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TW201312811A - 密封片材、其製造方法、發光二極體裝置及其製造方法 - Google Patents

密封片材、其製造方法、發光二極體裝置及其製造方法 Download PDF

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TW201312811A
TW201312811A TW101133897A TW101133897A TW201312811A TW 201312811 A TW201312811 A TW 201312811A TW 101133897 A TW101133897 A TW 101133897A TW 101133897 A TW101133897 A TW 101133897A TW 201312811 A TW201312811 A TW 201312811A
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Taiwan
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light
layer
sealing
emitting diode
diode element
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TW101133897A
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Inventor
近藤隆
松田廣和
河野廣希
Original Assignee
日東電工股份有限公司
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Abstract

本發明之密封片材包含用以密封發光二極體元件之密封層、形成於密封層之厚度方向一側而用以使自發光二極體元件發出之光擴散之光擴散層、及介於密封層與光擴散層之間的間隔層。

Description

密封片材、其製造方法、發光二極體裝置及其製造方法
本發明係關於一種密封片材、其製造方法、發光二極體裝置及其製造方法，詳細而言，本發明係關於一種光學用途中所使用之發光二極體裝置、其製造方法、用於該等之密封片材及其製造方法。
於可發出高能量之光之發光二極體裝置中，例如設置有LED(Light Emitting Diode，發光二極體元件)與密封LED之密封層。此種發光二極體裝置使自LED發出之光穿透密封層。
又，就以較強之指向性發出光之方面而言，LED成為點光源。即，LED之正上部之亮度與正上部之周圍之亮度的差變大。如此，於發光二極體裝置中產生光之色斑。
為抑制上述色斑之產生，例如提出有包含發光二極體晶片、將其密封之透明層及形成於透明層之上表面之光擴散層的發光二極體裝置(例如參照日本專利特開2007-67204號公報)。
日本專利特開2007-67204號公報之發光二極體裝置係藉由利用透明層密封發光二極體晶片，其後將光擴散層以於上下方向進行投影時包含發光二極體晶片之方式配置於透明層之上表面而獲得。
並且，於日本專利特開2007-67204號公報之發光二極體裝置中，自發光二極體晶片朝上方發出之光穿透透明層 後，於光擴散層中沿著其面方向擴散。因此，於發光二極體裝置中，發光二極體晶片成為面光源。即，於光擴散層中，可降低發光二極體晶片之正上部之亮度與正上部之周圍之亮度的差。如此，可於發光二極體裝置中抑制光之色斑之產生。
近年來，探求於發光二極體裝置中，藉由更確實地將發光二極體元件設為面光源而進一步有效地抑制色斑之產生。
另一方面，於日本專利特開2007-67204號公報之發光二極體裝置之製造方法中，利用透明層密封發光二極體晶片，其後將光擴散層配置於透明層之上表面，故製造工時較多，因此存在變得繁雜，製造效率較低之不良情況。
本發明之目的在於提供一種可簡單且效率良好地製造發光二極體裝置的發光二極體裝置之製造方法、藉此所得之可確實地將發光二極體元件製成面光源的發光二極體裝置、以及用於該等之密封片材及其製造方法。
本發明之密封片材之特徵在於包含：用以密封發光二極體元件之密封層、形成於上述密封層之厚度方向一側而用以使自上述發光二極體元件發出之光擴散之光擴散層、及介於上述密封層與上述光擴散層之間的間隔層。
又，於本發明之密封片材中，較佳為上述間隔層之厚度為0.5 mm以上。
又，於本發明之密封片材中，較佳為上述間隔層之厚度 為1 mm以上。
又，於本發明之密封片材中，較佳為上述間隔層由透明樹脂形成。
又，於本發明之密封片材中，較佳為上述密封層由B階段狀態之熱硬化性樹脂形成。
又，於本發明之密封片材中，較佳為上述光擴散層由含有聚矽氧樹脂與分散於上述聚矽氧樹脂中之光反射成分之光擴散樹脂形成。
又，本發明之密封片材較佳為進而具備用於轉換由發光二極體元件發出之光波長的螢光體層。
又，於本發明之密封片材中，較佳為上述螢光體層介於上述密封層與上述光間隔層之間。
又，本發明之密封片材之製造方法之特徵在於包括如下步驟：形成用以使自發光二極體元件發出之光擴散之光擴散層；於上述光擴散層之厚度方向一側形成間隔層；以及於上述間隔層之上述厚度方向一側形成用以密封發光二極體元件之密封層。
又，本發明之發光二極體裝置之特徵在於包含：基板、安裝於上述基板上之發光二極體元件、及以密封上述發光二極體元件之方式形成於上述基板上之上述密封片材。
又，於本發明之發光二極體裝置中，較佳為上述發光二極體元件於上述密封片材之相對於上述厚度方向之正交方向上隔開間隔而設置複數個。
又，本發明之發光二極體裝置之製造方法的特徵在於包 括如下步驟：準備安裝有發光二極體元件之基板；以及將上述密封片材配置於上述基板之厚度方向一側，藉由上述密封層密封上述發光二極體元件。
本發明之密封片材之製造方法及藉此所得之本發明之密封片材包含密封層、間隔層及光擴散層。並且，於本發明之發光二極體裝置之製造方法中，藉由如下簡單方法，即準備安裝有發光二極體元件之基板後，將上述密封片材配置於基板上，利用密封層密封發光二極體元件，可同時實施相對於基板之密封層之設置與光擴散層之設置，藉此可效率良好地製造本發明之發光二極體裝置。
又，於本發明之密封片材之製造方法及藉此所得之本發明之密封片材中，由於間隔層介於密封層及光擴散層之間，因此可確實地確保密封層與光擴散層之厚度方向之間隔。
因此，於配置有上述密封片材而藉由密封層密封發光二極體元件的本發明之發光二極體裝置中，由發光二極體元件發出之光穿透密封層及間隔層，其後利用擴散而到達光擴散層中。其後，光於光擴散層中朝相對於厚度方向之正交方向擴散。
其結果，於發光二極體裝置中，可確實地將發光二極體元件設為面光源。即，可降低發光二極體元件之正上部之亮度與正上部之周圍之亮度的差。因此，可抑制發光二極體裝置中之光之色斑。
圖1係本發明之密封片材之一實施形態的剖面圖，圖2係對製造圖1所示之密封片材之方法進行說明的步驟圖，圖3係對使用圖1所示之密封片材密封發光二極體元件之方法進行說明的步驟圖，圖4係圖3(a)中所示之基板。
參照圖3(b)，圖1所示之密封片材1係設置於發光二極體裝置11(下述)上，用以密封發光二極體元件12(下述，參照圖3)之片材，俯視時大致形成為矩形狀。
如圖1所示，密封片材1包含密封層2、形成於密封層2上(厚度方向一側)之光擴散層3及介於密封層2與光擴散層3之間的間隔層4。又，密封片材1進而包含介於密封層2與間隔層4之間之螢光體層5。
即，密封片材1形成為於密封層2上向上依序積層螢光體層5、間隔層4及光擴散層3之積層體片材。
密封層2俯視時大致形成為矩形片材形狀。
作為形成密封層2之密封材，例如可列舉透明樹脂，此種透明樹脂含有彈性體，具體而言，可列舉：例如聚矽氧樹脂、環氧樹脂等熱硬化性樹脂，例如丙烯酸系樹脂等熱塑性樹脂等密封樹脂等。作為透明樹脂，較佳為列舉熱硬化性樹脂。
熱硬化性樹脂例如含有B階段(半硬化)狀態之熱硬化性樹脂組合物，例如可列舉：熱硬化性聚矽氧樹脂組合物、熱硬化性環氧樹脂組合物，較佳為列舉熱硬化性聚矽氧樹脂組合物。
作為熱硬化性聚矽氧樹脂組合物，尤其可列舉分2階段 反應之熱硬化性聚矽氧等，具體而言，可列舉能夠進行縮合反應及加成反應(具體為矽氫化反應)之熱硬化性聚矽氧樹脂組合物，更具體而言，可列舉如下熱硬化性聚矽氧樹脂組合物：藉由加熱進行縮合反應，可成為B階段狀態(半硬化狀態)，繼而藉由進一步加熱進行加成反應，可成為硬化(完全硬化)狀態。
熱硬化性聚矽氧樹脂組合物例如含有矽烷醇兩末端聚矽氧烷、含有烯基之烷氧基矽烷、含有環氧基之烷氧基矽烷及有機氫矽氧烷。再者，矽烷醇兩末端聚矽氧烷、含有烯基之烷氧基矽烷及含有環氧基之烷氧基矽烷為縮合原料(供於縮合反應之原料)，含有烯基之烷氧基矽烷及有機氫矽氧烷為加成原料(供於加成反應之原料)。
矽烷醇兩末端聚矽氧烷係分子之兩末端含有矽烷醇基(SiOH基)之矽烷化合物，具體而言，由下述式(1)所表示。
(式(1)中，R1及R2為1價烴基，n表示1以上之整數。R1及R2彼此相同或不同)
於上述式(1)中，R1及R2較佳為彼此相同。
R1及R2所表示之1價烴基為飽和烴基或不飽和烴基，可 列舉直鏈狀、支鏈狀或環狀之烴基等。就製備之容易性或熱穩定性之觀點而言，烴基之碳數例如為1~20，較佳為1~10。
具體而言，作為1價烴基，可列舉：例如甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基、戊基、環戊基、己基、環己基等飽和脂肪族烴基，例如苯基、萘基等芳香族烴基等。
作為1價烴基，就透明性及耐光性之觀點而言，較佳為列舉飽和脂肪族烴基、芳香族烴基，進而較佳為列舉甲基、苯基，尤佳為列舉甲基。
上述式(1)中，就穩定性及/或操作性之觀點而言，n較佳為1~10000之整數，進而較佳為1~1000之整數。
作為矽烷醇兩末端聚矽氧烷，具體而言，可列舉：矽烷醇兩末端聚二甲基矽氧烷、矽烷醇兩末端聚甲基苯基矽氧烷、矽烷醇兩末端聚二苯基矽氧烷等。較佳為列舉矽烷醇兩末端聚二甲基矽氧烷。
矽烷醇兩末端聚矽氧烷可使用市售品，又，亦可使用依照公知之方法合成者。
矽烷醇兩末端聚矽氧烷可單獨使用或併用2種以上。
再者，矽烷醇兩末端聚矽氧烷通常為n不同(即，分子量不同)之化合物之混合物。
因此，上述式(1)中之n係以平均值之形式算出。
就穩定性及/或操作性之觀點而言，矽烷醇兩末端聚矽氧烷之數量平均分子量例如為100~1,000,000，較佳為 200~100,000。數量平均分子量係藉由凝膠滲透層析法，利用標準聚苯乙烯進行換算而算出。下述除矽烷醇兩末端聚矽氧烷以外之原料之數量平均分子量亦以與上述相同之方式而算出。
矽烷醇兩末端聚矽氧烷之調配比例相對於縮合原料之總量，例如為1~99.99質量%，較佳為50~99.9質量%，進而較佳為80~99.5質量%。
含有烯基之烷氧基矽烷係同時具有烯基及烷氧基之矽烷化合物，具體而言，為下述式(2)所表示之含有烯基之三烷氧基矽烷。
R3-Si(OR4)3 (2)(式(2)中，R3為直鏈烯基或環狀烯基，R4為1價烴基。R3及R4彼此不同)
就製備之容易性或熱穩定性之觀點而言，R3所表示之烯基之碳數例如為1~20，較佳為1~10。
具體而言，作為烯基，可列舉：例如乙烯基、烯丙基、丙烯基、丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基、辛烯基等直鏈狀烯基，例如降烯基、環己烯基等環狀烯基等。
就加成反應之反應性之觀點而言，較佳為列舉直鏈狀烯基，進而較佳為列舉乙烯基。
作為R4所表示之1價烴基，可列舉與上述式(1)之R1及R2所表示之1價烴基同樣者。較佳為列舉甲基。
具體而言，作為含有烯基之烷氧基矽烷，可列舉：例如乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、乙烯基三丙 氧基矽烷等乙烯基三烷氧基矽烷，例如烯丙基三甲氧基矽烷、例如丙烯基三甲氧基矽烷，例如丁烯基三甲氧基矽烷，例如戊烯基三甲氧基矽烷，例如己烯基三甲氧基矽烷，例如庚烯基三甲氧基矽烷，例如辛烯基三甲氧基矽烷，例如降烯基三甲氧基矽烷，例如環己烯基三甲氧基矽烷等。
較佳為列舉乙烯基三烷氧基矽烷，進而較佳為列舉乙烯基三甲氧基矽烷。
含有烯基之烷氧基矽烷可單獨使用或併用2種以上。
含有烯基之烷氧基矽烷可使用市售品，又，亦可使用依照公知之方法合成者。
含有烯基之三烷氧基矽烷之調配比例相對於縮合原料之總量，例如為0.01~90質量%，較佳為0.01~50質量%，進而較佳為0.01~10質量%。
含有環氧基之烷氧基矽烷係同時具有環氧基及烷氧基之矽烷化合物，具體而言，為下述式(3)所表示之含有環氧基之三烷氧基矽烷。
R5-Si(OR6)3 (3)(式(3)中，R5為縮水甘油醚基，R6為1價烴基)
R5所表示之縮水甘油醚基係下述式(4)所表示之縮水甘油氧基烷基。
(式(4)中，R7為2價烴基)
上述式(4)中，作為R7所表示之2價烴基，可列舉：例如亞甲基、伸乙基、伸丙基、伸丁基等碳數1~6之伸烷基，例如伸環己基等碳數3~8之伸環烷基，例如伸苯基等碳數6~10之伸芳基。
作為2價烴基，較佳為列舉伸烷基，進而較佳為列舉伸丙基。
具體而言，作為R5所表示之縮水甘油醚基，可列舉：縮水甘油氧基甲基、縮水甘油氧基乙基、縮水甘油氧基丙基、縮水甘油氧基環己基、縮水甘油氧基苯基等。
上述式(3)中，作為R6所表示之1價烴基，可列舉與上述式(1)之R1及R2所表示之1價烴基相同者。較佳為列舉甲基。
具體而言，作為含有環氧基之烷氧基矽烷，可列舉：例如縮水甘油氧基甲基三甲氧基矽烷、(2-縮水甘油氧基乙基)三甲氧基矽烷、(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷等縮水甘油氧基烷基三甲氧基矽烷，例如(3-縮水甘油氧基丙基)三乙氧基矽烷，例如(3-縮水甘油氧基丙基)三丙氧基矽烷，例如(3-縮水甘油氧基丙基)三異丙氧基矽烷等。
較佳為列舉縮水甘油氧基烷基三甲氧基矽烷，進而較佳為列舉縮水甘油氧基甲基三烷氧基矽烷，尤佳為列舉(3-縮 水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷。
含有環氧基之烷氧基矽烷可單獨使用或併用2種以上。
含有環氧基之烷氧基矽烷可使用市售品，又，亦可使用依照公知之方法合成者。
含有環氧基之烷氧基矽烷之調配比例相對於縮合原料之總量100質量份，例如為0.01~90質量%，較佳為0.01~50質量%，進而較佳為0.01~20質量%。
矽烷醇兩末端聚矽氧烷之矽烷醇基(SiOH基)相對於含有烯基之烷氧基矽烷及含有環氧基之烷氧基矽烷的烷氧基矽烷基(SiOR4基及SiOR6基)之莫耳比(SiOH/(SiOR4+SiOR6)例如為20/1~0.2/1，較佳為10/1~0.5/1，進而較佳為實質上為1/1。
於莫耳比超過上述範圍之情形時，將熱硬化性聚矽氧樹脂組合物製成B階段(半硬化)狀態時，存在無法獲得具有適度韌性之B階段狀物(半硬化物)之情況，另一方面，於莫耳比未達上述範圍之情形時，含有烯基之烷氧基矽烷及含有環氧基之烷氧基矽烷的調配比例過多，因此存在所得密封層2之耐熱性降低之情況。
又，若莫耳比為上述範圍內(較佳為實質上為1/1)，則可使矽烷醇兩末端聚矽氧烷之矽烷醇基(SiOH基)、與含有烯基之烷氧基矽烷之烷氧基矽烷基(SiOR4基)及含有環氧基之烷氧基矽烷之烷氧基矽烷基(SiOR6)充分地進行縮合反應。
含有烯基之烷氧基矽烷相對於含有環氧基之烷氧基矽烷 的莫耳比例如為10/90~99/1，較佳為50/50~97/3，進而較佳為80/20~95/5。若為上述範圍內，則具有可確保硬化物之強度並且提高接著性之優點。
有機氫矽氧烷係含有直接鍵結於主鏈之矽原子上之氫原子的化合物，例如可列舉：下述式(5)所表示之含有直接鍵結於主鏈之中間(兩末端間)之矽原子上的氫原子之氫化化合物、或下述式(6)所表示之含有直接鍵結於主鏈之兩末端之矽原子上的氫原子之氫化化合物(氫矽烷基兩末端聚矽氧烷)。
(式(5)中，I~IV為結構單元，I及IV表示末端單元，II及III表示重複單元，R8彼此相同或不同，為1價烴基。a表示0以上之整數，b表示2以上之整數) (式(6)中，R9彼此相同或不同，為1價烴基。c表示0以上之 整數)
結構單元I~IV中之R8較佳為彼此相同。
R8所表示之1價烴基可列舉與上述R1及R2所表示之1價烴基相同者。較佳為列舉飽和脂肪族烴基、芳香族烴基，進而較佳為列舉甲基、苯基，尤佳為列舉甲基。
結構單元I及IV為兩末端之結構單元。
結構單元II中之a為結構單元II之重複單元數，就反應性之觀點而言，較佳為表示1~1000之整數，進而較佳為表示1~100之整數。
結構單元III中之b為結構單元III之重複單元數，就反應性之觀點而言，較佳為表示2~10000，進而較佳為表示2~1000之整數。
具體而言，作為上述式(5)所表示之氫化化合物，可列舉：甲基氫聚矽氧烷、二甲基聚矽氧烷-共聚-甲基氫聚矽氧烷、乙基氫聚矽氧烷、甲基氫聚矽氧烷-共聚-甲基苯基聚矽氧烷等。較佳為列舉二甲基聚矽氧烷-共聚-甲基氫聚矽氧烷。
上述式(5)所表示之氫化化合物可單獨使用或併用2種以上。
再者，上述式(5)所表示之氫化化合物通常為a及/或b不同(即，分子量不同)之化合物之混合物。
因此，結構單元II中之a及結構單元III中之b分別以平均值之形式算出。
上述式(5)所表示之氫化化合物之數量平均分子量例如 為100~1,000,000。
上述式(6)中之R9較佳為彼此相同。即，鍵結於兩末端之矽原子上之R9與鍵結於兩末端間之矽原子上之R9均相同。
R9所表示之1價烴基可列舉與上述R1及R2所表示之1價烴基相同者。較佳為列舉飽和脂肪族烴基、芳香族烴基，進而較佳為列舉甲基、苯基。
上述式(6)中，就反應性之觀點而言，c較佳為表示1~10,000之整數，進而較佳為表示1~1,000之整數。
具體而言，作為上述式(6)所表示之氫化化合物，例如可列舉：氫矽烷基兩末端聚二甲基矽氧烷、氫矽烷基兩末端聚甲基苯基矽氧烷、氫矽烷基兩末端聚二苯基矽氧烷等。
上述式(6)所表示之氫化化合物可單獨使用或組合2種以上使用。
上述式(6)所表示之氫化化合物通常為c不同(即，分子量不同)之化合物之混合物。
因此，上述(6)中之c係以平均值之形式算出。
就穩定性及/或操作性之觀點而言，式(6)所表示之氫化化合物之數量平均分子量例如為100~1,000,000，進而較佳為100~100,000。
有機氫矽氧烷之於25℃下之黏度例如為10~100,000 mPa．s，較佳為15~50,000 mPa．s。黏度係藉由B型黏度計而測定。
有機氫矽氧烷可使用市售品，又，亦可使用依照公知之方法合成者。
作為有機氫矽氧烷，可單獨使用上述式(5)所表示之氫化化合物或上述式(6)所表示之氫化化合物，或者亦可併用該等。作為有機氫矽氧烷，較佳為單獨使用上述式(5)所表示之氫化化合物。
有機氫矽氧烷之調配比例亦取決於含有烯基之烷氧基矽烷之烯基(上述式(2)之R3)與有機氫矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)的莫耳比，例如相對於含有烯基之烷氧基矽烷100質量份，例如為10~10,000質量份，較佳為100~1,000質量份。
又，含有烯基之烷氧基矽烷之烯基(上述式(2)之R3)相對於有機氫矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)的莫耳比(R3/SiH)例如為20/1~0.05/1，較佳為20/1~0.1/1，進而較佳為10/1~0.1/1，尤佳為10/1~0.2/1，最佳為5/1~0.2/1。
於莫耳比超過上述範圍之情形時，將熱硬化性聚矽氧樹脂組合物製成B階段狀態時，存在無法獲得具有適度韌性之半硬化物之情況，於莫耳比未達上述範圍之情形時，有機氫矽氧烷之調配比例過多，因此存在所得螢光體層5之耐熱性及韌性變不充分之情況。
又，若莫耳比為上述範圍內，則於將熱硬化性聚矽氧樹脂組合物製成B階段狀態時，若莫耳比為上述範圍內，則可迅速地向B階段狀態轉移。
熱硬化性聚矽氧樹脂組合物係藉由將上述矽烷醇兩末端聚矽氧烷、含有烯基之烷氧基矽烷、含有環氧基之烷氧基 矽烷及有機氫矽氧烷與觸媒一起調配，並進行攪拌混合而製備。
作為觸媒，例如可列舉：縮合觸媒及加成觸媒(矽氫化觸媒)等。
縮合觸媒只要為提高矽烷醇基與烷氧基矽烷基之縮合反應之反應速度的物質，則無特別限定，可列舉：例如鹽酸、乙酸、甲酸、硫酸等酸，例如氫氧化鉀、氫氧化鈉、碳酸鉀、氫氧化四甲基銨等鹼，例如鋁、鈦、鋅、錫等金屬系觸媒等。
該等之中，就相溶性及熱分解性之觀點而言，較佳為列舉鹼，進而較佳為列舉氫氧化四甲基銨。
縮合觸媒之調配比例相對於矽烷醇兩末端聚矽氧烷100莫耳，例如為0.1~50莫耳，較佳為0.25~5莫耳。
加成觸媒只要為提高加成反應、即烯基與SiH之矽氫化反應之反應速度的物質，則並無特別限定，可列舉：例如鉑黑、氯化鉑、氯化鉑酸、鉑-烯烴錯合物、鉑-羰基錯合物、鉑-乙醯乙酸酯等鉑觸媒，例如鈀觸媒、例如銠觸媒等金屬觸媒。
該等之中，就相溶性、透明性及觸媒活性之觀點而言，較佳為列舉鉑觸媒，進而較佳為列舉鉑-羰基錯合物。
關於加成觸媒之調配比例，以加成觸媒之金屬量之質量份數計，相對於有機氫矽氧烷100質量份，例如為1.0×10-4~1.0質量份，較佳為1.0×10-4~0.5質量份，進而較佳為1.0×10-4~0.05質量份。
再者，上述觸媒可直接使用固體狀態者，或者就操作性之觀點而言，亦可以溶解或分散於溶劑中之溶液或分散液之形式使用。
作為溶劑，可列舉：例如水，例如甲醇、乙醇等醇等。較佳為列舉醇。
為製備熱硬化性聚矽氧樹脂組合物，例如一次添加上述原料(縮合原料及加成原料)與觸媒。或者首先可於不同時機下分別添加各原料及各觸媒。進而亦可一次添加一部分成分，再於不同時機下分別添加剩餘之各成分。
較佳為首先一次添加縮合原料及縮合觸媒，繼而添加加成原料，其後添加加成觸媒。
具體而言，以上述比例調配矽烷醇兩末端聚矽氧烷、含有烯基之烷氧基矽烷及含有環氧基之烷氧基矽烷(即縮合原料)與縮合觸媒，對該等進行例如5分鐘~24小時之攪拌。
又，於調配及攪拌時，為提高縮合原料之相溶性及操作性，亦可例如加熱至0~60℃。
又，於原料及縮合觸媒之調配時，亦可以適當之比例添加用以提高該等之相溶性之相溶化劑。
作為相溶化劑，例如可列舉甲醇等醇等有機溶劑。再者，作為相溶化劑，於縮合觸媒被製備成有機溶劑之溶液或分散液之情形時，亦可提供該有機溶劑作為相溶化劑。
其後，視需要對系統進行減壓，藉此去除揮發成分(有機溶劑)。
繼而，於所得之縮合原料及縮合觸媒之混合物中調配有機氫矽氧烷，例如攪拌1~60分鐘。
於調配及攪拌時，為提高混合物與有機氫矽氧烷之相溶性及操作性，亦可例如加熱至0~60℃。
其後，於系統中調配加成觸媒，例如攪拌1~60分鐘。
藉此，可製備熱硬化性聚矽氧樹脂組合物。
又，視需要亦可於密封材中含有光反射成分及/或螢光體。
光反射成分例如為白色之化合物，作為此種白色之化合物，具體而言，可列舉白色顏料。
作為白色顏料，例如可列舉白色無機顏料，作為此種白色無機顏料，可列舉：例如氧化鈦、氧化鋅、氧化鋯、氧化矽(具體而言，二氧化矽、矽土(Silica))、氧化鋁(三氧化二鋁(Alumina))、滑石等氧化物，例如鉛白(碳酸鋅)、碳酸鈣等碳酸鹽，例如氮化鋁等氮化物，例如高嶺土(高嶺石)等黏土礦物等。
作為白色無機顏料，較佳為列舉氧化物，進而較佳為列舉氧化矽。
作為矽土，例如可列舉熔融矽土粉末、結晶矽土粉末等，較佳為列舉熔融矽土粉末(即石英玻璃粉末)。
光反射成分為粒子狀，其形狀並不限定，例如可列舉球狀、板狀、針狀等。較佳為列舉球狀。
光反射成分之最大長度之平均值(於為球狀之情形時為其平均粒徑)例如為1~60 μm，較佳為2~45 μm。最大長度 之平均值係使用雷射繞射散射式粒度分佈計而測定。再者，以下粒子之最大長度之平均值係以與上述相同之方式測定。
光反射成分之調配比例相對於透明樹脂100質量份，例如為0.5~90質量份，就著色性、光反射性及透明樹脂之處理性之觀點而言，較佳為1.5~70質量份。
上述光反射成分均勻地分散於透明樹脂中。
螢光體係於後述螢光體層5中詳述，且均勻地分散於透明樹脂中。螢光體之調配比例相對於透明樹脂100質量份，例如為0.5~90質量份，較佳為1.5~70質量份。
於將光反射成分及/或螢光體調配至密封材中之情形時，調配熱硬化性聚矽氧樹脂組合物、與光反射成分及/或螢光體。
密封層2(B階段狀態之密封層2)之於25℃下之壓縮彈性模數例如為0.02~1 MPa。壓縮彈性模數係例如利用荷重測定器(精密荷重測定器1605II VL，Aikoh Engineering公司製造)而測定。
密封層2之厚度L1(參照圖3(b))係以可埋設發光二極體元件12之方式進行調整，具體而言，例如為300~3000 μm，較佳為500~2000 μm。
如圖1所示，螢光體層5係形成於密封層2之整個上表面上。
螢光體層5含有螢光體，作為此種螢光體，可列舉能夠將藍色光轉換為黃色光之黃色螢光體等。作為此種螢光 體，例如可列舉於複合金屬氧化物或金屬硫化物等中摻雜有例如鈰(Ce)或銪(Eu)等金屬原子之螢光體。
具體而言，作為螢光體，可列舉：例如Y3Al5O12：Ce(YAG(釔鋁石榴石)：Ce)、(Y,Gd)3Al5O12：Ce、Tb3Al3O12：Ce、Ca3Sc2Si3O12：Ce、Lu2CaMg2(Si,Ge)3O12：Ce等具有石榴石型結晶結構之石榴石型螢光體，例如(Sr,Ba)2SiO4(BOS(鋇原矽酸鹽))：Eu、Ca3SiO4Cl2：Eu、Sr3SiO5：Eu、Li2SrSiO4：Eu、Ca3Si2O7：Eu等矽酸鹽螢光體，例如CaAl12O19：Mn、SrAl2O4：Eu等鋁酸鹽螢光體，例如ZnS：Cu,Al、CaS：Eu、CaGa2S4：Eu、SrGa2S4：Eu等硫化物螢光體，例如CaSi2O2N2：Eu、SrSi2O2N2：Eu、BaSi2O2N2：Eu、Ca-α-SiAlON等氮氧化物螢光體，例如CaAlSiN3：Eu、CaSi5N8：Eu等氮化物螢光體，例如K2SiF6：Mn、K2TiF6：Mn等氟化物系螢光體等。就自藍色光向黃色光之轉換特性之觀點而言，較佳為列舉石榴石型螢光體，就轉換效率之觀點而言，進而較佳為列舉YAG：Ce、BOS：Eu。
該等螢光體可單獨使用或併用2種以上。
又，螢光體為粒子狀，其形狀並無特別限定，例如可列舉：球狀、平板狀、針狀等。
又，螢光體之最大長度之平均值(於為球狀之情形時，為其平均粒徑)例如為0.1~500 μm，較佳為0.2~200 μm。螢光體粒子之平均粒徑係藉由粒度分佈測定裝置而測定。
又，螢光體層5係由將上述螢光體調配至樹脂中而成之含有螢光體之樹脂形成。
作為樹脂，可列舉與上述密封層2所使用之透明樹脂相同之透明樹脂，較佳為列舉熱硬化性樹脂組合物，進而較佳為列舉熱硬化性聚矽氧樹脂組合物。又，樹脂較佳為列舉C階段(完全硬化)狀態之熱硬化性樹脂。
為製備含有螢光體之樹脂組合物，而調配上述螢光體及樹脂(較佳為熱硬化性樹脂)，並進行攪拌混合。具體而言，調配螢光體及樹脂，將該等混合而使螢光體於樹脂中均勻地分散。
螢光體之調配比例可根據螢光體之量子效率或散射性而適當調整，例如以成為白色等特定色調之方式進行調整，具體而言，相對於含有螢光體之樹脂組合物，例如為1~50質量%，例如為10~40質量%。
攪拌溫度例如為室溫(約25℃)~50℃，攪拌時間例如為1分鐘~180分鐘。
藉此，製備含有螢光體之樹脂組合物。
或者亦可例如由螢光體之陶瓷以螢光體陶瓷板之形式形成螢光體層5。
螢光體層5之厚度例如為50~1000 μm，較佳為50~500 μm。
間隔層4係形成於螢光體層5之整個上表面上。
間隔層4例如由透明樹脂形成。作為此種透明樹脂，可列舉與形成密封層2之透明樹脂相同者，較佳為列舉不含光反射成分之透明樹脂，尤佳為列舉熱硬化性聚矽氧樹脂組合物。
間隔層4之厚度例如為0.5 mm以上，較佳為1 mm以上，進而較佳為1.2 mm以上，又，例如亦為5 mm以下，較佳為4 mm以下，進而較佳為3 mm以下。
若間隔層4之厚度未達上述下限，則於下述發光二極體元件12(參照圖4)間之間隔較寬(具體而言，5 mm以上)之情形時，由發光二極體元件12發出之光於間隔層4中不充分擴散，因此存在下文所說明之於光擴散層3中發光二極體元件12並非面光源之情況。
另一方面，於間隔層4之厚度超過上述上限之情形時，存在無法藉由塗佈等簡便地形成間隔層4之情況。
於間隔層4之厚度為500 μm之情形時，間隔層4之透光率相對於波長440~600 nm之光，例如為80%以上，較佳為85%以上，進而較佳為90%以上，例如亦為100%以下。
又，間隔層4之折射率相對於波長555 nm之光，例如超過1，較佳為1.3以上，進而較佳為1.35以上，例如亦為1.45以下。
光擴散層3係形成於間隔層4之整個上表面上。
光擴散層3例如由含有透明樹脂與光反射成分之光擴散樹脂組合物形成。
作為透明樹脂，可列舉與上述透明樹脂相同者，就長期可靠性之觀點而言，較佳為列舉聚矽氧樹脂，進而較佳為列舉C階段狀態之熱硬化性聚矽氧樹脂組合物。
光反射成分分散於透明樹脂(較佳為熱硬化性聚矽氧樹脂組合物)中。作為光反射成分，可列舉與亦可調配於上 述密封材中之光反射成分相同者。
光反射成分之最大長度之平均值(於為球狀之情形時，為其平均粒徑)例如為1 μm以上，較佳為2 μm以上，又，例如亦為60 μm以下，較佳為40 μm以下，進而較佳為20 μm以下。
於光反射成分之最大長度之平均值未達上述下限之情形時，於光擴散層3中產生光之瑞利散射(Rayleigh scattering)，因此存在後方散射變大之情況。
又，於光反射成分之最大長度之平均值超過上述上限之情形時，光反射成分(構成光反射成分之粒子)與透明樹脂之界面中之反射(界面反射)變大，因此存在後方散射變大之情況。
光反射成分之調配比例例如相對於光擴散樹脂組合物，例如為3質量%以上，較佳為5質量%以上，又，例如為50質量%以下。又，光反射成分之調配比例相對於透明樹脂100質量份，例如為3~90質量份，較佳為10~60質量份。
光擴散層3之厚度例如為50~2000 μm，較佳為100~1000 μm。
其次，參照圖2對製造密封片材1之方法進行說明。
於該方法中，首先，如圖2(a)所示，形成光擴散層3。
為形成光擴散層3，例如於調配透明樹脂與光反射成分，視需要進而以適當之比例調配溶劑後，製備光擴散樹脂組合物。
其後，將所製備之光擴散樹脂組合物塗佈於例如脫模膜 (分離膜)6上，而形成包含光擴散樹脂組合物之塗膜。其後，對塗膜進行加熱。藉此，形成包含C階段(完全硬化)狀態之光擴散樹脂之光擴散層3。
加熱溫度例如為80~150℃，較佳為100~120℃，加熱時間例如為3~300分鐘，較佳為5~60分鐘。
或者亦可提供預先成形為膜狀之光擴散膜作為光擴散層。作為光擴散膜，可使用市售品，具體而言，例如可使用Light Up系列(Kimoto公司製造)等。
再者，於提供光擴散膜作為光擴散層之情形時，不使用脫模膜(分離膜)6而直接準備光擴散膜作為膜狀之光擴散層。
繼而，於該方法中，如圖2(b)所示，於光擴散層3上(厚度方向一側)形成間隔層4。
具體而言，調配透明樹脂與視需要之溶劑而製備透明樹脂組合物。
將所製備之透明樹脂組合物塗佈於光擴散層3之整個上表面上，而形成包含透明樹脂組合物之塗膜。其後，對塗膜進行加熱。加熱溫度例如為80~130℃，較佳為90~100℃，加熱時間例如為3~300分鐘，較佳為5~60分鐘。
藉此，形成包含C階段(完全硬化)狀態之透明樹脂之間隔層4。
繼而，於該方法中，如圖2(c)所示，於間隔層4上(厚度方向一側)形成螢光體層5。
具體而言，於調配樹脂與螢光體，視需要進而以適當之比例調配溶劑後，製備含有螢光體之樹脂組合物。
其後，將所製備之含有螢光體之樹脂組合物塗佈於間隔層4之整個上表面上，而形成包含含有螢光體之樹脂組合物之塗膜。其後，對塗膜進行加熱。加熱溫度例如為80~130℃，較佳為90~100℃，加熱時間例如為3~300分鐘，較佳為5~60分鐘。
藉此，形成包含C階段(完全硬化)狀態之含有螢光體之樹脂的螢光體層5。
或者亦可藉由將螢光體陶瓷板積層於間隔層4上而形成螢光體層5。
繼而，於該方法中，如圖2(d)所示，於螢光體層5上(厚度方向一側)形成密封層2。
具體而言，將含有密封樹脂、與光反射成分及/或螢光體之密封樹脂組合物塗佈於螢光體層5之整個上表面上，而形成包含密封樹脂組合物之塗膜。其後，對塗膜進行加熱。加熱溫度例如為100~160℃，較佳為110~155℃，加熱時間例如為1~60分鐘，較佳為3~10分鐘。
藉此，形成包含B階段(半硬化)狀態之密封樹脂組合物之密封層2。
以此種方式獲得密封片材1。
其次，參照圖3及圖4，對使用密封片材1密封發光二極體元件12，而製造發光二極體裝置11之方法進行說明。
於該方法中，如圖4(a)及圖4(b)所示，準備安裝有發光 二極體元件12之基板13。
基板13形成平板狀，於上表面設置有用以與發光二極體元件12電性連接之端子(未圖示)及連接於其之配線(未圖示)。
發光二極體元件12係於基板13上(厚度方向一側)，於面方向(與厚度方向正交之方向)上隔開間隔而整列配置。各發光二極體元件12俯視時大致形成為矩形狀。發光二極體元件12係藉由打線接合或倒裝晶片等而安裝至基板13上。
各發光二極體元件12間之間隔例如為0.1~100 mm，較佳為1~10 mm，各發光二極體元件12之面方向之最大長度(發光二極體元件12之大小)例如為1~5 mm，較佳為1~2 mm，各發光二極體元件12之面方向之最小長度例如為0.1~1 mm，較佳為0.2~1.5 mm。
再者，由於基板13上安裝有複數個發光二極體元件12，因此亦稱作多基板。
繼而，於該方法中，如圖3(a)所示，將密封片材1鄰接配置於基板13上(厚度方向一方)側。
具體而言，上下反轉圖2(d)所示之密封片材1，其後如圖3(a)之箭頭、圖3(b)及圖3(c)所示，藉由密封片材1埋設發光二極體元件12。具體而言，以將發光二極體元件12、端子及配線埋設於密封層2中之方式將密封片材1載置於基板13上。
詳細而言，如圖3(b)所示，使密封片材1下降(壓下)，藉由密封層2被覆發光二極體元件12之表面。繼而，如圖3(c) 所示，將密封片材1相對於基板進行壓著。
壓著係藉由控制密封層2向基板13之側緊壓(壓縮)的量(以下稱作緊壓量)而實施。
緊壓量係由下述式所表示：緊壓量=壓縮(壓著)前之密封層2的厚度L1-壓縮(壓著)後之密封層2的厚度L2。
緊壓量係以將由下述式所表示之緊壓率例如設定為3~30%之方式進行調節：緊壓率=緊壓量/壓縮(壓著)前之密封層2的厚度L1×100%。
具體而言，將密封片材1以將密封層2壓縮緊壓量之方式進行壓著。
藉由如此調節緊壓量，可防止密封層2壓壞，並可以密封層2確實密封發光二極體元件12。
壓著溫度例如可為0~40℃，較佳為15~35℃。
又，於壓著中，可使密封片材1保持於壓下(緊壓)之狀態，其保持時間例如可為10秒~10分鐘，較佳為10秒~5分鐘。
其後，如圖3(d)所示，藉由對密封層2進行加熱而使密封樹脂組合物硬化。
加熱溫度例如為100~160℃，較佳為120~155℃，加熱時間例如為10~600分鐘，較佳為60~450分鐘。
藉此，利用C階段(完全硬化)狀態之密封層2密封發光二極體元件12。
其後，視需要，如圖3(d)之假想線所示，將脫模膜6自光擴散層3上剝離。
如圖3(d)所示，可以此種方式製造包含基板13、發光二極體元件12及密封片材1之發光二極體裝置11。
再者，該發光二極體裝置11係利用密封層2密封安裝於作為多基板之基板13上之複數個發光二極體元件(晶片)12，因此被稱作多晶片模組。
並且，藉由上述方法所得之密封片材1包含密封層2、間隔層4及光擴散層3。而且，於上述發光二極體裝置11之製造方法中，藉由準備安裝有發光二極體元件12之基板13後，將密封片材1配置於基板13上，利用密封層2密封發光二極體元件12之簡單方法，可同時實施相對於基板13之密封層2之設置與光擴散層3之設置，藉此可效率良好地製造發光二極體裝置11。
又，於密封片材1中，間隔層4介於密封層2及光擴散層3之間，因此可確實地確保密封層2與光擴散層3之厚度方向之間隔。
因此，於配置有上述密封片材1而利用密封層2密封發光二極體元件12之發光二極體裝置11中，由發光二極體元件12發出之光穿透密封層2及間隔層4，其後利用擴散而到達光擴散層3中。其後，光於光擴散層3中沿面方向進行擴散。
其結果，於發光二極體裝置11中，可確實地將發光二極體元件12製成面光源。即，可降低發光二極體元件12之正 上部之亮度與正上部之周圍之亮度的差。
具體而言，利用密封片材1密封等間隔地以整列狀安裝於基板13上之複數個發光二極體元件的發光二極體裝置11中之亮度均勻性(於下文之實施例中詳述)例如為70%以上，較佳為75%以上，進而較佳為90%以上，尤佳為95%以上，又，例如亦為100%以下。
因此，可抑制發光二極體裝置中之光之色斑。
圖5表示本發明之密封片材之其他實施形態(不設置螢光體層，密封層與間隔層接觸之態樣)的剖面圖。
再者，於以下各圖式中，對上述各部所對應之構件標註相同參照符號，省略其詳細說明。
於圖1之實施形態中，雖然使螢光體層5介於密封層2與間隔層4之間，但亦可例如圖5所示，未設置螢光體層5而將密封層2與間隔層4以該等相互接觸之方式進行設置。
於圖5中，該密封片材1包含密封層2、形成於密封層2上之光擴散層3、及介於密封層2與光擴散層3之間的間隔層4。即，密封片材1形成為於密封層2上向上依序積層間隔層4及光擴散層3之積層體片材。
間隔層4係形成於密封層2之整個上表面上。
圖5所示之密封片材1可發揮與上述圖1所示之密封片材1相同之作用效果。
較佳為如圖1所示，於密封片材1中，以介於密封層2與間隔層4之間之方式設置螢光體層5。
於圖1所示之密封片材1中，參照圖3(d)，可藉由螢光體 層5轉換由發光二極體元件12發出之光波長。具體而言，可藉由螢光體層5將由發光二極體元件12發出之光中所含之藍色光部分轉換成黃色光。因此，發光二極體裝置11藉由黃色光與雖然穿透螢光體層5但未轉換成黃色光之藍色光的混色可發出高能量之白色光。
再者，於圖1及圖3(d)之實施形態中，雖使螢光體層5介於密封層2及間隔層4之間，然而其配置並未特別限定，雖未圖示，例如可介於間隔層4及光擴散層3之間，或可設於光擴散層3之整個上表面。
較佳為如圖1及圖3(d)之實施形態所示，使螢光體層5介於密封層2及間隔層4之間。
藉此，由發光二極體裝置12發光、繼而通過密封層2、再藉由螢光體層5轉換一部分波長後之光可作為黃色光及藍色光之混色光(白色光)通過間隔層4，並利用擴散到達光擴散層3。其後，高能量之白色光於光擴散層3中於面方向擴散，故可使發光二極體裝置12成為高能量之面光源。
另一方面，於圖5之密封片材1中，亦可於密封層2中含有螢光體，而將密封層2製成密封螢光層2。
即，於形成密封螢光層2之密封樹脂中含有螢光體，藉此使螢光體分散至密封樹脂中。
若為該實施形態，則可發揮與圖1之密封片材1相同之作用效果(發出高能量之白色光)。
又，於圖3(d)之發光二極體裝置11中，將複數個發光二極體元件12安裝至基板13上，雖未圖示，亦可例如將1個 發光二極體元件12安裝至基板13上。
該情形亦可發揮與圖1之密封片材1相同之作用效果。
較佳為如圖3(d)所示，於發光二極體裝置11中，將複數個發光二極體元件12安裝至基板13上。
藉此，可利用複數個發光二極體元件12增大發光光量，並且可降低各發光二極體元件12之正上部之亮度與正上部之周圍(包含各發光二極體元件12間之部分)之亮度的差，於發光二極體裝置11中抑制光之色斑之產生。
實施例
以下，列舉實施例及比較例進一步詳細地說明本發明，但本發明不受該等之任何限定。
實施例1 (1)光擴散層之形成
於5 g之聚矽氧彈性體(ELASTOSIL LR-7665，旭化成瓦克矽酮(Wacker Asahikasei Silicone)公司製造)中添加5 g之二氧化矽(FB-3SDC，球狀，平均粒徑3.4 μm，電氣化學合成公司製造)，藉由手攪拌使其均勻地分散，從而製備液狀之光擴散樹脂組合物。其後，對所製備之光擴散樹脂組合物進行消泡，繼而，使用敷抹器以厚度成為500 μm之方式塗佈於分離膜(SS4C)上，其後，於100℃下對塗膜進行10分鐘加熱硬化，藉此形成包含C階段(完全硬化)之光擴散樹脂之光擴散層(參照圖2(a))。
(2)間隔層之形成
將包含經消泡之聚矽氧彈性體(ELASTOSIL LR-7665， 旭化成瓦克矽酮公司製造)之熱硬化性聚矽氧樹脂組合物以厚度成為1 mm之方式塗佈於上述(1)中形成之光擴散層之整個上表面上，其後，於100℃下對塗膜進行10分鐘加熱硬化，藉此形成包含C階段(完全硬化)之透明樹脂之間隔層(參照圖2(b))。
(3)螢光體層之形成
於74 g之聚矽氧彈性體(ELASTOSIL LR-7665，旭化成瓦克矽酮公司製造)中添加26 g之YAG：Ce，藉由手攪拌使其均勻地分散，而製備液狀之含有螢光體之樹脂組合物。其後，對所製備之含有螢光體之樹脂組合物進行消泡，繼而，以厚度成為100 μm之方式塗佈於間隔層之整個上表面上，其後，於100℃下對塗膜進行10分鐘加熱硬化，藉此形成包含C階段(完全硬化)之含有螢光體之樹脂的螢光體層(參照圖2(c))。
(4)密封層之形成及密封片材之製作
相對於加溫至40℃之矽烷醇兩末端聚二甲基矽氧烷(矽烷醇兩末端聚矽氧烷，式(1)中，R1及R2均為甲基，n之平均值為155，數量平均分子量為11,500)2031 g(0.177莫耳)，調配乙烯基三甲氧基矽烷(含有烯基之烷氧基矽烷)15.76 g(0.106莫耳)及(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷(含有環氧基之烷氧基矽烷)2.80 g(0.0118莫耳)，並進行攪拌混合。
再者，矽烷醇兩末端聚二甲基矽氧烷之SiOH基相對於乙烯基三甲氧基矽烷及(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽 烷之SiOCH3基的莫耳比(SiOH基之莫耳數/SiOCH3基之莫耳數)為1/1。
攪拌混合後，添加氫氧化四甲基銨之甲醇溶液(縮合觸媒，濃度10質量%)0.97 mL(0.766 g，觸媒含量：0.88毫莫耳，相對於矽烷醇兩末端聚二甲基矽氧烷100莫耳，相當於0.50莫耳)，於40℃下攪拌1小時。將所得之混合物(油)一面於40℃之減壓下(10 mmHg)攪拌1小時一面去除揮發成分(甲醇等)。
其後，使系統恢復至常壓後，於反應物中添加有機氫矽氧烷(式(5)中，R8均為甲基，a之平均值為10，b之平均值為10。25℃下之黏度為20 mPa．s)44.67 g(0.319莫耳)，並於40℃下攪拌1小時。
再者，乙烯基三甲氧基矽烷之乙烯基(CH2=CH-)相對於有機氫矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)的莫耳比(CH2=CH-/SiH)為1/3。
其後，於系統中添加鉑-羰基錯合物溶液(加成觸媒，鉑濃度2質量%)0.13 g(0.13 mL，鉑含量2質量%，以鉑計，相對於有機氫矽氧烷100質量份相當於1.2×10-4質量份)，於40℃下攪拌10分鐘。
藉此，製備熱硬化性聚矽氧樹脂組合物。
其後，調配所製備之熱硬化性聚矽氧樹脂組合物50 g、二氧化矽(FB-40S，球狀，平均粒徑40 μm，電氣化學合成公司製造)50 g，並均勻地分散，而製備液狀之混合物。其後，對混合物進行消泡，繼而，以厚度(L1)成為1 mm之方 式塗佈於螢光體層之整個上表面，其後，於135℃下對塗膜加熱3分鐘，藉此形成包含B階段(半硬化)狀態之含有二氧化矽之密封樹脂組合物的密封層(參照圖2(d))。再者，密封層之壓縮彈性模數(25℃)為0.1 MPa。
藉此，可製作於脫模膜上依次積層有光擴散層、間隔層、螢光體層及密封層之密封片材。
(5)發光二極體裝置之製造
準備隔開間隔以整列狀安裝有複數個(25個：縱5列，橫5列)發光二極體元件(晶片)之基板(多基板)(參照圖3、圖4(a)及圖4(b))。再者，各發光二極體元件形成1邊之長度為1 mm(即大小1 mm×1 mm)之於俯視時為正方形之形狀，各發光二極體元件間之間隔為5 mm。
繼而，以密封層埋設發光二極體元件之方式將上下反轉之密封片材載置於基板之上(參照圖3(a))。
具體而言，使密封片材上下反轉成如圖2(d)所示狀態的密封片材，而以於上下方向(與厚度方向正交之方向)上與發光二極體元件隔開間隔並對向之方式配置密封層。
其次，於常溫(25℃)下，藉由密封片材埋設發光二極體元件(參照圖3(b)及圖3(c))。
具體而言，使密封片材下降，藉由密封層被覆發光二極體元件之表面(參照圖3(b))。繼而，以使密封層之厚度壓縮緊壓量50 μm(緊壓率5%=緊壓量50 μm/壓縮(壓著)前之密封層厚度(L1)1000 μm×100%)之方式控制密封片材的位置之狀態下保持40秒，再相對於基板壓著密封片材(參照 圖3(c))。
壓著後，密封層之厚度(L2)為950 μm。
其後，於150℃下加熱5小時，使密封層硬化(參照圖3(d))。
藉此，利用C階段(完全硬化)狀態之密封層密封發光二極體元件。
其後，將分離膜(SS4C)自光擴散層剝離(參照圖3(d)之虛線部分)。
藉此，製造發光二極體裝置(多晶片模組)。
實施例2
於(2)間隔層之形成中，除將間隔層之厚度自1 mm變更為2 mm以外，以與實施例1相同之方式依序形成螢光體層及密封層，形成密封片材，繼而，製造發光二極體裝置。
實施例3
於(2)間隔層之形成中，除將間隔層之厚度自1 mm變更為3 mm以外，以與實施例1相同之方式依序形成螢光體層及密封層，形成密封片材，繼而，製造發光二極體裝置。
實施例4
於(2)間隔層之形成中，除將間隔層之厚度自1 mm變更為4 mm以外，以與實施例1相同之方式依序形成螢光體層及密封層，形成密封片材，繼而，製造發光二極體裝置。
實施例5
於(1)光擴散層之形成中，除提供厚度125 μm之光擴散膜(Light Up PBU，Kimoto公司製造)作為光擴散層以外， 以與實施例1相同之方式依序形成間隔層、螢光體層及密封層，形成密封片材，繼而，製造發光二極體裝置。
即，不使用分離膜(SS4C)而準備光擴散膜作為光擴散層。
比較例1
除未設置光擴散層及間隔層以外，以與實施例1相同之方式製造發光二極體裝置(參照圖6)。
即，如圖6所示，密封片材1包含密封層2與形成於其上之螢光體層5。
比較例2
除未設置間隔層以外，以與實施例1相同之方式製造發光二極體裝置(參照圖7)。
即，如圖7所示，密封片材1包含密封層2、形成於其上之螢光體層5及形成於螢光體層5上之光擴散層3。
比較例3
於圖6所示之比較例1之發光二極體裝置11中的螢光體層5上積層厚度125 μm之光擴散膜(Light Up PBU，Kimoto公司製造)(參照圖7)。
即，如圖7所示，於圖6所示之已密封發光二極體元件12後之密封片材1上設置光擴散膜3。
比較例4
首先，參照圖8，藉由將厚度125 μm之光擴散膜(Light Up PBU，Kimoto公司製造)之周端部向下側彎折，而形成朝下方開口之剖面呈字形狀之光擴散層。將該光擴散層 以其中央部與圖6所示之比較例1之發光二極體裝置11的發光二極體元件12相對向之方式進行定位後，將光擴散層3之周端部積層至基板13之周端部。藉此，於光擴散層3之中央部之下側劃分出厚度(厚度方向間隔)1 mm之空隙7(參照圖8)。
即，於圖6所示之已密封發光二極體元件12後之密封片材1上設置圖8所示之剖面呈字形狀之光擴散層3。
比較例5
於光擴散層3之形成中，除將空隙7之厚度自1 mm變更為2 mm以外，以與實施例1相同之方式製造發光二極體裝置。
比較例6
於光擴散層3之形成中，除將空隙7之厚度自1 mm變更為3 mm以外，以與實施例1相同之方式製造發光二極體裝置。
比較例7
於光擴散層3之形成中，除將空隙7之厚度自1 mm變更為4 mm以外，以與實施例1相同之方式製造發光二極體裝置。
(評價) (1)亮度均勻性
藉由亮度計(Hi-Land公司製造)評價發光二極體裝置之亮度均勻性。
即，於發光二極體裝置之上側對向配置亮度計測裝置， 使發光二極體元件發光，評價發光二極體元件之正上部之亮度與正上部之周圍之亮度的差作為藉由下述式所算出之亮度均勻性(%)。
亮度均勻性(%)=(周圍之亮度)/(正上部之亮度)亮度均勻性(%)×100
將其結果示於表1中。
再者，顯示亮度均勻性數值越高，均勻性之程度越高，顯示數值越小，均勻性之程度越低。
又，將亮度計測裝置所具備之照相機接受之光拍攝成圖像。將該等圖像示於圖9~圖20中。
(2)發光二極體裝置之製造方法之簡便性
利用以下基準評價發光二極體裝置之製造步驟之簡便性。
○：可同時實施藉由密封層之發光二極體元件之密封與對應於發光二極體元件之光擴散層之設置。
×：於藉由密封層密封發光二極體元件後，設置對應於發光二極體元件之光擴散層。
(考察)
於實施例1~5中，亮度均勻性為70%以上，均評價為良好，如圖9~圖13所示，成為面光源。而且，可同時實施藉由密封層之發光二極體元件之密封與光擴散層之設置。
另一方面，由於比較例1中未設置光擴散層，因此亮度均勻性未達70%，評價為不良，如圖14所示，成為點光源。
又，由於比較例2及3中未設置間隔層，因此亮度均勻性未達70%，評價為不良，如圖15及圖16所示，成為點光源。
進而，於比較例4~7中，於藉由密封層密封發光二極體元件後，設置對應於發光二極體元件之光擴散層，藉此製造發光二極體裝置，因此與其相應地製造工時變多。
(3)透光率(間隔層及螢光體層) A.間隔層
由實施例1之(2)間隔層之形成中所使用之熱硬化性聚矽氧樹脂組合物製作厚度500 μm之間隔層之樣品，利用分光光度計(日本分光股份有限公司製造)測定所製作之樣品相對於波長555 nm之光的透光率。其結果，透光率為93%。
B.螢光體層
由實施例1之(3)螢光體層之形成中所使用的含有螢光體之樹脂組合物製作厚度500 μm之螢光體層之樣品，利用分光光度計(日本分光股份有限公司製造)測定所製作之樣品相對於波長555 nm之光的透光率。其結果，透光率為60%。
(4)折射率(間隔層)
由實施例1之(2)間隔層之形成中所使用之熱硬化性聚矽氧樹脂組合物製作厚度500 μm之間隔層之樣品，利用阿貝折射計測定所製作之樣品相對於波長555 nm之光的折射率。其結果，折射率為1.41。
再者，上述說明提供作為本發明之例示之實施形態，但僅為例示，而非限定地解釋。該技術領域之同業者知曉的本發明之變形例包含於下述專利申請範圍內。
1‧‧‧密封片材
2‧‧‧密封層
3‧‧‧光擴散層
4‧‧‧間隔層
5‧‧‧螢光體層
6‧‧‧脫模膜
7‧‧‧空隙
11‧‧‧發光二極體裝置
12‧‧‧發光二極體元件
13‧‧‧基板
圖1表示本發明之密封片材之一實施形態之剖面圖。
圖2係對製造圖1所示之密封片材之方法進行說明的步驟圖，(a)表示形成光擴散層之步驟，(b)表示形成間隔層之步驟， (c)表示形成螢光體層之步驟，(d)表示形成密封層之步驟。
圖3係對使用圖1所示之密封片材密封發光二極體元件之方法進行說明的步驟圖，(a)表示準備安裝有發光二極體元件之基板之步驟，(b)表示藉由密封片材埋設發光二極體元件之步驟，(c)表示將密封片材壓著於基板之步驟，(d)表示加熱密封片材使其硬化之步驟。
圖4係圖3(a)中所示之基板，
(a)表示平面圖
(b)表示剖面圖。
圖5表示本發明之密封片材之其他實施形態(不設置螢光體層，密封層與間隔層接觸之態樣)之剖面圖。
圖6表示比較例1之密封片材(未設置光擴散層及間隔層之態樣)之剖面圖。
圖7表示比較例2及3之密封片材(未設置間隔層之態樣)之剖面圖。
圖8表示比較例4~7之密封片材(未設置間隔層而於光擴散層中劃分有空隙之態樣)之剖面圖。
圖9表示對實施例1之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖10表示對實施例2之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖11表示對實施例3之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖12表示對實施例4之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖13表示對實施例5之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖14表示對比較例1之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖15表示對比較例2之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖16表示對比較例3之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖17表示對比較例4之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖18表示對比較例5之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖19表示對比較例6之發光進行拍攝之圖像處理圖。
圖20表示對比較例7之發光進行拍攝之圖像處理圖。
1‧‧‧密封片材
2‧‧‧密封層
3‧‧‧光擴散層
4‧‧‧間隔層
5‧‧‧螢光體層
6‧‧‧脫模膜
11‧‧‧發光二極體裝置
12‧‧‧發光二極體元件
13‧‧‧基板

Claims (12)

  1. 一種密封片材，其特徵在於包含：用以密封發光二極體元件之密封層；形成於上述密封層之厚度方向一側而用以使自上述發光二極體元件發出之光擴散之光擴散層；及介於上述密封層與上述光擴散層之間的間隔層。
  2. 如請求項1之密封片材，其中上述間隔層之厚度為0.5 mm以上。
  3. 如請求項1之密封片材，其中上述間隔層之厚度為1 mm以上。
  4. 如請求項1之密封片材，其中上述間隔層由透明樹脂形成。
  5. 如請求項1之密封片材，其中上述密封層由B階段狀態之熱硬化性樹脂形成。
  6. 如請求項1之密封片材，其中上述光擴散層由含有聚矽氧樹脂與分散於上述聚矽氧樹脂中之光反射成分之光擴散樹脂形成。
  7. 如請求項1之密封片材，其係進而具備用於轉換由發光二極體元件發出之光波長的螢光體層。
  8. 如請求項7之密封片材，其中上述螢光體層介於上述密封層與上述光間隔層之間。
  9. 一種密封片材之製造方法，其特徵在於包括如下步驟：形成用以使自發光二極體元件發出之光擴散之光擴散層； 於上述光擴散層之厚度方向一側形成間隔層；以及於上述間隔層之上述厚度方向一側形成用以密封發光二極體元件之密封層。
  10. 一種發光二極體裝置，其特徵在於包含：基板；安裝於上述基板上之發光二極體元件；以及以密封上述發光二極體元件之方式形成於上述基板上之密封片材；且上述密封片材包含：用以密封上述發光二極體元件之密封層；形成於上述密封層之厚度方向一側而用以使自上述發光二極體元件發出之光擴散之光擴散層；及介於上述密封層與上述光擴散層之間的間隔層。
  11. 如請求項10之發光二極體裝置，其中上述發光二極體元件係於上述密封片材之相對於上述厚度方向之正交方向上隔開間隔而設置複數個。
  12. 一種發光二極體裝置之製造方法，其特徵在於包括如下步驟：準備安裝有發光二極體元件之基板；以及將密封片材配置於上述基板之厚度方向一側，藉由上述密封層密封上述發光二極體元件；且上述密封片材包含：用以密封上述發光二極體元件之密封層；形成於上述密封層之厚度方向一側而用以使自上述 發光二極體元件發出之光擴散之光擴散層；及介於上述密封層與上述光擴散層之間的間隔層。
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