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TW201639225A - 非水電解液用添加劑、非水電解液、蓄電裝置、鋰離子電池及鋰離子電容器 - Google Patents

非水電解液用添加劑、非水電解液、蓄電裝置、鋰離子電池及鋰離子電容器 Download PDF

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TW201639225A
TW201639225A TW105110192A TW105110192A TW201639225A TW 201639225 A TW201639225 A TW 201639225A TW 105110192 A TW105110192 A TW 105110192A TW 105110192 A TW105110192 A TW 105110192A TW 201639225 A TW201639225 A TW 201639225A
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TW
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group
compound
substituted
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carbon atoms
Prior art date
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TW105110192A
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Yuki Kono
Yasuyuki Takai
Koji Fujita
Noriko Yamamoto
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Sumitomo Seika Chemicals
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Abstract

一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（A1）或下述式（A2）所表示的化合物。□式中，Xa 表示與氮原子、Za1 及Za2 一同形成環狀基的基，Za1 及Za2 分別獨立地表示磺醯基或羰基，Ra1 表示亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或者碳數3或4的伸炔基，Ra2 表示氫原子、鹵素原子或亦可經取代的碳數1～4的烷基，Ra3 表示氧原子、亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或者碳數3或4的伸炔基。

Description

非水電解液用添加劑、非水電解液及蓄電裝置
本發明是有關於一種非水電解液用添加劑、非水電解液、及蓄電裝置。
近年來，隨著對解決環境問題、實現可持續的循環型社會的關心提高，正範圍廣泛地進行以鋰離子電池為代表的非水電解液二次電池的研究。鋰離子電池具有高的使用電壓與能量密度，因此作為筆記型電腦、行動電話等的電源而使用。鋰離子電池與鉛電池及鎳鎘電池相比較而言具有高的能量密度，因此期待其實現電池的高容量化。
然而，鋰離子電池具有隨著充放電循環的經過而造成電池的容量降低的問題。容量降低的主要原因例如是隨著長時間的充放電循環，產生由電極反應造成的電解液的分解、電解質於電極活性物質層中的含浸性降低、另外鋰離子的嵌入（intercalation）效率降低。
作為抑制隨著充放電循環而造成電池的容量降低的方法，研究了在電解液中加入各種添加劑的方法。添加劑一般在最初的充放電時分解，於電極表面上形成被稱為「固體電解質界面（SEI）」的覆膜。在最初的充放電循環中形成SEI，因此於其後的充放電中，可抑制於電解液的分解中消耗電，且鋰離子經由SEI而在電極上往返。亦即，SEI的形成可對如下者起到較大的作用：抑制反覆進行充放電循環時的二次電池劣化，使電池特性、保存特性及負載特性等提高。
作為電解液用添加劑，例如在專利文獻1～專利文獻3中揭示了環狀單磺酸酯，在專利文獻4中揭示了含硫芳香族化合物，在專利文獻5中揭示了二硫醚化合物，在專利文獻6～專利文獻9中揭示了二磺酸酯。而且，專利文獻10～專利文獻15揭示了環狀碳酸酯或環狀碸，專利文獻16揭示了具有含氮環狀基及吸電子性基的化合物，專利文獻17揭示了含有包含磺酸醯胺基的化合物的電解液。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開昭63-102173號公報 [專利文獻2]日本專利特開2000-003724號公報 [專利文獻3]日本專利特開平11-339850號公報 [專利文獻4]日本專利特開平05-258753號公報 [專利文獻5]日本專利特開2001-052735號公報 [專利文獻6]日本專利特開2009-038018號公報 [專利文獻7]日本專利特開2005-203341號公報 [專利文獻8]日本專利特開2004-281325號公報 [專利文獻9]日本專利特開2005-228631號公報 [專利文獻10]日本專利特開平04-87156號公報 [專利文獻11]日本專利特開平10-50342號公報 [專利文獻12]日本專利特開平08-45545號公報 [專利文獻13]日本專利特開2001-6729號公報 [專利文獻14]日本專利特開昭63-102173號公報 [專利文獻15]日本專利特開平05-074486號公報 [專利文獻16]日本專利特開2014-127354號公報 [專利文獻17]日本專利特開2014-194866號公報 [非專利文獻]
[非專利文獻1]Geun-Chang, Hyung-Jin kim, Seung-ll Yu, Song-Hui Jun, Jong-Wook Choi, Myung-Hwan Kim. 電化學學會雜誌（Journal of The Electrochemical Society），147，12，4391（2000）
[發明所欲解決之課題]最低未佔用分子軌域（Lowest Unoccupied Molecular Orbital，LUMO）能量低的化合物是優異的電子受體，可在非水電解液二次電池等的電極表面上形成穩定的SEI（例如非專利文獻1）。
專利文獻1～專利文獻9中所揭示的化合物等現有的添加劑的數種雖然顯示低的LUMO能量，但該些化合物具有如下問題：化學性不穩定，容易由於水分及溫度的影響而劣化。例如二磺酸酯化合物雖然顯示低的LUMO能量，但對於水分的穩定性低而容易劣化。因此，在長時間保管二磺酸酯化合物的情況下，需要嚴格的水分含量及溫度的管理。一般情況下，鋰離子電池要求約60℃的耐熱溫度，鋰離子電容器要求約80℃的耐熱溫度。因此，蓄電裝置中所使用的非水電解液用添加劑在高溫下的穩定性的提高是重要的課題之一。
而且，在含有現有的添加劑的電解液的情況下，在反覆進行充放電循環而經過長時間使用蓄電裝置時，蓄電裝置的電池特性容易降低，因此於循環特性的方面要求進一步的改善。
專利文獻10～專利文獻14中所記載的電解液可藉由由於電化學還原分解而生成在負極表面上的SEI，將不可逆的容量降低抑制為某種程度。然而，由該些電解液中的添加劑所形成的SEI雖然保護電極的性能優異，但於用以可耐長時間使用的強度方面並不充分。因此存在如下問題：在蓄電裝置的使用中，SEI分解或於SEI產生龜裂，因此造成負極表面露出，產生電解液溶媒的分解而造成電池特性降低。專利文獻15中所記載的使用碳酸伸乙烯酯系化合物作為添加劑的電解液存在如下問題：碳酸伸乙烯酯於電極上分解時，產生以二氧化碳為首的氣體，造成電池性能降低。氣體產生於高溫下、或經過長時間的反覆進行充放電循環時特別顯著。
如上所述，關於非水電解液用添加劑，於保存穩定性、反覆進行充放電循環時維持性能的循環特性、或抑制氣體產生的方面存在進一步改善的餘地。
因此，本發明的主要目的是提供具有高的保存穩定性、且關於蓄電裝置，可改善循環特性及抑制氣體產生的非水電解液用添加劑。 [解決課題之手段]
本發明者等人發現含有特定部分結構的化合物顯示出低的LUMO能量、且化學性穩定。另外，本發明者等人發現於將該化合物用作非水電解液用添加劑時，獲得優異的循環特性，且抑制氣體產生，從而完成本發明。
亦即，本發明的一方面是提供一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（A1）或下述式（A2）所表示的化合物。
[化1]
式中，Xa 表示與氮原子、Za1 及Za2 一同形成環狀基的基，Za1 及Za2 分別獨立地表示磺醯基或羰基，Ra1 表示亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或者碳數3或4的伸炔基，Ra2 表示氫原子、鹵素原子或亦可經取代的碳數1～4的烷基，Ra3 表示氧原子、亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或者碳數3或4的伸炔基。
式（A1）或式（A2）所表示的化合物具有含有羧醯胺鍵或磺醯胺鍵的環狀結構，且於其氮原子上進一步鍵結有具有碳-碳三鍵及羰基的一價基。因此，式（A1）或式（A2）所表示的化合物由於電化學還原而開環，形成含有很多極性基的SEI，所述極性基包含氮原子、氧原子、硫原子等。此種含有很多極性基的SEI顯示出優異的離子導電度，且具有可耐長時間使用的充分的強度。而且，藉由具有碳-碳三鍵，以其為起點的SEI可三維地擴展。
本發明的另一方面是提供一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（B1）所表示的化合物。
[化2]
式（B1）中，Xb1 表示與氮原子及兩個碳原子一同形成環狀基的基，Rb1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數2～4的炔基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的碳數2～6的烯氧基、亦可經取代的碳數2～4的炔氧基、或亦可經取代的胺基。
式（B1）所表示的化合物具有包含氮原子及鍵結於其上的兩個羰基的環狀結構，且於該氮原子上進一步鍵結有磺醯基。因此，式（B1）所表示的化合物由於電化學還原而開環，形成含有很多極性基的SEI，所述極性基包含氮原子、氧原子、硫原子等。此種含有很多極性基的SEI顯示出優異的離子導電度，且具有可耐長時間使用的充分的強度。
本發明的又一方面是提供一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（C1）所表示的化合物。
[化3]
式（C1）中，Xc1 表示與硫原子及氮原子一同形成環狀基的基，Rc1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的炔基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、亦可經取代的碳數2～4的炔氧基、或亦可經取代的胺基。
式（C1）所表示的化合物具有含有磺醯胺鍵的環狀結構，且於該磺醯胺鍵上進一步鍵結有磺醯基。因此，式（C1）所表示的化合物由於電化學還原而開環，形成含有很多極性基的SEI，所述極性基包含氮原子、硫原子等。此種含有很多極性基的SEI顯示出優異的離子導電度，且具有可耐長時間使用的充分的強度。
本發明的又一方面是提供一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（D1）所表示的化合物。
[化4]
式（D1）中，Xd1 表示與硫原子、氮原子及Zd 一同形成環狀基的基，Zd 表示磺醯基或羰基，Rd1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、或亦可經取代的胺基。
式（D1）所表示的化合物具有含有氮原子以及與其鍵結的磺醯基及Zd （磺醯基或羰基）的環狀結構，且於該氮原子上進一步鍵結有羰基。因此，式（D1）所表示的化合物由於電化學還原而開環，形成含有很多極性基的SEI，所述極性基包含氮原子、氧原子、硫原子等。此種含有很多極性基的SEI顯示出優異的離子導電度，且具有可耐長時間使用的充分的強度。
本發明的又一方面是提供一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（D2）所表示的化合物。
[化5]
式（D2）中，Xd2 表示與硫原子及氮原子一同形成環狀基的基，Rd10 表示亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、或亦可經取代的胺基。
式（D2）所表示的化合物具有含有氮原子及與其鍵結的磺醯基的環狀結構，且於該氮原子上進一步鍵結有羰基。因此，式（D2）所表示的化合物由於電化學還原而開環，形成含有很多極性基的SEI，所述極性基包含氮原子、氧原子、硫原子等。此種含有很多極性基的SEI顯示出優異的離子導電度，且具有可耐長時間使用的充分的強度。
本發明的又一方面是提供一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（E1）或式（E2）所表示的化合物。
[化6]
式（E1）或式（E2）中，Xe1 、Xe2 及Xe3 分別獨立地表示亦可經取代的亞甲基、磺醯基或羰基。式（E1）或式（E2）中，Ye1 及Ye2 分別獨立地表示亦可經取代的碳數1～6的烴基。
式（E1）或式（E2）所表示的化合物在受到電化學還原時，環狀醯胺或環狀磺醯胺開環，形成含有很多包含N、O、S等的極性基的SEI。此種含有很多包含N、O、S等的極性基的SEI可顯示出優異的離子導電度，因此是性能非常高的SEI。而且，式（E1）或式（E2）所表示的化合物是環狀醯胺或環狀磺醯胺分別開環聚合地形成SEI。藉由形成此種SEI，難以產生充放電所伴隨的SEI的崩壞及電解液的分解，改善循環特性、充放電容量、內部電阻等電池特性，發揮氣體產生的抑制效果。
本發明的又一方面是提供一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（F1）所表示的化合物。
[化7]
式（F1）中，Xf 表示與氮原子、Zf1 及Zf2 一同形成環狀基的基，Zf1 及Zf2 分別獨立地表示磺醯基或羰基，Rf1 表示二價的連接基。
式（F1）所表示的化合物具有包含羧醯胺鍵或磺醯胺鍵的環狀結構，且於該氮原子上進一步鍵結有具有縮水甘油基的一價基。因此，式（F1）所表示的化合物由於電化學還原而開環，形成含有很多極性基的SEI，所述極性基包含氮原子、氧原子、硫原子等。此種含有很多極性基的SEI顯示出優異的離子導電度，且具有可耐長時間使用的充分的強度。而且，式（F1）所表示的化合物是由環狀結構與縮水甘油基分別開環聚合地進行聚合而形成SEI。其結果，更緻密地形成牢固的SEI，難以產生充放電所伴隨的SEI的崩壞與電解液的分解，發揮出所述電池特性的改善效果。 [發明的效果]
藉由本發明，可提供具有高的保存穩定性、且關於蓄電裝置而言可改善循環特性及抑制氣體產生的非水電解液用添加劑。至於數種實施方式的非水電解液用添加劑，在用於非水電解液二次電池、電雙層電容器等蓄電裝置中的情況下，可在電極表面上形成穩定的SEI（固體電解質界面）而改善循環特性、充放電容量、內部電阻等電池特性。
以下，對本發明的適宜的實施方式加以詳細說明。但本發明並不限定於以下的實施方式。
本發明的一實施方式的非水電解用添加劑含有下述式（A1）或下述式（A2）所表示的化合物的一種或兩種以上。
[化8]
式中，Xa 表示與氮原子、Za1 及Za2 一同形成環狀基的基，Za1 及Za2 分別獨立地表示磺醯基（-S(=O)2 -）或羰基（-C(=O)-）。Xa 所形成的環狀基亦可經取代。該環狀基可為4員環～6員環，亦可為包含兩個以上的環的縮合環。
式中，Ra1 表示亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或者碳數3或4的伸炔基，Ra2 表示氫原子、鹵素原子或亦可經取代的碳數1～4的烷基，Ra3 表示氧原子、亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或碳數3或4的伸炔基。
所述非水電解用添加劑亦可含有式（A1）所表示的化合物。式（A1）的化合物的具體例包含下述式（A1-a）、式（A1-b）、式（A1-c）或式（A1-d）所表示的化合物。藉由該些化合物，可於循環特性及內部電阻等方面獲得特別優異的效果。
[化9][化10]
式（A1-a）、式（A1-b）、式（A1-c）及式（A1-d）中，Ra4 、Ra5 、Ra6 及Ra7 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、硝基、胺基、磺醯基、或鹵素原子。於Ra4 、Ra5 、Ra6 或Ra7 為多個的情況下，各個取代基可相同亦可不同。ma 表示0～2的整數，na 表示0～2的整數，oa 表示0～4的整數，pa 表示0～4的整數。其中，自獲得性、反應性等觀點考慮，ma 亦可為0或1，na 亦可為0或1，oa 亦可為0或1，pa 亦可為0或1。
式（A2）所表示的化合物的具體例包括下述式（A2-a）、式（A2-b）、式（A2-c）或式（A2-d）所表示的化合物。藉由該些化合物，可於循環特性等方面獲得特別優異的效果。
[化11][化12]
式（A2-a）、式（A2-b）、式（A2-c）及式（A2-d）中，Ra4 、Ra5 、Ra6 及Ra7 以及ma 、na 、oa 及pa 分別與式（A1-a）、式（A1-b）、式（A1-c）及式（A1-d）中的Ra4 、Ra5 、Ra6 及Ra7 以及ma 、na 、oa 及pa 同義。於Ra4 、Ra5 、Ra6 或Ra7 為多個的情況下，各個取代基可相同亦可不同。
作為Ra4 、Ra5 、Ra6 或Ra7 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、三氟甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、及第三丁基。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Ra4 、Ra5 、Ra6 及Ra7 亦可為甲基。
作為Ra4 、Ra5 、Ra6 或Ra7 的亦可經取代的碳數1～4的烷氧基的具體例包括甲氧基、乙氧基、正丙氧基、及正丁氧基、三氟甲氧基、2,2,2-三氟乙氧基及1,1,2,2,2-五氟乙氧基。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Ra4 、Ra5 、Ra6 及Ra7 亦可為甲氧基。
作為Ra4 、Ra5 、Ra6 或Ra7 的鹵素原子可為氟原子、氯原子、溴原子或碘原子。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Ra4 、Ra5 、Ra6 及Ra7 亦可為氟原子。
式（A1）、式（A1-a）、式（A1-b）、式（A1-c）、及式（A1-d）中的Ra1 表示亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或者碳數3或4的伸炔基。式（A2）、式（A2-a）、式（A2-b）、式（A2-c）、及式（A2-d）中的Ra3 表示氧原子、亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或者碳數3或4的伸炔基。
作為Ra1 或Ra3 的亦可經取代的碳數1～4的伸烷基的具體例包括亞甲基、伸乙基、伸丙基、伸丁基、以及二氟亞甲基及1,1,2,2-四氟伸乙基等亦可含有鹵素原子的伸烷基。
作為Ra1 或Ra3 的碳數3或4的伸烯基的具體例包括2-伸丙烯基、3-伸丁烯基等。
作為Ra1 或Ra3 的碳數3或4的伸炔基的具體例包括2-伸丙炔基等。
式（A1）、式（A1-a）、式（A1-b）、式（A1-c）、式（A1-d）、式（A2）、式（A2-a）、式（A2-b）、式（A2-c）、及式（A2-d）中的Ra2 表示氫原子、鹵素原子或亦可經取代的碳數1～4的烷基。該些中，自SEI的離子導電性提高的觀點考慮，Ra2 亦可為氫原子或亦可經取代的碳數1～4的烷基。
作為Ra2 的鹵素原子可為氟原子、氯原子、溴原子或碘原子。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Ra2 亦可為氟原子。
作為Ra2 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第三丁基、三氟甲基及1,1-二氯乙基。
式（A1）的化合物中，式（A1-a）所表示的化合物例如可列舉N-(1-(2-丙炔基)氧基羰基)琥珀醯亞胺、N-(1-(2-丁炔基)氧基羰基)琥珀醯亞胺、N-(1-(3-丁炔基)氧基羰基)琥珀醯亞胺、N-(1-氟-1-(2-丙炔基)氧基羰基)琥珀醯亞胺等。式（A1-b）所表示的化合物例如可列舉N-(1-(2-丙炔基))氧基羰基)馬來醯亞胺、N-(1-(2-丁炔基)氧基羰基)馬來醯亞胺、N-(1-(2-丁炔基)氧基羰基)馬來醯亞胺、N-(1-氟-1-(2-丙炔基)氧基羰基)馬來醯亞胺等。式（A1-c）所表示的化合物例如可列舉N-(1-(2-丙炔基)氧基羰基)鄰苯二甲醯亞胺、N-(1-(2-丁炔基)氧基羰基)鄰苯二甲醯亞胺、N-(1-(3-丁炔基)氧基羰基)鄰苯二甲醯亞胺、N-(1-氟-1-(2-丙炔基)氧基羰基)鄰苯二甲醯亞胺等。式（A1-d）所表示的化合物例如可列舉N-(1-(2-丙炔基)氧基羰基)糖精、N-(1-(2-丁炔基)氧基羰基)糖精、N-(1-(3-丁炔基)氧基羰基)糖精、N-(1-氟-1-(2-丙炔基)氧基羰基)糖精等。
式（A2）的化合物中，式（A2-a）所表示的化合物例如可列舉N-(1-(2-丙炔基)羰基)琥珀醯亞胺、N-(1-(2-丁炔基)羰基)琥珀醯亞胺、N-(1-(3-丁炔基)羰基)琥珀醯亞胺、N-(1-氟-1-(2-丙炔基)羰基)琥珀醯亞胺等。式（A2-b）所表示的化合物例如可列舉N-(1-(2-丙炔基))羰基)馬來醯亞胺、N-(1-(2-丁炔基)羰基)馬來醯亞胺、N-(1-(2-丁炔基)羰基)馬來醯亞胺、N-(1-氟-1-(2-丙炔基)羰基)馬來醯亞胺等。式（A2-c）所表示的化合物例如可列舉N-(1-(2-丙炔基)羰基)鄰苯二甲醯亞胺、N-(1-(2-丁炔基)羰基)鄰苯二甲醯亞胺、N-(1-(3-丁炔基)羰基)鄰苯二甲醯亞胺、N-(1-氟-1-(2-丙炔基)羰基)鄰苯二甲醯亞胺等。式（A2-d）所表示的化合物例如可列舉N-(1-(2-丙炔基)羰基)糖精、N-(1-(2-丁炔基羰基)糖精、N-(1-(3-丁炔基)羰基)糖精、N-(1-氟-1-(2-丙炔基)羰基)糖精等。
本領域技術人員能夠使用可獲得的原料，並組合通常的反應來合成式（A1）或式（A2）的化合物。例如，式（A2）的化合物可藉由如下方法而合成：使鹵化物與對應的環狀醯亞胺化合物反應的方法、或使醇及環狀醯亞胺與三光氣反應的方法。
以下表示製造式（A2-c）中的oa 為0、Ra2 為氫原子、Ra3 為亞甲基的化合物（N-(1-(2-丙炔基)羰基)鄰苯二甲醯亞胺）的情況的具體例。首先，在有機溶媒中溶解鄰苯二甲醯亞胺與三乙胺，繼而滴加氯甲酸炔丙酯，於室溫下進行2小時攪拌。其後，藉由水對所得的反應物進行清洗，使其結晶化，進行過濾，藉此可獲得目標化合物。作為另一方法，首先在活性碳的存在下對三光氣進行攪拌，滴加炔丙醇，對反應混合物進行攪拌。其後，將鄰苯二甲醯亞胺與三乙胺滴加至反應混合物中而進行攪拌。藉由水對所得的反應物進行清洗，使其結晶化，進行過濾，藉此可獲得目標化合物。
本發明的另一實施方式的非水電解液用添加劑含有下述式（B1）所表示的化合物的一種或兩種以上。
[化13]
式（B1）中，Xb1 表示與氮原子及兩個碳原子一同形成環狀基的基。Xb1 所形成的環狀基亦可經取代。該環狀基可為4員環～6員環，亦可為包含兩個以上的環的縮合環。
式（B1）的化合物的具體例包括下述式（B1-a）、式（B1-b）或式（B1-c）所表示的化合物。藉由該些化合物，可於抑制氣體產生的方面獲得特別優異的效果。
[化14]
式（B1-a）、式（B1-b）及式（B1-c）中，Rb2 、Rb3 及Rb4 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、硝基、胺基、磺醯基、或鹵素原子。mb 表示0～4的整數，nb 表示0～2的整數，ob 表示0～4的整數。自獲得性、反應性等觀點考慮，mb 亦可為0或1，nb 亦可為0或1，ob 亦可為0或1。在mb 、nb 及ob 為2以上的情況下，多個Rb2 、Rb3 及Rb4 可分別相同亦可不同，較佳的是相同。
作為Rb2 、Rb3 或Rb4 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、及第三丁基。其中，自獲得性或反應性等觀點考慮，Rb2 、Rb3 及Rb4 亦可為甲基。
作為Rb2 、Rb3 或Rb4 的亦可經取代的碳數1～4的烷氧基的具體例包括甲氧基、乙氧基、正丙氧基、及正丁氧基。其中，自獲得性或反應性等觀點考慮，Rb2 、Rb3 及Rb4 亦可為甲氧基。
作為Rb2 、Rb3 或Rb4 的鹵素原子可為氟原子、氯原子、溴原子或碘原子。其中，自獲得性或反應性等觀點考慮，Rb2 、Rb3 及Rb4 亦可為氟原子。
式（B1）、式（B1-a）、式（B1-b）及式（B1-c）中的Rb1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數2～4的炔基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的碳數2～6的烯氧基、亦可經取代的碳數2～4的炔氧基、或亦可經取代的胺基。其中，自可形成離子導電性優異的SEI考慮，Rb1 亦可為亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的苯氧基、亦可經取代的碳數2～6的烯氧基、或亦可經取代的胺基。自藉由在負極上產生烯丙基的聚合而促進SEI的形成，從而可形成良好的SEI的情況考慮，Rb1 亦可為碳數2～6的烯氧基。
作為Rb1 的亦可經取代的碳數1～4的烷氧基的具體例包括甲氧基、乙氧基、正丙氧基、正丁氧基、三氟甲氧基、三氟乙氧基、三氯甲氧基、及亦可經取代的苄氧基。亦可經取代的苄氧基例如亦可為苄氧基、2-甲基苄氧基、3-甲基苄氧基、4-甲基苄氧基、2-乙基苄氧基、3-乙基苄氧基、4-乙基苄氧基、2-甲氧基苄氧基、3-甲氧基苄氧基、4-甲氧基苄氧基、2-乙氧基苄氧基、3-乙氧基苄氧基、4-乙氧基苄氧基、2-(二甲基胺基)苄氧基、3-(二甲基胺基)苄氧基、4-(二甲基胺基)苄氧基、2-氟苄氧基、3-氟苄氧基、4-氟苄氧基、2-氯苄氧基、3-氯苄氧基、4-氯苄氧基、2-溴苄氧基、3-溴苄氧基、或4-溴苄氧基。
作為Rb1 的亦可經取代的碳數2～4的烯基的具體例包括乙烯基、烯丙基、異丙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、異丁烯基、及1,1-二氟-1-丙炔基。其中，Rb1 亦可為烯丙基。
作為Rb1 的亦可經取代的碳數2～4的炔基的具體例包括乙炔基、1-丙炔基、2-丙炔基、1-丁炔基、2-丁炔基、及3-丁炔基。
作為Rb1 的亦可經取代的芳氧基的具體例包括苯氧基、2-甲基苯氧基、3-甲基苯氧基、4-甲基苯氧基、2-乙基苯氧基、3-乙基苯氧基、4-乙基苯氧基、2-甲氧基苯氧基、3-甲氧基苯氧基、4-甲氧基苯氧基、2-乙氧基苯氧基、3-乙氧基苯氧基、4-乙氧基苯氧基、2-(二甲基胺基)苯氧基、3-(二甲基胺基)苯氧基、4-(二甲基胺基)苯氧基、2-氟苯氧基、3-氟苯氧基、4-氟苯氧基、2-氯苯氧基、3-氯苯氧基、4-氯苯氧基、2-溴苯氧基、3-溴苯氧基、及4-溴苯氧基。
作為Rb1 的亦可經取代的碳數2～6的烯氧基的具體例包括2-丙烯氧基、1-甲基-2-丙烯氧基、2-甲基-2-丙烯氧基、2-丁烯氧基、3-丁烯氧基、2-己烯氧基、及5-己烯氧基。
作為Rb1 的亦可經取代的碳數2～4的炔氧基的具體例包括乙炔氧基、1-丙炔氧基、2-丙炔氧基、1-丁炔氧基、2-丁炔氧基、及3-丁炔氧基。
作為Rb1 的亦可經取代的胺基例如可以下述式（B10）而表示。 [化15]
式（B10）中，Rb11 及Rb12 分別獨立地表示氫原子、亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的芳基、或亦可經取代的雜芳基，Rb11 及Rb12 亦可相互鍵結而形成2價基。
作為Rb11 或Rb12 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第三丁基、三氟甲基、1,1-二氯乙基、及亦可經取代的苄基。亦可經取代的苄基例如亦可為苄基、2-甲基苄基、3-甲基苄基、4-甲基苄基、2-乙基苄基、3-乙基苄基、4-乙基苄基、2-甲氧基苄基、3-甲氧基苄基、4-甲氧基苄基、2-乙氧基苄基、3-乙氧基苄基、4-乙氧基苄基、2-(二甲基胺基)苄基、3-(二甲基胺基)苄基、4-(二甲基胺基)苄基、2-氟苄基、3-氟苄基、4-氟苄基、2-氯苄基、3-氯苄基、4-氯苄基、2-溴苄基、3-溴苄基、或4-溴苄基。
作為Rb11 或Rb12 的亦可經取代的碳數2～4的烯基的具體例包括乙烯基、烯丙基、異丙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、異丁烯基、及1,1-二氟-1-丙烯基。其中，Rb11 及Rb12 可選擇烯丙基。
作為Rb11 或Rb12 的亦可經取代的芳基的具體例包括苯基、2-甲基苯基、3-甲基苯基、4-甲基苯基、2-乙基苯基、3-乙基苯基、4-乙基苯基、2-甲氧基苯基、3-甲氧基苯基、4-甲氧基苯基、2-乙氧基苯基、3-乙氧基苯基、4-乙氧基苯基、2-(二甲基胺基)苯基、3-(二甲基胺基)苯基、4-(二甲基胺基)苯基、2-氟苯基、3-氟苯基、4-氟苯基、2-氯苯基、3-氯苯基、4-氯苯基、2-溴苯基、3-溴苯基、4-溴苯基、及三氟甲基苯基。其中，自顯示容易受到電化學還原的低的LUMO能量等考慮，Rb11 及Rb12 亦可為苯基、2-氟苯基、3-氟苯基、或4-氟苯基。
式（B10）所表示的胺基的具體例包括二甲基胺基、正丁基甲基胺基、烯丙基胺基、三氟甲基苯基胺基、或苄基胺基。
在Rb1 、Rb2 、Rb3 、Rb4 、Rb11 及Rb12 為烷基、烯基、烷氧基、芳基、雜芳基、芳氧基、雜芳氧基、或烯氧基時，可鍵結於該些上的取代基例如選自鹵素原子、胺基、碳數1～4的烷基、碳數2～4的烯基、碳數1～4的烷氧基、芳基、雜芳基、芳氧基、雜芳氧基、碳數2～4的烯氧基。若取代基為鹵素原子、特別是氟原子，則存在LUMO能量變低的傾向。
本領域技術人員能夠使用可獲得的原料，並組合通常的反應來合成式（B1）的化合物。例如，式（B1）的化合物可藉由使對應的磺醯鹵化合物與環狀醯亞胺化合物反應的方法而合成。
本發明的又一實施方式的非水電解用添加劑含有下述式（C1）所表示的化合物的一種或兩種以上。
[化16]
式（C1）中，Xc1 表示與硫原子及氮原子一同形成環狀基的基。Xc1 所形成的環狀基亦可經取代。該環狀基可為4員環～6員環，亦可為包含兩個以上的環的縮合環。自回收特性、抑制氣體產生等效果的觀點考慮，環狀基可包含磺醯基（-S(=O)2 -）及/或羰基（-C(=O)-），亦可包含如下述式（C2）所示那樣鍵結在構成磺醯胺鍵的氮原子上的磺醯基或羰基。
[化17]
式（C2）中，Xc2 表示與硫原子、氮原子及Zc 一同形成環狀基的基，Zc 表示磺醯基或羰基。Xc2 所形成的環狀基可為4員環～6員環，亦可為包含兩個以上的環的縮合環。Rc1 與式（C1）中的Rc1 同義。
式（C2）的化合物的具體例包括下述式（C2-a）、式（C2-b）或式（C2-c）所表示的化合物。藉由該些化合物，可於抑制氣體產生等觀點而言獲得特別優異的效果。
[化18]
式（C2-a）、式（C2-b）及式（C2-c）中，Rc2 、Rc3 及Rc4 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、硝基、胺基、磺醯基、或鹵素原子。mc 表示0～4的整數，nc 表示0～2的整數，oc 表示0～4的整數。自獲得性、反應性等觀點考慮，mc 亦可為0或1，nc 亦可為0或1，oc 亦可為0或1。Rc1 與式（C1）中的Rc1 同義。在mc 、nc 及oc 為2以上的情況下，多個Rc2 、Rc3 及Rc4 可分別相同亦可不同，較佳的是相同。
作為Rc2 、Rc3 或Rc4 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、及第三丁基。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Rc2 、Rc3 及Rc4 亦可為甲基。
作為Rc2 、Rc3 或Rc4 的亦可經取代的碳數1～4的烷氧基的具體例包括甲氧基、乙氧基、正丙氧基、及正丁氧基。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Rc2 、Rc3 及Rc4 亦可為甲氧基。
作為Rc2 、Rc3 或Rc4 的鹵素原子亦可為氟原子、氯原子、溴原子或碘原子。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Rc2 、Rc3 及Rc4 亦可為氟原子。
式（C1）、式（C2）、式（C2-a）、式（C2-b）及式（C2-c）中的Rc1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的炔基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、亦可經取代的碳數2～4的炔氧基、或亦可經取代的胺基。其中，自可形成離子導電性優異的SEI考慮，Rc1 亦可為亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的苯氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、或亦可經取代的胺基。自藉由在負極上產生烯丙基的聚合而促進SEI的形成，從而可形成良好的SEI的情況考慮，Rc1 亦可為碳數2～4的烯氧基。其中，Rc1 較佳的是甲基、三氟甲基、2,2,2-三氟乙氧基、對甲基苯氧基、二甲基胺基、苄基甲基胺基、或烯丙基胺基。
作為Rc1 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第三丁基、三氟甲基、1,1-二氯乙基、及亦可經取代的苄基。亦可經取代的苄基例如亦可為苄基、2-甲基苄基、3-甲基苄基、4-甲基苄基、2-乙基苄基、3-乙基苄基、4-乙基苄基、2-甲氧基苄基、3-甲氧基苄基、4-甲氧基苄基、2-乙氧基苄基、3-乙氧基苄基、4-乙氧基苄基、2-(二甲基胺基)苄基、3-(二甲基胺基)苄基、4-(二甲基胺基)苄基、2-氟苄基、3-氟苄基、4-氟苄基、2-氯苄基、3-氯苄基、4-氯苄基、2-溴苄基、3-溴苄基、或4-溴苄基。
作為Rc1 的亦可經取代的碳數2～4的炔基的具體例包括乙炔基、1-丙炔基、2-丙炔基、1-丁炔基、2-丁炔基、及3-丁炔基。
作為Rc1 的亦可經取代的碳數2～4的烯基的具體例包括乙烯基、烯丙基、異丙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、異丁烯基、及1,1-二氟-1-丙烯基。其中，Rc1 亦可為烯丙基。
作為Rc1 的亦可經取代的碳數1～4的烷氧基的具體例包括甲氧基、乙氧基、正丙氧基、正丁氧基、三氟甲氧基、三氯甲氧基、及亦可經取代的苄氧基。亦可經取代的苄氧基例如亦可為苄氧基、2-甲基苄氧基、3-甲基苄氧基、4-甲基苄氧基、2-乙基苄氧基、3-乙基苄氧基、4-乙基苄氧基、2-甲氧基苄氧基、3-甲氧基苄氧基、4-甲氧基苄氧基、2-乙氧基苄氧基、3-乙氧基苄氧基、4-乙氧基苄氧基、2-(二甲基胺基)苄氧基、3-(二甲基胺基)苄氧基、4-(二甲基胺基)苄氧基、2-氟苄氧基、3-氟苄氧基、4-氟苄氧基、2-氯苄氧基、3-氯苄氧基、4-氯苄氧基、2-溴苄氧基、3-溴苄氧基、或4-溴苄氧基。
作為Rc1 的亦可經取代的芳基或雜芳基的具體例包括苯基、2-甲基苯基、3-甲基苯基、4-甲基苯基、2-乙基苯基、3-乙基苯基、4-乙基苯基、2-甲氧基苯基、3-甲氧基苯基、4-甲氧基苯基、2-乙氧基苯基、3-乙氧基苯基、4-乙氧基苯基、2-(二甲基胺基)苯基、3-(二甲基胺基)苯基、4-(二甲基胺基)苯基、2-氟苯基、3-氟苯基、4-氟苯基、2-氯苯基、3-氯苯基、4-氯苯基、2-溴苯基、3-溴苯基、4-溴苯基、呋喃基、噻吩基、吡啶基、噁唑基、咪唑基、及喹啉基。其中，自顯示容易受到電化學還原的低的LUMO能量等考慮，Rc1 亦可為苯基、2-氟苯基、3-氟苯基、或4-氟苯基。
作為Rc1 的亦可經取代的芳氧基或雜芳氧基的具體例包括苯氧基、2-甲基苯氧基、3-甲基苯氧基、4-甲基苯氧基、2-乙基苯氧基、3-乙基苯氧基、4-乙基苯氧基、2-甲氧基苯氧基、3-甲氧基苯氧基、4-甲氧基苯氧基、2-乙氧基苯氧基、3-乙氧基苯氧基、4-乙氧基苯氧基、2-(二甲基胺基)苯氧基、3-(二甲基胺基)苯氧基、4-(二甲基胺基)苯氧基、2-氟苯氧基、3-氟苯氧基、4-氟苯氧基、2-氯苯氧基、3-氯苯氧基、4-氯苯氧基、2-溴苯氧基、3-溴苯氧基、4-溴苯氧基、呋喃氧基、噻吩氧基、吡啶氧基、噁唑氧基、咪唑氧基、及喹啉氧基。
作為Rc1 的亦可經取代的碳數2～4的烯氧基的具體例包括2-丙烯氧基、1-甲基-2-丙烯氧基、2-甲基-2-丙烯氧基、2-丁烯氧基、3-丁烯氧基、2-己烯氧基、及5-己烯氧基。
作為Rc1 的亦可經取代的碳數2～4的炔氧基的具體例包括乙炔氧基、1-丙炔氧基、2-丙炔氧基、1-丁炔氧基、2-丁炔氧基、及3-丁炔氧基。
作為Rc1 的亦可經取代的胺基例如可以下述式（C10）而表示。 [化19]
式（C10）中，Rc11 及Rc12 分別獨立地表示氫原子、亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的芳基、或亦可經取代的雜芳基，Rc11 及Rc12 亦可相互鍵結而形成2價基。
作為Rc11 或Rc12 的亦可經取代的烷基、亦可經取代的烯基、亦可經取代的芳基、及亦可經取代的雜芳基亦可與關於Rc1 而例示者相同。Rc11 及Rc12 的具體例包括甲基、正丁基、烯丙基、苯基、及苄基。式（C10）所表示的胺基的具體例包括二甲基胺基、正丁基甲基胺基、烯丙基胺基、苯基甲基胺基、及苄基甲基胺基。
在Rc1 、Rc2 、Rc3 、Rc4 、Rc11 及Rc12 為烷基、烯基、炔基、烷氧基、芳基、雜芳基、芳氧基、雜芳氧基、烯氧基烷基、或炔氧基時，可於該些上鍵結的取代基例如選自鹵素原子、胺基、碳數1～4的烷基、碳數2～4的烯基、碳數1～4的烷氧基、芳基、雜芳基、雜芳基、芳氧基、雜芳氧基、及碳數2～4的烯氧基。若取代基為鹵素原子、特別是氟原子，則存在LUMO能量變低的傾向。
本領域技術人員能夠使用可獲得的原料，並組合通常的反應來合成式（C1）的化合物。例如，式（C1）的化合物可藉由使對應的磺醯鹵化合物與包含磺醯胺鍵的環狀化合物反應的方法而合成。
本發明的又一實施方式的非水電解液用添加劑含有下述式（D1）所表示的化合物的一種或兩種以上。
[化20]
式（D1）中，Xd1 表示與硫原子、氮原子及Zd 一同形成環狀基的基，Zd 表示磺醯基或羰基。Xd1 所形成的環狀基亦可經取代。該環狀基可為4員環～6員環，亦可為包含兩個以上的環的縮合環。
式（D1）的化合物的具體例包括下述式（D1-a）、式（D1-b）或式（D1-c）所表示的化合物。藉由該些化合物，可於循環特性及內部電阻等方面獲得特別優異的效果。
[化21]
式（D1-a）、式（D1-b）及式（D1-c）中，Rd2 、Rd3 及Rd4 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、硝基、胺基、磺醯基、或鹵素原子。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Rd2 、Rd3 及Rd4 亦可為亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、或鹵素原子。
md 表示0～4的整數，nd 表示0～2的整數，od 表示0～4的整數。在md 、nd 及od 為2以上的整數時，多個Rd2 、Rd3 及Rd4 亦可分別不同。
自獲得性、反應性等觀點考慮，md 亦可為0或1，nd 亦可為0或1，od 亦可為0或1。自獲得性、反應性等觀點考慮，md 、nd 及od 亦可為0。
在od 為1時，Rd4 的取代位置例如為4位。在od 為2時，Rd4 的取代位置例如為4位及5位。
作為Rd2 、Rd3 或Rd4 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、及第三丁基。其中，自獲得性或反應性等觀點考慮，Rd2 、Rd3 及Rd4 亦可為甲基。
作為Rd2 、Rd3 或Rd4 的亦可經取代的碳數1～4的烷氧基的具體例包括甲氧基、乙氧基、正丙氧基、及正丁氧基。其中，自獲得性或反應性等觀點考慮，Rd2 、Rd3 及Rd4 亦可為甲氧基。
作為Rd2 、Rd3 或Rd4 的鹵素原子亦可為氟原子、氯原子、溴原子或碘原子。其中，自獲得性或反應性等觀點考慮，Rd2 、Rd3 及Rd4 亦可為氟原子。
式（D1）、式（D1-a）、式（D1-b）及式（D1-c）中的Rd1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、或亦可經取代的胺基。其中，自可形成離子導電性優異的SEI考慮，Rd1 亦可為亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、或亦可經取代的胺基。
本實施方式的非水電解液用添加劑的又一形態是含有下述式（D2）所表示的化合物的一種或兩種以上。
[化22]
式（D2）中，Xd2 表示與硫原子及氮原子一同形成環狀基的基。Xd2 所形成的環狀基亦可經取代。該環狀基可為4員環～6員環，亦可為包含兩個以上的環的縮合環。
式（D2）中的Rd10 表示亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、或亦可經取代的胺基。
作為Rd1 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第三丁基、三氟甲基、1,1-二氯乙基、及亦可經取代的苄基。亦可經取代的苄基例如亦可為苄基、2-甲基苄基、3-甲基苄基、4-甲基苄基、2-乙基苄基、3-乙基苄基、4-乙基苄基、2-甲氧基苄基、3-甲氧基苄基、4-甲氧基苄基、2-乙氧基苄基、3-乙氧基苄基、4-乙氧基苄基、2-(二甲基胺基)苄基、3-(二甲基胺基)苄基、4-(二甲基胺基)苄基、2-氟苄基、3-氟苄基、4-氟苄基、2-氯苄基、3-氯苄基、4-氯苄基、2-溴苄基、3-溴苄基、或4-溴苄基。
作為Rd1 及Rd10 的亦可經取代的碳數2～4的烯基的具體例包括乙烯基、烯丙基、異丙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、異丁烯基及1,1-二氟-1-丙炔基。其中，Rd1 及Rd10 亦可為烯丙基。
作為Rd1 及Rd10 的亦可經取代的碳數1～4的烷氧基的具體例包括甲氧基、乙氧基、正丙氧基、異丙氧基、正丁氧基、三氟甲氧基、三氯甲氧基、及亦可經取代的苄氧基。亦可經取代的苄氧基例如亦可為苄氧基、2-甲基苄氧基、3-甲基苄氧基、4-甲基苄氧基、2-乙基苄氧基、3-乙基苄氧基、4-乙基苄氧基、2-甲氧基苄氧基、3-甲氧基苄氧基、4-甲氧基苄氧基、2-乙氧基苄氧基、3-乙氧基苄氧基、4-乙氧基苄氧基、2-(二甲基胺基)苄氧基、3-(二甲基胺基)苄氧基、4-(二甲基胺基)苄氧基、2-氟苄氧基、3-氟苄氧基、4-氟苄氧基、2-氯苄氧基、3-氯苄氧基、4-氯苄氧基、2-溴苄氧基、3-溴苄氧基、或4-溴苄氧基。
作為Rd1 及Rd10 的亦可經取代的芳基或雜芳基的具體例包括苯基、2-甲基苯基、3-甲基苯基、4-甲基苯基、2-乙基苯基、3-乙基苯基、4-乙基苯基、2-甲氧基苯基、3-甲氧基苯基、4-甲氧基苯基、2-乙氧基苯基、3-乙氧基苯基、4-乙氧基苯基、2-(二甲基胺基)苯基、3-(二甲基胺基)苯基、4-(二甲基胺基)苯基、2-氟苯基、3-氟苯基、4-氟苯基、2-氯苯基、3-氯苯基、4-氯苯基、2-溴苯基、3-溴苯基、4-溴苯基、呋喃基、噻吩基、吡啶基、噁唑基、咪唑基、及喹啉基。其中，自顯示容易受到電化學還原的低的LUMO能量等考慮，Rd1 及Rd10 亦可為苯基、2-氟苯基、3-氟苯基、或4-氟苯基。
作為Rd1 及Rd10 的亦可經取代的芳氧基或雜芳氧基的具體例包括苯氧基、2-甲基苯氧基、3-甲基苯氧基、4-甲基苯氧基、2-乙基苯氧基、3-乙基苯氧基、4-乙基苯氧基、2-甲氧基苯氧基、3-甲氧基苯氧基、4-甲氧基苯氧基、2-乙氧基苯氧基、3-乙氧基苯氧基、4-乙氧基苯氧基、2-(二甲基胺基)苯氧基、3-(二甲基胺基)苯氧基、4-(二甲基胺基)苯氧基、2-氟苯氧基、3-氟苯氧基、4-氟苯氧基、2-氯苯氧基、3-氯苯氧基、4-氯苯氧基、2-溴苯氧基、3-溴苯氧基、4-溴苯氧基、呋喃氧基、噻吩氧基、吡啶氧基、噁唑氧基、咪唑氧基、及喹啉氧基。
作為Rd1 及Rd10 的亦可經取代的烯氧基的具體例包括2-丙烯氧基、1-甲基-2-丙烯氧基、2-甲基-2-丙烯氧基、2-丁烯氧基、3-丁烯氧基、2-己烯氧基、及5-己烯氧基。
作為Rd1 及Rd10 的亦可經取代的胺基例如可以下述式（D10）而表示。 [化23]
式（D10）中，Rd11 及Rd12 分別獨立地表示氫原子、亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的芳基、或亦可經取代的雜芳基，Rd11 及Rd12 亦可相互鍵結而形成2價基。
作為Rd11 或Rd12 的亦可經取代的烷基、亦可經取代的烯基、亦可經取代的芳基、及亦可經取代的雜芳基可與關於Rd1 而例示者相同。Rd11 及Rd12 的具體例包括甲基、乙基、正丁基、烯丙基、苯基、及苄基。式（D10）所表示的胺基的具體例包括二甲基胺基、二乙基胺基、正丁基甲基胺基、烯丙基胺基、二苯基胺基、及二苄基胺基。
在Rd1 、Rd2 、Rd3 、Rd4 、Rd10 、Rd11 及Rd12 為烷基、烯基、烷氧基、芳基、雜芳基、芳氧基、雜芳氧基、或烯氧基時，可鍵結於該些上的取代基例如選自鹵素原子、胺基、碳數1～4的烷基、碳數2～4的烯基、碳數1～4的烷氧基、芳基、雜芳基、雜芳基、芳氧基、雜芳氧基、及碳數2～4的烯氧基。若取代基為鹵素原子、特別是氟原子，則存在LUMO能量變低的傾向。
在Rd1 、Rd2 、Rd3 、Rd4 、Rd10 、Rd11 及Rd12 為苄基或苄氧基時，可鍵結於該些上的取代基例如選自鹵素原子、胺基、碳數1～4的烷基、碳數2～4的烯基、碳數1～4的烷氧基、芳基、雜芳基、雜芳基、芳氧基、雜芳氧基、及碳數2～4的烯氧基。若取代基為鹵素原子、特別是氟原子，則存在LUMO能量變低的傾向。
於式（D1-c）中，Zd 為羰基，Rd1 為亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、或亦可經取代的碳數2～4的烯氧基，Rd4 為亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、或鹵素原子，od 為0～4的整數的化合物的具體例包括N-苯甲醯基糖精、N-苯氧基羰基糖精、N-乙醯基糖精、N-甲氧基羰基糖精、N-丙醯基糖精、N-乙氧基羰基糖精、N-丁醯基糖精、N-丙氧基羰基糖精、2-苯甲醯基-4-甲基糖精、2-苯氧基羰基-4-甲基糖精、2-乙醯基-4-甲基糖精、2-甲氧基羰基-4-甲基糖精、2-丙醯基-4-甲基糖精、2-乙氧基羰基-4-甲基糖精、2-丁醯基-4-甲基糖精、2-丙氧基羰基-4-甲基糖精、2-苯甲醯基-5-甲基糖精、2-苯氧基羰基-5-甲基糖精、2-乙醯基-5-甲基糖精、2-甲氧基羰基-5-甲基糖精、2-丙醯基-5-甲基糖精、2-乙氧基羰基-5-甲基糖精、2-丁醯基-5-甲基糖精、及2-丙氧基羰基-5-甲基糖精。
本領域技術人員能夠使用可獲得的原料，並組合通常的反應來合成式（D1）或式（D2）的化合物。例如，式（D1）或式（D2）的化合物可藉由使鹵化物與對應的環狀化合物反應的方法而合成。
以下表示製造在式（D1-c）中，od 為0、Zd 為羰基、且Rd1 為苯氧基的化合物（N-苯氧基羰基糖精）的情況的具體例。首先，在有機溶媒中溶解糖精及三乙胺，繼而滴加氯甲酸苯酯，在室溫下進行2小時攪拌。其後，用水對所得的反應物進行清洗，使其結晶化，進行過濾，藉此可獲得目標化合物。
本發明的又一實施方式的非水電解用添加劑含有下述式（E1）或式（E2）所表示的化合物的一種或兩種以上。 [化24]
式（E1）或式（E2）中，Xe1 、Xe2 及Xe3 分別獨立地表示亦可經取代的亞甲基、磺醯基或羰基。式（E1）或式（E2）中，Ye1 及Ye2 分別獨立地表示亦可經取代的碳數1～6的烴基。式（E1）中，Xe3 亦可為亞甲基或羰基，式（E2）中，Xe3 亦可為亞甲基、磺醯基或羰基。
作為式（E1）或式（E2）所表示的化合物，其中，Xe1 、Xe2 及Xe3 分別獨立地亦可為磺醯基或羰基。在此種情況下，式（E1）或式（E2）所表示的化合物具有兩個可開環的聚合部位，而且含有磺醯基或羰基，藉此可形成電阻低的SEI。因此，式（E1）或式（E2）所表示的化合物容易獲得進一步的電池特性的改善及抑制氣體產生等效果。
在式（E1）或式（E2）中，作為Ye1 及Ye2 ，亦可經取代的碳數1～6的烴基亦可含有多重鍵，亦可為環狀。此種亦可經取代的碳數1～6的烴基可列舉-CH2 CH2 -、-CHFCHF-、-CH2 CH2 CH2 -、-CH=CH-、-C6 H4 -等。
自獲得性及反應性等觀點考慮，式（E1）或式（E2）所表示的化合物例如亦可為式（E3-a）、式（E3-b）、式（E3-c）或式（E3-d）所表示的化合物。
[化25]
式（E3-a）、式（E3-b）、式（E3-c）及式（E3-d）中，Xe1 及Xe2 、以及Ye1 與關於式（E1）或式（E2）中的Xe1 及Xe2 、以及Ye1 而例示者同義。
式（E1）或式（E2）所表示的化合物可列舉鄰苯二甲醯亞胺-1-羧酸-2,5-二氧雜吡咯啶、2,5-吡咯二酮-1-羧酸-2,5-二氧雜吡咯啶、2,5-二氧雜吡咯啶-1-羧酸-2,5-二氧雜吡咯啶、鄰苯甲醯磺醯亞胺-1-羧酸-2,5-二氧雜吡咯啶、苯并醯亞胺-1-羧酸-鄰苯二甲醯亞胺、2,5-吡咯二酮-1-羧酸-鄰苯二甲醯亞胺、2,5-二氧雜吡咯啶-1-羧酸-鄰苯二甲醯亞胺、鄰苯甲醯磺醯亞胺-1-羧酸-鄰苯二甲醯亞胺等。
本領域技術人員能夠使用可獲得的原料，並組合通常的反應來合成式（E1）或式（E2）的化合物。例如，式（E1）或式（E2）的化合物可藉由使環狀醯亞胺化合物與對應的氯甲酸酯在鹼的存在下進行反應的方法而合成。
本發明的又一實施方式的非水電解用添加劑含有下述式（F1）所表示的化合物的一種或兩種以上。
[化26]
式（F1）中，Xf 表示與氮原子、Zf1 及Zf2 一同形成環狀基的基，Zf1 及Zf2 分別獨立地表示磺醯基（-S(=O)2 -）或羰基（-C(=O)-）。Xf 所形成的環狀基亦可經取代。該環狀基可為4員環～6員環，亦可為包含兩個以上的環的縮合環。
式（F1）中，Rf1 表示二價的連接基。二價的連接基的具體例包括亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、具有酯鍵的碳數1～4的二價的有機基、具有醚鍵的碳數1～4的二價的有機基、具有不飽和鍵的碳數1～4的二價的有機基。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Rf1 亦可為亦可經取代的碳數1～4的伸烷基，亦可為亞甲基。
式（F1）的化合物的具體例包括下述式（F1-a）、式（F1-b）、式（F1-c）或式（F1-d）所表示的化合物。藉由該些化合物，可於循環特性的方面獲得特別優異的效果。
[化27][化28]
式（F1）中，Rf1 表示二價的連接基。式（F1-a）、式（F1-b）、式（F1-c）及式（F1-d）中的Rf1 亦可與關於式（F1）中的Rf1 而例示者相同。 式（F1-a）、式（F1-b）、式（F1-c）及式（F1-d）中，Rf2 、Rf3 、Rf4 及Rf5 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、硝基、胺基、磺醯基、或鹵素原子。在Rf2 、Rf3 、Rf4 或Rf5 為多個的情況下，各個取代基可相同亦可不同。mf 表示0～2的整數，nf 表示0～2的整數，of 表示0～4的整數，pf 表示0～4的整數。自獲得性、反應性等觀點考慮，mf 亦可為0或1，nf 亦可為0或1，of 亦可為0或1，pf 亦可為0或1。
作為Rf2 、Rf3 、Rf4 或Rf5 的亦可經取代的碳數1～4的烷基的具體例包括甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、及第三丁基。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Rf2 、Rf3 、Rf4 及Rf5 亦可為甲基。
作為Rf2 、Rf3 、Rf4 或Rf5 的亦可經取代的碳數1～4的烷氧基的具體例包括甲氧基、乙氧基、正丙氧基、正丁氧基、三氟甲氧基、2,2,2-三氟乙氧基及1,1,2,2,2-五氟乙氧基。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Rf2 、Rf3 、Rf4 及Rf5 亦可為甲氧基。
作為Rf2 、Rf3 、Rf4 或Rf5 的鹵素原子可為氟原子、氯原子、溴原子或碘原子。其中，自獲得性及反應性等觀點考慮，Rf2 、Rf3 、Rf4 及Rf5 亦可為氟原子。
於式（F1-c）或式（F1-d）所表示的化合物中，於of 或pf 為1時，Rf4 或Rf5 的位置亦可為4位。於of 或pf 為2時，Rf4 或Rf5 的位置亦可為4位與5位。
式（F1）的化合物中，式（F1-a）所表示的化合物例如可列舉N-縮水甘油基琥珀醯亞胺、3-甲基-N-縮水甘油基琥珀醯亞胺、3-氟-N-縮水甘油基琥珀醯亞胺、3,4-二氟-N-縮水甘油基琥珀醯亞胺。式（F1-b）所表示的化合物例如可列舉N-縮水甘油基馬來醯亞胺、N-縮水甘油基-3-氯馬來醯亞胺、N-縮水甘油基-3-氟馬來醯亞胺、N-縮水甘油基-3,4-二溴馬來醯亞胺等。式（F1-c）所表示的化合物例如可列舉N-縮水甘油基鄰苯二甲醯亞胺、N-縮水甘油基-4-甲基鄰苯二甲醯亞胺、N-縮水甘油基-4-胺基鄰苯二甲醯亞胺、N-縮水甘油基-4-硝基鄰苯二甲醯亞胺、N-縮水甘油基-4-溴鄰苯二甲醯亞胺、N-縮水甘油基-3,4,5,6-四氯鄰苯二甲醯亞胺等。式（F1-d）所表示的化合物可列舉N-縮水甘油基糖精、N-縮水甘油基-4-甲基糖精、N-縮水甘油基-4-甲氧基糖精、N-縮水甘油基-5-溴糖精、N-縮水甘油基-5-氯糖精等。
本領域技術人員能夠使用可獲得的原料，並組合通常的反應來合成式（F1）的化合物。例如，式（F1）的化合物可藉由使鹵化物與對應的環狀醯亞胺化合物反應的方法而合成。
以下表示製造式（F1-c）中的of 為0、Rf1 為亞甲基的化合物（N-縮水甘油基鄰苯二甲醯亞胺）的情況的具體例。首先，在有機溶媒中溶解鄰苯二甲醯亞胺與三乙胺，繼而滴加表氯醇，於室溫下進行2小時攪拌。其後，藉由水清洗所得的反應物，使其結晶化，進行過濾，藉此獲得目標化合物。
式（A1）、式（A2）、式（B1）、式（C1）、式（D1）、式（D2）、式（E1）、式（E2）或式（F1）所表示的化合物顯示出容易受到電化學還原的低的LUMO能量，因此含有其作為非水電解液用添加劑的非水電解液在用於非水電解液二次電池等蓄電裝置中時，可在電極表面上形成穩定的SEI而改善循環特性、充放電容量、內部電阻等電池特性。而且，式（A1）、式（A2）、式（B1）、式（C1）、式（D1）、式（D2）、式（E1）、式（E2）或式（F1）所表示的化合物對於水分及溫度變化而言穩定，因此含有其的非水電解液用添加劑及非水電解液可長時間地在室溫下保存。
式（A1）、式（A2）、式（B1）、式（C1）、式（D1）、式（D2）、式（E1）、式（E2）或式（F1）所表示的化合物的最低未佔用分子軌域（LUMO）能量亦可為-3.0 eV以上，亦可為0.0 eV以下。若LUMO能量為-3.0 eV以上，則容易回避由於化合物的過剩分解而在負極上形成顯示高的電阻的SEI。若LUMO能量為0.0 eV以下，則可更容易地在負極表面形成更穩定的SEI。自同樣的觀點考慮，LUMO能量亦可為-2.9 eV以上，亦可為-0.5 eV以下。若為本領域技術人員，則關於由式（A1）、式（A2）、式（B1）、式（C1）、式（D1）、式（D2）、式（E1）、式（E2）或式（F1）所定義的化合物，可並無過度的試行錯誤地發現顯示該些數值範圍內的LUMO能量的化合物。
在本說明書中，「最低未佔用分子軌域（LUMO）能量」是組合作為半經驗分子軌道計算法的PM3與作為密度泛函數法的B3LYP法而算出的值。具體而言，LUMO能量可使用高斯（Gaussian）03（Revision B.03、美國高斯公司製造的軟體）而算出。
本實施方式的非水電解液用添加劑除了式（A1）、式（A2）、式（B1）、式（C1）、式（D1）、式（D2）、式（E1）、式（E2）或式（F1）所表示的化合物以外，亦可含有能夠有助於SEI形成的化合物等其他成分。或者，亦可使用式（A1）、式（A2）、式（B1）、式（C1）、式（D1）、式（D2）、式（E1）、式（E2）或式（F1）所表示的化合物自身作為非水電解液用添加劑。本實施方式的非水電解液用添加劑亦可在不損及本發明所起到的效果的範圍內含有其他一般的成分。其他一般的成分例如可列舉碳酸伸乙烯酯（VC）、氟代碳酸伸乙酯（FEC）、1,3-丙烷磺酸內酯（PS）、負極保護劑、正極保護劑、阻燃劑、過量充電抑制劑等。
本實施方式的非水電解液含有所述非水電解液用添加劑、非水溶媒、及電解質。該非水電解液中的非水電解液用添加劑（或式（A1）、式（A2）、式（B1）、式（C1）、式（D1）、式（D2）、式（E1）、式（E2）或式（F1）所表示的化合物）的含量以非水電解液的總質量為基準而言亦可為0.005質量%以上，亦可為10質量%以下。若其含量為0.005質量%以上，則變得容易由於電極表面的電化學反應而充分地形成穩定的SEI。若其含量為10質量%以下，則可使非水電解液用添加劑容易地溶解於非水溶媒中。而且，藉由使非水電解液用添加劑的含量並不過度地多，可抑制非水電解液的黏度上升，特別容易地確保離子的遷移率。若並未充分地確保離子的遷移率，則存在如下擔憂：無法充分地確保非水電解液的導電性等，對蓄電裝置的充放電特性等帶來障礙。自同樣的觀點考慮，非水電解液用添加劑（或式（A1）、式（A2）、式（B1）、式（C1）、式（D1）、式（D2）、式（E1）、式（E2）或式（F1）所表示的化合物）的含量的下限亦可為0.01質量%。
非水電解液亦可含有兩種以上非水電解液用添加劑（形成SEI的兩種以上的化合物）。在此種情況下，非水電解液用添加劑的合計含量以非水電解液的總質量為基準而亦可為0.005質量%以上，亦可為10質量%以下。其他添加劑例如存在有碳酸伸乙烯酯（VC）、氟代碳酸伸乙酯（FEC）、及1,3-丙烷磺酸內酯（PS）等。
作為非水溶媒，自將所得的非水電解液的黏度抑制得較低等觀點考慮，可選擇非質子性溶媒。非質子性溶媒亦可為選自由環狀碳酸酯、鏈狀碳酸酯、脂肪族羧酸酯、內酯、內醯胺、環狀醚、鏈狀醚、碸、腈、及該些的鹵素衍生物所構成的群組的至少一種。其中，非質子性溶媒可選擇環狀碳酸酯及/或鏈狀碳酸酯。
環狀碳酸酯例如可列舉碳酸伸乙酯、碳酸伸丙酯、碳酸伸丁酯。鏈狀碳酸酯例如可列舉碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯。脂肪族羧酸酯例如可列舉乙酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯、異丁酸甲酯、三甲基乙酸甲酯。內酯例如可列舉γ-丁內酯。內醯胺例如可列舉ε-己內醯胺、N-甲基吡咯啶酮。環狀醚例如可列舉四氫呋喃、2-甲基四氫呋喃、四氫吡喃、1,3-二氧雜環戊烷。鏈狀醚例如可列舉1,2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷。碸例如可列舉環丁碸。腈例如可列舉乙腈。鹵素衍生物例如可列舉4-氟-1,3-二氧雜環戊烷-2-酮、4-氯-1,3-二氧雜環戊烷-2-酮、4,5-二氟-1,3-二氧雜環戊烷-2-酮。該些非水溶媒可單獨使用，亦可組合使用兩種以上。該些非水溶媒例如於鋰離子電池等非水電解液二次電池、鋰離子電容器等電雙層電容器的用途中特別適合。
構成非水電解液的電解質亦可為成為鋰離子的離子源的鋰鹽。其中，電解質亦可為選自由LiAlCl4 、LiBF4 、LiPF6 、LiClO4 、LiAsF6 、及LiSbF6 所構成的群組的至少一種。自解離度高而可提高電解液的離子導電度、進而具有由於耐氧化還原特性而抑制長時間使用所造成的蓄電裝置的性能劣化的作用等觀點考慮，亦可選擇LiBF4 及/或LiPF6 。該些電解質可單獨使用，亦可組合使用兩種以上。LiBF4 及LiPF6 可分別與環狀碳酸酯及鏈狀碳酸酯的一種以上組合而作為非水溶媒。特別是可將LiBF4 及/或LiPF6 與碳酸伸乙酯及碳酸二乙酯組合。
非水電解液中的電解質的濃度亦可為0.1 mol/L以上，亦可為2.0 mol/L以下。若電解質的濃度為0.1 mol/L以上，則容易充分地確保非水電解液的導電性等。因此，容易獲得蓄電裝置的穩定的放電特性及充電特性。若電解質的濃度為2.0 mol/L以下，則可抑制非水電解液的黏度上升，特別容易地確保離子的遷移率。若未能充分地確保離子的遷移率，則存在如下之虞：無法充分地確保電解液的導電性等，對蓄電裝置的充放電特性等帶來障礙。自同樣的觀點考慮，電解質的濃度亦可為0.5 mol/L以上，亦可為1.5 mol/L以下。
本實施方式的蓄電裝置主要包含所述非水電解液與正極及負極。蓄電裝置的具體例包括非水電解液二次電池（鋰離子電池等）及電雙層電容器（鋰離子電容器等）。本實施方式的非水電解液在鋰離子電池、及鋰離子電容器的用途中特別有效。
圖1是示意性表示蓄電裝置的一實施方式的剖面圖。圖1中所示的蓄電裝置1是非水電解液二次電池。蓄電裝置1包含：正極板4（正極）、與正極板4對向的負極板7（負極）、配置於正極板4與負極板7直接的非水電解液8、設於非水電解液8中的分隔件9。正極板4包含正極集電體2與設於其非水電解液8側的正極活性物質層3。負極板7包含負極集電體5與設於非水電解液8側的負極活性物質層6。非水電解液8可使用所述實施方式的非水電解液。在圖1中表示非水電解液二次電池作為蓄電裝置，但可應用該非水電解液的蓄電裝置並不限定於此，亦可為電雙層電容器等其他蓄電裝置。
正極集電體2及負極集電體5例如亦可為包含鋁、銅、鎳、及不鏽鋼等金屬的金屬箔。
正極活性物質層3包含正極活性物質。正極活性物質亦可為含有鋰的複合氧化物。含有鋰的複合氧化物的具體例包括LiMnO2 、LiFeO2 、LiCoO2 、LiMn2 O4 、Li2 FeSiO4 、LiNi1/3 Co1/3 Mn1/3 O2 、及LiFePO4 。
負極活性物質層6包含負極活性物質。負極活性物質亦可為例如可吸藏、放出鋰的材料。此種材料的具體例包括石墨及非晶碳等碳材料，氧化銦、氧化矽、氧化錫、氧化鋅及氧化鋰等氧化物材料。負極活性物質亦可為鋰金屬、或可與鋰形成合金的金屬材料。可與鋰形成合金的金屬的具體例包括Cu、Sn、Si、Co、Mn、Fe、Sb、及Ag。亦可將含有該些金屬與鋰的包含2元或3元的合金用作負極活性物質。該些負極活性物質可單獨使用，亦可組合使用兩種以上。
分隔件9例如亦可為包含聚乙烯、聚丙烯、氟樹脂等的多孔質膜。
關於構成蓄電裝置的各構件的形狀、厚度等具體的形態，若為本領域技術人員則可適宜地設定。蓄電裝置的構成並不限於圖1的實施方式，可適宜變更。 [實施例]
以下，揭示實施例而對本發明加以更詳細的說明，但本發明並不僅僅限定於該些實施例。
＜實驗例A＞ 1.非水電解液的製備 （實施例A1） 將碳酸伸乙酯（EC）與碳酸二乙酯（DEC）以EC：DEC=30：70的體積組成比加以混合而獲得混合非水溶媒。在所得的混合非水溶媒中，以成為1.0 mol/L的濃度的方式溶解作為電解質的LiPF6 。在所得的溶液中添加表1中所示的化合物A1作為非水電解液用添加劑，製備非水電解液。相對於非水電解液的總質量，非水電解液用添加劑（化合物A1）的含有比例為0.5質量%。
（實施例A2） 將化合物A1的含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例A3） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為表1中所示的化合物A2，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例A4） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為表1中所示的化合物A3，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例A5） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為表1中所示的化合物A4，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例A6） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為表1中所示的化合物A5，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例A7） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為表1中所示的化合物A6，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例A8） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為表1中所示的化合物A7，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例A9） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為表1中所示的化合物A8，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A1） 並未添加化合物A1，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A2） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為1,3-丙烷磺酸內酯，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A3） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為碳酸伸乙烯酯（VC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A4） 將碳酸伸乙烯酯（VC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例A3同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A5） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為氟代碳酸伸乙酯（FEC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A6） 將氟代碳酸伸乙酯（FEC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例A5同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A7） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為鄰苯二甲醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A8） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為馬來醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A9） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為琥珀醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例A10） 將非水電解液用添加劑自化合物A1變更為糖精，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例A1同樣地進行而製備非水電解液。
2.評價 （LUMO能量的測定） 利用高斯03軟體，藉由半經驗分子軌道計算而求出實施例中所使用的化合物A1、化合物A2、化合物A3、化合物A4、化合物A5、化合物A6、化合物A7及化合物A8的LUMO（最低未佔用分子軌域）能量。將所算出的LUMO能量表示於表1中。
[表1]
（穩定性） 將實施例中所使用的化合物A1、化合物A2、化合物A3、化合物A4、化合物A5、化合物A6、化合物A7及化合物A8、以及比較例A5及比較例A6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）供給至在溫度40℃±2℃、濕度75%±5%的恆溫恆濕環境下放置90日的保存試驗。測定保存試驗前後的各非水電解液用添加劑的1 H-核磁共振光譜（1 H-NMR），藉由以下基準評價各化合物的穩定性。表2表示穩定性的評價結果。 ○：在保存試驗前後並無1 H-NMR光譜的峰值變化。 △：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的稍許的峰值變化。 ×：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的明顯的峰值變化。
[表2]
如表2所示那樣，比較例A5及比較例A6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）一部分水解，穩定性差。另一方面，實施例中所使用的化合物A1、化合物A2、化合物A3、化合物A4、化合物A5、化合物A6、化合物A7及化合物A8基本未看到變化，顯示出優異的穩定性。
（正極的製作） 將作為正極活性物質的LiMn2 O4 、與作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於鋁金屬箔（方形、厚度為20 μm）的兩個面。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為正極集電體的鋁金屬箔、及形成於其兩個面上的正極活性物質層的正極片材。所得的正極片材的正極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為正極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=90：5：5。
（負極的準備） 負極片材使用市售的石墨塗佈電極片材（寶泉公司製造、商品名：電極片材負極單層）。
（非水電解液二次電池的製作） 於實施例及比較例中所得的各種非水電解液中，依次積層負極片材、聚乙烯製分隔件、正極片材、聚乙烯製分隔件、負極片材而製作電池要素。在由層壓膜（所述層壓膜包含包覆鋁（厚度為40 μm）的兩個面的樹脂層）形成的袋中，以正極片材及負極片材的端部自袋中突出的方式插入該電池要素。繼而，將實施例及比較例中所得的各非水電解液注入至袋內。對袋進行真空密封，獲得片材狀的非水電解液二次電池。進而，為了提高電極間的密接性，用玻璃板夾持片材狀非水電解液二次電池而進行加壓。
（放電容量維持率及內部電阻比的評價） 對於所得的各非水電解液二次電池，在25℃下，將充電倍率設為0.3C、將放電倍率設為0.3C、將充電終止電壓設為4.2 V、及將放電終止電壓設為2.5 V而進行充放電循環試驗。將200循環後的放電容量維持率（%）及200循環後的內部電阻比表示於表3中。另外，所謂200循環後的「放電容量維持率（%）」是指200循環試驗後的放電容量（mAh）除以10循環試驗後的放電容量（mAh）所得的值乘以100者。而且，所謂200循環後的「內部電阻比」是指在將循環試驗前的電阻設為1時，以相對值表示200循環試驗後的電阻者。
[表3]
（氣體產生量的測定） 與循環試驗中所使用的電池分開地準備包含實施例及比較例的各電解液的同樣構成的非水電解液二次電池。將該電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V後，以相當於0.2 C的電流放電至3 V，進行3循環該操作而使電池穩定。繼而，將充電倍率設為0.3 C而再次進行充電直至4.2 V後，在60℃、168小時的高溫下保存電池。其後，將電池冷卻至室溫，藉由阿基米德定律測定電池的體積，根據保存前後的體積變化求出氣體產生量。
[表4]
根據表3及表4可知：使用各實施例的非水電解液的非水電解液二次電池與使用比較例的非水電解液的非水電解液二次電池相比較而言，於循環試驗時的放電容量維持率、抑制充電所伴隨的氣體產生此兩個方面而言優異，所述各實施例的非水電解液含有作為式（A1）或式（A2）的化合物的化合物A1、化合物A2、化合物A3、化合物4A、化合物5A、化合物6A、化合物7A或化合物8A。此現象強烈地暗示著式（A1）或式（A2）的化合物在用於非水電解液二次電池中時，形成對於充放電循環、及高溫保存而言穩定的SEI。而且確認式（A1）或式（A2）的化合物在由充放電循環所造成的內部電阻增加較少的方面也優異。
＜實驗例B＞ 1.非水電解液的製備 （實施例B1） 將碳酸伸乙酯（EC）與碳酸二乙酯（DEC）以EC：DEC=30：70的體積比加以混合，準備混合非水溶媒，於其中以成為1.0 mol/L的濃度的方式溶解作為電解質的LiPF6 。在所得的溶液中添加表5中所示的化合物B1作為非水電解液用添加劑，製備非水電解液。相對於非水電解液的總質量，非水電解液用添加劑（化合物B1）的含有比例為0.5質量%。
（實施例B2） 將化合物B1的含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例B3） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B2，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例B4） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B3，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例B5） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B4，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例B6） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B5，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例B7） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B6，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例B8） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B7，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例B9） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B8，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例B10） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B9，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B1） 並未添加化合物B1，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B2） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為1,3-丙烷磺酸內酯，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B3） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為碳酸伸乙烯酯（VC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B4） 將碳酸伸乙烯酯（VC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例B3同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B5） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為氟代碳酸伸乙酯（FEC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B6） 將氟代碳酸伸乙酯（FEC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例B5同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B7） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B10，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B8） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B11，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例B9） 將非水電解液用添加劑自化合物B1變更為表5中所示的化合物B12，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例B1同樣地進行而製備非水電解液。
2.評價 （LUMO能量的計算） 利用高斯03軟體，藉由半經驗分子軌道計算而求出實施例中所使用的化合物B1、化合物B2、化合物B3、化合物B4、化合物B5、化合物B6、化合物B7、化合物B8及化合物B9的LUMO（最低未佔用分子軌域）能量。將所算出的LUMO能量表示於表5中。
[表5]
（穩定性） 將實施例中所使用的化合物B1、化合物B2、化合物B3、化合物B4、化合物B5、化合物B6、化合物B7、化合物B8及化合物B9、以及比較例B5及比較例B6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）供給至在溫度40℃±2℃、濕度75%±5%的恆溫恆濕環境下放置90日的保存試驗。測定保存試驗前後的各非水電解液用添加劑的1 H-核磁共振光譜（1 H-NMR），藉由以下基準評價各化合物的穩定性。表6表示穩定性的評價結果。 ○：在保存試驗前後並無1 H-NMR光譜的峰值變化。 △：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的稍許的峰值變化。 ×：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的明顯的峰值變化。
[表6]
如表6所示那樣，比較例B5及比較例B6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）一部分水解，穩定性差。另一方面，實施例中所使用的化合物B1、化合物B2、化合物B3、化合物B4、化合物B5、化合物B6、化合物B7、化合物B8及化合物B9基本未看到變化，顯示出優異的穩定性。
（正極的製作） 將作為正極活性物質的鈷酸鋰（LiCoO2 ）與作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於鋁金屬箔（方形、厚度為20 μm）的兩個面。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為正極集電體的鋁金屬箔、及形成於其兩個面上的正極活性物質層的正極片材。正極片材的正極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為正極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=90：5：5。
（負極的製作） 將作為負極活性物質的石墨粉末與作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於銅箔（方形、厚度為10 μm）的單面上。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為負極集電體的銅箔、及形成於其單面上的負極活性物質層的負極片材。負極片材的負極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為負極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=93：3：4。
（非水電解液二次電池的製作） 於實施例及比較例中所得的各種非水電解液中，以負極、分隔件、正極、分隔件、負極的順序積層聚乙烯製分隔件而製作電池要素。在由層壓膜（所述層壓膜包含鋁（厚度為40 μm）與包覆其兩個面的樹脂層）而形成的袋中，以正極片材及負極片材的端部自袋中突出的方式插入該電池要素。繼而，將實施例及比較例中所得的各非水電解液注入至袋內。對袋進行真空密封，獲得片材狀的非水電解液二次電池。進而，為了提高電極間的密接性，用玻璃板夾持片材狀非水電解液二次電池而進行加壓。
（放電容量維持率及內部電阻比的評價） 將非水電解液二次電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V，其後以相當於0.2 C的電流放電至3 V，反覆進行2循環該操作而使電池穩定。 繼而，將充電倍率設為0.3 C、將放電倍率設為0.3 C、將充電終止電壓設為4.2 V、及將放電終止電壓設為2.5 V，進行充放電循環試驗。表7是關於各電池而表示200循環後的放電容量維持率（%）與200循環後的內部電阻比。 所謂「200循環後的放電容量維持率（%）」是指200循環試驗後的放電容量（mAh）相對於10循環試驗後的放電容量（mAh）的比例（百分率）。而且，所謂「200循環後的內部電阻比」是指在將循環試驗前的電阻設為1時，200循環試驗後的電阻的相對值。
（氣體產生量的測定） 與循環試驗中所使用的電池分開地準備包含實施例及比較例的各電解液的同樣構成的非水電解液二次電池。將該電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V，其後以相當於0.2 C的電流放電至3 V，反覆進行2循環該操作而使電池穩定。 繼而，將充電倍率設為0.3 C而再次進行充電直至4.2 V後，在60℃的環境下將電池放置168小時。其後，將電池冷卻至室溫。藉由阿基米德定律測定放置後的電池中的氣體產生量。將結果表示於表7中。
[表7]
根據表7可知：使用各實施例的非水電解液的非水電解液二次電池與使用比較例的非水電解液的非水電解液二次電池相比較而言，於循環試驗時的放電容量維持率、抑制充電所伴隨的保存氣體產生此兩個方面而言優異，所述各實施例的非水電解液含有作為式（B1）的化合物的化合物B1、化合物B2、化合物B3、化合物B4、化合物B5、化合物B6、化合物B7、化合物B8或化合物B9。此現象強烈地暗示著式（B1）的化合物在用於非水電解液二次電池中時，形成對於充放電循環、及高溫保存而言穩定的SEI。而且確認式（B1）的化合物在由充放電循環所造成的內部電阻增加較少的方面也優異。
＜實驗例C＞ 1.非水電解液的製備 （實施例C1） 將碳酸伸乙酯（EC）與碳酸二乙酯（DEC）以EC：DEC=30：70的體積比加以混合，準備混合非水溶媒，於其中以成為1.0 mol/L的濃度的方式溶解作為電解質的LiPF6 。在所得的溶液中添加表8中所示的化合物C1作為非水電解液用添加劑，製備非水電解液。非水電解液用添加劑（化合物C1）的含有比例是以非水電解液的總質量為基準而言為0.5質量%。
（實施例C2） 將化合物C1的含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例C3） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C2，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例C4） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C3，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例C5） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C4，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例C6） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C5，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例C7） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C6，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例C8） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C7，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例C9） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C8，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例C10） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C9，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C1） 並未添加化合物C1，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C2） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為1,3-丙烷磺酸內酯，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C3） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為碳酸伸乙烯酯（VC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C4） 將碳酸伸乙烯酯（VC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例C3同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C5） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為氟代碳酸伸乙酯（FEC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C6） 將氟代碳酸伸乙酯（FEC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例C5同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C7） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C10，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C8） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C11，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例C9） 將非水電解液用添加劑自化合物C1變更為表8中所示的化合物C12，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例C1同樣地進行而製備非水電解液。
2.評價 （LUMO能量的計算） 利用高斯03軟體，藉由半經驗分子軌道計算而求出實施例中所使用的化合物C1、化合物C2、化合物C3、化合物C4、化合物C5、化合物C6、化合物C7、化合物C8及化合物C9的LUMO（最低未佔用分子軌域）。將所算出的LUMO能量表示於表8中。
[表8]
（穩定性） 將實施例中所使用的化合物C1、化合物C2、化合物C3、化合物C4、化合物C5、化合物C6、化合物C7、化合物C8及化合物C9、以及比較例C5及比較例C6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）供給至在溫度40℃±2℃、濕度75%±5%的恆溫恆濕環境下放置90日的保存試驗。測定保存試驗前後的各非水電解液用添加劑的1 H-核磁共振光譜（1 H-NMR），藉由以下基準評價各化合物的穩定性。表9表示穩定性的評價結果。 ○：在保存試驗前後並無1 H-NMR光譜的峰值變化。 △：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的稍許的峰值變化。 ×：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的明顯的峰值變化。
[表9]
如表9所示那樣，比較例C5及比較例C6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）一部分水解，穩定性差。另一方面，實施例中所使用的化合物C1、化合物C2、化合物C3、化合物C4、化合物C5、化合物C6、化合物C7、化合物C8及化合物C9基本未看到變化，顯示出優異的穩定性。
（正極的製作） 將作為正極活性物質的鈷酸鋰（LiCoO2 ）與作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於鋁金屬箔（方形、厚度為20 μm）的兩個面。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為正極集電體的鋁金屬箔、及形成於其兩個面上的正極活性物質層的正極片材。正極片材的正極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為正極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=90：5：5。
（負極的製作） 將作為負極活性物質的石墨粉末與作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於銅箔（方形、厚度為10 μm）的單面上。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為負極集電體的銅箔、及形成於其單面上的負極活性物質層的負極片材。負極片材的負極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為負極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=93：3：4。
（非水電解液二次電池的製作） 於實施例及比較例中所得的各種非水電解液中，以負極、分隔件、正極、分隔件、負極的順序積層聚乙烯製分隔件而製作電池要素。在由層壓膜（所述層壓膜包含鋁（厚度為40 μm）與包覆其兩個面的樹脂層）而形成的袋中，以正極片材及負極片材的端部自袋中突出的方式插入該電池要素。繼而，將實施例及比較例中所得的各非水電解液注入至袋內。對袋進行真空密封，獲得片材狀的非水電解液二次電池。進而，為了提高電極間的密接性，用玻璃板夾持片材狀非水電解液二次電池而進行加壓。
（放電容量維持率及內部電阻比的評價） 將非水電解液二次電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V，其後以相當於0.2 C的電流放電至3 V，反覆進行2循環該操作而使電池穩定。 繼而，將充電倍率設為0.3 C、將放電倍率設為0.3 C、將充電終止電壓設為4.2 V、及將放電終止電壓設為2.5 V，進行充放電循環試驗。表10是關於各電池而表示200循環後的放電容量維持率（%）與200循環後的內部電阻比。 所謂「200循環後的放電容量維持率（%）」是指200循環試驗後的放電容量（mAh）相對於10循環試驗後的放電容量（mAh）的比例（百分率）。而且，所謂「200循環後的內部電阻比」是指在將循環試驗前的電阻設為1時，200循環試驗後的電阻的相對值。
（氣體產生量的測定） 與循環試驗中所使用的電池分開地準備包含實施例及比較例的各電解液的同樣構成的非水電解液二次電池。將該電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V，其後以相當於0.2 C的電流放電至3 V，反覆進行2循環該操作而使電池穩定。 繼而，將充電倍率設為0.3 C而再次對電池進行充電直至4.2 V後，在60℃的環境下將電池放置168小時。其後，將電池冷卻至室溫。藉由阿基米德定律測定放置後的電池中的氣體產生量。將結果表示於表10中。
[表10]
根據表10可知：使用各實施例的非水電解液的非水電解液二次電池與使用比較例的非水電解液的非水電解液二次電池相比較而言，於循環試驗時的放電容量維持率、抑制充電所伴隨的氣體產生此兩個方面而言優異，所述各實施例的非水電解液含有作為式（C1）的化合物的化合物C1、化合物C2、化合物C3、化合物C4、化合物C5、化合物C6、化合物C7、化合物C8或化合物C9。此現象強烈地暗示著在式（C1）的化合物用於非水電解液二次電池中時，形成對於充放電循環、及高溫保存而言穩定的SEI。而且確認式（C1）的化合物在由充放電循環所造成的內部電阻增加較少的方面也優異。
＜實驗例D＞ [實施例D1～實施例D10、比較例D1～比較例D9] 1.非水電解液的製備 （實施例D1） 將碳酸伸乙酯（EC）與碳酸二乙酯（DEC）以EC：DEC=30：70的體積比加以混合，準備混合非水溶媒，於其中以成為1.0 mol/L的濃度的方式溶解作為電解質的LiPF6 。在所得的溶液中添加表11中所示的化合物D1作為非水電解液用添加劑，製備非水電解液。相對於非水電解液的總質量，非水電解液用添加劑（化合物D1）的含有比例為0.5質量%。
（實施例D2） 將化合物D1的含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D3） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D2，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D4） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D3，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D5） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D4，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D6） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D5，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D7） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D6，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D8） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D7，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D9） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D8，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D10） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D9，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D1） 並未添加化合物D1，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D2） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為1,3-丙烷磺酸內酯，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D3） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為碳酸伸乙烯酯（VC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D4） 將碳酸伸乙烯酯（VC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例D3同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D5） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為氟代碳酸伸乙酯（FEC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D6） 將氟代碳酸伸乙酯（FEC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例D5同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D7） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D10，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D8） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D11，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D9） 將非水電解液用添加劑自化合物D1變更為表11中所示的化合物D12，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例D1同樣地進行而製備非水電解液。
2.評價 （LUMO能量的測定） 利用高斯03軟體，藉由半經驗分子軌道計算而求出實施例中所使用的化合物D1、化合物D2、化合物D3、化合物D4、化合物D5、化合物D6、化合物D7、化合物D8及化合物D9的LUMO（最低未佔用分子軌域）能量。將所算出的LUMO能量表示於表11中。
[表11]
（穩定性） 將實施例中所使用的化合物D1、化合物D2、化合物D3、化合物D4、化合物D5、化合物D6、化合物D7、化合物D8及化合物D9、以及比較例D5及比較例D6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）供給至在溫度40℃±2℃、濕度75%±5%的恆溫恆濕環境下放置90日的保存試驗。測定保存試驗前後的各非水電解液用添加劑的1 H-核磁共振光譜（1 H-NMR），藉由以下基準評價各化合物的穩定性。表12表示穩定性的評價結果。 ○：在保存試驗前後並無1 H-NMR光譜的峰值變化。 △：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的稍許的峰值變化。 ×：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的明顯的峰值變化。
[表12]
如表12所示那樣，比較例D5及比較例D6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）一部分水解，穩定性差。另一方面，實施例中所使用的化合物D1、化合物D2、化合物D3、化合物D4、化合物D5、化合物D6、化合物D7、化合物D8及化合物D9基本未看到變化，顯示出優異的穩定性。
（正極的製作） 將作為正極活性物質的鈷酸鋰（LiCoO2 ）、作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於鋁金屬箔（方形、厚度為20 μm）的兩個面。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為正極集電體的鋁金屬箔、及形成於其兩個面上的正極活性物質層的正極片材。正極片材的正極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為正極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=90：5：5。
（負極的製作） 將作為負極活性物質的石墨粉末與作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於銅箔（方形、厚度為10 μm）的單面上。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為負極集電體的銅箔、及形成於其單面上的負極活性物質層的負極片材。負極片材的負極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為負極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=93：3：4。
（非水電解液二次電池的製作） 於實施例及比較例中所得的各非水電解液中，依次積層負極片材、聚乙烯製分隔件、正極片材、聚乙烯製分隔件、負極片材而製成電池要素。在由層壓膜（所述層壓膜包含鋁（厚度為40 μm）與包覆其兩個面的樹脂層）而形成的袋中，以正極片材及負極片材的端部自袋中突出的方式插入該電池要素。繼而，將實施例及比較例中所得的各非水電解液注入至袋內。對袋進行真空密封，獲得片材狀的非水電解液二次電池。進而，為了提高電極間的密接性，用玻璃板夾持片材狀非水電解液二次電池而進行加壓。
（放電容量維持率及內部電阻比的評價） 將非水電解液二次電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V，其後以相當於0.2 C的電流放電至3 V，反覆進行2循環該操作而使電池穩定。 繼而，將充電倍率設為0.3 C、將放電倍率設為0.3 C、將充電終止電壓設為4.2 V、及將放電終止電壓設為2.5 V，進行充放電循環試驗。表13是關於各電池而表示200循環後的放電容量維持率（%）與200循環後的內部電阻比。 所謂「200循環後的放電容量維持率（%）」是指200循環試驗後的放電容量（mAh）相對於10循環試驗後的放電容量（mAh）的比例（百分率）。而且，所謂「200循環後的內部電阻比」是指在將循環試驗前的電阻設為1時，200循環試驗後的電阻的相對值。
（氣體產生量的測定） 與循環試驗中所使用的電池分開地準備包含實施例及比較例的各電解液的同樣構成的非水電解液二次電池。將該電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V，其後以相當於0.2 C的電流放電至3 V，反覆進行2循環該操作而使電池穩定。 繼而，將充電倍率設為0.3 C而再次對電池進行充電直至4.2 V後，在60℃的環境下將電池放置168小時。其後，將電池冷卻至室溫。藉由阿基米德定律測定放置後的電池中的氣體產生量。將結果表示於表13中。
[表13]
根據表13可知：使用各實施例的非水電解液的非水電解液二次電池與使用比較例的非水電解液的非水電解液二次電池相比較而言，於循環試驗時的放電容量維持率、抑制充電所伴隨的保存氣體產生此兩個方面而言優異，所述各實施例的非水電解液含有作為式（D1）及式（D2）的化合物的化合物D1、化合物D2、化合物D3、化合物D4、化合物D5、化合物D6、化合物D7、化合物D8或化合物D9。此現象強烈地暗示著在式（D1）及式（D2）的化合物用於非水電解液二次電池中時，形成對於充放電循環、及高溫保存而言穩定的SEI。而且確認式（D1）及式（D2）的化合物在由充放電循環所造成的內部電阻增加較少的方面也優異。
[實施例D11～實施例D20、比較例D10～比較例D19] 1.非水電解液的製備 （實施例D11） 將碳酸伸乙酯（EC）與碳酸二乙酯（DEC）以EC：DEC=30：70的體積比加以混合，準備混合非水溶媒，於其中以成為1.0 mol/L的濃度的方式溶解作為電解質的LiPF6 。在所得的溶液中添加表14中所示的化合物D13作為非水電解液用添加劑，製備非水電解液。相對於非水電解液的總質量，非水電解液用添加劑（化合物D13）的含有比例為1.0質量%。
（實施例D12） 將非水電解液用添加劑自化合物D13變更為表14中所示的化合物D14，除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D13） 將非水電解液用添加劑自化合物D13變更為表14中所示的化合物D15，除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D14） 將非水電解液用添加劑自化合物D13變更為表14中所示的化合物D16，除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例D15） 將非水電解液用添加劑自化合物D13變更為表14中所示的化合物D17，除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D10） 並未添加化合物D13，除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D11） 將非水電解液用添加劑自化合物D13變更為1,3-丙烷磺酸內酯，除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D12） 將非水電解液用添加劑自化合物D13變更為碳酸伸乙烯酯（VC），除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D13） 將碳酸伸乙烯酯（VC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例D12同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D14） 將非水電解液用添加劑自化合物D13變更為氟代碳酸伸乙酯（FEC），除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D15） 將氟代碳酸伸乙酯（FEC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例D14同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例D16） 將非水電解液用添加劑自化合物D13變更為糖精，除此以外與實施例D11同樣地進行而製備非水電解液。
2.評價 （LUMO能量的計算） 利用高斯03軟體，藉由半經驗分子軌道計算而求出實施例中所使用的化合物D13、化合物D14、化合物D15、化合物D16及化合物D17的LUMO（最低未佔用分子軌域）能量。將所算出的LUMO能量表示於表14中。
[表14]
（穩定性） 將實施例中所使用的化合物D13、化合物D14、化合物D15、化合物D16及化合物D17、以及比較例D14及比較例D15中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）供給至在溫度40℃±2℃、濕度75%±5%的恆溫恆濕環境下放置90日的保存試驗。測定保存試驗前後的各非水電解液用添加劑的1 H-核磁共振光譜（1 H-NMR），藉由以下基準評價各化合物的穩定性。表15表示穩定性的評價結果。 ○：在保存試驗前後並無1 H-NMR光譜的峰值變化。 △：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的稍許的峰值變化。 ×：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的明顯的峰值變化。
[表15]
如表15所示那樣，比較例D14及比較例D15中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）一部分水解，穩定性差。另一方面，實施例中所使用的化合物D13、化合物D14、化合物D15、化合物D16及化合物D17基本未看到變化，顯示出優異的穩定性。
（正極的製作） 將作為正極活性物質的LiMn2 O4 、作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於鋁金屬箔（方形、厚度為20 μm）的兩個面。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為正極集電體的鋁金屬箔、及形成於其兩個面上的正極活性物質層的正極片材。正極片材的正極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為正極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=80：10：10。
（負極的準備） 作為負極片材，準備市售的石墨塗佈電極片材（寶泉公司製造、商品名：電極片材負極單層）。
（非水電解液二次電池的製作） 於實施例及比較例中所得的各非水電解液中，依次積層負極片材、聚乙烯製分隔件、正極片材、聚乙烯製分隔件、負極片材而製成電池要素。在由層壓膜（所述層壓膜包含鋁（厚度為40 μm）與包覆其兩個面的樹脂層）而形成的袋中，以正極片材及負極片材的端部自袋中突出的方式插入該電池要素。繼而，將實施例及比較例中所得的各非水電解液注入至袋內。對袋進行真空密封，獲得片材狀的非水電解液二次電池。進而，為了提高電極間的密接性，用玻璃板夾持片材狀非水電解液二次電池而進行加壓。
（放電容量維持率及內部電阻比的評價） 將非水電解液二次電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V，其後以相當於0.2 C的電流放電至3 V，反覆進行2循環該操作而使電池穩定。 繼而，將充電倍率設為0.3 C、將放電倍率設為0.3 C、將充電終止電壓設為4.2 V、及將放電終止電壓設為2.5 V，進行充放電循環試驗。表16是關於各電池而表示200循環後的放電容量維持率（%）與200循環後的內部電阻比。 所謂「200循環後的放電容量維持率（%）」是指200循環試驗後的放電容量（mAh）相對於10循環試驗後的放電容量（mAh）的比例（百分率）。而且，所謂「200循環後的內部電阻比」是指在將循環試驗前的電阻設為1時，200循環試驗後的電阻的相對值。
[表16]
（氣體產生量的測定） 與循環試驗中所使用的電池分開地準備包含實施例D11～實施例D15以及比較例D1、比較例D14及比較例D12的各電解液的同樣構成的非水電解液二次電池。將該電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V，其後以相當於0.2 C的電流放電至3 V，反覆進行2循環該操作而使電池穩定。 繼而，將充電倍率設為0.3 C而再次對電池進行充電直至4.2 V後，在60℃的環境下將電池放置168小時。其後，將電池冷卻至室溫。藉由阿基米德定律測定放置後的電池中的氣體產生量。將關於包含實施例D11～實施例D15以及比較例D1、比較例D14及比較例D12的電解液的非水電解液二次電池的結果分別作為實施例D16～實施例D20及比較例D17～比較例D19而表示於表17中。
[表17]
根據表16及表17可知：使用各實施例的非水電解液的非水電解液二次電池與使用比較例的非水電解液的非水電解液二次電池相比較而言，於循環試驗時的放電容量維持率、抑制充電所伴隨的保存氣體產生此兩個方面而言優異，所述各實施例的非水電解液含有作為式（D1）及式（D2）的化合物的化合物D13、化合物D14、化合物D15、化合物D16、或化合物D17。此現象強烈地暗示著在式（D1）及式（D2）的化合物用於非水電解液二次電池中時，形成對於充放電循環、及高溫保存而言穩定的SEI。而且確認式（D1）及式（D2）的化合物在由充放電循環所造成的內部電阻增加較少的方面也優異。
＜實驗例E＞ 1.非水電解液的製備 （實施例E1） 將碳酸伸乙酯（EC）與碳酸二乙酯（DEC）以EC：DEC=30：70的體積比加以混合，準備混合非水溶媒，於其中以成為1.0 mol/L的濃度的方式溶解作為電解質的LiPF6 。在所得的溶液中添加表18中所示的化合物E1而作為非水電解液用添加劑，製備非水電解液。非水電解液用添加劑（化合物E1）的含有比例是以非水電解液的總質量為基準而言為0.5質量%。
（實施例E2） 將化合物E1的含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例E3） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為表18中所示的化合物E2，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例E4） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為表18中所示的化合物E3，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例E5） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為表18中所示的化合物E4，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例E6） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為表18中所示的化合物E5，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例E7） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為表18中所示的化合物E6，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例E8） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為表18中所示的化合物E7，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例E9） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為表18中所示的化合物E8，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E1） 並未添加化合物E1，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E2） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為1,3-丙烷磺酸內酯，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E3） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為碳酸伸乙烯酯（VC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E4） 將碳酸伸乙烯酯（VC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例E3同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E5） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為氟代碳酸伸乙酯（FEC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E6） 將氟代碳酸伸乙酯（FEC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例E5同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E7） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為鄰苯二甲醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E8） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為馬來醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E9） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為琥珀醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例E10） 將非水電解液用添加劑自化合物E1變更為糖精，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例E1同樣地進行而製備非水電解液。
2.評價 （LUMO能量的計算） 利用高斯03軟體，藉由半經驗分子軌道計算而求出實施例中所使用的化合物E1、化合物E2、化合物E3、化合物E4、化合物E5、化合物E6、化合物E7及化合物E8的LUMO（最低未佔用分子軌域）能量。將所算出的LUMO能量表示於表18中。
[表18]
（穩定性） 將實施例中所使用的化合物E1、化合物E2、化合物E3、化合物E4、化合物E5、化合物E6、化合物E7及化合物E8、以及比較例E5及比較例E6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）供給至在溫度40℃±2℃、濕度75%±5%的恆溫恆濕環境下放置90日的保存試驗。測定保存試驗前後的各非水電解液用添加劑的1 H-核磁共振光譜（1 H-NMR），藉由以下基準評價各化合物的穩定性。表19表示穩定性的評價結果。 ○：在保存試驗前後並無1 H-NMR光譜的峰值變化。 △：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的稍許的峰值變化。 ×：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的明顯的峰值變化。
[表19]
如表19所示那樣，比較例E5及比較例E6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）一部分水解，穩定性差。另一方面，實施例中所使用的化合物E1、化合物E2、化合物E3、化合物E4、化合物E5、化合物E6、化合物E7及化合物E8基本未看到變化，穩定性優異。
（非水電解液二次電池的製作） 將作為正極活性物質的LiMn2 O4 、作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於鋁金屬箔（方形、厚度為20 μm）的兩個面。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為正極集電體的鋁金屬箔、及形成於其兩個面上的正極活性物質層的正極片材。所得的正極片材的正極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為正極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=90：5：5。 負極片材使用市售的石墨塗佈電極片材（寶泉公司製造、商品名：電極片材負極單層）。 於實施例及比較例中所得的各種非水電解液中，以負極、分隔件、正極、分隔件、負極的順序積層聚乙烯製分隔件而製作電池要素。在包含層壓膜（所述層壓膜是藉由樹脂層包覆鋁（厚度為40 μm）的兩個面的層壓膜）的袋內，突設正/負極的端子而插入該電池要素。其後，將實施例E1～實施例E9及比較例E1～比較例E10中所得的各非水電解液注入至袋內，進行真空密封而製作片材狀非水電解液二次電池。進而，為了提高電極間的密接性，用玻璃板夾持片材狀電池而進行加壓，製作非水電解液二次電池（片材型二次電池）。
（放電容量維持率及內部電阻比的評價） 對於所得的各非水電解液二次電池，在25℃下，將充電倍率設為0.3 C、將放電倍率設為0.3 C、將充電終止電壓設為4.2 V、及將放電終止電壓設為2.5 V而進行充放電循環試驗。將200循環後的放電容量維持率（%）及200循環後的內部電阻比表示於表20中。 所謂「200循環後的放電容量維持率（%）」是指200循環試驗後的放電容量（mAh）相對於10循環試驗後的放電容量（mAh）的比例（百分率）。而且，所謂「200循環後的內部電阻比」是指在將循環試驗前的電阻設為1時，200循環試驗後的電阻的相對值。
[表20]
（氣體產生量的測定） 與循環試驗中所使用的電池分開地準備包含實施例及比較例的各電解液的同樣構成的非水電解液二次電池。將該電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V後，以相當於0.2 C的電流放電至3 V，進行3循環該操作而使電池穩定。繼而，將充電倍率設為0.3 C而再次進行充電直至4.2 V後，在60℃、168小時的高溫下保存電池。其後，將電池冷卻至室溫，藉由阿基米德定律測定電池的體積，根據保存前後的體積變化求出氣體產生量。
[表21]
根據表20可知：使用各實施例的非水電解液的非水電解液二次電池與使用比較例的非水電解液的非水電解液二次電池相比較而言，循環試驗時的放電容量維持率高，所述各實施例的非水電解液含有作為式（E1）或式（E2）的化合物的化合物E1、化合物E2、化合物E3、化合物E4、化合物E5、化合物E6、化合物E7或化合物E8。而且，根據表21可知：使用各實施例的非水電解液的非水電解液二次電池的氣體產生少，所述各實施例的非水電解液含有作為式（E1）或式（E2）的化合物的化合物E1、化合物E2、化合物E3、化合物E4、化合物E5、化合物E6、化合物E7或化合物E8。此現象強烈地暗示著在式（E1）或式（E2）的化合物用於非水電解液二次電池中時，形成對於充放電循環、及高溫保存而言穩定的SEI。而且確認式（E1）或式（E2）的化合物在由充放電循環所造成的內部電阻增加較少的方面也優異。
＜實驗例F＞ 1.非水電解液的製備 （實施例F1） 將碳酸伸乙酯（EC）與碳酸二乙酯（DEC）以EC：DEC=30：70的體積組成比加以混合而獲得混合非水溶媒。在所得的混合非水溶媒中，以成為1.0 mol/L的濃度的方式溶解作為電解質的LiPF6 。在所得的溶液中添加表22中所示的化合物F1作為非水電解液用添加劑，製備非水電解液。相對於非水電解液的總質量，非水電解液用添加劑（化合物F1）的含有比例為0.5質量%。
（實施例F2） 將化合物F1的含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例F3） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為表22中所示的化合物F2，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例F4） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為表22中所示的化合物F3，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例F5） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為表22中所示的化合物F4，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例F6） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為表22中所示的化合物F5，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例F7） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為表22中所示的化合物F6，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例F8） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為表22中所示的化合物F7，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（實施例F9） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為表22中所示的化合物F8，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F1） 並未添加化合物F1，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F2） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為1,3-丙烷磺酸內酯，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F3） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為碳酸伸乙烯酯（VC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F4） 將碳酸伸乙烯酯（VC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例F3同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F5） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為氟代碳酸伸乙酯（FEC），將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F6） 將氟代碳酸伸乙酯（FEC）的含有比例設為2.0質量%，除此以外與比較例F5同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F7） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為鄰苯二甲醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F8） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為馬來醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F9） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為琥珀醯亞胺，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
（比較例F10） 將非水電解液用添加劑自化合物F1變更為糖精，將其含有比例設為1.0質量%，除此以外與實施例F1同樣地進行而製備非水電解液。
2.評價 （LUMO能量的測定） 利用高斯03軟體，藉由半經驗分子軌道計算而求出實施例中所使用的化合物F1、化合物F2、化合物F3、化合物F4、化合物F5、化合物F6、化合物F7、及化合物F8的LUMO（最低未佔用分子軌域）能量。將所算出的LUMO能量表示於表22中。
[表22]
（穩定性） 將實施例中所使用的化合物F1、化合物F2、化合物F3、化合物F4、化合物F5、化合物F6、化合物F7、及化合物F8、以及比較例F5及比較例F6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）供給至在溫度40℃±2℃、濕度75%±5%的恆溫恆濕環境下放置90日的保存試驗。測定保存試驗前後的各非水電解液用添加劑的1 H-核磁共振光譜（1 H-NMR），藉由以下基準評價各化合物的穩定性。表23表示穩定性的評價結果。 ○：在保存試驗前後並無1 H-NMR光譜的峰值變化。 △：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的稍許的峰值變化。 ×：在保存試驗前後確認到1 H-NMR光譜的明顯的峰值變化。
[表23]
如表23所示那樣，比較例F5及比較例F6中所使用的氟代碳酸伸乙酯（FEC）一部分水解，穩定性差。另一方面，實施例中所使用的化合物F1、化合物F2、化合物F3、化合物F4、化合物F5、化合物F6、化合物F7及化合物F8基本未看到變化，顯示出優異的穩定性。
（正極的製作） 將作為正極活性物質的LiMn2 O4 、作為導電性賦予劑的碳黑加以乾式混合。使所得的混合物均勻地分散於溶解有作為黏合劑的聚偏二氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，製作漿料。將所得的漿料塗佈於鋁金屬箔（方形、厚度為20 μm）的兩個面。對塗膜進行乾燥而將NMP除去後，對整體進行壓製而獲得包含作為正極集電體的鋁金屬箔、及形成於其兩個面上的正極活性物質層的正極片材。正極片材的正極活性物質層中的固體成分比率以質量比計為正極活性物質：導電性賦予劑：PVDF=90：5：5。
（負極的準備） 另一方面，負極片材使用市售的石墨塗佈電極片材（寶泉公司製造、商品名：電極片材負極單層）。
（非水電解液二次電池的製作） 於實施例及比較例中所得的各非水電解液中，依次積層負極片材、聚乙烯製分隔件、正極片材、聚乙烯製分隔件及負極片材而製作電池要素。在由層壓膜（所述層壓膜包含鋁（厚度為40 μm）與包覆其兩個面的樹脂層）而形成的袋中，以正極片材及負極片材的端部自袋中突出的方式插入該電池要素。繼而，將實施例及比較例中所得的各非水電解液注入至袋內。對袋進行真空密封，獲得片材狀的非水電解液二次電池。進而，為了提高電極間的密接性，用玻璃板夾持片材狀非水電解液二次電池而進行加壓。
（放電容量維持率及內部電阻比的評價） 對於所得的非水電解液二次電池，在25℃下，將充電倍率設為0.3 C、將放電倍率設為0.3 C、將充電終止電壓設為4.2 V、及將放電終止電壓設為2.5 V而進行充放電循環試驗。將200循環後的放電容量維持率（%）及200循環後的內部電阻比表示於表3中。另外，所謂200循環後的「放電容量維持率（%）」是指200循環試驗後的放電容量（mAh）除以10循環試驗後的放電容量（mAh）的值乘以100者。而且，所謂200循環後的「內部電阻比」是指在將循環試驗前的電阻設為1時，以相對值表示200循環試驗後的電阻者。
[表24]
（氣體產生量的測定） 與循環試驗中所使用的電池分開地準備包含實施例及比較例的各電解液的同樣構成的非水電解液二次電池。將該電池在25℃下，以相當於0.2 C的電流充電至4.2 V後，以相當於0.2 C的電流放電至3 V，進行3循環該操作而使電池穩定。繼而，將充電倍率設為0.3 C而再次進行充電直至4.2 V後，在60℃、168小時的高溫下保存電池。其後，將電池冷卻至室溫，藉由阿基米德定律測定電池的體積，根據保存前後的體積變化求出氣體產生量。
[表25]
根據表24及表25可知：使用各實施例的非水電解液的非水電解液二次電池與使用比較例的非水電解液的非水電解液二次電池相比較而言，於循環試驗時的放電容量維持率、抑制充電所伴隨的氣體產生此兩個方面而言優異，所述各實施例的非水電解液含有作為式（F1）的化合物的化合物F1、化合物F2、化合物F3、化合物F4、化合物F5、化合物F6、化合物F7、或化合物F8。此現象強烈地暗示著在式（F1）的化合物用於非水電解液二次電池中時，形成對於充放電循環、及高溫保存而言穩定的SEI。而且確認到式（F1）的化合物在由充放電循環所造成的內部電阻增加較少的方面也優異。
1‧‧‧蓄電裝置（非水電解液二次電池）
2‧‧‧正極集電體
3‧‧‧正極活性物質層
4‧‧‧正極板
5‧‧‧負極集電體
6‧‧‧負極活性物質層
7‧‧‧負極板
8‧‧‧非水電解液
9‧‧‧分隔件
圖1是表示蓄電裝置的一實施方式的剖面圖。
1‧‧‧蓄電裝置(非水電解液二次電池)
2‧‧‧正極集電體
3‧‧‧正極活性物質層
4‧‧‧正極板
5‧‧‧負極集電體
6‧‧‧負極活性物質層
7‧‧‧負極板
8‧‧‧非水電解液
9‧‧‧分隔件

Claims (16)

  1. 一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（A1）或下述式（A2）所表示的化合物；[式中，Xa 表示與氮原子、Za1 及Za2 一同形成環狀基的基，Za1 及Za2 分別獨立地表示磺醯基或羰基，Ra1 表示亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或碳數3或4的伸炔基，Ra2 表示氫原子、鹵素原子或亦可經取代的碳數1～4的烷基，Ra3 表示氧原子、亦可經取代的碳數1～4的伸烷基、碳數3或4的伸烯基、或碳數3或4的伸炔基]。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的非水電解液用添加劑，其含有所述式（A1）所表示的化合物。
  3. 一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（B1）所表示的化合物；[式（B1）中，Xb1 表示與氮原子及兩個碳原子一同形成環狀基的基，Rb1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數2～4的炔基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的碳數2～6的烯氧基、亦可經取代的碳數2～4的炔氧基、或亦可經取代的胺基]。
  4. 一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（C1）所表示的化合物；[式（C1）中，Xc1 表示與硫原子及氮原子一同形成環狀基的基，Rc1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數1～4的炔基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、亦可經取代的碳數2～4的炔氧基、或亦可經取代的胺基]。
  5. 如申請專利範圍第4項所述的非水電解液用添加劑，其中，所述式（C1）所表示的化合物是下述式（C2）所表示的化合物；[式（C2）中，Xc2 表示與硫原子、氮原子及Zc 一同形成環狀基的基，Zc 表示磺醯基或羰基，Rc1 與式（C1）中的Rc1 同義]。
  6. 一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（D1）所表示的化合物；[式（D1）中，Xd1 表示與硫原子、氮原子及Zd 一同形成環狀基的基，Zd 表示磺醯基或羰基，Rd1 表示亦可經取代的碳數1～4的烷基、亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、或亦可經取代的胺基]。
  7. 一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（D2）所表示的化合物；[式（D2）中，Xd2 表示與硫原子及氮原子一同形成環狀基的基，Rd10 表示亦可經取代的碳數2～4的烯基、亦可經取代的碳數1～4的烷氧基、亦可經取代的芳基、亦可經取代的雜芳基、亦可經取代的芳氧基、亦可經取代的雜芳氧基、亦可經取代的碳數2～4的烯氧基、或亦可經取代的胺基]。
  8. 一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（E1）或下述式（E2）所表示的化合物；[式（E1）或式（E2）中，Xe1 、Xe2 及Xe3 分別獨立地表示亦可經取代的亞甲基、磺醯基或羰基；式（E1）或式（E2）中，Ye1 及Ye2 分別獨立地表示亦可經取代的碳數1～6的烴基]。
  9. 如申請專利範圍第8項所述的非水電解液用添加劑，其中，Xe1 、Xe2 及Xe3 分別獨立為磺醯基或羰基。
  10. 一種非水電解液用添加劑，其含有下述式（F1）所表示的化合物；[式（F1）中，Xf 表示與氮原子、Zf1 及Zf2 一同形成環狀基的基，Zf1 及Zf2 分別獨立地表示磺醯基或羰基，Rf1 表示二價的連接基]。
  11. 如申請專利範圍第10項所述的非水電解液用添加劑，其中，Rf1 是亦可經取代的碳數1～4的伸烷基。
  12. 一種非水電解液，其含有如申請專利範圍第1項至第11項中任一項所述的非水電解液用添加劑、非水溶媒、及電解質。
  13. 如申請專利範圍第12項所述的非水電解液，其中，所述電解質含有鋰鹽。
  14. 一種蓄電裝置，其包含如申請專利範圍第12項或第13項所述的非水電解液、以及正極及負極。
  15. 一種鋰離子電池，其包含如申請專利範圍第12項或第13項所述的非水電解液、以及正極及負極。
  16. 一種鋰離子電容器，其包含如申請專利範圍第12項或第13項所述的非水電解液、以及正極及負極。
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