JPH1186630A - ゲル電解質 - Google Patents
ゲル電解質Info
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- JPH1186630A JPH1186630A JP9250161A JP25016197A JPH1186630A JP H1186630 A JPH1186630 A JP H1186630A JP 9250161 A JP9250161 A JP 9250161A JP 25016197 A JP25016197 A JP 25016197A JP H1186630 A JPH1186630 A JP H1186630A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 イオン伝導性に優れ、且つ、熱安定性のよい
ゲル電解質を提供することを目的とする。 【構成】 架橋したポリマーに、非水電解液で膨潤した
ポリフッ化ビニリデン又はそのコポリマーを保持させて
固体状に形成したことを特徴とするゲル電解質とするこ
とで上記目的を達成できる。
ゲル電解質を提供することを目的とする。 【構成】 架橋したポリマーに、非水電解液で膨潤した
ポリフッ化ビニリデン又はそのコポリマーを保持させて
固体状に形成したことを特徴とするゲル電解質とするこ
とで上記目的を達成できる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、蓄電技術に用いら
れる電解質の改良に関するものである。
れる電解質の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、エレクトロニクス分野の発展に伴
い電子機器の小型化がめざましい。特に携帯電話やＰＨ
Ｓなどの携帯機器類や小型パーソナルコンピュータの需
要拡大は著しく、これらの機器類の軽薄短小化に伴い電
源となる電池においても高機能化に加えて小型化・薄形
化が求められている。このような背景において小型で高
容量が期待できるリチウム電池が注目されている。最近
では携帯電話などの電源にリチウムイオン二次電池が使
用されており、情報時代の注目技術としてリチウム電池
の研究が盛んに行われている。
い電子機器の小型化がめざましい。特に携帯電話やＰＨ
Ｓなどの携帯機器類や小型パーソナルコンピュータの需
要拡大は著しく、これらの機器類の軽薄短小化に伴い電
源となる電池においても高機能化に加えて小型化・薄形
化が求められている。このような背景において小型で高
容量が期待できるリチウム電池が注目されている。最近
では携帯電話などの電源にリチウムイオン二次電池が使
用されており、情報時代の注目技術としてリチウム電池
の研究が盛んに行われている。
【０００３】リチウム電池に関しては安全性が重要とさ
れており、安全弁やＰＴＣ素子をはじめ、セパレータに
関しても高温で電流を遮断するような設計がとられてい
る。また、他方では溶媒の不燃化などが最近の研究対象
となっている。中でも高分子固体電解質を用いたリチウ
ム電池は、引火性の低いポリマーを電解質に用いること
から次世代のリチウム電池として注目されている。しか
しながら小型電子機器に関しては常温作動が必須とされ
ることから、常温で比較的高いイオン伝導性を有すると
共に形状が固体であるゲル電解質が有望とされている。
現状においてはポリエチレンオキサイドを用いたゲル電
解質では、常温において 1.5×10-3Scm-1のイオン伝導
性を示すことがAiharaらにより J. Power Sources 65
(1997) 143-147 に報告されている。これまでの研究で
平衡膨潤度以下のポリエチレンオキサイドのゲル電解質
は液体の電解質とは全く挙動が異なり、伝導度はアレニ
ウスの式に従わずＶＴＦなどの関係式で説明される。詳
細に関しては検討中であるが、ゲル電解質の構造的な相
互作用に加えてポリマーとイオンとのアフィニティーを
考慮する必要があると思われる。
れており、安全弁やＰＴＣ素子をはじめ、セパレータに
関しても高温で電流を遮断するような設計がとられてい
る。また、他方では溶媒の不燃化などが最近の研究対象
となっている。中でも高分子固体電解質を用いたリチウ
ム電池は、引火性の低いポリマーを電解質に用いること
から次世代のリチウム電池として注目されている。しか
しながら小型電子機器に関しては常温作動が必須とされ
ることから、常温で比較的高いイオン伝導性を有すると
共に形状が固体であるゲル電解質が有望とされている。
現状においてはポリエチレンオキサイドを用いたゲル電
解質では、常温において 1.5×10-3Scm-1のイオン伝導
性を示すことがAiharaらにより J. Power Sources 65
(1997) 143-147 に報告されている。これまでの研究で
平衡膨潤度以下のポリエチレンオキサイドのゲル電解質
は液体の電解質とは全く挙動が異なり、伝導度はアレニ
ウスの式に従わずＶＴＦなどの関係式で説明される。詳
細に関しては検討中であるが、ゲル電解質の構造的な相
互作用に加えてポリマーとイオンとのアフィニティーを
考慮する必要があると思われる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ゲル電解質全体のイオ
ン伝導度を向上させようとした場合、ゲル電解質はポリ
マーの分子骨格構造としてドナー性のエーテル酸素はむ
しろ必要なく、溶媒分子や溶質分子との相互作用の少な
い骨格が好ましいといえる。その観点から現在ではフル
オロポリマーが見直されている。ポリフッ化ビニリデン
に関しては、TsuchidaらがElectrochem. Acta, 28 (198
3)でその検討を報告している。しかしながら、ポリフッ
化ビニリデンは熱可逆性であり、高温では溶液状態にな
ってしまうことから、それ自体単独での使用は困難であ
った。
ン伝導度を向上させようとした場合、ゲル電解質はポリ
マーの分子骨格構造としてドナー性のエーテル酸素はむ
しろ必要なく、溶媒分子や溶質分子との相互作用の少な
い骨格が好ましいといえる。その観点から現在ではフル
オロポリマーが見直されている。ポリフッ化ビニリデン
に関しては、TsuchidaらがElectrochem. Acta, 28 (198
3)でその検討を報告している。しかしながら、ポリフッ
化ビニリデンは熱可逆性であり、高温では溶液状態にな
ってしまうことから、それ自体単独での使用は困難であ
った。
【０００５】本発明は上記問題点に鑑みなされたもので
あり、イオン伝導性に優れ、且つ、熱安定性のよいゲル
電解質を提供することを目的とする。
あり、イオン伝導性に優れ、且つ、熱安定性のよいゲル
電解質を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上述の課題を解決するた
め、本発明においてはイオン伝導性の優れたポリフッ化
ビニリデンを粒子サイズで非水電解液に分散させてゲル
電解質を形成する。ポリフッ化ビニリデンはN-メチル2-
ピロリドンなどの一部の溶媒には可溶であることは知ら
れているが、常温においてはリチウム電池に用いられる
一般的な溶媒には不溶又は極微量含まれている低分子が
溶解するのみである。そのような溶媒あるいは電解液に
分散させた場合にはポリフッ化ビニリデン粒子は膨潤す
る。この膨潤した状態を本発明においては単純にポリマ
ー粒子の膨潤したゲル電解質とする。このゲル電解質は
通常の物理ゲルと同様であるので加熱により溶融する。
しかし、このゲル電解質を架橋性ポリマーのマトリクス
で覆うことで膜全体としては溶融を免れることが可能と
なる。即ち、イオン移動の速いポリフッ化ビニリデンの
ゲル電解質を化学架橋されたポリマーで保持することに
より、膜としての物理的安定性を保持できると同時に速
いイオン移動が可能となる。
め、本発明においてはイオン伝導性の優れたポリフッ化
ビニリデンを粒子サイズで非水電解液に分散させてゲル
電解質を形成する。ポリフッ化ビニリデンはN-メチル2-
ピロリドンなどの一部の溶媒には可溶であることは知ら
れているが、常温においてはリチウム電池に用いられる
一般的な溶媒には不溶又は極微量含まれている低分子が
溶解するのみである。そのような溶媒あるいは電解液に
分散させた場合にはポリフッ化ビニリデン粒子は膨潤す
る。この膨潤した状態を本発明においては単純にポリマ
ー粒子の膨潤したゲル電解質とする。このゲル電解質は
通常の物理ゲルと同様であるので加熱により溶融する。
しかし、このゲル電解質を架橋性ポリマーのマトリクス
で覆うことで膜全体としては溶融を免れることが可能と
なる。即ち、イオン移動の速いポリフッ化ビニリデンの
ゲル電解質を化学架橋されたポリマーで保持することに
より、膜としての物理的安定性を保持できると同時に速
いイオン移動が可能となる。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明では、架橋したポリマー
に、非水電解液で膨潤したポリフッ化ビニリデン又はそ
のコポリマーを保持させて固体状に形成したことを特徴
とするゲル電解質である。また、前記架橋したポリマー
が、２官能以上のアクリロイル基を有する放射線重合性
のモノマーを重合させて形成されたゲル電解質であり、
前記架橋したポリマーが、ポリエーテル主鎖を有する多
官能アクリレートを架橋して形成されたゲル電解質であ
る。
に、非水電解液で膨潤したポリフッ化ビニリデン又はそ
のコポリマーを保持させて固体状に形成したことを特徴
とするゲル電解質である。また、前記架橋したポリマー
が、２官能以上のアクリロイル基を有する放射線重合性
のモノマーを重合させて形成されたゲル電解質であり、
前記架橋したポリマーが、ポリエーテル主鎖を有する多
官能アクリレートを架橋して形成されたゲル電解質であ
る。
【０００８】
【実施例】以下、本発明の詳細について実施例により説
明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【０００９】（本発明１）ポリフッ化ビニリデン粉末0.
5gを１mol のリチウムテトラフルオロボレートのγブチ
ロラクトン電解液4.0gに分散させた。これに分子量1100
0 の２官能アクリル酸エステルを0.5g溶解させた。この
液をバーコーターで金属箔上に塗布し、電子線照射によ
りラジカル重合を行った。形成した膜を金属箔より剥が
して所定の形状にポンチを用いて打抜いた。
5gを１mol のリチウムテトラフルオロボレートのγブチ
ロラクトン電解液4.0gに分散させた。これに分子量1100
0 の２官能アクリル酸エステルを0.5g溶解させた。この
液をバーコーターで金属箔上に塗布し、電子線照射によ
りラジカル重合を行った。形成した膜を金属箔より剥が
して所定の形状にポンチを用いて打抜いた。
【００１０】（比較例１）分子量約11000 のポリエチレ
ングリコールジアクリレート1.0gを１mol のリチウムテ
トラフルオロボレートのγブチロラクトン電解液4.0gに
溶解させ、この液をバーコーターで金属箔上に塗布し、
電子線照射によりラジカル重合を行った。形成した膜を
金属箔より剥がして所定の形状にポンチを用いて打抜い
た。
ングリコールジアクリレート1.0gを１mol のリチウムテ
トラフルオロボレートのγブチロラクトン電解液4.0gに
溶解させ、この液をバーコーターで金属箔上に塗布し、
電子線照射によりラジカル重合を行った。形成した膜を
金属箔より剥がして所定の形状にポンチを用いて打抜い
た。
【００１１】（比較例２）本発明１に用いたポリフッ化
ビニリデン粉末1.0gを１mol のリチウムテトラフルオロ
ボレートのγブチロラクトン電解液4.0gに分散させたも
のを液体伝導度測定用セルにいれ90℃で加熱し、30分後
一様に透明になったことを確認して室温まで徐冷してセ
ル中でゲル化させた。
ビニリデン粉末1.0gを１mol のリチウムテトラフルオロ
ボレートのγブチロラクトン電解液4.0gに分散させたも
のを液体伝導度測定用セルにいれ90℃で加熱し、30分後
一様に透明になったことを確認して室温まで徐冷してセ
ル中でゲル化させた。
【００１２】本発明１、比較例１、２の電解質をイオン
伝導度を測定する所定のセルに固定した。各々、室温〜
−２０℃までイオン伝導度を測定した。測定はソーラー
トロン社のインピーダンスアナライザーとしてモデル12
86のインターフェースとモデル1255を使用し、交流測定
で1000000Hz 〜10Hzを測定した。また、熱に伴う形状変
形を調べるため各々の膜を100 ℃のホットプレート上に
おいて加熱を行った。イオン伝導度を測定した結果をア
レニウスプロットしたものを図１に示す。比較例２が最
も高いイオン伝導を示し、本発明１は比較例１よりも高
いイオン伝導を示すことが分かった。比較例２は溶媒お
よび溶質との相互作用の強い化学架橋ポリマーが存在し
ないことがその高いイオン伝導の原因と考えられる。本
発明においては従来のポリエーテル系ゲルと比較してポ
リフッ化ビニリデンの高いイオン伝導移送部、即ち伝導
パスを有するため比較例１よりもイオン伝導が高かった
と考えられる。
伝導度を測定する所定のセルに固定した。各々、室温〜
−２０℃までイオン伝導度を測定した。測定はソーラー
トロン社のインピーダンスアナライザーとしてモデル12
86のインターフェースとモデル1255を使用し、交流測定
で1000000Hz 〜10Hzを測定した。また、熱に伴う形状変
形を調べるため各々の膜を100 ℃のホットプレート上に
おいて加熱を行った。イオン伝導度を測定した結果をア
レニウスプロットしたものを図１に示す。比較例２が最
も高いイオン伝導を示し、本発明１は比較例１よりも高
いイオン伝導を示すことが分かった。比較例２は溶媒お
よび溶質との相互作用の強い化学架橋ポリマーが存在し
ないことがその高いイオン伝導の原因と考えられる。本
発明においては従来のポリエーテル系ゲルと比較してポ
リフッ化ビニリデンの高いイオン伝導移送部、即ち伝導
パスを有するため比較例１よりもイオン伝導が高かった
と考えられる。
【００１３】つぎに各々の膜を100 ℃のホットプレート
上において加熱による形状変化を確認し、その結果を表
１に示す。
上において加熱による形状変化を確認し、その結果を表
１に示す。
【００１４】
【表１】
【００１５】比較例２に関してはホットプレート上で直
に液状化してしまった。本発明１に関しては膜の色が薄
い乳白色から透明になったものの膜の形状は維持され
た。比較例１は何の変化も認められなかった。以上のこ
とから、ゲル電解質膜単独での使用を考えた場合、比較
例２は不向きであると考えられる。熱的に安定な本発明
１と比較例１を比較すると、イオン伝導において本発明
１は優ることから、本発明は熱的に安定であり、かつ、
高いイオン伝導を発現可能であることが確認できる。
に液状化してしまった。本発明１に関しては膜の色が薄
い乳白色から透明になったものの膜の形状は維持され
た。比較例１は何の変化も認められなかった。以上のこ
とから、ゲル電解質膜単独での使用を考えた場合、比較
例２は不向きであると考えられる。熱的に安定な本発明
１と比較例１を比較すると、イオン伝導において本発明
１は優ることから、本発明は熱的に安定であり、かつ、
高いイオン伝導を発現可能であることが確認できる。
【００１６】
【発明の効果】本発明ゲル電解質は熱的に安定であり、
高いイオン伝導を有し、その工業的価値は大である。
高いイオン伝導を有し、その工業的価値は大である。
【図１】本発明及び比較例１、２の電解質のイオン伝導
度を測定した結果を示した図である。
度を測定した結果を示した図である。
Claims (3)
- 【請求項１】 架橋したポリマーに、非水電解液で膨潤
したポリフッ化ビニリデン又はそのコポリマーを保持さ
せて固体状に形成したことを特徴とするゲル電解質。 - 【請求項２】 前記架橋したポリマーが、２官能以上の
アクリロイル基を有する放射線重合性のモノマーを重合
させて形成された請求項１記載のゲル電解質。 - 【請求項３】 前記架橋したポリマーが、ポリエーテル
主鎖を有する多官能アクリレートを架橋して形成された
請求項１記載のゲル電解質。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25016197A JP3841127B2 (ja) | 1997-09-16 | 1997-09-16 | ゲル電解質 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25016197A JP3841127B2 (ja) | 1997-09-16 | 1997-09-16 | ゲル電解質 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1186630A true JPH1186630A (ja) | 1999-03-30 |
| JP3841127B2 JP3841127B2 (ja) | 2006-11-01 |
Family
ID=17203737
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP25016197A Expired - Fee Related JP3841127B2 (ja) | 1997-09-16 | 1997-09-16 | ゲル電解質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3841127B2 (ja) |
Cited By (49)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7125620B2 (en) * | 2000-11-30 | 2006-10-24 | Mti Microfuel Cells, Inc. | Fuel cell membrane and fuel cell system with integrated gas separation |
| WO2012002037A1 (ja) | 2010-06-30 | 2012-01-05 | ダイキン工業株式会社 | 電極用バインダー組成物 |
| WO2012133701A1 (ja) | 2011-03-31 | 2012-10-04 | ダイキン工業株式会社 | 電気二重層キャパシタ及び電気二重層キャパシタ用非水電解液 |
| WO2013157503A1 (ja) | 2012-04-17 | 2013-10-24 | ダイキン工業株式会社 | 電解液、電気化学デバイス、リチウムイオン二次電池、及び、モジュール |
| WO2013157504A1 (ja) | 2012-04-17 | 2013-10-24 | ダイキン工業株式会社 | 電解液、電気化学デバイス、リチウムイオン二次電池、及び、モジュール |
| WO2014038343A1 (ja) | 2012-09-04 | 2014-03-13 | ダイキン工業株式会社 | 電解液及び電気化学デバイス |
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