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TWI755591B - 用於半導體封裝的樹脂組成物、使用其之預浸體及金屬包覆積層板 - Google Patents

用於半導體封裝的樹脂組成物、使用其之預浸體及金屬包覆積層板 Download PDF

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TWI755591B
TWI755591B TW108112259A TW108112259A TWI755591B TW I755591 B TWI755591 B TW I755591B TW 108112259 A TW108112259 A TW 108112259A TW 108112259 A TW108112259 A TW 108112259A TW I755591 B TWI755591 B TW I755591B
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TW
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thermosetting resin
resin composition
semiconductor encapsulation
group
weight
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TW108112259A
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沈昌補
宋昇炫
文化姸
閔鉉盛
沈熙用
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南韓商Ｌｇ化學股份有限公司
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Abstract

本揭露內容涉及一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、預浸體以及金屬包覆積層板。更特定言之，本揭露內容涉及一種用於半導體封裝且具有小於或等於230℃的玻璃轉化溫度的熱固性樹脂組成物、包含組成物的預浸體以及金屬包覆積層板，熱固性樹脂組成物包含含有特定官能基的胺化合物、熱固性樹脂、熱塑性樹脂以及無機填充劑。

Description

用於半導體封裝的樹脂組成物、使用其之預浸體及金屬包覆積層板
本揭露內容涉及一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、預浸體以及金屬包覆積層板。更特定言之，本揭露內容涉及能夠實現低玻璃轉化溫度、低模數以及低熱膨脹係數且藉由極佳流動性將翹曲降至最低的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，預浸體以及金屬包覆積層板。
相關申請案之交叉參考
本申請案主張經韓國智慧財產局2018年4月10日申請的韓國專利申請案第10-2018-0041697號、2018年6月20日申請的第10-2018-0071076號、2019年3月28日申請的第10-2019-0036079號以及2019年3月28日申請的第10-2019-0036078號的權益，所述申請案的揭露內容以全文引用之方式併入本文中。
根據先前技術的用於印刷電路板中的銅包覆積層板藉由 使玻璃織物基板浸漬熱固性樹脂清漆、半固化基板以形成預浸體且隨後連同銅箔加壓及加熱預浸體來製造。預浸體經再次使用以在此銅包覆積層板上建構電路圖案且在電路圖案上累積。
近年來，對於改進電子裝置、通訊裝置、個人電腦、智能電話及類似者的效能、厚度以及重量的需求已經增大，且因此半導體封裝亦需變薄。同時，對用於半導體封裝的更薄印刷電路板的需求不斷增大。
然而印刷電路板的剛度在薄化製程期間降低，且半導體封裝的翹曲問題歸因於晶片與印刷電路板之間熱膨脹係數的差而出現。此翹曲因諸如回焊(reflow)的高溫製程變而得更加嚴重，以所述高溫製程方式使得印刷電路板不恢復至其初始狀態。
為了改善翹曲現象，已經對於降低所述基板的熱膨脹係數的技術作出研究。舉例而言，已經提出用大量填充劑填充預浸體的技術。然而，當填充劑僅僅以高含量填充在預浸體中時，存在預浸體的流動性降低的侷限性。
因此，必需產生在降低翹曲的出現時藉由極佳流動性具有低熱膨脹係數的預浸體及金屬包覆積層板。
本揭露內容將提供一種能夠實現低玻璃轉化溫度、低模數以及低熱膨脹係數且藉由極佳流動性將翹曲降至最低的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物。
本揭露內容亦將提供一種包含用於半導體封裝的熱固性 樹脂組成物的預浸體。
本揭露內容亦將提供一種包含預浸體的金屬包覆積層板。
提供一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，包含胺化合物、熱固性樹脂、熱塑性樹脂以及無機填充劑，所述胺化合物含有由以下所構成的族群中選出的至少一種類型的官能基中的一者或多者：碸基；羰基；鹵基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20烷基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C6至C20芳基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C2至C30雜芳基；以及經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20伸烷基，其中玻璃轉化溫度為小於或等於230℃。
另外，提供一種藉由將用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物浸漬至織物基板中來製備的預浸體。
又，提供一種金屬包覆積層板，包含預浸體；以及藉由加熱及加壓與預浸體形成一體的金屬箔。
本揭露內容可提供一種能夠實現低玻璃轉化溫度、低模數以及低熱膨脹係數且藉由極佳流動性將翹曲降至最低的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，使用其所製備的預浸體以及包含預浸體的金屬包覆積層板。
在下文中，將更詳細地描述根據本發明的特定實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、使用其的預浸體以及金屬包覆積層板。
根據本揭露內容的一實施例，提供一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，包含胺化合物、熱固性樹脂、熱塑性樹脂以及無機填充劑，所述胺化合物含有由以下所構成的族群中選出的至少一種類型的官能基中的一者或多者：碸基；羰基；鹵基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20烷基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C6至C20芳基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C2至C30雜芳基；以及經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20伸烷基，玻璃轉化溫度為小於或等於230℃。
諸位發明人已經對用於半導體封裝的材料進行研究且經由實驗發現具有上文所描述的特徵的組成物可確保極佳流動性，可達成低玻璃轉化溫度、低模數以及低熱膨脹係數(coefficient of thermal expansion；CTE)，且可將翹曲降至最低，從而完成本發明。
更特定言之，根據實施例的用於半導體封裝的組成物包含含有由以下所構成的族群中選出的至少一種類型的官能基中的一者或多者的胺化合物：碸基；羰基；鹵基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20烷基；經硝基、 氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C6至C20芳基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C2至C30雜芳基；以及經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20伸烷基，且此胺化合物藉由含有強拉電子基團(electron-withdrawing group；EWG)而展現相對低反應性，使得熱固性樹脂組成物的固化反應可易於控制。
詳言之，按胺化合物的100重量份計，根據實施例的用於半導體封裝的樹脂組成物包含呈小於或等於400重量份的量的熱固性樹脂，使得熱固性樹脂可均一地固化至充足水準，而不受以高含量添加之填充劑的影響。因此，最終產物的可靠性可增強，諸如韌性的機械特性可增大，且玻璃轉化溫度可降至小於或等於230℃。
習知地，當胺固化劑過量添加時，如按胺固化劑的100重量份計，添加呈小於或等於400重量份的量的熱固性樹脂，流動性及成型性歸因於熱固性樹脂的過度固化而降低。
然而，如上文所描述，含有拉電子基團(electron withdrawing group；EWG)的反應性降低的特定胺固化劑可在即使其過量添加時抑制熱固性樹脂的固化速率快速升高。因此，即使當長時間存儲在用於半導體封裝的樹脂組成物中或自其獲得的預浸體時，高流動性可呈現且因此極佳成型性可達成。
按胺固化劑的100重量份計，熱固性樹脂可呈小於或等於400重量份、150重量份至400重量份、180重量份至300重量份、180重量份至290重量份或190重量份至290重量份的量包含。當胺固化劑或熱固性樹脂為兩種或多於兩種類型的混合物 時，熱固性樹脂混合物的量按胺固化劑混合物的100重量份計可為小於或等於400重量份、150重量份至400重量份、180重量份至300重量份、180重量份至290重量份或190重量份至290重量份。
當按胺固化劑的100重量份計，包含超過400重量份的過量熱固性樹脂時，歸因於固化密度及高含量的填充劑而難以均一地將熱固性樹脂固化至充足水準。因此，最終產物的可靠性可降低，且諸如韌性的機械特性可降低。
用於半導體封裝的樹脂組成物可具有藉由以下等式1計算出的大於或等於1.4、1.4至2.5、1.45至2.5、1.45至2.1、1.45至1.8或1.49至1.75的當量比。
[等式1]當量比=含於所述胺固化劑中之總活性氫當量/含於所述熱固性樹脂中的總可固化官能基當量
更特定言之，在等式1中，含於胺固化劑中的總活性氫當量為藉由胺固化劑的總重量(單位：公克)除以胺固化劑的活性氫當量重量(公克/當量)獲得的值。
當胺固化劑為兩種或多於兩種類型的化合物的混合物時，總活性氫當量可藉由每一化合物的重量(單位：公克)除以活性氫當量重量(公克/當量)且將其相加來獲得。
含於胺固化劑中的活性氫是指含於存在於胺固化劑中的胺基(-NH2)中的氫原子，且活性氫可藉由與熱固性樹脂的可固化官能基反應而形成固化結構。
在等式1中，含於熱固性樹脂中的總可固化官能基當量 為藉由熱固性樹脂的總重量(單位：公克)除以熱固性樹脂的可固化官能基當量重量(公克/當量)獲得的值。
當熱固性樹脂為兩種或多於兩類型的化合物的混合物時，總可固化官能基當量可藉由每一化合物的重量(單位：公克)除以可固化官能基當量重量(公克/當量)且將其相加來獲得。
含於熱固性樹脂中的可固化官能基是指藉由與胺固化劑的活性氫反應形成固化結構的官能基，且可固化官能基的類型可取決於熱固性樹脂的類型而改變。
舉例而言，當環氧樹脂用作熱固性樹脂時，含於環氧樹脂中的可固化官能基可為環氧基，且當雙順丁烯二醯亞胺樹脂用作熱固性樹脂時，含於雙順丁烯二醯亞胺樹脂中的可固化官能基可為順丁烯二醯亞胺基。
亦即，滿足藉由等式1計算出的大於或等於1.4的當量比的用於半導體封裝的樹脂組成物意謂含有足夠胺固化劑使得含於熱固性樹脂中的全部可固化官能基可引起固化反應。因此，當藉由等式1計算出的用於半導體封裝的樹脂組成物中的當量比降低至小於1.4時，熱固性樹脂歸因於以高含量添加的填充劑的影響而很難均一地固化至充足水準，使得最終產物的可靠性及機械特性降低。
胺化合物可為胺化合物，含有由以下所構成的族群中選出的至少一個官能基及2個至5個胺基：碸基；羰基；鹵基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20烷基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C6至C20芳基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵 基取代的C2至C30雜芳基；以及經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20伸烷基。
更特定言之，胺化合物可包括由以下化學式1至化學式3所構成的族群中選出的至少一種化合物：
Figure 108112259-A0305-02-0010-1
在化學式1中，A為碸基、羰基或C1至C10伸烷基，X1至X8各獨立地為硝基、氰基、氫原子、鹵基、C1至C6烷基、C6至C15芳基或C2至C20雜芳基，R1、R1'、R2以及R2'各獨立地為氫原子、鹵基、C1至C6烷基、C6至C15芳基或C2至C20雜芳基，且n為1至10之整數。
C1至C10伸烷基、C1至C6烷基、C6至C15芳基以及C2至C20雜芳基可獨立地經由硝基、氰基以及鹵基所構成的族群中選出的至少一個官能基取代。
Figure 108112259-A0305-02-0010-2
在化學式2中，Y1至Y8各獨立地為硝基、氰基、氫原子、鹵基、C1至C6烷基、C6至C15芳基或C2至C20雜芳基，R3、 R3'、R4以及R4'各獨立地為氫原子、鹵基、C1至C6烷基、C6至C15芳基或C2至C20雜芳基，且m為1至10之整數，且C1至C6烷基、C6至C15芳基以及C2至C20雜芳基可獨立地經取代由硝基、氰基以及鹵基所構成的族群中選出的至少一個官能基。
Figure 108112259-A0305-02-0011-3
在化學式3中，Z1至Z4各獨立地為硝基、氰基、氫原子、鹵基、C1至C6烷基、C6至C15芳基或C2至C20雜芳基，R5、R5'、R6以及R6'各獨立地為氫原子、鹵基、C1至C6烷基、C6至C15芳基或C2至C20雜芳基，且C1至C6烷基、C6至C15芳基以及C2至C20雜芳基可獨立地經由硝基、氰基以及鹵基所構成的族群中選出的至少一個官能基取代。
烷基為自烷衍生的單價官能基，舉例而言，諸如甲基、乙基、丙基、異丁基、第二丁基、第三丁基、戊基、己基及類似者的線性、分支鏈或環狀基團。含於烷基中的氫原子可各自經取代基取代。
伸烷基為自烷衍生的二價官能基，舉例而言，諸如亞甲基、伸乙基、伸丙基、伸異丁基、伸第二丁基、伸第三丁基、伸戊基、伸己基及類似者的線性、分支鏈或環狀基團。含於伸烷基中的氫原子可各自經與烷基相同的的取代基取代。
芳基為自芳烴衍生的單價官能基，舉例而言，單環或多 環。單環芳基的特定實例包含但不限於苯基、聯苯基、聯三苯基、芪基及類似者。多環芳基的實例包含但不限於萘基、蒽基、菲基、芘基、苝基、屈基、芴基及類似者。含於芳基中的氫原子可各自經與烷基相同的取代基取代。
雜芳基為含有O、N或S的雜環基，且碳原子數目不受特別限制，但可為2至30。雜芳基的實例包含但不限於：噻吩基、呋喃基、吡咯基、咪唑基、噻唑基、噁唑基、噁二唑基、三唑基、吡啶基、二吡啶基、三嗪基、吖啶基、噠嗪基、喹啉基、異喹啉基、吲哚基、咔唑基、苯并噁唑基、苯并咪唑基、苯并噻唑基、苯并咔唑基、苯并噻吩基、二苯并噻吩基、苯并呋喃基、二苯并呋喃基及類似者。含於雜芳基中的氫原子可各自經與烷基相同的的取代基取代。
術語「經取代」意謂另一官能基代替化合物中的氫原子結合，取代的位置不受限制，只要其為氫原子經取代的位置，亦即，取代基可取代的位置，且當兩個或多於兩個取代基取代時兩個或多於兩個取代基可彼此相同或不同。
更特定言之，化學式1可包含由以下化學式1-1表示的化合物。
Figure 108112259-A0305-02-0012-4
在化學式1-1中，A、X1至X8、R1、R1'、R2、R2'以及n如上 文化學式1中所定義。
化學式1-1的特定實例包含4,4'-二胺基二苯基碸(其中在化學式1-1中，A為碸基，X1至X8、R1、R1'、R2以及R2'各獨立地為氫原子，且n為1)、雙(4-胺基苯基)甲酮(其中在化學式1-1中，A為羰基，X1、X2、R1、R1'、R2以及R2'各獨立地為氫原子，且n為1)、4,4'-(全氟丙烷-2,2-二基)二苯胺(其中在化學式1-1中，A為全氟丙烷-2,2-二基，X1至X8、R1、R1'、R2以及R2'各獨立地為氫原子，且n為1)、4,4'-(2,2,2-三氟乙烷-1,1-二基)二苯胺(其中在化學式1-1中，A為2,2,2-三氟乙烷-1,1-二基，X1至X8、R1、R1'、R2以及R2'各獨立地為氫原子，且n為1)及類似者。
另外，化學式2可包括由以下化學式2-1表示的化合物。
Figure 108112259-A0305-02-0013-5
在化學式2-1中，Y1至Y8、R3、R3'、R4、R4'以及m如上文化學式2中所定義。
化學式2-1的特定實例包含2,2',3,3',5,5',6,6'-八氟聯苯-4,4'-二胺(其中在化學式2-1中，Y1至Y8為鹵原子(氟基)，R3、R3'、R4以及R4'各獨立地為氫原子，且m為1)、2,2'-雙(三氟甲基)聯苯-4,4'-二胺(Y2及Y7各獨立地為三氟甲基，Y1、Y3、Y4、Y5、Y6以及Y8為氫原子，R3、R3'、R4以及R4'各獨立地為氫原子，且 m為1)及類似者。
另外，化學式3可包含由以下化學式3-1表示的化合物。
Figure 108112259-A0305-02-0014-6
在化學式3-1中，Z1至Z4、R5、R5'、R6以及R6'如上文化學式3中所定義。
化學式3-1的特定實例包含2,3,5,6-四氟苯-1,4-二胺(其中在化學式3-1中，Z1至Z4為鹵原子(氟基)，且R5、R5'、R6以及R6'各獨立地為氫原子)及類似者。
用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物在固化之後可具有小於或等於230℃、170℃至230℃或180℃至220℃的玻璃轉化溫度，如包含上文所描述的組分。
另外，用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物在固化之後量測在30℃及180℃下可分別具有小於或等於16季帕(Gpa)的儲存模數。用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物在固化之後在260℃下量測可具小於或等於8季帕的儲存模數。
用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物在諸如30℃及180℃的相對低溫度下固化之後具有16季帕的低儲存模數。因此，有可能在相同CTE處呈現相對低應力，且因此使半導體封裝在低至30℃及180℃的溫度下具有相對低翹曲。
由於用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物在固化之後在 260℃下具有上文所描述範圍內的儲存模數，有可能在相同CTE處呈現相對低應力，且因此使半導體封裝在260℃的溫度下具有相對低翹曲。
用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物在固化之後可具有小於或等於12ppm/℃、5ppm/℃至12ppm/℃或4ppm/℃至10ppm/℃的熱膨脹係數(CTE)。
根據實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含胺化合物、熱固性樹脂、熱塑性樹脂以及無機填充劑。
以上組分的含量不受特別限制，但可考慮由根據實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物製備的最終產物的物理特性來判定，且稍後將描述此等組分之間的含量比。
熱固性樹脂可包含環氧樹脂。環氧樹脂不受限制，只要其通常用於用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物中，且可為由以下所構成的族群中選出的至少一者：雙酚A型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆環氧樹脂、苯基芳烷基類環氧樹脂、四苯基乙烷環氧樹脂、萘類環氧樹脂、聯苯類環氧樹脂、二環戊二烯環氧樹脂、以及二環戊二烯類環氧樹脂與萘類環氧樹脂的混合物。
特定言之，環氧樹脂可包含由以下所構成的族群中選出的至少一者：由以下化學式5表示的雙酚型環氧樹脂、由以下化學式6表示的酚醛清漆型環氧樹脂、由以下化學式7表示的苯基芳烷基型環氧樹脂、由以下化學式8表示的四苯基乙烷型環氧樹脂、由以下化學式9及化學式10表示的萘型環氧樹脂、由以下化學式11表示的聯苯型環氧樹脂以及由以下化學式12表示的二環戊二烯型環氧樹脂。
Figure 108112259-A0305-02-0016-7
在化學式5中 R為
Figure 108112259-A0305-02-0016-8
、
Figure 108112259-A0305-02-0016-9
、
Figure 108112259-A0305-02-0016-10
或
Figure 108112259-A0305-02-0016-11
，n為0或1至50的整數。
更特定言之，化學式5的環氧樹脂可取決於R的類型分別為雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚M型環氧樹脂或雙酚S型環氧樹脂。
Figure 108112259-A0305-02-0016-12
在化學式6，R為H或CH3，n為0或1至50的整數。
更特定言之，化學式6的酚醛清漆型環氧樹脂可取決於R的類型分別為苯酚酚醛清漆型環氧樹脂或甲酚酚醛清漆型環氧樹脂。
[化學式7]
Figure 108112259-A0305-02-0017-13
Figure 108112259-A0305-02-0017-14
Figure 108112259-A0305-02-0017-15
Figure 108112259-A0305-02-0017-16
Figure 108112259-A0305-02-0017-17
在化學式11中，n為0或1至50的整數。
[化學式12]
Figure 108112259-A0305-02-0018-18
在化學式12中，n為0或1至50的整數。
同時，熱固性樹脂可進一步包含由以下所構成的族群中選出的至少一種樹脂：雙順丁烯二醯亞胺樹脂、氰酸酯樹脂以及雙順丁烯二醯亞胺-三嗪樹脂。
雙順丁烯二醯亞胺樹脂不受限制，只要其通常用於用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物中，且其類型不受限制。舉例而言，雙順丁烯二醯亞胺樹脂可為由以下所構成的族群中選出的至少一者：由以下化學式13表示的二苯基甲烷型雙順丁烯二醯亞胺樹脂、由以下化學式14表示的伸苯基型雙順丁烯二醯亞胺樹脂、由以下化學式15表示的雙酚A型二苯醚雙順丁烯二醯亞胺樹脂以及由二苯基甲烷型雙順丁烯二醯亞胺及由以下化學式16表示的苯基甲烷型順丁烯二醯亞胺樹脂的寡聚物組成的雙順丁烯二醯亞胺樹脂。
Figure 108112259-A0305-02-0018-19
在化學式13中，R1及R2各自獨立地為H、CH3或C2H5。
Figure 108112259-A0305-02-0019-20
Figure 108112259-A0305-02-0019-21
Figure 108112259-A0305-02-0019-22
在化學式16中，n為0或1至50的整數。
氰酸酯類樹脂的特定實例包含氰酸酯樹脂，且氰酸酯樹脂不受限制，只要其通常用於用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物中。
舉例而言，氰酸酯樹脂可包含由以下化學式17表示的酚醛清漆型氰酸酯樹脂、由以下化學式18表示的二環戊二烯型氰酸酯樹脂、由以下化學式19表示的雙酚型氰酸酯樹脂以及樹脂的一部分形成為三嗪的預聚物。此等單體可單獨使用或兩者或多於兩者組合使用。
Figure 108112259-A0305-02-0020-23
在化學式17中，n為0或1至50的整數。
Figure 108112259-A0305-02-0020-24
在化學式18中，n為0或1至50的整數。
Figure 108112259-A0305-02-0020-25
在化學式19中， R為
Figure 108112259-A0305-02-0020-26
、
Figure 108112259-A0305-02-0020-27
、
Figure 108112259-A0305-02-0020-28
或
Figure 108112259-A0305-02-0020-29
。
更特定言之，化學式19的氰酸酯樹脂可取決於R的類型分別為雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚E型氰酸酯樹脂、雙酚F型氰酸酯樹脂或雙酚M型氰酸酯樹脂。
雙順丁烯二醯亞胺樹脂的特定實例包含雙順丁烯二醯亞胺-三嗪樹脂，且雙順丁烯二醯亞胺-三嗪樹脂不受限制，只要其通常用於用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物中。
熱塑性樹脂可在固化之後增大預浸體的韌性，且可降低CTE及模數，從而降低半導體封裝的翹曲。熱塑性樹脂的特定實例包含(甲基)丙烯酸酯類聚合物。
(甲基)丙烯酸酯類聚合物不受特別限制，且舉例而言，含有自(甲基)丙烯酸酯類單體衍生的重複單元及自(甲基)丙烯腈衍生的重複單元的丙烯酸酯共聚物；或含有自丁二烯衍生的重複單元的丙烯酸酯共聚物。舉例而言，(甲基)丙烯酸酯類聚合物可為諸如丙烯酸丁酯、丙烯酸乙酯、丙烯腈、甲基丙烯酸甲酯以及甲基丙烯酸縮水甘油酯的單體以1wt%至40wt%(按單體的總重量計)範圍共聚的共聚物。
(甲基)丙烯酸酯類聚合物可具有500,000至1,000,000的重量平均分子量。當(甲基)丙烯酸酯類聚合物的重量平均分子量過小時，預浸體在固化之後的韌性增大可能不顯著，或CTE及模數可具有略微降低，此在技術上為不利的。當(甲基)丙烯酸酯類聚合物的重量平均分子量過大時，預浸體的流動性可降低。
熱塑性樹脂的含量可考慮最終產物的用途及特徵來判定。舉例而言，按熱固性樹脂的100重量份計，用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含10重量份至200重量份的熱塑性樹脂。
同時，根據實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含上文所描述的胺化合物，且可進一步包含除胺化合物以 外的額外固化劑。
更特定言之，根據實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含由以下所構成的族群中選出的至少一種固化劑：不同於胺化合物的第二胺化合物、酸酐類樹脂、雙順丁烯二醯亞胺樹脂、氰酸酯類樹脂、苯酚酚醛清漆樹脂以及苯并噁嗪樹脂。
此外，根據實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含無機填充劑。
無機填充劑不受限制，只要其通常用於用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物中，且可為二氧化矽、三氫氧化鋁、氫氧化鎂、氧化鉬、鉬酸鋅、硼酸鋅、錫酸鋅、氧化鋁、黏土、高嶺土、滑石、煅燒高嶺土、煅燒滑石、雲母、短玻璃纖維、玻璃細粉以及中空玻璃。
按熱固性樹脂、熱塑性樹脂以及胺化合物的總量的100重量份計，用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可包含30重量份至300重量份、30重量份至200重量份或50重量份至150重量份的無機填充劑。當無機填充劑的量過小時，CTE可升高以在回焊期間引起翹曲，且印刷電路板的剛度可降低。
另外，當使用經表面經處理的填充劑時，具有奈米粒度的小尺寸填充劑及具有微米粒度的大尺寸填充劑二者一起使用以增大填集密度，產生高可填充性。
無機填充劑可包含具有不同平均粒徑的兩種或多於兩種類型的無機填充劑。特定言之，無機填充劑中的至少一者為具有0.1微米至100微米的平均粒徑的無機填充劑，且其他為具有1奈米至90奈米的平均粒徑的無機填充劑。
按具有0.1微米至100微米的平均粒徑的無機填充劑的100重量份計，具有1奈米至90奈米的平均粒徑的無機填充劑的量可為1重量份至30重量份。
無機填充劑可為經矽烷偶合劑表面處理的二氧化矽以改良防潮性及分散性。
作為表面處理無機填充劑的方法，使用矽烷偶合劑作為表面處理劑處理二氧化矽顆粒(乾燥或潮濕)的方法可使用。舉例而言，按二氧化矽顆粒的100重量份計，二氧化矽可藉由使用0.01重量份至1重量份的矽烷偶合劑的濕式方法進行表面處理。
矽烷偶合劑的特定實例包含：胺基矽烷偶合劑，諸如3-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷以及N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷；環氧矽烷偶合劑，諸如3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷；乙烯基矽烷偶合劑，諸如3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷(3-methacryloxypropyltrimethoxysilane)；陽離子矽烷偶合劑，諸如N-2-(N-乙烯基苯甲基胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷氫氯化物；以及苯基矽烷偶合劑。若需要，此等可單獨或以其兩種或超過兩種組合形式使用。
更特定言之，矽烷化合物可包含芳族胺基矽烷或(甲基)丙烯醯矽烷((meth)acrylsilane)。具有0.1微米至100微米的平均粒徑的無機填充劑可為經芳族胺基矽烷處理的二氧化矽，且具有1奈米至90奈米的平均粒徑的無機填充劑可為經(甲基)丙烯醯矽烷處理的二氧化矽。經芳族胺基矽烷處理的二氧化矽的特定實例可為SC2050MTO(由雅都瑪(Admantechs)製造)，且經(甲基)丙烯 醯矽烷處理的二氧化矽的特定實例可為AC4130Y(由尼桑化學(Nissan chemical)製造)。(甲基)丙烯醯基包含丙烯醯基及甲基丙烯醯基兩者。
若需要，根據實施例的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可藉由添加溶劑而用作溶液。溶劑的類型不受特別限制，只要其對樹脂組分具有極佳可溶性，且醇類、醚類、酮類、醯胺類、芳族烴類、酯類或腈類溶劑或類似者可使用。此等溶劑可單獨使用或兩者或多於兩者組合使用。另外，溶劑的含量不受特別限制，只要樹脂組成物可在製備預浸體時浸漬至玻璃織物中。
用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物可進一步包含諸如其他熱固性樹脂、熱塑性樹脂以及寡聚物及其彈性體的各種其他高分子化合物、其他阻燃劑化合物或添加劑，只要樹脂組成物的固有特徵不受損害。此等不受限制，只要其通常用於熱固性樹脂組成物中。此等不受限制，只要其通常用於用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物中。添加劑的實例包含紫外吸收劑、抗氧化劑、光聚合起始劑、螢光增亮劑、光敏劑、顏料、染料、增稠劑、潤滑劑、消泡劑、分散劑、調平劑、增亮劑及類似者，且其可根據目的混合及使用。
根據本揭露內容的另一實施例，提供一種包含用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物及織物基板的預浸體。
預浸體是指其中用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物以半固化狀態浸漬至織物基板中的材料。
織物基板的類型不受特別限制，但可使用：玻璃織物基板；合成織物基板，由具有聚醯胺類樹脂纖維(諸如聚醯胺樹脂 纖維或芳族聚醯胺樹脂纖維)、聚酯類樹脂纖維(諸如聚酯樹脂纖維、芳族聚酯樹脂纖維或全部地芳族聚酯樹脂纖維)、聚醯亞胺樹脂纖維、聚苯并噁唑纖維(polybenzoxazole)或氟樹脂纖維作為主要成分的編織或非編織纖維製成；或紙質基板，具有牛皮紙、棉絨紙或棉絨與牛皮紙漿的混合紙作為主要成分。其中，玻璃織物基板可較佳地使用。玻璃織物基板可改進預浸體的強度且減少預浸體的水吸收以及熱膨脹係數。
玻璃織物基板可選自用作用於各種印刷電路板的材料的玻璃基板。其實例可包含諸如E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、NE玻璃、L玻璃以及Q玻璃的玻璃織物，但本發明不限於此。玻璃基板材料可根據需要、所需目的或效能選擇。玻璃基板的形式通常為編織品(woven fabric)、非編織品、紗束(roving)、短切絲束墊(chopped strand mat)或表面修整墊(surfacing mat)。玻璃基板的厚度不受特別限制，但可使用具有約0.01毫米至0.3毫米的厚度的玻璃基板。在材料當中，玻璃纖維材料在強度及水吸收特性方面可為更佳。
此外，製備預浸體的方法不受特別限制，且預浸體可藉由本領域中眾所周知的方法來製備。舉例而言，作為製備預浸體的方法，浸漬方法、使用各種塗佈機的塗佈法、噴塗方法或類似者可使用。
在浸漬法的情況下，預浸體可藉由製備清漆，且隨後清漆浸漬織物基板來製備。
亦即，預浸體的製備條件不受特定限制，但較佳地用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物在向其中添加溶劑的清漆狀態下 使用。用於樹脂清漆的溶劑不受特別限制，只要其可與樹脂組分混合且具有極佳可溶性。其特定實例可包含：酮，諸如丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮以及環己酮；芳香烴，諸如苯、甲苯以及二甲苯；醯胺，諸如二甲基甲醯胺及二甲基乙醯胺；脂族醇，諸如甲基溶纖劑(methylcellosolve)、丁基溶纖劑；及類似者。
另外，較佳地，在製備預浸體時所使用溶劑的至少80wt%揮發。因此，在製備方法或乾燥條件或類似者中不存在限制。在乾燥時，溫度可為約80℃至200℃，且由於與清漆的膠凝時間的平衡，時間不受特別限制。另外，較佳地，按清漆及基板的樹脂固體含量的總量計，清漆經浸漬使得清漆的樹脂固體含量變為約30wt%至80wt%。
根據本揭露內容的另一實施例，提供一種金屬包覆積層板，包含具有薄片形狀的預浸體；及形成於預浸體的至少一個表面上的金屬箔。
金屬箔包含銅箔；鋁箔；三層複合物箔，具有鎳、鎳磷、鎳錫合金、鎳鐵合金、鉛或鉛錫合金的中間層且具有與兩個表面具有不同厚度的銅層；或兩層複合物箔，其中鋁箔與銅箔組合。
根據較佳實例，金屬箔可為具有約2微米至200微米的厚度的銅箔或鋁箔，較佳地為約2微米至35微米。較佳地，金屬箔可為銅箔。另外，三層複合物箔(其中具有0.5微米至15微米的厚度的銅層及具有10微米至300微米的厚度的銅層層壓在鎳、鎳磷、鎳錫合金、鎳鐵合金、鉛或鉛錫合金的中間層的兩個表面上)或兩層複合物箔(其中鋁箔與銅箔組合)可用作金屬箔。
包含如上文所描述製備的預浸體的至少一個金屬包覆積 層板可經層壓，且用於製造雙側或多層印刷電路板。雙側或多層印刷電路板可藉由在金屬包覆積層板上處理電路來製造，且電路可由通用雙側或多層印刷電路板的製造過程中所執行的方法來處理。
在下文中，將參考以下實例詳言地解釋本發明。然而，此等實例僅為說明本發明，且本發明的範疇不限於此。
<實例及比較例：用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、預浸體以及銅包覆積層板>
(1)製備用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物
組分以40%的固體含量混合在甲基乙基酮中以便具有如以下表1及表2中所示出的組成物，且以400轉/分鐘(rpm)在室溫下攪拌一天以獲得實例及比較例的用於半導體封裝的樹脂組成物(樹脂清漆)。特定言之，在以上實例中製備的樹脂組成物的特定組成物如下表1中所示出，且在比較例中製備的樹脂組成物的特定組成物如以下表2中所示出。
(2)製備預浸體及銅包覆積層板
用於半導體封裝的樹脂組成物(樹脂清漆)浸漬至具有13微米的厚度的玻璃織物(T玻璃#1010，由日東紡(Nittobo)製造)中，且隨後在170℃的溫度下熱風乾2分鐘至5分鐘，從而製備預浸體。
在如上文所描述的製備的兩片預浸體經層壓之後，銅箔(厚度：12微米，由三井(Mitsui)製造)經置放及層壓在其兩個表面上且在220℃的溫度及35公斤/平方公分的壓力下固化100分 鐘，從而製備銅包覆積層板。
<實驗實例：量測在實例及比較例中獲得的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物、預浸體以及銅包覆積層板的物理特性>
在實例及比較例中獲得的熱固性樹脂組成物、預浸體以及銅包覆層板的物理特性藉由以下方法量測，且結果示出於以下表1及表2中。
1.熱膨脹係數(CTE)
在以上實例及比較例中獲得的銅包覆積層板的銅箔層藉由蝕刻移除且隨後在MD方向上製備測試件。此後，使用TMA(由熱力分析儀器分析公司(TA Instruments)製造，Q400)以10℃/分的加熱速率自30℃至260℃量測熱膨脹係數(CTE)。將50℃至150℃範圍內的量測值經列出作為CTE。
2.玻璃轉化溫度(Tg)
在以上實例及比較例中獲得的銅包覆積層板的銅箔層藉由蝕刻移除且隨後在MD方向上製備測試件。此後，玻璃轉化溫度(Tg)在拉伸模式下使用DMA(由熱力分析儀器分析公司製造，Q800)以5℃/分的加熱速率自25℃至300℃量測。tan δ的峰值溫度經判定為Tg。
3.量測儲存模數
在以上實例及比較例中獲得的銅包覆積層板的銅箔層藉由蝕刻移除且隨後在MD方向上製備測試件。此後，儲存模數在拉伸模式下使用DMA(由熱力分析儀器分析公司製造，Q800)以5℃/分的加熱速率自25℃至300℃量測。
4.電路圖案的可填充性
在以上實例及比較例中獲得的預浸體置放於電路圖案(圖案高度：7微米，殘留率：50%)的兩側，且銅箔(厚度：12微米，由三井製造)置放於其上。此在220℃及35公斤/平方公分的條件下按壓100分鐘，接著蝕刻兩側上的銅箔以依據以下標準評估電路圖案的可填充性。
○：無空隙出現
x：空隙出現
5.量測拉伸伸長率
在以上實例及比較例中獲得的15片預浸體經層壓以便使玻璃織物的MD方向及TD方向彼此一致。此在220℃及35公斤/平方公分的條件下按壓100分鐘，接著使用通用測試機器(Universal Testing Machine)(由英斯特朗3365(Instron 3365)製造)根據IPC-TM-650(2.4.18.3)量測MD方向上的拉伸伸長率。
6.量測半導體封裝的翹曲
在以上實例及比較例中獲得的銅包覆積層板的銅箔的一部分由習知蝕刻方法處理以製備印刷電路板(厚度：90微米)。半導體封裝(14.5毫米×14.5毫米×厚度390微米)藉由將半導體晶片(11.5毫米×11.5毫米×厚度80微米)安裝在所製備印刷電路板上來製造。翹曲基於陰影波紋量測理論使用翹曲量測裝置(由AKROMETRIX,THERMOIRE PS 100製造)對所製造半導體封裝進行量測。翹曲針對半導體封裝自30℃至260℃且隨後冷卻至30℃量測。計算最大值與最小值之間的差，且半導體封裝的翹曲依據以下標準評估。
○：翹曲的最大值與最小值之間的差為小於或等於170微米
x：翹曲的最大值與最小值之間的差為大於170微米
7.計算熱應力因子(thermal stress factor)
以下通式1的熱應力因子藉由熱膨脹係數(CTE)乘以自30℃至260℃每1℃處的儲存模數及將其相加來量測。
[通式1]熱應力因子(單位：兆帕)=ʃ[儲存模數* CTE]dT
Figure 108112259-A0305-02-0030-30
Figure 108112259-A0305-02-0031-31
Figure 108112259-A0305-02-0031-32
Figure 108112259-A0305-02-0032-33
[等式1]胺化合物與熱固性樹脂的當量比=(DDS的總活性氫當量+TFB的總活性氫當量+DDM的總活 性氫當量)/{(XD-1000的總環氧當量+NC-3000H的總環氧當量+HP-6000的總環氧當量)+(BMI-2300的總順丁烯二醯亞胺當量)}
在等式1中，DDS的總活性氫當量為藉由DDS的總重量(單位：公克)除以DDS的活性氫當量重量(62公克/當量)獲得的值。
TFB的總活性氫當量為藉由TFB的總重量(單位：公克)除以TFB的活性氫當量重量(80公克/當量)獲得的值。
DDM的總活性氫當量為藉由DDM的總重量(單位：公克)除以DDM的活性氫當量重量(49.5公克/當量)獲得的值。
XD-1000的總環氧當量為藉由XD-1000的總重量(單位：公克)除以XD-1000的環氧當量重量(253公克/當量)獲得的值。
NC-3000H的總環氧當量為NC-3000H的總重量(單位：公克)除以NC-3000H的環氧當量重量(290公克/當量)獲得的值。
HP-6000的總環氧當量為藉由HP-6000的總重量(單位：公克)除以HP-6000的環氧當量重量(250公克/當量)獲得的值。
BMI-2300的總順丁烯二醯亞胺當量為藉由BMI-2300的總重量(單位：公克)除以BMI-2300(179公克/當量)的順丁烯二醯亞胺當量重量獲得的值。
如表1中所示出，已確認實例的包含含有拉電子基團(EWG)的胺化合物的預浸體具有極佳電路圖案可填充性以及小於或等於230℃的玻璃轉化溫度，及10ppm/℃的低CTE。
亦即，已確認按含有拉電子基團(EWG)的胺化合物的 100重量份計，包含呈小於或等於290重量份量的熱固性樹脂，及按熱固性樹脂、熱塑性樹脂以及胺化合物的總量的100重量份計，呈50重量份至150重量份的量的無機填充劑的實例的樹脂組成物(其中胺化合物與熱固性樹脂的當量比為大於或等於1.4)可達成適用於半導體封裝的熱特性、極佳低熱膨脹特徵、流動性以及機械特性。
與此同時，已確認在實例中獲得的每一預浸體具有小於或等於21兆帕的熱應力因子，且使用具有此熱應力因子製造的半導體封裝呈現相對低翹曲。相反，已確認在比較例中獲得的每一預浸體具有超過25兆帕的熱應力因子，且使用具有此高熱應力因子的預浸體製造的半導體封裝呈現相對高翹曲。
無。

Claims (16)

  1. 一種用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，包括含有由以下所構成的族群中選出的至少一種類型的官能基中的一者或多者的胺化合物：碸基；羰基；鹵基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20烷基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C6至C20芳基；經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C2至C30雜芳基；以及經硝基、氰基或鹵基取代或未經硝基、氰基或鹵基取代的C1至C20伸烷基，熱固性樹脂，熱塑性樹脂，以及無機填充劑，其中玻璃轉化溫度為小於或等於230℃，且其中用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物在固化之後在30℃及180℃下量測分別具有小於或等於16季帕的儲存模數。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中按所述胺化合物的100重量份計，所述熱固性樹脂以小於或等於400重量份的量含有。
  3. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中藉由以下等式1計算出的當量比為大於或等於1.4：[等式1] 當量比=含於所述胺化合物中之總活性氫當量/含於所述熱固性樹脂中的總可固化官能基當量。
  4. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中所述胺化合物包括含有2個至5個胺基的芳胺化合物。
  5. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中按所述熱固性樹脂、所述熱塑性樹脂以及所述胺化合物的總量的100重量份計，用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物包括50重量份至150重量份的所述無機填充劑。
  6. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物在固化之後具有小於或等於12ppm/℃的熱膨脹係數(CTE)。
  7. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中用於所述半導體封裝的所述熱固性樹脂組成物在固化之後在260℃下量測具有小於或等於8季帕的儲存模數。
  8. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中所述熱固性樹脂包括由以下所構成的族群中選出的至少一種環氧樹脂：雙酚A型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆環氧樹脂、苯基芳烷基類環氧樹脂、四苯基乙烷環氧樹脂、萘類環氧樹脂、聯苯類環氧樹脂、二環戊二烯環氧樹脂、以及二環戊二烯類環氧樹 脂與萘類環氧樹脂的混合物。
  9. 如申請專利範圍第8項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中所述熱固性樹脂進一步包括由以下所構成的族群中選出的至少一種樹脂：雙順丁烯二醯亞胺樹脂、氰酸酯樹脂以及雙順丁烯二醯亞胺-三嗪樹脂。
  10. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，進一步包括由以下所構成的族群中選出的至少一種固化劑：不同於所述胺化合物的第二胺化合物、酸酐類樹脂、苯酚酚醛清漆樹脂以及苯并噁嗪樹脂。
  11. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中所述熱塑性樹脂包括(甲基)丙烯酸酯類聚合物。
  12. 如申請專利範圍第11項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中所述(甲基)丙烯酸酯類聚合物為丙烯酸酯共聚物，含有自(甲基)丙烯酸酯類單體衍生的重複單元及自(甲基)丙烯腈衍生的重複單元；或丙烯酸酯共聚物，含有自丁二烯衍生的重複單元。
  13. 如申請專利範圍第11項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物，其中所述(甲基)丙烯酸酯類聚合物具有500,000至1,000,000的重量平均分子量。
  14. 如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固 性樹脂組成物，其中所述無機填充劑包括具有不同平均粒徑的兩種或多於兩種類型的無機填充劑，以及所述無機填充劑中的至少一者為具有0.1微米至100微米的平均粒徑的無機填充劑，且其他為具有1奈米至90奈米的平均粒徑的無機填充劑。
  15. 一種預浸體，包括如申請專利範圍第1項所述的用於半導體封裝的熱固性樹脂組成物以及織物基板。
  16. 一種金屬包覆積層板，包括如申請專利範圍第15項所述的具有薄片形狀的預浸體；以及形成於所述預浸體的至少一個表面上的金屬箔。
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