特性的指標即E2 值中，E2 值相對於基於所述式（i）而算出的E1 值的比（E2 /E1 ）為3.0～1.0的範圍內，優選為以2.5～1.0的範圍內為宜，更優選為以2.2～1.0的範圍內為宜。若E2 /E1 超過所述上限，則在用於例如FPC等的電路基板時，會引起濕潤時介電常數及介電損耗正切的上升，而容易在高頻信號的傳輸路徑上出現電信號的損失等的不良情況。
（吸濕率） 另外，本實施方式的樹脂膜中，為了減少用於例如FPC等的電路基板時濕度帶來的影響，樹脂膜的吸濕率優選為以0.5質量%以下為宜，更優選為以未滿0.3質量%為宜。此處，「吸濕率」是指23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下經過24小時以上後的吸濕率（在本說明書中為相同的意思）。若樹脂膜的吸濕率超過0.5質量%，則在用於例如FPC等的電路基板時，容易受到濕度的影響，而容易出現高頻信號的傳輸速度的變動等的不良情況。即，若樹脂膜的吸濕率超過所述範圍，則容易吸收介電常數高的水，所以會引起介電常數及介電損耗正切的上升，而容易在高頻信號的傳輸路徑上出現電信號的損失等的不良情況。
（儲存彈性模量） 本實施方式的樹脂膜也可為在40℃～250℃的範圍中存在隨著溫度上升，儲存彈性模量以陡斜率減少的溫度域者。此種樹脂膜的特性被認為例如是緩和熱壓接時的內部應力，保持電路加工後的尺寸穩定性的主要因素。樹脂膜中優選所述溫度域的上限溫度下的儲存彈性模量為5×107 [Pa]以下。通過設為此種儲存彈性模量，即便是所述溫度範圍的上限，也能夠在250℃以下進行熱壓接，從而可保證密接性，抑制電路加工後的尺寸變化。 再者，本實施方式的樹脂膜熱膨脹性高，但彈性低，因此即便熱膨脹係數（coefficient of thermal expansion，CTE）超過30 ppm/K，也可緩和層壓時產生的內部應力。
（玻璃化轉變溫度） 本實施方式的樹脂膜中，優選玻璃化轉變溫度（Tg）為250℃以下，更優選為40℃以上且200℃以下的範圍內。通過使樹脂膜的Tg為250℃以下，能夠在低溫下進行熱壓接，因此可緩和層壓時產生的內部應力，抑制電路加工後的尺寸變化。若樹脂膜的Tg超過250℃，則黏接溫度變高，從而有損害電路加工後的尺寸穩定性的可能性。
（厚度） 本實施方式的樹脂膜的厚度優選為例如5 μm以上且125 μm以下的範圍內，更優選為8 μm以上且100 μm以下的範圍內。若樹脂膜的厚度未滿5 μm，則有出現在樹脂膜的製造等的搬運時產生褶皺等的不良情況的可能性，另一方面，若樹脂膜的厚度超過125 μm，則有樹脂膜的生產性下降的可能性。
＜聚醯亞胺＞ 本實施方式的聚醯亞胺是將使四羧酸酐成分與二胺成分反應而獲得的前體的聚醯胺酸醯亞胺化而成，所述二胺成分含有相對於全部二胺成分而為40莫耳%以上的以二聚酸的兩個末端羧酸基被取代為一級氨基甲基或氨基而成的二聚物二胺為主成分的二聚物二胺組成物。
（四羧酸酐成分） 本實施方式的聚醯亞胺中所使用的四羧酸酐可無特別限制地包含通常用於熱塑性聚醯亞胺的四羧酸酐，但優選相對於全部四羧酸酐成分，含有合計90莫耳%以上的由下述一般式（1）所表示的四羧酸酐。通過含有相對於全部四羧酸酐成分，合計為90莫耳%以上的由下述一般式（1）所表示的四羧酸酐，容易實現聚醯亞胺的柔軟性與耐熱性的兼顧，所以優選。若由下述一般式（1）所表示的四羧酸酐的合計未滿90莫耳%，則存在聚醯亞胺的溶劑溶解性下降的傾向。
[化1]
一般式（1）中，X表示單鍵或選自下式的二價基。
[化2]
在所述式中，Z表示-C6 H4 -、-(CH2 )n-或-CH2 -CH(-O-C(=O)-CH3 )-CH2 -，n表示1～20的整數。
再者，「熱塑性聚醯亞胺」通常為玻璃化轉變溫度（Tg）可明確確認的聚醯亞胺，但在本發明中是指使用動態黏彈性測定裝置（動態熱機械分析儀（Dynamic thermomechanical analyzer，DMA））測定，30℃下的儲存彈性模量為1.0×108 Pa以上且300℃下的儲存彈性模量未滿3.0×107 Pa的聚醯亞胺。另外，「非熱塑性聚醯亞胺」通常為即便加熱也不會呈現軟化、黏接性的聚醯亞胺，但在本發明中是指使用動態黏彈性測定裝置（DMA）測定，30℃下的儲存彈性模量為1.0×109 Pa以上且300℃下的儲存彈性模量為3.0×108 Pa以上的聚醯亞胺。
作為由所述一般式（1）所表示的四羧酸酐，例如可列舉3,3',4,4'-聯苯基四羧酸二酐（BPDA）、3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐（BTDA）、3,3',4,4'-二苯基碸四羧酸二酐（DSDA）、4,4'-氧基二鄰苯二甲酸酐（ODPA）、4,4'-(六氟亞異丙基)二鄰苯二甲酸酐（6FDA）、2,2-雙〔4-(3,4-二羧基苯氧基)苯基〕丙烷二酐（BPADA）、對伸苯基雙(偏苯三甲酸單酯酸酐)（TAHQ）、乙二醇雙偏苯三酸酐（TMEG）等。這些中，特別是使用3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐（BTDA）的情況下，可提高聚醯亞胺的黏接性，而且，存在分子骨架中存在的酮基與後述的（B）成分的氨基反應而形成C=N鍵的情況，容易表現出提高耐熱性的效果。就此種觀點而言，以相對於全部四羧酸酐成分，含有優選為50莫耳%以上、更優選為60莫耳%以上的BTDA為宜。
本實施方式的聚醯亞胺可在不損害發明的效果的範圍內含有自由所述一般式（1）所表示的四羧酸酐以外的酸酐衍生的四羧酸殘基。作為此種四羧酸殘基，並無特別限制，例如可列舉自均苯四甲酸二酐、2,3',3,4'-聯苯基四羧酸二酐、2,2',3,3'-二苯甲酮四羧酸二酐或2,3,3',4'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,3',3,4'-二苯基醚四羧酸二酐、雙(2,3-二羧基苯基)醚二酐、3,3'',4,4''-對三聯苯基四羧酸二酐、2,3,3'',4''-對三聯苯基四羧酸二酐或2,2'',3,3''-對三聯苯基四羧酸二酐、2,2-雙(2,3-二羧基苯基)-丙烷二酐或2,2-雙(3,4-二羧基苯基)-丙烷二酐、雙(2,3-二羧基苯基)甲烷二酐或雙(3,4-二羧基苯基)甲烷二酐、雙(2,3-二羧基苯基)碸二酐或雙(3,4-二羧基苯基)碸二酐、1,1-雙(2,3-二羧基苯基)乙烷二酐或1,1-雙(3,4-二羧基苯基)乙烷二酐、1,2,7,8-菲-四羧酸二酐、1,2,6,7-菲-四羧酸二酐或1,2,9,10-菲-四羧酸二酐、2,3,6,7-蒽四羧酸二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)四氟丙烷二酐、2,3,5,6-環己烷二酐、1,2,5,6-萘四羧酸二酐、1,4,5,8-萘四羧酸二酐、2,3,6,7-萘四羧酸二酐、4,8-二甲基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-1,2,5,6-四羧酸二酐、2,6-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐或2,7-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,3,6,7-(或1,4,5,8-)四氯萘-1,4,5,8-(或2,3,6,7-)四羧酸二酐、2,3,8,9-苝-四羧酸二酐、3,4,9,10-苝-四羧酸二酐、4,5,10,11-苝-四羧酸二酐或5,6,11,12-苝-四羧酸二酐、環戊烷-1,2,3,4-四羧酸二酐、吡嗪-2,3,5,6-四羧酸二酐、吡咯烷-2,3,4,5-四羧酸二酐、噻吩-2,3,4,5-四羧酸二酐、4,4'-雙(2,3-二羧基苯氧基)二苯基甲烷二酐、乙二醇雙偏苯三酸酐等芳香族四羧酸二酐衍生的四羧酸殘基。
（二胺成分） 本實施方式的聚醯亞胺含有相對於全部二胺成分而為40莫耳%以上、更優選為60莫耳%以上的二聚物二胺組成物。通過以所述量含有二聚物二胺組成物，在改善聚醯亞胺的介電特性的同時，可通過聚醯亞胺的玻璃化轉變溫度的低溫化（低Tg化）改善熱壓接特性，並且可通過低彈性模量化緩和內部應力。
（二聚物二胺組成物） 二聚物二胺組成物含有下述成分（a），並且成分（b）及成分（c）的量得到了控制。
（a）二聚物二胺； （a）成分的二聚物二胺是指二聚酸的兩個末端羧酸基（-COOH）被取代為一級氨基甲基（-CH2 -NH2 ）或氨基（-NH2 ）而成的二胺。二聚酸為通過不飽和脂肪酸的分子間聚合反應而獲得的已知的二元酸，其工業製造製程在業界中經大致標準化，是利用黏土催化劑等使碳數為11～22的不飽和脂肪酸二聚化而獲得。關於工業獲得的二聚酸，主成分為通過使油酸或亞油酸、亞麻酸等碳數18的不飽和脂肪酸二聚化而獲得的碳數36的二元酸，根據精製的程度而含有任意量的單體酸（碳數18）、三聚酸（碳數54）、碳數20～54的其他聚合脂肪酸。另外，在二聚化反應後會殘存雙鍵，但在本發明中，二聚酸中也包含進而進行氫化反應而降低了不飽和度的化合物。（a）成分二聚物二胺可定義為將碳數處於18～54的範圍內、優選為22～44的範圍內的二元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的二胺化合物。
二聚物二胺組成物以使用通過分子蒸餾等的精製方法將（a）成分二聚物二胺含量提高至96重量%以上、優選為97重量%以上、更優選為98重量%以上者為宜。通過將（a）成分二聚物二胺含量設為96重量%以上，可抑制聚醯亞胺的分子量分佈的擴展。再者，若技術上可行，則最優為二聚物二胺組成物全部（100重量%）由（a）成分二聚物二胺構成。
（b）將碳數處於10～40的範圍內的一元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的單胺化合物； 碳數處於10～40的範圍內的一元酸化合物為源自二聚酸的原料的碳數處於10～20的範圍內的一元性不飽和脂肪酸、與製造二聚酸時的副產物即碳數處於21～40的範圍內的一元酸化合物的混合物。單胺化合物是將這些一元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得。
（b）成分單胺化合物為抑制聚醯亞胺的分子量增加的成分。在聚醯胺酸或聚醯亞胺的聚合時，所述單胺化合物的單官能的氨基與聚醯胺酸或聚醯亞胺的末端酸酐基進行反應，由此末端酸酐基被封端，從而抑制聚醯胺酸或聚醯亞胺的分子量增加。
（c）將碳數處於41～80的範圍內的具有烴基的多元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的胺化合物（其中，所述二聚物二胺除外）； 碳數處於41～80的範圍內的具有烴基的多元酸化合物為將製造二聚酸時的副產物即碳數處於41～80的範圍內的三元酸化合物作為主成分的多元酸化合物。另外，也可包含碳數41～80的二聚酸以外的聚合脂肪酸。胺化合物是將這些多元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得。
（c）成分胺化合物為促進聚醯亞胺的分子量增加的成分。將以三聚酸為來源的三胺體作為主成分的三官能以上的氨基與聚醯胺酸或聚醯亞胺的末端酸酐基進行反應，而使聚醯亞胺的分子量急劇增加。另外，自碳數41～80的二聚酸以外的聚合脂肪酸衍生的胺化合物也使聚醯亞胺的分子量增加而成為聚醯胺酸或聚醯亞胺的凝膠化的原因。
所述二聚物二胺組成物是通過使用膠體滲透層析法（gel permeation chromatography，GPC）的測定來進行各成分的定量，但為了容易確認二聚物二胺組成物的各成分的峰始（peak start）、峰頂（peak top）及峰終（peak end），使用利用乙酸酐及吡啶對二聚物二胺組成物進行了處理的樣本，而且使用環己酮作為內部標準物質。使用如此製備的樣本，並利用GPC的色譜圖的面積百分率對各成分進行定量。將各成分的峰始及峰終作為各峰值曲線的極小值並以其為基準進行色譜圖的面積百分率的算出。
另外，本發明中使用的二聚物二胺組成物中，以通過GPC測定而獲得的色譜圖的面積百分率計，成分（b）與成分（c）的合計為4%以下，優選為以未滿4%為宜。通過將成分（b）與成分（c）的合計設為4%以下，可抑制聚醯亞胺的分子量分佈的擴展。
另外，（b）成分的色譜圖的面積百分率以優選為3%以下、更優選為2%以下、進而優選為1%以下為宜。通過設為此種範圍，可抑制聚醯亞胺的分子量的下降，進而可擴展四羧酸酐成分及二胺成分的投入莫耳比的範圍。再者，（b）成分也可不包含於二聚物二胺組成物中。
另外，（c）成分的色譜圖的面積百分率為2%以下，並以優選為1.8%以下、更優選為1.5%以下為宜。通過設為此種範圍，可抑制聚醯亞胺的分子量的急劇增加，進而可抑制樹脂膜的介電損耗正切在廣域的頻率下上升。再者，（c）成分也可不包含於二聚物二胺組成物中。
另外，在成分（b）與成分（c）的色譜圖的面積百分率的比率（b/c）為1以上的情況下，四羧酸酐成分與二胺成分的莫耳比（四羧酸酐成分/二胺成分）以設為優選為0.97以上且未滿1.0為宜，通過設為此種莫耳比，聚醯亞胺的分子量的控制變得更容易。
另外，在成分（b）與成分（c）的所述色譜圖的面積百分率的比率（b/c）未滿1的情況下，四羧酸酐成分與二胺成分的莫耳比（四羧酸酐成分/二胺成分）以設為優選為0.97以上且1.1以下為宜，通過設為此種莫耳比，聚醯亞胺的分子量的控制變得更容易。
聚醯亞胺的重量平均分子量例如優選為10,000～200,000的範圍內，若為此種範圍內，則聚醯亞胺的重量平均分子量的控制變得容易。另外，例如在作為FPC用的黏接劑來應用的情況下，聚醯亞胺的重量平均分子量更優選為20,000～150,000的範圍內，進而優選為40,000~150,000的範圍內。在聚醯亞胺的重量平均分子量未滿20,000的情況下，存在流動耐性惡化的傾向。另一方面，若聚醯亞胺的重量平均分子量超過150,000，則黏度過度增加而變得不溶於溶劑，從而存在在塗敷作業時容易發生黏接層的厚度不均、條紋等不良的傾向。
本發明中使用的二聚物二胺組成物優選進行精製以減少二聚物二胺以外的成分。作為精製方法，並無特別限制，蒸餾法或沉澱精製等公知的方法較佳。精製前的二聚物二胺組成物可以市售品的形式來獲得，例如可列舉日本禾大（Croda Japan）公司製造的普利敏（PRIAMINE）1073（商品名）、日本禾大（Croda Japan）公司製造的普利敏（PRIAMINE）1074（商品名）、日本禾大（Croda Japan）公司製造的普利敏（PRIAMINE）1075（商品名）等。
作為聚醯亞胺中所使用的二聚物二胺以外的二胺化合物，可列舉芳香族二胺化合物、脂肪族二胺化合物。作為這些的具體例，可列舉：1,4-二氨基苯（p-PDA；對苯二胺）、2,2'-二甲基-4,4'-二氨基聯苯（m-TB）、2,2'-正丙基-4,4'-二氨基聯苯（m-NPB）、4-氨基苯基-4'-氨基苯甲酸酯（APAB）、2,2-雙-[4-(3-氨基苯氧基)苯基]丙烷、雙[4-(3-氨基苯氧基)苯基]碸、雙[4-(3-氨基苯氧基)]聯苯、雙[1-(3-氨基苯氧基)]聯苯、雙[4-(3-氨基苯氧基)苯基]甲烷、雙[4-(3-氨基苯氧基)苯基]醚、雙[4-(3-氨基苯氧基)]二苯甲酮、9,9-雙[4-(3-氨基苯氧基)苯基]茀、2,2-雙-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]六氟丙烷、2,2-雙-[4-(3-氨基苯氧基)苯基]六氟丙烷、3,3'-二甲基-4,4'-二氨基聯苯、4,4'-亞甲基二-鄰甲苯胺、4,4'-亞甲基二-2,6-二甲苯胺（Xylidine）、4,4'-亞甲基-2,6-二乙基苯胺、3,3'-二氨基二苯基乙烷、3,3'-二氨基聯苯、3,3'-二甲氧基聯苯胺、3,3''-二氨基-對三聯苯、4,4'-[1,4-伸苯基雙(1-甲基亞乙基)]雙苯胺、4,4'-[1,3-伸苯基雙(1-甲基亞乙基)]雙苯胺、雙(對氨基環己基)甲烷、雙(對-β-氨基-第三丁基苯基)醚、雙(對-β-甲基-δ-氨基戊基)苯、對雙(2-甲基-4-氨基戊基)苯、對雙(1,1-二甲基-5-氨基戊基)苯、1,5-二氨基萘、2,6-二氨基萘、2,4-雙(β-氨基-第三丁基)甲苯、2,4-二氨基甲苯、間二甲苯-2,5-二胺、對二甲苯-2,5-二胺、間苯二甲胺、對苯二甲胺、2,6-二氨基吡啶、2,5-二氨基吡啶、2,5-二氨基-1,3,4-噁二唑、呱嗪、2'-甲氧基-4,4'-二氨基苯甲醯苯胺、4,4'-二氨基苯甲醯苯胺、1,3-雙[2-(4-氨基苯基)-2-丙基]苯、6-氨基-2-(4-氨基苯氧基)苯並噁唑、1,3-雙(3-氨基苯氧基)苯等二胺化合物。
聚醯亞胺可如下製造：使所述四羧酸酐成分與二胺成分在溶媒中反應，生成聚醯胺酸後進行加熱閉環。例如，使四羧酸酐成分與二胺成分以大致等莫耳溶解於有機溶媒中，在0℃～100℃的範圍內的溫度下攪拌30分鐘～24小時來進行聚合反應，由此獲得作為聚醯亞胺的前體的聚醯胺酸。在反應時，以生成的前體在有機溶媒中成為5重量%～50重量%的範圍內、優選為10重量%～40重量%的範圍內的方式溶解反應成分。作為聚合反應中使用的有機溶媒，例如可列舉：N,N-二甲基甲醯胺（DMF）、N,N-二甲基乙醯胺（DMAc）、N,N-二乙基乙醯胺、N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）、2-丁酮、二甲基亞碸（DMSO）、六甲基磷醯胺、N-甲基己內醯胺、硫酸二甲酯、環己酮、甲基環己烷、二噁烷、四氫呋喃、二乙二醇二甲醚（diglyme）、三乙二醇二甲醚（triglyme）、甲醇、乙醇、苄醇、甲酚等。也可將這些溶媒併用兩種以上而使用，進而也可併用二甲苯、甲苯之類的芳香族烴。另外，此種有機溶媒的使用量並無特別限制，優選為調整為使通過聚合反應而獲得的聚醯胺酸溶液的濃度成為5重量%～50重量%左右那樣的使用量來使用。
所合成的聚醯胺酸通常有利的是作為反應溶媒溶液來使用，可視需要進行濃縮、稀釋或置換為其他有機溶媒。另外，聚醯胺酸通常溶媒可溶性優異，所以有利地使用。聚醯胺酸的溶液的黏度優選為500 cps～100,000 cps的範圍內。若偏離所述範圍，則在利用塗布機等進行塗敷作業時容易在膜中產生厚度不均、條紋等不良。
使聚醯胺酸醯亞胺化而形成聚醯亞胺的方法並無特別限制，例如可較佳地採用在所述溶媒中以80℃～400℃的範圍內的溫度條件歷時1小時～24小時進行加熱之類的熱處理。另外，關於溫度，既可以固定的溫度條件進行加熱，也可在步驟中途改變溫度。
通過在本實施方式的聚醯亞胺中，選定所述四羧酸酐成分及二胺成分的種類、或應用兩種以上的四羧酸酐成分或二胺成分時各自的莫耳比，可控制介電特性、熱膨脹係數、拉伸彈性模量、玻璃化轉變溫度等。另外，當在本實施方式的聚醯亞胺中，具有多個聚醯亞胺的結構單元時，可作為嵌段而存在，也可無規地存在，優選無規地存在。
本實施方式的聚醯亞胺的醯亞胺基濃度以優選為22重量%以下、更優選為20重量%以下為宜。此處，「醯亞胺基濃度」是指將聚醯亞胺中的醯亞胺基部（-(CO)2 -N-）的分子量除以聚醯亞胺的結構整體的分子量而得的值。若醯亞胺基濃度超過22重量%，則樹脂自身的分子量變小，並且因極性基的增加，低吸濕性也惡化，Tg及彈性模量上升。
本實施方式的聚醯亞胺最優選完全經醯亞胺化的結構。但是，聚醯亞胺的一部分也可成為醯胺酸。其醯亞胺化率可通過使用傅立葉轉換紅外分光光度計（市售品：日本分光製造的FT/IR620），並利用1次反射衰減全反射（Attenuated Total Reflection，ATR）法對聚醯亞胺薄膜的紅外線吸收光譜進行測定，而將1015 cm-1 附近的苯環吸收體作為基準，根據源自1780 cm-1 的醯亞胺基的C=O伸縮的吸光度而算出。
＜黏接劑樹脂組成物＞ 本實施方式的黏接劑樹脂組成物包含：作為（A）成分的含有相對於全部四羧酸殘基優選為50莫耳%以上、更優選為60莫耳%以上的自BTDA衍生的BTDA殘基的所述聚醯亞胺，以及作為（B）成分的具有至少兩個一級氨基作為官能基的氨基化合物。再者，在本發明中，「BTDA殘基」是指自BTDA衍生的四價基。
（氨基化合物） 在本實施方式的黏接劑樹脂組成物中，作為所述（B）成分具有至少兩個一級氨基作為官能基的氨基化合物，可例示二醯肼化合物、芳香族二胺、脂肪族胺等。這些中，優選為二醯肼化合物。二醯肼化合物以外的脂肪族胺即便在室外也容易形成交聯結構，所以擔心清漆的保存穩定性，另一方面，芳香族二胺為了形成交聯結構而需要製成高溫。如此，在使用了二醯肼化合物的情況下，可兼顧清漆的保存穩定性與硬化時間的短縮化。作為二醯肼化合物，例如優選為乙二酸二醯肼、丙二酸二醯肼、琥珀酸二醯肼、戊二酸二醯肼、己二酸二醯肼、庚二酸二醯肼、辛二酸二醯肼、壬二酸二醯肼、癸二酸二醯肼、十二烷二酸二醯肼、馬來酸二醯肼、富馬酸二醯肼、二甘醇酸二醯肼、酒石酸二醯肼、蘋果酸二醯肼、鄰苯二甲酸二醯肼、間苯二甲酸二醯肼、對苯二甲酸二醯肼、2,6-萘甲酸二醯肼、4,4-雙苯二醯肼、1,4-萘甲酸二醯肼、2,6-吡啶二酸二醯肼、衣康酸二醯肼等二醯肼化合物。以上的二醯肼化合物既可單獨使用，也可將兩種以上混合使用。
另外，所述（I）二醯肼化合物、（II）芳香族二胺、（III）脂肪族胺等氨基化合物例如也可像（I）與（II）的組合、（I）與（III）的組合、（I）、（II）與（III）的組合那樣，超範疇組合兩種以上來使用。
另外，就使由（B）成分氨基化合物的交聯而形成的網狀的結構更密的觀點而言，本發明中使用的（B）成分氨基化合物其分子量（氨基化合物為低聚物時為重量平均分子量）優選為5,000以下，並以更優選為90～2,000，進而優選為100～1,500為宜。這些中，特別優選為具有100～1,000的分子量的氨基化合物。若氨基化合物的分子量未滿90，則存在由於氨基化合物的僅一個氨基與聚醯亞胺樹脂的酮基形成C=N鍵，剩餘的氨基的周邊呈立體地體積變大，因此剩餘的氨基不易形成C=N鍵的傾向。
在使BTDA殘基的酮基與氨基化合物交聯形成的情況下，是在包含（A）成分的樹脂溶液中加入所述氨基化合物，使聚醯亞胺中的酮基與氨基化合物的一級氨基進行縮合反應。通過此縮合反應，樹脂溶液硬化而成為硬化物。在此情況下，關於氨基化合物的添加量，可以相對於酮基1莫耳，一級氨基合計為0.004莫耳～1.5莫耳、優選為0.005莫耳～1.2莫耳、更優選為0.03莫耳～0.9莫耳、最優選為0.04莫耳～0.6莫耳的方式添加氨基化合物。若為相對於酮基1莫耳，一級氨基合計未滿0.004莫耳那樣的氨基化合物的添加量，則氨基化合物的交聯不充分，因此存在難以表現出硬化後的耐熱性的傾向，若氨基化合物的添加量超過1.5莫耳，則存在未反應的氨基化合物作為熱塑劑而發揮作用，使作為黏接劑層的耐熱性下降的傾向。
用於交聯形成的縮合反應的條件若為（A）成分聚醯亞胺中的酮基與（B）成分氨基化合物的一級氨基進行反應而形成亞胺鍵（C=N鍵）的條件，則並無特別限制。關於加熱縮合的溫度，出於為了將通過縮合而生成的水釋放出至系統外、或為了於在（A）成分聚醯亞胺的合成後繼而進行加熱縮合反應的情況下使所述縮合步驟簡略化等原因，例如優選為120℃～220℃的範圍內，更優選為140℃～200℃的範圍內。反應時間優選為30分鐘～24小時左右。反應的終點例如可通過使用傅立葉轉換紅外分光光度計（市售品：日本分光製造的FT/IR620）對紅外線吸收光譜進行測定，而利用1670 cm-1 附近的源自聚醯亞胺樹脂中的酮基的吸收峰值的減少或消失、及1635 cm-1 附近的源自亞胺基的吸收峰值的出現來確認。
（A）成分聚醯亞胺的酮基與（B）成分氨基化合物的一級氨基的加熱縮合例如可通過如下方法等來進行： （1）繼（A）成分聚醯亞胺的合成（醯亞胺化）之後，添加（B）成分氨基化合物並進行加熱的方法、 （2）作為二胺成分，預先投入過剩量的氨基化合物，繼（A）成分聚醯亞胺的合成（醯亞胺化）之後，將不參與醯亞胺化或醯胺化的剩餘的氨基化合物作為（B）成分，與聚醯亞胺一起加熱的方法、或 （3）在將添加有（B）成分氨基化合物的（A）成分聚醯亞胺的組成物加工成規定的形狀後（例如，塗布至任意的基材後或形成為膜狀後）進行加熱的方法。
為了對（A）成分聚醯亞胺賦予耐熱性，在交聯結構的形成中對亞胺鍵的形成進行了說明，但並不限定於此，作為（A）成分聚醯亞胺的硬化方法，例如也可調配環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑、活性酯化合物、苯並噁嗪樹脂、氰酸酯樹脂、馬來醯亞胺、活化酯樹脂、具有有不飽和鍵的苯基醚骨架或苯乙烯骨架的樹脂等並進行硬化。此處，活性酯化合物是作為環氧樹脂的硬化劑而發揮功能，具有活性酯者。
另外，在本實施方式的黏接劑樹脂組成物中，優選除了所述（A）成分聚醯亞胺、（B）成分氨基化合物以外，還含有（C）成分無機填料作為任意成分。進而可視需要，適當調配塑化劑、環氧樹脂、氟樹脂、烯烴系樹脂等其他樹脂成分、硬化促進劑、偶合劑、填充劑、顏料、溶劑、阻燃劑等作為其他任意成分。但是，塑化劑中存在含有大量極性基者，擔心其會促進銅自銅配線擴散，因此優選儘量不使用塑化劑。
關於本實施方式的黏接劑樹脂組成物，在使用其來形成黏接劑層的情況下會成為具有優異的柔軟性與熱塑性者，作為保護例如FPC、剛性、撓性電路基板等配線部的覆蓋膜用的黏接劑而具有令人滿意的特性。
＜覆蓋膜＞ 本實施方式的覆蓋膜包括包含所述樹脂膜或所述黏接劑樹脂組成物的黏接劑層及覆蓋用膜材層。覆蓋用膜材並無特別限定，例如可使用聚醯亞胺樹脂、聚醚醯亞胺樹脂、聚醯胺醯亞胺樹脂等聚醯亞胺系樹脂膜或、聚醯胺系樹脂膜、聚酯系樹脂膜等。這些中，優選使用具有優異的耐熱性的聚醯亞胺系樹脂膜。覆蓋用膜材層的厚度並無特別限定，例如優選為5 μm以上且100 μm以下。另外，黏接劑層的厚度並無特別限定，例如優選為10 μm以上且50 μm以下。
另外，覆蓋用膜材為了有效果地表現出遮光性、隱蔽性、設計性等，也可含有黑色顏料，而且也可在不損害介電特性的改善效果的範圍內包含抑制表面的光澤的消光顏料等的任意成分。
本實施方式的覆蓋膜例如可利用以下例示的方法來製造。 首先，作為第一方法，在覆蓋用的膜材的單面以溶液的狀態（例如，含有溶劑的清漆狀）塗布成為黏接劑層的黏接劑樹脂組成物後，例如以60℃～220℃的溫度使其熱壓接，由此可形成具有覆蓋用膜材層與黏接劑層的覆蓋膜。
另外，作為第二方法，在任意的基材上，以溶液的狀態（例如，含有溶劑的清漆狀）塗布黏接劑層用的黏接劑樹脂組成物，並在例如80℃～180℃的溫度下乾燥後，進行剝離，由此形成黏接劑層用的樹脂膜，使此樹脂膜與覆蓋用的膜材在例如60℃～220℃的溫度下熱壓接，由此也可形成本實施方式的覆蓋膜。再者，黏接劑層也可如下來使用，即，在任意的基材上通過例如網版印刷法以溶液的狀態塗布黏接劑樹脂組成物形成塗布膜，使其在例如80℃～180℃的溫度下乾燥進行膜化來使用。
＜電路基板＞ 本實施方式的電路基板包括基材、形成於所述基材上的配線層、及包覆配線層的所述覆蓋膜。作為電路基板的基材，並無特別限定，在為FPC的情況下，優選使用與所述覆蓋用膜材相同的材質，更優選使用聚醯亞胺系樹脂制的基材。
＜帶樹脂的銅箔＞ 本實施方式的帶樹脂的銅箔包括包含所述樹脂膜或所述黏接劑樹脂組成物的黏接劑層及銅箔。
黏接劑層的厚度例如優選為處於0.1 μm～125 μm的範圍內，更優選為0.3 μm～100 μm的範圍內。若黏接劑層的厚度未滿所述下限值，則有時會出現無法保證充分的黏接性等的問題。另一方面，若黏接劑層的厚度超過所述上限值，則會出現尺寸穩定性下降等的不良情況。另外，就低介電常數化及低介電損耗正切化的觀點而言，黏接劑層的厚度優選為設為3 μm以上。
在本實施方式的帶樹脂的銅箔中，作為銅箔的材質，優選以銅或銅合金為主成分者。銅箔的厚度優選為35 μm以下，更優選為5 μm～25 μm的範圍內。就生產穩定性及處理性的觀點而言，銅箔的厚度的下限值優選為設為5 μm。再者，銅箔可為壓延銅箔，也可為電解銅箔。另外，作為銅箔，可使用市售的銅箔。
本實施方式的帶樹脂的銅箔例如可通過準備樹脂膜，濺鍍金屬而形成遮蔽層後，利用例如鍍銅形成銅層來製備，也可通過利用與銅箔熱壓接等的方法進行層壓而製備。
並且，本實施方式的帶樹脂的銅箔也可通過在銅箔之上流延用於形成樹脂層的塗布液，進行乾燥製成塗布膜後，進行熱處理來製備。
＜覆金屬層壓板＞ 本實施方式的覆金屬層壓板是具有絕緣樹脂層、層壓於所述絕緣樹脂層的至少單側的面上的包含所述樹脂膜或所述黏接劑樹脂組成物的黏接劑層、及介隔所述黏接劑層而層壓於所述絕緣樹脂層的金屬層的所謂三層覆金屬層壓板。三層覆金屬層壓板中，只要黏接劑層設置於絕緣樹脂層的單面或雙面即可，金屬層只要介隔黏接劑層而設置於絕緣樹脂層的單面或雙面即可。即，本實施方式的覆金屬層壓板既可為單面覆金屬層壓板，也可為雙面覆金屬層壓板。通過對本實施方式的覆金屬層壓板的金屬層進行蝕刻等以進行配線電路加工，可製造單面FPC或雙面FPC。
作為絕緣樹脂層，只要包括具有電絕緣性的樹脂則並無特別限定，例如可列舉聚醯亞胺、環氧樹脂、酚樹脂、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、矽酮、ETFE等，優選包括聚醯亞胺。構成絕緣樹脂層的聚醯亞胺層可為單層也可為多層，優選包含非熱塑性聚醯亞胺層。
絕緣樹脂層的厚度例如優選為處於1 μm～125 μm的範圍內，更優選為5 μm～100 μm的範圍內。若絕緣樹脂層的厚度未滿所述下限值，則有時會出現無法保證充分的電絕緣性等的問題。另一方面，若絕緣樹脂層的厚度超過所述上限值，則會出現容易出現覆金屬層壓板的翹曲等的不良情況。另外，絕緣樹脂層的厚度與黏接層的厚度的比（絕緣樹脂層的厚度/黏接層的厚度）優選為0.5～2.0的範圍內。通過設為此種比率，可抑制覆金屬層壓板的翹曲。
絕緣樹脂層也可視需要含有填料。作為填料，例如可列舉二氧化矽、氧化鋁、氧化鎂、氧化鈹、氮化硼、氮化鋁、氮化矽、氟化鋁、氟化鈣、有機膦酸的金屬鹽等。這些可使用一種或混合兩種以上來使用。
黏接劑層的厚度例如優選為處於0.1 μm～125 μm的範圍內，更優選為0.3 μm～100 μm的範圍內。在本實施方式的三層覆金屬層壓板中，若黏接劑層的厚度未滿所述下限值，則有時會出現無法保證充分的黏接性等的問題。另一方面，若黏接劑層的厚度超過所述上限值，則會出現尺寸穩定性下降等的不良情況。另外，就作為絕緣樹脂層與黏接劑層的層壓體的絕緣層整體的低介電常數化及低介電損耗正切化的觀點而言，黏接劑層的厚度優選為設為3 μm以上。
本實施方式的覆金屬層壓板中的金屬層的材質並無特別限制，例如可列舉：銅、不鏽鋼、鐵、鎳、鈹、鋁、鋅、銦、銀、金、錫、鋯、鉭、鈦、鉛、鎂、錳及這些的合金等。其中，特別是優選為銅或銅合金。
金屬層的厚度並無特別限定，例如在使用銅箔作為金屬層的情況下，優選為35 μm以下，更優選為以5 μm～25 μm的範圍內為宜。就生產穩定性及處理性的觀點而言，銅箔的厚度的下限值優選為設為5 μm。再者，在使用銅箔的情況下，可為壓延銅箔，也可為電解銅箔。另外，作為銅箔，可使用市售的銅箔。
作為金屬層，在使用銅箔的情況下，所述銅箔優選為包括母材銅箔、以及形成於所述母材銅箔中的黏接劑層（或絕緣樹脂層）形成面側的表面上的防鏽處理層。另外，除了所述防鏽處理以外，也可出於提高黏接力的目的而對銅箔的表面實施例如利用側壁（siding）、鋁醇化物、鋁螯合物、矽烷偶合劑等的表面處理。
＜多層電路基板＞ 本實施方式的多層電路基板包括包含經層壓的多個絕緣樹脂層的層壓體、及埋入至所述層壓體的內部的一層以上的導體電路層，所述多個絕緣樹脂層中的至少一層以上由具有黏接性並且包覆所述導體電路層的黏接劑層形成，所述黏接劑層包含所述樹脂膜或所述黏接劑樹脂組成物。
本實施方式的多層電路基板具有至少兩層以上的絕緣樹脂層及至少兩層以上的導體電路層，所述導體電路層中的至少一層是由黏接劑層包覆的導體電路層。包覆導體電路層的黏接劑層既可局部地包覆導體電路層的表面，也可包覆導體電路層的整個表面。另外，本實施方式的多層電路基板也可任意地具有露出至多層電路基板的表面的導體電路層。另外，也可具有與導體電路層相接的層間連接電極（通孔（via）電極）。
導體電路層是在絕緣樹脂層的單面或雙面以規定的圖案形成有導體電路者。另外，導體電路既可以是絕緣樹脂層的表面的圖案形成，也可以是鑲嵌（埋入）式的圖案形成。
實施例 以下示出實施例，對本發明的特徵進行更具體的說明。但是，本發明的範圍不限定於實施例。再者，以下的實施例中，只要並無特別說明，則各種測定、評價是依照下述內容。
[胺價的測定方法] 將約2 g的二聚物二胺組成物稱量至200 mL～250 mL的三角燒瓶中，使用酚酞作為指示劑，滴加0.1 mol/L的乙醇性氫氧化鉀溶液直至溶液呈淺粉色，使其溶解至進行了中和的丁醇約100 mL中。在其中加入3滴～7滴酚酞溶液，利用0.1 mol/L的乙醇性氫氧化鉀溶液一面攪拌一面進行滴定，直至樣本的溶液變為淡粉色。向其中加入5滴溴酚藍溶液，利用0.2 mol/L的鹽酸/異丙醇溶液一面攪拌一面進行滴定，直至樣本溶液變為黃色。 胺價是通過以下的式（1）算出。 胺價={(V2 ×C2 )-(V1 ×C1 )}×MKOH /m ･･･（1） 此處，胺價為由mg-KOH/g所表示的值，MKOH 為氫氧化鉀的分子量56.1。另外，V、C分別是滴定中使用的溶液的體積與濃度，下標的1、2分別表示0.1 mol/L乙醇性氫氧化鉀溶液、0.2 mol/L的鹽酸/異丙醇溶液。並且，m是由克（gram）所表示的樣本重量。
[聚醯亞胺的重量平均分子量（Mw）的測定] 重量平均分子量是通過膠體滲透層析儀（gel permeation chromatograph）（東曹（TOSOH）股份有限公司製造，使用HLC-8220GPC）來進行測定。使用聚苯乙烯作為標準物質，並對展開溶媒使用四氫呋喃（THF）。
[GPC及色譜圖的面積百分率的算出] 關於GPC，對利用200 μL的乙酸酐、200 μL的吡啶及2 mL的THF將20 mg的二聚物二胺組成物加以前處理而成的100 mg的溶液，利用10 mL的THF（含有1000 ppm的環己酮）進行稀釋，製備樣本。對所製備的樣本，使用東曹（TOSOH）股份有限公司製造的商品名：HLC-8220 GPC以管柱為TSK-gel G2000HXL、G1000HXL、流量為1 mL/min、管柱（烘箱）溫度為40℃、注入量為50 μL的條件進行測定。再者，環己酮是為了修正流出時間而作為標準物質來處理。
此時，以環己酮的主峰的峰頂自保留時間（retention time）27分鐘變為31分鐘的方式、且以所述環己酮的主峰的峰始至峰終為2分鐘的方式進行調整，並且以將環己酮的峰值除外的主峰的峰頂自18分鐘變為19分鐘的方式、且以將所述環己酮的峰值除外的主峰的峰始至峰終為止自2分鐘變為4分鐘30秒的條件，對各成分（a）～成分（c）進行檢測； （a）由主峰所表示的成分； （b）由以主峰中的保留時間遲的時間側的極小值為基準，在較其遲的時間檢測出的GPC峰值所表示的成分； （c）由以主峰中的保留時間早的時間側的極小值為基準，在較其早的時間檢測出的GPC峰值所表示的成分。
[介電特性評價] 使用矢量網絡分析儀（安捷倫（Agilent）公司製造，商品名：矢量網絡分析儀（vector network analyzer）E8363C）及SPDR共振器，將樹脂片（硬化後的樹脂片）在溫度23℃、濕度50%的條件下放置24小時後，測定頻率10 GHz下的介電常數（ε1 ）及介電損耗正切（Tanδ1 ）。作為表示樹脂層壓體的介電特性的指標的E1 是基於所述數學式（i）算出。另外，在23℃下吸水24小時後，測定樹脂片（硬化後的樹脂片）的頻率10 GHz下的介電常數（ε2 ）及介電損耗正切（Tanδ2 ）。作為表示樹脂層壓體的介電特性的指標的E2 是基於所述數學式（ii）算出。
[吸濕率的測定] 準備2枚樹脂片（硬化後的樹脂片）的試驗片（寬度4 cm×長度25 cm），在80℃下乾燥1小時。乾燥後立即放入至23℃/50%RH的恆溫恆濕室中，靜置24小時以上，根據其前後的重量變化利用下式求出。 吸濕率（重量%）=[(吸濕後重量-乾燥後重量)/乾燥後重量]×100
[玻璃化轉變溫度（Tg）及儲存彈性模量] 玻璃化轉變溫度（Tg）及儲存彈性模量是針對5 mm×20 mm的尺寸的樹脂片（硬化後的樹脂片），使用動態黏彈性測定裝置（DMA：Dubm公司製造，商品名：E4000F），自30℃至400℃以升溫速度4℃/分、頻率11 Hz進行測定。將彈性模量變化（tanδ）最大的溫度設為玻璃化轉變溫度。
[拉伸彈性模量] 拉伸彈性模量是利用以下的順序測定。首先，使用張力測試機（tention tester）（奧利恩泰克（orientec）製造的騰喜龍（Tensilon）），自樹脂片（硬化後的樹脂片）製作試驗片（寬度12.7 mm×長度127 mm）。使用此試驗片，以50 mm/min進行拉伸試驗，求出25℃下的拉伸彈性模量。
[翹曲的評價方法] 翹曲的評價是利用以下的方法來進行。在厚度25 μm的卡普頓膜（kapton film）上或者12 μm的銅箔上以乾燥後的厚度成為25 μm的方式塗布聚醯亞胺黏接劑。在此狀態下，以卡普頓膜（kapton film）及銅箔成為下表面的方式進行放置，測定膜的四角的翹起的高度的平均，將5 mm以下設為「良」，將超過5 mm的情況設為「不可」。
本實施例中使用的省略號表示以下的化合物。 BTDA：3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐（贏創（Evonik）公司製造，商品名：BTDA Ultra Pure） BisDA：4,4'-［丙烷-2,2-二基雙(1,4-伸苯基氧基)］二鄰苯二甲酸二酐（SABIC創新塑料日本有限責任公司（SABIC Innovative Plastics Japan LLC.）製造，商品名：BisDA-1000） BPDA：3,3',4,4'-聯苯基四羧酸二酐 ODPA：4,4'-氧基二鄰苯二甲酸酐 DDA1：對日本禾大（Croda Japan）股份有限公司製造的商品名：普利敏（PRIAMINE）1075進行蒸餾精製而成者（a成分：98.2重量%、b成分：0%、c成分：1.9%、胺價：206 mg KOH/g） DDA2：對日本禾大（Croda Japan）股份有限公司製造的商品名：普利敏（PRIAMINE）1075進行蒸餾精製而成者（a成分：99.2重量%、b成分：0%、c成分：0.8%、胺價：210 mg KOH/g） N-12：十二烷二酸二醯肼 NMP：N-甲基-2-吡咯啶酮 APB：1,3-雙(3-氨基苯氧基)苯 BAPP：2,2-雙[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷 再者，在所述DDA1及DDA2中，b成分、c成分的[%]是指GPC測定中的色譜圖的面積百分率。另外，DDA1及DDA2的分子量是通過下述式（1）算出。 分子量=56.1×2×1000/胺價･･･（1）
[實施例1] 在1000 ml的可分離式燒瓶中裝入55.51 g的BTDA（0.1721莫耳）、94.49 g的DDA1（0.1735莫耳）、210 g的NMP及140 g的二甲苯，在40℃下充分混合1小時，製備聚醯胺酸溶液。將此聚醯胺酸溶液升溫至190℃，加熱攪拌10時，並加入125 g的二甲苯而製備結束醯亞胺化的聚醯亞胺溶液1（固體成分：30重量%，重量平均分子量：82,900）。
[實施例2～實施例12] 除了設為表1中所示的原料組成以外，以與實施例1同樣的方式製備聚醯亞胺溶液2～聚醯亞胺溶液12。
[表1]
如表1所示，在實施例1～實施例12中，獲得了重量平均分子量為40,000～150,000的範圍內的聚醯亞胺。
[實施例13] 在實施例1中所獲得的聚醯亞胺溶液1的169.49 g（固體成分的形式50 g）中調配2.7 g的N-12（0.0105莫耳；相對於BTDA的酮基1莫耳，一級氨基相當於0.35莫耳），加入6.0 g的NMP進行稀釋，進而攪拌1小時，由此獲得黏接劑樹脂組成物1。
將所獲得的黏接劑樹脂組成物1塗布至脫模PET膜（東山膜公司製造，商品名：HY-S05，縱×橫×厚度=200 mm×300 mm×25 μm）的單面，在80℃下進行15分鐘的乾燥，將黏接劑層自脫模PET膜剝離，由此製備厚度為25 μm的樹脂膜1。通過烘箱在溫度160℃、2小時的條件下對此樹脂膜1進行加熱，獲得評價樣本1。將各種特性評價結果示於表2。
[實施例14～實施例24] 代替聚醯亞胺溶液1，而使用聚醯亞胺溶液2～聚醯亞胺溶液12，除此以外，以與實施例13同樣的方式製備黏接劑樹脂組成物2～黏接劑樹脂組成物12及樹脂膜2～樹脂膜12後，獲得評價樣本2～評價樣本12。將各種特性評價結果示於表2。
[表2]
[實施例25] 將實施例13中所獲得的黏接劑樹脂組成物1塗布至聚醯亞胺膜（杜邦（Dupont）公司製造，商品名：卡普頓（kapton）100EN‐S、ε1=3.5、tanδ1=0.012、縱×橫×厚度=200 mm×300 mm×25 μm）的單面，在80℃下進行15分鐘的乾燥，獲得黏接劑層的厚度為25 μm的覆蓋膜1。所獲得的覆蓋膜的翹曲的狀態為「良」。
[實施例26～實施例36] 代替黏接劑樹脂組成物1，而使用黏接劑樹脂組成物2～黏接劑樹脂組成物12，除此以外，以與實施例25同樣的方式製作了覆蓋膜2～覆蓋膜12。所獲得的覆蓋膜2～覆蓋膜12的翹曲的狀態均為「良」。
[實施例37] 將實施例13中所獲得的黏接劑樹脂組成物1塗布至厚度12 μm的電解銅箔的單面，在80℃下進行15分鐘的乾燥，獲得黏接劑層的厚度為25 μm的帶樹脂的銅箔1。所獲得的帶樹脂的銅箔1的翹曲的狀態為「良」。
[實施例38] 將實施例16中所獲得的黏接劑樹脂組成物4塗布至厚度12 μm的電解銅箔的單面，在80℃下進行30分鐘的乾燥，獲得黏接劑層的厚度為50 μm的帶樹脂的銅箔2。
[實施例39] 在實施例38中所獲得的帶樹脂的銅箔2的樹脂表面上塗布黏接劑樹脂組成物4，在80℃下進行30分鐘的乾燥，獲得黏接劑層的厚度為合計100 μm的帶樹脂的銅箔3。
[實施例40] 將實施例13中所獲得的黏接劑樹脂組成物1塗布至脫模PET膜（東山膜公司製造，商品名：HY-S05，縱×橫×厚度=200 mm×300 mm×25 μm）的單面，在80℃下進行30分鐘的乾燥，將黏接劑層自脫模PET膜剝離，由此獲得厚度為50 μm的樹脂膜1'。在厚度12 μm的電解銅箔上，依次層壓樹脂膜1'、聚醯亞胺膜（杜邦（Dupont）公司製造，商品名：卡普頓（kapton）100-EN、厚度25 μm、ε1=3.6、tanδ1=0.084）、樹脂膜1'及厚度12 μm的電解銅箔，使用真空層壓機在溫度160℃、壓力0.8 MPa下，壓接2分鐘，之後在160℃下進行4小時的熱處理，獲得覆銅層壓板1。
[實施例41] 將實施例13中所獲得的黏接劑樹脂組成物1塗布至聚醯亞胺膜（杜邦（Dupont）公司製造，商品名：卡普頓（kapton）50EN、ε1=3.6、tanδ1=0.086、縱×橫×厚度=200 mm×300 mm×12 μm）的單面，在80℃下進行15分鐘的乾燥，製成黏接劑的層厚為25 μm的覆蓋膜1'。在厚度12 μm的電解銅箔上，將覆蓋膜1'以黏接劑樹脂組成物1側與銅箔相接的方式層壓，使用真空層壓機在溫度160℃、壓力0.8 MPa下，壓接2分鐘，之後在160℃下進行2小時的熱處理，獲得覆銅層壓板2。
[實施例42] 在厚度12 μm的壓延銅箔上，層壓實施例13中獲得的樹脂膜1（厚度：25 μm），並將實施例41中獲得的覆蓋膜1'以聚醯亞胺膜側與樹脂膜1相接的方式層壓，進而依次層壓樹脂膜1（厚度：25 μm）、厚度12 μm的壓延銅箔，使用真空層壓機在溫度160℃、壓力0.8 MPa下，壓接2分鐘，之後在160℃下進行2小時的熱處理，獲得覆銅層壓板3。
[實施例43] 準備2枚實施例39中獲得的帶樹脂的銅箔3，在其中一枚帶樹脂的銅箔3的黏接劑樹脂組成物4側層壓聚醯亞胺膜（杜邦（Dupont）公司製造，商品名：卡普頓（kapton）200-EN、厚度50 μm、ε1=3.6、tanδ1=0.084），進而將另一枚帶樹脂的銅箔3以其黏接劑樹脂組成物4側與聚醯亞胺膜相接的方式層壓，使用真空層壓機在溫度160℃、壓力0.8 MPa下，壓接5分鐘，之後在160℃下進行4小時的熱處理，獲得覆銅層壓板4。
[實施例44] 將實施例13中所獲得的黏接劑樹脂組成物1塗布至單面覆銅層壓板（日鐵化工材料（NIPPON STEEL Chemical & Material）公司製造，商品名：埃斯帕奈克斯（espanex）FC12-25-00UEJ、縱×橫×厚度=200 mm×300 mm×25 μm）的聚醯亞胺側，在80℃下進行30分鐘的乾燥，獲得黏接劑層的厚度為50 μm的帶黏接劑的覆銅層壓板1。在帶黏接劑的覆銅層壓板1的黏接劑樹脂組成物1側，將單面覆銅層壓板（日鐵化工材料（NIPPON STEEL Chemical & Material）公司製造，商品名：埃斯帕奈克斯（espanex）FC12-25-00UEJ）以聚醯亞胺相接的方式層壓，使用小型精密壓制機在溫度160℃、壓力4.0 MPa下壓接120分鐘，獲得覆銅層壓板5。
[實施例45] 將實施例44中所獲得的帶黏接劑的覆銅層壓板1彼此以黏接劑樹脂組成物1側相接的方式層壓，使用小型精密壓制機在溫度160℃、壓力4.0 MPa下壓接120分鐘，獲得覆銅層壓板6。
[實施例46] 在單面覆銅層壓板（日鐵化工材料（NIPPON STEEL Chemical & Material）公司製造，商品名：埃斯帕奈克斯（espanex）FC12-25-00UEJ）的聚醯亞胺側，層壓實施例16中所獲得的樹脂膜4（厚度25 μm），進而將單面覆銅層壓板（日鐵化工材料（NIPPON STEEL Chemical & Material）公司製造，商品名：埃斯帕奈克斯（espanex）FC12-25-00UEJ）以聚醯亞胺側與樹脂膜4相接的方式層壓，使用小型精密壓制機在溫度160℃、壓力4.0 MPa下壓接120分鐘，獲得覆銅層壓板7。
[實施例47] 將實施例13中獲得的黏接劑樹脂組成物1塗布至脫模PET膜（東山膜公司製造，商品名：HY-S05，縱×橫×厚度=200 mm×300 mm×25 μm）的單面，在80℃下進行15分鐘的乾燥，將黏接劑層自脫模PET膜剝離，由此獲得厚度為15 μm的樹脂膜1''。在單面覆銅層壓板（日鐵化工材料（NIPPON STEEL Chemical & Material）公司製造，商品名：埃斯帕奈克斯（espanex）FC12-25-00UEJ）的聚醯亞胺側，層壓樹脂膜1''，進而將單面覆銅層壓板（日鐵化工材料（NIPPON STEEL Chemical & Material）公司製造，商品名：埃斯帕奈克斯（espanex）FC12-25-00UEJ）以聚醯亞胺側與樹脂膜1''相接的方式層壓，使用小型精密壓制機在溫度160℃、壓力4.0 MPa下壓接120分鐘，獲得覆銅層壓板8。
[實施例48] 準備雙面覆銅層壓板（日鐵化工材料（NIPPON STEEL Chemical & Material）公司製造，商品名：埃斯帕奈克斯（espanex）FB12-25-00UEY），在其單面的銅箔上利用蝕刻實施電路加工，製備形成有導體電路層的配線基板1。同時，將雙面覆銅層壓板（日鐵化工材料（NIPPON STEEL Chemical & Material）公司製造，商品名：埃斯帕奈克斯（espanex）FB12-25-00UEY）的單面的銅箔蝕刻去除，製備覆銅層壓板9。在配線基板1的導體電路層側的面與覆銅層壓板9的絕緣性基材層側的面之間夾入實施例13中所獲得的樹脂膜1，在層壓的狀態下，以溫度160℃、壓力4.0 MPa下熱壓接120分鐘，製備多層電路基板1。
[實施例49] 準備將液晶聚合物膜（可樂麗（Kuraray）公司製造，商品名：CT-Z，厚度：50 μm、CTE：18 ppm/K、熱變形溫度：300℃、介電常數：3.40、介電損耗正切：0.0022）作為絕緣性基材，在其兩面設置有銅箔（電解銅箔，厚度：9 μm、表面粗糙度Rz：2.0 μm）的覆銅層壓板10，對其單面的銅箔利用蝕刻實施電路加工，製備形成有導體電路層的配線基板2。同時，將覆銅層壓板10的單面的銅箔蝕刻去除，製備覆銅層壓板10'。在配線基板2的導體電路層側的面與覆銅層壓板10'的絕緣性基材層側的面之間夾入實施例13中所獲得的樹脂膜1，在層壓的狀態下，以溫度160℃、壓力4.0 MPa下熱壓接120分鐘，製備多層電路基板2。
[實施例50] 在實施例41中獲得的覆蓋膜1'的黏接劑樹脂組成物1側以相接的方式層壓脫模PET膜（東山膜公司製造，商品名：HY-S05），使用真空層壓機在溫度160℃、壓力0.8 MPa下壓接2分鐘。其後，將實施例13中所獲得的黏接劑樹脂組成物1以乾燥後的厚度成為25 μm的方式塗布至覆蓋膜1'的聚醯亞胺膜側，在80℃下進行15分鐘的乾燥。進而，在乾燥後的黏接劑樹脂組成物1側以相接的方式層壓脫模PET膜（東山膜公司製造，商品名：HY-S05），使用真空層壓機在溫度160℃、壓力0.8 MPa下壓接2分鐘，製備在聚醯亞胺膜的兩面具有黏接劑層的聚醯亞胺黏接劑層壓體1。
以上，出於例示的目的而對本發明的實施方式進行了詳細說明，但本發明不受所述實施方式的制約，可進行多種變形。
無。
無

Claims (9)

  1. 一種樹脂膜，其特徵在於，含有聚醯亞胺作為樹脂成分，其中，所述聚醯亞胺是使四羧酸酐成分與二胺成分反應而成，相對於全部二胺成分，所述二胺成分含有40莫耳%以上的二聚物二胺組成物，所述二聚物二胺組成物以二聚酸的兩個末端羧酸基被取代為一級氨基甲基或氨基而成的二聚物二胺為主成分，並且，所述樹脂膜滿足下述的構成I及構成II：構成I：基於下述的數學式(i)而算出，表示23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下調濕24小時後的10GHz下的介電特性的指標即E1值為0.010以下，
    Figure 108134980-A0305-13-0001-3
     數學式(i)中，ε1表示在23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下，即常態下調濕24小時後，通過分離式介電諧振器測定的10GHz下的介電常數，Tanδ1表示在23℃、50%RH的恆溫恆濕條件下調濕24小時後，通過分離式介電諧振器測定的10GHz下的介電損耗正切；構成II：基於下述的數學式(ii)而算出，表示23℃下吸水24小時後的10GHz下的介電特性的指標即E2值中，E2值相對於所述E1值的比，即E2/E1為3.0~1.0的範圍內，
    Figure 108134980-A0305-13-0002-4
     數學式(ii)中，ε2表示在23℃下吸水24小時後，通過分離式介電諧振器測定的10GHz下的介電常數，Tanδ2表示在23℃下吸水24小時後，通過分離式介電諧振器測定的10GHz下的介電損耗正切，所述聚醯亞胺中，以對於所述二聚物二胺組成物使用膠體滲透層析法進行測定而得的色譜圖的面積百分率計，下述成分a~成分c中的所述成分c為2%以下，所述成分a為96%以上；成分a：二聚物二胺；成分b：將碳數處於10~40的範圍內的一元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的單胺化合物；成分c：將碳數處於41~80的範圍內的具有烴基的多元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的胺化合物，其中，所述二聚物二胺除外，在所述成分b與所述成分c的所述色譜圖的所述面積百分率的比率b/c為1以上的情況下，所述四羧酸酐成分與所述二胺成分的莫耳比即四羧酸酐成分/二胺成分為0.97以上且未滿1.0，在所述成分b與所述成分c的所述色譜圖的所述面積百分率的比率b/c未滿1的情況下，所述四羧酸酐成分與所述二胺成分的莫耳比即四羧酸酐成分/二胺成分為0.97以上且1.008以下。
  2. 一種覆蓋膜，其特徵在於，層壓有黏接劑層與覆蓋用膜材層，其中，所述黏接劑層包含如申請專利範圍第1項所述的樹脂膜。
  3. 一種電路基板，包括基材、形成於所述基材上的配線層、及包覆所述配線層的如申請專利範圍第2項所述的覆蓋膜。
  4. 一種帶樹脂的銅箔，其特徵在於，層壓有黏接劑層與銅箔，其中，所述黏接劑層包含如申請專利範圍第1項所述的樹脂膜。
  5. 一種覆金屬層壓板，其特徵在於，具有絕緣樹脂層、層壓於所述絕緣樹脂層的至少單側的面上的黏接劑層、及介隔所述黏接劑層而層壓於所述絕緣樹脂層的金屬層，其中，所述黏接劑層包含如申請專利範圍第1項所述的樹脂膜。
  6. 一種多層電路基板，其特徵在於，包括包含經層壓的多個絕緣樹脂層的層壓體、及埋入至所述層壓體的內部的一層以上的導體電路層，其中，所述多個絕緣樹脂層中的至少一層以上由具有黏接性並且包覆所述導體電路層的黏接劑層形成，所述黏接劑層包含如申請專利範圍第1項所述的樹脂膜。
  7. 一種聚醯亞胺，其特徵在於，其是使四羧酸酐成分與二胺成分反應而成，其中，相對於全部二胺成分，所述二胺成分含有40莫耳%以上的二聚物二胺組成物，所述二聚物二胺組成物以二 聚酸的兩個末端羧酸基被取代為一級氨基甲基或氨基而成的二聚物二胺為主成分，以對於所述二聚物二胺組成物使用膠體滲透層析法進行測定而得的色譜圖的面積百分率計，下述成分a~成分c中的所述成分c為2%以下，所述成分a為96%以上；成分a：二聚物二胺；成分b：將碳數處於10~40的範圍內的一元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的單胺化合物；成分c：將碳數處於41~80的範圍內的具有烴基的多元酸化合物的末端羧酸基取代為一級氨基甲基或氨基而獲得的胺化合物，其中，所述二聚物二胺除外，在所述成分b與所述成分c的所述色譜圖的所述面積百分率的比率b/c為1以上的情況下，所述四羧酸酐成分與所述二胺成分的莫耳比即四羧酸酐成分/二胺成分為0.97以上且未滿1.0，在所述成分b與所述成分c的所述色譜圖的所述面積百分率的比率b/c未滿1的情況下，所述四羧酸酐成分與所述二胺成分的莫耳比即四羧酸酐成分/二胺成分為0.97以上且1.008以下。
  8. 如申請專利範圍第7項所述的聚醯亞胺，其特徵在於，相對於所述四羧酸酐成分的總量，含有50莫耳%以上的3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐。
  9. 一種黏接劑樹脂組成物，其特徵在於，包含下述A成分及B成分：A成分：如申請專利範圍第8項所述的聚醯亞胺、及 B成分：具有至少兩個一級氨基作為官能基的氨基化合物，並且以相對於自所述A成分中的3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐衍生的3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐殘基的酮基1莫耳，所述一級氨基以合計計成為0.004莫耳至1.5莫耳的範圍內的方式含有所述B成分。
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